KR101254549B1 - 99ｍ-Ｔｃ 발생기용 칼럼 모듈, 시스템 및 이를 이용한 99ｍ-Ｔｃ 추출 방법 - Google Patents

Abstract

^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100), 시스템(200) 및 이를 이용한 ^99mTc 추출 방법을 개시한다. 상기 99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)은 중성자가 조사된 몰리브덴(Mo)을 수용하는 원통형으로 형성되는 주 칼럼(16); 상기 주 칼럼(16)의 상부면과 관통되도록 연결된 관을 통하여 상단에 구비된 공기흡입 주사바늘(11) 및 용액투입 주사바늘(12)을 구비하며, 상기 공기흡입 주사바늘(11)로부터 유입되는 공기를 이용하여 상기 용액투입 주사바늘(12)로부터 유입되는 ⁹⁹Mo 용액 및 식염수를 흡착 단계 및 세척 공정 단계에서 각각 유입하는 흡입 필터(10); 상기 주 칼럼(16) 상부에 위치하며, 상기 주 칼럼(16) 내부에서 흡착된 상기 ⁹⁹Mo 용액 중 동반 추출되는 극미량의 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^99mTc을 추출하는 부 칼럼(15); 상단에는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비되어, 상기 ^99mTc을 외부로 추출하는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비된 용액 필터(14); 및 T자형 몸통으로 형성되되, T자형 상부면은 , 상기 용액 필터(14) 및 공기흡입/주입 필터가 체결되며, 하부면은 상기 주 칼럼(16)의 상부가 고정되도록 체결되어 외부로부터 발생되는 충격을 흡수하는 차폐제(20)를 포함하며, 상기 주 칼럼(16)의 하부면은 상기 부 칼럼(15)의 하부면과 연결된 튜빙(18)을 더 포함하며, 상기 튜빙(18)은 상기 주 칼럼(16) 내에 흡착된 ⁹⁹Mo을 상기 부 칼럼(15)으로 이송시키는 관인 것을 특징으로 한다.

Description

99ｍ-Ｔｃ 발생기용 칼럼 모듈, 시스템 및 이를 이용한 99ｍ-Ｔｃ 추출 방법{99m-Tc generator colum module, system and 99m-Tc extraction method using the same}

본 발명은 칼럼 모듈 및 흡착장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 ^99ｍＴｃ 발생기용 칼럼 모듈, 시스템 및 이를 이용한 ^99ｍＴｃ 추출 방법에 관한 것이다.

테크네튬-99m(^{99 m}Tc)은 의학적으로 매우 중요한 방사성 동위원소로 각종 의학적 진단에 사용되고 있다. 상기 ^{99 m}Tc은 6시간의 반감기를 갖는 감마선 방출자로, 몰리브덴(Mo)-98(⁹⁸Mo)의 중성자 흡수 또는 핵분열 산물에 의해 만들어진 몰리브덴(Mo)-99(⁹⁹Mo)의 자 방사핵종으로, 암 및 심장 질환과 같은 난치성 질환에 대한 각종 의학적 진단에 이용되고 있다.

또한, 진단 영역에 이어 최근 치료용 방사성 의약품에 관한 관심이 모아지는 가운데, ¹⁸⁸Re이 전망이 밝은 치료용 핵종으로 부각되고 있다.

상기 ¹⁸⁸Re은 방사성면역요법(radioimmunotherapy), 활액막절제술(synovectomy), 골동통의 완화 등 여러가지 치료 목적으로 이용되며, 모핵종 ¹⁸⁸W(반감기: 69일)의 붕괴로 생성되어 ¹⁸⁸W/¹⁸⁸Re 발생기로부터 무담체로 쉽게 얻을 수 있을 수 있고, 반감기가 16.9 시간이고 β-입자로 붕괴하며, 상기 β-입자의 평균에너지를 764 keV(E_max=2.11 MeV)이고 155 keV의 γ선(15%)을 방출한다. 따라서 표지화합물의 생체분포 영상을 얻을 수 있으며 약역학이나 표적장기에 섭취되는 정도와 방사선량의 평가가 가능하다는 장점이 있다.

이러한 ^{99 m}Tc 또는 ¹⁸⁸Re은 용매추출법 또는 크로마토그래피 기술에 의해 모-자 혼합물로부터 연속적으로 분리될 수 있다. 크로마토그래피 방법은 장치가 보다 작고 조작이 용이하며 시간적 제약을 적게 받는다는 이유 때문에 다른 방법보다 많이 이용되고 있다. 이런 크로마토그래피 ^{99 m}Tc 또는 ¹⁸⁸Re의 추출 시스템을 "⁹⁹Mo/^99mTc 발생기" 또는 "¹⁸⁸W/¹⁸⁸Re 발생기"라 하며, 상기 발생기의 편의성과 휴대성으로 병원에서 ^{99 m}Tc 또는 ¹⁸⁸Re의 추출이 가능하여 핵의학에서 세계적으로 보편화되고 있다.

현재 사용되고 있는 많은 ^{99 m}Tc 발생기는 고농축 ²³⁵U의 핵분열에 의하여 만들어지는 ⁹⁹Mo를 이용하는데, 이러한 핵분열 ⁹⁹Mo는 극단적으로 높은 비방사능(specific activity)을 가지고, 또한 많은 큐리(Curie)양의 ⁹⁹Mo는 작은 부피(2 ~ 5 ㎖ 미만)의 용리액만으로도 효과적으로 용출시킴으로 높은 농도의 ^{99 m}Tc(^{99 m}Tc 1Ci 초과)를 얻을 수 있는 매우 작은 알루미나 칼럼(알루미나 1 ~ 1.5 g)에 흡착될 수 있다. 그러나 ²³⁵U의 핵분열은 많은 기체 및 고체 방사성 물질을 다량으로 생성하기 때문에 번거롭고 고비용의 폐기물 처리 문제를 야기한다.

