KR101508051B1 - 젤리-롤형 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차 전지 및 그 제조방법 - Google Patents

젤리-롤형 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차 전지 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 양극/분리막/음극의 적층체가 권취된 전극조립체인 젤리-롤을 포함하고, 상기 젤리-롤의 수평면 상에 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 크로스 테이프를 포함하는 전극조립체 및 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
본 발명의 전극조립체는 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지의 크로스 테이프를 포함함으로써 텐션 저하를 방지하고 텐션을 일정하게 유지할 수 있다. 따라서, 리튬 이온의 삽입/탈리되는 거리를 줄일 수 있게되어 리튬 이차 전지의 성능을 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라, 리튬 이차 전지의 충방전시 발생하는 스트레스를 젤리-롤 전체적으로 고르게 분산함으로써 쇼트 등이 발생하는 것을 최소화할 수 있다.

Description

젤리-롤형 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차 전지 및 그 제조방법 {Jelly-Roll type Electrode Assembly, Rechargeable Lithium Battery Including the same and Manufacturing Method thereof}
본 발명은 젤리-롤형 전극조립체, 이를 포함하는 리튬 이차 전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.
대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 원통형 이차 전지, 각형 이차 전지와 파우치형 이차 전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성의 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차 전지에 대한 수요가 높다.
또한, 이차 전지는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다.
이들 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다. 그러나, 젤리-롤 전극조립체는 긴 시트형의 양극과 음극을 밀집된 상태로 권취하여 단면상으로 원통형 또는 타원형의 구조로 만들기 때문에, 충방전시 전극의 팽창 및 수축으로 인해 유발되는 응력이 전극조립체 내부에 축적되게 되고, 그러한 응력 축적이 일정한 한계를 넘어서면 전극조립체의 변형이 발생하게 된다.
이로 인해, 전극간의 간격이 불균일해져 전지의 성능이 급격히 저하되고 내부 단락으로 인해 전지의 안전성이 위협받게 되는 문제점을 초래한다.
본 발명의 해결하고자 하는 과제는 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지의 텐션을 일정하게 유지함으로써 리튬 이온의 삽입/탈리되는 거리를 줄일 수 있어 리튬 이차 전지의 성능을 더욱 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라, 리튬 이차 전지의 충방전시 발생하는 스트레스를 젤리-롤 전체적으로 고르게 분산함으로써 쇼트 등이 발생하는 것을 최소화할 수 있는 젤리-롤형 전극조립체 및 이의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명은 양극/분리막/음극의 적층체가 권취된 전극조립체인 젤리-롤을 포함하고, 상기 젤리-롤의 수평면 상에 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 크로스 테이프를 포함하는 전극조립체를 제공한다.
또한, 본 발명은 일 실시예에 따라, 젤리-롤형 전극조립체를 제조하는 단계; 및 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장하여 크로스 테이프를 부착하는 단계를 포함하는 상기 전극조립체의 제조방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 일 실시예에 따라, 상기 전극조립체를 제조하는 방법으로서, 양극/분리막/음극 적층체를 제조하는 단계;
상기 적층체의 권취 방향의 내면에 센터핀을 배치하는 단계;
상기 센터핀의 하부에 적층체의 높이 방향으로 상, 하로 돌출된 시트형 크로스 테이프를 배치하는 단계;
상기 적층체의 일 단부에 권심(mandrel)을 끼우는 단계;
상기 권심을 축으로 하여 적층체, 센터핀, 크로스 테이프를 동시에 권취한 후 권심을 제거하여 젤리-롤을 제조하는 단계; 및
상기 제조된 젤리-롤의 중심에서 돌출된 크로스 테이프를 절취한 후 외주면까지 연장하여 부착하는 단계를 포함하는 상기 전극조립체의 제조방법을 제공한다.
나아가, 본 발명은 상기 전극조립체를 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
본 발명은 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지의 텐션을 일정하게 유지함으로써 리튬 이온의 삽입/탈리되는 거리를 줄일 수 있어 리튬 이차 전지의 성능을 더욱 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라, 리튬 이차 전지의 충방전시 발생하는 스트레스를 젤리-롤 전체적으로 고르게 분산함으로써 쇼트 등이 발생하는 것을 최소화할 수 있다.
도 1은 본 발명의 제1 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 사시도이다.
도 2는 본 발명의 제2 실시예, 제3 실시예 및 제4 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단면도이다.
