KR101090405B1 - 염료감응 태양전지의 제조방법 및 그에 의해 제조된 염료감응 태양전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 (A) 투명 전도성 기판위에 나노입자 산화물을 코팅하고 소결하여 pre-반도체전극판을 제작하는 단계; (B) 대향전극판을 제작하는 단계; (C) 상기 두 전극 기판 중 어느 하나에, 설계된 밀봉밴드층의 패턴에 따라 무연계 유리조성물 밴드를 형성한 후 열처리하는 단계; (D) 상기 단계(C) 이후에 다른 기판을 대칭되게 적층한 후 상기 유리조성물 밴드를 열처리 또는 레이저 처리하여 밀봉밴드층을 형성하는 단계; (E) 상기 (A)~(D) 중 임의의 단계에서 기판에 전해질주입구를 형성하는 단계; (F) 상기 단계(A)에서 소결된 나노입자 산화물에 감광성 염료분자를 흡착시키거나, 상기 전해질주입구를 통해 감광성 염료분자 용액을 주입하여 상기 나노입자 산화물에 염료분자를 흡착시키는 단계; (G) 최종적으로 상기 전해질주입구를 통해 전해질을 주입하는 단계; 및 (H) 상기 단계(G) 이후에 ① 열가소성수지로 일차로 전해질주입구를 막은 다음 유리조성물로 밀봉한 후 레이저 처리하여 전해질주입구를 폐쇄하거나, ② 직접 유리조성물로 전해질주입구를 밀봉한 후 레이저 처리하여 전해질주입구를 폐쇄하는 단계;를 포함하여 이루어지는 새로운 염료감응 태양전지의 제조방법 및 그에 의해 제조된 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
본 발명에 의하여 장기안정성과 내구성이 한층 보완된 염료감응 태양전지를 제조할 수 있게 된다.
본 발명에 의하여 장기안정성과 내구성이 한층 보완된 염료감응 태양전지를 제조할 수 있게 된다.
Description
본 발명은 장기안정성과 내구성이 한층 보완된 새로운 염료감응 태양전지의 제조방법 및 그에 의해 제조된 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
화석연료의 고갈 및 가격급등, 지구 기후의 급격한 변화는 지속가능한 에너지 획득기술을 요구하고 있다. 그 중에서도 태양 에너지는 무한청정·안전성으로 인하여 가장 주목을 받고 있다.
종래에 실리콘형 태양전지가 폭넓게 연구되어 산업적으로 활용되고 있으나, 단가가 비싸 경제성이 낮은 점이 문제로 되고 있다. 근래에는 실리콘 태양전지에 버금가는 에너지 변환효율을 가지면서 생산원가가 저렴한 차세대 태양전지로 염료감응 태양전지(DSSC: Dye-Sensitized Solar Cell)가 활발하게 연구되고 있다.
DSSC 단위셀은 전도성 기판위에 감광성 염료분자가 흡착된 나노입자 산화물이 코팅된 반도체전극판, 전도성 기판위에 나노금속, 탄소 등이 코팅된 대향전극판판 ― 반도체전극과 대향전극판판의 전도성 기판 중 하나가 또는 둘 모두 투명재질임 ― 그리고 일정하게 이격된 상기 한 쌍의 전극판 사이의 전해질층으로 구성되어 있다.
DSSC에서, 상기 한 쌍의 기판 사이에 충진된 전해질의 누출과, 외부로부터의 공기나 수분 등의 유입을 방지하기 위하여 상기 한 쌍의 기판이 일정하게 이격된 상태로 외곽이 완전히 밀봉되어야 하는 것이 매우 중요하다. 이를 위하여, 종래에는 한 쌍의 기판 사이에 열가소성 수지 필름 또는 열경화성 또는 UV경화성 수지를 적절한 방법으로 적용하여 밀봉하는 방법이 이용되고 있다.
한편, 단일의 DSSC를 대면적으로 제작할 경우 전자이동과정에서 손실(저항 증가)이 발생하여 전지효율이 매우 낮다. 이러한 문제를 해결하기 위하여 투명 전도성 기판 위에 금속 그리드(grid)를 형성하거나, 기판위에 금속 그리드를 형성하고 그 위에 투명 전도성 박막을 도포하는 방법으로 투명 전도성 기판의 전기적 저항을 낮추는 기술 등이 알려져 있다. 이때 상기 그리드를 중심으로 양측의 공간이 전기적으로 완전 차단되거나 (직렬구조의 그리드 셀인 경우는 필수, 병렬구조인 경우는 선택적) 최소한 금속 그리드 자체는 셀의 내부공간과는 차단 및 보호되어야 한다.
