KR101241527B1 - 애뉼라 메탄화 반응기 및 합성천연가스 제조장치 - Google Patents

애뉼라 메탄화 반응기 및 합성천연가스 제조장치 Download PDF

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Abstract

본 발명은 고효율 컴팩트 메탄화 반응기 개발을 위하여 고안된 애뉼라 열교환형 반응기에 관한 것으로서, 기존 단열 반응기 시스템에 비하여 현저히 간소화된 반응기 및 공정 구성을 구현하는 것을 목적으로 한다. 본 발명에 의하여 구현된 애뉼라 메탄화 반응기는 기존의 3~5단계에 이르는 메탄화 반응공정 구성을 1~2단계로 단축하고 기존 공정에 사용되던 리사이클용 압축기의 사용을 생략함으로서 투자비 저감 및 효율향상을 실현할 수 있다.

Description

애뉼라 메탄화 반응기 및 합성천연가스 제조장치{Annular methanation reactor, and apparatus for producing synthetic natural gas using the same}
본 발명은 고효율 컴팩트 메탄화 반응기 개발을 위하여 고안된 애뉼라 열교환형 반응기 및 이를 포함하는 합성천연가스 제조장치에 관한 것이다.
석유가격이 상승하면서 천연가스 가격도 상당히 상승하여 주요 에너지원으로 부상된 LNG의 소비자 부담이 가중되고 있다. 한편 최근 비교적 저렴하고 가채년수가 긴 석탄의 청정연료화가 뜨거운 관심을 받고 있다. 석탄가스화의 기술이 발달하면서 이때 발생한 합성가스의 경제성 있는 활용방안으로 주목받고 있는 합성천연가스(SNG)의 생산은 미국, 중국 등지에서 활발하게 검토 및 상업화 추진이 진행되고 있는 상황이다.
합성가스를 정제한 후 수소와 CO를 3:1로 조성비를 만들어 메탄화 반응(methanation)을 수행하면, 메탄이 98% 이상인 합성천연가스를 만들 수 있는데, 몰당 206 kJ이라는 엄청난 발열 때문에 단일 반응기로는 해결하지 못하고, 3~5단계의 단열 충진(Adiabatic Packed) 반응기를 시리즈로 연결한 후, 각 반응기 사이에는 열교환기를 설치하여 전체 공정을 이루고 있는 것이 현재 상용화된 메탄화 공정이다(사례; Haldor topsoe의 Tremp 공정, Lurgi의 SNG 공정 등).
또한, 기존 상용공정에서는 첫번째 메탄화 반응기에서의 반응온도 급상승을 막기 위하여, 생산된 메탄 포함 가스를 일부 리사이클하여 원료의 메탄농도를 높이는 방법을 일반적으로 사용하고 있는데, 이를 위하여 리사이클 압축기가 필요하게 되어 투자비 증가 요인이 되고 있다.
US4294932 특허에 의하면 등온(Isothermal) 반응기와 단열(Adiabatic) 반응기의 조합을 통하여 메탄화공정의 효율화를 꾀하고 있다. 우선 등온 반응기에 100 bar의 포화수증기 냉각장치를 이용하여 반응열을 회수하고, 미전환 H2/CO는 2단계인 단열 반응기를 통과하여 메탄 수율의 최대화를 꾀하고 있다. 하지만 해당 특허의 경우 열교환기가 4~5개로 구성되어진 비교적 복잡한 공정구성을 보이고, 결과적으로 메탄의 수율도 95% 이상을 달성하지 못하여 상용수준의 SNG 순도에는 미치지 못하고 있다.
본 발명의 목적은 기존 단열 반응기 시스템에 비하여 현저히 간소화된 메탄화 반응기 및 이를 포함하는 합성천연가스 제조장치를 제공하는 것이다.
본 발명은 상기 목적을 달성하기 위해, 복수의 파이프에 의해 지그재그 형태의 다 구간으로 형성되는 유로; 유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 수소 및 일산화탄소를 포함하는 원료가스로부터 메탄을 포함하는 합성천연가스를 생성하는 하나 이상의 촉매층; 유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 열교환이 이루어지는 하나 이상의 열교환층; 및 촉매층과 인접하도록 설치되어 원료가스의 유입 및 예열이 이루어지는 원료 예열용 튜브를 포함하는 메탄화 반응기를 제공한다.
