KR101432476B1 - Manufacturing method of aluminium nitride-polymer composite having high thermal conductivity - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 판상의 질화알루미늄 분말을 폴리머 매트릭스 내부에 분산시켜서 복합화하는 것에 의하여 열전도 특성을 향상시킬 수 있고, 판상의 질화알루미늄 분말이 수평배향 또는 수직배향이 가능하도록 하여 열전달 방향이 수평으로 잘되게 하거나 수직으로 잘 되게 하는 것이 가능한 고열전도성 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법에 관한 것이다.
The present invention relates to a method for producing an aluminum nitride-polymer composite material, and more particularly, to a method for manufacturing a composite material in which a plate-like aluminum nitride powder is dispersed in a polymer matrix to form a composite, The present invention relates to a method of manufacturing a high thermal conductive aluminum nitride-polymer composite material capable of horizontally orienting or vertically orienting so that the direction of heat transfer can be made horizontal or vertical.
마이크로일렉트로닉스(microelectronic devices)가 고전력소비 및 고주파를 사용하는 추세이기 때문에, 발광다이오드(light emitting diode; 이하 'LED'라 함)와 고집적메모리칩과 같은 전자제품에서 발생하는 열을 방출시키는 것이 많은 주목을 받고 있다. Since microelectronic devices are in the trend of using high power consumption and high frequencies, it is very important to emit heat generated from electronic products such as light emitting diodes (hereinafter referred to as "LEDs") and highly integrated memory chips .
LED에서 가장 많이 발생하는 문제가 발열로 인한 온도의 증가에 따른 출력의 점차적인 감소와 효율 저하이다. 고출력 LED의 개발과 함께 이전의 전자디바이스와 비교해서 정션(junction)의 온도가 90∼100℃에 달하는 것으로 알려져 있다. 이러한 가혹한 열적인 스트레스가 빛 출력의 열화현상의 주된 요인으로 작용하고 있으며, 교통신호기나 자동차의 신호 등에 사용되는 외기에 노출된 LED의 경우는 외부의 환경변화에 취약하다. 따라서, 방열문제를 해결함으로써 LED의 수명을 연장하고자 하는 노력들이 이루어지고 있다. The most common problem in LEDs is the gradual decrease in output and the decrease in efficiency due to the increase in temperature due to heat generation. With the development of high-power LEDs, junction temperature is known to reach 90-100 ° C compared to previous electronic devices. These harsh thermal stresses are the main cause of deterioration of light output, and LEDs that are exposed to outside air used for traffic signals and automobile signals are vulnerable to changes in the external environment. Accordingly, attempts have been made to extend the lifetime of the LED by solving the heat dissipation problem.
방열은 전자제품의 수명과 성능향상에 매우 중요한 설계 요소로 취급되고 있으며, 상업화와 대중화를 위해서 성능의 안정성, 신뢰성 확보, 가격대비 성능이라는 가격효율성 측면에서 고방열을 달성하는 것이 매우 중요한 요소라고 할 수 있다. Heat dissipation is regarded as a very important design element for improving the lifetime and performance of electronic products. It is very important to achieve high heat dissipation in terms of cost efficiency such as performance stability, reliability, and price / performance for commercialization and popularization .
따라서, LED와 마이크로칩의 패키징에서 폴리머-세라믹 복합재를 많이 사용하고 있는데, 반도체칩의 패키징에서는 에폭시가 주로 패키징 재료로서 사용되고 있다. 하지만, 폴리머의 경우 폴리머 체인이 결합되어 있는 형태이기 때문에 보통은 1W/mK 이하의 열전도성능을 갖고 있기 때문에 실리카, 산화알루미늄, 질화보론과 같은 세라믹 필러가 충진된 폴리머 복합소재를 사용하고 있다. Therefore, a lot of polymer-ceramic composites are used in the packaging of LED and microchip. In the packaging of semiconductor chips, epoxy is mainly used as a packaging material. However, since the polymer has a polymer chain bonded thereto, the polymer composite material filled with a ceramic filler such as silica, aluminum oxide or boron nitride is generally used because it has a thermal conductivity of 1 W / mK or less.
AlN은 6.2eV의 넓은 밴드갭에너지의 반도성 소재이고, 높은 전기비저항(1013Ω㎝), 저유전상수(8.8 at 1MHz), 그리고 낮은 열팽창계수(실리콘과 유사, 4.7×10-6 K-1)를 갖는 소재이다. 소결 AlN 기판은 방열기판 소재로서 이용된다. AlN is a semiconductive material with a wide bandgap energy of 6.2 eV and has high electrical resistivity (10 13 Ω cm), low dielectric constant (8.8 at 1 MHz) and low thermal expansion coefficient (similar to silicon, 4.7 × 10 -6 K -1 ). The sintered AlN substrate is used as a radiator plate material.
방열 성능은 필러의 형상에 많은 영향을 받기 때문에 형상요인이라고 언급되는 종횡비를 정량화할 필요가 있다. 열전도율은 형상 인자에 의해서 변하는 것으로 보고되고 있다. 형상 인자 이외에 입자의 크기도 열전도율에 영향을 미치는데, 이는 필러의 충진율, 필러와 폴리머 매트릭스의 접촉면적, 계면특성, 열전도 패스에 관여하기 때문이다. 그러므로, 입자의 형상을 제어하는 것과 입자의 종횡비를 조절하는 것은 복합소재의 열전도율을 향상시키는데 중요한 인자라고 할 수 있다.
Since the heat dissipation performance is greatly affected by the shape of the filler, it is necessary to quantify the aspect ratio referred to as the shape factor. Thermal conductivity is reported to vary with shape parameters. In addition to the shape factor, the particle size also affects the thermal conductivity because it is involved in the packing rate of the filler, the contact area between the filler and the polymer matrix, the interface characteristics, and the heat conduction path. Therefore, controlling the shape of the particles and controlling the aspect ratio of the particles are important factors in improving the thermal conductivity of the composite material.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 판상의 질화알루미늄 분말을 폴리머 매트릭스 내부에 분산시켜서 복합화하는 것에 의하여 열전도 특성을 향상시킬 수 있고, 판상의 질화알루미늄 분말이 수평배향 또는 수직배향이 가능하도록 하여 열전달 방향이 수평으로 잘되게 하거나 수직으로 잘 되게 하는 것이 가능한 고열전도성 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법을 제공함에 있다.
The problem to be solved by the present invention is to improve the heat conduction characteristics by dispersing the plate-like aluminum nitride powder in the interior of the polymer matrix to form a composite, and the plate-like aluminum nitride powder can be horizontally or vertically aligned, The present invention provides a method of manufacturing a high thermal conductive aluminum nitride-polymer composite material which can be horizontally aligned or vertically aligned.
본 발명은, (a) 판상의 질화알루미늄 분말을 준비하는 단계와, (b) 상기 판상의 질화알루미늄 분말, 폴리머 수지 및 상기 폴리머 수지를 용해할 수 있는 용제를 혼합하여 상기 폴리머 수지에 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 분산된 혼합용액을 형성하는 단계와, (c) 상기 용제와 가스를 제거하기 위하여 상기 혼합용액을 건조하는 단계와, (d) 건조된 결과물을 원하는 형태의 몰드에 넣은 후 제1 온도에서 유지하여 가스를 제거하는 단계 및 (e) 상기 제1 온도에서 유지된 결과물에 대하여 상기 제1 온도보다 높은 제2 온도에서 일축 가열가압하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 가압 방향에 수직한 수평방향으로 배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 얻는 단계를 포함하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법을 제공한다. The present invention relates to a method for producing a laminate, comprising the steps of: (a) preparing a plate-shaped aluminum nitride powder; and (b) mixing the plate-like aluminum nitride powder, a polymer resin, and a solvent capable of dissolving the polymer resin, (C) drying the mixed solution to remove the solvent and the gas; (d) placing the dried product in a mold of a desired shape, Maintaining the temperature of the plate-like aluminum nitride powder at a second temperature higher than the first temperature with respect to the result held at the first temperature, To obtain an aluminum nitride-polymer composite material oriented in the < RTI ID = 0.0 > direction. ≪ / RTI >
상기 (e) 단계 후에, 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 수평방향으로 배향된 상태에서 방향을 90°로 회전시키고 회전된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 절단하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 상기 가압방향에 평행한 수직방향으로 배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 얻는 단계를 더 포함할 수 있다.After the step (e), the aluminum nitride-polymer composite material is rotated in the direction of 90 degrees in the horizontal orientation and the rotated aluminum nitride-polymer composite material is cut so that the plate-like aluminum nitride powder is pressed in the pressing direction Thereby obtaining a parallel and vertically oriented aluminum nitride-polymer composite material.
상기 판상의 질화알루미늄 분말을 준비하는 단계는, 판상의 질화알루미늄 분말, 실란계 화합물 및 용매를 혼합하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말을 표면처리하는 단계 및 상기 실란계 화합물로 표면처리된 판상의 질화알루미늄 분말을 선택적으로 필터링하는 단계를 포함할 수 있다.The step of preparing the plate-like aluminum nitride powder includes a step of mixing the plate-like aluminum nitride powder, the silane-based compound and a solvent to surface-treating the plate-like aluminum nitride powder, and a step of mixing the plate- And optionally filtering the powder.
상기 실란계 화합물은 3-아미노프로필트리에톡시실란 일 수 있고, 상기 용매는 아세톤과 증류수가 혼합된 용액일 수 있으며, 상기 표면처리는 40∼90℃의 온도에서 수행되는 것이 바람직하고, 상기 필터링은 여과지를 이용하여 상기 실란계 화합물로 표면처리된 판상의 질화알루미늄 분말을 선택적으로 분리해낼 수 있다.The silane compound may be 3-aminopropyltriethoxysilane, and the solvent may be a solution in which acetone and distilled water are mixed, and the surface treatment is preferably performed at a temperature of 40 to 90 ° C., The plate-shaped aluminum nitride powder surface-treated with the silane-based compound can be selectively separated using a filter paper.