원자로에서 조사한 각종 표적물질로부터 ⁹⁹Mo를 추출하기 위한 많은 방법들이 있는데, 미국특허 제5,910,971호는 균질액 원자로의 우라닐 설페이트 핵연료에서 ⁹⁹Mo를 발생시키기 위한 방법 및 장치를 기술하고 있다. ⁹⁹Mo를 함유하는 핵연료는 밀폐 주기시스템(200)에서 ⁹⁹Mo를 추출하기 위한 유기 흡착제에 통과시켜 회수한다. 미국 특허등록 제5,962,597호는 미국 특허등록 제5,910,971호에서 밝혀진 용액 원자로로부터 ⁹⁹Mo를 추출하기 위한 특정 유기흡착제를 기술하고 있다.

또한, 대한민국 특허출원 2002-7007625호에는 우라늄의 방사성 용액으로부터 ⁹⁹Mo를 유효하게 그리고 선택적으로 추출하는 무기흡착제가 개시되어 있다. 상기 흡착제는 원자로의 높은 방사선 구역에서 사용을 허용하는 높은 방사선 저항성을 가지고 있어, 방사성 폐기물 처분문제를 최소화시키면서 많은 ⁹⁹Mo 추출사이클을 통해 핵연료의 우라늄 농도를 유지하는 밀폐사이클 추출방법을 용이하게 한다.

또한, 미합중국 특허 제4,280,053호는 ⁹⁹Mo로부터 생성된 지르코늄 몰리브덴(Mo)산염(ZrOMoO₄) 겔을 함유하는 ^{99 m}Tc 발생기를 개시하고 있다. 여기서 겔은 다소 과량의 암모니아 수용액 또는 수산화나트륨 용액에 ⁹⁹Mo를 용해시킴으로써 제조된다. 구체적으로는 산을 가하여 pH를 1.5 ~ 7 사이로 조절하고, 생성된 용액을 교반된 지르코늄 수용액에 가하여, 몰리브덴(Mo)산염 침전물이 형성하고, 침전물을 여과 또는 액체 증류에 의하여 수집한 후, 공기 중에서 건조하고 발생기에서 사용될 수 있는 크기로 분쇄하여 지르코늄 몰리브덴(Mo)산염을 얻는다.

그러나 상기한 지르코늄 몰리브덴(Mo)산염 겔의 제조 방법은 산성 슬러리가 형성된 후 pH를 조절하여야만 하고, 슬러리를 여과하고, 세척하여 건조된 침전물을 바람직한 입자크기로 압착 분쇄하여야만 한다. 이러한 다양하고 많은 단계를 거쳐서 고도의 방사성 지르코늄 몰리브덴(Mo)산염 겔을 상업적인 양으로 생산하는 것은 기술적으로 어려워 바람직하지 않다.

한편, ⁹⁸Mo에 중성자를 조사시켜 (n, γ) ⁹⁹Mo를 생성시키기도 하는 데 이러한 반응을 통해서는 낮은 비방사능의 ⁹⁹Mo을 제조할 수밖에 없어 이를 이용하여 발생기를 제조할 경우 필연적으로 용적이 큰 칼럼을 이용하여야 한다. 따라서 용리액의 부피를 증가시키는 결과를 가져오게 되어 저 방사능 농도를 띄는 ^{99 m}Tc 용액 밖에 생산할 수 없다.

현재 핵분열 ⁹⁹Mo의 국제적 공급은 현재 주로 캐나다에 의존하고 있고, 따라서 안정된 공급과 장거리 이송을 피하기 위해 원료로 핵분열 ⁹⁹Mo를 사용하는 테크네튬 발생기에 대한 대안기술을 개발할 필요가 대두되고 있다.

본 발명이 해결하고자 하는 과제는 연구용원자로에서 핵분열에 의해 생성된 ⁹⁹Mo가 아니라 몰리브덴(Mo)에 중성자를 조사시켜 생성한 ⁹⁹Mo를 이용하여 ^{99 m}Tc 발생기를 제조함에 있어 발생기의 칼럼 모듈과 그 칼럼 모듈에 ⁹⁹Mo 용액을 통과시켜 ⁹⁹Mo를 흡착시킬 수 있는 ^99ｍＴｃ 발생기용 칼럼 모듈, 시스템 및 이를 이용한 ^99ｍＴｃ 추출 방법에 관한 것이다.

상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시 예에 따른 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)은 중성자가 조사된 몰리브덴(Mo)을 수용하는 원통형으로 형성되는 주 칼럼(16), 상기 주 칼럼(16)의 상부면과 관통되도록 연결된 관을 통하여 상단에 구비된 공기흡입 주사바늘(11) 및 용액투입 주사바늘(12)을 구비하며, 상기 공기흡입 주사바늘(11)로부터 유입되는 공기를 이용하여 상기 용액투입 주사바늘(12)로부터 유입되는 ⁹⁹Mo 용액 및 식염수를 흡착 단계 및 세척 공정 단계에서 각각 유입하는 흡입 필터(10), 상기 주 칼럼(16) 상부에 위치하며, 상기 주 칼럼(16) 내부에서 흡착된 상기 ⁹⁹Mo 용액 중 동반 추출되는 극미량의 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^99mTc을 추출하는 부 칼럼(15), 상단에는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비되어, 상기 ^99mTc을 외부로 추출하는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비된 용액 필터(14) 및 T자형 몸통으로 형성되되, T자형 상부면은 , 상기 용액 필터(14) 및 상기 공기흡입/주입 필터가 체결되며, 하부면은 상기 주 칼럼(16)의 상부가 고정되도록 체결되어 외부로부터 발생되는 충격을 흡수하는 차폐제(20)를 포함하며, 상기 주 칼럼(16)의 하부면은 상기 부 칼럼(15)의 하부면과 연결된 튜빙(18)을 더 포함하며, 상기 튜빙(18)은 상기 주 칼럼(16) 내에 흡착된 99Mom을 상기 부 칼럼(15)으로 이송시키는 관인 것을 특징으로 한다.

