KR101352638B1 - 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법 - Google Patents

혼합 폐전지로부터 금속 회수방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 다수의 1차 폐전지 및 2차 폐전지가 혼합된 혼합 폐전지를 열처리한 후 파쇄 및 분급 과정을 통해 금속을 효율적으로 회수하는 방법에 관한 것이다.
본 발명은, 다수의 1차 폐전지 및 2차 폐전지가 혼합된 혼합 폐전지를 반응로 내에서 열처리하는 단계; 상기 열처리한 혼합 폐전지를 파쇄기를 이용하여 파쇄하는 단계; 상기 파쇄된 결과물에서 상기 혼합 폐전지 내의 혼합분말과 금속/비금속 물질을 분리하는 단계; 및 상기 분리된 금속/비금속 물질에 자기력을 인가하여 금속 물질과 비금속 물질을 선별하는 단계를 포함한다.

Description

혼합 폐전지로부터 금속 회수방법{METHOD FOR RECOVERING METALS FROM MIXED WASTE BATTERIES}
본 발명은 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법에 관한 것으로서, 특히 다수의 1차 폐전지 및 2차 폐전지가 혼합된 혼합 폐전지를 열처리한 후 파쇄 및 분급 과정을 통해 금속을 효율적으로 회수하는 방법에 관한 것이다.
폐전지란 일상적으로 사용하는 리모콘, 계산기, 무전기, 전자시계, 카세트, 완구 등 각종 전자기기의 전원으로 사용되는 1차 전지와 핸드폰, 노트북, 자동차용 배터리 등 충전이 가능한 2차 전지가 수명이 다해 발생하는 폐기물을 일컫는다.
이와 같은 폐전지에는 은, 코발트, 니켈, 아연, 망간, 리튬, 구리 등의 유가금속들이 포함되어 있어 유한한 자원으로 효율적으로 재활용하기 위해 폐전지로부터 유가금속을 회수하는 기술개발이 요구되고 있다.
또한, 폐전지에는 유해금속인 납, 카드뮴, 수은 등을 비롯하여 KOH, NH4C1, 리튬염, H2SO4 등이 전해액으로 사용되고 있어 환경에 미치는 영향을 고려하여 재활용 기술을 개발해야 할 필요가 있다.
종래에 개발된 폐전지 재활용 기술들은 수거된 폐전지를 각 전지별, 예컨대 1차 전지와 2차 전지별로 각각 분류하는 공정, 그 분류된 폐전지를 파쇄하는 공정, 파쇄물을 체로 분급하는 공정, 회수하고자 하는 금속과 잔사를 선별하는 공정이 전처리 공정으로 이루어진다.
그런데, 이러한 종래기술에서는 수거된 폐전지를 1차 전지와 2차 전지의 전지별로 분류 및 파쇄해야 하는 공정이 필요하고, 폐전지를 직접 파쇄하는 공정에서는 전지의 폭발성 위험이 발생하며, 또한 발생하는 전해액과 그 가스가 대기 중에 노출됨으로써 환경에 큰 부담을 주고 있다.
본 발명은 상기한 종래기술의 문제점을 해결하기 위해 제안된 것으로서, 1차 폐전지 및 2차 폐전지가 혼합된 혼합 폐전지로부터 금속을 간단하고 효율적으로 회수할 수 있는 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한, 본 발명은 혼합 폐전지의 1차 폐전지 및 2차 폐전지 분류 및 그 분류된 1,2차 폐전지의 파쇄 공정을 생략함으로써 안전하게 금속을 회수할 수 있는 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법을 제공하는데 다른 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명은,
다수의 1차 폐전지 및 2차 폐전지가 혼합된 혼합 폐전지를 반응로 내에서 열처리하는 단계; 상기 열처리한 혼합 폐전지를 파쇄기를 이용하여 파쇄하는 단계; 상기 파쇄된 결과물에서 상기 혼합 폐전지 내의 혼합분말과 금속/비금속 물질을 분리하는 단계; 상기 금속/비금속 물질에 자력을 인가하여 금속물질을 선별하는 단계; 상기 혼합분말을 고온로 내 180~220℃에서 1.5~2.5시간 동안 유지하여 상기 혼합분말 내 유기용액을 기상으로 포집하는 단계; 및 상기 유기용액이 제거된 혼합분말로부터 아연(Zn) 및 카드뮴(Cd)을 회수하는 단계를 포함한다.
