KR101309667B1 - 바이오매스 급속열분해용 유동층 반응기를 포함하는 바이오 원유 제조 시스템 및 이를 이용한 바이오 원유 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 바이오매스의 급속열분해 후 생성되는 촤를 효율적으로 분리하여 바이오 원유의 수율과 질을 향상시킬 수 있는 바이오매스 급속열분해용 유동층 반응기를 포함하는 바이오 원유 제조 시스템에 관한 것으로서, 본 발명에 따르면 바이오 매스 급속 열분해 과정에서 발생하는 촤를 신속하게 제거할 수 있어 급속 열분해 성능을 향상시켜 바이오 원유를 높은 수율 및 향상된 품질로 제조할 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 바이오 원유 제조 시스템은 종래 원통형 시스템에 비하여 제작 운전이 용이하고, 급속 열분해 공정상으로 최적의 운전 조건을 도출하여 시스템 단가 및 공정 효율이 매우 우수하다.
Description
본 발명은 바이오 원유 제조 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 바이오매스의 급속열분해 중 생성되는 촤를 효율적으로 분리하여 바이오 원유의 수율과 질을 향상시킬 수 있는 바이오매스 급속열분해용 유동층 반응기를 포함하는 바이오 원유 제조 시스템 및 이를 이용한 바이오 원유 제조방법에 관한 것이다.
바이오 에너지란 바이오매스 자원을 에너지화하여 이용하는 것을 말하며 최근 석유, 가스, 석탄을 비롯한 화석연료의 다량 사용으로 기후변화, 대기오염 등의 환경문제 및 자원 고갈의 우려 때문에 바이오 에너지는 중요한 화석연료 대체에너지 자원으로써 큰 관심을 끌고 있다.
바이오매스 자원을 에너지로 전환, 이용하는 방법은 직접적으로 연소하는 방법 외에도 가스화 및 열분해 방법이 있으나, 그 중 급속 열분해 방법이 바이오 원유의 수율을 가장 높일 수 있는 방법으로서, 열분해(pyrolysis)는 산소가 없는 상태에서 바이오매스를 열적으로 분해하여 액상, 고상, 가스상의 연료 등 유용한 생성물로 회수하는 방법이다.
열분해 공정에서 회수되는 생성물의 형태, 조성, 수율 등은 바이오매스 원료의 형태와 조성 반응온도와 압력조건, 체류시간, 촉매의 존재 여부 등 공정 조건에 따라 영향을 받으며 달라지게 된다. 특히, 1980 년대 말에 접어들면서는 약 500 ℃ 정도의 온도 조건에서 시료의 반응기 내 체류시간이 짧을수록 액상 생성물의 수율이 높아지게 된다는 결과에 이르게 되면서, 1990 년 무렵부터 수초 이하의 극히 짧은 체류시간을 조건으로 행해지는 급속 열분해(fast pyrolysis) 방법이 집중적으로 연구되고 있다.
하지만, 아직까지 대부분의 급속 열분해 공정의 규모는 상업화 수준에 이르지 못하고, 파일럿 플랜트(pilot plant) 수준에 머무르고 있다. 따라서, 현재 이 분야에서 가장 많이 다루어지고 있는 연구는 바이오 원유의 안정성 향상과 사용 목적에 적합한 특성으로 전환시키기 위한 품질 개선이 핵심을 이루고 있다.
바이오매스를 이용한 급속 열분해 공정에서는 열분해 반응기로 투입되는 바이오매스와 고체 입자의 열전달을 촉진하기 위하여 유동층 반응기가 많이 사용되고 있다. 바이오매스의 열분해 반응으로 생성되는 비응축 가스 가스와 미세한 촤(char) 입자는 반응기 상부를 통해 반응기를 빠져 나가지만 일부 입자 크기가 크고 무거운 촤 입자는 반응기 내부에서 운전조건에 따라 유동층 고체입자와 혼합되거나 분리된다. 열분해 공정시 반응기 내 촤 입자는 열분해 응축 가스와 2차 반응하기 때문에 바이오 오일의 수율을 감소시키며, 반응기 내에 촤 입자가 많이 쌓일 경우에는 공정 중단에 이르기까지 한다. 따라서, 열분해 공정을 연속으로 운전하기 위해서는 유동층 반응기 내 생성되는 촤 입자를 빠르게 분리, 제거해야 한다.
기포유동층 급속열분해 유동층 반응기를 빠져나오는 촤 입자는 싸이클론 등을 통해 제거가 가능하나, 내부에 잔존하는 촤 입자는 분리하여 제거하기가 쉽지 않다. 이러한 기포유동층 반응기의 단점을 극복하기 위한 방안으로 촤의 신속한 제거를 위하여 순환유동층 급속 열분해 반응기가 사용되기도 한다. 하지만 순환유동층 반응기는 기포유동층 반응기에 비해 열전달 효율이 떨어지고, 고체를 순환시키기 위한 동력이 소요되며 고속유동에 의한 마모의 문제가 발생한다.
따라서, 수율 및 바이오 원유의 질을 향상시키기 위해서는 기포유동층 내부에 잔존하는 입자를 선별적으로 분리할 수 있는 유동층 반응기의 개발이 절대적으로 필요한 실정이다. 또한, 바이오매스의 급속열분해 반응의 산물인 촤의 혼합 및 분리 특성을 고려한 유동층 반응기의 개발이 필요한 실정이다.