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상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시 예에 따른 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200)은 복수 개의 ⁹⁹Mo 용액병들의 유입구가 아래 방향으로 구비되도록 복수 개의 삽입 홈이 설치되며, 상기 ⁹⁹Mo 용액병들을 고정시키기 위한 바이알 고정 클램프가 구비된 용액 인입부(210); 상기 복수 개의 ⁹⁹Mo 용액병들로부 유입된 ⁹⁹Mo에서 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 추출하기 위한 칼럼 모듈(100)들; 상기 칼럼 모듈(100)들 각각에 진공압을 유입시키는 진공 펌프; 상기 칼럼 모듈(100)들 각각을 일정한 간격으로 고정시키는 모듈 장착대(230); 상기 모듈 장착대(230) 하부에 구비되며, 상단면에 용액 배출 주사바늘이 고정 구비되고, 상기 용액 배출 주사바늘로부터 추출된 ^99mTc을 외부로 배출시키도록 용액 배출구가 구비된 용액 배출부(260); 및 용액 배출 라인 및 용액 인입 라인을 수직방향으로 움직이도록 승강 실린더(미도시)를 포함한다.

상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시 예에 따른 청구항 제1항에 기재된 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ^99mTc 추출 방법은 공기압을 이용하여 99Mom 바이알 내에 수용액 ⁹⁹Mo 용액을 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16)에 흡착시킨 후, ⁹⁹Mo 용액을 외부로 배출하는 흡착 공정 단계, 식염수를 공급받아 외부로부터 유입되는 공기압을 통해 상기 주 칼럼(16) 내부의 존재하는 몰리브덴(Mo)을 세척하는 세척 공정 단계 및 상기 세척 공정 단계 이후, 상기 주 칼럼(16)에 존재하는 ^99mTc을 부 칼럼(15) 내로 이송시켜 미세 몰리브덴(Mo)이 제거된 ^99mTc 용액을 추출하는 추출 공정 단계를 포함한다.

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본 발명에 따르면, 각 발생기에서 추출한 ^99mTc 용액을 대상으로 ^99mTc의 방사능량 및 화학종, 불순물인 ⁹⁹Mo의 함량 및 알루미늄의 함량 등에 대한 품질 검사를 약전의 기준에 따라 용이하게 실시 할 수 있는 효과가 있다.

도 1(a)는 본 발명의 실시 예에 따른 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)의 측면도를 나타낸 예시도이며, 도 1(b)는 본 발명의 실시 예에 따른 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)의 정면도를 나타낸 예시도이다.
도 2는 도 1에 도시된 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200)을 나타낸 예시도이다.
도 3은 도 2에 도시된 시스템(200)을 이용하여 ^99mTc 추출 방법을 나타낸 플로우 차트이다.
도 4는 도 3에 도시된 흡착 공정 단계를 보다 자세하게 나타낸 플로우 차트이다.
도 5는 도 3에 도시된 세척 공정 단계를 보다 자세하게 나타낸 플오우 차트이다.
도 6은 도 3에 도시된 추출 공정 단계를 보다 자세하게 나타낸 플오우 차트이다.
도 7은 본 발명의 실시 예에 따른 칼럼 모듈(100)을 나타낸 실사도이며, (a)는 ^99mTc 발생기 칼럼 모듈(100)을 나타내며, (b)는 개선되 ^99mTc 발생기 칼럼 모듈을 나타낸다.
도 8은 본 발명의 시스템(200)을 나타낸 실사도이다.

본 명세서 또는 출원에 개시되어 있는 본 발명의 개념에 따른 실시 예들에 대해서 특정한 구조적 내지 기능적 설명들은 단지 본 발명의 개념에 따른 실시 예를 설명하기 위한 목적으로 예시된 것으로, 본 발명의 개념에 따른 실시 예들은 다양한 형태로 실시될 수 있으며 본 명세서 또는 출원에 설명된 실시 예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 아니된다.

본 발명의 개념에 따른 실시 예는 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있으므로 특정 실시 예들을 도면에 예시하고 본 명세서 또는 출원에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명의 개념에 따른 실시 예을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.

본 명세서에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시 예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부분품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.

이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 예를 설명함으로써, 본 발명을 상세히 설명한다.

도 1(a)는 본 발명의 실시 예에 따른 ^{99 m}Tc 발생기용 칼럼 모듈(100)의 측면도를 나타낸 예시도이며, 도 1(b)는 본 발명의 실시 예에 따른 ^{99 m}Tc 발생기용 칼럼 모듈(100)의 정면도를 나타낸 예시도이다.

도 1(a) 및 도 1(b)에 도시된 바와 같이, 본 발명의 칼럼 모듈(100)은 주 칼럼(16), 흡입 필터(10), 부 칼럼(15), 용액 필터(14), 차폐체(20)를 포함한다.

상기 주 칼럼(16)은 중성자가 조사된 몰리브덴(Mo)을 수용하는 원통형으로 형성된 용기일 수 있다.