그리드 구조의 DSSC를 제작하기 위하여 ① 열가소성 수지 필름이나 시트(예, Dupont사의 Surlyn 1702)를 설계된 그리드 구조에 맞게 타공한 후 이를 기판위에 정렬하고, 다른 기판을 적층한 후 가열접착하거나, ② 열경화성 수지 또는 UV경화성 수지를 기판에 그리드 패턴에 따라 도포한 후 다른 기판을 적층한 후 열처리 또는 UV처리하는 방법이 활용되고 있다. 그러나 ①의 경우 필름(시트)의 일부분(그리드에 대응되는 부분)만이 사용되고 나머지는 폐기되어 필름의 낭비가 불가피하며, 대면적으로 제작시 타공된 필름을 다루기가 어렵다는 공정상의 어려움이 있고, ②의 경우 흐름성이 불량하고 경화시 퍼짐현상이 발생하므로 고품질의 그리드 DSSC를 제작하기 어렵다는 단점이 있다.
나아가, 상기와 같은 수지를 이용하여 기판을 밀봉하거나 그리드를 형성하는 경우에, 이들 수지의 내화학성 및 내열성이 미흡하여 장기 사용시 수지가 전해질에 부식되고, 태양열에 의해 접착력이 현저히 약화되어 DSSC의 수명을 단축시키는 요인이 되고 있다.
전술한 종래기술의 문제점을 해결하기 위한 본 발명은, 경제적으로 제작 가능하면서 열악한 환경에서도 내구성이 유지될 수 있는 염료감응 태양전지의 제조방법 및 그에 의해 제조되는 염료감응 태양전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
전술한 과제를 해결하기 위한 본 발명은, 새로운 염료감응 태양전지의 제조방법 및 그에 의해 제조되는 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
(1) 염료감응 태양전지의 제조방법
본 발명은, 전도성 기판의 내면에 감광성 염료분자가 흡착된 나노입자 산화물이 코팅된 반도체전극판, 전도성 기판의 내면에 나노금속, 탄소 등이 코팅된 대향전극판판과, 상기 한 쌍의 전극판 사이의 주변부를 일주하는 밀봉밴드층에 의해 형성된 밀폐공간 내부에 충진된 전해질층을 포함하는 염료감응 태양전지의 제조방법으로서, 다음과 같은 단계를 포함하여 이루어진다 : (A) 투명 전도성 기판위에 나노입자 산화물을 코팅하고 소결하여 pre-반도체전극판을 제작하는 단계; (B) 대향전극판을 제작하는 단계; (C) 상기 pre-반도체전극판 또는 대향전극판 중 어느 하나에, 설계된 밀봉밴드층의 패턴에 따라 무연계 유리조성물(paste) 밴드를 형성한 후 열처리하는 단계; (D) 상기 단계(C) 이후에 다른 기판을 대칭되게 적층한 후 상기 유리조성물 밴드를 열처리 또는 레이저 처리하여 밀봉밴드층을 형성하는 단계; (E) 상기 (A)~(D) 중 임의의 단계에서 기판에 전해질주입구를 형성하는 단계; (F) 상기 단계(A)에서 소결된 나노입자 산화물에 감광성 염료분자를 흡착시키거나, 상기 전해질주입구를 통해 감광성 염료분자 용액을 주입하여 상기 나노입자 산화물에 염료분자를 흡착시키는 단계; (G) 상기 단계(F) 이후에 상기 전해질주입구를 통해 전해질을 주입하는 단계; 및 (H) 상기 단계(G) 이후에 ① 열가소성수지로 일차로 전해질주입구를 막은 다음 유리조성물로 밀봉한 후 레이저 처리하여 전해질주입구를 폐쇄하거나, ② 직접 유리조성물로 전해질주입구를 밀봉한 후 레이저 처리하여 전해질주입구를 폐쇄하는 단계.
를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법에 관한 것이다.
