KR100636881B1 - Chemical-looping combustor using circulating fluidized bed with double loops - Google Patents
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Abstract
Description
도 1은 종래의 일반적인 순환유동층 매체 순환식 연소로를 모식적으로 나타낸 개략도; 1 is a schematic diagram schematically showing a conventional general circulating fluidized bed media circulating combustion furnace;
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로를 모식적으로 나타낸 개략도; 2 is a schematic diagram schematically showing a media circulating combustion furnace using a dual-path circulating fluidized bed according to an embodiment of the present invention;
도 3a 및 3b는 본 발명의 일 실시형태의 담체에 따른 각 입자의 환원 및 산화 반응의 시간에 따른 전환율 변화를 나타낸 그래프; 3A and 3B are graphs showing changes in conversion rate with time of reduction and oxidation reactions of each particle according to one embodiment of the present invention;
도 4는 본 발명의 일 실시형태에 따른 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로에서 배출되는 기체의 조성을 나타낸 그래프; 및 Figure 4 is a graph showing the composition of the gas discharged from the media circulating combustion furnace using a double-pass circulating fluidized bed according to an embodiment of the present invention; And
도 5는 본 발명의 일 실시형태에 따른 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로에서 메탄의 전환율과 입자의 산소 전달 능력을 나타낸 그래프. 5 is a graph showing the conversion rate of methane and the oxygen transfer capacity of the particles in a media circulating combustion furnace using a dual-path circulating fluidized bed according to an embodiment of the present invention.
*도면의 주요부분에 대한 부호의 설명** Explanation of symbols for main parts of drawings *
11... 연료 반응기 (하강 관) 12.. 공기 반응기 (상승 관) 11 ... fuel reactor (lower tube) 12 .. air reactor (rising tube)
13... 비기계적 밸브 (룹씰) 14... 싸이클론13 ... non-mechanical valve (loop seal) 14 ... cyclone
21... 연료 반응기 (기포 유동층) 22... 공기 반응기 (기포 유동층)21 ... fuel reactor (bubble fluidized bed) 22 ... air reactor (bubble fluidized bed)
23... 상승관 24... 비기계적 밸브 (씰팟) 23 ... riser 24 ... non-mechanical valve (seal pot)
25... 싸이클론 25 ... cyclone
본 발명은 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로에 관한 것으로, 보다 상세하게는 주요 이산화탄소 배출원인 화력발전소에서 이산화탄소의 처리를 용이하게 하기 위하여 직접 이산화탄소를 분리할 수 있는 시스템인 매체 순환식 연소 공정에 대하여 보다 열효율을 증대시키고자 제안된 새로운 형태의 순환유동층 매체 순환식 연소 시스템에 대한 것이다. The present invention relates to a media circulating combustor using a dual-path circulating fluidized bed, and more particularly, to a media circulating type that can directly separate carbon dioxide in order to facilitate the treatment of carbon dioxide in a thermal power plant that is a major carbon dioxide emission source. A new type of circulating fluidized bed media circulating combustion system is proposed to increase the thermal efficiency of the combustion process.
1990년 11월 제네바에서 개최된 제 2회 세계 기상회의에서 대부분의 선진국들은 2000년까지 CO2 및 기타 온실효과를 야기하는 가스들을 최소한 1990년 수준으로 유지하기로 합의한 바 있으며, 1992년 브라질의 리우에서는 지구 온난화와 기상이변의 원인으로 에너지 과소비와 이로 인한 대기 중 CO2의 농도 증가를 들어, 더 큰 재앙을 초래하기 전에 대응방안을 수립하기로 약속하는 기후변화협약을 체결하 였고, 우리나라도 1993년 12월에 가입하였다. At the 2nd World Meteorological Conference in Geneva in November 1990, most developed countries agreed to maintain at least 1990 levels of CO 2 and other greenhouse gases by 2000. Rio in Brazil Korea has concluded a climate change agreement that promises to establish countermeasures before causing even greater disasters, including over-consumption of energy due to global warming and extreme weather, resulting in increased concentrations of atmospheric CO 2 . Joined in December.