본 발명에 의하여 구현된 애뉼라 메탄화 반응기는 기존의 3~5단계에 이르는 메탄화 반응공정 구성을 1~2단계로 단축하고, 기존 공정에 사용되던 리사이클용 압축기의 사용을 생략함으로써, 투자비 저감 및 효율향상을 실현할 수 있다.
본 발명의 반응기에서 촉매층과 열교환층은 교대로 형성되는 것이 바람직하다.
본 발명의 반응기에서 촉매층은 촉매를 부착한 다공망을 포함할 수 있다.
본 발명의 반응기에서 열교환층에는 냉각 코일이 설치될 수 있으며, 냉각 코일에 흐르는 냉각매체는 냉각수, 스팀 또는 보일러 공급수일 수 있다.
본 발명의 반응기는 원료 예열용 튜브와 연결되는 원료 유입부로부터 분기되어 반응기의 다른 유입부와 연결되는 원료 분기 라인을 더 포함할 수 있다.
또한, 본 발명은 복수의 파이프에 의해 지그재그 형태의 다 구간으로 형성되는 유로, 유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 수소 및 일산화탄소를 포함하는 원료가스로부터 메탄을 포함하는 합성천연가스를 생성하는 하나 이상의 촉매층, 유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 열교환이 이루어지는 하나 이상의 열교환층, 및 촉매층과 인접하도록 설치되어 원료가스의 유입 및 예열이 이루어지는 원료 예열용 튜브를 포함하는 메탄화 반응기; 메탄화 반응기와 연결되어 합성천연가스를 냉각시키는 열교환기; 및 열교환기와 연결되어 냉각된 합성천연가스로부터 수분을 제거하는 기-액 분리기를 포함하는 합성천연가스 제조장치를 제공한다.
본 발명의 제조장치에서 열교환기 및 기-액 분리기는 각각 최대 2개 이내로 설치된다.
본 발명의 제조장치는 메탄화 반응기와 연결되어 추가 메탄화 반응이 일어나는 트림 메탄화 반응기를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 제조장치는 메탄화 반응기로부터 시작되어 열교환기 및 기-액 분리기를 거쳐 다시 메탄화 반응기로 연결되는 재순환 라인을 포함할 수 있으며, 이때 메탄화 반응기의 열교환층 중 적어도 하나는 각각 재순환 라인 및 트림 메탄화 반응기와 연결되어 재순환된 합성천연가스를 예열시킨 후 트림 메탄화 반응기로 공급할 수 있다.
본 발명의 제조장치는 트림 메탄화 반응기의 하류에 설치되는 열교환기 및 기-액 분리기를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 따르면, 종래 기술에 비하여 메탄화 반응기 수를 3~5개에서 1~2개로 줄일 수 있다.
또한, 종래 기술에 비하여 열교환기 수를 4~5개에서 2개 이내로 줄일 수 있다.
또한, 종래 기술에 비하여 리사이클용 압축기의 생략이 가능하다.
또한, 전체적으로 종래 기술에 비하여 투자비 및 운영비를 크게 줄일 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 메탄화 반응기의 구성도이다.
도 2는 본 발명에 따른 메탄화 반응기를 포함하는 합성천연가스 제조장치의 구성도이다.
도 3은 실시예의 샘플링 지점을 나타낸 것이다.
이하, 첨부 도면을 참조하여 본 발명을 상세하게 설명한다.
도 1은 애뉼라 메탄화 반응기에 대한 도면으로, 애뉼라 메탄화 반응기(10)는 여러 개의 직경이 다양한 파이프 형태의 구조물로 이루어져 있고, 복수의 파이프(11)의 상단 및 하단이 교대로 연통되어 지그재그 형태의 다 구간으로 형성되는 유로구조를 가지며, 각 유로에 촉매가 충진되거나 열교환용 코일이 장입되어 열회수가 이루어진다.
