KR100723326B1 - 연료 전지 시스템 - Google Patents

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KR100723326B1
KR100723326B1 KR1020050020723A KR20050020723A KR100723326B1 KR 100723326 B1 KR100723326 B1 KR 100723326B1 KR 1020050020723 A KR1020050020723 A KR 1020050020723A KR 20050020723 A KR20050020723 A KR 20050020723A KR 100723326 B1 KR100723326 B1 KR 100723326B1
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유우스케 사토
히로아키 히라자와
에이이치 사카우에
케이 마츠오카
아츠시 사다모토
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가부시끼가이샤 도시바
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Abstract

본 발명의 연료 전지 시스템은 애노드와 캐소드를 갖는 연료 전지 셀과, 메탄올과 물의 혼합물을 수용하는 혼합 탱크와, 상기 혼합 탱크와 상기 애노드를 연통시키고, 상기 혼합물을 상기 애노드에 공급하며, 상기 애노드로부터 배출되는 배출 유체를 회수하는 순환 유로와, 상기 순환 유로 상에 배치되어 상기 배출 유체의 액상으로부터 기상(氣相)을 분리하는 기액 분리체를 구비하는 것을 목적으로 한다.

Description

연료 전지 시스템{FUEL CELL SYSTEM}
도 1은 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 연료 전지 시스템의 모식도.
도 2는 본 발명의 제2 실시 형태에 따른 연료 전지 시스템의 모식도.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 연료 전지 시스템
3 : 연료 전지(FC) 본체
5 : 애노드
7 : 캐소드
9 : 연료 탱크
11 : 혼합 탱크
29 : 애노드측 냉각기
33 : 캐소드측 냉각기
35 : 물 수집 탱크
43 : 배기 냉각기
<관련 특허 출원과의 상호 관련>
본 출원은 여기에서의 인용에 의해 본 명세서에 참조 문헌으로 포함되는, 일본 특허 출원 제2004-073060호(2004년 3월 15일에 출원)를 우선권으로 주장한다.
본 발명은 배출액으로부터 물을 회수하는 연료 전지 시스템에 관한 것이다.
직접형 메탄올 연료 전지(DMFC)는 연료 전지의 일종으로서, 메탄올을 개질(改質)하지 않고 직접 이용할 수 있다. 일반적으로는, 직접형 메탄올 연료 전지는 복수의 셀을 포함하는 연료 전지 스택을 구비한다. 각 셀은 캐소드 촉매층, 캐소드 가스 확산층, 애노드 촉매층, 애노드 가스 확산층 및 상기 캐소드 촉매층 및 상기 애노드 촉매층 사이에 끼워진 전해질막으로 이루어지는 막전극 접합체(MEA)를 구비한다. 메탄올과 물의 혼합물이 애노드에 공급되고, 공기가 캐소드에 공급된다. 연료 전지중의 반응 결과로서, 물이 생성되어 캐소드로부터 배출된다.
물은 DMFC 내의 반응을 위해 필요하며, 생성된 물은 자주 회수된다. 일본 특허 공개 제2002-110199호는 캐소드로부터 배출된 물을 회수하는 관련 기술을 개시하고 있다. 본 관련 기술에 따르면, 연료 전지 시스템은 혼합 탱크를 구비하고, 회수된 물과 연료 탱크로부터 공급된 연료는 혼합 탱크 속에서 혼합되어 혼합물을 형성한다. 상기 물은 상기 혼합물에 함유되어 DMFC의 애노드에 공급된다.
본 발명의 제1 국면에 따르면, 연료 전지 시스템은 애노드와 캐소드를 갖는 연료 전지 셀과, 메탄올과 물의 혼합물을 수용하는 혼합 탱크와, 상기 혼합 탱크와 상기 애노드를 연통시키고, 상기 혼합물을 상기 애노드에 공급하며, 상기 애노드로부터 배출되는 배출 유체를 회수하는 순환 유로와, 상기 순환 유로 상에 배치되어 상기 배출 유체의 액상으로부터 기상을 분리하는 기액 분리체를 구비한다.
