KR101272512B1 - 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법 - Google Patents

연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전기분무(Electrospray) 공법을 이용하여 균일한 분포를 갖고 기공성이 뛰어나며 고분자막과의 접합성이 우수한 촉매층을 용이하게 제조할 수 있도록 한 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법에 관한 것이다.
즉, 본 발명은 균일한 분포를 갖고 기공성이 뛰어나며 고분자막과의 접합성이 우수한 촉매층을 제공하고자, 전기분무(Electrospray)를 공법을 이용하여 금속 재질의 롤(Roll)에 촉매층을 형성하고, 이 촉매층을 고분자 전해질막에 전사하여 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있도록 한 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법을 제공하고자 한 것이다.

Description

연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법{Device and method for manufacturing membrane-electrode assembly}
본 발명은 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전기분무(Electrospray) 공법을 이용하여 균일한 분포를 갖고 기공성이 뛰어나며 고분자막과의 접합성이 우수한 촉매층을 용이하게 제조할 수 있도록 한 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법에 관한 것이다.
연료전지 시스템의 구성중 전기를 실질적으로 발생시키는 연료전지 스택은 막-전극 어셈블리(Membrane Electrode Assembly: MEA, 전극막 어셈블리, 전극막 접합체라고도 함)와 분리판(Separator)으로 이루어진 단위 셀이 수 십 내지 수 백개이상 적층된 구조를 가진다.
상기 막-전극 어셈블리는 고분자 전해질 막과, 이 고분자 전해질 막을 사이에 두고 배열되는 음극 및 양극 전극으로 구성되며, 이때 음극 전극(수소극, 연료극, 애노드 전극, 산화 전극이라고도 함) 및 양극 전극(공기극, 산소극, 캐소드, 환원 전극이라고도 함)은 나노 크기의 백금계 촉매입자를 포함하는 촉매층이 카본 페이퍼 또는 탄소 천(carbon cloth) 등의 전극 기재(backing layer)상에 흡착되어 형성된다.
종래의 막 전극 어셈블리를 제조하는 방법을 살펴보면, 도 3에 도시된 바와 같이 촉매 슬러리를 기체확산층 위에 코팅, 분사, 페인팅 등의 방법을 통하여 전극을 만들고, 이것을 고분자 전해질막과 열압착하여 제조할 수 있고, 도 4에 도시된 바와 같이 촉매 슬러리를 고분자막에 직접 분사, 코팅, 페인팅하여 기체확산층과 열압착하는 방법이 있으며, 또 다른 방법으로 도 5에 도시된 바와 같이 촉매 슬러리를 이형지에 분사, 코팅, 페인팅하고 이것을 고분자막에 전사하여 전극을 만든 다음 기체확산층과 접합하는 방법 등이 있다.
그러나, 기체확산층 위에 촉매 슬러리를 형성시키는 경우에는 기공 형성에 유리하지만, 막-전극 어셈블리(MEA) 제조 공정상 불편한 점이 있기 때문에 실제 상용화 공정에서는 채택되지 않고 있다.
또한, 고분자막에 촉매층을 직접 형성하는 방법은 작은 규모의 전극 제조는 가능하나 대면적의 전극 제조에서는 촉매슬러리가 고분자막에 접촉할 때, 고분자막이 용액을 흡수하여 변형이 발생되는 현상으로 인하여, 고분자막을 팽팽하게 유지할 수 없어 공정 적용이 어려운 문제점이 있다.
이를 대체하는 방법으로 이형지에 촉매층을 형성하고 이것을 고분자막에 전사시키는 방법이 있으며, 이 경우 촉매층을 이형지에 코팅하고 다시 전해질막에 고온 고압으로 압착하여 전사시키는 공정이 필요하며, 촉매층과 고분자막의 접합이 완전치 못하여 성능 및 내구성 저하가 나타난다.
상기와 같이 촉매층을 형성하는 방법은 촉매슬러리를 기재(막, 이형지, 기체확산층)에 스프레이를 이용하여 분사하는 방법과, 촉매슬러리를 코터를 이용하여 액상으로 코팅하는 방법이 있다.
