KR101261560B1 - 발효성 당의 제조용 장치 및 이를 이용한 발효성 당의 제조 방법 - Google Patents

발효성 당의 제조용 장치 및 이를 이용한 발효성 당의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

바이오매스 및 용매를 포함하는 원료를 투입하여 혼합물을 얻는 공급기; 상기 혼합물을 반응시켜 반응물을 얻는 반응기; 상기 반응물로부터 고형물과, 상기 용매를 포함하는 탈리액으로 분리하는 고액 분리기; 상기 탈리액과 하기 여과기에서 여과된 순환액으로부터 리그닌 및 상기 용매를 포함하는 농축액으로 침전시키는 침전기; 상기 탈리액 및 상기 농축액에 포함된 상기 용매와 상기 순환액으로 분리하고, 하나의 여과기를 포함하는 용매 분리기; 상기 농축액에 포함된 상기 리그닌을 분리하는 리그닌 분리기; 및 상기 고형물로부터 발효성 당을 얻고, 반패들형 교반기를 포함하는 당화기와 당화 발효기를 포함하는 연속식 당화 발효기를 포함하는 발효성 당의 제조용 장치, 그리고 이를 이용한 발효성 당의 제조 방법이 제공된다.

Description

발효성 당의 제조용 장치 및 이를 이용한 발효성 당의 제조 방법{DEVICE FOR PREPARING FERMENTABLE SUGAR AND METHOD OF PREPARING FERMENTABLE SUGAR USING THE SAME}
본 기재는 전처리 공정, 용매 회수 공정 및 당화 발효 공정이 수행되는 발효성 당의 제조용 장치, 그리고 이를 이용한 발효성 당의 제조 방법에 관한 것이다.
바이오매스로부터 생산된 바이오 연료 및 바이오 화학물질은 경쟁력 있고 경제적이며 비교적 청결한 대체 물질이다. 농업/어업/공업/산림업에서 발생되는 바이오매스를 보다 높은 가치를 지닌 물질로 전환시키는 공정의 개발은 높은 곡물 가격과 폐기물 처리 문제에 직면하면서부터　바이오매스의 사용에 대한 연구가 많은 국가에서 집중적으로 진행되고 있다.
바이오매스를 이용한 바이오 연료 및 바이오 화학물질의 생산을 위한 전처리 공정은 물리화학적 복합 공정이 주로 이용되고 있고, 실증 규모의 설비에서 경제성을 분석 중에 있으나, 처리 효율 향상 및 연속식 공정 운전을 위하여 저농도 바이오매스로 운영되나, 이는 낮은 경제성 때문에 대규모의 상업화 공정에는 이르지 못하고 있다.
또한 상기 물리화학적 복합 공정은 용매 사용으로 인하여 대량의 폐수가 발생되고 이는 경제성뿐만 아니라 환경적 측면에서 불리하게 적용되고 있다.
본 발명의 일 측면은 고농도의 바이오매스를 이용하면서 연속적인 공정의 운전이 가능함에 따라 경제성을 가지며, 폐수 발생량을 줄이고 폐수 처리 공정이 간단한 발효성 당의 제조용 장치를 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 일 측면은 상기 발효성 당의 제조용 장치를 이용한 발효성 당의 제조 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 일 측면은 상기 발효성 당의 제조용 장치를 이용하여 제조된 바이오 연료 및 바이오 화학물질을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 일 측면은 바이오매스 및 용매를 포함하는 원료를 투입하여 혼합물을 얻는 공급기; 상기 혼합물을 반응시켜 반응물을 얻는 반응기; 상기 반응물로부터 고형물과, 상기 용매를 포함하는 탈리액으로 분리하는 고액 분리기; 상기 탈리액과 하기 여과기에서 여과된 순환액으로부터 리그닌 및 상기 용매를 포함하는 농축액으로 침전시키는 침전기; 상기 탈리액 및 상기 농축액으로부터 상기 용매와 상기 순환액으로 분리하고, 적어도 하나의 여과기를 포함하는 용매 분리기; 상기 농축액에 포함된 상기 리그닌을 분리하는 리그닌 분리기; 및 상기 고형물로부터 발효성 당을 얻고, 반패들형 교반기를 포함하는 당화기와 당화 발효기를 포함하는 연속식 당화 발효기를 포함하는 발효성 당의 제조용 장치를 제공한다.
상기 용매 분리기는 상기 농축액으로부터 상기 리그닌을 포함하는 여과액을 얻는 1차 여과기; 상기 여과액으로부터 색소 물질, 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 2차 여과기; 및 상기 혼합물로부터 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 3차 여과기를 포함할 수 있다.
상기 리그닌 분리기는 상기 농축액, 이산화탄소 및 고분자 응집제를 혼합하여 농축액 혼합물을 얻는 혼합조; 및 상기 농축액 혼합물로부터 상기 리그닌을 침전시키는 침전조를 포함할 수 있다.
