KR101075279B1 - 이차 전지의 전극 활물질 도포 방법 - Google Patents

이차 전지의 전극 활물질 도포 방법 Download PDF

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Abstract

전극 집전체 표면에 전극 활물질을 포함하는 슬러리를 도포하는 단계와 전극 집전체에 도포된 슬러리를 건조하는 단계를 구비하여 이루어지는 이차 전지의 전극 형성 방법에 있어서, 슬러리를 전극 집전체에 도포하는 단계에 앞서 전극 집전체를 예열하는 단계가 더 구비됨을 특징으로 하는 이차 전지의 전극 형성 방법이 개시된다. 예열은 상온에 비해 높은 온도로 통상 100℃를 전후하여 50℃ 정도의 구간에서 이루어짐이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 전극 집전체 표면의 수분을 제거하여 집전체와 슬러리 사이의 부착력을 높이고, 활물질이 전극 집전체에서 박리되는 것을 방지할 수 있으며, 전극 집전체와 슬러리 사이의 부식막 형성을 예방하므로 전극 집전체의 집전 기능 저하와 활물질 이탈을 방지할 수 있다.

Description

이차 전지의 전극 활물질 도포 방법 {Method of coating electrode materials for secondary battery}
도1은 종래에 전극 집전체에 슬러리를 도포하는 방법을 설명하기 위한 개략적 사시도이다.
도2는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 전극 형성 방법을 설명하기 위한 이차 전지 전극 형성 장치의 부분적 구성도이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명
10,110: 전극 집전체 20,120: 슬릿 다이
30: 슬러리층 40: 풀리
50,140: 건조기 100: 고온 챔버
101: 권출기 102: 히터
141,143,145: 건조실 150: 권취기
160: 응축기 190: 도포부
본 발명은 이차 전지의 전극 형성 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 이 차 전지의 전극 집전체에 전극 활물질 도포, 건조하는 방법에 관한 것이다.
이차 전지는 재충전이 가능하고 소형 및 대용량화 가능성이 크다. 근래에 캠코더, 휴대용 컴퓨터, 휴대 전화 등 휴대용 전자기기 수요 증가가 이루어지면서 이들 휴대용 전자기기의 전원으로 이차 전지에 대한 연구 개발이 많이 이루어지고 있다. 근래에 개발되고 사용되는 것 가운데 대표적으로는 니켈수소(Ni-MH)전지와 리튬(Li)이온 전지 및 리튬이온(Li-ion) 폴리머 전지가 있다.
이들 이차 전지에서 베어 셀(bare cell)의 대부분은 양극, 음극 및 세퍼레이터로 이루어진 전극 조립체를 알미늄 또는 알미늄 합금으로 이루어진 캔에 수납하고, 캔을 캡 조립체로 마감한 뒤, 캔 내부에 전해액을 주입하고 밀봉함으로써 형성된다. 전극 혹은 세퍼레이터가 폴리머로 형성되는 폴리머 전지의 경우, 세퍼레이터가 전해액의 역할을 함께 수행하거나, 세퍼레이터에 전해액 성분을 함침시켜 사용하므로 전해액 누액이 문제가 없거나 적어 캔 대신 파우치가 사용되기도 한다.
리튬 이차 전지에서 전극은 금속박이나 금속 메시(mesh)로 이루어진 집전체 표면에 전극 활물질을 포함하는 슬러리를 도포함으로써 이루어지는 경우가 많다. 슬러리는 통상 용매와 가소제, 전극 활물질, 바인더 등을 섞는 방법으로 형성된다. 전극 집전체로는 음극의 경우 구리가 양극의 경우 알미늄이 주로 사용되며, 바인더로는 PVDF(poly vinylidene fluoride)와 SBR(stylene butadiene rubber), 용매로는 아세톤, NMP(N-메칠프롤리돈) 등이 사용될 수 있다. 한편, 용매로 물이 사용되는 경우도 있다.
도1은 종래에 전극 집전체에 슬러리를 도포하는 방법을 설명하기 위한 개략 적 사시도이다.
도1을 참조하면, 권출기(미도시)에서 통상 롤 형으로 감겨 일정 너비로 공급되는 전극 집전체(10)가 평면상으로 풀리면서 슬릿 다이(20:slit die) 하부, 건조기(50)를 거쳐 권취기(미도시)에서 다시 감기게 된다. 슬릿 다이(20)는 슬러리 탱크(미도시)에서 슬러리를 공급받아 슬릿 형태로 길게 형성된 다이를 통해 슬러리를 고르게 뿌려주는 역할을 한다. 슬릿 다이(20) 아래로 전극 집전체(10)가 일정하게 지나가므로 전극 집전체(10) 표면에는 일정 두께의 슬러리층(30)이 부착 형성된다.