따라서, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 기포 유동층 내부에 잔존하는 촤를 신속하게 제거하여 바이오매스의 급속 열분해 성능을 향상시켜 바이오 원유를 높은 수율 및 향상된 품질로 제조할 수 있는 바이오매스 급속 열분해용 유동층 반응기를 포함하는 바이오 원유 제조 시스템을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 상기 바이오 원유 제조 시스템을 이용한 바이오 원유의 제조방법을 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,
하부에 가스 분산판을 갖추고 유동사를 이용하여 바이오매스를 급속 열분해시키는 사각형 컬럼 형태의 유동층 반응기;
상기 유동층 반응기의 일측에 구비되어 바이오매스를 공급하는 바이오매스 공급기;
상기 가스 분산판에 공급되는 가스와 상기 유동층 반응기의 내외부를 가열하는 가열기;
상기 유동층 반응기 일측에 구비되어 촤를 배출하는 촤 배출구;
상기 바이오매스의 열분해 가스를 전달받아 열분해 가스에 함유된 촤를 회수하는 사이클론;
상기 사이클론에서 촤가 제거된 열분해 가스로부터 바이오 원유를 응축시키는 응축기;를 포함하고,
상기 유동층 반응기는 가로(x) 세로(y)의 길이가 다른 사각 기둥 형태이고, 상기 촤 배출구는 상기 유동층 반응기의 팽창된 고체층의 상부에 설치되는 것을 특징으로 하는 바이오 원유 제조 시스템을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 바이오 원유 제조 시스템은 상기 반응기와 사이클론에서 배출, 제거된 촤, 상기 열분해 가스 중의 비응축 가스 및 반응기에서 일부 배출된 모래를 연소시키는 연소기;를 더 포함할 수 있다.
이에 따라, 상기 연소기에서 촤, 비응축 가스 및 모래를 연소시킨 고온의 가스를 상기 가스 분산판을 통하여 상기 유동층 반응기로 재순환시킬 수 있으며, 상기 연소기에서 연소한 고온의 모래를 상기 반응기 하단에 구비된 모래 주입구를 통해서 반응기에 주입하여 상기 열분해 반응에 필요한 일부 열을 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 유동층 반응기에는 유동층 내의 압력을 측정하기 위한 복수 개의 압력 측정점이 유동층 반응기 축 방향으로 일정한 간격으로 설치되어 있을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 압력 측정점은 압력 측정 스캐너 및 미압계(micromanometer)와 연결되어 있을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 가스 분산판에 공급되는 가스는 제습기를 통과하여 수분을 제거한 가스일 수 있으며, 상기 제습기와 가스 분산판 사이에 연결되어 있는 레귤레이터와 유량계에서 의해서 가스 유량을 제어하여 상기 유동층 반응기 내의 가스 유속을 조절할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 유동층 반응기 내의 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)이 1.1-1.3이 되도록 가스 유량을 제어할 수 있다. 또한, 상기 공탑속도 및 최소유동화속도가 유동층 반응기 내에 공급되는 기체의 유량에 따른 유동층의 압력강하를 측정하여 자동으로 계산되어, 상기 가스 유속의 범위가 되도록 상기 가스 유량이 자동으로 제어될 수 있다.
또한, 본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,
(a) 유동층 반응기에 바이오매스를 공급하고, 상기 공급된 바이오매스에 고온의 유동사를 공급하고 혼합하는 단계;
(b) 상기 유동층 반응기에 고온의 가스를 주입한 후, 유동층 반응기의 내외부를 가열하여 바이오매스를 급속 열분해시키는 단계;
(c) 상기 (b) 단계에서 반응기에 주입되는 가스 유량을 제어하여 유동층 반응기 내의 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)을 제어하는 단계;
(d) 상기 급속 열분해 과정에서 발생한 촤를 배출하는 단계;
(e) 상기 급속 열분해 과정에서 발생하는 열분해 가스를 전달받아 사이클론을 이용하여 상기 (d) 단계에서 걸러지지 않은 마이크로 촤를 제거하는 단계; 및
(f) 상기 촤가 제거된 열분해 가스를 응축시켜서 바이오 원유를 추출하는 단계;를 포함하는 바이오 원유의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (c) 단계에서 제어되는 유동층 반응기 내의 가스 유속(U/Umf)은 1.1-1.3일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (c) 단계의 가스 유속 제어는 상기 유동층 반응기에 고온의 가스가 주입될 때, 레귤레이터 및 유량계에 의해서 자동으로 가스의 유량을 조절하여 제어하고,
상기 가스 유속은 상기 유동층 반응기에 공급되는 가스의 유량에 따른 유동층의 압력강하를 측정하여 계산되고,
상기 계산된 가스 유속 데이터를 상기 레귤레이터 및 유량계에 제공하여 자동으로 가스의 유량을 조절하여 제어하는 것일 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, (g) 상기 반응기에서 일부 배출한 모래와, 상기 반응기에서 배출되고, 사이클론을 통하여 배출, 제거된 촤 및 상기 열분해 가스 중의 비응축 가스를 연소시키는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, (h) 상기 (g) 단계에서 연소시켜 발생한 고온의 가스를 상기 (b) 단계의 고온의 가스로 사용하여 재순환시키는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, (i) 상기 (g) 단계에서 연소시켜 제조한 고온의 모래를 상기 반응기에 주입하여 고온의 유동사로 사용하여 열분해 반응에 필요한 열을 일부 제공하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (f) 단계는 열분해 가스를 응축시켜서 바이오 원유를 추출한 이후에, 미응축된 열분해 가스를 전기 집진하여 상기 미응축된 열분해 가스에 함유된 액적 상태의 바이오 원유를 포집하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면 바이오매스 급속 열분해 과정에서 발생하는 촤를 신속하게 완벽하게 제거할 수 있어 급속 열분해 성능을 향상시켜 바이오 원유를 높은 수율 및 향상된 품질로 제조할 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 바이오 원유 제조 시스템은 종래 원통형 시스템에 비하여 제작 운전이 용이하고, 급속 열분해 공정상으로 최적의 운전 조건을 도출하여 시스템 단가 및 공정 효율이 매우 우수하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오 원유 제조 시스템을 개략적으로 도시한 구성도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오매스 급속 열분해용 유동층 반응기 및 주요 장치의 구성을 보다 구체적으로 나타낸 구성도이다.