상기 흡입 필터(10)는 상기 주 칼럼(16)의 상부면과 관통되도록 연결된 관을 통하여 상단에 구비된 공기흡입 주사바늘(11) 및 용액투입 주사바늘(12)을 구비하며, 상기 공기흡입 주사바늘(11)로부터 유입되는 공기를 이용하여 상기 용액투입 주사바늘(12)로부터 유입되는 ⁹⁹Mo 용액 및 식염수를 아래에서 설명되는 흡착 단계 및 세척 공정 단계에서 각각 유입한다.

상기 부 칼럼(15)은 상기 주 칼럼(16) 상부에 위치하며, 상기 주 칼럼(16) 내부에서 흡착된 상기 ⁹⁹Mo 용액 중 동반 추출되는 극미량의 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^99mTc을 생성한다.

상기 용액 필터(14)는 상단에는 ^{99 m}Tc 추출 주사바늘(13)이 구비되어, 상기 ^99mTc을 외부 추출한다.

상기 차폐체(20)는 T자형 몸통으로 형성되되, T자형 상부면은, 상기 용액 필터(14) 및 상기 공기흡입/주입 필터(10)가 체결되며, 하부면은 상기 주 칼럼(16)의 상부가 고정되도록 체결되어 외부로부터 발생되는 충격을 흡수한다.

또한, 상기 주 칼럼(16)의 하부면은 상기 부 칼럼(15)의 하부면과 연결된 튜빙(18)을 더 포함하며, 상기 튜빙(18)은 상기 주 칼럼(16) 내에 흡착된 ⁹⁹Mo을 상기 부 칼럼(15)으로 이송시킨다.

상기 튜빙(18)은 상기 주 칼럼(16)의 하부면을 관통하여, 측면을 따라 상부면으로 관통되는 자형으로 형성되는 금속관일 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.

보다 구체적으로, 상기 주 칼럼(16)은 하단부에 유리 재질 필터, 상기 유리 재질 필터 상부의 형성된 알루미나 솜, 실리카 겔, 또는 화학용 바다 모래, 흡착제, 상기 실리카 겔 또는 화학용 바다 모래, 상기 알루미나 솜이 순차적으로 적층되어 형성된다.

상기 부 칼럼(15)은 하단부에 구비된 알루미나 솜, 상기 알루미나 솜 상부에 적층된 실리카겔 또는 화학용 바다모래, 상기 실리카겔 또는 화학용 바다 모래 상부에 적층된 흡착제, 상기 흡착제 상부에 적층된 실리카겔 및 상기 실리카겔 상부에 적층된 유리솜으로 순차적으로 적층되어 형성된다.

참고로, 본 발명에서 사용된 흡착제는 알루미나 또는 알루미나-지르코니아에 황산기가 도입 또는 비도입되어 형성된 동위원소 흡착제이거나, 황산화 알루미나 복합체(A₂lO₃-SO₄)인 동위원소 흡착제이거나, 알루미나-황산화 지르코니아(Al₂O₃-ZrO₂-SO₄) 복합체인 동위원소 흡착제 중 어느 하나로 사용될 수 있으며, 흡착제에 관한 보다 자세한 내용은 한국등록특허 10-0755933인 진단용 및 치료용 방사성 동위원소 흡착제 및 이의 제조방법에 관한 것으로 대신한다.

도 2는 도 1에 도시된 ^{99 m}Tc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200)을 나타낸 예시도이다.

도 2에 도시된 바와 같이, 상기 시스템(200)은 용액 인입부(210), 칼럼 모듈(220), 진공 펌프(미도시), 모듈 장착대(230), 용액 배출부(260), 승강 실린더(미도시)를 포함한다.

상기 용액 인입부(210)는 복수 개의 ⁹⁹Mo 용액병(212)들의 유입구가 아래 방향으로 구비되도록 복수 개의 설치 홈(213)이 설치되며, 상기 ⁹⁹Mo 용액병(212)들을 고정시키기 위한 고정 클램프(211)가 구비된다.

상기 칼럼 모듈(100)은 상기 복수 개의 ⁹⁹Mo 용액병(212)들로부 유입된 ⁹⁹Mo에서 ^{99 m}Tc을 추출한다.

상기 진공 펌프(미도시)는 상기 칼럼 모듈(100)에 진공압을 유입시킨다.

상기 모듈 장착대(230)는 상기 칼럼 모듈들 각각을 일정한 간격으로 고정시킨다.

상기 용액 배출부(260)는 상기 모듈 장착대(230) 하부에 구비되며, 상단면에 용액 배출 주사바늘이 고정 구비되고, 상기 용액 배출 주사바늘로부터 추출된 ^{99 m}Tc을 외부로 배출시킨다.

상기 승강 실린더(미도시)는 외부로부터 유압을 받아 그에 따라 상기 용액 배출부(260) 및 상기 용액 인입부(210)를 수직방향으로 움직이도록 한다.

보다 구체적으로 상기 칼럼 모듈(100)은 중성자가 조사된 몰리브덴(Mo)을 수용하는 원통형으로 형성되는 주 칼럼(16), 상기 주 칼럼(16)의 상부면과 관통되도록 연결된 관을 통하여 상단에 구비된 공기흡입 주사바늘(11) 및 용액투입 주사바늘(12)을 구비하며, 상기 공기흡입 주사바늘(11)로부터 유입되는 공기를 이용하여 상기 용액투입 주사바늘(12)로부터 유입되는 ⁹⁹Mo 용액 및 식염수를 흡착 단계 및 세척 공정 단계에서 각각 유입하는 흡입 필터(10), 상기 주 칼럼(16) 상부에 위치하며, 상기 주 칼럼(16) 내부에서 흡착된 상기 ⁹⁹Mo 용액 중 동반 추출되는 극미량의 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^99mTc을 추출하는 부 칼럼(15), 상단에는 ^99mTc 추출 주사바늘(13)이 구비되어, 상기 ^99mTc을 외부로 추출하는 ^99mTc 추출 주사바늘(13)이 구비된 용액 필터(14) 및 T자형 몸통으로 형성되되, T자형 상부면은, 상기 용액 필터(14) 및 상기 공기흡입/주입 필터가 체결되며, 하부면은 상기 주 칼럼(16)의 상부가 고정되도록 체결되어 외부로부터 발생되는 충격을 흡수하는 차폐체(20)를 포함하며, 상기 주 칼럼(16)의 하부면은 상기 부 칼럼(15)의 하부면과 연결된 튜빙(18)을 더 포함하며, 상기 튜빙(18)은 상기 주 칼럼(16) 내에 흡착된 ⁹⁹Mo을 상기 부 칼럼(15)으로 이송시키는 관일 수 있다.