본 발명의 제2 국면에 따르면, 연료 전지 시스템은 애노드와 캐소드를 갖는 연료 전지 셀과, 메탄올과 물의 혼합물을 상기 애노드에 공급하는 혼합 탱크와, 상기 애노드로부터 배출되는 배출 유체를 상기 혼합 탱크로 도입하는 순환 유로와, 상기 배출 유체의 액상으로부터 기상을 분리하는 기액 분리체를 구비한다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 제1 실시 형태에 따른 연료 전지 시스템(1)은 연료 전지(FC) 본체(3)와, 연료 탱크(9)와, 혼합 탱크(11)와, 애노드측 냉각기(29)와, 캐소드측 냉각기(33)와, 배기 냉각기(43)를 구비한다. FC 본체(3)는 하나 이상의 연료 전지로 구성되며, 각 연료 전지는 애노드(5), 캐소드(7) 및 이들 사이에 개재된 막전극 접합체(MEA)를 구비한다. MEA는 캐소드 촉매층, 캐소드 가스 확산층, 애노드 촉매층, 애노드 가스 확산층, 및 상기 캐소드 촉매층과 애노드 촉매층 사이에 개재된 전해질막으로 이루어진다. 도 1에서는, 애노드(5)와 캐소드(7)는 별개의 부재로 도시되어, MEA는 생략되어 있지만, 실제로는 애노드(5), MEA 및 캐소드(7)는 밀착하여 적층되어 있다. 나아가서는, 연료 전지 시스템(1)에는 복수의 애노드(5)와 복수의 캐소드(7)를 포함하여도 좋지만, 이하에서는, 설명의 편의상, 한 쌍의 애노드(5)와 캐소드(7)의 경우에 대해서 설명한다.
연료 탱크(9)는 발전을 위한 연료로서 메탄올을 수용하고 있다. 혼합 탱크 (11)는 후술하는 바와 같이, 메탄올과 물의 혼합물을 수용하고 있다.
접속로(13), 유출로(17), 연료 공급로(15)로 이루어진 순환 유로가 연료 탱크(9), 애노드측 냉각기(29), 혼합 탱크(11) 및 애노드(5)를 연통시킨다. 접속로(13)는 애노드(5)와 애노드측 냉각기(29)를 연통시킨다. 연료 탱크(9)는 접속로(13)에 접속되어 개폐 밸브(V1)와 연료를 송출하기 위한 펌프(P1)를 구비한다. 애노드측 냉각기(29)는 애노드(5)의 출구측에 배치된 기액 분리막(27)을 구비한다. 유출로(17)는 애노드측 냉각기(29)를 혼합 탱크(11)로 연통시킨다. 연료 공급로(15)는 혼합 탱크(11)를 애노드(5)와 연통시키고, 상기 혼합물을 애노드(5)로 송출하기 위한 펌프(P2)를 구비한다.
연료 탱크(9)로부터 공급된 메탄올은 혼합 탱크(11)로 흐르는 과정에서, 접속로(13), 애노드측 냉각기(29) 및 유출로(17) 안에서 애노드(5)로부터의 배출액과 혼합된다. 그렇기 때문에, 상기 배출액에 포함된 미반응 메탄올이 회수된다.
애노드측 냉각기(29)는 복수의 방열핀(29A)을 구비하여 송풍기(도 1에는 도시 생략)로부터의 송풍을 받도록 계획되어 구성되어 있다.
기액 분리막(27)은 접속로(13)와 냉각기(29) 사이에 개재되어 있다. 배기로(27A)는 기액 분리막(27)과 배기 냉각기(43)에 접속되어 있다.
배기 냉각기(43)도 또한 상기 송풍기(도 1에는 도시 생략)로부터의 송풍을 받도록 계획되어 구성된 복수의 방열핀(43A)과, 물 수집 탱크(45)와, 외기로 개방된 배기로(47)를 구비한다.
배기로(47)는 휘발성 유기물질(VOC)을 흡수 제거하기 위한 흡수 장치(49)와, 개폐 밸브(V5)를 이 순서로 구비하고 있다.
물 수집 탱크(45)는 접속로(51)를 경유하여 혼합 탱크(11)와 접속되어 있다. 접속로(51)는 물 수집 탱크(45)에서 응축된 물을 혼합 탱크(11)로 송출하기 위한 펌프(P5)와, 그 하류의 역지 밸브(CV)를 구비한다.
기액 분리막(27)은 애노드(5)에서 생성된 이산화탄소를 포함한 기상을, 연료 탱크(9)로부터 공급된 메탄올과 애노드(5)로부터 배출된 미반응의 메탄올 및 물을 포함하는, 애노드(5)로부터 배출된 기액 혼합 유체의 액상으로부터 분리된다. 이에 따라, 이산화탄소는 애노드측 냉각기(29)에 실질적으로 유입되지 않는다. 이것은 애노드측 냉각기(29)의 내부 유로에서의 압력 손실의 억제와, 열교환 및 방열의 효율 향상을 초래한다.