상기 건조하는 단계는, 상기 혼합용액을 데시케이터에 장입하고, 상기 데시케이터 내를 진공 상태로 만들고 상기 데시케이터 내의 가스를 배기하면서 건조하는 단계로 이루어질 수 있다.The drying step may include a step of charging the mixed solution into a desiccator, making the inside of the desiccator into a vacuum state, and drying the gas in the desiccator while discharging the gas.
상기 제1 온도는 상기 용제의 끓는점보다 높은 60∼100℃인 것이 바람직하고, 상기 제2 온도는 상기 제1 온도보다 높은 100∼200℃인 것이 바람직하며, 상기 일축 가열가압은 5∼500MPa의 압력을 인가하여 수행하는 것이 바람직하다.The first temperature is preferably higher than the boiling point of the solvent by 60 to 100 DEG C and the second temperature is preferably higher than the first temperature by 100 to 200 DEG C and the uniaxial heating pressure is preferably 5 to 500 MPa Is preferably applied.
상기 (b) 단계에서, 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드를 더 혼합할 수 있으며, 상기 폴리머 수지와 상기 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드는 1:0.1∼1.5의 부피비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다.In the step (b), the methyltetrahydrophthalic anhydride may be further mixed, and the polymer resin and the methyltetrahydrophthalic anhydride are preferably mixed in a volume ratio of 1: 0.1 to 1.5 .
상기 폴리머 수지는, 열경화성 에폭시 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지, 실리콘 수지 및 폴리우레탄 수지 중에서 선택된 1종 이상의 수지이고, 상기 에폭시 수지는, 비스페놀 A 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether of bisphenol A), 비스페놀 F 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether of bisphenol F), 페놀-노보락 에폭시(phenol-novolac epoxy), 오르토-크레졸-노보락 에폭시(o-cresol novolac epoxy), 비스페놀 A-노보락 에폭시(bisphenol A-novolac epoxy) 및 디글리시딜 테레프탈레이트(diglycidyl terephtalate) 중에서 선택된 1종 이상의 에폭시계 화합물로 이루어질 수 있고, 상기 (b) 단계에서 상기 폴리머 수지와 상기 판상의 질화알루미늄 분말은 1:0.05∼10의 중량비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다.Wherein the polymer resin is at least one resin selected from the group consisting of a thermosetting epoxy resin, a polypropylene resin, a polyethylene resin, a silicone resin, and a polyurethane resin, wherein the epoxy resin is selected from the group consisting of diglycidyl ether of bisphenol A, Bisphenol F, diglycidyl ether of bisphenol F, phenol-novolac epoxy, o-cresol novolac epoxy, bisphenol A-novolac epoxy, A-novolac epoxy and diglycidyl terephthalate. In the step (b), the polymer resin and the plate-like aluminum nitride powder may be mixed in a ratio of 1: 10 by weight.
상기 판상의 질화알루미늄 분말을 준비하는 단계는, 판상의 알루미나(Al2O3) 분말과 액상의 페놀레진을 혼합하여 상기 판상의 알루미나 분말이 상기 페놀레진에 분산된 형태의 전구체 용액을 형성하는 단계와, 상기 전구체 용액을 건조하여 고체-젤 혼합물을 형성하는 단계와, 상기 고체-젤 혼합물을 분쇄하여 전구체 분말을 형성하는 단계 및 상기 전구체 분말을 질소를 포함하는 가스를 흘려주면서 1600∼1800℃에서 열처리하여 판상의 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계를 포함할 수 있다.The step of preparing the plate-shaped aluminum nitride powder comprises mixing plate-shaped alumina (Al 2 O 3 ) powder and liquid phenol resin to form a precursor solution in which the plate-like alumina powder is dispersed in the phenol resin And drying the precursor solution to form a solid-gel mixture; and pulverizing the solid-gel mixture to form a precursor powder. The precursor powder is dried at a temperature of 1600 to 1800 ° C while flowing a gas containing nitrogen And then heat-treating the aluminum nitride powder to synthesize the plate-like aluminum nitride powder.
상기 전구체 용액을 형성하는 단계에서, 촉매 또는 융제로 황화코발트를 더 혼합할 수 있고, 상기 알루미나 분말과 상기 황화코발트는 1:0.0001∼0.1의 몰비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다.In the step of forming the precursor solution, cobalt sulfide may be further mixed with the catalyst or the flux, and the alumina powder and the cobalt sulfide are preferably mixed in a molar ratio of 1: 0.0001 to 0.1.
상기 전구체 용액을 형성하는 단계에서, 융제로 할로겐화물을 더 혼합할 수 있고, 상기 할로겐화물은 NaCl, KCl, NH4Cl, NH4F, MgF2 및 CaF2 중에서 선택된 1종 이상의 물질로 이루어질 수 있으며, 상기 알루미나 분말과 상기 할로겐화물은 1:0.0001∼0.1의 몰비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다.In the step of forming the precursor solution, a halide may be further mixed with the flux, and the halide may be composed of at least one material selected from NaCl, KCl, NH 4 Cl, NH 4 F, MgF 2 and CaF 2 And the alumina powder and the halide are mixed in a molar ratio of 1: 0.0001 to 0.1.
상기 판상의 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계에서, 상기 질소를 포함하는 가스는 0.1∼10L/min의 흐름양으로 흘려주는 것이 바람직하고, 상기 액상의 페놀레진은 알코올 용매에 레솔 타입의 페놀레진이 혼합된 용액일 수 있다.
In the step of synthesizing the plate-like aluminum nitride powder, the nitrogen-containing gas is preferably flowed at a flow rate of 0.1 to 10 L / min, and the liquid phenol resin is mixed with a solvent type phenol resin in an alcohol solvent Lt; / RTI > solution.
본 발명에 의하면, 판상의 질화알루미늄 분말을 폴리머 매트릭스 내부에 분산시켜서 복합화하는 것에 의하여 열전도특성을 향상시킬 수 있다. 폴리머 매트릭스 내부에 판상 질화알루미늄 분말의 복합화 비율을 변경시켰을 경우 판상 질화알루미늄 분말의 함유량을 증가시킬수록 열전도특성의 향상을 가져올 수 있다. 이는 판상 질화알루미늄 분말의 함량이 증가할수록 판상의 질화알루미늄 분말을 통하여 열이 전달될 수 있는 패스가 더 많아지고 보다 더 포논산란을 잘 일으킬 수 있기 때문이다. According to the present invention, the heat conduction characteristics can be improved by dispersing the plate-like aluminum nitride powder in the polymer matrix to form a composite. When the compounding ratio of the plate-shaped aluminum nitride powder is changed inside the polymer matrix, the more the content of the plate-shaped aluminum nitride powder is increased, the more the thermal conductivity property can be improved. This is because as the content of the plate-shaped aluminum nitride powder increases, the number of passes through which heat can be transferred through the plate-shaped aluminum nitride powder becomes larger and more phonon scattering can be caused.
또한, 본 발명에 의하면, 판상의 질화알루미늄 분말이 수평배향 또는 수직배향이 가능하도록 하여 열전달 방향이 수평으로 잘되게 하거나 수직으로 잘 되게 하는 것이 가능하다. 판상 질화알루미늄 분말의 배향성을 제어하는 것에 의해서 열전달이 용이한 방향을 수직이나 수평으로 제어할 수 있다. 수평방향으로 배향하면 수직방향보다는 수평방향으로의 열전달이 용이하고, 수직방향으로 배향할 경우 수직방향으로의 열전달이 더 잘될 수 있다. 이를 통하여 보다 효율적인 고효율 열전달 질화알루미늄-폴리머 복합소재 합성이 가능하고 이러한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 적용할 경우 LED 칩의 수명을 향상시킬 수 있는 효과를 가져올 수 있다. Further, according to the present invention, the plate-shaped aluminum nitride powder can be horizontally oriented or vertically oriented, so that the heat transfer direction can be made horizontal or vertical. By controlling the orientation properties of the plate-shaped aluminum nitride powder, directions in which heat transfer is easy can be controlled vertically or horizontally. Orientation in the horizontal direction facilitates heat transfer in the horizontal direction rather than in the vertical direction, and heat transfer in the vertical direction may be better when oriented in the vertical direction. In this way, it is possible to synthesize a more efficient high-efficiency heat-transfer nitride-aluminum composite material, and when the aluminum nitride-polymer composite material is applied, the lifetime of the LED chip can be improved.
또한, 본 발명에 의하면, 판상 질화알루미늄 분말의 표면을 실란계 화합물로 표면처리하여 개질하였을 때 판상의 질화알루미늄 분말과 폴리머 매트릭스의 계면 사이에 결합을 강화하는 것에 의하여 열전도 특성을 향상시키는 것이 가능하다. 판상 질화알루미늄 분말의 표면을 실란계 화합물과 같은 표면개질제를 이용하여 처리하는 것에 의하여 판상 질화알루미늄 분말의 표면과 폴리머 수지의 계면결합을 강화하는 것에 의해서 열전달이 질화알루미늄과 폴리머 수지에서 잘 전달될 수 있도록 할 수 있다. 보통 고체를 통한 열전달은 포논산란을 통해서 이루어지는데, 이는 고체를 이루고 있는 원자 또는 분자들의 진동에 의해서 열에너지가 전달되는 것이라고 할 수 있다. 하지만 보통 폴리머 수지의 경우, 결합이 느슨하게 이루어져 있고, 폴리머 사슬이 얽혀서 최밀충진구조를 갖는 것이 어렵기 때문에 열전달이 잘 안되는 것이 단점이다. 하지만 판상 질화알루미늄 분말을 넣어서 복합화를 할 경우 고체 질화알루미늄이 열에너지를 포논산란에 의해서 전달함으로써 전달능력을 향상시키는 것이 가능하다. 이때 질화알루미늄과 폴리머 수지의 계면의 결합이 잘 이루어지지 않는 경우, 열전달 루트는 상실되어서 전달이 잘 안되는 경향이 있다. 따라서, 질화알루미늄의 표면과, 폴리머 수지를 연결할 수 있는 실란류, 아미노실란, 글리시독시에톡시 실란과 같은 실란계 화합물로 판상 질화알루미늄 분말의 표면을 개질하면 판상 질화알루미늄 분말과 연결이 되면서 폴리머 매트릭스와 결합을 강화하는 것이 가능하여 보다 더 열전달이 효과적으로 이루어지게 할 수 있다.