상기 당화기는 꼭대기(top), 중간(middle) 및 바닥(bottom) 각각에 위치하는 복수 개의 패들을 포함하고, 상기 중간에 위치하는 패들은 좌우 비대칭의 구조를 가지고, 꼭대기 및 바닥에 각각 위치하는 패들의 길이보다 짧을 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면은 공급기에 바이오매스 및 용매를 포함하는 원료를 투입하여 혼합물을 얻는 단계; 상기 혼합물을 반응기에 투입하여 반응물을 얻는 단계; 상기 반응물을 고액 분리기에 투입하여 고형물 및 탈리액으로 분리하는 단계; 상기 탈리액과 하기 여과기에서 여과된 순환액을 침전기에 투입하여 리그닌 및 상기 용매를 포함하는 농축액으로 침전시키는 단계; 상기 탈리액 및 상기 농축액을 적어도 하나의 여과기를 포함하는 용매 분리기에 투입하여 상기 용매와 상기 순환액을 분리하는 단계; 상기 용매를 상기 공급기에 투입하는 단계; 상기 농축액을 리그닌 분리기에 투입하여 상기 리그닌을 분리하는 단계; 및 상기 고형물을 반패들형 교반기를 포함하는 당화기와 당화 발효기를 포함하는 연속식 당화 발효기에 투입하여 발효성 당을 얻는 단계를 포함하는 발효성 당의 제조 방법을 제공한다.
상기 용매를 분리하는 단계는 상기 농축액을 1차 여과기에 투입하여 상기 리그닌을 포함하는 여과액을 얻는 단계; 상기 여과액을 2차 여과기에 투입하여 색소 물질, 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 단계; 및 상기 혼합물을 3차 여과기에 투입하여 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 리그닌을 분리하는 단계는 상기 농축액, 이산화탄소 및 고분자 응집제를 혼합조에 투입하여 농축액 혼합물을 얻는 단계; 및 상기 농축액 혼합물을 침전조에 투입하여 상기 리그닌을 침전시키는 단계를 포함할 수 있다.
본 발명의 또 다른 일 측면은 상기 발효성 당의 제조용 장치를 이용하여 제조된 바이오 연료 및 바이오 화학물질을 제공한다.
기타 본 발명의 구현예들의 구체적인 사항은 이하의 상세한 설명에 포함되어 있다.
상기 바이오 연료 및 바이오 화학물질 제조용 장치를 이용하여 바이오 연료 및 바이오 화학물질의 제조 시, 고농도의 바이오매스를 이용한 연속적인 전처리 공정의 운전이 가능하고, 고농도의 발효성 당을 얻음으로써 이후 정제 공정의 설비 및 운전 비용 절감으로 경제성을 확보할 수 있으며, 용매를 회수 및 재사용 할 수 있음에 따라 폐수 발생량 및 운전 비용을 줄일 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치 중 연속식 전처리 반응기를 나타낸 개략도이다.
도 2는 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치 중 용매 회수기를 나타낸 개략도이다.
도 3은 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치 중 연속식 당화 발효기를 나타낸 개략도이다.
도 4는 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치의 구성을 제조 방법 순으로 나타낸 모식도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 구현예를 상세하게 설명한다. 본 발명은 여러 가지 다른 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예에 한정되지 않는다.
일 구현예에 따르면, 바이오 연료 및 바이오 화학물질 제조를 위한 고농도의 발효성 당을 제조하는 방법을 장치와 함께 제공한다.
상기 고농도의 발효성 당은 고농도의 바이오매스를 이용하여 제조되는 것으로서, 우선 상기 바이오매스에 대해 설명한다.
상기 바이오매스는 볏짚, 보릿짚, 고구마 줄기, 유채줄기, 카사바 줄기 등의 농업 부산물; 폐지, 플러프 등의 고체 쓰레기; 간벌목, 폐목재, 가공 부산물 등의 목재; 담조류, 해조류 등의 수상 식물 등이 사용될 수 있으며, 이들을 서로 혼합하여 사용할 수도 있다.
바이오매스를 구성하는 주된 구성 성분인 셀룰로오스, 헤미셀룰로오스 및 리그닌은 바이오매스의 종류 및 부위에 따라 구성 비율이 상이하고 식물의 기본 구조를 이루기 위하여 단단하게 결합되어 있다.
상기 셀룰로오스는 β-1,4-글루코시드 결합에 의하여 서로 연결된 글루코오스 중합체이며, 미세 섬유 다발형태로 식물체 내에 존재한다. 상기 셀룰로오스는 바이오매스 총량의 20 내지 50 중량%를 차지하며, 이는 당화 공정을 거쳐 포도당이 되고 발효를 거쳐 바이오 연료 및 바이오 화학물질로 전환되는 중요한 성분이다.
상기 헤미셀룰로오스는 D-갈락토오스, D-만노스, D-자일로스, L-아라비노스 등과 같은　수많은 단량체로 구성된 불균질 폴리사카라이드이다. 이 역시 셀룰로오스와 같이 바이오 연료 및 바이오 화학물질로 전환되는 중요한 성분이며, 바이오매스 총량의 10 내지 35 중량%를 차지한다.
상기 리그닌은 페닐 프로판 단위의 중합에 의해 형성된 복합 망상체이고, 리그닌의 구성 단량체는 메톡실화된 쿠마릴 알코올(methoxylatio p-coumaryl alcohol), 코니퍼릴 알코올(coniferyl alcohol) 및 시나필 알코올(sinapyl alcohol)이며, 헤미셀룰로오스와 결합하여 식물체를 미생물과 화학적 분해로부터 보호하는 작용을 한다. 그러나 당화 공정 시에는 효소가 셀룰로오스와 헤미셀룰로오스에 흡착될 수 있는 표면적에 영향을 미치기도 하며, 또한 효소와 직접 결합하여 셀룰로오스와 헤미셀룰로오스의 효소 가수분해를 제한하여 유효 효소도를 감소시켜 가수분해 수율 및 속도를 늦추는 물질로 전처리를 통해 제거되어야 하는 성분이다.