연료 탱크(9)로부터 공급된 메탄올과 미반응의 메탄올 및 물은 애노드측 냉각기(29)에서 충분히 냉각된다. 혼합 탱크(11)는 충분히 냉각된 메탄올 및 물을 수용하기 때문에, 혼합 탱크(11)내의 액체의 온도 상승은 효과적으로 방지된다. 나아가서는, 미반응의 메탄올 및 물은 실시적(實施的)으로 회수되어 연료 효율이 상승된다.
기액 분리막(27)에 의해 분리된 기상은 포함되어 있는 물과 같은 응축성 성분을 응축하기 위해, 배기 냉각기(43)에 있어서 냉각된다. 응축수는 배기 냉각기(43)에서 기상으로부터 분리되어 물 수집 탱크(45)에 더 수집된다. 나머지 기상은 충분히 냉각된 상태에서 외기로 배출된다. 응축수는 혼합 탱크(11)에 공급되어 메탄올과 혼합된다.
캐소드(7)로 공기를 공급하기 위해 공기 공급로(23)가 구비되어 있다. 공기 공급로(23)는 필터(31)와, 개폐 밸브(V3)와, 공기 펌프(P3)를 이 순서대로 구비하고 있다. 캐소드(7)는 배출로(25)를 경유하여 캐소드측 냉각기(33)와 연통하고 있다. 캐소드 냉각기(33)는 송풍기(도 1에는 도시 생략)로부터의 송풍을 받도록 계획되어 구성된 복수의 방열핀(33A)과, 물 수집 탱크(35)와, 외기로 개방된 배기로(37)를 구비하고 있다.
배기로(37)는 휘발성 유기 물질(VOC)을 흡수 제거하기 위한 흡수 장치(39)와, 개폐 밸브(V4)를 이 순서대로 더 구비하고 있다.
물 수집 탱크(35)는 접속로(41)를 경유하여 혼합 탱크(11)와 접속되어 있다. 접속로(41)는 물 수집 탱크(35)에서 응축된 물을 혼합 탱크(11)로 송출하기 위한 펌프(P5)와, 그 하류의 역지 밸브(CV)를 구비한다.
캐소드(7)로부터 배출된 수증기를 포함하는 배출액은 물을 응축하고, 배출액으로부터 기상을 분리하기 위해 캐소드측 냉각기(33)에서 냉각된다. 분리된 기상은 충분히 냉각된 상태에서 외기로 배출된다. 응축수는 혼합 탱크(11)에 공급되어 메탄올과 혼합된다.
또한, 냉각기(29, 33, 43)는 연료 전지 시스템(1)내에서 생성된 과도한 열을 방열할 수 있다.
본 발명의 제2 실시 형태를 도 2를 참조하여 이하에 설명한다. 이들 도면 및 하기의 설명에 있어서, 전술한 제1 실시 형태와 실질적으로 동일한 요소에 대해서는 동일한 참조 번호를 붙여 그 상세한 설명을 생략한다.
본 발명의 제2 실시 형태에 따르면, 혼합 탱크(11)는 기액 분리막(11A)을 구비하고, 배기로(21)는 이것과 연통하고 있다. 기액 분리막(27)과 연통한 배기로(27A)는 배기로(21)와 합류하고 있다. 배기로(21)는 상기 합류부보다 하류에 개폐 밸브(V2)를 구비하고, 캐소드(7)로부터의 배출로(25)와 더 합류하고 있다.
전술한 제1 실시 형태와 마찬가지로, 기액 분리막(27)은 애노드(5)에서 생성된 이산화탄소를 포함한 기상을, 연료 탱크(9)로부터 공급된 메탄올과 애노드(5)로부터 배출된 미반응의 메탄올 및 물을 포함한, 애노드(5)로부터 배출된 기액 혼합 유체의 액상으로부터 분리된다. 이에 따라, 이산화탄소는 애노드측 냉각기(29)에 실질적으로 유입되지 않는다. 이것은 애노드측 냉각기(29)의 내부 유로에 있어서의 압력 손실의 억제와, 열교환 및 방열의 효율 향상을 초래한다.