를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 염료감응 태양전지의 구체적 구성성분에 관한 것이 아니므로, 기판의 종류, 나노입자 산화물의 종류와 특성, 감광성 염료의 종류와 특성, 대향전극판 자체의 구조, 전해질의 성상과 종류 등을 구체적으로 언급하지 않는다.
본 발명에서 'pre-반도체전극판'이란 나노입자 산화물 위에 감광성 염료분자가 흡착되기 전의 반도체전극판을 의미한다.
본 발명에서, 전해질주입구의 형상과 크기는, 전극판에 형성되는 경우 지름 1mm 이하의 원형이거나, 전극판과 전극판 사이에 형성되는 경우 길이가 1mm 이하인 틈이 되도록 하는 것이 바람직하다. 상기 단계 (H)에서, 전해질주입구당 사용되는 유리조성물은 0.002g ~ 0.01g인 것이 바람직하다. 이보다 적게 사용될 경우 전해질주입구가 완전하게 밀봉되지 않을 수 있고, 이보다 많이 사용되는 경우 셀의 측면이 유리조성물에 의해 너무 돌출되며, 유리조성물의 표면만 융착되어 밀봉이 불완전하게 될 수 있다. 유리조성물에 레이저 처리를 하는 경우 레이저광은 전해질주입구 표면에 대해 직각으로 조사되도록 하는 것이 좋다.
본 발명에서, 전해질주입구 밀봉을 위한 레이저광의 출력은 1.0~30 Joule/s, 전해질주입구당 레이저광 조사시간은 0.1~1초인 것이 바람직하다. 레이저출력이 이보다 낮거나 조사시간이 이보다 짧을 경우 유리조성물이 충분히 융착되기 어렵고, 레이저출력이 이보다 높거나 조사시간이 이보다 길을 경우 셀 내부의 간극재나 전해질에 변성이 초래된다.
본 발명에서, 전해질주입구 밀봉시에, 유리조성물(paste)로 전해질주입구를 밀봉하고 유리조성물을 어느정도 건조시킨 이후에 레이저 처리하는 것이 바람직하다.
한편, 종래기술에 대한 설명에서와 같이, 투명 전도성기판의 전기적 저항을 낮추기 위하여 투명 전도성 기판 위에 금속 그리드(grid)를 형성하거나, 기판위에 금속 그리드를 형성하고 그 위에 투명 전도성 박막을 도포한 것과 같은 직렬구조 또는 병렬구조의 격자형(또는 그리드형) 염료감응 태양전지를 제작하는 경우에도 본 발명에 의한 제조방법을 적용할 수 있다.
격자형(또는 그리드형) 염료감응 태양전지를 제작하는 경우, 상기 단계(A) 및 (B)에서, 종래 알려진 방법에 따라 기판을 스크라이빙 또는 에칭하고 금속그리드를 형성하는 등의 공정이 추가되고, 상기 단계(C)에서 스크라이빙 또는 에칭된 라인 및 금속그리드가 설치된 라인을 패턴에 포함시켜 유리조성물을 도포하여 밴드를 형성하게 된다. 이에 따라 상기 그리드를 중심으로 염료감응 태양전지 내부의 공간이 열처리된 유리조성물에 의해 전기적으로 완전 차단되거나(직렬구조의 그리드 셀인 경우는 필수, 병렬구조인 경우는 선택적) 최소한 금속 그리드 자체는 셀의 내부공간과는 차단된다. 이때, 상기 전해질주입구는 태양전지의 격자마다 형성되도록 할 수 있다.
유리조성물의 도포는 스크린 프린팅(screen printing), 디스펜싱(dispensing) 등 다양한 방법으로 이루어질 수 있다.
상기 단계(D)에서, 유리조성물이 도포처리된 전극기판이 위쪽에 위치하도록 하면 합착과정에서 유리조성물이 아래 기판으로 흘러내려 보다 효과적으로 합착할 수 있다.
본 발명에서 레이저 처리는 적층된 기판의 어느 한 쪽면에서만 이루어질 수도 있고, 양쪽면 모두에서 동시에 또는 시차를 두고 이루어질 수도 있다.
상기 단계(E)에서 전해질주입구는 홀(hole)을 형성하거나, 유리조성물 도포시 패턴 일부에 유리조성물을 도포하지 않음으로써 내부와 외부를 통하게 하는 전해질주입구를 형성하는 방법으로 만들어질 수 있다.