슬러리는 용매를 많이 포함하는 유동 상태이므로 건조기(50)에서는 열풍을 보내 슬러리의 용매를 휘발시켜 제거하고, 슬러리는 바인더의 작용으로 전극 집전체에 상당 강도로 부착된다. 도면부호 40은 전극 집전체를 이동시키는 풀리이다.
그런데, 건조기 내의 열풍은 모든 부분에서 항상 일정한 것은 아니며, 건조기를 통과하는 과정에서 전극 집전체에 슬러리가 도포된 상태의 전극 극판은 열풍의 흐름 방향에 따라 건조 속도가 부위별로 상이하게 된다. 특히, 슬러리가 표면부터 열풍에 의해 건조가 이루어지므로 용매에 녹은 바인더가 용매가 표면부터 휘발되면서 용매의 이동을 따라 슬러리 표면으로 집중되는 현상이 발생한다. 이런 현상들은 슬러리와 전극 집전체의 부착 강도를 낮추어 부분적으로 혹은 전반적으로 전극 활물질이 전극 집전체 표면에서 박리되고 이탈되는 문제를 일으킬 수 있다.
또한, 종래의 전극 형성을 위한 슬러리 도포 공정에서, 전극 집전체는 표면에 공기중의 수분이 흡착된 채로 공급되는 경우가 많고, 슬러리에 수분이 포함되는 경우도 있다. 수분을 흡착한 집전체 표면, 특히 구리 박막의 표면에 슬러리가 도포 될 경우 혹은 슬러리에 수분이 포함된 채 슬러리가 도포될 경우, 집전체와 슬러리의 경계면에는 이들 수분은 자체가 이물질로 작용하여 슬러리와 전극 집전체의 부착을 방해할 수 있다. 그리고, 수분으로 인한 전극 집전체의 부식막이 형성되기 쉽다. 부식막이 형성되는 경우, 부식막이 전극 집전체와 활물질 사이의 부착을 어렵게 하고, 전극 집전체의 집전 기능을 떨어뜨리거나, 활물질의 박리를 유발시킬 가능성이 커져 문제가 된다.
본 발명은 상술하는 종래 이차 전지의 전극 형성 방법의 문제점을 경감시키기 위한 것으로, 전극 집전체와 슬러리 사이의 부착력을 높여 활물질이 전극 집전체에서 박리되는 것을 방지할 수 있는 이차 전지의 전극 형성 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 전극 집전체와 슬러리 사이에 수분으로 인한 부식막이 형성되어 전극 집전체의 기능을 떨어뜨리고, 활물질이 전극 집전체에서 이탈되는 것을 방지할 수 있는 이차 전지의 전극 형성 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 전극 집전체 표면에 전극 활물질을 포함하는 슬러리를 도포하는 단계와 전극 집전체에 도포된 슬러리를 건조하는 단계를 구비하여 이루어지는 이차 전지의 전극 형성 방법에 있어서, 슬러리를 전극 집전체에 도포하는 단계에 앞서 전극 집전체를 예열하는 단계가 더 구비됨을 특징으로 한다.
본 발명에서 예열하는 단계는 통상 롤 형으로 공급되는 전극 집전체를 도포 전의 권취된 상태에서 고온 하에 방치하는 방법으로 이루어질 수 있다. 그리고, 예열된 전극 집전체가 슬릿 다이 등의 도포 장치에 이르기까지 예열 상태를 유지할 수 있도록 권출기와 슬릿 다이의 경로를 짧게 하고, 그 경로도 고온을 유지할 수 있도록 공정 공간을 처리하는 것이 바람직하다. 이때, 고온이란 상온에 비해 높은 온도로 통상 100℃를 전후하여 50℃ 정도의 구간을 의미한다. 예열 온도가 상온에 접근하면 예열에 의한 수분 제거 효과를 누리기 어렵다. 예열 온도가 150℃를 넘어서면 전극 집전체를 수용하는 공간을 고온으로 유지하기 위한 비용 부담이 늘고, 취급이 불편해지는 단점이 생긴다.
본 발명에서 건조 단계는 전극 집전체에 도포된 슬러리를 열풍 건조하는 방법으로 이루어지며, 슬러리의 도포는 슬릿 다이를 이용하는 것일 수 있다.
본 발명에서 슬러리는 물을 용매 혹은 분산매로 이용하고, 전극 집전체는 구리로 이루어지는 경우에 특히 바람직하다.
이하 도면을 참조하면서 실시예를 통해 본 발명을 보다 상세히 설명하기로 한다.
도2는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 전극 형성 방법을 설명하기 위한 이차 전지 전극 형성 장치의 부분적 구성도이다.