Further, according to the present invention, when the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder is modified by surface treatment with a silane compound, it is possible to improve the heat conduction characteristic by strengthening the bond between the interface of the plate-like aluminum nitride powder and the polymer matrix . By treating the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder with a surface modifier such as a silane-based compound, the interfacial bonding between the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder and the polymer resin is strengthened so that the heat transfer can be well transmitted from the aluminum nitride and the polymer resin . Heat transfer through a solid is usually accomplished by phonon scattering, which is the transfer of heat energy by the vibrations of the solid atoms or molecules. However, in the case of a polymer resin, it is disadvantageous that heat transfer is difficult due to loose bonding and entanglement of the polymer chains, which makes it difficult to have a finest packing structure. However, when the plate-shaped aluminum nitride powder is put into a composite state, solid aluminum nitride can transfer heat energy by phonon scattering, thereby improving the transferring ability. At this time, if the interface between the aluminum nitride and the polymer resin is not well bonded, the heat transfer route is lost and the transfer tends to be difficult. Thus, when the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder is modified with the surface of aluminum nitride and a silane compound such as silanes, aminosilane, or glycidoxyethoxy silane that can link the polymer resin, It is possible to strengthen the bond with the matrix, thereby enabling more heat transfer to be effected.
도 1은 판상의 질화알루미늄 분말을 수평배향한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 보여주는 개념도이다.
도 2는 판상의 질화알루미늄 분말을 수직배향한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 보여주는 개념도이다.
도 3은 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 합성하기 위한 가열가압 장치에 대한 개념도이다.
도 4는 실험예 1에서 합성된 판상 질화알루미늄 분말의 전계방출-주사전자현미경(field emission scanning electron microscope; FE-SEM) 사진이다.
도 5는 열경화 에폭시 수지를 가열가압한 폴리머 소재의 전계방출-주사전자현미경(FE-SEM) 사진이다.
도 6은 실험예 2에 따라 열경화 에폭시 수지에 판상 질화알루미늄 분말을 30중량% 복합한 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 전계방출-주사전자현미경(FE-SEM) 사진이다.
도 7은 실험예 2에 따라 제조한 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 질화알루미늄의 함량에 따른 계산밀도 및 측정밀도의 변화를 나타낸 그래프이다.
도 8은 실험예 2에 따라 제조한 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 질화알루미늄의 함량 변화에 따른 X-선회절(X-ray diffraction; XRD) 패턴이다.
도 9는 실험예 3에서 질화알루미늄의 표면을 아미노실란으로 표면처리하는 것에 대한 개념을 나타낸 것이다.
도 10은 실험예 4에 따라 폴리머 수지와 경화제의 총중량 대비 70중량%의 판상 질화알루미늄 분말을 사용하여 수직배향 및 수평배향시킨 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 X-선회절 패턴이다. 1 is a conceptual view showing an aluminum nitride-polymer composite material in which plate-shaped aluminum nitride powder is horizontally aligned.
2 is a conceptual view showing a composite material of aluminum nitride and aluminum nitride in which plate-shaped aluminum nitride powder is vertically aligned.
3 is a conceptual diagram of a heating and pressing apparatus for synthesizing an aluminum nitride-polymer composite material.
FIG. 4 is a field emission scanning electron microscope (FE-SEM) photograph of the plate-shaped aluminum nitride powder synthesized in Experimental Example 1. FIG.
5 is a Field Emission-Scanning Electron Microscope (FE-SEM) photograph of a polymer material heated and pressed with a thermosetting epoxy resin.
6 is a field emission-scanning electron microscope (FE-SEM) photograph of an aluminum nitride-polymer composite material obtained by compounding 30% by weight of a flaky aluminum nitride powder in a thermosetting epoxy resin according to Experimental Example 2. FIG.
FIG. 7 is a graph showing changes in the calculated density and the measured density according to the content of aluminum nitride in the aluminum nitride-polymer composite material prepared according to Experimental Example 2. FIG.
FIG. 8 is an X-ray diffraction (XRD) pattern according to a change in the content of aluminum nitride in the aluminum nitride-polymer composite material prepared according to Experimental Example 2. FIG.
9 shows the concept of surface treatment of the surface of aluminum nitride with aminosilane in Experimental Example 3.
10 is an X-ray diffraction pattern of an aluminum nitride-polymer composite material which is vertically aligned and horizontally aligned using a plate-shaped aluminum nitride powder in an amount of 70% by weight based on the total weight of the polymer resin and the curing agent according to Experimental Example 4. [
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세하게 설명한다. 그러나, 이하의 실시예는 이 기술분야에서 통상적인 지식을 가진 자에게 본 발명이 충분히 이해되도록 제공되는 것으로서 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 다음에 기술되는 실시예에 한정되는 것은 아니다. 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다. Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings. However, it should be understood that the following embodiments are provided so that those skilled in the art will be able to fully understand the present invention, and that various modifications may be made without departing from the scope of the present invention. It is not. Wherein like reference numerals refer to like elements throughout.
고열전도성 복합소재는 최근 컴퓨터의 중앙처리장치(central processing unit; CPU), 반도체칩, 발광다이오드의 고전력소비 및 소형화에 맞추어서 점차적으로 중요한 소재로 부각되고 있다. 전자제품의 패키징에서 방열능력은 제품의 수명뿐만 아니라 성능과 신뢰성에서도 중요한 요인이다. 고방열 성능을 얻기 위해서는 고열전도성 필러를 첨가하는 것이 필요하며, 붕화질소, 산화알루미늄과 같은 세라믹필러에 대한 연구가 많이 이루어지고 있다. Recently, high temperature conductive composites have become increasingly important materials for high power consumption and miniaturization of computer central processing unit (CPU), semiconductor chip, and light emitting diode. In electronic packaging, heat dissipation is important not only in terms of product life, but also in performance and reliability. In order to obtain a high heat dissipation performance, it is necessary to add a high thermal conductive filler, and a lot of studies have been made on ceramic fillers such as boron nitride and aluminum oxide.
나노로드, 나노튜브, 나노쉬트와 같은 높은 종횡비(aspect ratio)를 갖는 이방성 세라믹 소재는 높은 열전도율을 가지고 있다. 예를 들면, 이방성 BN 쉬트 복합소재의 경우 AlN 복합소재보다 더 높은 열전도율을 보인다. BN 복합소재는 1.2W/mK의 값을 가지는데 반해, AlN 복합소재는 0.6W/mK 값을 나타낸다. 왜냐하면, 판상의 BN 입자는 보다 더 필러 충진이 잘 되고, 인-플레인(in-plane) 방향으로 배향이 이루어져서 복합소재의 인-플레인(in-plane) 방향으로 방열 성능의 향상을 가져오기 때문이라고 생각된다. Anisotropic ceramic materials with high aspect ratios such as nanorods, nanotubes, and nanosheets have high thermal conductivity. For example, anisotropic BN sheet composites show higher thermal conductivity than AlN composites. The BN composite has a value of 1.2 W / mK, while the AlN composite has a value of 0.6 W / mK. This is because the plate-like BN particles have better filler filling and are oriented in the in-plane direction to improve the heat radiation performance in the in-plane direction of the composite material I think.
보통 질화알루미늄(AlN)은 소결기판 형태로 많이 사용되고, 폴리머 복합체 등으로도 응용이 되고 있다. 폴리머 복합소재의 경우 고열전도성을 얻기 위해서는 AlN의 함량을 높이는 것이 필요하다. 많은 연구자들이 폴리머 매트릭스 내에 세라믹 필러를 더 많이 분산시키기 위하여 노력하고 있다. 높은 함량의 분산된 질화알루미늄(AlN)은 열전도 패스를 형성하여 높은 열전도율 특성을 나타낸다. Aluminum nitride (AlN) is usually used in the form of a sintered substrate, and is also applied to polymer composites and the like. In the case of polymer composites, it is necessary to increase the content of AlN in order to obtain high thermal conductivity. Many researchers are trying to disperse more ceramic fillers in the polymer matrix. A high content of dispersed aluminum nitride (AlN) forms a heat conduction path and exhibits high thermal conductivity characteristics.
본 발명에서는 판상의 질화알루미늄 분말(입자)을 에폭시와 같은 폴리머 수지에 수평방향 또는 수평방향으로 배향시킨 고열전도성 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 제조하는 효과적인 방법을 제시하고자 한다.The present invention proposes an effective method for manufacturing a high thermal conductive aluminum nitride-polymer composite material in which plate-shaped aluminum nitride powder (particle) is oriented horizontally or horizontally on a polymer resin such as epoxy.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고열전도성 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법은, (a) 판상의 질화알루미늄 분말을 준비하는 단계와, (b) 상기 판상의 질화알루미늄 분말, 폴리머 수지 및 상기 폴리머 수지를 용해할 수 있는 용제를 혼합하여 상기 폴리머 수지에 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 분산된 혼합용액을 형성하는 단계와, (c) 상기 용제와 가스를 제거하기 위하여 상기 혼합용액을 건조하는 단계와, (d) 건조된 결과물을 원하는 형태의 몰드에 넣은 후 제1 온도에서 유지하여 가스를 제거하는 단계 및 (e) 상기 제1 온도에서 유지된 결과물에 대하여 상기 제1 온도보다 높은 제2 온도에서 일축 가열가압하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 가압 방향에 수직한 수평방향으로 배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 얻는 단계를 포함한다. A method of manufacturing a high thermal conductive aluminum nitride-polymer composite material according to a preferred embodiment of the present invention includes the steps of: (a) preparing a plate-shaped aluminum nitride powder; (b) Mixing a solvent capable of dissolving the resin to form a mixed solution in which the plate-like aluminum nitride powder is dispersed in the polymer resin; (c) drying the mixed solution to remove the solvent and the gas; and (d) placing the dried product in a mold of a desired shape and maintaining it at a first temperature to remove gas; and (e) heating the resultant held at the first temperature at a second temperature Obtaining a composite aluminum nitride material in which the plate-like aluminum nitride powder is aligned in a horizontal direction perpendicular to the pressing direction, by uniaxial heating and pressing All.