셀룰로오스와 헤미셀룰로오스는 수소결합을 통해 이루어져 있고, 헤미셀룰로오스와 리그닌은 공유결합을 통해 이루어져 있다.
바이오매스 중 해조류의 탄수화물 성분은 40 내지 70 중량%로 그 종류에 따라 다양하다. 그 중에서도 탄수화물 성분이 가장 많이 함유되어 있는 홍조류는 섬유질 성분인 셀룰로오스와 주 구성 성분인 아가(agar)로 구성되어 있으며, 아가(agar)는 황산기의 함량이 적은 아가로스(agarose)와 황산기의 함량이 높은 아가로펙틴(agaropectin)으로 이루어져 있다.
상기 아가로스는 D-갈락토오스(D-galactose) 및 3,6-안하이드로-L-갈락토오스(3,6-anhydro-L-galactose)로 구성되고, 상기 아가로펙틴은 갈락토오스가 황산 에스테르화된 아가로스, D-글루쿠론산(D-glucuronic acid) 및 소량의 피루브산(pyruvic acid)으로 이루어져 있다.
다당류인 아가(agar)는 효소를 이용하거나 물리적 또는 화학적 방법을 이용하여 분해될 수 있다.
바이오매스를 바이오 연료 및 바이오 화학물질로 전환시키기 위해 필요한 공정은 다양한 바이오매스의 종류에 따라 물리적, 화학적, 생물학적 방법 등의 종류가 있다.
구체적인 예로 증기 폭쇄법, 알칼리 처리법, 이산화황 처리법, 과산화수소 처리법, 초임계 암모니아 처리법, 약산 추출 처리법, 암모니아　폭쇄법, 이온성 액체 처리법 등이 있으며, 이 중 리그닌 제거와 헤미셀룰로오스의 회수에 효율적인 방법인, 알칼리 및 산을 이용한 화학적 공정을 사용하는 것이 좋다.
도 1 내지 3은 각각 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치의 일부를 나타낸 개략도로서, 상기 장치를 통하여 고농도의 발효성 당의 제조 방법을 설명한다.
상기 고농도의 발효성 당을 제조하는 방법은 크게 전처리 공정, 용매 회수 공정, 그리고 당화 발효 공정으로 나눌 수 있다.
상기 전처리 공정에서는 용매를 이용한 고온 고압 반응을 통하여 전술한 바이오매스의 조직 분해가 일어날 수 있다. 상기 전처리 공정은 트윈 스크류 및 체류기를 포함하는 연속식 전처리 반응기에서 수행될 수 있다. 상기 연속식 전처리 반응기는 상기 트윈 스크류를 통해 연속식 혼합, 반응 및 이송이 가능하며 상기 체류기를 통해 저온 알칼리 전처리 시 반응 시간을 유지함에 따라, 회분식 전처리 반응기에 비해 산업적 이용 가치가 높고 생산성, 처리 속도 등이 개선될 수 있다. 즉, 고농도의 바이오매스를 이용한 연속적인 전처리 공정의 운전이 가능하다.
상기 용매 회수 공정에서는 상기 전처리 공정에서 사용된 용매를 회수하는 단계로서 용매 분리기에서 수행될 수 있다. 회수된 용매는 재사용할 수 있으며 이에 따라 폐수 발생량을 감소시킬 뿐만 아니라 경제성을 확보할 수 있다. 또한 상기 용매 회수 공정에서 리그닌을 여과 및 응집 원리를 이용하여 분리할 수 있으며, 분리된 리그닌은 보일러 연료 및 바이오 화학물질의 기초 원료로 이용이 가능하다.
상기 당화 발효 공정에서는 상기 전처리 공정에서 얻은 바이오매스로부터 고농도의 발효성 당을 얻는 단계로서 연속식 당화 발효기에서 수행될 수 있다. 전처리 바이오매스의 당화는 효소 가격이 비싸고 당화액의 점도와 교반 문제로 인하여 고농도의 당화가 어려운데, 상기 연속식 당화 발효기에서 수행될 경우, 당화가 이루어져 액상으로 바뀐 바이오매스 혼합액에 추가적으로 바이오매스를 투입하게 되므로, 회분식 당화기에 비해 효소 사용량 및 당화 효율이 향상될 수 있다. 또한 고농도의 발효성 당을 얻음으로써 이후 정제 공정의 설비 및 운전 비용 절감으로 경제성을 확보할 수 있다.
상기 전처리 공정은 도 1에 도시된 연속식 전처리 반응기를 통하여 다음 방법으로 수행될 수 있다.
도 1은 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치 중 연속식 전처리 반응기를 나타낸 개략도이다.
도 1을 참고하면, 연속식 전처리 반응기는 공급 스크류(102) 및 액츄에이터(actuator)(103)를 포함하는 공급기와, 트윈 스크류(104) 및 체류기(105)를 포함하는 반응기로 구성된다. 구체적으로, 상기 공급기에 바이오매스(10), 용매, 물 등의 원료를 투입하여 혼합시킨 후, 얻어진 혼합물을 상기 반응기에 투입하여 반응시킨다.