도 3은 본 발명의 실험예에서 사용한 실험 장치를 구성을 개략적으로 나타낸 구성도이다.
도 4는 유동층 컬럼 형상 변화에 따른 입자의 혼합 및 분리 특성을 확인하기 위하여 준비한 3 가지 형상의 유동층 컬럼을 보여주는 도면이다.
도 5는 모래와 촤가 섞여있는 유동층 반응기의 최소유동화속도를 측정한 결과를 보여주는 그래프이다.
도 6은 유동 형태를 Reynolds 수와 Archimedes수의 함수로 표시한 상관식으로 예측한 본 실험의 유동 영역을 나타낸 그래프이다.
도 7은 유동방향 촤 분포를 나타낸 그래프로서, 유동층 높이 H는 유동층 bed 높이를 전체 bed 높이로 나눈 것이며, 유동층 컬럼 내 가스의 속도는 공탑속도를 최소유동화 속도로 나눈 것이다.
도 8은 유동층 반응기의 형상과 유동층 반응기 내의 가스 유속에 따른 유동방향 촤 분포를 보여주는 각 이미지를 표로 도식화한 도면이다.
도 9는 공탑속도 변화에 따른 높이별 촤 mass fraction을 나타낸 그래프이다.
도 10은 유동층 컬럼 형상과 공탑속도 변화에 따른 mixing index를 나타낸 그래프이다.
도 11은 각 유동층 반응기별로 유동층 내 압력강하를 나타낸 그래프이다.
도 12는 유동층 반응기의 형상과 유동층 반응기 내의 가스 유속에 따른 유동방향 촤 분포를 보여주는 이미지이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오매스 급속 열분해용 유동층 반응기 및 주요 장치의 구성을 보다 구체적으로 나타낸 구성도이다.
도 3은 본 발명의 실험예에서 사용한 실험 장치를 구성을 개략적으로 나타낸 구성도이다.
도 4는 유동층 컬럼 형상 변화에 따른 입자의 혼합 및 분리 특성을 확인하기 위하여 준비한 3 가지 형상의 유동층 컬럼을 보여주는 도면이다.
도 5는 모래와 촤가 섞여있는 유동층 반응기의 최소유동화속도를 측정한 결과를 보여주는 그래프이다.
도 6은 유동 형태를 Reynolds 수와 Archimedes수의 함수로 표시한 상관식으로 예측한 본 실험의 유동 영역을 나타낸 그래프이다.
도 7은 유동방향 촤 분포를 나타낸 그래프로서, 유동층 높이 H는 유동층 bed 높이를 전체 bed 높이로 나눈 것이며, 유동층 컬럼 내 가스의 속도는 공탑속도를 최소유동화 속도로 나눈 것이다.
도 8은 유동층 반응기의 형상과 유동층 반응기 내의 가스 유속에 따른 유동방향 촤 분포를 보여주는 각 이미지를 표로 도식화한 도면이다.
도 9는 공탑속도 변화에 따른 높이별 촤 mass fraction을 나타낸 그래프이다.
도 10은 유동층 컬럼 형상과 공탑속도 변화에 따른 mixing index를 나타낸 그래프이다.
도 11은 각 유동층 반응기별로 유동층 내 압력강하를 나타낸 그래프이다.
도 12는 유동층 반응기의 형상과 유동층 반응기 내의 가스 유속에 따른 유동방향 촤 분포를 보여주는 이미지이다.
이하에서, 본 발명에 따른 실시예들을 첨부된 도면을 참조하여 상세하게 설명한다. 그러나 본 발명이 실시예들에 의해서 제한되거나 한정되는 것은 아니며, 각 도면에 제시된 참조부호는 동일한 부재를 나타낸다.
하기 도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오 원유 제조 시스템을 개략적으로 도시한 구성도이다. 그리고, 하기 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오매스 급속 열분해용 유동층 반응기 및 주요 장치의 구성을 보다 구체적으로 나타낸 구성도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오 원유 제조 시스템(1)은 급속 열분해 기술을 이용하여 바이오매스, 고분자화합물 또는 이들의 혼합물로부터 바이오 원유를 제조하는 장치이다. 일반적으로 바이오매스는 목질계, 초목류, 수행식물, 유기성 슬러지, 가축분뇨 및 음식폐기물 등을 포함할 수 있고, 고분자 화합물은 폐플라스틱 및 비닐 등을 포함할 수 있다. 또한, 본 발명은 상기의 목질계 바이오매스뿐만 아니라 초본류 바이오매스로부터 바이오 원유를 생산할 수 있는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 바이오 원유 제조 시스템(1)은 유동층 반응기(10), 가스 분산판(20), 반응기 일측에 결합된 촤 배출구(30), 반응기 일측에 결합되고, 상기 촤 배출구보다는 낮은 위치에 구비되는 바이오매스 공급기(40), 가열기(50), 사이클론(60), 응축기(70) 및 전기 집진기(80)를 포함할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 바이오 원유 제조 시스템(1)은 상기 유동층 반응기(10)와 사이클론(60)에서 배출, 제거된 촤와, 비응축 가스 및 유동층 반응기(10)의 모래 배출구(150)를 통하여 일부 배출된 모래를 연소시키는 연소기(140)를 더 포함할 수 있다.