스프레이 방법으로 촉매층을 형성하는 경우, 촉매층의 기공이 발달하여 연료의 공급 및 생성수 배출이 용이한 장점이 있는 반면, 촉매의 유실량이 많고, 시간이 오래 걸리며, 촉매슬러리에 혼합되어 있는 물질(촉매, 바인더, 기타 첨가제)이 불균일하게 촉매층에 형성되는 단점이 있다.
액상으로 코팅하는 방법은 촉매의 유실량이 적고, 코팅시간이 짧은 장점이 있으나, 촉매슬러리에 혼합되어 있는 물질(촉매, 바인더, 기타 첨가제)이 불균일하게 촉매층에 형성되고, 촉매층이 조밀하게 형성되어 기공이 발달하지 못하고 연료의 공급 및 생성수 배출이 어려워지는 단점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 제반 문제점을 감안하여 안출한 것으로서, 균일한 분포를 갖고 기공성이 뛰어나며 고분자막과의 접합성이 우수한 촉매층을 제공하고자, 전기분무(Electrospray)를 공법을 이용하여 금속 재질의 롤(Roll)에 촉매층을 형성하고, 이 촉매층을 고분자 전해질막에 전사하여 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있도록 한 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 구현예는: 촉매슬러리를 공급받아 저장하는 다수의 스프레이와; 상기 스프레이로부터 분사된 촉매슬러리가 도포되는 한 쌍의 금속드럼과; 스프레이와 각 금속드럼에 전압을 인가하는 전압공급원과; 상기 금속드럼내에 설치되어, 금속드럼 표면에 도포된 촉매슬러리를 건조시키는 건조용 가열수단; 을 포함하여 구성된 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치를 제공한다.
바람직한 본 발명의 일구현예로서, 상기 스프레이의 위치 및 갯수, 금속드럼의 회전속도, 스프레이와 금속드럼 표면 간의 거리, 금속드럼과 스프레이 간에 인가되는 전압은 금속드럼의 표면에 형성되는 촉매층의 면적과 촉매량에 따라서 조절되는 것을 특징으로 한다.
더욱 바람직하게는, 상기 금속드럼의 표면에는 촉매층의 크기 및 모양을 결정하는 패턴이 더 형성된 것을 특징으로 한다.
또한,, 상기 금속드럼의 패턴 주변을 절연재로 코팅하여, 패턴에만 전압이 인가되도록 한 것을 특징으로 한다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 다른 구현예는: 촉매슬러리가 저장된 스프레이를 금속드럼을 이격 배치시킨 후, 스프레이과 금속드럼에 전압을 인가하는 단계와; 스프레이의 팁 부분을 통해 분사되는 촉매슬러리가 쿨롬 폭발을 일으키며 금속드럼에 도포되는 단계와; 금속드럼의 회전 구동에 의하여 유입되는 전해질막의 양표면에 촉매층이 전사되는 단계; 로 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법을 제공한다.
본 발명의 다른 구현예에서, 상기 금속드럼을 가열시켜, 금속드럼 표면에 도포된 촉매슬러리를 건조시키는 단계를 더 포함하고, 상기 촉매슬러리를 분사하는 분위기는 질소분위기에서 진행되는 것을 특징으로 한다.
상기한 과제 해결 수단을 통하여, 본 발명은 다음과 같은 효과를 제공한다.
본 발명에 따르면, 전기분무(Electrospray) 공법을 이용하여 금속 롤 드럼에 촉매층 재료를 직접 분사하여 형성하도록 함으로써, 전압 조절을 통한 전극 패턴이 가능하고, 촉매층의 균일한 분포 및 높은 기공성으로 인하여 전극 제조 수율을 향상시킬 수 있다.
