KR101464803B1 - 탄소 나노튜브를 포함하는 시추 유체 - Google Patents

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Abstract

본 발명은, 지하 암석 지층의 시추용 점탄성 시추 유체로서, (a) 수성 및/또는 유기 액상 베이스 (base), (b) 상기 액상 베이스에서 현탁 상태로, 적어도 2 g/㎤, 바람직하게는 적어도 4 g/㎤ 의 단위 체적당 질량을 갖는 입자 형태의 적어도 하나의 증량제, 및 (c) 10 ∼ 30 ㎚ 의 평균 직경 및 200　㎡/g 초과, 바람직하게는 200 ㎡/g ∼ 250 ㎡/g 의 비표면적을 갖는 탄소 나노튜브를 포함하는 점탄성 시추 유체에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 그러한 유체를 이용한 시추 방법에 관한 것이다.

Description

탄소 나노튜브를 포함하는 시추 유체{DRILLING FLUID CONTAINING CARBON NANOTUBES}
본 발명은 지하 지층 (formation) 의 시추 (drilling) 를 위한, 탄소 나노튜브를 포함하는 수계 (water-based) 또는 유기계 (organic-based) 점탄성 유체에 관한 것이다.
시추 이수 (drilling mud) 라고도 알려진 시추 유체는 유정 (oil well) 시추를 위해 사용되는 복합 유체이다. 이 유체는 드릴 로드 스트링 (string) 을 통해 시추공 (bore hole) 에서 보통 연속적으로 주입된다. 이 유체의 여러 기능에는, 예컨대 암석함유 폐기물 (rocky spoil) 을 표면까지 운송하는 것, 시추되는 암석 지층이 붕괴되지 않을 정도로 충분히 높은 유체정역학적 (hydrostatic) 압력으로 시추공을 유지하는 것, 또는 드릴 헤드의 윤활 및 냉각이 포함된다. 시추 이수에는 2 개의 주된 패밀리, 즉 오일계 이수 (일반적으로 유성 상 (oily phase) 의 브라인 (brine) 의 리버스 에멀션 (reverse emulsion)) 및 수계 이수가 존재한다.
시추공이 드릴링되는 암석 지층의 측방향 스러스트를 보상하기 위해 충분한 유체정역학적 압력을 유지하는 것은, 시추공이 깊은 영역을 향해 나아감에 따라, 시추 유체의 밀도를 점진적으로 증가시킨다. 이러한 밀도의 증가는 영어로 "weighting agent (증량제)" 로 알려진 것, 즉 미세하게 분쇄된 고형물 재료 (밀도가 매우 크고 시추 유체에 용해되지 않음) 를 첨가함으로써 이루어진다. 유정의 깊이가 깊어질수록, 사용되는 증량제의 양 및/또는 밀도가 더 증가하고, 시추 유체에서 증량제를 현탁 상태로 유지해야 하는 시스템이 더 효과적이어야 한다.
이는, 예컨대 이수의 주입이 일시적으로 정지되는 때에, 증량제의 침전 (sedimentation) 이 유정의 막힘 또는 유체 칼럼의 유체정역학적 압력의 국부적인 감소와 같은 비참한 결과를 초래하여, 유정의 붕괴를 야기할 수 있기 때문이다.
일반적으로 증량제는, 시추 유체에 용해될 수 있는 친유기성 (organophilic) 또는 비-친유기성 (non-organophilic) 점토 및 유기 폴리머로부터 통상적으로 선택되는 점도제 (viscosity agent) 에 의해 현탁 상태로 유지된다. 이제, 증량제를 현탁 상태로 유지하기 위한 시스템이 특히 효과적이어야 하는 특정 충전 깊이 넘어에서, 유기 폴리머는 이러한 깊이에서 발견되는 높은 온도로 인해 분해 (degradation) 를 겪으며, 부분적으로 또는 완전히 효과적이지 않게 된다.