도 3은 본 발명의 제5 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 사시도이다.
도 4는 본 발명의 제6 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 사시도이다.
도 5는 본 발명의 제7 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체를 제조하는 과정의 예시이다.
이하, 본 발명에 대한 이해를 돕기 위해 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명의 전극조립체는 양극/분리막/음극의 적층체가 권취된 전극조립체인 젤리-롤을 포함하고, 상기 젤리-롤의 수평면 상에 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 크로스 테이프를 포함한다.
본 발명의 전극조립체는 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지의 크로스 테이프를 포함함으로써 텐션 저하를 방지하고 텐션을 일정하게 유지할 수 있다. 따라서, 리튬 이온의 삽입/탈리되는 거리를 줄일 수 있게 되어 리튬 이차 전지의 성능을 향상시킬 수 있을 뿐만 아니라, 리튬 이차 전지의 충방전시 발생하는 스트레스를 젤리-롤 전체적으로 고르게 분산함으로써 쇼트 등이 발생하는 것을 최소화할 수 있다.
이하 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 구체적으로 기술한다. 본 발명의 실시예의 설명에 있어서 “상면” 및 “ 하면”에 대한 기준은 도면을 기준으로 설명한다. 도면에서의 각 구성요소들의 크기는 설명을 위하여 과장될 수 있으며, 실제로 적용되는 크기를 의미하는 것은 아니다.
먼저 도 1을 참조하면, 본 발명의 제 1 실시예에 따른 원통형 젤리-롤형 전극조립체(100)가 도시되어 있다. 상기 젤리-롤은 양극/분리막/음극의 적층구조가 반복된 적층체가 권취되어 제조된다. 이러한 젤리-롤은 권취 상태가 점차 느슨해 지면서 전체적으로 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지(D) 텐션이 불균일해지는 문제가 있었다. 이 경우 리튬 이온의 삽입/탈리시 이동거리가 일정치 않고 젤리-롤의 중심으로 갈수록 이 현상이 심해진다.
본 발명의 일 실시예에 따를 전극조립체(100)는 젤리-롤의 수평면 상에 젤리-롤의 중심(111)으로부터 외주면(112)까지 크로스 테이프(200)를 포함함으로써 상기 문제를 해결할 수 있다. 상기 크로스 테이프(200)는 수평면 상에서 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지(D)의 장력을 유지하기 위해 젤리롤의 중심(111)으로부터 외주면(112)까지 연장되어 부착된다. 상기 크로스 테이프(200)는 전극들 사이의 쇼트를 방지하기 위해 절연성 소재로 이루어지는 것이 바람직하고, 일 면에 점착성분이 도포된 테이프일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 상기 절연성 소재는 폴리비닐클로라이드 (PVC; poly(vinyl chloride)), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET; Polyethylene terephthalate) 및 폴리이미드(PI; polyimide)로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 크로스 테이프(200)의 폭은 특별히 제한되지 않으나, 바람직하게는 젤리-롤의 중심(111)의 내경(A)의 0.5 배 이상 1 배 미만인 것이 좋다. 상기 크로스 테이프의 폭(W)이 상기 젤리-롤의 중심의 내경(A)의 0.5 배 미만일 경우 충방전시 전극의 팽창으로 인해 유발되는 응력이 젤리-롤에 축적되게 될 경우 젤리-롤의 팽창으로 인해 크로스 테이프가 쉽게 탁착될 있어 전지의 성능 및 안전성이 저하될 수 있다. 한편, 상기 크로스 테이프의 폭이 상기 젤리-롤의 중심의 내경(A)의 1배 이상일 경우 크로스 테이프의 오버랩(overlap)으로 인해 공정상 어려움이 있을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 크로스 테이프(200)는 젤리-롤의 상면(110), 하면(120) 또는 상면(110)과 하면(120) 모두에 부착될 수 있으며, 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지(D)의 장력을 유지할 수 있도록, 젤리-롤의 상면(110)과 하면(120)에 모두 부착되는 것이 바람직하다.
소망하는 효과인 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지(D)의 장력을 유지할 수 있도록 상기 크로스 테이프(200)의 개수는 제한되지 않으며 하나 또는 둘 이상일 수 있고, 젤리-롤 내 스트레스를 균일하게 분산시키는 측면에서 다수 개의 크로스 테이프(200)가 상호 대칭되게 형성될 수 있다. 다수 개의 크로스 테이프(200)를 대칭형으로 부착한 예가 도 2에 예시적으로 도시되어 있다.