연료 탱크(9)로부터 공급된 메탄올과 미반응의 메탄올 및 물은 애노드측 냉각기(29)에서 충분히 냉각된다. 혼합 탱크(11)는 충분히 냉각된 메탄올 및 물을 수용하므로, 혼합 탱크(11)내의 액체의 온도 상승은 효과적으로 방지된다. 나아가서는, 미반응의 메탄올 및 물은 실시적으로 회수되어 연료 효율이 상승된다.
기액 분리막(27)에 의해 분리된 기상은 포함되어 있는 물과 같은 응축성 성분을 응축하기 위해 캐소드측 냉각기(33)에서 냉각된다. 응축수은 캐소드측 냉각기(33)에서 기상으로부터 분리되어 물 수집 탱크(35)에 더 수집된다. 나머지 기상은 충분히 냉각된 상태에서 외기로 배출된다. 응축수는 혼합 탱크(11)에 공급되어 메탄올과 혼합된다.
나아가서는, 캐소드(7)로부터 배출된 수증기를 포함하는 배출액은 물을 응축 하고, 배출액으로부터 기상을 분리하기 위해, 캐소드측 냉각기(33)에서 냉각된다. 분리된 기상은 충분히 냉각된 상태에서 외기로 배출된다.
또한, 냉각기(29, 33)는 연료 전지 시스템(1) 내에서 생성된 과도한 열을 방열할 수 있다.
어느 하나의 실시 형태에 있어서, 혼합 탱크(11)에 수용된 메탄올과 물의 혼합물이 애노드(5)에 공급되고, 공기가 캐소드(7)에 공급되면, 애노드 반응
CH3OH ＋ H2O → CO2 ＋ 6H＋ ＋ 6e-
가 애노드(5)에서 일어나고, 캐소드 반응
3/2O2＋6H＋＋6e- →3H2O
가 캐소드(7)에서 일어난다. 애노드(5)의 메탄올은 부분적으로 캐소드(7)로 크로스오버하고, 산화 반응
CH3OH ＋ 3/2O2 →CO2 ＋ 2H2O
가 캐소드에서 일어날 수 있다.
각 셀에서의 상기 애노드 반응에 의해 소비되는 단위 시간당 메탄올(qMeOH a), 단위 시간당 물(qH2O a) 및 단위 시간당 이산화탄소(qco2 a)는 하기 수학식 1, 수학식 2 및 수학식 3에 의해 표시된다.
Figure 112005013099292-pat00001
Figure 112005013099292-pat00002
Figure 112005013099292-pat00003
여기서, F는 패러데이 정수, 1op는 전류, Ic.o.는 크로스오버 메탄올 양으로부터 환산한 프로톤 전류, nd는 프로톤 1개당 운반되는 물의 수 및 α는 투과 및 확산에 의해 이동하는 물의 몰 플럭스이다. FC 본체(3)가 N개의 연료 전지로 이루어진 경우는, 이들 값에 N을 곱해야 한다.
각 셀에 있어서의 상기 캐소드 반응에 의해 소비되는 단위 시간당 산소(qo2 C), 단위 시간당 물(qH2Oc) 및 단위 시간당 이산화탄소(qco2 a)는 하기 수학식 4, 수학식 5 및 수학식 6식에 의해 표시된다.
Figure 112005013099292-pat00004
Figure 112005013099292-pat00005
Figure 112005013099292-pat00006
FC 본체(3)가 N개의 연료 전지로 이루어지는 경우는, 이들 값에 N을 곱해야 한다.
상기 애노드 반응에 의해 생성된 이산화탄소는 애노드(5)로부터 배출되는 액체와 함께, 기액 이상류(二相流)를 형성한다. 이상류는 기액 분리막(27)에 의해 기상과 액상으로 분해된다. 이에 따라, 액상을 위한 유로에서, 기상이 포함되지 않음으로써, 액체의 압력 손실이 억제된다. 나아가서는, 애노드측 냉각기(29)에서의 액체 유량이 억제되므로, 애노드측 냉각기(29)의 방열 효율이 향상된다.
적합한 실시예에 의해 본 발명을 설명하였지만, 본 발명은 상기 실시예에 한정되는 것은 아니다. 상기 개시 내용에 기초하여 그 기술 분야의 통상의 기술을 가진 자가 실시예의 수정 내지 변형에 의해 본 발명을 실시하는 것이 가능하다.