이하에서, 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고열전도성 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법을 설명한다. Hereinafter, a method of manufacturing a high thermal conductive aluminum nitride-polymer composite material according to a preferred embodiment of the present invention will be described.
고열전도성 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법은 판상의 질화알루미늄 분말을 준비하는 단계를 포함한다. A method of manufacturing a high thermal conductive aluminum nitride-polymer composite material includes the step of preparing plate-shaped aluminum nitride powder.
판상의 질화알루미늄 분말(입자)을 효과적으로 균일하게 폴리머에 분산시키기 위해서는 질화알루미늄의 표면개질(surface modification)을 통하여 폴리머 매트릭스와 질화알루미늄의 계면을 보다 잘 결합시키는 것이 필요하다. 판상의 질화알루미늄 분말 표면개질함으로써 폴리머와 계면이 잘 접합하도록 할 수 있다. 이를 고려하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말을 준비하는 단계는, 판상의 질화알루미늄 분말, 실란계 화합물 및 용매를 혼합하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말을 표면처리하는 단계 및 상기 실란계 화합물로 표면처리된 판상의 질화알루미늄 분말을 선택적으로 필터링하는 단계를 포함할 수 있다. In order to effectively and uniformly disperse the plate-shaped aluminum nitride powder (particles) into the polymer, it is necessary to better bond the interface between the polymer matrix and the aluminum nitride through surface modification of the aluminum nitride. The surface of the plate-shaped aluminum nitride powder can be modified so that the interface between the polymer and the interface can be made good. The step of preparing the plate-like aluminum nitride powder in consideration of this is a step of mixing the plate-like aluminum nitride powder, the silane compound and a solvent to surface-treat the plate-like aluminum nitride powder, And optionally filtering the aluminum nitride powder.
판상 질화알루미늄 분말의 표면을 실란계 화합물로 표면처리하여 개질하였을 때 판상의 질화알루미늄 분말과 폴리머 매트릭스의 계면 사이에 결합을 강화하는 것에 의하여 열전도 특성을 향상시키는 것이 가능하다. 판상 질화알루미늄 분말의 표면을 실란계 화합물과 같은 표면개질제를 이용하여 처리하는 것에 의하여 판상 질화알루미늄 분말의 표면과 폴리머 수지의 계면결합을 강화하는 것에 의해서 열전달이 질화알루미늄과 폴리머 수지에서 잘 전달될 수 있도록 할 수 있다. 보통 고체를 통한 열전달은 포논산란을 통해서 이루어지는데, 이는 고체를 이루고 있는 원자 또는 분자들의 진동에 의해서 열에너지가 전달되는 것이라고 할 수 있다. 하지만 보통 폴리머 수지의 경우, 결합이 느슨하게 이루어져 있고, 폴리머 사슬이 얽혀서 최밀충진구조를 갖는 것이 어렵기 때문에 열전달이 잘 안되는 것이 단점이다. 하지만 판상 질화알루미늄 분말을 넣어서 복합화를 할 경우 고체 질화알루미늄이 열에너지를 포논산란에 의해서 전달함으로써 전달능력을 향상시키는 것이 가능하다. 이때 질화알루미늄과 폴리머 수지의 계면의 결합이 잘 이루어지지 않는 경우, 열전달 루트는 상실되어서 전달이 잘 안되는 경향이 있다. 따라서, 질화알루미늄의 표면과, 폴리머 수지를 연결할 수 있는 실란류, 아미노실란, 글리시독시에톡시 실란과 같은 실란계 화합물로 판상 질화알루미늄 분말의 표면을 개질하면 판상 질화알루미늄 분말과 연결이 되면서 폴리머 매트릭스와 결합을 강화하는 것이 가능하여 보다 더 열전달이 효과적으로 이루어지게 할 수 있다. When the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder is modified by surface treatment with a silane compound, it is possible to improve the heat conduction characteristic by strengthening the bond between the interface of the plate-like aluminum nitride powder and the polymer matrix. By treating the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder with a surface modifier such as a silane-based compound, the interfacial bonding between the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder and the polymer resin is strengthened so that the heat transfer can be well transmitted from the aluminum nitride and the polymer resin . Heat transfer through a solid is usually accomplished by phonon scattering, which is the transfer of heat energy by the vibrations of the solid atoms or molecules. However, in the case of a polymer resin, it is disadvantageous that heat transfer is difficult due to loose bonding and entanglement of the polymer chains, which makes it difficult to have a finest packing structure. However, when the plate-shaped aluminum nitride powder is put into a composite state, solid aluminum nitride can transfer heat energy by phonon scattering, thereby improving the transferring ability. At this time, if the interface between the aluminum nitride and the polymer resin is not well bonded, the heat transfer route is lost and the transfer tends to be difficult. Thus, when the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder is modified with the surface of aluminum nitride and a silane compound such as silanes, aminosilane, or glycidoxyethoxy silane that can link the polymer resin, It is possible to strengthen the bond with the matrix, thereby enabling more heat transfer to be effected.
상기 용매는 아세톤과 증류수가 혼합된 용액일 수 있다. The solvent may be a mixed solution of acetone and distilled water.
상기 표면처리는 40∼90℃의 온도에서 수행되는 것이 바람직하다. The surface treatment is preferably carried out at a temperature of 40 to 90 캜.
상기 필터링은 여과지를 이용하여 상기 실란계 화합물로 표면처리된 판상의 질화알루미늄 분말을 선택적으로 분리해내는 공정으로 이루어질 수 있다.The filtering may be performed by selectively separating the plate-shaped aluminum nitride powder surface-treated with the silane-based compound using a filter paper.
또한, 상기 판상의 질화알루미늄 분말을 준비하는 단계는, 판상의 알루미나(Al2O3) 분말과 액상의 페놀레진을 혼합하여 상기 판상의 알루미나 분말이 상기 페놀레진에 분산된 형태의 전구체 용액을 형성하는 단계와, 상기 전구체 용액을 건조하여 고체-젤 혼합물을 형성하는 단계와, 상기 고체-젤 혼합물을 분쇄하여 전구체 분말을 형성하는 단계 및 상기 전구체 분말을 질소를 포함하는 가스를 흘려주면서 1600∼1800℃에서 열처리하여 판상의 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계를 포함할 수 있다. The step of preparing the plate-like aluminum nitride powder may be performed by mixing plate-shaped alumina (Al 2 O 3 ) powder and liquid phenol resin to form a precursor solution in which the plate-like alumina powder is dispersed in the phenol resin Forming a precursor powder by pulverizing the solid-gel mixture; and spraying the precursor powder with a gas containing nitrogen in the range of 1600 to 1800 Lt; 0 > C to synthesize plate-shaped aluminum nitride powder.
상기 알루미나 분말은 판상의 α-Al2O3로 이루어진 분말을 사용할 수 있다. 상기 액상의 페놀레진은 메탄올과 같은 알코올 용매에 레솔 타입의 페놀레진이 혼합된 용액일 수 있다. The alumina powder may be a powder composed of plate-like? -Al 2 O 3 . The liquid phenol resin may be a solution in which a resole type phenol resin is mixed with an alcohol solvent such as methanol.
상기 알루미나 분말은 볼밀링(ball milling)과 같은 분쇄 공정을 수행하여 미분화하여 사용할 수도 있다. 상기 알루미나 분말의 입자 크기가 작을수록 합성되는 판상 질화알루미늄 분말의 입자 크기도 작아지게 된다. 액상의 페놀레진을 사용하기 때문에 페놀레진과 알루미나 분말은 균일하게 혼합될 수 있고 낮은 합성온도에서도 충분한 환원 및 질화 반응이 일어날 수 있다. 질화 반응 동안 알루미나(산화알루미늄)가 카본 매트릭스(페놀레진) 내에 균일하게 분포되어 있고, 페놀레진의 탈수와 분해에 의해서 카본화가 일어나고 이로 말미암아 카본과 산화알루미늄이 균일하게 접촉이 된다. 본 발명에서는 카본 소스(carbon source)로 액체 페놀레진을 사용하여 출발원료인 알루미나(산화알루미늄)와 충분히 균일하게 혼합이 되고, 알루미나와 카본 소스가 균일하게 혼합되어 낮은 합성온도에서도 환원과 질화 반응이 일어날 수 있는 것이다. The alumina powder may be pulverized such as ball milling to be pulverized. As the particle size of the alumina powder becomes smaller, the particle size of the plate-shaped aluminum nitride powder synthesized becomes smaller. Due to the use of liquid phenolic resin, phenol resin and alumina powder can be mixed uniformly and sufficient reduction and nitrification reaction can occur even at low synthesis temperature. During the nitriding reaction, alumina (aluminum oxide) is uniformly distributed in the carbon matrix (phenol resin), carbonization is caused by dehydration and decomposition of the phenol resin, and thereby carbon and aluminum oxide are uniformly contacted. In the present invention, liquid phenol resin is used as a carbon source to sufficiently uniformly mix alumina (aluminum oxide) as a starting material, and alumina and carbon source are uniformly mixed, It can happen.