1997년 12월, 협약 당사국총회에서 자국의 온실효과가스 배출량을 2000년까지 1990년 수준으로 감축하도록 하는 교토 의정서가 채택되었다. 이러한 감축목표가 달성되는 데에 소요되는 비용을 줄이기 위해, 온실가스 감축량을 상품처럼 사고 팔 수 있게 하는 교토 메커니즘이 도입되고, 흡수원이 인정되었다. 이로써 온실가스 감축 의무는 국제적으로 구속력을 갖는 국제 법으로 효력을 얻게 되었으며, 환경협약이 아닌 사실상 경제협약으로서의 성격을 갖게 되었다. 이에 따라 CO2의 경우 방출을 억제, 제거 혹은 유용한 화합물로 전환하고자 하는 노력이 증대되고 있다. In December 1997, the Kyoto Protocol was adopted by the Conference of Contracting Parties to reduce its greenhouse gas emissions to 1990 levels by 2000. In order to reduce the cost of achieving these reduction targets, Kyoto mechanisms were introduced to allow the purchase and sale of greenhouse gas reductions as a commodity, and sinks were recognized. As a result, the obligation to reduce greenhouse gases has become effective as an internationally binding international law, and it is in fact not an environmental convention but a de facto economic convention. Accordingly, in the case of CO 2 , efforts to suppress, eliminate or convert to useful compounds have been increased.
지금까지 여러 연구자들에 의해 화력발전소에서 배출되는 CO2를 회수하기 위한 다양한 공정들이 제시되었으나, 대부분의 공정들이 고비용 공정이며 에너지 손실이 많은 실정이다. 시스템에 따라 다르지만 종래의 화력발전 공정에서는 13-37%의 에너지 손실이 일어나며, CO2 회수비용도 공정에 따라 $18-72/m3CO2 정도로 매우 높은 실정이다. Until now, various researchers have suggested various processes for recovering CO 2 emitted from thermal power plants, but most of them are expensive and have high energy loss. Depending on the system, 13-37% energy loss occurs in the conventional thermal power generation process, and the CO 2 recovery cost is very high, such as $ 18-72 / m 3 CO 2 depending on the process.
이러한 문제에 대처할 수 있는 새로운 가스 연소 개념으로 매체 순환식 연소 기술 (Chemical Looping Combustion; CLC)에 대한 연구가 진행되고 있다. 매체 순 환식 연소 기술은 NOx의 발생을 원천적으로 차단하고 CO2를 고농도로 분리함과 동시에 고효율 에너지 회수가 가능한 첨단 기술로서 에너지 절감과 대기오염 방지 및 CO2 저감을 동시에 달성할 수 있는 기술이다. 매체 순환식 연소를 위한 반응기 형태로는 기체-고체 간의 접촉이 좋고, 열 및 물질 전달이 우수하며, 공정 유지가 쉬운 유동층이 고려되고 있다.In order to cope with this problem, a study on chemical looping combustion (CLC) is underway. The medium-circulating combustion technology is a cutting-edge technology that can fundamentally block the generation of NOx, separate CO 2 into a high concentration, and at the same time enable high-efficiency energy recovery, which can simultaneously achieve energy saving, air pollution prevention, and CO 2 reduction. Reactor forms for media circulating combustion are considered fluidized beds with good gas-solid contact, good heat and mass transfer, and easy process maintenance.
지금까지 제안된 순환유동층 형태의 매체 순환식 연소로는 대부분 고속 유동층의 상승관을 산화 반응기로, 저속 기포 유동층을 환원 반응기로 고려하였다. 층 물질인 산소 공여체 입자, 즉 금속 산화물은 상승관인 산화 반응기에서 산화된 뒤 산소 공여체의 역할을 하게 된다. 금속 산화물은 저속 유동층인 환원 반응기로 넘어와서 가지고 있던 산소를 공여 하면서 기체 형태의 연료를 산화시키는데, 지금까지 제안된 반응 시스템의 경우 상승관의 고속 분사 기체가 입자를 순환시키는 원동력이 되었다. Most of the circulating fluidized bed type circulating combustors proposed so far have considered the riser of the high speed fluidized bed as the oxidation reactor and the low speed bubble fluidized bed as the reduction reactor. Oxygen donor particles, ie, metal oxides, which are layer materials, are oxidized in an oxidation reactor, which is a riser, and then act as oxygen donors. The metal oxide oxidizes the fuel in the gaseous form by passing it to the reduction reactor, which is a slow fluidized bed. In the reaction system proposed so far, the high-speed injection gas of the riser is the driving force for circulating the particles.