도2를 참조하면, 이차 전지 음극을 구성할 전극 집전체인 구리 박판이 일정 너비의 롤 상태로 권출기(101)에 비치된다. 권출기(101)는 고온 챔버(100)에 설치된다. 고온 챔버의 온도는 내부의 히터(102)를 통해 50℃ 내지 150℃를 유지하도록 한다. 보다 바람직하게는, 본 실시예에서 고온 챔버(100)는 80℃ 내지 100℃를 유지하도록 하며, 일정 온도의 유지를 위해서 온도 센서와 가열 히터 등의 온도 조절 장치가 연결되어 내장될 수 있다. 전극 집전체(110) 면에서 수분을 제거하기 위한 고온 처리는 짧게는 수분에서 길게는 수시간이 걸릴 수 있으나 수분 정도의 기간도 충분한 효과를 가질 수 있다.
권출기(101)에서 롤러를 통해 구리 박판은 롤(roll) 권취 상태에서 평면 상태로 바뀌면서 도포부(190)로 이동한다. 도포부(190)에도 구리 박판을 편 상태로 이동시키기 위한 롤러가 구비되고 도포부(190) 말단에는 슬릿 다이(120)의 해드가 위치한다. 도포부(190)도 고온 챔버(100)와 연통되어 고온을 유지하도록 구리 박판이 이동하는 통로를 제외하고는 외부와 차단되는 공간을 이루고 있다. 따라서, 전극 집전체(110)인 구리 박판은 슬릿 다이(120)에 의한 도포가 이루어질 때까지 80℃ 이상의 온도를 유지하며, 이런 온도에서 공기를 통해 구리 박판 표면에 흡착된 수분은 쉽게 제거된 채 건조한 상태로 유지될 수 있다.
슬러리가 이동하는 구리 박판 상면에 슬릿 다이(120)의 해드를 통해 슬러리가 공급된다. 슬러리로는 최근에 바인더로 SBR을, 분산매로 물을 사용한 것이 점차 많이 사용되고 있다. 슬릿 다이(120)의 해드는 슬러리가 공급되는 슬릿의 틈 간격을 조절한다. 구리 박판의 이동 속도도 박판의 한 끝을 당기는 권취기(150)의 모터나 중간 롤러의 모터에 의해 일정하게 조절된다. 따라서, 구리 박판 상면에는 일정 두께 혹은 일정 분량의 슬러리막이 형성된다.
도포를 마친 구리 박판은 제1 내지 제3 건조실(141,142,143)이 연결되어 이 루어지는 건조기(140)에 투입된다. 건조기(140)의 상부 혹은 상하부에서 열풍이 공급되어 슬러리의 용매를 증발시킨다. 용매의 증발과 함께 바인더는 고화되고, 열에 의한 경화도 함께 이루어질 수 있다. 바인더의 작용으로 활물질은 전극 집전체(110)인 구리 박막에 견고하게 부착된다. 이때 전극 집전체도 상온에 비해 높은 온도를 가지므로 슬러리의 고화 내지 경화를 돕는 역할을 할 수 있다. 반대로 전극 집전체(110)는 슬러리가 상온으로 공급될 경우 고온에서 상온으로 열을 빼앗기고 급랭되는 과정에서 켄칭 효과(quenching effect)를 가져 약간이나마 금속 재질이 질기고 강해지는 효과를 누릴 수 있다.
도포가 이루어질 때 전극 집전체(110) 표면은 수분이 없는 상태로 유지되므로 부식막 형성이나 이물에 의한 전극 집전체와 전극 활물질층 사이의 분리나 전극 활물질층의 탈락은 방지될 수 있다. 유기 용매의 경우 이 열풍 건조 과정을 통해 휘발되어 도시된 것과 같은 용제 회수 장치를 통해 회수되고, 재사용되는 것이 바람직하다. 용제 회수 장치로는 건조실(141,142,143)에서 용매 증기를 포집하기 위한 후드, 후드 배관, 후드 배관 경로 상의 냉각, 응축기(160) 등이 구비되어 사용될 수 있다. 응축기(160)를 거쳐 용제가 제거된 공기는 외부로 배출된다.
슬러리가 도포된 후 건조되면 전극 집전체는 전극 활물질막을 표면에 구비하여 전극 박판을 이루게 된다. 통상 전극 박판은 양면에 전극 활물질막을 가지며, 이를 위해 전극 집전체에는 면을 바꾸어가며 두번의 슬러리 도포가 이루어진다. 따라서, 한번의 슬러리 도포가 이루어진 막은 슬러리 건조 후 권취기에 권취된 다음 다시 권출기 쪽으로 옮겨져 반대면 도포를 준비하게 된다. 이 과정에서도 슬러리가 도포될 나머지 면에 수분이 흡착되는 것을 막기 위해 고온 방치가 이루어지는 것이 바람직하다. 이때 온도는 한 면에 이미 도포된 전극 활물질막에 손상을 주지 않는 온도로 한다.
그리고, 전극 집전체 양면에 전극 활물질막이 형성된 후에도 전극 집전체나 활물질층의 수분, 기타 휘발성 이물질을 제거하기 위해 100℃를 넘는 고온 진공 분위기에서 전극 박판 후처리가 이루어지는 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 전극 집전체 표면의 수분을 제거하여 집전체와 슬러리 사이의 부착력을 높이고, 활물질이 전극 집전체에서 박리되는 것을 방지할 수 있다. 또한, 전극 집전체 표면의 수분 제거는 전극 집전체와 슬러리 사이의 부식막 형성을 예방하므로 전극 집전체의 집전 기능 저하와 활물질 이탈을 방지할 수 있다.