상기 시스템(200)은 상기 주 칼럼(16)을 원하고자 하는 위치에 정확히 고정시키도록 하는 공압식 칼럼 그리퍼를 더 포함할 수 있으며, 상기 공압식 칼럼 그리퍼는 일단이 상기 모듈 장착대(230)에 고정되며, 타단은 클램프 실린더와 연결된 고정 클램프로 형성되어 상기 클램프 실린더로부터 발생되는 유압의 크기에 따라 타단이 상기 일단 방향으로 이동되도록 설계된다.

상기 승강 실린더(미도시)는 상기 진공 펌프로부터 공급되는 진공압의 압력에 따라 상기 용액 인입부(210) 또는 상기 용액 배출부(260)를 수직 이동시킨다.

도 3은 도 2에 도시된 시스템(200)을 이용하여 ^{99 m}Tc 추출 방법을 나타낸 플로우 차트이다.

도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명의 ^{99 m}Tc 추출 방법(S100)은 흡착 공정 단계(S10), 세척 공정 단계(S20) 및 추출 공정 단계(S30)를 포함한다.

상기 흡착 공정 단계(S10)는 공기압을 이용하여 ⁹⁹Mo 바이알 내에 수용액 ⁹⁹Mo 용액을 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16)에 흡착시킨 후, ⁹⁹Mo 용액을 외부로 배출하는 공정 단계일 수 있다.

상기 세척 공정 단계(S20)는 상기 식염수를 공급받아 외부로부터 유입되는 공기압을 통해 상기 주 칼럼(16) 내부의 존재하는 몰리브덴(Mo)을 세척하는 공정 단계일 수 있다.

상기 추출 공정 단계(S30)는 상기 세척 공정 단계 이후, 상기 주 칼럼(16)에 존재하는 ^99mTc을 부 칼럼(15) 내로 이송시켜 미세 몰리브덴(Mo)이 제거된 ^99mTc 용액을 추출하는 공정 단계일 수 있다.

도 4는 도 3에 도시된 흡착 공정 단계를 보다 자세하게 나타낸 플로우 차트이며, 도 5는 도 3에 도시된 세척 공정 단계를 보다 자세하게 나타낸 플로우 차트이며, 도 6은 도 3에 도시된 추출 공정 단계를 보다 자세하게 나타낸 플로우 차트이다.

도 4에 도시된 바와 같이, 상기 흡착 공정 단계(S10)는 용액 주입 단계(S11), 공기 주입 단계(S12) 및 흡착 단계(S13)를 포함한다.

상기 용액 주입 단계(S11)는 칼럼 모듈(100) 내에 ⁹⁹Mo 용액을 주입시키는 단계일 수 있다.

상기 공기 주입 단계(S12)는 외부로부터 공기압을 가변시켜 상기 칼럼 모듈(100) 내에 주입시키는 단계일 수 있다.

상기 흡착 단계(S13)는 상기 ⁹⁹Mo 용액을 상기 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16) 내에 흡착시키는 단계일 수 있다.

도 5에 도시된 바와 같이, 상기 세척 공정 단계(S20)는 용액 주입 단계(S21), 공기 주입 단계(S22), 생성 단계(S23) 및 배출 단계(S24)를 포함한다.

상기 용액 주입 단계(S21)는 칼럼 모듈(100) 내에 식염수를 주입시키는 단계일 수 있다.

상기 공기 주입 단계(S22)는 외부로부터 공기압을 가변시켜 상기 칼럼 모듈(100) 내에 주입시키는 단계일 수 있다.

상기 생성 단계(S23)는 상기 주 칼럼(16) 내에 존재하는 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^{99 m}Tc 이 생성하는 단계일 수 있다.

상기 배출 단계(S24)는 상기 식염수를 외부로 배출시키는 단계일 수 있다.

도 6에 도시된 바와 같이, 상기 추출 공정 단계(S30)는 이송 단계(S31), 제거 단계(S32), 추출 단계(S34)를 포함한다.

상기 이송 단계(S31)는 외부로부터 주입되는 가변되는 공기압을 이용하여 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16)으로부터 생성된 ^{99 m}Tc을 부 칼럼(15)으로 이송시키는 단계일 수 있다.

상기 제거 단계(S32)는 상기 이송된 ^{99 m}Tc 내에 존재하는 잔여 몰리브덴(Mo)을 상기 부 칼럼(15)에서 적층식 필터링 과정을 통해 제거하는 단계일 수 있다.

상기 추출 단계(S33)는 상기 필터링된 ^{99 m}Tc을 외부로 추출하는 단계일 수 있다.

이하에서는 본 발명을 이용하여 ^{99 m}Tc 추출 테스트 과정을 설명하도록 한다.

참고로, 본 발명은 흡착제가 충전되는 부분의 내부직경이 18 ~ 22mm, 높이는 약 29mm 내외이며, 총 길이가 약 70mm이도록 제작하였다.