유기 폴리머의 열적 분해의 문제는 유기 폴리머를 점토로 대체함으로써 해결될 수 없는데, 그 이유는, 종래 농후제 (thickening agent) (벤토나이트, 몬모릴로나이트, 아타풀자이트 (attapulgite) 및 친유기성 점토) 로서 사용되던 점토가 확실히 유기 폴리머보다 현저히 높은 온도를 견딜 수 있는 동안, 깊은 깊이에서 시추할 때, 많은 양의 매우 조밀한 증량제를 현탁 상태로 유지하는데 필요한 점토의 양이 꽤 많기 때문이다. 그러면, 시추 이수는 과도하게 높은 고형물 함량을 가질 수 있고, 과도하게 높은 점도 때문에, 이수 순환 유지의 문제가 발생할 수 있다.
현재 사용되는 시스템은, 폴리머에 기초하든 또는 점토에 기초하든 상관없이, 불행하게도 약 250 ℃ 이상의 온도에서 증량제를 현탁 상태로 유지할 수 없다.
고온 및 고압 조건 하에서 사용될 수 있는 새로운 시추 유체를 개발하기 위한 연구의 일부로서, 본 출원인은, 특정 탄소 나노튜브가, 비교적 소량으로 사용되는 때에, 고온에서 우수한 안정성을 갖고 또한 시추 유체를 과도한 점성으로 만들지 않으면서 많은 양의 매우 조밀한 증량제 (예컨대, 중정석 또는 방해석 등) 를 현탁 상태로 유지할 수 있는 우수한 농후제를 형성한다는 것을 발견하였다.
탄소 나노튜브를 포함하는 본 발명의 시추 유체의 이점은, 특히, 비교적 적당한 점도와 결합된 높은 항복값 또는 항복 응력을 특징으로 하는 점소성 (viscoplastic) 거동이다. Herschel-Bulkley 모델 (Hemphill T., Campos W., 및 Pilehvari A.: "Yield-power Law Model More Accurately Predicts Mud Rheology", Oil & Gas Journal 91, No.　34, 1993년 8월 23일, 45 ∼ 50 페이지) 을 이용하여 결정되는 항복 응력은 전단 응력으로서, 이 전단 응력 미만에서는, 유체의 거동이 실질적으로 고형물의 거동 (무한 점도) 이 되고, 이 전단 응력 초과에서는, 유체가 요변성 (thixotropic) 거동을 나타내게 되는 전단 응력이다.
Herschel-Bulkley model 에서 항복 응력의 값은, 정지된 점소성 유체에서 조밀한 고형물의 입자를 현탁 상태로 유지하기 위한 유체의 성능에 관한 정보를 제공한다. 이 항복 응력이 높아질수록, 유체가 현탁된 입자의 침전을 더 저지한다. 본 발명에서 사용되는 특별한 탄소 나노튜브 (비교적 작은 (30 ㎚ 미만) 평균 직경 및 큰 (200 ㎡/g 초과) 비표면적을 특징으로 함) 는, 동등한 함량의 유기 폴리머에 의해 부여될 수 있는 것보다 현저히 더 높은 항복 응력을 수계 또는 오일계 시추 유체에 부여한다.
더욱이, 이 탄소 나노튜브는, 325 ℃ 만큼 높은 온도 또는 심지어 이보다 더 높은 온도에서 열적으로 안정하다.
매우 적은 양, 바람직하게는 3 wt% 미만의 탄소 나노튜브의 사용은, 농후성 (thickening) 점토의 경우에 전술한 과잉 점도의 문제를 야기하지 않고, 따라서 탄소 나노튜브를 포함하는 유체를 더 용이하게 펌핑할 수 있고, 더 양호하게 흐르게 할 수 있다.
따라서, 이하에서 더 상세히 설명하는 탄소 나노튜브는, 유리하게는, 특히 고압 및 고온 조건 하에서, 시추 유체에서 사용되던 유기 폴리머, 점토 또는 지방산 종류의 농후제를 완전히 또는 부분적으로 대신한다.