도 2의 (a)는 본 발명의 제2 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단면도로서, 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 2개의 크로스 테이프들(201, 202)이 젤리-롤의 중심으로부터 서로 대칭되도록 포함되어 있는 전극조립체의 일례를 나타낸다. 즉, 상기 크로스 테이프들(201, 202)은 상기 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 위치하고, 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제1 부분(201)과, 상기 제1 부분과 반대 방향으로 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제2 부분(202)을 포함할 수 있다.
도 2의 (b)는 본 발명의 제3 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단면도로서, 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 3개의 크로스 테이프(201, 205, 206)이 “Y”자 형태를 이루어 포함되는 전극조립체의 일례를 나타낸다. 즉, 상기 크로스 테이프들(201, 205, 206)은 상기 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 위치하고, 상기 젤리-졸의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제1 부분(201); 상기 제1 부분(201)과 120°방향으로 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제2 부분(205); 및 상기 제2 부분(205)과 120°방향으로 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제3 부분(206)을 포함할 수 있다.
도 3의 (c)는 본 발명의 제4 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단면도로서, 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 4개의 크로스 테이프들(201, 202, 203, 204)이 십자(+) 형태를 이루면서 서로 대칭되게 부착되어 있다. 즉, 상기 크로스 테이프들(201, 202, 203, 204)은 상기 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 위치하고, 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제1 부분(201); 상기 제1 부분(201)과 반대 방향으로 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제2 부분(202); 상기 제1 부분(201)과 수직 방향으로 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제3 부분(203); 및 제2 부분(202)과 수직 방향으로 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제4 부분(204)을 포함할 수 있다. 이와 같이 복수 개의 크로스 테이프들이 대칭되게 부착됨으로써 충방전시 발생하는 스트레스 및 장력의 균일한 분산이 가능하다.
또한, 도 3은 본 발명의 제5 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 사시도로서, 크로스 테이프(200)는 젤리-롤의 수평면과 접촉하는 젤리-롤의 측면(113)까지 확장 될 수 있다. 즉, 젤리-롤의 수평면 상에서 젤리-롤의 중심(111)으로부터 외주면(112)까지를 감쌀 수 있는 길이로서 젤리-롤과의 접착력을 높이기 위해 수평면과 접하는 젤리-롤의 측면(113)까지 연장될 수 있지만 연장된 길이가 너무 길어지면 전극 표면을 덮게 되므로 바람직하지 않다. 따라서, 이를 고려하여 연장된 길이를 적절히 설계변경 할 수 있다.
도 4는 본 발명의 제6 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 사시도로서, 크로스 테이프(200)와 젤리-롤과의 접착력을 높이기 위한 또 다른 예이다. 도 4를 참조로 구체적으로 살펴보면, 크로스 테이프(200)가 젤리-롤의 중심(111)에서 높이 방향으로 상면(110)과 하면(120)을 서로 연결하도록 연장되어 있다. 이 경우 하나의 긴 길이의 크로스 테이프(200)를 이용하여 상면(110)과 하면(120)을 서로 연결할 수 있다. 또한, 젤리-롤의 중심(111)을 관통하고 있어서 전극에는 전혀 영향을 미치지 않으므로 전지의 용량 저하 등을 유발하지 않으면서 접착력을 크게 향상시키는 장점이 있다.
상기 젤리-롤형 전극조립체(100)는 양극/분리막/음극을 포함하고, 양극, 음극의 전극은 당업계에 알려진 통상적인 방법으로 제조될 수 있으며, 예를 들어, 전극 집전체 상에 전극 활물질, 도전제 및 결착제의 혼합물을 도포한 후 건조하여 제조되며, 필요에 따라서는, 상기 혼합물에 충진제를 더 첨가하기도 한다.
상기 양극 활물질은 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 하나 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+xMn2-xO4 (여기서, x 는 0 ~ 0.33 임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬망간 산화물(LiMnO2); 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1 - xMxO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x = 0.01 ~ 0.3 임)으로 표현되는 니켈 사이트형 리튬 니켈 산화물(lithiated nickel oxide); 화학식 LiMn2 - xMxO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x = 0.01 ~ 0.1임) 또는 Li2Mn3MO8 (여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 리튬 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 또는 이들의 조합에 의해 형성되는 복합 산화물 등과 같이 리튬 흡착 물질(lithium intercalation material)을 주성분으로 하는 화합물과 혼합 사용할 수 있다.