이에 의해서 상기 연소기(140)에서 촤, 비응축 가스 및 모래를 연소시킨 고온의 가스를 상기 가스 분산판(20)을 통하여 상기 유동층 반응기(10)로 재순환시킬 수 있다.
그리고, 상기 연소기(140)에서 연소한 고온의 모래를 상기 유동층 반응기 하단에 구비된 모래 주입구(130)를 통해서 반응기에 주입하여 반응기 내의 급속 열분해 반응에 필요한 일부 열을 제공할 수 있다.
상기 유동층 반응기(10)는 가스 분산판(20)을 통하여, 그리고 가열기(50)를 통해서 가열된 고온의 가스를 주입받고, 고온의 유동사를 이용하여 바이오매스 공급기(40)로부터 공급된 바이오매스를 급속 열분해시키는 장치이다. 또한, 유동층 반응기(10)는 가열기(50)에 의해서 내외부가 가열되어 유동층 반응기(10) 내에서 급속 열분해 반응이 일어난다. 상기와 같이 바이오매스가 급속 열분해되면, 바이오매스로부터 바이오 원유가 함유된 열분해 가스가 생성될 수 있다. 유동층 반응기(10)의 상부에는 열분해 가스가 배출되는 가스 배출구가 형성될 수 있다.
본 발명에서 상기 유동층 반응기(10)는 가로/세로의 길이가 다른 직사각형 바닥면을 기준으로 한 기둥(컬럼) 형상인 것을 특징으로 한다. 이하의 실험예에서 후술하는 바와 같이, 직사각형 기둥 형상일 때, 촤의 분리가 용이함을 확인할 수 있다.
또한, 유동층 반응기(10)에는 가스 분산판(20) 내외부를 가열시킬 수 있는 가열기(50)에 의해서 가열된 고온의 가스를 주입하게 되는데, 이때 가스는 제습기(110)에 의해서 수분이 제거되고, 제습기(110)와 가스 분산판(20) 사이에 연결되어 있는 레귤레이터(100)와 유량계(90)에 의해서 주입되는 가스 유량을 제어한다.
또한, 유동층 반응기(10)에는 유동층 내의 압력을 측정할 수 있는 압력 측정점(180) 센서가 유동층 반응기 축 방향으로 일정한 간격으로 복수 개가 설치되어 있으며, 상기 압력 측정점(180) 센서는 압력 측정 스캐너(120) 및 미압계(130, micromanometer)와 전기적으로 연결되어 유동층 반응기가 작동할 때 압력 측정센서가 설치된 지점에서 압력측정기를 이용하여 압력을 측정할 수 있다.
또한, 상기 측정된 압력을 기준으로 유동층 반응기 내의 압력 강하를 측정한 데이터를 상기 레귤레이터(100)와 유량계(90)에 자동으로 보낸 후에, 유동층 반응기(10) 내의 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)이 특정 수치가 되도록 레귤레이터(100)와 유량계(90)가 가스 유량을 제어한다.
상기 공탑속도(superficial velocity)는 직사각 기둥형의 유동층 반응기(10) 내부에 주입된 가스가 흐르는 경우 반응기의 내부가 어떤 구조물도 들어 있지 않은 빈 탑(공탑)이라고 가정하여 계산되는 유체의 부피유량 또는 질량유량을 공탑 단면적으로 나눈 겉보기 속도이다.
상기 최소유동화속도(minimum fluidizing velocity, Umf)는 기체의 유속이 증가함에 따라 고체층에서의 압력강하(pressure drop)를 측정하게 되면 압력강하는 고체층의 무게와 같아질 때까지 증가한다. 압력강하가 고체층의 무게와 같아지면 기체에 의해서 고체에 가해지는 항력(drag force)이 중력과 같아지며, 고체들이 흔들리고 상호 움직임을 갖기 시작하는데, 이 상태를 최소유동화상태(minimum fluidizing condition)라 하며 이 때 기체의 공탑속도를 최소유동화속도라고 한다.
본 발명의 바이오 원유 제조 시스템은 유동층 반응기 내의 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)이 1.1-1.3인 상태에서 작동한다. 즉, 상기 측정된 압력 데이터를 기준으로 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)을 계산한 후, 상기 가스 유속이 1.1-1.3이 되도록 레귤레이터(100)와 유량계(90)가 가스 유량을 제어한 상태에서 작동한다.
상기 유동층 반응기(10)의 형태가 직사각형 기둥이고, 반응기 내의 가스 유속이 1.1-1.3인 범위에서 촤의 층 분리가 가장 용이하고, 상기 유동층 반응기(10)에 설치된 촤 배출구(30)를 통해서 완벽하게 배출된다.
상기 사이클론(60)은 사이클론 현상을 이용하여 유동층 반응기(10)의 가스배출구를 통해 배출되는 열분해 가스 내의 이물질을 제거하는 장치이다. 일반적으로 사이클론에 의해 제거되는 이물질은 바이오매스의 급속 열분해시 생성되는 촤가 대표적이다.