Claims (7)

  1. 전극 집전체 표면에 전극 활물질을 포함하는 슬러리를 도포하는 단계;와
    상기 전극 집전체에 도포된 상기 슬러리를 건조하는 단계;를 구비하여 이루어지는 이차 전지의 전극 형성 방법에 있어서,
    상기 슬러리를 도포하는 단계에 앞서 상기 전극 집전체를 예열하는 단계가 더 구비되고,
    상기 전극 집전체를 예열하는 단계는 롤 권취 상태에서 평면상태로 공급되는 전극 집전체를 고온 챔버에 놓아 두는 방법으로 이루어지며,
    상기 전극 집전체의 예열 상태를 유지하기 위해 상기 고온 챔버와 연통되어 상기 고온 챔버와 슬러리 도포 장치 사이에서 상기 전극 집전체가 평면 상태로 이동하는 경로가 고온 공간으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 전극 형성 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 고온 챔버의 온도는 50도씨 내지 150도씨를 유지하도록 하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 전극 형성 방법.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 슬러리는 바인더로 SBR을 이용하고, 분산매로 물을 이용하는 것임을 특징으로 하는 이차 전지의 전극 형성 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극 집전체는 구리로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 전극 형성 방법.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 전극 집전체에 도포된 상기 슬러리를 건조하는 단계 이후에는 상기 슬러리가 도포된 전극 집전체의 표면의 반대 방향의 표면을 예열하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 전극 형성 방법.
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