오일 탐사를 위한 수성 (aqueous) 점탄성 유체에서의 나노튜브의 사용은 유럽특허출원 EP 1 634 938 에서 이미 제안되어 있다. 그 문헌은 특히, 계면활성제, 전해질 및 나노튜브의 시스템의 조합에 의해 농후화된 프랙처링 (fracturing) 유체에 관한 것이고, 여기서 나노튜브는 주로 계면활성제의 농후 능력 (thickening ability) 을 강화하는데 기여한다. 이 프랙처링 유체는 프로핑제 (propping agent), 예컨대 모래, 너트셸 (nutshell) 입자, 보크사이트, 글라스 비드 (glass bead) 또는 세라믹 비드를 또한 함유한다. 상기 유체에 의해 운반되는 프로핑제는 지하 지층에서 퇴적 (deposit) 되게 하려는 것이다. 그 의도는, 본 발명에서와 마찬가지로, 매우 조밀한 입자를 어떤 일이 있더라도 현탁 상태로 유지하는 것이 아니라, 그 입자를 암석 지층 내 특정 위치에서 퇴적시키는 것이다. 더욱이, 그 문헌은, 단지 유체를 농후화하기 위해 사용되는 제재 (agent) 로서 나노튜브의 사용을 어디에서도 개시하고 있지 않다.
조밀한 입자, 예턴대 증량제를 현탁 상태로 유지하기 위한 탄소 나노튜브의 사용은 특허 US 4 735 733 에 기재되어 있다. 이 문헌에서 사용된 나노튜브는 190 ㎡/g 미만의 비표면적을 갖는데, 그 이유는, 나노튜브 비표면적이 농후화된 유체의 유동학적 거동에 미치는 영향에 대한 연구에 따르면, 상기 값보다 큰 비표면적을 갖는 나노튜브가 광유에서 부적절한 농후화 효과를 갖기 때문이다 (도 4, 및 도 7 에 대한 설명, 칼럼 16, 라인 66 이하 참조). 작은 비표면적을 갖는 나노튜브의 사용을 추천하는 종래 기술의 상기 문헌의 내용에 맞지 않지만, 이에 반해 본 출원인은, 200 ㎡/g 이상의 비표면적을 갖는 나노튜브가 그 나노튜브를 포함하는 유체에, 특히 유리하게는 정지된 시추 유체에서 증량제를 현탁 상태로 유지할 수 있게 하는 유동학적 거동을 부여한다는 것을 발견하였다.
그러므로, 본 발명의 일 주제는, 지하 암석 지층에서의 시추용 점탄성 시추 유체로서,
(a) 수성 및/또는 유기 액상 베이스 (base),
(b) 상기 액상 베이스에서 현탁 상태로, 적어도 2 g/㎤, 바람직하게는 적어도 4 g/㎤ 의 단위 체적당 질량을 갖는 입자 형태의 적어도 하나의 증량제, 및
(c) 10 ∼ 30 ㎚ 의 평균 직경 및 200 ㎡/g ∼ 250 ㎡/g 의 비표면적을 갖는 탄소 나노튜브
를 포함하는 점탄성 시추 유체이다.
본 발명의 시추 유체에서 사용되는 액상 베이스는, 이론적으로, 종래 시추 유체에서 사용되던 임의의 베이스일 수 있다. 이는, 예컨대 경제적 및 생태학적 이유로 특히 유리한 수성 베이스일 수 있다. 이 수성 베이스는, 알려진 바와 같이, 주로 베이스의 밀도를 증가시키기 위한 수용성 염을 포함한다. 바람직한 염은 나트륨, 칼륨, 칼슘, 아연 및 세슘의 할로겐화물 및 포름산염, 그리고 이들의 조합을 포함한다. 특히 바람직한 염으로서, 염화 칼슘, 브롬화 칼슘, 포름산 칼륨, 포름산 세슘/칼륨, 및 이들의 조합을 언급할 수 있다. 이러한 수성 베이스는 작은 분율 (fraction) 의 수-혼화성 (water-miscible) 및/또는 수-비혼화성 (water-immiscible) 유기 용매를 더 포함할 수 있다.
그러나, 몇몇의 경우에는, 예컨대 유정이, 유체에 의해 제거되기 쉬운 많은 분율의 수용성 또는 수분산성 성분을 포함하는 암석 지층을 통과할 때, 시추 유체의 물 함량을 제한하는 것이 유익하거나 또는 심지어 필요할 수 있다. 그러면, 액상 베이스는 오일이거나, 또는 대안적으로는 바람직하게는 50 wt% 이하, 특히 20 wt% 이하의 물을 포함하는 오일 속 물 (water-in-oil) 에멀션이다.
수성 베이스가 이와 같은 오일 속 물 에멀션 (또한, 리버스 에멀션이라고도 알려져 있음) 인 경우, 점탄성 유체는 에멀션을 안정시킬 수 있는 적어도 하나의 계면활성제를 더 포함한다.