본 발명에서는 유동층 반응기(10)의 일측에 결합되어 있는 촤 배출구(30)를 통하여 층으로 분리된 촤를 제거하고, 이후 여기서 걸러지지 않은 마이크로 촤를 상기 사이클론(60)을 이용하여 제거한다. 또한, 이하의 실험예에서 후술하는 바와 같이, 촤 배출구(30)가 상기 유동층 반응기의 팽창된 고체층의 상부에 설치될 때, 층으로 분리된 촤의 분리가 완벽히 이루어질 수 있다.
이와 같이, 본 발명에서는 바이오 원유의 제조 과정에 악영향을 끼치는 촤를 효율적으로 제거하고, 바이오 원유의 품질을 저하시키는 촤를 효율적으로 제거할 수 있다.
또한, 사이클론(60)은 필요에 따라 복수 개가 연속적으로 배치될 수 있으며, 이에 따라 유동층 반응기(10)에서 배출된 열분해 가스는 복수 개의 사이클론에 의해서 단계적으로 처리될 수 있다.
상기 응축기(70)는 촤 배출구(30) 및 사이클론(60)에서 촤가 제거된 열분해 가스로부터 바이오 원유를 응축시키는 장치로서, 일반적인 열교환기 구조로 형성될 수도 있고, 응축기(70)가 열분해 가스에 응축유를 직접 접촉시켜 바이오 원유를 응축시키는 구조로 형성될 수도 있다.
상기 전기 집진기(80)는 응축기(70)에서 배출되는 미응축성 열분해 가스를 전기 집진하여 상기 미응축성 열분해 가스에 함유된 액적 상태의 바이오 원유를 포집한다.
본 발명의 다른 일 측면은 바이오 원유 제조방법에 관한 것으로서, 하기의 공정 단계를 포함한다.
(a) 유동층 반응기에 바이오매스를 공급하고, 상기 공급된 바이오매스에 고온의 유동사를 공급하고 혼합하는 단계,
(b) 상기 유동층 반응기에 고온의 가스를 주입한 후, 유동층 반응기의 내외부를 가열하여 바이오매스를 급속 열분해시키는 단계,
(c) 상기 (b) 단계에서 반응기에 주입되는 가스 유량을 제어하여 유동층 반응기 내의 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)을 제어하는 단계,
(d) 상기 급속 열분해 과정에서 발생한 촤를 배출하는 단계;
(e) 상기 급속 열분해 과정에서 발생하는 열분해 가스를 전달받아 사이클론을 이용하여 촤를 제거하는 단계,
(f) 상기 촤가 제거된 열분해 가스를 응축시켜서 바이오 원유를 추출하는 단계.
또한, 본 발명에 따른 바이오 원유 제조방법은 (g) 상기 유동층 반응기에서 일부 배출한 모래, 상기 (d) 및 (e) 단계를 통하여 배출, 제거된 촤 및 상기 열분해 가스에 포함된 비응축 가스를 연소시키는 단계;를 더 포함할 수 있다.
이에 따라 (h) 상기 (g) 단계에서 연소시켜 발생한 고온의 가스를 상기 (b) 단계의 고온의 가스로 사용하여 재순환시키는 단계;와, (i) 상기 (g) 단계에서 연소시켜 제조한 고온의 모래를 상기 반응기에 주입하여 고온의 유동사로 사용하여 열분해 반응에 필요한 열을 일부 제공하는 단계;를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 바이오 원유의 제조방법은 급속 열분해 공정에서 유동층 반응기 내의 가스 유속(U/Umf)을 1.1-1.3으로 제어한 상태에서 수행하여 급속 열분해 공정에서 발생하는 촤를 완벽히 분리 제거할 수 있다.
상기 가스 유속 제어는 상기 유동층 반응기에 고온의 가스가 주입될 때, 레귤레이터 및 유량계에 의해서 자동으로 가스의 유량을 조절하여 제어하고, 상기 가스 유속은 상기 유동층 반응기에 공급되는 가스의 유량에 따른 유동층의 압력강하를 측정하여 계산되고, 상기 계산된 가스 유속 데이터를 상기 레귤레이터 및 유량계에 제공하여 자동으로 가스의 유량을 조절하여 제어한다.
이하, 본 발명의 일 실시예에 따른 급속열분해가 일어나는 유동층 반응기 내의 기포 유동층 영역에서 모래와 촤 입자의 혼합 및 분리 특성을 확인하여 최적의 촤 배출을 통한 수율 및 품질이 우수한 바이오 원유를 얻기 위한 유동층 반응기의 형태, 촤 배출구의 위치 및 반응기에 주입되는 가스 유속 등을 도출하는 실험을 실시하였다.
1. 실험 장치 및 재료
하기 도 3은 본 발명의 실시예에서 사용한 실험 장치를 도시한 것으로, 가스 공급장치, 레귤레이터, 유량계, 가스 분산판, 유동층 컬럼, 압력 측정장치로 구성된다.
유동층으로 공급되는 가스는 제습기를 사용하여 가스 내 포함되어 있는 수분을 제거하였으며, 레귤레이터를 사용하여 유동층 컬럼으로 공급되는 가스의 압력을 일정하게 유지하였다. 유동층 컬럼으로 공급되는 가스의 유량 조절은 2 개의 유량계를 병렬로 연결하여 조절하였으며, 유동층 컬럼 하부로부터 유입되는 가스의 유동층 내 균일한 분산을 위해 버블 캡 형태의 가스 분산판을 사용하였다.