상기 공급 스크류(102)는 연속적으로 정량의 바이오매스(10)를 공급하는 곳으로서, 회전 속도에 따라 바이오매스의 공급량을 조절할 수 있다.
상기 액츄에이터(actuator)(103)는 소정의 압력을 유지하는 곳으로서, 구체적으로는 0.1 내지 30 kg/cm2의 압력을 유지할 수 있다.
상기 트윈 스크류(104)는 두 개의 스크류가 맞물려 진행 방향 앞쪽의 빈 공간으로 바이오매스를 강제적으로 이송하는 곳으로서, 다른 이송 장치에 비하여 마찰 면적이 넓기 때문에 소형화가 가능하고, 물리적 교반에 유리하여 높은 바이오매스 농도로 반응시킬 수 있다.
상기 바이오매스는 고농도일 수 있으며, 구체적으로는 5 내지 50 중량%의 농도를 가질 수 있고, 더욱 구체적으로는 15 내지 30 중량%의 농도를 가질 수 있다. 회분식 전처리 반응기 또는 단일 스크류형의 연속식 반응기는 바이오매스의 수분 흡수 및 유동성으로 인하여 5 내지 15 중량%의 농도 범위에서 최적의 전처리 효과를 얻을 수 있으나, 트윈 스크류 및 체류기를 포함하는 일 구현예에 따른 연속식 전처리 반응기에서는 보다 적은 수분 농도에서 물리적인 교반 및 분해로 20 중량% 이상의 바이오매스 농도로도 전처리의 효율을 얻을 수 있다. 상기 바이오매스 농도 증가는 용매 회수 및 폐수 처리 공정의 규모 및 소요 비용을 절감하여 경제성을 확보할 수 있다.
상기 용매는 알칼리 용매가 사용될 수 있고, 구체적으로는 암모니아, 수산화나트륨, 칼슘화합물 등이 사용될 수 있다.
상기 체류기(105)는 전처리 반응 완료에 필요한 체류 시간을 유지하는 곳으로서, 구체적으로 상기 혼합물의 체류 시간은 5 내지 120 분일 수 있고, 더욱 구체적으로는 30 내지 60 분일 수 있다. 상기 혼합물이 상기 범위 내의 시간 동안 체류할 경우 상기 바이오매스의 해리가 효율적으로 일어날 수 있고, 리그닌 등의 성분이 알칼리 용매에 잘 용해될 수 있다.
상기 체류기(105)의 내부 온도는 80 내지 200℃ 일 수 있고, 구체적으로는 120 내지 150℃ 일 수 있다. 반응기의 내부 온도가 상기 범위 내일 경우 우수한 전처리 효율을 얻을 수 있다.
일 구현예에 따른 연속식 전처리 반응기는 체류기(105)를 포함함에 따라, 스크류 내부의 체류 시간이 짧고 단순 이송 방식으로 바이오매스 조직의 해리를 위해 180℃ 및 10 kg/cm2 이상의 조건에서 폭쇄를 필요로 하는 단일 스크류형의 연속식 반응기에 비해, 150℃ 및 5 kg/cm2의 조건에서도 우수한 전처리 효율을 얻을 수 있다.
이후, 상기 반응기에서 얻어진 반응물을 이송 스크류(106), 액츄에이터(107) 및 사이클론(108)으로 구성된 수집기에 투입하여 수집하고, 수집된 반응물을 고액 분리기(109)에 투입하여 고형물(30) 및 탈리액(20)으로 분리한다. 이후, 상기 탈리액을 연속식으로 침전기에 투입하여 농축액으로 침전시킨다. 이때 상기 침전기에 상기 탈리액 뿐만 아니라 후술하는 여과기를 포함하는 용매 분리기에서 여과된 순환액을 함께 투입한다. 상기 침전된 농축액은 리그닌, 상기 용매, 물 등을 포함한다.
상기 농축액에 포함된 상기 리그닌의 농도는 0.1 내지 10 중량% 일 수 있고, 구체적으로는 1 내지 3 중량% 일 수 있다.
상기 농축액에 포함된 상기 용매의 농도는 0.1 내지 20 중량% 일 수 있고, 구체적으로는 1 내지 10 중량% 일 수 있다
상기 용매 회수 공정은 용매 분리 공정 및 리그닌 분리 공정으로 나눌 수 있으며, 각각의 공정은 도 2에 도시된 용매 회수기를 통하여 다음 방법으로 수행될 수 있다.
도 2는 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치 중 용매 회수기를 나타낸 개략도이다.
도 2를 참고하면, 상기 용매 분리 공정은 용매 분리기를 통하여 용매를 분리하여 공정에 재사용할 수 있다.
상기 용매 분리기는 적어도 하나의 여과기를 포함할 수 있으며, 구체적으로 1차 여과기(205), 2차 여과기(206) 및 3차 여과기(207)를 포함한다.
구체적으로, 상기 전처리 공정에서 얻어진, 즉, 상기 침전기(201)의 상부에서 배출되는 상기 탈리액 및 상기 농축액을 1차 여과기(205)에 투입하여 상기 리그닌을 포함하는 여과액을 얻은 후, 상기 여과액을 2차 여과기(206)에 투입하여 색소 물질, 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과한다. 이후, 상기 혼합물을 3차 여과기(207)에 투입하여 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과함으로써, 용매를 분리한다. 상기 용매는 용매 저장조(110)에 투입된 후 상기 전처리 공정에서의 상기 공급기로 투입됨으로써 공정에 재사용되며, 이에 따라 폐수 발생량을 줄일 수 있는 경제적이고 친환경적인 공정이 가능하다.