리버스 에멀션을 안정시킬 수 있는 계면활성제는 일반적으로 7 미만의 친수-친유 밸런스 (hydrophile-lipophile balance, HLB) 를 갖는다. 물론, 오일 속 물 에멀션을 안정시키기에 충분한 계면활성제의 양은 수성 및 유성 상의 각 비율에 의존하지만, 일반적으로 1 wt% ∼ 5 wt% 이다. 계면활성제(들)는 비이온성 및 음이온성 계면활성제로부터 선택되는 것이 바람직하다. 문헌 US2006-0046937 에는, 본 발명의 시추 이수의 제조에 사용될 수 있는 계면활성제가 기재되어 있다.
본 발명의 시추 유체에서 사용되는 오일, 즉 액상 베이스를 형성하는 오일 또는 대안적으로는 오일 속 물 에멀션의 연속 상 (phase) 이나 물 속 오일 (oil-in-water) 에멀션의 불연속 상 (phase) 을 형성하는 오일은 바람직하게는 광유, 불소유 (fluorinated oil), 디젤유, 또는 합성유, 더 바람직하게는 광유 또는 합성유이다. 일반적으로 비극성 오일 (apolar oil) 이 극성 오일보다 바람직하다. 종래 사용되던 오일 중 하나가 예컨대 Total
Figure 112010021559939-pct00001
제조의 상품명 EDC　99-DW 이다.
이론적으로, 액상 베이스의 밀도보다 더 높은 밀도, 바람직하게는 적어도 2 g/㎤ 의 단위 체적당 질량을 갖고, 깊은 깊이에서의 시추시에는, 바람직하게는 3 g/㎤ 초과 또는 4 g/㎤ 초과의 단위 체적당 질량을 갖는 임의의 입자 고형물이 증량제로서 사용될 수 있다. 이러한 증량제는 공지되어 있으며, 예컨대 중정석 (BaSO4), 방해석 (CaCO3), 백운석 (CaCO3·MgCO3), 적철석 (Fe2O3), 자철석 (Fe3O4), 티탄철석 (FeTiO3) 및 능철석 (FeCO3) 으로부터 선택된다. 특히 바람직하게 사용되는 증량제는 중정석이다.
증량제의 양은, 특히 시추 유체에 부여되어야 하는 밀도에 의존한다. 이 밀도, 및 그에 따라 사용되는 증량제의 양은, 일반적으로 시추공의 깊이에 따라 점차적으로 증가한다. 본 발명의 시추 유체는 바람직하게는 심층 시추 (deep drilling) 을 위한 것이고, 따라서 비교적 높은 밀도, 바람직하게는 적어도 1.5, 바람직하게는 2.5 이상의 전체 밀도 (overall density) 를 갖는다. 증량제 함량의 상한은 본질적으로 과잉 고형물 함량에 의해 야기되는 점도 문제에 의해 결정된다. 일반적으로, 증량제는 본 발명의 시추 유체에서 10 ∼ 70 wt% 의 농도로 사용된다. 사용되는 증량제의 백분율은 원하는 밀도에 따라 폭넓게 변할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 탄소 나노튜브 (또는 NTC) 는 공지되어 있다. 탄소 나노튜브는 5각형, 6각형 및/또는 7각형에 균일하게 배치된 탄소 원자로 이루어진 중공의 폐쇄된 튜브 형상의 특별한 결정 조직을 갖는다. NTC 는 둥글게 말린 (rolled up) 1 이상의 그라핀 (graphene) 으로 이루어진다. 따라서, 단일 벽 (single wall) 나노튜브 (SWNT) 와 다중 벽 (multiwall) 나노튜브 (MWNT) 로 구별된다.
위에서 언급한 것처럼, 본 발명에서 사용되는 NTC 는 10 ∼ 30　㎚, 바람직하게는 10 ∼ 15 ㎚ 의 평균 직경을 갖는다. NTC 의 평균 길이는 유리하게는 0.1 ∼ 10 ㎛ 이고, 평균 길이/평균 직경의 비는 유리하게는 10 보다 높고, 통상적으로 100 보다 높다.