상기 음극 활물질은 비정질 카본 또는 정질 카본을 포함하며, 구체적으로는 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LixFe2O3(0≤x≤1), LixWO2(0≤x≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni계 재료 등을 사용할 수 있다.
상기 전극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
상기 도전제는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 결착제는 활물질과 도전제 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 결착제의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 분리막은 양극과 음극 사이에서 상기 전극들을 절연시키는 것으로서 통상 알려진 폴리올레핀계 분리막이나, 상기 올레핀계 기재에 유, 무기 복합층이 형성된 복합 분리막 등을 모두 사용할 수 있으며, 특별히 한정되지 않는다.
본 발명에서 예시적으로 도시한 젤리-롤은 원통형이나, 사각형 등일 수도 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 전극조립체의 제조 방법은 젤리-롤형 전극조립체를 제조하는 단계; 및 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장하여 크로스 테이프를 부착하는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 일실시예에 따른 전극조립체의 제조방법은 양극/분리막/음극 적층체를 제조하는 단계; 상기 적층체의 권취 방향의 내면에 센터핀을 배치하는 단계; 상기 센터핀의 하부에 적층체의 높이 방향으로 상, 하로 돌출된 시트형 크로스 테이프를 배치하는 단계; 상기 적층체의 일 단부에 권심(mandrel)을 끼우는 단계; 상기 권심을 축으로 하여 적층체, 센터핀, 크로스 테이프를 동시에 권취한 후 권심을 제거하여 젤리-롤을 제조하는 단계; 및 상기 제조된 젤리-롤의 중심에서 돌출된 크로스 테이프를 절취한 후 외주면까지 연장하여 부착하는 단계를 포함할 수 있다.
도 5는 본 발명의 제7 실시예에 따른 젤리-롤형 전극조립체를 제조하는 과정을 예시한 도로서, 넓은 폭과 길이를 갖는 하나의 크로스 테이프 시트(210)를 이용하여 상, 하면에 각각 4개의 크로스 테이프를 부착한 형태의 젤리-롤형 전극조립체를 제조하는 과정을 예시적으로 도시한다.
도 5의 S1을 참조하면, 먼저 긴 길이의 양극/분리막/음극의 적층구조를 갖는 적층체(130)를 제조한다. 상기 적층체(130)의 권취 방향의 내면에 중심이 되는 센터핀(310)을 배치하고, 상기 센터핀(310)의 하부에 크로스 테이프 시트(210)를 배치한다. 크로스 테이프 시트(210)는 적층체(130)의 높이 방향으로 상, 하로 돌출되어 있다. 이 때, 돌출되는 길이는 적어도 제조된 젤리-롤의 수평면상 중심으로부터 외주면까지 길이를 감쌀 수 있는 길이여야 한다. 또한, 상기 적층체(130)와 크로스 테이프 시트(210)의 일 단부에 권심(mandrel, 320)을 끼운다. 다음으로, 도 5의 S2를 참조하면, 상기 권심(320)을 축(권취 방향)으로 하여 적층체(130), 센터핀(310), 크로스 테이프 시트(210)를 동시에 권취한 후 권심(320)을 제거하여 젤리-롤(101)을 제조한다. 제조된 젤리-롤(101)의 센터핀(310)이 위치한 젤리-롤의 중심으로부터 상면(110)과 하면(120)에 각각 원통형의 크로스 테이프 시트(210)가 돌출되어 있다.
마지막으로 도 5의 S3을 참조하면, 돌출된 크로스 테이프 시트(210) 부분을 4등분으로 절취하여 4개로 나뉜 크로스 테이프들을 상하좌우의 십자가(+) 형태로 젤리-롤의 외주면을 감싸도록 부착한다.
이러한 방법에 따르면, 크로스 테이프가 전극 적층체와 함께 일체형으로 권취되고, 양 단면으로 돌출된 크로스 테이프를 절취하여 대칭되게 부착할 수 있다. 그러나, 제조방법은 이에 제한되는 것은 아니며, 경우에 따라 전술한 공정들을 선택적으로 예비(pre-) 단계 및 후(post-) 단계를 추가 또는 배제시킬 수 있으며, 또는 하나로 병합할 수 있다.