상기 1차 여과기(205)의 공극 크기는 0.1 내지 10 ㎛일 수 있고, 상기 2차 여과기(206)의 공극 크기는 0.01 내지 0.1 ㎛일 수 있으며, 상기 3차 여과기(207)의 공극 크기는 0.001 내지 0.01 ㎛일 수 있다. 상기 1차, 2차 및 3차 여과기 각각의 공극 크기가 각각 상기 범위 내일 경우, 다양한 크기로 용해된 리그닌 등의 성분을 크기 별로 분리하여 필터 교체 주기를 연장하고 농축액 환류 비율을 줄여서 공정상 운영비를 절감하게 되어 경제성을 확보할 수 있다.
상기 리그닌 분리 공정에서는 상기 전처리 공정에서 얻어진, 즉, 상기 침전기(201)의 하부에서 배출되는 상기 농축액을 리그닌 분리기에 투입하여 상기 리그닌(40)을 분리할 수 있다.
구체적으로, 상기 농축액, 이산화탄소 및 고분자 응집제를 혼합조(203)에 투입하여 농축액 혼합물을 얻은 후, 상기 농축액 혼합물을 침전조(204)에 투입하여 상기 리그닌을 침전시킴으로써, 리그닌을 분리할 수 있다.
상기 분리된 리그닌은 일정 주기로 보일러실로 보내어 열 자원으로 이용하거나 바이오 화학물질의 기초 원료로 활용할 수도 있다.
상기 이산화탄소는 상기 농축액 혼합물 총량 100 체적부에 대하여 100 내지 20,000 체적부로 함유될 수 있고, 구체적으로는 5,000 내지 10,000 체적부로 함유될 수 있다. 이산화탄소가 상기 범위 내로 함유될 경우 pH를 약 알칼리성으로 조절하여 용해되어 있는 리그린 등의 성분을 고체 미립자로 석출할 수 있으며, 별도의 탈기 공정을 거쳐서 상등액을 용매 회수 공정으로 반송이 가능하다.
상기 고분자 응집제는 상기 농축액 혼합물 총량에 대하여 0.0001 내지 1 중량% 일 수 있고, 구체적으로는 0.001 내지 0.1 중량% 일 수 있다. 고분자 응집제가 상기 범위 내로 포함될 경우 고체 미립자를 침전 분리가 가능한 크기로 응집시킬 수 있다.
상기 침전된 리그닌의 농도는 건조 중량으로 20 내지 80 중량%일 수 있고, 구체적으로는 30 내지 60 중량%일 수 있다.
상기 당화 발효 공정은 도 3에 도시된 연속식 당화 발효기를 통하여 다음 방법으로 수행될 수 있다.
도 3은 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치 중 연속식 당화 발효기를 나타낸 개략도이다.
도 3을 참고하면, 상기 전처리 공정에서 얻어진 상기 고형물을 효소와 함께 연속식 당화 발효기에 투입하여 발효성 당을 얻을 수 있다. 구체적으로, 상기 고형물을 고형물 공급기(301)를 통하여 당화기(302)의 하부로 투입하여 당화시킨 후, 얻어진 당화물을 당화 발효기(303)에 투입하여 당화 및 발효시킴으로써 발효성 당을 얻을 수 있다.
상기 당화기(302)는 직경이 큰 원통형 용기와 반패들형의 교반기로 구성된다.
상기 교반기를 구성하는 패들(321)은 당화기(302) 내에 복수 개 존재할 수 있고, 구체적으로 상기 패들은 꼭대기(top), 중간(middle) 및 바닥(bottom) 각각에 위치할 수 있다. 상기 각각의 패들은 샤프트를 중심으로 좌우 대칭의 구조를 가질 수도 있고, 좌우 비대칭의 구조를 가질 수도 있다. 좋게는 중간에 위치하는 패들은 좌우 비대칭의 구조를 가질 수 있고, 그 길이는 꼭대기 및 바닥에 각각 위치하는 패들의 길이보다 짧을 수 있다. 패들이 상기 구조로 존재할 경우 고형물이 다량 포함된 고점도액의 교반이 용이하여 당화시간을 단축할 수 있다.
상기 패들(321)은 엇갈리게 설치하여 교반시 고형물의 움직임을 최대화하여 효소 접촉 및 물리적 효과에 의하여 당화를 최적화할 수 있다. 또한 패들 높이와 패들 사이 거리의 비율은 1 : 1 내지 10 일 수 있고, 구체적으로 1 : 2 내지 5 일 수 있다. 패들 크기와 패들 사이 거리의 비율이 상기 범위보다 낮을 경우 고형물이 패들과 함께 회전하여 당화율이 저하되고, 상기 범위보다 높을 경우 유체끼리 간섭 효과가 감소하여 당화율이 저하된다.
상기 고형물은 상기 연속식 당화 발효기에서 가수분해될 수 있는데, 이는 효소적 가수분해로서, 셀룰라아제, 베타글루코시다아제, 베타갈락토시다아제 등의 효소를 이용할 수 있다.