본 발명에서 사용되는 NTC 의 비표면적 (BET 법을 이용하여, 질소 흡착에 으해 결정됨) 은 200　㎡/g 보다 더 크고, 바람직하게는 200　㎡/g ∼ 250　㎡/g 이다. 비압착 (uncompacted) 상태에서의 NTC 의 겉보기 밀도, 또는 용적 밀도 (bulk density) 는 바람직하게는 0.03 ∼ 0.5　g/㎤ , 특히 0.05 ∼ 0.2　g/㎤ 이다. 이 용적 밀도는, 탄소 나노튜브를 포함하는 시험 시편이 연속하여 3 번 역전된 후 측정된 동일 질량의 부피에 대한 탄소 나노튜브의 주어진 질량의 비이다.
다중 벽 탄소 나노튜브는, 예컨대 5 ∼ 15 개의 그라핀을 포함할 수 있고, 더 바람직하게는 7 ∼ 10 개의 그라핀을 포함할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 작은 평균 직경 및 큰 비표면적을 갖는 탄소 나노튜브는, 국제출원 WO2006/082325 에 기재된 합성 방법을 이용하여 제조된다.
상기한 기술적 특징을 나타내는, 가공되지 않은 (raw) 탄소 나노튜브, 즉 화학적으로 개질되지 않은 탄소 나노튜브는, ARKEMA 제조의 상품명 Graphistrength
Figure 112010021559939-pct00002
C100 으로 시장에서 입수 가능하다. 이 제품은, 평균하여 5 ∼ 15 개의 가라핀을 가지며 10 ∼ 15 ㎚ 의 평균 직경 및 0.1 ∼ 10　㎛ 의 평균 길이를 갖는 나노튜브로 구성되어 있다.
이러한 나노튜브는 본 발명의 시추 유체에 혼입되기 전에 정제 (purify) 및/또는 산화 및/또는 연마 (grind) 될 수 있다.
NTC 는 볼 밀, 해머 밀, 퍼그 밀, 커팅 밀 (cutting mill), 유체 에너지 밀, 또는 연관된 질량의 NTC 의 크기를 줄일 수 있는 임의의 다른 연마 시스템과 같은 장비에서 열간 또는 냉간 연마될 수 있다. 이 연마 단계는 유체 에너지 밀 기술을 이용하여, 특히 유체로서 공기를 이용하는 밀에서 행해지는 것이 바람직하다.
가공되지 않은 또는 연마된 NTC 는, 그 NTC 를 제조하는 방법으로 인해 발생하는 임의의 잔류 무기 및 금속 불순물을 제거하기 위해, 황산 용액에서 세척됨으로써 정제될 수 있다. 이 세척에 사용되는 NTC/황산 중량비는 1 : 2 ∼ 1 : 3 일 수 있다. 또한, 정제 작업은 90 ∼ 120 ℃ 의 온도에서, 예컨대 5 ∼ 10　시간 동안 행해질 수 있다. 이 작업 다음에, 유리하게는, 정제된 NTC 를 물로 행구고 건조시키는 단계를 행할 수 있다.
가공되지 않은, 연마 및/또는 정제된 NTC 의 산화는 유리하게는, 예컨대 NTC/차아염소산나트륨 중량비 1 : 0.1 ∼ 1 : 1 로, 바람직하게는 실온에서, 나노튜브를 차아염소산나트륨 용액과 접촉시킴으로써 행해진다. 이 산화 작업 다음에, 유리하게는, 산화된 NTC 를 여과 및/또는 원심분리, 세척 및 건조하는 단계가 행해진다.
본 발명에서 사용되는 NTC 는, 공유 결합을 통해 작용기를 도입함으로써 화학적으로 개질될 수 있다. 황산염, 술폰산염, 카르복시, 벤젠술폰산염 및 아민 (선택적으로는 쿼터나이즈드 (quaternized)) 기와 같은 이러한 작용기 또는 대안적으로는 NTC 의 표면에서 단량체를 중합시킴으로써 획득되는 기는 일반적으로 물 또는 유기 용매에서의 나노튜브의 분산성을 향상시킨다.
본 발명에서, 오일 또는 리버스 에멀션에 기초한 시추 유체의 경우, 개질되지 않은 NTC 의 이용이 바람직하다. 수계 시추 유체의 경우, 이온성 유기 기를 작용기로 갖는 나노튜브의 이용이 바람직하다.