삭제
본 발명의 실시 예에서, 상기 열처리 단계는, 상기 혼합 폐전지를 반응로 내로 투입하는 단계; 및 상기 반응로 내 온도를 8~12℃/분으로 480~520℃까지 상승시킨 후 1.5~2.5시간 동안 유지한 후 8~12℃/분으로 하강시키는 단계를 포함한다.
삭제
이때, 상기 아연 및 카드뮴을 회수하는 단계는, 상기 진공증류장치의 고온로 내부를 진공으로 유지하고 상기 고온로의 내부온도를 380~420℃로, 산소분압을 4.7~5.2×10-2 torr로 유지하여 분말형태의 아연을 회수하고 상기 반응로의 내부온도를 280~320℃로, 산소분압을 8~8.6×10-2 torr로 유지하여 분말형태의 카드뮴을 회수하는 단계를 포함한다.
본 발명에 의하면 1차 폐전지 및 2차 폐전지를 구분하지 않고 이들이 다수 개로 혼합된 혼합 폐전지를 한꺼번에 처리하여 금속을 회수할 수 있다.
또한, 본 발명에 의하면 혼합 폐전지를 각각 개별 폐전지로 구분하는 공정, 이들 개별 폐전지를 파쇄하는 공정이 생략되므로 비용이 절감되고 파쇄에 따른 폭발 위험성이 없어져 안전한 처리가 가능하다는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 의하면 혼합 폐전지에 함유된 유기용매를 안전하게 처리할 수 있으므로 환경오염을 방지할 수 있는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 혼합 폐전지의 열처리용 반응로의 구조도.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 진공증류장치의 구조도.
도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법을 보이는 흐름도.
도 4 내지 도 8은 본 발명에 따른 다수의 혼합 폐전지로부터 금속을 회수하는 실험 예에 따른 이미지 도면.
이하에서, 본 발명의 바람직한 실시 예가 첨부된 도면들을 참조하여 설명할 것이다. 또한, 본 발명을 설명함에 있어서 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다.
도 1은 본 발명의 실시 예에 따른 혼합 폐전지의 열처리용 반응로에 대한 구조도이다.
도 1에 도시된 바와 같이 본 발명의 실시 예에 따른 혼합 폐전지의 열처리용 반응로(11)는 원통형으로 구현되고 덮개가 마련되며 고온열처리 과정에서 발생하는 폭발성에 잘 견딜 수 있어야 하고 내열 및 내식성이 뛰어난 재료로 구현됨이 바람직하다. 이를 위하여 본 실시 예에서는 내열내식성, 내농초산성이 우수하고 성형성과 용접성이 양호한 SUS310S로 제작될 수 있다. 이러한 SUS310S는 Ni-Cr을 많이 함유하고 있어 고온 산화에 저항력이 우수하고 고온강도가 좋다는 특징이 있으므로 열처리로 내의 치구 및 구조물, 침탄용기, 고온로 부품 등으로 이용되고 있다. 그러나, SUS310S는 바람직한 일례에 불과하며 본 발명은 이에 한정되지 않고 SUS304, SUS316 등으로도 구현될 수 있다.
반응로(11)의 측면 외벽에는 발열체(12)가 형성되고 하부에는 내화벽돌(13)이 형성된다. 이러한 발열체(12)는 예컨대 SiC 재질로 제작되며 1500℃까지 승온이 가능하다. 반응로(11)의 덮개 부분에는 다수의 배기구(15)가 형성되어 고온 열처리가 완료된 후 내부 기체를 외부로 배기할 수 있도록 한다. 또한, 반응로(11)의 내부온도를 측정하기 위하여 덮개 부분을 관통하여 반응로(11)의 내부까지 삽입된 열전대(14)가 마련된다. 그 외에도, 반응로(11) 내부에 산소를 미리 설정된 분압으로 공급하기 위한 흡입구(16), 진공상태를 형성하기 위한 진공관(19), 냉각수 공급을 위한 냉각수관(17) 등이 마련된다.
그리고, 반응로(11)와 덮개로 내,외부의 가스가 출입하는 것을 방지하기 위해 O-ring(18)이 설치되며 고온에서 O-ring(18)이 견딜 수 있도록 냉각수관(17)을 상,하로 배치함이 바람직하다.
도 2는 본 발명의 실시 예에 따른 진공증류장치의 구조도이다.