상기 당화기(302)는 하부에서 고형물을 공급받아서 상부로 배출하는 상향류식 당화기이다.
이때 공급되는 상기 고형물의 밀도는 0.4 내지 0.6 g/cm3 일 수 있으며, 상기 당화기(302)의 내부 당화액의 밀도는 1.0 내지 1.2 g/cm3 일 수 있으며, 공급되는 효소의 밀도는 1.2 내지 1.3 g/cm3 일 수 있다. 상기 고형물의 밀도는 상기 당화액보다 낮고, 상기 효소의 밀도는 상기 당화액보다 높기 때문에, 당화기의 상부에서 고형물을 공급받을 경우 층을 형성하고 효소의 접촉시간이 짧아져 고점도 상태를 유지하게 됨에 따라 당화율 80 내지 90%를 얻기 위해서는 고속 교반 공정이 필요하다. 그러나 고형물을 하부로 공급시 공정 운영에 소요되는 비용을 절감할 수 있다.
또한 상기 당화기(302)는 직경 및 높이의 비율이 1 : 0.5 내지 2.0 일 수 있고, 구체적으로 1 : 1 내지 1.4 일 수 있다. 직경 및 높이의 비율이 상기 범위 내일 경우, 당화액을 흡수한 고형물과 효소의 비중이 당화액보다 무거우므로 하부로 침전되지만 당화액의 점도가 높아서 침전 효율이 저하되기 때문에 고형물의 침전 면적을 넓혀서 고형물을 침전 시키고 당화액 만을 당화 발효기로 공급할 수 있다.
도 1 내지 3 각각의 장치를 참고하여 설명한 발효성 당의 제조 방법은 도 4의 제조 방법 모식도를 통하여 통합적으로 이해될 수 있다.
도 4는 일 구현예에 따른 발효성 당의 제조용 장치의 구성을 제조 방법 순으로 나타낸 모식도이다.
도 4를 참조하면, 공급기, 반응기, 수집기 및 고액 분리기는 도 1에 도시된 연속식 전처리 반응기를 구성할 수 있으며, 상기 공급기, 반응기, 수집기 및 고액 분리기를 거쳐 침전기에서 농축액으로 침전시킴으로써 바이오매스의 조직 분해가 일어나는 전처리 공정이 수행될 수 있다.
또한 1차 여과기, 2차 여과기 및 3차 여과기는 도 2에 도시된 용매 분리기를 구성할 수 있으며, 혼합조 및 침전조는 도 2에 도시된 리그닌 분리기를 구성할 수 있다. 상기 용매 분리기 및 상기 리그닌 분리기를 거침으로써 상기 전처리 공정에 사용된 용매를 회수하는 용매 회수 공정이 수행될 수 있다.
또한 당화기 및 당화 발효기는 도 3에 도시된 연속식 당화 발효기를 구성할 수 있으며, 이를 통해 상기 바이오매스로부터 고농도의 발효성 당을 얻는 당화 발효 공정이 수행될 수 있다.
상기 전처리 공정, 상기 용매 회수 공정 및 상기 당화 발효 공정을 거쳐 얻어진 발효성 당을 가수분해액으로 이용하여 균주를 배양하여 바이오 연료를 제조할 수 있다.
상기 균주로는 사카로마이세스 세레비제(saccharomyces cerevisiae), 피치아 스티피티스(pichia stipitis), 캔디다 브래시캐(candida brassicae), 자이모모나스 모빌리스(zymomonas moilis), 클로스트리디움 아세토부틸리컴 (clostridium acetobutylicum) 또는 이들의 조합을 사용할 수 있다.
상기 바이오 연료의 예로는 알칸류, 알켄류, 알코올류 또는 이들의 조합을 들 수 있다. 이때 상기 알칸류는 C1 내지 C10의 알칸류, 상기 알켄류는 C1 내지 C10의 알켄류, 상기 알코올류는 C1 내지 C10의 알코올류를 나타낸다.
전술한 제조 방법에 따라 제조된 바이오 에탄올의 농도는 60 g/L 이상일 수 있으며, 바이오 부탄올의 농도는 15 g/L 이상 얻을 수 있다. 이는 바이오매스 종류에 따라 다소 차이가 있을 수 있으며, 그 종류별 최적화 조건에서는 더 높은 농도를 얻을 수 있다.
상기 전처리 단계, 상기 용매 회수 단계 및 상기 당화 발효 단계를 거쳐 얻어진 발효성 당을 가수분해액으로 이용하여 균주를 배양하여 바이오 화학물질을 제조할 수 있다.
상기 균주로는 클로스트리디움 타이로부티리컴(clostridium tyroburyricum), 락토바실러스 액시도필러스(lactobacillus acidophilus) 또는 이들의 조합을 사용할 수 있다.
상기 바이오 화학물질의 예로는 아미노산계 물질, 유기산계 물질, 효소계 물질, 생분해성 고분자계 물질 또는 이들의 조합을 들 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(발효성 당 제조)
실시예 1
바이오매스로, 셀룰로오스 36.4 중량%, 헤미셀룰로오스 23.4 중량%, 리그닌 20.1 중량% 및 재(ash) 1.4 중량%를 포함하는 보릿짚을 이용하였다.