본 발명의 시추 유체에서 사용되는 NTC 의 양은, 특히, 사용되는 증량제의 양과 밀도, 시추 깊이, 액상 베이스의 특성, 및 시추 유체에 임의의 다른 농후제가 존재하는지 여부에 의존한다.
이 양은 시추 유체의 총 중량에 대해 0.1 ∼ 3 wt% 인 것이 바람직하다.
본 발명의 특별한 일 실시형태에서, NTC 가 유일한 농후제이고, 즉 시추 유체는 유기 폴리머, 지방산, 점토, 또는 EP 1　634　938 에 기재된 것과 같은 계면활성제와 전해질에 기초한 농후 시스템 등의 임의의 다른 공지된 농후제가 본질적으로 없다. 그러면, 시추 유체에서 NTC 의 농도는 비교적 높고, 바람직하게는 1 ∼ 3 wt% 이고, 특히 1.5 ∼ 3 % 이다. 이는, 실험에 따르면, 다른 농후제가 존재하지 않을 때, 시추 유체의 항복 응력이 대략 1 wt% 의 NTC 에서 최소값보다 현저히 증가하기 때문이다.
또한, 탄소 나노튜브는 종래 농후 시스템, 예컨대 폴리머계 농후 시스템의 효과를 강화하는데 이용된다. 따라서, 본 발명의 다른 실시형태에서, 본 발명의 시추 유체는 액상 베이스의 수성 상 및/또는 유성 상에 용해될 수 있는 1 이상의 유기 폴리머(들)를 또한 포함한다. 그리고, NTC 농도는 0.1 ∼ 1 wt% 의 탄소 나노튜브인 것이 바람직하다.
이러한 농후성 유기 폴리머는 시추 유체에 종래 이용되던 것 중에서 선택되고, 예로써 구아 검 (guar gum), 히드록시-프로필구아 (hydroxy-propylguar), 카르복시메틸구아, 히드록시프로필셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 크산탄, 녹말, 폴리아크릴레이트, 및 폴리(디알릴디메틸암모늄 클로라이드) 를 언급할 수 있다.
본 발명의 주제는, 전술한 것과 같은 탄소 나노튜브를 포함하는 시추 유체만이 아니라, 그러한 시추 유체를 이용하여 지하 암석 지층에서 시추하는 방법이다.
본 발명의 다른 주제는, 수성 및/또는 유기 액상 베이스 및 10 ∼ 30 ㎚ 의 평균 직경을 갖는 탄소 나노튜브를 포함하는 시추 유체를 주입하는 것을 포함하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법으로서, 시추 깊이, 시추 온도 및/또는 시추 압력이 증가함에 따라, 상기 시추 유체의 탄소 나노튜브의 함량이 증가하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법이다. 이 시추 방법에서, 적어도 하나의 증량제, 및/또는 탄소 나노튜브 이외의 적어도 하나의 농후제가, 시추 유체에 도입되는 것이 바람직하다.
본 발명의 시추 유체에서 사용되는 NTC 의 열을 견디는 우수한 성능 덕분에, 이 NTC 는 깊은 깊이, 즉 고온 및 고압 조건에서의 시추에 매우 적합하다.
그러므로, 본 발명의 시추 방법의 바람직한 실시형태에서, 시추 온도는 200 ℃ 이상이고, 특히 250 ℃ 초과이다.
그러나, 고온 및 고압 시추는 본 발명의 방법의 단지 하나의 바람직한 실시형태이고, 본 발명의 시추 유체는, 비교적 낮은 점도와 결합된 높은 항복 응력 덕분에, 낮은 또는 중간 깊이 시추에서도 또한 매우 유용하다.
따라서, 시추 깊이, 시추 온도 및/또는 시추 압력이 증가함에 따라, 탄소 나노튜브 함량을 점진적으로 증가시킴으로써, 전체 시추에서 본 발명의 시추 유체를 사용하는 것이 가능하다. 이와 같은 방법은 매우 단순함을 위해 채용될 수 있는데, 일단 폐기물이 제거되고 추가적인 양의 증량제 및 탄소 나노튜브가 첨가되면 재사용될 수 있는 시추 유체를 연속적으로 재순환시킬 수 있기 때문이다.