상기 단계(G)에서는, 열가소성수지로 일차로 전해질주입구를 막은 다음 유리조성물로 밀봉할 수도 있고, 바로 유리조성물로만 밀봉할 수도 있다.
염료감응 태양전지의 기판간 밀봉밴드층의 재료로 유리조성물을 사용하는 것이 태양전지의 내구성 및 장기 안정성에 유리하다. 그러나 유리조성물 중 납(Pb)이 들어간 유리조성물은 열처리과정에서 대향전극판에 악영향을 주어 전지효율이 낮아지는 경우가 있다. 따라서 위와 같은 상황이 발생하지 않도록 납이 포함되지 않는 무연(Pb-free)계 유리조성물을 적용하는 것이 좋다. 이하 무연계 유리조성물을 사용하는 것으로 가정하고 설명한다.
유리조성물의 적용시 350~550℃의 열처리과정이 필요한데 이 온도에서는 반도체전극판에 흡착된 염료분자가 분해되어 기능이 상실된다. 본 발명은 위와 같은 모순된 상황에서 염료분자가 분해되지 않으면서도 유리조성물을 적용할 수 있는 방법에 관한 것이다.
본 발명은 염료분자를 흡착시키는 시점(기판 합착 전 및 후)에 따라 두 가지 다소 상이한 제조방법으로 구분될 수 있다.
①
두 기판을 적층하여 합착하기 전에 염료분자를 흡착
이 경우 상기 단계들 중 일부가 다음과 같이 구체화(변형)된다. : 단계(A)에서, 투명 전도성 기판위에 나노입자 산화물을 코팅하고 소결한 후 통상의 방법에 따라 감광성 염료분자를 나노입자 산화물에 흡착시킨다. 단계(C)에서 대향전극판에 유리조성물을 도포한 다음 열처리하거나, 상기 반도체전극판에 유리조성물을 도포ㆍ열처리한 다음 나노입자 산화물에 감광성 염료분자를 흡착한다. 단계(D)에서 열처리가 아닌 레이저 처리로 합착한다.
이 경우 상기 단계(A)에서 반도체전극판은 통상의 구조―즉, 투명 전도성 기판위에 감광성 염료분자가 입혀진 나노입자 산화물이 코팅된 구조―로 제작된다. 이후 염료분자의 분해를 방지하기 위해, 반도체전극판 자체 또는 반도체전극판이 조립된 태양전지에 대한 전면적인 열처리가 이루어지지 않고 필요한 협소한 부위(패턴 형성부위)에만 레이저 처리를 하게 된다. 따라서 레이저 처리되는 부위만 합착되고 주위에는 온도변화가 거의 없기 때문에 이에 의해 염료분자가 분해되지 않은 온전한 염료감응 태양전지를 얻게 된다.
②
두 기판을 적층하여 합착한 후에 염료분자를 흡착
이 경우 상기 단계들 중 일부가 다음과 같이 구체화(변형)된다. : 상기 단계(F)에서, 상기 전해질주입구를 통해 감광성 염료분자 용액을 주입하여 상기 나노입자 산화물에 염료분자를 흡착시킨다.
이에 의하면 염료분자가 흡착되지 않은 pre-반도체전극판과 대향전극판이 합착된 이후에 감광성 염료분자가 흡착된다. 따라서 염료분자 흡착 이전단계에서의 열처리는 태양전지의 성능에 전혀 영향이 없기 때문에, 상기 단계(A)~(E)의 과정은 여건에 따라 열처리할 수도 있고, 레이저 처리할 수도 있다.
이에 의하여 염료분자가 분해되지 않은 온전한 염료감응 태양전지를 얻게 된다.
본 발명에 적용되는 상기 유리조성물은 무연계 모유리 60~95중량비, 직경 20~100um의 저팽창 세라믹 볼(필러) 5~40중량비 및 증발성 점결제 10~40중량비를 포함하는 페이스트인 것이 좋다. 이때 상기 유리조성물의 Tg(유리전이온도)는 400℃ 이하이고, 열팽창계수는 30 × 10-7 ~ 90 ×10-7/℃인 것이 바람직하다.
상기 무연계 유리조성물은 비스무스(Bi2O3)계, 보로실리케이트(B2O3-SiO2)계, 인산바나듐(P2O5-V2O5)계 또는 텔루룸(TeO2)계로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것이 좋다.