유동층 컬럼 형상 변화에 따른 입자의 혼합 및 분리 특성을 확인하기 위하여 하기 도 4와 같이 3 가지 형상의 유동층 컬럼을 동일한 단면적으로 제작하였다.
본 발명에 따른 유동층 반응기는 직사가 기둥으로서 x=200 mm, y=50 mm로 제작하였고, 이의 비교예로서 원형 기둥의 경우 직경 112.8 mm로 제작하였고, 정사각형 기둥의 경우 x=y=100 mm로 제작하였다.
유동층 컬럼은 입자의 유동 특성을 확인하기 위하여 투명 아크릴로 제작하였으며, 유동층 컬럼 내 압력 측정을 위하여 축 방향으로 일정한 간격으로 압력 측정점을 설치하였다. 압력측정은 pressure scanner와 micromanometer (FCO510, Furness Controls Ltd.)를 사용하였다. 유동층 컬럼 내 입자의 혼합지수 측정은 하기 도 3과 같이 sampling cell을 유동층 컬럼 내부에 설치하여 컬럼 높이별 입자의 혼합지수를 측정하였다. Sampling cell은 높이 4 cm의 파트가 5개로 구성되어 있으며, 유동층 컬럼 내 삽입이 가능하도록 제작하였다.
사용된 실험 재료로는 낙엽송 톱밥을 500 ℃에서 급속 열분해하여 생성된 촤를 사용하였으며, 모래는 표준사(standard sand)를 사용하였다.
2. 실험 방법
상기 3 가지 형상의 유동층 컬럼에 대하여 유속을 일정하게 증가하며 유속의 변화에 따른 층의 압력강하를 측정하여 층의 압력강하가 일정해지기 시작하는 최소공탑속도를 최소유동화속도로 결정하였다.
모래와 촤 입자를 일정 혼합비로 혼합하여 유동층 컬럼에 주입하고, 조건에 따라 일정 시간 동안 유동화시킨 후 모래와 촤 입자의 혼합지수를 측정하였다. 유동층 컬럼 내 모래와 촤 입자의 혼합지수 측정은 각 sampling cell의 전체 입자 질량, 분리된 모래 및 촤의 질량을 측정한 후, 하기 [식 1]에 적용하여 수행하였다. 본 발명에서는 각각의 실험조건을 3 회 반복 수행하여 평균값을 취하였으며, 유동층 컬럼 내 모래와 촤의 혼합 정도를 표시하는 방법으로 하기 [식 1]과 같이 Kramer의 혼합지수(mixing index)를 사용하였다.
Xi는 각 sampling cell에서의 촤 mass fraction이며, σ2 0은 모래와 촤가 완전 분리된 상태에서 촤 mass fraction의 표준편차이고, σ2 r은 모래와 촤가 완전 혼합된 상태에서 촤 mass fraction의 표준편차이다.
혼합지수 M=1이면 완전혼합 상태를 의미하며, M=0이면 완전분리 상태를 의미한다.
3. 실험결과
(1) 최소유동화속도는 유동층 설계에 있어서 중요한 변수로서, 일반적으로 기체유속이 증가함에 따라 고체층에서의 압력강하(pressure drop)를 측정하게 되면 압력강하는 고체층의 무게와 같아질 때까지 증가한다. 압력강하가 고체층의 무게와 같아지면 기체에 의해서 고체에 가해지는 항력(drag force)이 중력과 같아지며, 고체들이 흔들리고 상호 움직임을 갖기 시작하는데, 이 상태를 최소유동화상태(minimum fluidizing condition)라 하며 이 때 기체의 공탑속도(superficial velocity)를 최소유동화속도(minimum fluidizing velocity, Umf)라고 한다.
하기 도 5에 나타나 있는 바와 같이, 모래와 촤가 섞여있는 유동층 반응기의 최소유동화속도를 측정한 결과, 초기 유동층의 압력강하는 유속이 증가함에 따라 증가하였으며, 3 가지 형상의 유동층 반응기 모두 공탑속도 0.158 m/s 이상에서 층의 압력강하가 일정해지는 상태에 도달되었다. 이에 따라 층의 압력강하가 일정해지기 시작하는 공탑속도 0.158 m/s를 최소유동화속도로 결정하였다.
(2) 유동 형태는 입자의 특성과 기체 유속에 의존하며, 각 유동화 영역의 천이점은 Archimedes 수와 Reynolds 수의 함수로 나타내어진다. 하기 도 6은 유동 형태를 Reynolds 수와 Archimedes수의 함수로 표시한 상관식으로 예측한 본 실험의 유동 영역을 나타낸 것이다. 하기 도 6에서 선들은 각각 최소유동화 상태, 슬러깅의 시작 영역, 슬러깅 영역에서 난류 영역으로의 천이영역, 고속 유동층 영역으로의 천이 영역을 나타낸다.
본 실험의 유동화 영역은 기포 유동층(bubbling fluidized bed)영역에 속하는 것으로 나타났다.
(3) 유동층 반응기 내 촤 입자와 유동매체인 모래의 segregation 특성을 확인하기 위하여 유동층 컬럼 형상과 공탑속도에 따른 유동층 축 방향으로 촤 분포를 측정하였다.
하기 도 7은 유동방향 촤 분포를 나타낸 것으로서, 유동층 높이 H는 유동층 bed 높이를 전체 bed 높이로 나눈 것이며, 유동층 컬럼 내 가스의 속도는 공탑속도를 최소유동화 속도로 나눈 것이다.