또한, 금속드럼을 적절한 온도로 가열하여 촉매층을 바로 건조시키고, 건조된 전극을 고분자 전해질막에 바로 전사하여 막-전극 어셈블리(MEA)를 제조함으로써, 촉매층과 고분자 전해질막과의 접합성을 향상시킬 수 있고, 막-전극 어셈블리의 제조 공정이 단축되어 제조 원가를 절감할 수 있다.
또한, 금속드럼의 패턴을 다양하게 적용하여 촉매층 즉, 전극의 모양 및 크기 조절이 용이하고, 촉매층과 고분자막의 접합성이 우수하여 촉매슬러리의 손실이 적은 장점이 있다.
도 1a 및 도 1b는 본 발명에 따른 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치를 나타낸 개략도,
도 2는 전기분무법에 의한 촉매슬러리 분사 방법에 대한 이론적 근거를 나타낸 개략도,
도 3은 기체확산층에 촉매층을 코팅하고 고분자막과 열압착을 통해 접합시키는 막-전극 어셈블리 제조 방법을 나타낸 개략도,
도 4는 고분자 막에 촉매층을 직접 코팅하고 기체확산층을 접합하는 막-전극 어셈블리 제조 방법을 설명하는 개략도,
도 5는 이형지에 촉매층을 코팅하고 고분자막에 전사시킨 뒤 기체확산층을 접합하는 막-전극 어셈블리 제조 방법을 설명하는 개략도.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 첨부도면을 참조로 상세하게 설명하기로 한다.
전술한 바와 같이, 기존의 막-전극 어셈블리를 제조하는 방법은 ⅰ)이형지에 촉매층을 형성하고 이를 고분자 전해질막에 전사하는 방법, ⅱ)고분자 전해질막에 직접 촉매슬러리를 분사하는 방법이 있으며, ⅰ)안은 그 제조 공정이 복잡하여 제조 수율이 낮고 제조 시간이 오래 걸리며, 또한 촉매층과 고분자막의 접합성이 불량하여 막-전극 어셈블리 성능 및 내구성이 낮으며, ⅱ)안은 고분자막에 직접 촉매슬러리를 분사함에 따라 고분자막의 형태가 변형되어 제조 공정이 난해한 문제점이 있다.
이를 해결하기 위하여, 본 발명은 고분자 전해질막과 접합되는 촉매층을 형성하기 위하여 전기분무(Electrospray) 공법을 채택한 점에 특징이 있다.
스프레이 팁과 기재의 높은 전압 차이를 이용하여 촉매 슬러리를 분사하는 전기분무(Electrospray)공법에 대한 이론적 근거인 ECS Transaction, 25(1) 1221-1227(2009)를 참조하면, 스프레이 팁과 기재에 4~6kV의 높은 전압을 인가하고 적절한 높이를 유지하면 스프레이 팁의 끝부분에 있는 촉매슬러리가 쿨롬 폭발(Coulomb explosion)을 일으키며 기재에 촉매층으로 형성되는 것으로 알려져 있다.
이때, 일반적인 공기를 이용한 스프레이와 달리 전압이 인가되어 있는 부분에 촉매층이 형성되기 때문에 촉매의 손실이 일어나지 않는다.
또한, 첨부한 도 2에 도시된 바와 같이, 에어브러시 방법으로 촉매층을 형성하는 것과 달리, 전기분무법에 의하여 형성된 촉매층은 슬러리 입자가 매우 고른 분포도를 가지며, 촉매와 바인더 등의 첨가제가 균일하게 혼합된 형태 그대로 촉매층으로 형성되기 때문에 촉매의 이용율이 높아지는 장점이 있다.
이러한 점을 감안하여, 본 발명은 전기분무(Electrospray) 공법을 이용하여 촉매슬러리를 드럼에 분사하고, 이를 건조시켜 촉매층을 형성한 다음, 고분자 전해질막에 촉매층을 연속적으로 전사시켜 이루어지는 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법을 제공하고자 한 것이다.