상기 유로 중 적어도 일 구간에는 촉매층(12a, 12b, 12c)이 형성되며, 이 촉매층(12a, 12b, 12c)은 수소 및 일산화탄소를 포함하는 원료가스로부터 메탄을 포함하는 합성천연가스를 생성한다. 촉매층(12a, 12b, 12c)은 촉매를 부착한 다공망 형태로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 유로 중 적어도 일 구간에는 열교환층(13a, 13b)이 형성되며, 이 열교환층(13a, 13b)에 의해 열교환이 이루어진다. 열교환층(13a, 13b)에는 냉각 코일이 설치될 수 있으며, 냉각 코일에 흐르는 냉각매체는 냉각수, 스팀 또는 보일러 공급수(Boiler feed water)일 수 있다.
각 열교환층(13a, 13b)은 입출구(17a, 17b, 18a, 18b)를 가지며, 이 입출구(17a, 17b, 18a, 18b)를 통해 냉각매체 또는 합성천연가스가 유입되거나 배출된다. 일부의 열교환층(13b)은 합성천연가스를 예열하기 위해서 사용될 수 있다.
촉매층(12a, 12b, 12c)과 열교환층(13a, 13b)은 교대로 형성되는 것이 바람직하며, 원료 예열용 튜브(14)를 중심으로 좌우 대칭적으로 형성될 수 있다.
반응기(10)의 중앙에는 원료 예열용 튜브(14)가 설치된다. 이 튜브(14)는 촉매층(12a)과 인접하도록 설치되어 원료가스가 유입되면서 촉매층(12a)의 반응열에 의해 예열될 수 있다.
수소 및 일산화탄소를 포함하는 원료가스는 반응기(10) 하단에 설치된 제1원료 유입부(14a)를 통해 원료 예열용 튜브(14)로 전부 공급되거나, 일부가 원료분기라인(15), 조절밸브(15a) 및 제2원료 유입부(15b)를 통해 2차 촉매층(12b)으로 분기 공급될 수 있고, 이는 반응온도 및 전환율 조정을 위한 목적으로 사용된다.
반응기(10)가 예열된 상태에서 원료가스는 별도의 예열없이 상온의 단계로 바로 반응기(10) 하부로 투입되어 반응기 내부열로서 예열되고, 1차 메탄화 반응이 일어나면서, 급격한 발열반응인 메탄화 반응열은 바로 인접한 열교환층(13a, 13b)에 설치된 냉각코일에 의하여 냉각 및 열회수된다.
반응기(10)의 최외곽 유로에는 생성된 합성천연가스가 배출되는 적어도 하나의 출구(16)가 형성되며, 이 출구(16)는 재순환 라인(40)과 연결될 수 있다.
도 2는 합성천연가스 제조장치를 도시한 것으로, 원료가스(R)가 반응기(10)로 공급되어 메탄화 반응이 일어나 합성천연가스가 생성된다. 반응기(10)에는 냉각매체(C)가 1차 열교환층(13a)으로 순환된다.
애뉼라 반응기(10)에서 생산된 합성천연가스는 반응기(10) 외부에 설치된 1차 열교환기(20)에 의하여 상온으로 냉각되고, 생성물 중 수분(W)을 1차 기-액 분리기(Separator)(30)에서 분리 제거하게 된다. 그 다음 남은 가스 성분은 재순환 라인(40)을 통해 다시 애뉼라 반응기(10)의 2차 열교환층(13b)으로 투입되는데, 이때 2차 열교환층(13b)은 재순환된 합성천연가스를 예열시키는 역할을 한다.
2차 열교환층(13b)에서 200 내지 250℃로 예열된 가스는 트림(Trim) 메탄화 반응기(50)로 투입된다. 트림 반응기(50)에서 남은 수소 및 CO, CO2 성분이 추가 메탄화 반응을 수행하여 메탄의 순도는 최고로 도달하게 된다. 이때 다시 발생된 수분을 2차 열교환기(21)로 냉각한 후, 2차 기-액 분리기(31)에서 응축 분리한 다음, 96 내지 98% 이상의 고농도 SNG(P)를 생산하게 된다.