보다 구체적으로 상기 무연계 모유리는, Bi₂０₃(A) 30~45몰%,(mole%), ZnO(B) 13~35몰%, B₂0₃(C) 15~35몰%, Al₂0₃(D) 0.1~3몰%, R₂O(E) 0~5몰%D [상기 R₂O는 Li₂O, Na₂O, K₂O, 및 Cs₂O로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상], R'0(F) 0~5몰%[상기 R'0는 MgO, BaO, CaO 및 SrO로 이루어진 군으로부터 선택된 1종 이상]를 포함하되, 상기 A≥(B+C)/2이고 E+F≥0.1을 만족하는 것일 수 있다. 이때 상기 모유리는 MnO2, Fe2O3, Co3O4, CoO 및 V2O5로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상을 0.1~5몰%를 더 포함할 수 있다.
또한 상기 저팽창 세라믹 볼은, 알루미나, 지르코니아, 산화아연, TiO₂, 지르코늄포스페이트, 코디어라이트(cordierite), 티탄산 비스무트, 비정질실리카(fused silca), 유크립타이트(eucryptlte), 티탄산 알루미나(aluminumtitanate), 지르콘(zircon), 스포듀민(spodumene), 월레마이트(willemite) 및 뮬라이트(mulite)로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상일 수 있다.
상기 세라믹 볼은 유리조성물과 본 발명에 적용되는 기판의 팽창도를 일치시키면서, 반도체전극판과 대향전극판 사이의 간격을 20~100um 두께로 일정하게 유지시키는 기능을 한다.
(2) 염료감응 태양전지
또한 본 발명은, 전술한 제조방법에 의해 제조된 것으로서, (A) 전도성 기판의 내면에 감광성 염료분자가 흡착된 나노입자 산화물이 코팅된 반도체전극판, (B) 전도성 기판의 내면에 나노금속, 탄소 등이 코팅된 대향전극판과, (C) 상기 한 쌍의 전극판 사이의 주변부를 일주하는 유리 재질의 밀봉밴드층 및 (D) 상기 두 전극판에 의해 형성된 밀폐공간 내부에 충진된 전해질층을 포함하며, 전해질주입구가 유리 재질로 밀봉되어 있는 염료감응 태양전지에 관한 것이다.
한편, 금속그리드가 설치된 직렬구조 또는 병렬구조의 격자형(또는 그리드형) 염료감응 태양전지인 경우, 금속그리드를 전해질로부터 보호하기 위하여 상기 금속그리드를 유리 재질의 밴드가 감싸고 있는 구조로 되어 있다.
이상과 같이 본 발명에 의하면 효율감소 없이 경제적인 방법으로 내화학성과 내열성 등이 우수한 태양전지를 제작할 수 있게 된다.
나아가 본 발명에 의하면 태양전지를 장기간 사용하더라도 밀봉밴드층의 접착력이 견고하게 유지되므로 종래에 비해 수명이 긴 태양전지를 얻을 수 있다.
도 1은 본 발명에 의한 태양전지의 장기안정성을 보여주는 그래프.
도 2는 본 발명에 의한 태양전지에서, 전극판 사이에 형성된 전해질주입구를 유리조성물로 융착한 예를 보여주는 사진. 사진에서 원으로 표시된 부분은 비교예의 방식으로 융착한 예임.
도 2는 본 발명에 의한 태양전지에서, 전극판 사이에 형성된 전해질주입구를 유리조성물로 융착한 예를 보여주는 사진. 사진에서 원으로 표시된 부분은 비교예의 방식으로 융착한 예임.
이하 첨부된 도면과 실시예를 들어 본 발명을 보다 상세히 설명한다. 그러나 이러한 도면과 실시예는 본 발명의 기술적 사상의 내용과 범위를 쉽게 설명하기 위한 예시일 뿐, 이에 의해 본 발명의 기술적 범위가 한정되거나 변경되는 것은 아니다. 또한 이러한 예시에 기초하여 본 발명의 기술적 사상의 범위 안에서 다양한 변형과 변경이 가능함은 당업자에게는 당연할 것이다.