하기 도 7(a)는 U/Umf=1에서의 유동층 컬럼 내 촤 분포를 나타낸 것으로 하기 도 8(a)에 나타낸 바와 같이 3가지 유동층 column 형상 모두 기체 흐름으로 인한 입자의 움직임은 거의 없으며 실험 초기 투입한 모래와 촤는 큰 변화 없이 혼합된 상태를 유지한다.
이후 계속적으로 공탑속도가 증가하면 기포(bubble)가 생성되기 시작하고, 촤와 모래 입자는 층 상부로 상승하고, 기체와 고체가 각각 분리되어 촤 입자는 하기 도 8(b)와 같이 유동층 상부에 쌓이게 된다. 이로 인하여 유동층 내 촤 입자의 분포는 하기 도 7(b)와 같이 유동층 상부의 mass fraction은 점차 증가하고, 상부의 mass fraction이 증가한 만큼 하부의 mass fraction은 감소한다. 따라서 층 내 남아 있던 촤 입자는 층 상부로 상승하게 되고 하기 도 8(c)와 같이 촤와 모래는 거의 두 개의 층으로 분리된다. 촤의 mass fraction은 하기 도 7(c)와 같이 유동층 상부는 높고, 하부는 낮은 mass fraction으로 일정하게 유지된다. 그리고 층 내 기포의 존재는 기포의 부피분율 만큼 층을 팽창시키기 때문에, 하기 도 8(a) 내지 8(d)에서 보는 바와 같이 공탑속도가 증가할수록 층 높이는 점차 증가한다.
또한, 하기 도 8에 나타나 있는 바와 같이, 유동층 반응기의 형상에 따라 층의 촤 mass fraction 분포가 다르게 나타나는데, 이는 유동층 컬럼 형상에 따라 기포흐름 양상, 기포의 상승속도 및 기포의 크기의 차이와 이로 인한 고체유동의 차이 때문인 것으로 판단된다.
(4) 하기 도 9는 공탑속도 변화에 따른 높이별 촤 mass fraction을 나타낸 것으로서, 최소유동화속도 이후 공탑속도가 증가할수록 층 하부(H=0-0.2)와 중간(H=0.4-0.6)의 촤 mass fraction은 감소하고 상부(H=0.8-1)의 mass fraction은 증가한다.
유동층 상부에서의 촤 mass fraction은 U/Umf=1.14에서 최대가 되며, 이후 공탑속도가 증가할수록 입자의 하향 거동으로 인하여 점차 감소한다.
층 중간(H=0.4-0.6)에서 촤 mass fraction은 U/Umf=1.14에서 최소가 되며, 이후 공탑속도가 증가할수록 층 상부에 분포해 있던 촤 입자의 하향 거동으로 인하여 mass fraction은 점차 증가한다.
반면 층 하부(H=0-0.2)의 촤 mass fraction은 공탑속도가 증가할수록 감소하며, 이후 촤 입자의 하향 거동으로 인한 char mass fraction의 증가는 나타나지 않는다.
(6) 하기 도 10은 유동층 컬럼 형상과 공탑속도 변화에 따른 mixing index를 나타낸 것으로서, 유동층 내의 공탑속도가 작은 U/Umf=1에서는 모래와 촤가 서로 분리되지 않고 혼합된 상태를 유지하며, 이후 공탑속도가 증가할수록 모래와 촤는 분리되며 mixing index가 낮아진다.
Mixing index는 3 가지 형태의 유동층 컬럼 모두 U/Umf=1.14에서 최소로 나타나며, 이는 모래와 촤가 최대로 분리된 상태를 의미한다. 이후 U/Umf=1.14를 기점으로 공탑속도가 증가할수록 모래와 촤는 서로 혼합되며 mixing index는 점차 증가한다.
하기 도 12a 내지 도 12c에서 보는 바와 같이 공탑속도에 따라 두 고체 혼합물이 분리되는 영역과 혼합되는 영역이 존재한다 하며, 입자의 혼합과 분리 영역은 하기 도 11의 유동층 내 압력강하 그래프에 의해 설명될 수 있다.
도 11의 A-B 구간은 고정층 영역으로 이 구간에서는 두 고체 혼합물의 혼합 및 분리는 발생하지 않는다. B-C 구간은 기포유동이 시작되어 유동층 내 압력강하 그래프가 최대에서 일정 압력으로 감소하는 영역으로, 이 구간에서는 두 고체 혼합물이 분리되며 mixing index가 최소로 감소한다. C-D 구간은 기포유동이 더욱 활발해지고 유동층 내 압력강하가 일정하게 유지되는 구간으로 이 구간에서는 두 고체 혼합물이 혼합되기 시작하며 공탑속도가 증가할수록 mixing index는 점차 증가한다.
하기 도 10에서 보는 바와 같이, 혼합영역에서 직사각 형상의 유동층 반응기가 mixing index가 가장 낮으며, 하기 도 12a 내지 도 12c에서 보는 바와 같이, 유동층 컬럼 형상에 의한 공탑속도 증가에 따른 촤의 분리는 직사각 형상의 유동층 반응기에서 가장 잘 이루어진다.