본 발명에 따르면, 연료 탱크로부터 공급된 메탄올과 미반응의 메탄올 및 물은 애노드측 냉각기에서 충분히 냉각된다. 혼합 탱크는 충분히 냉각된 메탄올 및 물을 수용하므로, 혼합 탱크내의 액체의 온도 상승은 효과적으로 방지된다. 나아가서는, 미반응의 메탄올 및 물은 실시적으로 회수되어 연료 효율이 상승된다.

Claims (16)

  1. 애노드와 캐소드를 갖는 연료 전지 셀과,
    메탄올과 물의 혼합물을 수용하는 혼합 탱크와,
    상기 혼합 탱크와 상기 애노드를 연통시키고, 상기 혼합물을 상기 애노드에 공급하며, 상기 애노드로부터 배출되는 배출 유체를 회수하는 순환 유로와,
    상기 순환 유로 상에 배치되어 상기 배출 유체의 액상으로부터 기상을 분리하는 기액 분리체와,
    상기 기액 분리체에 의해 분리된 기상에 포함되는 응축성 성분을 응축하여 상기 응축성 성분을 상기 혼합 탱크로 송출하기 위해 상기 기액 분리체 및 상기 혼합 탱크와 접속된 배기 냉각기를 구비한 연료 전지 시스템.
  2. 제1항에 있어서, 상기 캐소드의 유출구와 접속되어 상기 캐소드로부터의 배출 유체로부터 기상을 분리하는 기액 분리 장치와,
    상기 기액 분리체에 의해 분리된 상기 기상을 상기 캐소드로부터의 상기 배출 유체와 합류시켜 혼합 유체를 형성하기 위해 상기 기액 분리체와 상기 기액 분리 장치를 연통시키는 유로를 더 구비한 연료 전지 시스템.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 순환 유로 상에서 상기 기액 분리체의 하류에 배치되고, 상기 기액 분리체에 의해 분리된 액상을 냉각시키는 냉각기를 더 구비한 연료 전지 시스템.
  5. 삭제
  6. 제2항에 있어서, 상기 기액 분리 장치는 응축성 성분을 응축하여 회수하기 위해 상기 캐소드로부터의 상기 배출 유체를 냉각시키는 것인 연료 전지 시스템.
  7. 제2항에 있어서, 상기 기액 분리 장치는 응축성 성분을 응축하여 회수하기 위해 상기 혼합 유체를 냉각시키는 것인 연료 전지 시스템.
  8. 제6항에 있어서, 응축된 상기 응축성 성분을 상기 혼합 탱크로 도입하기 위해 상기 기액 분리 장치를 상기 혼합 탱크와 연통시키는 접속로를 더 구비한 연료 전지 시스템.
  9. 애노드와 캐소드를 갖는 연료 전지 셀과,
    메탄올과 물의 혼합물을 상기 애노드에 공급하는 혼합 탱크와,
    상기 애노드로부터 배출되는 배출 유체를 상기 혼합 탱크로 도입하는 순환 유로와,
    상기 배출 유체의 액상으로부터 기상을 분리하는 기액 분리체와,
    포함되는 응축성 성분을 응축하여 상기 혼합 탱크로 송출하기 위해 상기 기액 분리체에 의해 분리된 기상을 냉각시키기 위한 배기 냉각기를 구비한 연료 전지 시스템.
  10. 제9항에 있어서, 상기 캐소드로부터 배출되는 배출 유체로부터 액상을 응축하는 응축 장치와,
    상기 기액 분리체에 의해 분리된 기상을 상기 캐소드로부터의 상기 배출 유체와 합류시켜 혼합 유체를 형성하기 위한 유로를 더 구비한 연료 전지 시스템.
  11. 삭제
  12. 제9항에 있어서, 상기 순환 유로에 흐르는 상기 액상을 냉각시키기 위한 냉각기를 더 구비한 연료 전지 시스템.
  13. 삭제
  14. 제10항에 있어서, 상기 응축 장치는 상기 캐소드로부터의 상기 배출 유체에 포함되는 응축성 성분을 응축하는 것인 연료 전지 시스템.
  15. 제10항에 있어서, 상기 응축 장치는 상기 혼합 유체에 포함되는 응축성 성분을 응축하는 것인 연료 전지 시스템.
  16. 제14항에 있어서, 상기 응축 장치에 의해 응축된 상기 응축성 성분을 상기 응축 장치로부터 상기 혼합 탱크로 도입하기 위한 접속로를 더 구비한 연료 전지 시스템.
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