본 발명의 시추 방법의 일 실시형태에서, 시추 유체는 바람직하게는 탄소 나노튜브 이외에 농후제를 포함하지 않는다.
다른 실시형태에서, 본 발명의 시추 방법은 시추 깊이, 시추 온도 및/또는 시추 압력이 증가함에 따라, 예컨대, 점토 (벤토나이트, 몬모릴로나이트, 아타풀자이트, 친유기성 점토) 또는 유기 폴리머로부터 선택된, 시추 유체에 존재하는 1 이상이 농후제를 탄소 나노튜브로 점진적으로 대체하는 것을 포함한다.
실제로, 주로 시추 유체의 제조 비용과 관련된 이유로 인해, 시추 시작시에 공지된 비싸지 않은 농후제, 예컨대 유기 폴리머 및/또는 농후성 점토를 사용하고, 유기 폴리머의 열적 분해 또는 점토에 의해 도입되는 과잉 고형물질 함량이 서두에서 기술한 문제를 일으키기 시작하는 특정 깊이 이상에서만 NTC 를 도입하는 것이 유리할 수 있다.
본 발명의 마지막 주제는, 지하 지층의 시추를 위한, 10 ∼ 30　㎚ 의 평균 직경 및 200　㎡/g 초과의 비표면적을 갖는 탄소 나노튜브의 용도이다.
단지 예시 목적으로 주어지며 첨부된 청구항에 의해 규정되는 본 발명의 범위를 제한하려는 것이 아닌 이하의 예를 통해, 본 발명은 더 잘 이해될 것이다.
도 1 및 도 2 는 침강 (subsidence) 시험의 결과를 나타낸다.
밀도가 1.7 g/㎤ 이고 56 wt% 의 중정석을 포함하는 오일계 시추 이수 (이하에서, "Victoria 이수" 라고 함, Victoria 이수에 포함된 오일의 중량에 대해 1 wt% 의 탄소 나노튜브가 첨가되거나 첨가되지 않음) 에 중정석을 현탁 상태로 두는 효과 및 유동학적 특성에 대해 평가하였다.
시험된 이수에 대해 170 s-1 의 전단 하에서 50 ℃ 에서의 점도를 정확히 측정하였고, 상기 이수는 180 ℃ 에서 16 시간 또는 40 시간 동적 시효를 거친 후, 205 ℃ 에서 60 시간 또는 120 시간 정적 침강 시험을 거쳤다.
용어 "침강" 은, 증량제의 입자가 각진 (angled) 시추공에서 일반적으로 발견되는 전자사태 효과 (avalanche effect) 를 발생시켜서, 침전 효과로 인해, 시추공의 저부에서는 증량제의 과다농도 (over-concentration) 를, 그리고 시추공의 상부에서는 증량제의 과소농도 (under-concentration) 를 야기하는 현상을 의미한다. 행해진 침강 시험은, 45°기울인 셀 (cell) 내에서 이수 샘플을 주어진 온도에서 주어진 시간 동안 유지한 후, 이수 샘플의 저부에서의 밀도 (D1) 를 측정하고, 다음 식:
IS = D1 / 2 × Do (여기서, Do 는 샘플의 초기 밀도를 나타냄)
을 이용하여 침강 지수 (subsidence index) (IS) 를 추론하는 것으로 구성된다.
이 시험의 결과를 도 1 및 도 2 에 나타내었다.
도 1 에서 볼 수 있는 것처럼, NTC 를 첨가하면, 샘플의 유동학적 특성이 일반적으로 향상된다. 또한, 도 2 는, NTC 를 첨가하면, 중정석의 침강의 예방이 더 용이해지고, 침강 지수 (또는 "새그 인자 (sag factor)") 가 60 시간 후에는 0.59 에 대조적으로 0.56 이 되고, 120 시간 후에는 0.66 에 대조적으로 0.58 이 됨을 보여준다.
이 예는, NTC 가 오일계 이수를 위해 고온에서 점도증가제로서 사용될 수 있음을 보여준다. 시추 이수에 사용되던 종래 증량제를 현탁 상태로 유지하기 위해 NTC 를 사용하는 것을 또한 구상할 수 있다.