또한 주 칼럼(16) 및 부 칼럼(15)의 하단부에 유리재질 필터(Fritted Glass)를 장착하여 흡착제가 주 칼럼(16)에서 빠져나가는 것을 방지하였다.

주 칼럼(16)에는 하단 유리재질 필터부터 알루미나 솜, 공간충진제 용도로서 실리카겔, 합성한 흡착제 4g, 공간충진제 용도로서 실리카겔 혹은 바다모래 (화학용), 알루미나 솜의 순서로 적층하였으며, 이후 상/하단 입구부분을 주사병 고무로 막고 알루미늄 봉마개를 장착하여 칼럼을 완성하였다.

또한, 본 발명의 차폐체(20)는 납차폐체로 구성되며, 상기 납차폐체(20) 내에 발생기 모듈 적재탑를 제작하여 1회의 작업을 통해 칼럼 3 ~ 4기를 동시에 흡착시킬 수 있도록 함으로써 작업 편의성을 높였다. 완성된 칼럼을 규격에 맞춰 고안된 납차폐체에 넣어 모듈형태로 조립하고 3 ~ 4기의 발생기 모듈을 적재하여 1세트의 흡착시스템(200)을 이용한다.

본 발명의 칼럼 (3 혹은 4g 흡착제 충전 칼럼)의 성능의 평가는 하나로에서 조사한 천연 Mo 혹은 농축 ⁹⁸Mo을 NaOH 용액에 용해하여 HCl 용액을 첨가하여 조제한 pH 8 ~10인 45,000 mg/L Mo용액을 사용한다.

용액의 양은 충전한 흡착제 1g 당 5ml을 주입하는 것을 원칙으로 한다.

칼럼 상/하단 고무마개의 18 gauge 바늘을 삽입하고 연동 펌프(Peristaltic pump) 또는 진공 펌프를 이용하여 몰리브덴(Mo)(Mo) 용액을 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16)에 1 ~ 2 mL/min의 속도로 흘려준다.

이때 넣어준 용액 내 ⁹⁹Mo 방사능 총량과 칼럼에서 나온 용액의 량 및 ⁹⁹Mo 방사능 총량을 측정하여 흡착된 99Mo의 량을 평가한다.

흡착과정이 끝난 후 20 ~ 50mL의 식염수를 다시 한 번 칼럼에 흘려보내 침출되는 ⁹⁹Mo의 방사능량 측정한다. 침출되는 대부분의 ⁹⁹Mo는 흡착제로부터 탈착된 것이 아니라 흡착되지 않고 칼럼 내 용액에 남아있던 ⁹⁹Mo로서 흡착과정에서 측정된 흡착량에서 제외하여야 한다.

실험은 적재탑 1세트(칼럼모듈 3 혹은 4개) 단위로 실시하였으며, 흡착실험 결과는 아래에 기재된 표 1에서 참조한다.

아래에 기재된 표 1은 4.0g 흡착제를 충전한 칼럼에의 ⁹⁹Mo의 흡착률을 나타낸 표이다.

[표 1]

실제로 발생기에 적용할 칼럼의 ⁹⁹Mo에 대한 평균흡착율은 약 83% 이상이었며, 각 세트당 표준편차는 ±2 ~ ±3으로 각 세트당 적재된 칼럼모듈간의 흡착성능은 크게 차이나지 않았다.

하지만 몇몇 세트에서의 평균흡착율이 평균이하의 값을 나타냈는데, 이는 주칼럼에 ⁹⁹Mo 용액을 흡착시키는 과정에서 부 칼럼(15)과 연결된 바늘에 ⁹⁹Mo 원액이 일부 주입된 것으로 판단된다.

이는 주칼럼 세척 후 용액 인입부(210)와 용출부를 반대로 하여 식염수를 흘려보내 바늘에 남아있는 ⁹⁹Mo 용액을 제거하는 방법으로 향후 개선해야 할 것이다.

도 7은 본 발명의 실시 예에 따른 칼럼 모듈(100)을 나타낸 실사도이며, (a)는 ^99mTc 발생기 칼럼 모듈(100)을 나타내며, (b)는 개선되 ^99mTc 발생기 칼럼 모듈을 나타낸다.

도 8은 본 발명의 시스템(200)을 나타낸 실사도이다.

본 발명에서 사용된 흡착제는 Mo의 흡착능력이 고성능이지만 ⁹⁹Mo와 같이 흡착칼럼 전체를 포화시킨 경우 흡/탈착 평형에 의해 ^{99 m}Tc를 용출시킬 때 상당량의 99Mo가 동반 침출된다.

실제적으로 실험결과 주 칼럼(16)에서 용출한 ^{99 m}Tc 용액 내에는 약전에 명시된 ^{99 m}Tc 용액의 품질기준인 ⁹⁹Mo/^{99 m}Tc 150ppm 이상의 ⁹⁹Mo가 있는 것으로 파악되어 이를 제거할 수 있는 추가 칼럼이 필요하였다.

이에 따라, 동반 침출되는 ⁹⁹Mo를 제거하기 위하여 약 1g의 산성 알루미나를 채운 부 칼럼(15)을 제작하였으며 이를 모듈 형태로 만들었다(도 7 참조).

본 발명의 칼럼 모듈(100)은 하단부에 주 칼럼(16), 상단부에 부 칼럼(15)이 위치하는 형태로 의료용 주사바늘로 서로 연결되어 있다. 또한 ⁹⁹Mo를 흡착시킨 후, ^99mTc를 진공병으로 추출할 때 식염수병에 걸리는 압력을 해소하기 위하여 0.2um 기공크기의 용액 필터(14)부인 멤브레인 필터를 설치하였다.