공급기에 바이오매스로서 분쇄기를 이용하여 3 mm 이하로 분쇄한 보릿짚 10kg과 용매로서 0.25M 가성소다 용액 90L를 투입하여 혼합물을 얻은 후, 상기 혼합물을 반응기에 한 시간 동안 연속적으로 투입하여 150℃에서 60분간 반응시켜 반응물을 얻었다.
상기 반응물을 고액 분리기에 연속적으로 투입하여 고형물(수분 함유량 70 중량%) 및 탈리액으로 분리하여, 전처리된 바이오매스를 얻었다.
상기 고형물은 보릿짚 건조물로서, 셀룰로오스 55.3 중량%, 헤미셀룰로오스 17.1 중량% 및 리그닌 8.9 중량%를 포함한다.
상기 고형물 5kg을 24시간 동안 반패들형 교반기를 포함하는 연속식 당화 발효기에 모노 펌프로 연속 공급하였다. 당화를 위하여 셀룰로오스 30 FPU/g 및 β-글루코시다아제 30 CBU/g을 투입하였다. pH 조절을 위하여 황산과 수산화나트륨을 추가로 공급하여 45℃ 및 60 rpm으로 당화시켰다. 당화기에서 12시간 체류 후 당화 발효기에서 24 시간 체류하였다.
당화기에서 유출되는 당화액은 글루코오스(glucose) 87.3 g/L 및 자일로오스(xylose) 15.2 g/L 를 함유하고 있으며, 당화액을 직접 에탄올 발효 배지로 사용하였다. 2차 당화발효기에 YPD배지(10g/L의 효모 추출, 20g/L의 프로테아제 펩톤, 및 10g/L의 덱스트로제)에서 32℃, 120rpm의 진탕 배양기로 12시간 배양한 사카로마이세스 세레비제(saccharomyces cerevisiae) CHY1011 배양액 5 부피%를 접종하여, 32℃에서 발효시켰다.
에탄올 발효 종료 후 61.4 g/L의 에탄올을 생산하였고, 잔당 조성은 글루코오스 0 g/L 및 자일로오스 14.5 g/L 이였다.
상기 고액 분리기에서 배출되는 상기 탈리액을 30L의 침전기에 투입하여 리그닌 및 용매를 포함하는 농축액으로 침전시켰다.
상기 농축액을 용매 분리기에 투입하여 용매를 분리하였다. 상기 용매 분리기는 공극 크기가 3㎛인 1차 여과기, 공극 크기가 0.03㎛인 2차 여과기, 공극 크기가 0.001㎛인 3차 여과기, 그리고 멤브레인(시화공단 지역의 국내산 제품)과 공급펌프로 구성된다.
또한 상기 농축액, 이산화탄소 및 고분자 응집제를 혼합조에 투입하여 농축액 혼합물을 얻은 후, 상기 농축액 혼합물을 침전조에 투입하여 리그닌을 침전시켰다. 이때 상기 이산화탄소는 상기 농축액 혼합물 총량에 대하여 10,000 체적부로 공급되고, 상기 고분자 응집제는 상기 농축액 혼합물 총량에 대하여 0.01 중량%로 공급된다.
이때 리그닌의 제거율은 96%이고 회수율은 85%이며, 용매의 회수율은 80%이며, 건조 고형물 중 리그닌의 함량은 58 중량% 이었다. 이의 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
리그닌 흡광도
(340 nm)		 용매
유입 탈리액 15 g/L 0.579 × 200 62 g/L
배출 여과액 0.6 g/L 0.091 × 200 58 g/L
제거율
(회수율)		 96 %
(85%)		 84 %
(-)		 -
(80 %)
리그닌 침전물
(건조 중량)		 58 중량% - -
비교예 1
실시예 1에서 반패들형 교반기를 포함하는 연속식 당화 발효기 대신, 프로펠러형 교반기를 포함하는 당화 발효기를 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 발효성 당을 생산하였다.
이때 상기 프로펠러형 교반기를 포함하는 당화 발효기는 선박의 추진 또는 선풍기의 프로펠러와 유사 곡선의 교반 날개가 일정 경사각으로 좌우 또는 다방향으로 대칭되는 구조를 가진다.
비교예 2
실시예 1에서 반패들형 교반기를 포함하는 연속식 당화 발효기 대신, 리본형 교반기를 포함하는 당화 발효기를 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 발효성 당을 생산하였다.
상기 리본형 교반기를 포함하는 당화 발효기는 폭이 좁고 긴 판을 나선 또는 리본 형태로 2회 꼬아놓은 형태로, 하부 날개는 하부벽에 수직으로 설치되고 중부와 상부는 경사지게 설치된 구조를 가진다.
실험예 : 당화율 측정
상기 실시예 1과 비교예 1 및 2에서 제조된 발효성 당의 당화율을 다음과 같은 방법으로 측정하여, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
회분식으로 하여 바이오매스 농도를 20 중량% 투입하여 pH 4.8인 소듐 아세테이트 버퍼 용액을 사용하였으며, 셀룰레이즈 효소는 30FPU를 동일하게 투입한 뒤, 150 rpm으로 교반하며, 반응 온도를 50℃로 하여 해리 시간 및 72시간 경과 후 당화율을 분석하였다.