첨부한 도 1a 및 도 1b를 참조하면, 본 발명의 막-전극 어셈블리 제조 장치는 전기분무 공법을 이용한 것으로서, 외부공급원으로부터 주기적으로 촉매슬러리를 공급받아 저장하는 스프레이(10,12)와, 스프레이(10,12)로부터 분사된 촉매슬러리가 도포되는 한 쌍의 금속드럼(20,22)과, 스프레이(10,12)와 각 금속드럼(20,22)에 전압을 인가하는 전압공급원(30)과, 금속드럼(20,22)내에 설치되어 금속드럼(20,22) 표면에 도포된 촉매슬러리를 건조시키는 건조용 가열수단(40, 예를들어 열선 코일 등)을 포함하여 구성된다
특히, 상기 스프레이(10,12)는 상부 금속드럼(20) 표면에 촉매슬러리를 분사시키는 상부 스프레이(10)와, 하부 금속드럼(22) 표면에 촉매슬러리를 분사시키는 하부 스프레이(12)로 구성된다.
이때, 상기 상부 및 하부 스프레이(10,12)의 위치 및 갯수, 상부 및 하부금속드럼(20,22)의 회전속도, 각 스프레이(10,12)와 금속드럼(20,22) 표면 간의 거리, 그리고 각 금속드럼(20,22)과 스프레이(10) 간에 인가되는 전압은 금속드럼(20,22)의 표면에 형성되는 촉매층(50)의 면적과 촉매량에 따라서 조절될 수 있다.
바람직하게는, 상기 금속드럼(20,22)의 표면에는 촉매층의 크기 및 모양을 결정하는 패턴(24)이 미세 음각 또는 미세 양각으로 형성되고, 이 금속드럼(20,22)의 패턴(24) 주변에는 절연재로 코팅하여, 촉매층의 크기 및 모양을 결정하는 패턴(24)에만 전압이 인가되도록 한다.
여기서, 상기한 구성을 기반으로 이루어지는 본 발명의 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법을 설명하면 다음과 같다.
먼저, 전압공급원으로부터 촉매슬러리가 저장된 상부 및 하부스프레이(10,12)와, 이와 대응되는 상부 및 하부 금속드럼(20,22)에 전압이 인가된다.
즉, 촉매슬러리가 저장된 상부 및 하부 스프레이(10,12)와, 촉매슬러리가 도포되는 상부 및 하부 금속드럼(20,22)에 적절한 전압을 인가하고, 각 스프레이(10,12)로부터 상부 및 하부 금속드럼(20,22)에 일정한 시간동안 촉매슬러리를 분사하게 된다.
이때, 각 스프레이(10,12)의 팁 부분을 통해 분사되는 촉매슬러리가 쿨롬 폭발을 일으키며 상부 및 하부 금속드럼(20,22)에 도포된다.
한편, 상기 촉매슬러리는 백금 또는 백금합금이 탄소위에 담지된 촉매와 불소계 고분자 전해질 이오노머 또는 탄화수소계 고분자 전해질 이오노머가 용매에 혼합된 형태이고, 이 촉매슬러리에는 전하를 조절하기 위한 이온성 첨가제와 용매가 포함될 수 있으며, 또한 용매는 물, 알코올 등이며 이에 한정되지는 않는다.
또한, 전극 즉, 촉매층의 구조를 보강할 수 있도록 촉매슬러리에 탄소 섬유나 화학적 안정제인 라디칼 스케빈져를 일정량 첨가할 수 있다.
특히, 상기와 같이 금속드럼(20,22)의 표면에 형성되는 촉매층(50)의 면적과 촉매량은 상부 및 하부 스프레이(10,12)의 위치 및 갯수, 상부 및 하부금속드럼(20,22)의 회전속도, 각 스프레이(10,12)와 금속드럼(20,22) 표면 간의 거리, 그리고 각 금속드럼(20,22)과 스프레이(10) 간에 인가되는 전압 등을 조절하여 결정될 수 있다.