상기 전구체 용액을 형성하는 단계에서, 촉매 또는 융제로 황화코발트를 더 혼합할 수 있고, 상기 알루미나 분말과 상기 황화코발트는 1:0.0001∼0.1의 몰비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다.In the step of forming the precursor solution, cobalt sulfide may be further mixed with the catalyst or the flux, and the alumina powder and the cobalt sulfide are preferably mixed in a molar ratio of 1: 0.0001 to 0.1.
상기 전구체 용액을 형성하는 단계에서, 융제로 할로겐화물을 더 혼합할 수 있고, 상기 할로겐화물은 NaCl, KCl, NH4Cl, NH4F, MgF2 및 CaF2 중에서 선택된 1종 이상의 물질로 이루어질 수 있으며, 상기 알루미나 분말과 상기 할로겐화물은 1:0.0001∼0.1의 몰비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다.In the step of forming the precursor solution, a halide may be further mixed with the flux, and the halide may be composed of at least one material selected from NaCl, KCl, NH 4 Cl, NH 4 F, MgF 2 and CaF 2 And the alumina powder and the halide are mixed in a molar ratio of 1: 0.0001 to 0.1.
상기 건조는 액상의 페놀레진에서 사용된 용매의 끓는점 보다 높은 온도(예컨대, 80∼180℃)의 온도에서 10분∼48시간 정도 수행하는 것이 바람직하다. 전구체 용액을 건조하게 되면, 용매가 증발하여 제거되게 되고, 알루미나 분말은 고체 성분을 이루고 페놀레진은 젤 성분을 이루면서 결합된 형태의 고체-젤 혼합물이 형성되게 된다. The drying is preferably performed at a temperature higher than the boiling point of the solvent used in the liquid phenol resin (for example, 80 to 180 DEG C) for 10 minutes to 48 hours. When the precursor solution is dried, the solvent is evaporated off, the alumina powder forms a solid component, and the phenol resin forms a gel component to form a solid-gel mixture in the form of a solid.
상기 열처리는 10∼48시간 정도 수행하는 것이 바람직하다. 상기 열처리의 온도와 열처리 시간을 적절히 조절하여 원하는 입경, 판상 구조를 갖는 질화알루미늄 분말을 형성할 수 있다. The heat treatment is preferably performed for about 10 to 48 hours. By appropriately adjusting the temperature of the heat treatment and the heat treatment time, aluminum nitride powder having a desired particle size and plate shape can be formed.
상기 판상의 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계에서, 상기 질소를 포함하는 가스는 0.1∼10L/min의 흐름양으로 흘려주는 것이 바람직하다. 상기 질소를 포함하는 가스는 질소 가스, 암모늄 가스 등일 수 있다.In the step of synthesizing the plate-shaped aluminum nitride powder, the nitrogen-containing gas is preferably flowed at a flow rate of 0.1 to 10 L / min. The nitrogen-containing gas may be nitrogen gas, ammonium gas, or the like.
상기 판상의 질화알루미늄 분말, 폴리머 수지 및 상기 폴리머 수지를 용해할 수 있는 용제를 혼합하여 상기 폴리머 수지에 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 분산된 혼합용액을 형성한다. The plate-like aluminum nitride powder, the polymer resin, and the solvent capable of dissolving the polymer resin are mixed to form a mixed solution in which the plate-like aluminum nitride powder is dispersed in the polymer resin.
이때, 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드를 더 혼합할 수 있다. 상기 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드는 에폭시나 실리콘 수지와 같은 폴리머 수지에 대하여 가열하였을 때 경화가 되도록 하는 경화제의 역할을 한다. 상기 폴리머 수지와 상기 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드는 1:0.1∼1.5의 부피비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다. At this time, methyltetrahydrophthalic anhydride can be further mixed. The methyltetrahydrophthalic anhydride serves as a curing agent for curing when heated to a polymer resin such as epoxy or silicone resin. The polymer resin and the methyltetrahydrophthalic anhydride are preferably mixed in a volume ratio of 1: 0.1 to 1.5.
상기 폴리머 수지로는 열경화 에폭시 수지, 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지, 실리콘 수지, 폴리우레탄 수지 등을 사용하는 것이 가능하다. 상기 폴리머 수지와 상기 판상의 질화알루미늄 분말은 1:0.05∼10의 중량비로 혼합되게 하는 것이 바람직하다.As the polymer resin, it is possible to use a thermosetting epoxy resin, a polypropylene resin, a polyethylene resin, a silicone resin, a polyurethane resin, or the like. The polymer resin and the plate-like aluminum nitride powder are preferably mixed in a weight ratio of 1: 0.05 to 10.
상기 에폭시 수지는, 비스페놀 A 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether of bisphenol A), 비스페놀 F 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether of bisphenol F), 페놀-노보락 에폭시(phenol-novolac epoxy), 오르토-크레졸-노보락 에폭시(o-cresol novolac epoxy), 비스페놀 A-노보락 에폭시(bisphenol A-novolac epoxy) 및 디글리시딜 테레프탈레이트(diglycidyl terephtalate) 중에서 선택된 1종 이상의 에폭시계 화합물로 이루어질 수 있다. The epoxy resin is preferably selected from the group consisting of diglycidyl ether of bisphenol A, diglycidyl ether of bisphenol F, phenol-novolac epoxy, - at least one epoxy compound selected from o-cresol novolac epoxy, bisphenol A-novolac epoxy and diglycidyl terephthalate.
상기 용제와 가스를 제거하기 위하여 상기 혼합용액을 건조한다. 상기 건조는, 상기 혼합용액을 데시케이터에 장입하고, 상기 데시케이터 내를 진공 상태로 만들고 상기 데시케이터 내의 가스를 배기하면서 건조하는 공정으로 이루어질 수 있다.The mixed solution is dried to remove the solvent and the gas. The drying may include a step of charging the mixed solution into a desiccator, making the inside of the desiccator into a vacuum state, and drying the gas while exhausting the gas in the desiccator.
건조된 결과물을 원하는 형태의 몰드에 넣은 후 제1 온도에서 유지하여 가스를 제거하고, 상기 제1 온도에서 일축 가열가압된 결과물에 대하여 상기 제1 온도보다 높은 제2 온도에서 일축 가열가압하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 가압 방향에 수직한 수평방향으로 배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 얻는다. 상기 제1 온도에서 유지하면서 일축 가압을 수행할 수도 있으며, 이때 일축 가압은 5∼500MPa의 압력을 인가하여 수행하는 것이 바람직하다.The dried product is placed in a mold of a desired shape and then maintained at a first temperature to remove gas. Uniaxial heating and pressing at a second temperature higher than the first temperature with respect to the uniaxial heating press at the first temperature, Aluminum nitride powder is oriented in the horizontal direction perpendicular to the pressing direction to obtain the aluminum nitride-polymer composite material. The uniaxial pressing may be performed while maintaining the first temperature, and the uniaxial pressing is preferably performed by applying a pressure of 5 to 500 MPa.
상기 제1 온도는 상기 용제의 끓는점보다 높은 60∼100℃ 정도인 것이 바람직하다. 상기 제1 온도에서 유지함으로써 질화알루미늄-폴리머 혼합물(혼합용액이 건조된 결과물)에서 배출되는 가스를 제거하고 잔류하는 용제를 제거할 수 있다. The first temperature is preferably about 60 to 100 DEG C higher than the boiling point of the solvent. By maintaining the temperature at the first temperature, the gas discharged from the aluminum nitride-polymer mixture (the result of drying the mixed solution) can be removed and the remaining solvent can be removed.
상기 제2 온도는 상기 제1 온도보다 높은 100∼200℃ 정도인 것이 바람직하다. The second temperature is preferably 100 to 200 DEG C higher than the first temperature.
상기 일축 가열가압은 5∼500MPa 정도의 압력을 인가하여 수행하는 것이 바람직하며, 상기 일축 가열가압은 5∼500MPa 정도의 범위에서 가압 압력이 단계적으로 높아지게 하면서 수행하는 것이 최밀충진된 복합소재를 얻는 측면에서 바람직하다.It is preferable that the uniaxial heating pressurization is performed by applying a pressure of about 5 to 500 MPa, and the uniaxial heating pressurization is carried out while gradually increasing the pressing pressure in the range of about 5 to 500 MPa, .
수평방향으로 배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 90°로 회전시키고 목표하는 크기로 절단하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 수직방향으로 배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 얻을 수도 있다.The aluminum nitride-polymer composite material oriented in the horizontal direction is rotated at 90 degrees and cut to a target size to obtain an aluminum nitride-polymer composite material in which the plate-like aluminum nitride powder is oriented in the vertical direction.
도 1은 판상의 질화알루미늄 분말을 수평배향한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 보여주는 개념도이고, 도 2는 판상의 질화알루미늄 분말을 수직배향한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 보여주는 개념도이며, 도 3은 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 합성하기 위한 가열가압 장치에 대한 개념도이다. FIG. 1 is a conceptual view showing a composite aluminum nitride material in which a plate-like aluminum nitride powder is horizontally oriented, FIG. 2 is a conceptual view showing an aluminum nitride-polymer composite material in which plate- FIG. 3 is a conceptual diagram of a heating and pressing apparatus for synthesizing an aluminum-polymer composite material. FIG.