Claims (21)

  1. 지하 암석 지층에서의 시추용 점탄성 시추 유체로서,
    (a) 수성 및 유기 액상 베이스 (base) 중 하나 이상,
    (b) 상기 액상 베이스에서 현탁 상태로, 적어도 2 g/㎤ 의 단위 체적당 질량을 갖는 입자 형태의 적어도 하나의 증량제, 및
    (c) 10 ∼ 30 ㎚ 의 평균 직경 및 200　㎡/g ∼ 250　㎡/g 의 비표면적을 갖는 탄소 나노튜브
    를 포함하는 점탄성 시추 유체.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 액상 베이스는 오일이거나 또는 0 초과, 50 wt% 이하의 물을 포함하는 오일 속 물 (water-in-oil) 에멀션과 같은 유성 (oily) 연속 상을 갖는 베이스인 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 액상 베이스는 오일 속 물 에멀션이고, 상기 점탄성 유체는 적어도 하나의 계면활성제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 계면활성제는 음이온성 또는 비이온성 계면활성제인 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  5. 제 1 항에 있어서, 0.1 ∼ 3 wt% 의 탄소 나노튜브를 포함하는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  6. 제 2 항에 있어서, 상기 액상 베이스를 형성하는 유성 연속 상은 광유, 불소유, 디젤유, 또는 합성유인 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 증량제는 중정석 (BaSO4), 방해석 (CaCO3), 백운석 (CaCO3·MgCO3), 적철석 (Fe2O3), 자철석 (Fe3O4), 티탄철석 (FeTiO3), 능철석 (FeCO3) 및 이들의 혼합물로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 증량제는 중정석인 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 액상 베이스의 수성 상 (aqueous phase) 은 나트륨, 칼륨, 칼슘, 아연 및 세슘의 할로겐화물 및 포름산염, 그리고 이들의 조합으로부터 선택된 적어도 하나의 수용성 염을 포함하는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 액상 베이스의 수성 상 및 유성 상 중 하나 이상에 용해될 수 있는 유기 폴리머로부터 선택된 적어도 하나의 농후제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  11. 제 10 항에 있어서, 0.1 ∼ 1 wt% 의 탄소 나노튜브를 포함하는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 액상 베이스의 수성 상 및 유성 상 중 하나 이상에 용해될 수 있는 유기 폴리머가 없는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  13. 제 12 항에 있어서, 1 ∼ 3 wt% 의 탄소 나노튜브를 포함하는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  14. 제 1 항에 있어서, 적어도 1.5 의 밀도를 갖는 것을 특징으로 하는 점탄성 시추 유체.
  15. 제 1 항 내지 제 14 항 중 어느 한 항에 따른 시추 유체를 이용하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법.
  16. 수성 및 유기 액상 베이스 중 하나 이상, 및 10 ∼ 30 ㎚ 의 평균 직경을 갖는 탄소 나노튜브를 포함하는 시추 유체를 주입하는 것을 포함하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법으로서, 시추 깊이, 시추 온도 및 시추 압력 중 하나 이상이 증가함에 따라, 상기 시추 유체의 탄소 나노튜브의 함량이 증가하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법.
  17. 제 16 항에 있어서, 적어도 하나의 증량제, 및 탄소 나노튜브 이외의 적어도 하나의 농후제 중 하나 이상이, 시추 유체에 도입되는 것을 특징으로 하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법.
  18. 제 17 항에 있어서, 시추 깊이, 시추 온도 및 시추 압력 중 하나 이상이 증가함에 따라 시추 유체에 존재하는 1 이상이 농후제를 탄소 나노튜브로 점진적으로 대체하는 것을 포함하는 것을 특징으로 하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법.
  19. 제 16 항 또는 제 17 항에 있어서, 시추 온도는 200 ℃ 이상, 325 ℃ 이하인 것을 특징으로 하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법.
  20. 제 16 항 또는 제 17 항에 있어서, 상기 시추 유체는 탄소 나노튜브 이외에 농후제를 포함하지 않는 것을 특징으로 하는 지하 암석 지층에서의 시추 방법.
  21. 지하 지층의 시추를 위한, 10 ∼ 30　㎚ 의 평균 직경 및 200　㎡/g 초과, 250　㎡/g 미만의 비표면적을 갖는 탄소 나노튜브의 사용 방법.
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