하지만 ^{99 m}Tc 추출 시 진공병에 걸린 압력으로 인해 추출속도가 너무 빠른 경향을 보였다. 이를 개선하여 ^{99 m}Tc 용출부에도 5um 기공크기의 멤브레인 필터를 설치하여 ^99mTc 용출속도를 늦추었고 혹시 존재할지 모를 부유물 및 박테리아 또한 제거하였다.

따라서, 본 발명은 1회당 최소 1개의 흡착 모듈 최대 5개의 흡착 모듈에 ⁹⁹Mo 흡착할 수 있는 효과가 있다.

본 발명은 상술한 특정의 바람직한 실시 예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형의 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 청구범위 기재의 범위 내에 있게 된다.

10 : 흡입 필터 11 : 공기흡입 주사바늘
12 : 용액투입 주사바늘
13 : ^{99 m}Tc 추출 바늘 14 : 용액 필터
15 : 부 칼럼 16 : 주 칼럼
17 : 공기/용액 이송관 18 : 튜빙
20 : 차폐제 100 : 칼럼 모듈
200 : 시스템 210 : 용액 인입부
211 : 고정 클램프 212 : ⁹⁹Mo 용액병
213 : 설치 홈 215 : 바늘 고정부
220 : 칼럼 모듈 230 : 모듈 장착대
240 : 공압식 칼럼 그리퍼 250 : 용액추출 주사바늘
260 : 용액 배출부

Claims (13)

1. 중성자가 조사된 몰리브덴(Mo)을 수용하는 원통형으로 형성되는 주 칼럼(16);
   상기 주 칼럼(16)의 상부면과 관통되도록 연결된 관을 통하여 상단에 구비된 공기흡입 주사바늘(11) 및 용액투입 주사바늘(12)을 구비하며, 상기 공기흡입 주사바늘(11)로부터 유입되는 공기를 이용하여 상기 용액투입 주사바늘(12)로부터 유입되는 ⁹⁹Mo 용액 및 식염수를 흡착 단계 및 세척 공정 단계에서 각각 유입하는 흡입 필터(10);
   상기 주 칼럼(16) 상부에 위치하며, 상기 주 칼럼(16) 내부에서 흡착된 상기 ⁹⁹Mo 용액 중 동반 추출되는 극미량의 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^99mTc을 추출하는 부 칼럼(15);
   상단에는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비되어, 상기 ^99mTc을 외부로 추출하는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비된 용액 필터(14); 및
   T자형 몸통으로 형성되되, T자형 상부면은 , 상기 용액 필터(14) 및 공기흡입/주입 필터가 체결되며, 하부면은 상기 주 칼럼(16)의 상부가 고정되도록 체결되어 외부로부터 발생되는 충격을 흡수하는 차폐제(20)를 포함하며,
   상기 주 칼럼(16)의 하부면은 상기 부 칼럼(15)의 하부면과 연결된 튜빙(18)을 더 포함하며, 상기 튜빙(18)은 상기 주 칼럼(16) 내에 흡착된 ⁹⁹Mo을 상기 부 칼럼(15)으로 이송시키는 관인 것을 특징으로 하는 특징으로 하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100).
   
2. 제1항에 있어서,
   상기 튜빙(18)은,
   상기 주 칼럼(16)의 하부면을 관통하여, 측면을 따라 상부면으로 관통되는 ㄷ 자형으로 형성되는 금속관인 것을 특징으로 하는 ^{99 m}Tc 발생기용 칼럼 모듈(100).
   
3. 제1항에 있어서,
   상기 주 칼럼(16)은,
   하단부에 유리 재질 필터;
   상기 유리 재질 필터 상부의 형성된 알루미나 솜;
   상기 알루미나 솜 상부에 형성된 실리카겔 또는 화학용 바다 모래;
   상기 실리카켈 또는 화학용 바다 모래에 구비된 흡착제;
   상기 흡착제 상부에 구비된 상기 실리카켈 또는 화학용 바다 모래;
   상기 실리카겔 또는 화학용 바다 모래 상부에 형성된 상기 알루미나 솜이 순차적으로 적층된 것을 특징으로 하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100).
   
4. 제1항에 있어서,
   상기 부 칼럼(15)은,
   하단부에 구비된 알루미나 솜;
   상기 알루미나 솜 상부에 적층된 실리카겔 또는 화학용 바다모래;
   상기 실리카겔 또는 화학용 바다 모래 상부에 적층된 흡착제;
   상기 흡착제 상부에 적층된 실리카겔; 및
   상기 실리카겔 상부에 적층된 유리솜으로 순차적으로 적층되어 형성되는 것을 특징으로 하는 ^{99 m}Tc 발생기용 칼럼 모듈(100).
   
5. 복수 개의 ⁹⁹Mo 용액병들의 유입구가 아래 방향으로 구비되도록 복수 개의 삽입 홈이 설치되며, 상기 ⁹⁹Mo 용액병들을 고정시키기 위한 바이알 고정 클램프가 구비된 용액 인입부(210);
   상기 복수 개의 ⁹⁹Mo 용액병들로부 유입된 ⁹⁹Mo에서 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 추출하기 위한 칼럼 모듈(100)들;
   상기 칼럼 모듈(100)들 각각에 진공압을 유입시키는 진공 펌프;
   상기 칼럼 모듈(100)들 각각을 일정한 간격으로 고정시키는 모듈 장착대(230);
   상기 모듈 장착대(230) 하부에 구비되며, 상단면에 용액 배출 주사바늘이 고정 구비되고, 상기 용액 배출 주사바늘로 부터 추출된 ^99mTc을 외부로 배출시키도록 용액 배출구가 구비된 용액 배출부(260); 및
   상기 용액 배출부 및 상기 용액 인입부를 수직방향으로 움직이도록 승강 실린더(미도시)를 포함하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200).
   