도 2에 도시된 진공증류장치(Vacuum Distillation Furnace)는 도 1의 반응로(11)와 유사한 구조를 가진다. 즉, SUS310S 재질로 이루어진 고온로(21), 외벽의 발열체(22), 내화벽돌(23), 열전대(24), 흡입구(26), 냉각수관(27), O-ring(28)은 동일한 구조이다. 더 나아가, 진공증류장치는 덮개 부분의 내부측에 아연 또는 카드뮴 등의 물질을 응축하기 위한 콘덴서(condenser)(25)가 마련되며 덮개 부분의 외부측에는 배기구 덮개(29)가 형성된다.
이러한 진공증류장치는 반응로(11)에서 혼합 폐전지를 고온열처리한 후의 전지 내 혼합분말 중 아연(Zn)과 카드뮴(Cd)만을 선별적으로 분말상으로 회수하기 위한 것이다. 이를 위해 진공증류장치의 내부온도 및 내부압력을 아연 또는 카드뮴의 특징에 따라 미리 설정된 조건에 맞춰 아연 또는 카드뮴을 기상으로 바꾸어 내부의 콘덴서(condenser)(25)에 고상의 분말형태로 응축시켜 포집하도록 한다. 이는 일정한 온도와 압력에 따라 기상의 아연과 카드뮴이 콘덴서(25)에 도달하면 온도가 낮아져 고상의 분말형태로 응축되는 원리를 이용한 것이다.
도 3은 본 발명의 실시 예에 따른 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법을 보이는 흐름도이다.
도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 혼합 폐전지로부터 금속을 회수하는 방법에서는 다수의 1차 폐전지와 다수의 2차 폐전지가 혼합된 다수의 혼합 폐전지를 한꺼번에 처리하여 그 내부의 유가금속을 회수하는 것을 특징으로 한다. 다시 말하면 이는 종래기술에서 1차 폐전지와 2차 폐전지를 각각 구분하는 방식을 사용하지 않고 1,2차 폐전지가 썩인 혼합 폐전지에 대해 고온 열처리를 통해 유가금속을 회수하도록 하는 것이다.
이를 위하여, 본 발명에서는 먼저 혼합 폐전지를 반응로(11)의 내부에 투입한다(S101). 반응로(11)에 투입이 완료되면 혼합 폐전지에 대해 고온 열처리를 수행한다(S103). 이러한 고온 열처리는 반응로(11) 내의 내부온도를 8~12℃/분으로 480~520℃까지 상승시킨 후 이를 1.5~2.5시간 동안 유지하도록 한다. 이후 8~12℃/분으로 하강시켜 열처리를 마무리한다. 이와 같이 고온 열처리를 하게 되면 혼합 폐전지들이 폭발력에 의해 일부 파손 또는 완전 파손이 일어나게 되어 폐전지의 부속품들과 폐전지 내에서 분출된 분말들이 혼합된 형상을 보인다.
계속하여, 상기와 같이 반응로(11) 내에서 고온으로 열처리한 혼합 폐전지를 소정의 파쇄기를 이용하여 파쇄한다(S105). 이러한 파쇄공정에서는 예컨대 볼 밀링기를 사용함이 바람직하다. 이때, 고온 열처리를 거친 혼합 폐전지를 파쇄하게 되면 폐전지가 완전히 분해되는데 폐전지의 케이스(case)와 폐전지 내 부속품은 그 형상이 거의 그대로 있고 폐전지 내의 분말은 폐전지 외부로 분출된다. 다시 말하면, 파쇄공정을 통해 폐전지 내에 있는 분말이 폐전지의 외부로 방출되는 것이다. 하지만, 일부 폐전지 부속품들도 파쇄공정에서 분말형태로 될 수도 있는데, 이때의 양은 상대적으로 미량이다. 이와 같이 폐전지 내에 존재하는 유가금속 성분들이 분말형태로 모이면 각 성분의 농도가 원재료에서보다 상대적으로 증가하게 된다.
이어, 상기와 같이 파쇄된 결과물에는 혼합 폐전지 내의 혼합분말과 금속/비금속 물질(부속품)이 혼합되어 있는데 S107 단계에서는 혼합분말과 금속/비금속 물질로 분리하는 분급 공정을 거친다(S107). 이러한 분급 공정은 예컨대 체(sieve)를 이용하여 크기에 따라 혼합분말과 금속/비금속 부속품을 선별할 수 있다. 이러한 분급 공정을 통해 혼합분말과 금속/비금속 물질(부속품)이 분리된다.