순환유동층 반응기를 이용한 매체 순환식 연소로는 일반적으로 도 1에 도시된 바와 같이, 공기 반응기(12)로 유입된 공기가 순환 매체이자 산소 공여체인 금속과 만나 금속을 산화시키면, 금속 산화물이 된 산소 공여체 입자는 고속으로 주입되는 공기의 유속을 추진력으로 하여 상승관을 빠르게 상승하여 연료 반응기(11)로 넘어간다. 연료 반응기(11)로 넘어간 금속 산화물 입자는 기체 연료와 만나 환 원 반응을 일으켜 산소와 분리되며, 여기서 발생한 산소가 연료를 연소시킨다. 환원되어 금속 상태로 돌아온 산소 공여체 입자는 다시 공기 반응기(12)로 전달되며, 공기 반응기에서 다시 산화되어 금속 산화물이 되는 순환 과정을 이루게 된다. 이를 통해 입자는 계속 순환하면서 연료에 산소를 전달하여 연소를 수행하게 된다. As a media circulating combustion furnace using a circulating fluidized bed reactor, as shown in FIG . 1 , when the air introduced into the
위와 같은 반응 시스템의 공기 반응기(12)에서는 금속 입자와 반응을 하지 않는 질소 성분 및 과량으로 주입되어 반응에 참여하지 못한 산소 성분만이 배출되며, 연료 반응기(11)에서는 기체 연료 외에는 별도로 유입되는 기체가 없으므로 기체가 연소하고 발생되는 CO2와 수증기만이 배출된다. 연료 반응기(11)에서의 CO2는 수증기의 응축을 통해 쉽게 회수할 수 있어서, 종래의 CO2 회수 기술인 흡수 법, 흡착 법, 막분리 법 등에 비해 경제적인 공정이 될 것으로 기대되고 있다. In the
그러나, 종래의 반응기는 입자의 산화 영역인 공기 반응기를 상승관으로 취하고 있어 상승관에서의 입자의 체류 시간이 매우 짧아 산화 반응에 소요되는 시간을 충족시키지 못하고 있다. 이를 해결하기 위하여 가압 형태의 상승관이나 매체 량을 증가시키는 방법이 고안되었으나 이 방법은 초기 발전시설 건설에 있어 부가적인 경제적 부담을 초래하게 되는 문제점이 있다.However, the conventional reactor takes an air reactor, which is an oxidation region of the particles, as the riser, so that the residence time of the particles in the riser is very short and does not satisfy the time required for the oxidation reaction. In order to solve this problem, a method of increasing the pressurization type or the amount of the medium has been devised, but this method has the problem of causing additional economic burden on the initial power plant construction.
이에, 본 발명자들은 종래의 반응 시스템이 금속 입자의 산화 반응에 필요한 반응 시간을 충족시키지 못하는 문제점을 해결하기 위하여 예의 연구한 결과, 산화 반응 영역 및 환원 반응 영역을 모두 기포 유동층으로 하고, 두 반응 영역을 동심원을 갖는 원환관 형태로 하면, 매체 입자의 체류 시간이 증가되어 입자의 반응이 충분히 이루어져 높은 연소효율을 나타내어 발전 시설의 초기 건설 및 재료 비용의 저감을 얻을 수 있음과 아울러 열전달이 효율적으로 이루어짐을 확인하고 본 발명을 완성하였다.Therefore, the present inventors have studied diligently to solve the problem that the conventional reaction system does not satisfy the reaction time required for the oxidation reaction of the metal particles, and as a result, both the oxidation reaction zone and the reduction reaction zone are bubble fluidized beds, and the two reaction zones are In the case of the concentric ring, the residence time of the media particles is increased, and the reaction of the particles is sufficiently performed, resulting in high combustion efficiency. Thus, the initial construction of the power generation facility and the material cost can be reduced, and the heat transfer is efficiently performed. Confirmed and completed the present invention.
따라서, 본 발명은 공기 반응기에서의 매체 입자의 체류 시간을 증가시켜 입자의 반응을 충분히 확보하고 높은 연소효율과 양 반응 영역 간의 열전달 효율을 증대시켜 발전 시설의 초기 건설 및 재료 비용을 저감하면서 NOx 등의 부산물 기체의 발생이 거의 없이 이산화탄소 등을 원천적으로 분리 포집할 수 있는 친환경적인 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로를 제공하는 데 목적이 있다.Therefore, the present invention increases the residence time of the media particles in the air reactor to sufficiently secure the reaction of the particles, increase the high combustion efficiency and heat transfer efficiency between the two reaction zones, while reducing the initial construction and material cost of the power plant, NOx, etc. It is an object of the present invention to provide a medium-circulating combustion furnace using an environment-friendly double-path circulation fluidized bed capable of separating and collecting carbon dioxide and the like with little generation of by-product gas.