하기 실시예에서는 특정한 기판과 감광성 염료, 전해질 및 유리조성물을 사용하여 소정의 방법으로 DSSC를 제작하였으나, 이들 이외의 다양한 구성요소들과 제조방법을 임의로 선택하여 본 발명과 동일한 효과를 얻을 수 있음도 당연할 것이다.
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실시예
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FTO가 코팅된 2.2t 유리기판(Pilkington TEC8), 자체 제조한 N719 염료, 자체 제조한 iodide/tri-iodide, acetonitile(solvent) 전해질을 사용하여, 단위셀의 유효면적은 95 × 95mm이고 격벽의 폭 2mm이하, 격벽에 의해 격리되는 공간의 폭 5~20mm가 되도록 직렬 grid cell 형태의 DSSC를 제작하였다.
실시예에서 사용된 유리조성물은, 무연계 모유리 75중량비, 직경 30um의 저팽창 세라믹 볼(필러) 25중량비 및 증발성 점결제 25중량비를 포함하는 페이스트이다. 이때 상기 유리조성물의 Tg(유리전이온도)는 약 350℃이고, 열팽창계수는 약 60×10-7/℃이었다.
셀의 구체적 구조는 한국특허 제497335호의 도 3에 도시된 것과 같은 방식을 택하였다.
실시예 1 : 염료를 먼저 흡착하고 전극판 합착하는 방법에 의한 제작
① FTO가 코팅된 유리를 세척하고 패턴에 따라 레이저 에칭하였다. 패턴 이외의 부분을 TiO2 페이스트로 인쇄한 후 500℃에서 30분간 소결하여 산화물박막을 형성하였다. 기판을 염료액에 담가 60℃에서 3시간 동안 염료가 산화물박막에 흡착되도록 하였다. 이어서 레이저 에칭 패턴과 산화물박막(TiO2) 사이를 Ag 페이스트로 인쇄한 후 열처리(500℃, 30분)하여 반도체전극판을 제작하였다.
② FTO가 코팅된 유리를 세척하고 Pt로 도금한 후 열처리(150℃, 30분)하였다. 이어서 패턴에 따라 레이저 에칭한 다음 반도체전극판의 Ag 위치와 대응되는 위치를 Ag 페이스트로 인쇄한 후 소결(500℃, 30분)하였다. 유리조성물 패턴(밀봉패턴)에 따라 유리조성물 페이스트를 인쇄한 후 소결(460℃, 30분)하여 대향전극판을 제작하였다. 이때 전해질주입구가 형성되도록 대향전극판의 양단에 일부 유리조성물 페이스트를 인쇄하지 않았다.
③ 상기 한 쌍의 전극판을 대향되도록 정렬한 후, 스프링 지그로 고정하고 유리조성물 페이스트가 인쇄된 부위를 다이오드레이저(Integra MP diode laser, 제조사 Spectra-Physics, 최대출력 60W, 이하 동일한 장치를 사용함)로 레이저처리(30~60W, 1~10초)하여 합착하였다.
④ 합착된 전극판의 전해질주입구로 전해질을 충진하고 전해질주입구를 유리조성물 페이스트로 밀봉하고 실온에서 5~30분간 건조시킨 다음 레이저 처리(사전 실험 결과 레이저강도가 1.5~15 Joule/s, 전해질주입구당 레이저광 조사시간은 0.1~1초에서 가능함을 확인함, 본 실시예에서는 10Joule/s로 0.25초간 조사함)하여 융착시켜서 염료감응 태양전지 단위셀을 제작하였다. 단위셀의 사양은 다음과 같이 하였다.
실시예 2 : 전극판을 먼저 합착하고 염료를 흡착하는 방법에 의한 제작
① FTO가 코팅된 유리를 세척하고 밀봉밴드층 패턴 및 그리드 패턴에 따라 레이저 에칭하였다. 패턴 이외의 부분을 TiO2 페이스트로 인쇄한 후 500℃에서 30분간 소결하여 산화물박막을 형성였다. 이어서 레이저 에칭 패턴과 산화물박막(TiO2) 사이를 Ag 페이스트로 인쇄한 후 열처리(500℃, 30분)하여 pre-반도체전극판을 제작하였다.