실시예 1 비교예 1 비교예 2
바이오매스의 해리 시간 6 72 48
72시간 경과 후의 당화율(%) 85 48 74
상기 표 1을 통하여, 일 구현예에 따라 반패들형 교반기를 포함하는 연속식 당화 발효기를 사용하여 발효성 당을 제조한 실시예 1의 경우, 반패들형 교반기가 아닌 다른 형태의 교반기를 사용한 비교예 1 및 2의 경우와 비교하여, 바이오매스 해리 후 72 시간 경과 후에도 가장 높은 당화율을 나타내었다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 구현예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 특허청구범위와 발명의 상세한 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고 이 또한 본 발명의 범위 속하는 것은 당연하다.
10 : 바이오매스
101 : 공급 호퍼
102 : 공급 스크류
106 : 이송 스크류
103, 107 : 엑츄에이터
104 : 트윈 스크류
105 : 체류기
108 : 사이클론
109 : 고액 분리기
110 : 용매 저장조
111, 112, 113 : 용매 투입 라인
114 : 배기
20 : 탈리액
201 : 침전조
202 : 이송 펌프
203 : 혼합조
204 : 침전조
205 : 1차 여과기
206 : 2차 여과기
207 : 3차 여과기
211, 212 : 여과액
213, 214 : 여과기 순환액
215 : 농축액
216 : 응집제
217 : 이산화탄소
218 : 농축액, 응집제 및 이산화탄소의 혼합물
219 : 회수 용매
40 : 리그닌
30 : 고형물
301 : 고형물 공급기
302 : 당화기
303 : 당화 발효기
311 : 고형물 공급
312, 313 : 당화/발효액
321 : 패들
322 : 패들 사이

Claims (8)

  1. 바이오매스 및 용매를 포함하는 원료를 투입하여 혼합물을 얻는 공급기;
    상기 혼합물을 반응시켜 반응물을 얻는 반응기;
    상기 반응물로부터 고형물과, 상기 용매를 포함하는 탈리액으로 분리하는 고액 분리기;
    상기 탈리액과 하기 여과기에서 여과된 순환액으로부터 리그닌 및 상기 용매를 포함하는 농축액으로 침전시키는 침전기;
    상기 탈리액 및 상기 농축액으로부터 상기 용매와 상기 순환액으로 분리하고, 적어도 하나의 여과기를 포함하는 용매 분리기;
    상기 농축액에 포함된 상기 리그닌을 분리하는 리그닌 분리기; 및
    상기 고형물로부터 발효성 당을 얻고, 반패들형 교반기를 포함하는 당화기와 당화 발효기를 포함하는 연속식 당화 발효기
    를 포함하는 발효성 당의 제조용 장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 용매 분리기는
    상기 농축액으로부터 상기 리그닌을 포함하는 여과액을 얻는 1차 여과기;
    상기 여과액으로부터 색소 물질, 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 2차 여과기; 및
    상기 혼합물로부터 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 3차 여과기
    를 포함하는 것인 발효성 당의 제조용 장치.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 리그닌 분리기는
    상기 농축액, 이산화탄소 및 고분자 응집제를 혼합하여 농축액 혼합물을 얻는 혼합조; 및
    상기 농축액 혼합물로부터 상기 리그닌을 침전시키는 침전조
    를 포함하는 것인 발효성 당의 제조용 장치.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 당화기는 꼭대기(top), 중간(middle) 및 바닥(bottom) 각각에 위치하는 복수 개의 패들을 포함하고,
    상기 중간에 위치하는 패들은 좌우 비대칭의 구조를 가지고, 꼭대기 및 바닥에 각각 위치하는 패들의 길이보다 짧은 것인 발효성 당의 제조용 장치.
  5. 공급기에 바이오매스 및 용매를 포함하는 원료를 투입하여 혼합물을 얻는 단계;
    상기 혼합물을 반응기에 투입하여 반응물을 얻는 단계;
    상기 반응물을 고액 분리기에 투입하여 고형물 및 탈리액으로 분리하는 단계;
    상기 탈리액과 하기 여과기에서 여과된 순환액을 침전기에 투입하여 리그닌 및 상기 용매를 포함하는 농축액으로 침전시키는 단계;
    상기 탈리액 및 상기 농축액을 적어도 하나의 여과기를 포함하는 용매 분리기에 투입하여 상기 용매와 상기 순환액을 분리하는 단계;
    상기 용매를 상기 공급기에 투입하는 단계;
    상기 농축액을 리그닌 분리기에 투입하여 상기 리그닌을 분리하는 단계; 및
    상기 고형물을 반패들형 교반기를 포함하는 당화기와 당화 발효기를 포함하는 연속식 당화 발효기에 투입하여 발효성 당을 얻는 단계
    를 포함하는 발효성 당의 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 용매를 분리하는 단계는
    상기 농축액을 1차 여과기에 투입하여 상기 리그닌을 포함하는 여과액을 얻는 단계;
    상기 여과액을 2차 여과기에 투입하여 색소 물질, 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 단계; 및
    상기 혼합물을 3차 여과기에 투입하여 상기 용매 및 물의 혼합물을 여과하는 단계
    를 포함하는 것인 발효성 당의 제조 방법.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 리그닌을 분리하는 단계는
    상기 농축액, 이산화탄소 및 고분자 응집제를 혼합조에 투입하여 농축액 혼합물을 얻는 단계; 및
    상기 농축액 혼합물을 침전조에 투입하여 상기 리그닌을 침전시키는 단계
    를 포함하는 것인 발효성 당의 제조 방법.
  8. 삭제
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