도 1 내지 도 3을 참조하면, 질화알루미늄-폴리머 혼합물(혼합용액이 건조된 결과물)(30)을 도 3에 도시된 바와 같이 몰드(40)에 장입하고 히터(50)을 이용하여 가열하면서 가압(P)하여 도 1에 나타낸 바와 같이 판상의 질화알루미늄 분말(10)이 폴리머 매트릭스(20) 내에 수평방향으로 배향되도록 성형한다. 가열온도는 60∼200℃에서 가압하는데, 이때 질화알루미늄-폴리머 혼합물 내부에 존재하는 기체를 제거하기 위해서 여러 차례에 걸쳐서 압력을 인가한다. 압력을 가해서 경화시킬 경우, 판상의 질화알루미늄 분말은 수평으로 배향되는데, 이를 90도로 방향을 바꾸어 주면 도 2에 도시된 바와 같이 판상의 질화알루미늄 분말이 수직배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 제조하는 것이 가능하다. 이때, 인가하는 압력(P)은 5∼500MPa의 범위에서 단계적으로 가압하여 내부의 기체를 제거하고 최밀충진된 복합소재가 형성되도록 하는 것이 바람직하다. Referring to FIGS. 1 to 3, the aluminum nitride-polymer mixture 30 (the resultant of the drying of the mixed solution) 30 is charged into the
폴리머 매트릭스 내에 판상의 질화알루미늄 분말을 배향시키기 위해서는 질화알루미늄-폴리머 혼합물(혼합용액이 건조된 결과물)을 몰드에 넣은 후, 일정한 압력을 가하면서 혼합물 내에 공기를 빼내면서 폴리머가 경화되는 온도에서 가열가압하여 제조한다. 이때 판상의 질화알루미늄 분말은 수평방향으로 배향되는 것이 열역학적으로 안정하며, 이렇게 수평방향으로 배향된 것을 방향을 90o 전환하여 커팅하면 판상의 질화알루미늄 분말이 수직배향된 복합소재를 제조하는 것이 가능하다. In order to orient the plate-shaped aluminum nitride powder in the polymer matrix, the aluminum nitride-polymer mixture (the result of the drying of the mixed solution) is put into a mold, and air is drawn into the mixture under a constant pressure, . At this time, the plate-shaped aluminum nitride powder is thermodynamically stable to be aligned in the horizontal direction, and it is possible to produce a composite material in which the plate-like aluminum nitride powder is vertically aligned by cutting the aluminum nitride powder in the horizontal direction by changing the direction thereof by 90 ° .
판상의 질화알루미늄 분말을 수평방향(Horizontal direction) 또는 수직방향(Veritical direction)으로 배향(alignment)하는 것에 의해서 복합소재의 열전도 특성을 향상시킬 수가 있다. 특히, 후술하는 바와 같이 판상의 질화알루미늄 분말이 수직방향으로 배향되게 함으로써 수평방향으로 배향되는 경우보다 더 열전도 특성을 향상시킬 수가 있다. It is possible to improve the thermal conductivity of the composite material by aligning the plate-shaped aluminum nitride powder in the horizontal direction or the veritical direction. Particularly, as described later, the plate-like aluminum nitride powder is oriented in the vertical direction, so that the heat conduction characteristic can be improved more than when the plate-like aluminum nitride powder is oriented in the horizontal direction.
본 발명에 의하면, 판상의 질화알루미늄 분말을 폴리머 매트릭스 내부에 분산시켜서 복합화하는 것에 의하여 열전도특성을 향상시킬 수 있다. 폴리머 매트릭스 내부에 판상 질화알루미늄 분말의 복합화 비율을 변경시켰을 경우 판상 질화알루미늄 분말의 함유량을 증가시킬수록 열전도특성의 향상을 가져올 수 있다. 이는 판상 질화알루미늄 분말의 함량이 증가할수록 판상의 질화알루미늄 분말을 통하여 열이 전달될 수 있는 패스가 더 많아지고 보다 더 포논산란을 잘 일으킬 수 있기 때문이다. According to the present invention, the heat conduction characteristics can be improved by dispersing the plate-like aluminum nitride powder in the polymer matrix to form a composite. When the compounding ratio of the plate-shaped aluminum nitride powder is changed inside the polymer matrix, the more the content of the plate-shaped aluminum nitride powder is increased, the more the thermal conductivity property can be improved. This is because as the content of the plate-shaped aluminum nitride powder increases, the number of passes through which heat can be transferred through the plate-shaped aluminum nitride powder becomes larger and more phonon scattering can be caused.
또한, 본 발명에 의하면, 판상의 질화알루미늄 분말이 수평배향 또는 수직배향이 가능하도록 하여 열전달 방향이 수평으로 잘되게 하거나 수직으로 잘 되게 하는 것이 가능하다. 판상 질화알루미늄 분말의 배향성을 제어하는 것에 의해서 열전달이 용이한 방향을 수직이나 수평으로 제어할 수 있다. 수평방향으로 배향하면 수직방향보다는 수평방향으로의 열전달이 용이하고, 수직방향으로 배향할 경우 수직방향으로의 열전달이 더 잘될 수 있다. 이를 통하여 보다 효율적인 고효율 열전달 질화알루미늄-폴리머 복합소재 합성이 가능하고 이러한 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 적용할 경우 LED 칩의 수명을 향상시킬 수 있는 효과를 가져올 수 있다. Further, according to the present invention, the plate-shaped aluminum nitride powder can be horizontally oriented or vertically oriented, so that the heat transfer direction can be made horizontal or vertical. By controlling the orientation properties of the plate-shaped aluminum nitride powder, directions in which heat transfer is easy can be controlled vertically or horizontally. Orientation in the horizontal direction facilitates heat transfer in the horizontal direction rather than in the vertical direction, and heat transfer in the vertical direction may be better when oriented in the vertical direction. In this way, it is possible to synthesize a more efficient high-efficiency heat-transfer nitride-aluminum composite material, and when the aluminum nitride-polymer composite material is applied, the lifetime of the LED chip can be improved.
또한, 판상 질화알루미늄 분말의 표면을 실란계 화합물로 표면처리하여 개질하였을 때 판상의 질화알루미늄 분말과 폴리머 매트릭스의 계면 사이에 결합을 강화하는 것에 의하여 열전도 특성을 향상시키는 것이 가능하다.
Further, when the surface of the plate-shaped aluminum nitride powder is modified by surface treatment with a silane compound, it is possible to enhance the heat conduction characteristics by strengthening the bond between the interface of the plate-like aluminum nitride powder and the polymer matrix.
이하에서, 본 발명에 따른 실험예들을 구체적으로 제시하며, 다음에 제시하는 실험예들에 의하여 본 발명이 한정되는 것은 아니다. Hereinafter, experimental examples according to the present invention will be specifically shown, and the present invention is not limited by the following experimental examples.
<실험예 1><Experimental Example 1>
탄화열환원 질화법(carbothermal reduction nitridation method)에 의하여 산화알루미늄-페놀레진의 고체-젤 혼합물로부터 판상 질화알루미늄 분말을 합성하였다.Platelet-shaped aluminum nitride powder was synthesized from a solid-gel mixture of aluminum oxide-phenol resin by carbothermal reduction nitridation method.
구체적인 실험방법은 다음과 같다. Specific experimental methods are as follows.
출발원료로 코델(Kodell)사가 제공한 판상의 알루미나(α-Al2O3)와 강남화학에서 제공한 50%의 메탄올에 희석된 레솔 타입의 페놀레진을 사용하였다. 이때 황화코발트(cobalt sulfate)를 촉매 또는 융제로 첨가하였다. 0.1몰의 판상 알루미나를 0.05몰의 페놀레진과 혼합하고, 110℃에서 건조하여 용매를 제거하는 것에 의하여 고체-젤 혼합물을 얻었다. Plate-shaped alumina (α-Al 2 O 3 ) provided by Kodell as a starting material and phenol resin of a resole type diluted in 50% methanol provided by Kangnam Chemical were used. At this time, cobalt sulfate was added as a catalyst or flux. 0.1 mol of flaky alumina was mixed with 0.05 mol of phenol resin and dried at 110 캜 to remove the solvent to obtain a solid-gel mixture.
고체-젤 혼합물을 갈아서 전구체 분말을 만들었다. The solid-gel mixture was ground to produce precursor powder.
탄화열환원질화 반응을 일으키기 위해서 그라파이트(graphite) 퍼니스(furnace)에서 판상 질화알루미늄 분말의 합성을 행하였다. 0.1몰의 알루미나에 대비하여 황화코발트를 0.2mmol 첨가하였다(Al 대비 황화코발트를 1.0mmol 첨가). 전구체 분말을 그라파이트 도가니(crucible)에 담아 퍼니스에 장입하고, 가열하기 전에 퍼니스를 진공으로 한 후 질소가스를 채운 후 가열하였다. 질소가스가 흐르는 가운데 전구체 분말이 1700℃에서 2시간 동안 질화알루미늄 분말의 합성을 진행하였다. 질소가스의 순도는 5N 이었고, 질소가스의 흐름양은 1L/min으로 진행하였다. In order to cause the carbonization thermal reduction nitrification reaction, a plate-shaped aluminum nitride powder was synthesized in a graphite furnace. 0.2 mmol of cobalt sulfide was added in comparison with 0.1 mol of alumina (1.0 mmol of cobalt sulfide was added to Al). The precursor powder was charged into a furnace in a graphite crucible, and the furnace was evacuated before being heated, then filled with nitrogen gas and then heated. While the nitrogen gas was flowing, the synthesis of the aluminum nitride powder proceeded at 1700 ° C for 2 hours in the precursor powder. The purity of the nitrogen gas was 5 N and the flow rate of the nitrogen gas was 1 L / min.
도 4는 1700℃에서 합성한 판상 질화알루미늄 분말의 전계방출-주사전자현미경(field emission scanning electron microscope; FE-SEM) 사진이다.
4 is a field emission scanning electron microscope (FE-SEM) photograph of a sheet-form nitride powder synthesized at 1700 ° C.
<실험예 2><Experimental Example 2>
실험예 1에 따라 1700℃에서 합성한 판상의 질화알루미늄 분말을 비스페놀 A 디글리시딜 에테르(DGEBA)와 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드를 각각 폴리머 수지와 경화제로 사용하여 판상 질화알루미늄 분말의 함량을 0∼80중량%까지 변화시키면서 폴리머 수지에 판상의 질화알루미늄 분말이 분산된 혼합용액을 제조하였다. The plate-like aluminum nitride powder synthesized at 1700 ° C according to Experimental Example 1 was mixed with a mixture of bisphenol A diglycidyl ether (DGEBA) and methyltetrahydrophthalic anhydride as a polymer resin and a curing agent, Was changed from 0 to 80% by weight to prepare a mixed solution in which plate-shaped aluminum nitride powder was dispersed in the polymer resin.