본 발명에 따라 컴팩트 메탄화 반응기 및 관련 공정을 개발하여 종래 공정에 비하여 투자비를 절감하고 공정의 단순화로 장치 내구성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에서는 애뉼라 열교환형 메탄화 반응기를 개발하여 종래 단열 반응기 또는 등온 반응기에 비하여 열교환을 효과적으로 수행할 수 있는 구조를 개발하였다. 이를 위하여 여러 크기의 직경을 가진 파이프 구조물을 겹겹이 설치하고, 각 파이프 사이에 형성된 유로에는 촉매층과 열교환층이 교대로 구성되도록 하였다. 열교환층의 공간 사이로 냉각용 코일이 설치되어 메탄화 반응 중 발생한 반응열을 신속히 제거하는 기술을 고안하였다. 이렇게 함으로서 반응기 내의 온도가 급격하게 상승하지 않고 반응과 열교환이 동시에 이루어져 기존의 등온 반응기에 비해서도 구조가 간단하고 제작이 쉬운 반응기를 개발하였다.
종래의 메탄화 공정은 반응열 제거 및 각 반응단계마다의 적정한 운전온도 유지를 위하여 4~5개 이상의 열교환기를 설치하고 있다. 본 발명에서는 외부 열교환기를 2개 이하로 줄여 전체 공정의 단순화를 실현하였다.
즉, 반응기 내부에 열교환 장치를 포함하여 원료예열기(Feed Preheater)가 별도로 필요하지 않도록 고안하였다.
또한, 메탄의 순도를 보다 향상시키기 위하여, 일반적으로 단열 반응기를 트림 반응기로 설치하는데, 1차 메탄화 생성물 중 수분을 제거하면 메탄화 성능을 보다 더 향상시킬 수 있다. 본 발명에서는 트림 반응기로 유입되는 반응가스의 예열을 애뉼라 반응기 자체에서 수행할 수 있도록 고안함으로써 별도의 트림 반응기용 예열장치를 생략하고 전체 공정을 보다 단순화시켰다.
[실시예]
도 1의 반응기 및 도 2의 장치를 이용하여 합성천연가스를 생산하였다. 이때, 원료로서 H2/CO를 3:1로 2 N㎥/h 유량으로 혼합하여 공급하였으며, 운전압력은 20 bar(g)로 하였고, Feed는 상온에서 공급하였다. 냉각수는 1차 냉각수만 공급하였고, 압력은 10 bar(g) 및 유량은 600~800 ccm이었다.
표 1 및 표 2는 애뉼라 메탄화 반응기의 실제 운전결과를 나타낸 것으로, 각각 애뉼라 반응기 각 부분의 순도 및 온도 분포를 나타낸 것이다.
도 3에 표시된 2번 지점이 가장 온도가 높으며 588℃를 기록하였다. 이 온도는 1차 냉각수에 의하여 제어되도록 장치를 운전하였다. Feed는 상온으로 공급하여도 자체 열교환에 의하여 280℃로 예열되었음을 확인할 수 있다(1번 온도).
또한, 7~9번 온도 분포가 230~280℃ 수준을 나타내어 트림 반응기의 예열기능도 충분히 가능한 온도분포임을 확인할 수 있다.
한편, 조성은 첫번째 촉매층을 통과한 B지점의 분석결과, CO가 1.6%로 감소하여 대부분의 메탄화 반응이 진행되었음을 확인할 수 있었다. 이때 촉매의 공간속도는 3,500H-1으로서 상용수준의 촉매 성능을 확인할 수 있었다.
애뉼라 반응기 출구 지점인 D지점에서 메탄의 농도는 94%를 상회하여 애뉼라 반응기 하나만으로도 상용화 수준에 근접하는 메탄화 반응기의 성능이 확인되었다.