이후, 상기 분리된 금속/비금속 물질에 자력(magnetic field)을 인가하여 금속 물질과 비금속 물질을 구분하여 선별한다(S109). 이러한 자력선별은 자기력에 금속 물질이 반응하는 원리를 이용하여 영구자석, 전자석 등을 이용하여 금속 물질을 끌어당김으로써 폐전지의 메탈 케이스, 상,하부 금속 구성품 등의 금속 물질을 먼저 선별하도록 한다(S111). 이로써 폐전지 내의 탄소봉, 집전체 등의 비금속 구성품이 분리된다(S113). 이러한 분리를 통해 전지의 외관으로 사용되는 캔이나 플라스틱류도 단순 폐기하면 자연환경을 파괴하는 원인이 되는 환경유해 물질이므로 각각의 구성품들의 사용 목적에 따라 재활용할 수 있다.
한편, 상기 S107 단계의 분급 공정에서 분리된 혼합분말의 경우, 다량의 유가금속이 농축되어 있다. 이러한 유가금속은 상기한 바와 같이 경제적인 가치가 있는 폐자원이므로 이를 회수하는 것이 중요하다. 따라서, 혼합분말에 포함되어 있는 유가금속을 회수하기 위해 진공증류장치를 이용한다. 즉, 혼합분말을 진공증류장치의 고온로(21) 내부로 주입하고(S115), 고온로(21)의 내부온도를 180~220℃로 승온시킨 후 1.5~2.5시간 동안 유지하여 혼합분말 내에 함유된 유기용액을 기상으로 변환하여 포집한다(S117). 이와 같이 포집된 유기용액을 제거한 후의 혼합분말로부터 아연(Zn) 및 카드뮴(Cd)을 회수한다(S119). 여기서, 아연 및 카드뮴을 회수하는 단계(S119)에서는 진공증류장치 내의 고온로(21)로 산소를 분사하되, 고온로(21)의 내부온도를 380~420℃로, 산소분압을 4.7~5.2×10-2 torr로 유지하여 분말형태의 아연을 회수하고 고온로(21)의 내부온도를 280~320℃로, 산소분압을 8~8.6×10-2 torr로 유지하여 분말형태의 카드뮴을 회수하도록 한다.
도 4 내지 도 8은 본 발명에 따른 다수의 혼합 폐전지로부터 금속을 회수하는 실험 예에 따른 이미지 도면이다. 본 실험 예에서는 다수의 1차 및 2차 폐전지가 혼합된 혼합 폐전지를 한꺼번에 처리하여 금속을 회수하도록 한다.
즉, 도 4에서와 같이 다양한 종류의 1차 폐전지 및 2차 폐전지를 마련한다. 본 실험 예에서는 망간(Mn) 전지, 니켈-카드뮴(Ni-Cd) 전지, 니켈-망간(Ni-Mn) 전지, 알카라인(Alkaline) 건전지, 니켈(Li) 1차전지, 니켈이온(Ni-Ion) 전지를 대상으로 실험한다.
도 5에서와 같이, 상기의 전지들을 반응로(11) 내에 투입한 후, 반응로(11)의 내부온도를 10℃/분으로 상승시켜 500℃에서 2시간 동안 유지한 후 10℃/분으로 냉각시킨다. 그 결과는 도 6에 나타내었다. 도 6에서와 같이 폐전지의 케이스가 완전 파손 또는 일부 파손이 된 형태를 보이며, 폐전지의 위, 아래 메탈 덮개도 충격으로 폐전지로부터 이탈된 형상을 보임을 알 수 있다. 그리고, 특히 망간 전지와 알카라인 전지의 경우에는 전지 내부에 존재하는 집전체(탄소봉)도 외부로 노출된 상태로 존재한다. 리튬 1,2차 전지의 경우 타 전지들에 비해 상대적으로 폭발력이 아주 강하여 전지 케이스가 완전히 파손된 형태를 보이며 내부의 separator가 외부로 완전히 노출된 형상을 보인다.