상기 상부 및 하부 금속드럼(20,22), 바람직하게는 상부 및 하부 금속드럼(20,22)에 형성된 패턴(24) 표면에 촉매슬러리가 도포됨과 함께 금속드럼내에 설치된 건조용 가열수단(40)에 의하여 촉매슬러리가 고분자 전해질막(60)에 접합 가능한 촉매층(50)으로 건조되어진다.
이때, 촉매슬러리를 분사하는 분위기는 질소분위기가 적절하고, 기타 여러가지 공기 상황에서도 가능하며, 또한 촉매층 건조 상황에 따라 주변의 온도를 조절하여 원하는 수준의 건조 조건을 결정할 수 있다.
즉, 상기 금속드럼(20,22)의 표면온도와 회전 속도를 조절하여 촉매층의 건조 상태를 조절할 수 있고, 촉매층과 고분자막의 접합을 최적화 할 수 있다.
바람직하게는, 촉매층이 건조가 부족하면 고분자 전해질막 표면에 대한 전사가 완전하지 않을 수 있고, 너무 건조되면 고분자 전해질막과 촉매층의 접합성이 불충분할 수 있으므로, 가열 온도 조절과 함께 상부 및 하부 금속드럼(20,22)의 간격 및 서로 압착되는 압력을 조절하여 최적의 전사 조건에서 접합을 실시하도록 한다.
이렇게 촉매층(50)이 형성된 상부 및 하부 금속드럼(20,22) 사이로 고분자 전해질막이 로딩되면, 상부 및 하부 금속드럼(20,22)에 형성된 촉매층(50)이 고분자 전해질막(60)의 양표면에 각각 애노드 및 캐소드 전극으로서 전사되며 접합되어진다.
10,12 : 스프레이
20,22 : 금속드럼
24 : 패턴
30 : 전압공급원
40 : 건조용 가열수단
50 : 촉매층
60 : 고분자 전해질막

Claims (8)

  1. 촉매슬러리를 공급받아 저장하는 다수의 스프레이(10,12)와;
    상기 스프레이(10,12)로부터 분사된 촉매슬러리가 도포되는 한 쌍의 금속드럼(20,22)과;
    스프레이(10,12)와 각 금속드럼(20,22)에 전압을 인가하는 전압공급원(30);
    상기 금속드럼(20,22)에 설치되어, 금속드럼(20,22) 표면에 도포된 촉매슬러리를 건조시키는 건조용 가열수단(40);
    을 포함하여 구성된 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 스프레이(10,12)의 위치 및 갯수, 금속드럼(20,22)의 회전속도, 스프레이(10,12)와 금속드럼(20,22) 표면 간의 거리, 금속드럼(20,22)과 스프레이(10,12) 간에 인가되는 전압은 금속드럼(20,22)의 표면에 형성되는 촉매층(50)의 면적과 촉매량에 따라서 조절되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 금속드럼(20,22)의 표면에는 촉매층의 크기 및 모양을 결정하는 패턴(24)이 더 형성된 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 금속드럼(20,22)의 패턴(24) 주변을 절연재로 코팅하여, 패턴(24)에만 전압이 인가되도록 한 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 건조용 가열수단(40)은 금속드럼(20,22)내에 설치되는 열선인 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
  6. 촉매슬러리가 저장된 스프레이(10,12)를 금속드럼(20,22)이 이격 배치시킨 후, 스프레이(10,12)과 금속드럼(20,22)에 전압을 인가하는 단계;
    스프레이(10,12)의 팁 부분을 통해 분사되는 촉매슬러리가 쿨롬 폭발을 일으키며 금속드럼(20,22)에 도포되는 단계;
    금속드럼(20,22)의 회전 구동에 의하여 유입되는 전해질막(60)의 양표면에 촉매층(50)이 전사되는 단계;
    로 이루어지고, 상기 금속드럼(20,22)을 가열시켜, 금속드럼(20,22) 표면에 도포된 촉매슬러리를 건조시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
  7. 삭제
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 촉매슬러리를 분사하는 분위기는 질소분위기에서 진행되는 것을 특징으로 하는 연료전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
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