② FTO가 코팅된 유리를 세척하고 Pt로 도금한 후 열처리(150℃, 30분간)하였다. 이어서 밀봉밴드층 패턴 및 그리드 패턴에 따라 레이저 에칭한 다음 반도체전극판의 Ag 위치와 대응되는 위치를 Ag 페이스트로 인쇄한 후 소결(500℃, 30분)하였다. 유리조성물 패턴(밀봉패턴)에 따라 유리조성물 페이스트를 인쇄한 후 소결(460℃, 30분)하여 대향전극판을 제작하였다. 이때 전해질주입구가 형성되도록 대향전극판의 양단에 일부 유리조성물 페이스트를 인쇄하지 않았다.
③ 상기 한 쌍의 전극판을 대향되도록 정렬한 후, 스프링 지그로 고정하고 열처리(470℃, 30분간)하여 합착하였다..
④ 합착된 전극판의 전해질주입구로 염료액을 공급하여 60℃에서 3시간 동안 염료가 산화물박막에 흡착되도록 하였다. 이어서 실시예 1의 ④에서와 같은 방법으로 염료감응 태양전지 단위셀을 제작하였다.,
비교예 : 유리조성물 대신 수지를 사용하여 제작
밀봉밴드층 재료로서 유리조성물 대신에 Surlyn 1702(Dupont사)를 이용하고, 통상의 방법에 따라 약 150℃에서 10분간 가열하여 기판을 합착시켰고, 대향전극판에 형성된 전해질주입구를 역시 Surlyn 1702로 밀봉한 점을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 태양전지를 제작하였다.
<실시예에 의한 태양전지와 종래기술에 의한 태양전지의 특성 비교>
(1) 태양전지 효율특성 비교
AM1.5의 조건에서 태양전지의 효율특성을 측정하여 표 1에 나타내었다.
표에서 볼 수 있듯이, 밀봉밴드층으로 유리조성물을 사용하여 합착한 본 발명에 의한 태양전지의 특성이 종래 열가소성 수지 필름을 사용하여 합착한 태양전지와 차이가 없는 것으로 확인되었다.
또한 염료분자를 두 기판을 적층하여 합착하기 전에 흡착시키는 경우와 후에 흡착시키는 경우 태양전지의 효율이 차이가 거의 없는 것을 알 수 있었다.
(2) 태양전지의 장기 안정성 비교
실시예와 비교예에 의해 제작된 태양전지를 열악한 환경인 80℃ 건조 오븐에 방치하면서 소정의 시간간격으로 꺼내 태양전지 효율(efficiency)을 측정하였다(도 1).
도면에서 볼 수 있듯이, 열가소성 수지 필름을 밀봉밴드층 재료로 사용한 비교예의 경우 약 10시간 경과되기 전에 전지효율이 거의 90% 이상 손실되었으나, 유리조성물을 밀봉밴드층 재료로 사용한 실시예의 경우에는 1000시간이 경과하더라도 전지효율의 손실은 나타나지 않았다. 실시예1과 2에서 거의 동일하게 안정성이 유지되었기 때문에 도면에는 일괄하여 "실시예"로 표시하였다.
<전해질주입구 밀봉시 유리조성물 페이스트의 건조에 의한 효과 비교>
전해질주입구를 유리조성물 페이스트로 밀봉하고 건조과정 없이 레이저를 조사하는 방식으로 전해질주입구를 융착시켰다.
그 결과 도 2에서 볼 수 있듯이, 유리조성물이 여러 방울로 분산되면서 융착(녹았다가 굳음)되어 전해질주입구가 완전밀봉되지 않았다. 이는 페이스트에 존재하는 액상성분이 증발하면서 유리조성물을 분산시키기 때문인 것으로 판단된다.
반면 사전에 실온에서 5분 이상 건조단계를 거친 경우에는 완전밀봉이 이루어졌다.
한편, 흑색 또는 갈색 무연계 유리조성물, 예를 들면 비스무스(Bi2O3)계 모유리에 MnO2를 첨가한 흑색 또는 갈색 계열의 유리조성물을 사용하는 경우 전지효율이 10~15% 향상되는 것도 확인하였다(도시 생략).