이후, 파쇄 과정을 거치게 되면 일부 파손된 폐전지들이 완파되어 폐전지 내 분말들이 외부로 분출되어 금속/비금속 전지 구성품들과 혼합분말이 섞인 상태가 된다. 이때, 체(sieve)를 이용하여 혼합분말과 금속/비금속 구성품들을 분리하면 도 7 및 도 8과 같이 분리된다. 즉, 도 7은 금속/비금속 구성품들을 나타내고, 도 8은 혼합분말을 나타내고 있다. 더 나아가, 도 7의 금속/비금속 구성품에 대해서는 자기력(magnetic field)을 이용한 자력선별 공정을 통해 금속 구성품과 비금속 구성품을 분리하여 선별하도록 하고, 도 8의 혼합분말에 대해서는 진공증류장치를 이용하여 아연(Zn)과 카드뮴(Cd)을 회수하되, 진공증류장치의 고온로(21)에 혼합분말을 주입하여 200℃에서 2시간 동안 유지하여 혼합분말 내 유기용액을 기상으로 포집하여 제거하고, 유기용액이 제거된 혼합분말에 대해 고온로(21)의 내부를 진공으로 유지하고, 내부온도를 400℃로, 산소분압을 4.93×10-2 torr로 유지하여 아연을 분말형태로 회수하고, 고온로(21)의 내부온도를 300℃로, 산소분압을 8.34×10-2 torr로 유지하여 카드뮴을 분말형태로 회수하였다. 여기서, 본 실험 예에서는 고온로(21)의 내부 압력을 적절히 조절하여 물질의 끓는점을 달리함으로써 원하는 물질만을 기상으로 변화시켜 증류하는 진공증류법(Vacuum Distillation Process)을 사용하여 아연(Zn) 및 카드뮴(Cd)을 효율적으로 회수하였다.
이상에서 설명한 본 발명은 바람직한 실시 예들을 통하여 상세하게 설명되었지만, 본 발명은 이러한 실시 예들의 내용에 한정되는 것이 아님을 밝혀둔다. 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면, 비록 실시 예에 제시되지 않았지만 첨부된 청구항의 기재 범위 내에서 다양한 본 발명에 대한 모조나 개량이 가능하며, 이들 모두 본 발명의 기술적 범위에 속함은 너무나 자명하다 할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의해 정해져야 할 것이다.
최근 자원 재활용에 대한 관심이 높아지면서 폐전지로부터 경제적 가치가 있는 유가금속을 회수하는 기술에 대한 연구가 이루어지고 있다. 이러한 유가금속 회수기술은 자원의 재활용뿐만 아니라 폐전지에 사용되는 구성품이나 유기용액을 사용목적에 따라 재활용할 수 있으므로 자연환경 보호에 매우 유용하다.
이러한 측면에서 볼 때, 본 발명은 1,2차 폐전지를 구분하여 파쇄하는 공정이 불필요하므로 폭발 위험성이나 오염물질이 대기중으로 날아가는 등의 환경오염을 사전에 방지할 수 있고, 고가의 유가금속을 효율적으로 회수할 수 있으며 유기용액 등을 간단하게 회수할 수 있어 환경오염을 줄일 수 있는 특징이 있으므로 폐전지를 이용한 자원 재활용 분야에 매우 유용하게 적용될 수 있다.
11 : 반응로 12 : 발열체
13 : 내화벽돌 14 : 열전대
15 : 배기구 16 : 흡입구
17 : 냉각수관 18 : O-ring

Claims (4)

  1. 다수의 1차 폐전지 및 2차 폐전지가 혼합된 혼합 폐전지를 반응로 내에서 열처리하는 단계;
    상기 열처리한 혼합 폐전지를 파쇄기를 이용하여 파쇄하는 단계;
    상기 파쇄된 결과물에서 상기 혼합 폐전지 내의 혼합분말과 금속/비금속 물질을 분리하는 단계;
    상기 금속/비금속 물질에 자력을 인가하여 금속물질을 선별하는 단계;
    상기 혼합분말을 고온로 내 180~220℃에서 1.5~2.5시간 동안 유지하여 상기 혼합분말 내 유기용액을 기상으로 포집하는 단계; 및
    상기 유기용액이 제거된 혼합분말로부터 아연(Zn) 및 카드뮴(Cd)을 회수하는 단계; 를 포함하는 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 열처리 단계는,
    상기 혼합 폐전지를 반응로 내로 투입하는 단계; 및
    상기 반응로 내 온도를 8~12℃/분으로 480~520℃까지 상승시킨 후 1.5~2.5시간 동안 유지한 후 8~12℃/분으로 하강시키는 단계; 를 포함하는 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 아연 및 카드뮴을 회수하는 단계는,
    진공증류장치의 고온로 내부를 진공으로 유지하고 상기 고온로의 내부온도를 380~420℃로, 산소분압을 4.7~5.2×10-2 torr로 유지하여 분말형태의 아연을 회수하고 상기 반응로의 내부온도를 280~320℃로, 산소분압을 8~8.6×10-2 torr로 유지하여 분말형태의 카드뮴을 회수하는 단계를 포함하는 혼합 폐전지로부터 금속 회수방법.
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