이때, DGEBA와 경화제를 1:1 부피비로 혼합하고, 질화알루미늄을 20g, 용제인 아세톤 2㎖를 첨가하여 기계적으로 교반(stirring)하여 혼합하였다. At this time, DGEBA and a curing agent were mixed in a volume ratio of 1: 1, 20 g of aluminum nitride and 2 ml of acetone as a solvent were added, and the mixture was mechanically stirred and mixed.
상기 혼합용액에 대하여 건조하였는데, 상기 건조는 실온에서 진공 데시케이터를 이용하여 가스 및 아세톤을 제거하였다. The mixed solution was dried. The drying was performed at room temperature using a vacuum desiccator to remove gas and acetone.
도 5는 실험예 2에서 사용된 열경화 에폭시 수지(비스페놀 A 디글리시딜 에테르(DGEBA))를 가열가압한 폴리머 소재의 전계방출-주사전자현미경(FE-SEM) 사진이다. 5 is a Field Emission-Scanning Electron Microscope (FE-SEM) photograph of a polymer material heated and pressed with the thermosetting epoxy resin (bisphenol A diglycidyl ether (DGEBA)) used in Experimental Example 2.
건조된 결과물(질화알루미늄-폴리머 혼합물)을 직경이 12mm인 스테인레스 몰드에 넣은 후 약 80℃에서 4시간 유지한 후, 145℃에서 2시간 유지하면서 10MPa로 가압하여 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 얻었다. 이때, 복합소재의 밀도를 질화알루미늄과 에폭시에 대해서 각 비율에 대해서 밀도를 계산하였으며, 실제로 아르키메데스의 원리에 의하여 측정하였다. The dried product (aluminum nitride-polymer mixture) was placed in a stainless steel mold having a diameter of 12 mm, maintained at about 80 ° C for 4 hours, and pressurized to 10 MPa at 145 ° C for 2 hours to obtain aluminum nitride-polymer composite material. At this time, density of composite material was calculated for each ratio of aluminum nitride and epoxy, and the density was actually measured by Archimedes' principle.
아래의 표 1에 판상 질화알루미늄 분말의 함량에 따른 계산밀도(calculation density), 측정밀도(measurement density), 열확산도(thermal diffusivity) 및 열전도율(thermal conductivity)을 나타내었다. 도 6은 실험예 2에 따라 열경화 에폭시 수지에 판상 질화알루미늄 분말을 30중량% 복합한 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 전계방출-주사전자현미경(FE-SEM) 사진이다. 도 7은 실험예 2에 따라 제조한 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 질화알루미늄의 함량에 따른 계산밀도 및 측정밀도의 변화를 나타낸 그래프이다. 도 8은 실험예 2에 따라 제조한 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 질화알루미늄의 함량 변화에 따른 X-선회절(X-ray diffraction; XRD) 패턴이며, 도 8의 경우는 질화알루미늄의 표면은 개질되지 않은 상태이다. Table 1 below shows calculation density, measurement density, thermal diffusivity and thermal conductivity according to the content of flaky aluminum nitride powder. 6 is a field emission-scanning electron microscope (FE-SEM) photograph of an aluminum nitride-polymer composite material obtained by compounding 30% by weight of a flaky aluminum nitride powder in a thermosetting epoxy resin according to Experimental Example 2. FIG. FIG. 7 is a graph showing changes in the calculated density and the measured density according to the content of aluminum nitride in the aluminum nitride-polymer composite material prepared according to Experimental Example 2. FIG. 8 is an X-ray diffraction (XRD) pattern according to a change in the content of aluminum nitride in the aluminum nitride-polymer composite material prepared in Experimental Example 2. In the case of FIG. 8, It is not.
표 1, 도 6 내지 도 8을 참조하면, 판상 질화알루미늄 분말을 전혀 첨가하지 않은 경우 계산밀도는 1.170g/cm3 이었으며, 실제 측정값은 1.136g/cm3 이었으며, 판상 질화알루미늄 분말의 첨가량이 증가할수록 밀도값은 증가하여 80중량% 첨가하였을 때 2.362g/cm3의 값을 나타내었다. 판상 질화알루미늄 분말을 첨가하지 않은 경우 열전도율은 0.076 W/mK의 값을 나타내었는데, 판상 질화알루미늄 분말의 함량이 증가할수록 증가하여 80중량%를 첨가한 경우 1.765 W/mK의 값을 나타내었다.
Referring to Table 1 and FIG. 6 to FIG. 8, when the plate-shaped aluminum nitride powder was not added at all, the calculated density was 1.170 g / cm 3 , the actual measured value was 1.136 g / cm 3 , And the density value increased with the increase of the amount of water. As a result, it was 2.362 g / cm 3 when 80 wt% was added. The thermal conductivity was 0.076 W / mK when the plate-shaped aluminum nitride powder was not added. The value increased to 1.765 W / mK when 80 wt% aluminum nitride powder was added.
<실험예 3><Experimental Example 3>
10g의 판상 질화알루미늄 분말을 4㎖의 증류수와 100㎖의 아세톤에 30분 동안 분산시킨 후, 0.5g의 3-아미노프로필-트리에톡시 실란을 첨가한 후 60℃에서 24시간 리플러스(reflux) 상태로 혼합하였다. 그 후 필터종이(Advantec 5B, Toyo)를 사용하여 용매를 필터링하여 아세톤과 증류수를 제거하고, 80℃ 오븐에서 건조하여 표면개질된 판상 질화알루미늄 분말을 제조하였다. 10 g of flaky aluminum nitride powder was dispersed in 4 ml of distilled water and 100 ml of acetone for 30 minutes and then 0.5 g of 3-aminopropyltriethoxysilane was added thereto. The mixture was refluxed at 60 ° C for 24 hours, Lt; / RTI > Subsequently, filter paper (Advantec 5B, Toyo) was used to filter the solvent to remove acetone and distilled water, and dried in an oven at 80 ° C to prepare surface-modified aluminum nitride powder.
도 9는 실험예 3에서 질화알루미늄의 표면을 아미노실란으로 표면처리하는 것에 대한 개념을 나타낸 것이다.
9 shows the concept of surface treatment of the surface of aluminum nitride with aminosilane in Experimental Example 3.
<실험예 4><Experimental Example 4>
비스페놀 A 디글리시딜 에테르(DGEBA)와 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드를 각각 폴리머 수지와 경화제로 부피비가 1:1이 되도록 기계적으로 혼합한 후, 폴리머 수지와 경화제의 총중량 대비 8%의 메틸이미다졸을 첨가하여 혼합하였다. Bisphenol A diglycidyl ether (DGEBA) and methyltetrahydrophthalic anhydride were mechanically mixed with a polymer resin and a curing agent to a volume ratio of 1: 1, and then 8% methyl Imidazole was added and mixed.
실험예 3에 따라 제조된 표면개질된 판상 질화알루미늄 분말 10g을 2㎖의 아세톤에 첨가하여 혼합하였다. 10 g of the surface-modified platelet-shaped aluminum nitride powder prepared according to Experimental Example 3 was added to 2 ml of acetone and mixed.
폴리머 수지와 경화제가 들어간 혼합물과 판상 질화알루미늄 분말이 들어간 혼합물을 실험예 2에서와 같이 폴리머 수지와 경화제의 총중량 대비 판상 질화알루미늄의 함량이 10∼80중량%가 되도록 혼합하여 혼합용액을 형성하였다. The mixture containing the polymer resin and the curing agent and the plate-shaped aluminum nitride powder was mixed in the mixing ratio of 10 to 80% by weight of the flaky aluminum nitride to the total weight of the polymer resin and the curing agent as in Experimental Example 2 to form a mixed solution.
상기 혼합용액에 대하여 건조하였는데, 상기 건조는 실온에서 진공 데시케이터를 이용하여 가스 및 아세톤을 제거하였다. The mixed solution was dried. The drying was performed at room temperature using a vacuum desiccator to remove gas and acetone.
실험예 2에서와 동일하게 건조된 결과물을 몰드에 넣어서 가열가압하여 복합소재를 제조하였다. 몰드에서 가열가압한 경우 수평방향으로 판상 질화알루미늄 분말이 배향되었고, 이를 수직방향으로 배향하기 위하여 90도 회전시킨 후 커팅하여 수직방향으로 배향된 복합소재 샘플을 제조하였다. The dried resultant was put into a mold in the same manner as in Experimental Example 2 and heated and pressed to prepare a composite material. When heated and pressed in a mold, the plate-shaped aluminum nitride powder was oriented in the horizontal direction, rotated 90 degrees to orient it in the vertical direction, and then cut to prepare a composite material sample oriented in the vertical direction.
도 10은 실험예 4에 따라 폴리머 수지와 경화제의 총중량 대비 70중량%의 판상 질화알루미늄 분말을 사용하여 수직배향 및 수평배향시킨 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 X-선회절 패턴이다. 10 is an X-ray diffraction pattern of an aluminum nitride-polymer composite material which is vertically aligned and horizontally aligned using a plate-shaped aluminum nitride powder in an amount of 70% by weight based on the total weight of the polymer resin and the curing agent according to Experimental Example 4. FIG.
판상 질화알루미늄 분말의 함량은 실험예 2에서와 같이 변화시킬 수 있는데, 여기서는 대표적으로 폴리머 수지와 경화제의 총중량 대비 70중량%의 판상 질화알루미늄 분말을 첨가한 샘플의 밀도 및 열전도 특성을 아래의 표 2에 나타내었다. The content of the flaky aluminum nitride powder can be changed as in Experimental Example 2. Here, the density and the thermal conductivity of the sample to which 70% by weight of the plate-shaped aluminum nitride powder is added to the total weight of the polymer resin and the curing agent are shown in Table 2 Respectively.