6. 제5항에 있어서,
   중성자가 조사된 몰리브덴(Mo)을 수용하는 원통형으로 형성되는 주 칼럼(16);
   상기 주 칼럼(16)의 상부면과 관통되도록 연결된 관을 통하여 상단에 구비된 공기흡입 주사바늘(11) 및 용액투입 주사바늘(12)을 구비하며, 상기 공기흡입 주사바늘(11)로부터 유입되는 공기를 이용하여 상기 용액투입 주사바늘(12)로부터 유입되는 ⁹⁹Mo 용액 및 식염수를 흡착 단계 및 세척 공정 단계에서 각각 유입하는 흡입 필터(10);
   상기 주 칼럼(16) 상부에 위치하며, 상기 주 칼럼(16) 내부에서 흡착된 상기 ⁹⁹Mo 용액 중 동반 추출되는 극미량의 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^99mTc을 추출하는 부 칼럼(15);
   상단에는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비되어, 상기 ^99mTc을 외부로 추출하는 ^99mTc 추출 주사바늘이 구비된 용액 필터(14); 및
   T자형 몸통으로 형성되되, T자형 상부면은 , 상기 용액 필터(14) 및 공기흡입/주입 필터가 체결되며, 하부면은 상기 주 칼럼(16)의 상부가 고정되도록 체결되어 외부로부터 발생되는 충격을 흡수하는 차폐제(20)를 포함하며,
   상기 주 칼럼(16)의 하부면은 상기 부 칼럼(15)의 하부면과 연결된 튜빙(18)을 더 포함하며, 상기 튜빙(18)은 상기 주 칼럼(16) 내에 흡착된 ⁹⁹Mo을 상기 부 칼럼(15)으로 이송시키는 관인 것을 특징으로 하는 특징으로 하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200).
   
7. 제6항에 있어서,
   상기 시스템(200)은,
   상기 주 칼럼(16)을 원하고자 하는 위치에 정확히 고정시키도록 하는 공압식 칼럼 그리퍼를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200).
   
8. 제7항에 있어서,
   상기 공압식 칼럼 그리퍼는,
   일단이 상기 모듈 장착대(230)에 고정되며, 타단은 클램프 실린더와 연결된 고정 클램프로 형성되어 상기 클램프 실린더로부터 발생되는 유압의 크기에 따라 타단이 상기 일단 방향으로 이동하도록 설계되는 것을 특징으로 하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200).
   
9. 제5항에 있어서,
   상기 승강 실린더(미도시)는,
   상기 진공 펌프로부터 공급되는 진공압의 압력에 따라 상기 용액 배출부 및 용액 인입부를 수직 이동시키는 것을 특징으로 하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ⁹⁹Mo 흡착 시스템(200).
   
10. 청구항 제1항에 기재된 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ^99mTc 추출 방법에 있어서,
    공기압을 이용하여 ⁹⁹Mo 바이알 내에 수용액 ⁹⁹Mo 용액을 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16)에 흡착시킨 후, ⁹⁹Mo 용액을 외부로 배출하는 흡착 공정 단계; 및
    식염수를 공급받아 외부로부터 유입되는 공기압을 통해 상기 주 칼럼(16) 내부의 존재하는 몰리브덴(Mo)을 세척하는 세척 공정 단계; 및
    상기 세척 공정 단계 이후, 상기 주 칼럼(16)에 존재하는 ^99mTc을 부 칼럼(15) 내로 이송시켜 미세 몰리브덴(Mo)이 제거된 ^99mTc 용액을 추출하는 추출 공정 단계;를 포함하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ^99mTc 추출 방법.
    
11. 제10항에 있어서,
    상기 흡착 공정 단계는,
    칼럼 모듈(100) 내에 ⁹⁹Mo 용액을 주입시키는 용액 주입 단계;
    외부로부터 공기압을 가변시켜 상기 칼럼 모듈(100) 내에 주입시키는 공기 주입 단계; 및
    상기 ⁹⁹Mo 용액을 상기 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16) 내에 흡착시키는 흡착 단계를 포함하는 ^{99 m}Tc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ^{99 m}Tc 추출 방법.
    
12. 제10항에 있어서,
    상기 세척 공정 단계는,
    상기 칼럼 모듈(100) 내에 식염수를 주입시키는 용액 주입 단계;
    외부로부터 공기압을 가변시켜 상기 칼럼 모듈(100) 내에 주입시키는 공기 주입 단계;
    상기 주 칼럼(16) 내에 존재하는 몰리브덴(Mo)을 제거하여 ^99mTc 생성하는 생성 단계; 및
    상기 식염수를 외부로 배출시키는 배출 단계를 포함하는 ^99mTc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ^99mTc 추출 방법.
    
13. 제10항에 있어서,
    상기 추출 공정 단계는,
    외부로부터 주입되는 가변되는 공기압을 이용하여 칼럼 모듈(100) 내의 주 칼럼(16)으로부터 생성된 ^{99 m}Tc을 부 칼럼(15)으로 이송시키는 이송 단계;
    상기 이송된 ^{99 m}Tc 내에 존재하는 잔여 몰리브덴(Mo)을 상기 부 칼럼(15)에서 적층식 필터링 과정을 통해 제거하는 제거 단계; 및
    상기 필터링된 ^{99 m}Tc을 외부로 추출하는 추출 단계를 포함하는 ^{99 m}Tc 발생기용 칼럼 모듈(100)을 이용한 ^{99 m}Tc 추출 방법.
    

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