본 발명은 또한 상기 젤리-롤형 전극조립체 및 전해액을 전지케이스에 수납한 리튬 이차 전지를 제공한다.
상기 전해액은 예를 들어 리튬염 함유 비수계 전해질로서, 이는 비수 전해질과 리튬염으로 이루어져 있다. 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑 (franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4-페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명의 이차 전지는 당 업계의 통상의 방식에 따라 다수 개 직렬 또는 병렬 연결하여 안정성이 향상된 전지 모듈로서 이용될 수 있고, 또한, 당 업계의 통상의 방식에 따라 상기 전지 모듈을 포함한 안전성이 향상된 전지 팩을 제공하는 것도 가능하다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성을 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다. 따라서 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것으로서, 본 발명의 보호범위는 아래의 특허청구범위에 의하여 해석 되어야 하며 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.
100 : 전극조립체 101 : 젤리-롤
110: 젤리-롤의 상면 120 : 젤리-롤의 하면
111 : 젤리-롤의 중심 112: 젤리-롤의 외주면
120 : 젤리-롤의 하면 113 : 젤리-롤의 측면
130 : 적층체
200 : 크로스 테이프
201 : 크로스 테이프의 제1 부분
202, 205 : 크로스 테이프의 제2 부분
203, 206 : 크로스 테이프의 제3 부분
204 : 크로스 테이프의 제4 부분
210 : 크로스 테이프 시트
310 : 센터핀 320 : 권심
W : 크로스 테이프의 폭
A : 젤리-롤의 중심의 내경
D : 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지의 거리

Claims (13)

  1. 양극/분리막/음극의 적층체가 권취된 젤리-롤을 포함하고,
    상기 젤리-롤의 수평면 상에 상기 젤리-롤 중심의 권취 방향의 내면으로부터 외주면까지 크로스 테이프를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프는 상기 젤리-롤의 상면, 하면 또는 상면과 하면 모두에 부착된 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프는 상기 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 위치하고, 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제1 부분과, 상기 제1 부분과 반대 방향으로 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제2 부분을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프는 상기 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 위치하고, 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제1 부분; 상기 제1 부분과 반대 방향으로 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제2 부분; 상기 제1 부분과 수직 방향으로 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제3 부분; 및 제2 부분과 수직 방향으로 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제4 부분을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프는 상기 젤리-롤의 상면 또는 하면 상에 위치하고, 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제1 부분; 상기 제1 부분과 120° 방향으로 상기 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제2 부분; 및 상기 제2 부분과 120°방향으로 젤리-롤의 중심으로부터 외주면까지 연장되어 부착되는 제3 부분을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프는 상기 젤리-롤의 수평면과 접하는 측면까지 확장된 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프는 상기 젤리-롤의 중심에서 높이 방향으로 상면과 하면을 서로 연결하도록 연장된 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프의 폭은 상기 젤리-롤의 중심의 내경의 0.5 배 이상 1 배 미만인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 크로스 테이프는 절연성 소재로 이루어진 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 절연성 소재는 폴리비닐클로라이드 (PVC; poly(vinyl chloride)), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET; Polyethylene terephthalate) 및 폴리이미드(PI; polyimide)로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 전극조립체.
  11. 제1항의 전극조립체를 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬 이차 전지.
  12. 젤리-롤형 전극조립체를 제조하는 단계; 및
    상기 젤리-롤 중심의 권취방향의 내면으로부터 외주면까지 연장하여 크로스 테이프를 부착하는 단계
    를 포함하는 제1항의 전극조립체의 제조방법.
  13. 양극/분리막/음극 적층체를 제조하는 단계;
    상기 적층체의 권취 방향의 내면에 센터핀을 배치하는 단계;
    상기 센터핀의 하부에 적층체의 높이 방향으로 상, 하로 돌출된 시트형 크로스 테이프를 배치하는 단계;
    상기 적층체의 일 단부에 권심(mandrel)을 끼우는 단계;
    상기 권심을 축으로 하여 적층체, 센터핀, 크로스 테이프를 동시에 권취한 후 권심을 제거하여 젤리-롤을 제조하는 단계; 및
    상기 제조된 젤리-롤의 중심에서 돌출된 크로스 테이프를 절취한 후 외주면까지 연장하여 부착하는 단계
    를 포함하는 제1항의 전극조립체의 제조방법.

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