표 2를 참조하면, 질화알루미늄의 체적비율은 44.1%이고 수직배향시 밀도는 2.54g/cm3, 수평배향시 2.30g/cm3이었다. 수직배향시 열전도특성은 2.83W/mK의 값을 가졌으며, 수평배향시 열전도값은 2.02W/mK 값을 나타내었다. 수직배향시 40%의 열전도 특성이 향상된 것을 알 수 있다.
Referring to Table 2, the volume ratio of aluminum nitride was 44.1%, the density at the vertical alignment was 2.54 g / cm 3 , and the horizontal alignment was 2.30 g / cm 3 . In vertical alignment, the thermal conductivity was 2.83 W / mK and the horizontal orientation was 2.02 W / mK. It can be seen that the thermal conductivity of 40% is improved in the vertical alignment.
이상, 본 발명의 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 기술적 사상의 범위 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형이 가능하다.
While the present invention has been particularly shown and described with reference to exemplary embodiments thereof, it is to be understood that the invention is not limited to the disclosed exemplary embodiments, This is possible.
10: 판상 질화알루미늄 분말
20: 폴리머 매트릭스
30: 질화알루미늄-폴리머 혼합물(혼합용액이 건조된 결과물)
40: 몰드
50: 히터10: Plate-shaped aluminum nitride powder
20: polymer matrix
30: Aluminum nitride-polymer mixture (the result of drying the mixed solution)
40: Mold
50: heater
Claims (12)
(b) 상기 판상의 질화알루미늄 분말, 폴리머 수지 및 상기 폴리머 수지를 용해할 수 있는 용제를 혼합하여 상기 폴리머 수지에 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 분산된 혼합용액을 형성하는 단계;
(c) 상기 용제와 가스를 제거하기 위하여 상기 혼합용액을 건조하는 단계;
(d) 건조된 결과물을 원하는 형태의 몰드에 넣은 후 제1 온도에서 유지하여 가스를 제거하는 단계; 및
(e) 상기 제1 온도에서 유지된 결과물에 대하여 상기 제1 온도보다 높은 제2 온도에서 일축 가열가압하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말이 가압 방향에 수직한 수평방향으로 배향된 질화알루미늄-폴리머 복합소재를 얻는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
(a) preparing plate-shaped aluminum nitride powder;
(b) mixing the plate-shaped aluminum nitride powder, the polymer resin and a solvent capable of dissolving the polymer resin to form a mixed solution in which the plate-like aluminum nitride powder is dispersed in the polymer resin;
(c) drying the mixed solution to remove the solvent and the gas;
(d) placing the dried product in a mold of a desired shape, and then maintaining it at a first temperature to remove gas; And
(e) uniaxially heating the resultant held at the first temperature at a second temperature higher than the first temperature so that the plate-like aluminum nitride powder is oriented in a horizontal direction perpendicular to the pressing direction, thereby forming an aluminum nitride- To obtain an aluminum nitride-polymer composite material.
The method according to claim 1, wherein after the step (e), the aluminum nitride-polymer composite material is rotated in the horizontal direction at an angle of 90 and the rotated aluminum nitride-polymer composite material is cut, Further comprising the step of obtaining an aluminum nitride-polymer composite material in which powder is oriented in a vertical direction parallel to the pressing direction.
판상의 질화알루미늄 분말, 실란계 화합물 및 용매를 혼합하여 상기 판상의 질화알루미늄 분말을 표면처리하는 단계; 및
상기 실란계 화합물로 표면처리된 판상의 질화알루미늄 분말을 선택적으로 필터링하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
The method according to claim 1, wherein preparing the plate-
Mixing the plate-shaped aluminum nitride powder, the silane-based compound and the solvent to surface-treat the plate-shaped aluminum nitride powder; And
And selectively filtering the plate-shaped aluminum nitride powder surface-treated with the silane-based compound.
상기 용매는 아세톤과 증류수가 혼합된 용액이며,
상기 표면처리는 40∼90℃의 온도에서 수행되며,
상기 필터링은 여과지를 이용하여 상기 실란계 화합물로 표면처리된 판상의 질화알루미늄 분말을 선택적으로 분리해내는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
4. The method of claim 3, wherein the silane-based compound is 3-aminopropyltriethoxysilane,
The solvent is a mixture of acetone and distilled water,
The surface treatment is carried out at a temperature of 40 to 90 DEG C,
Wherein the filtering is performed by using a filter paper to selectively remove plate-shaped aluminum nitride powder surface-treated with the silane-based compound.
상기 혼합용액을 데시케이터에 장입하고, 상기 데시케이터 내를 진공 상태로 만들고 상기 데시케이터 내의 가스를 배기하면서 건조하는 단계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
2. The method of claim 1,
Charging the mixed solution into a desiccator, making the inside of the desiccator into a vacuum state, and drying the exhaust gas while exhausting the gas in the desiccator.
상기 제2 온도는 상기 제1 온도보다 높은 100∼200℃이며,
상기 일축 가열가압은 5∼500MPa의 압력을 인가하여 수행하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
The method of claim 1, wherein the first temperature is 60-100 < 0 > C higher than the boiling point of the solvent,
The second temperature is 100 to 200 DEG C higher than the first temperature,
Wherein the uniaxial heating and pressing is performed by applying a pressure of 5 to 500 MPa.
메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드를 더 혼합하며,
상기 폴리머 수지와 상기 메틸 테트라하이드로프탈릭 안하이드라드는 1:0.1∼1.5의 부피비로 혼합되게 하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
The method of claim 1, wherein, in step (b)
The methyltetrahydrophthalic anhydride is further mixed,
Wherein the polymer resin and the methyltetrahydrophthalic anhydride are mixed in a volume ratio of 1: 0.1 to 1.5.
상기 에폭시 수지는, 비스페놀 A 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether of bisphenol A), 비스페놀 F 디글리시딜 에테르(diglycidyl ether of bisphenol F), 페놀-노보락 에폭시(phenol-novolac epoxy), 오르토-크레졸-노보락 에폭시(o-cresol novolac epoxy), 비스페놀 A-노보락 에폭시(bisphenol A-novolac epoxy) 및 디글리시딜 테레프탈레이트(diglycidyl terephtalate) 중에서 선택된 1종 이상의 에폭시계 화합물로 이루어지고,
상기 (b) 단계에서 상기 폴리머 수지와 상기 판상의 질화알루미늄 분말은 1:0.05∼10의 중량비로 혼합되게 하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
The resin composition according to claim 1, wherein the polymer resin is at least one resin selected from a thermosetting epoxy resin, a polypropylene resin, a polyethylene resin, a silicone resin and a polyurethane resin,
The epoxy resin is preferably selected from the group consisting of diglycidyl ether of bisphenol A, diglycidyl ether of bisphenol F, phenol-novolac epoxy, - at least one epoxy compound selected from o-cresol novolac epoxy, bisphenol A-novolac epoxy and diglycidyl terephthalate,
Wherein the polymer resin and the plate-shaped aluminum nitride powder are mixed in a weight ratio of 1: 0.05 to 10 in the step (b).
판상의 알루미나(Al2O3) 분말과 액상의 페놀레진을 혼합하여 상기 판상의 알루미나 분말이 상기 페놀레진에 분산된 형태의 전구체 용액을 형성하는 단계;
상기 전구체 용액을 건조하여 고체-젤 혼합물을 형성하는 단계;
상기 고체-젤 혼합물을 분쇄하여 전구체 분말을 형성하는 단계; 및
상기 전구체 분말을 질소를 포함하는 가스를 흘려주면서 1600∼1800℃에서 열처리하여 판상의 질화알루미늄 분말을 합성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
The method according to claim 1, wherein preparing the plate-
Mixing a plate-shaped alumina (Al 2 O 3 ) powder and a liquid phenol resin to form a precursor solution in which the plate-like alumina powder is dispersed in the phenol resin;
Drying the precursor solution to form a solid-gel mixture;
Milling the solid-gel mixture to form a precursor powder; And
And a step of heat treating the precursor powder at 1600 to 1800 占 폚 while flowing a gas containing nitrogen, thereby synthesizing plate-shaped aluminum nitride powder.
촉매 또는 융제로 황화코발트를 더 혼합하고,
상기 알루미나 분말과 상기 황화코발트는 1:0.0001∼0.1의 몰비로 혼합되게 하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
10. The method of claim 9, wherein in forming the precursor solution,
The cobalt sulfide is further mixed with the catalyst or flux,
Wherein the alumina powder and the cobalt sulfide are mixed at a molar ratio of 1: 0.0001 to 0.1.
융제로 할로겐화물을 더 혼합하고,
상기 할로겐화물은 NaCl, KCl, NH4Cl, NH4F, MgF2 및 CaF2 중에서 선택된 1종 이상의 물질로 이루어지며,
상기 알루미나 분말과 상기 할로겐화물은 1:0.0001∼0.1의 몰비로 혼합되게 하는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.
10. The method of claim 9, wherein in forming the precursor solution,
The halide is further mixed with the flux,
The halide is composed of at least one material selected from NaCl, KCl, NH 4 Cl, NH 4 F, MgF 2 and CaF 2 ,
Wherein the alumina powder and the halide are mixed in a molar ratio of 1: 0.0001 to 0.1.
상기 질소를 포함하는 가스는 0.1∼10L/min의 흐름양으로 흘려주고,
상기 액상의 페놀레진은 알코올 용매에 레솔 타입의 페놀레진이 혼합된 용액인 것을 특징으로 하는 질화알루미늄-폴리머 복합소재의 제조방법.10. The method according to claim 9, wherein in the step of synthesizing the plate-shaped aluminum nitride powder,
The nitrogen-containing gas is flowed at a flow rate of 0.1 to 10 L / min,
Wherein the liquid phenol resin is a solution in which a phenol resin of a resole type is mixed with an alcohol solvent.
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| KR20160099363A (en) * | 2015-02-12 | 2016-08-22 | 익스팬테크주식회사 | Conductive carbon-ceramic composites and method for fabricating the same |
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| GRNT | Written decision to grant | ||
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