샘플링 지점 A B C D
농도분포
(vol%)		 H2 59.5 23.8 17 2.7
CO 22.5 1.6 0.5 0
CO2 6.5 3.8 6 5
CH4 1 72.3 77.5 94.1
온도(℃)
1 280.2
2 588
3 149
4 233.3
5 163.1
6 141.1
7 270.2
8 288.6
9 230
10: 메탄화 반응기
11: 파이프
12a, 12b, 12c: 촉매층
13a, 13b: 열교환층
14: 원료 예열용 튜브
14a: 제1원료 유입부
15: 원료 분기 라인
15a: 원료분기 조절밸브
15b: 제2원료 유입부
16: 생성가스 출구
17a, 17b: 냉각매체 입출구
18a, 18b: 냉각매체/합성천연가스 입출구
20, 21: 외부 열교환기
30, 31: 기-액 분리기
40: 재순환 라인
50: 트림 메탄화 반응기

Claims (12)

  1. 복수의 파이프에 의해 지그재그 형태의 다 구간으로 형성되는 유로;
    유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 수소 및 일산화탄소를 포함하는 원료가스로부터 메탄을 포함하는 합성천연가스를 생성하고, 촉매를 부착한 다공망을 포함하는 하나 이상의 촉매층;
    유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 열교환이 이루어지는 하나 이상의 열교환층; 및
    촉매층과 인접하도록 설치되어 원료가스가 유입되면서 예열되는 원료 예열용 튜브를 포함하는 메탄화 반응기.
  2. 제1항에 있어서,
    촉매층과 열교환층은 교대로 형성되는 것을 특징으로 하는 메탄화 반응기.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    열교환층에는 냉각 코일이 설치되는 것을 특징으로 하는 메탄화 반응기.
  5. 제4항에 있어서,
    냉각 코일에 흐르는 냉각매체는 냉각수, 스팀 또는 보일러 공급수인 것을 특징으로 하는 메탄화 반응기.
  6. 제1항에 있어서,
    원료 예열용 튜브와 연결되는 원료 유입부로부터 분기되어 반응기의 다른 유입부와 연결되는 원료 분기 라인을 더 포함하는 메탄화 반응기.
  7. 복수의 파이프에 의해 지그재그 형태의 다 구간으로 형성되는 유로, 유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 수소 및 일산화탄소를 포함하는 원료가스로부터 메탄을 포함하는 합성천연가스를 생성하는 하나 이상의 촉매층, 유로 중 적어도 일 구간에 형성되어 열교환이 이루어지는 하나 이상의 열교환층, 및 촉매층과 인접하도록 설치되어 원료가스의 유입 및 예열이 이루어지는 원료 예열용 튜브를 포함하는 메탄화 반응기;
    메탄화 반응기와 연결되어 합성천연가스를 냉각시키는 열교환기; 및
    열교환기와 연결되어 냉각된 합성천연가스로부터 수분을 제거하는 기-액 분리기를 포함하는 합성천연가스 제조장치.
  8. 제7항에 있어서,
    열교환기 및 기-액 분리기는 각각 최대 2개 이내로 설치되는 것을 특징으로 하는 합성천연가스 제조장치.
  9. 제7항에 있어서,
    메탄화 반응기와 연결되어 추가 메탄화 반응이 일어나는 트림 메탄화 반응기를 더 포함하는 합성천연가스 제조장치.
  10. 제9항에 있어서,
    메탄화 반응기로부터 시작되어 열교환기 및 기-액 분리기를 거쳐 다시 메탄화 반응기로 연결되는 재순환 라인을 포함하는 합성천연가스 제조장치.
  11. 제10항에 있어서,
    메탄화 반응기의 열교환층 중 적어도 하나는 각각 재순환 라인 및 트림 메탄화 반응기와 연결되어 재순환된 합성천연가스를 예열시킨 후 트림 메탄화 반응기로 공급하는 것을 특징으로 하는 합성천연가스 제조장치.
  12. 제9항에 있어서,
    트림 메탄화 반응기의 하류에 설치되는 열교환기 및 기-액 분리기를 더 포함하는 합성천연가스 제조장치.
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KR100570375B1 (ko) 2003-09-15 2006-04-11 한국가스공사 탄화수소로부터 합성가스를 제조하는 방법 및 그 시스템

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