Claims (12)
- 전도성 기판의 내면에 감광성 염료분자가 흡착된 나노입자 산화물이 코팅된 반도체전극판, 전도성 기판의 내면에 나노금속, 탄소 등이 코팅된 대향전극판과, 상기 한 쌍의 전극판 사이의 주변부를 일주하는 밀봉밴드층에 의해 형성된 밀폐공간 내부에 충진된 전해질층을 포함하는 염료감응 태양전지의 제조방법으로서,
(A) 투명 전도성 기판위에 나노입자 산화물을 코팅하고 소결하여 pre-반도체전극판을 제작하는 단계;
(B) 대향전극판을 제작하는 단계;
(C) 상기 pre-반도체전극판 또는 대향전극판 중 어느 하나에, 설계된 밀봉밴드층의 패턴에 따라 무연계 유리조성물 밴드를 형성한 후 열처리하는 단계;
(D) 상기 단계(C) 이후에 다른 기판을 대칭되게 적층한 후 상기 유리조성물 밴드를 열처리 또는 레이저 처리하여 밀봉밴드층을 형성하는 단계;
(E) 상기 (A)~(D) 중 임의의 단계에서 기판에 전해질주입구를 형성하는 단계;
(F) 상기 단계(A)에서 소결된 나노입자 산화물에 감광성 염료분자를 흡착시키거나, 상기 전해질주입구를 통해 감광성 염료분자 용액을 주입하여 상기 나노입자 산화물에 염료분자를 흡착시키는 단계;
(G) 상기 단계(F) 이후에 상기 전해질주입구를 통해 전해질을 주입하는 단계;
(H) 상기 단계(G) 이후에 ① 열가소성수지로 일차로 전해질주입구를 막은 다음 유리조성물로 밀봉한 후 레이저 처리하여 전해질주입구를 폐쇄하거나, ② 직접 유리조성물로 전해질주입구를 밀봉한 후 레이저 처리하여 전해질주입구를 폐쇄하는 단계;
를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,
상기 단계 (H)에서,
전해질주입구당 사용되는 상기 유리조성물은 0.002g ~ 0.01g이고,
상기 레이저는 전해질주입구 표면에 대해 직각으로 조사되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 2 항에 있어서,
상기 레이저의 출력은 1.0~30 Joule/s, 전해질주입구당 상기 레이저 조사시간은 0.1~1초인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항에 있어서,
상기 단계 (H)에서,
상기 유리조성물로 전해질주입구를 밀봉하고 유리조성물을 건조시킨 이후에 레이저 처리하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 태양전지는 통상의 금속그리드가 설치된 직렬구조 또는 병렬구조의 격자형이며,
상기 단계(C)에서, 금속그리드를 전해질로부터 보호하기 위하여 상기 금속그리드 상에 상기 유리조성물 밴드를 형성하며,
상기 단계(E)에서, 전해질주입구는 상기 태양전지의 격자마다 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리조성물은 비스무스(Bi2O3)계, 보로실리케이트(B2O3-SiO2)계, 인산바나듐(P2O5-V2O5)계 또는 텔루룸(TeO2)계로 이루어지는 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리조성물의 Tg(유리전이온도)는 400℃ 이하이고, 열팽창계수는 30 ×10-7 ~ 90 × 10-7/℃인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리조성물의 색상은 흑색 또는 갈색 계열인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 유리조성물에 20~100um 크기의 세라믹볼이 포함되어 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
상기 단계(E)에서 전해질주입구는 전극판에 홀(hole)을 형성하거나, 유리조성물 밴드 형성시 패턴 일부에 무연계 유리조성물을 도포하지 않음으로써 내부와 외부를 통하게 하는 전해질주입구를 형성하는 방법으로 만들어지는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조방법.
- 전도성 기판의 내면에 감광성 염료분자가 흡착된 나노입자 산화물이 코팅된 반도체전극판, 전도성 기판의 내면에 나노금속, 탄소 등이 코팅된 대향전극판과, 상기 한 쌍의 전극판 사이의 주변부를 일주하는 유리 재질의 밀봉밴드층에 의해 형성된 밀폐공간 내부에 충진된 전해질층을 포함하며, 전해질주입구가 유리 재질로 밀봉되어 있는 것을 특징으로 하는 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 의한 방법에 의해 제작되는 염료감응 태양전지.
- 제 11 항에 있어서,
상기 태양전지는 통상의 금속그리드가 설치된 직렬구조 또는 병렬구조의 격자형이며, 상기 금속그리드가 유리 재질의 밴드로 감싸여 있는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
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| KR20090014755 | 2009-02-23 | ||
| KR1020090014755 | 2009-02-23 |
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