Claims (13)
- 하부에 가스 분산판을 갖추고 유동사를 이용하여 바이오매스를 급속 열분해시키는 사각형 컬럼 형태의 유동층 반응기;
상기 유동층 반응기의 일측에 구비되어 바이오매스를 공급하는 바이오매스 공급기;
상기 가스 분산판에 공급되는 가스와 상기 유동층 반응기의 내외부를 가열하는 가열기;
상기 유동층 반응기 일측에 구비되어 촤를 배출하는 촤 배출구;
상기 바이오매스의 열분해 가스를 전달받아 열분해 가스에 함유된 촤를 회수하는 사이클론;
상기 사이클론에서 촤가 제거된 열분해 가스로부터 바이오 원유를 응축시키는 응축기;를 포함하고,
상기 유동층 반응기는 가로(x) 세로(y)의 길이가 다른 사각 기둥 형태이고, 상기 촤 배출구는 상기 유동층 반응기의 팽창된 고체층의 상부에 설치되는 것을 특징으로 하는 바이오 원유 제조 시스템. - 제 1 항에 있어서,
상기 바이오 원유 제조 시스템은 상기 유동층 반응기와 사이클론에서 배출, 제거된 촤, 상기 열분해 가스 내에 포함된 비응축 가스 및 반응기에서 배출된 모래를 연소시키는 연소기;를 더 포함하고,
상기 연소기에서 촤, 비응축 가스 및 모래를 연소시킨 고온의 가스를 상기 가스 분산판을 통하여 상기 유동층 반응기로 재순환시키며,
상기 연소기에서 연소한 고온의 모래를 상기 반응기 하단에 구비된 모래 주입구를 통해서 반응기에 주입하여 상기 열분해 반응에 필요한 일부 열을 제공하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유 제조 시스템. - 제 1 항에 있어서,
상기 유동층 반응기에는 유동층 내의 압력을 측정하기 위한 복수 개의 압력 측정점이 유동층 반응기 축 방향으로 일정한 간격으로 설치되어 있는 것을 특징으로 하는 바이오 원유 제조 시스템. - 제 3 항에 있어서,
상기 압력 측정점은 압력 측정 스캐너 및 미압계(micromanometer)와 연결되어 있는 것을 특징으로 하는 바이오 원유 제조 시스템. - 제 1 항에 있어서,
상기 가스 분산판에 공급되는 가스는 제습기를 통과하여 수분이 제거된 가스이고, 상기 제습기와 가스 분산판 사이에는 레귤레이터 및 유량계가 연결되어 있으며,
상기 레귤레이터 및 유량계에서 의해서 가스 유량을 제어하여 상기 유동층 반응기 내의 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)을 조절하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유 제조 시스템. - 제 5 항에 있어서,
상기 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)은 유동층 반응기 내에 공급되는 기체의 유량에 따른 유동층의 압력강하를 측정하여 자동으로 계산되고,
상기 계산된 가스 유속이 1.1-1.3이 되도록 레귤레이터 및 유량계가 가스 유량을 자동으로 제어하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유 제조 시스템. - (a) 유동층 반응기에 바이오매스를 공급하고, 상기 공급된 바이오매스에 고온의 유동사를 공급하고 혼합하는 단계;
(b) 상기 유동층 반응기에 고온의 가스를 주입한 후, 유동층 반응기의 내외부를 가열하여 바이오매스를 급속 열분해시키는 단계;
(c) 상기 (b) 단계에서 반응기에 주입되는 가스 유량을 제어하여 유동층 반응기 내의 가스 유속(공탑속도/최소유동화속도, U/Umf)을 제어하는 단계;
(d) 상기 급속 열분해 과정에서 발생한 촤를 배출하는 단계;
(e) 상기 급속 열분해 과정에서 발생하는 열분해 가스를 전달받아 사이클론을 이용하여 상기 (d) 단계에서 걸러지지 않은 마이크로 촤를 제거하는 단계;
(f) 상기 촤가 제거된 열분해 가스를 응축시켜서 바이오 원유를 추출하는 단계; 및
(g) 상기 반응기에서 일부 배출한 모래, 상기 반응기에서 배출되고, 사이클론을 통하여 배출, 제거된 촤 및 상기 열분해 가스에 포함된 비응축 가스를 연소시키는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유의 제조방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 (c) 단계에서 제어되는 유동층 반응기 내의 가스 유속(U/Umf)은 1.1-1.3인 것을 특징으로 하는 바이오 원유의 제조방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 (c) 단계의 가스 유속 제어는 상기 유동층 반응기에 고온의 가스가 주입될 때, 레귤레이터 및 유량계에 의해서 자동으로 가스의 유량을 조절하여 제어하고,
상기 가스 유속은 상기 유동층 반응기에 공급되는 가스의 유량에 따른 유동층의 압력강하를 측정하여 계산되고,
상기 계산된 가스 유속 데이터를 상기 레귤레이터 및 유량계에 제공하여 자동으로 가스의 유량을 조절하여 제어하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유의 제조방법. - 삭제
- 제 7 항에 있어서,
(h) 상기 (g) 단계에서 연소시켜 발생한 고온의 가스를 상기 (b) 단계의 고온의 가스로 사용하여 재순환시키는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유의 제조방법. - 제 7 항에 있어서,
(i) 상기 (g) 단계에서 연소시켜 제조한 고온의 모래를 상기 반응기에 주입하여 고온의 유동사로 사용하여 열분해 반응에 필요한 열을 일부 제공하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유의 제조방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 (f) 단계는 열분해 가스를 응축시켜서 바이오 원유를 추출한 이후에, 미응축된 열분해 가스를 전기 집진하여 상기 미응축된 열분해 가스에 함유된 액적 상태의 바이오 원유를 포집하는 단계;를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 바이오 원유의 제조방법.
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