상기의 목적을 달성하기 위하여 본 발명은, 공기에 의해 금속을 산화시키는 발열반응 영역을 제공하는 실린더 형태의 기포 유동층 공기 반응기(22); 상기 기포 유동층 공기 반응기(22)를 원환관 형태로 감싸며 연료에 의해 상기 금속 산화물을 환원시키는 흡열반응 영역을 제공하는 원환관 형태의 기포 유동층 환원 반응기(21); 상기 두 기포 유동층 간에 고체 입자가 순환하여 다른 반응 영역으로 넘어가 도록 설계된 두 개의 매체 순환형 상승관(23); 상기 두 기포 유동층 및 상기 두 개의 상승관 사이에 각각 설치되며, 상기 두 기포 유동층 간의 기체는 혼합되지 않고 상기 고체 입자만 순환되도록 설계된 비기계적 밸브(24); 및 상기 두 기포 유동층 상단에 각각 설치되고 상기 두 기포 유동층에서 발생되는 배가스를 배출하거나 미세 입자를 포집하기 위한 싸이클론(25)을 포함하는 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로를 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention, the bubble fluidized bed air reactor in the form of a cylinder providing an exothermic reaction zone for oxidizing the metal by air; A bubble fluidized bed reduction reactor in the form of an annular tube which surrounds the bubble fluidized
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail.
본 발명에 따른 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로는 공기 반응기 및 연료 반응기 내 두 반응 영역이 동심원을 갖는 원환관 형태로 분리되어 있는 이중의 기포 유동층을 반응 영역으로 설정한다. 구체적으로, 상기 연소로는 기포 유동층 공기 반응기; 기포 유동층 연료 반응기; 두 개의 상승관; 상기 각각의 반응기 및 상기 각각의 상승관의 연결 부위에 설치되는 비기계적 밸브; 및 배가스를 배출하거나 미세 입자를 포집하기 위한 싸이클론을 포함하여 구성될 수 있다.The media circulating combustion furnace using the dual-path circulating fluidized bed according to the present invention sets the dual bubble fluidized bed in which the two reaction zones in the air reactor and the fuel reactor are separated in the form of an annular tube having concentric circles as the reaction zone. Specifically, the combustion furnace is a bubble fluid bed air reactor; Bubble fluidized bed fuel reactor; Two risers; A non-mechanical valve installed at a connection portion of each reactor and each riser; And a cyclone for exhausting exhaust gas or collecting fine particles.
상기 공기 반응기 영역 및 연료 반응기 영역을 모두 기포 유동층으로 설정한다. 또한, 발열 반응인 산화 반응과 흡열 반응인 환원 반응의 열전달을 최적화하기 위하여 두 영역을 동심원을 갖는 원환관 형태로 내·외부에 분리 배치하여 제작한다.Both the air reactor zone and the fuel reactor zone are set to bubble fluidized beds. In addition, in order to optimize the heat transfer of the exothermic oxidation reaction and the endothermic reduction reaction, the two regions are manufactured by separating and arranging the inner and outer parts in the form of a concentric ring.
상기 기포 유동층 공기 반응기는 원환관 내부에 중공구조의 관형의 산화 반응기로서 공기에 의해 금속을 산화시키는 발열 반응 영역을 제공한다. 층 물질인 산소 공여체 입자, 즉 금속 산화물은 본 영역에서 산화된 뒤 순환하며 산소 공여체의 역할을 하게 된다. 상기 금속 산화물은 다른 기포 유동층인 환원 반응기, 즉 기포 유동층 연료 반응기 영역으로 넘어와서 가지고 있던 산소를 떼어 주면서 기체 형태의 연료를 산화시킨다. The bubble fluidized bed air reactor is a hollow tubular oxidation reactor inside an annular tube, and provides an exothermic reaction zone for oxidizing a metal by air. Oxygen donor particles, ie, metal oxides, which are layer materials, oxidize and circulate in this region and act as oxygen donors. The metal oxide oxidizes the fuel in the gaseous form by removing oxygen from the reduction bubble, that is, the bubble fluidized bed fuel reactor, which is another bubble fluidized bed.
상기 기포 유동층 공기 반응기는, 종래의 반응 시스템과는 달리 기포 유동층 형태의 산화 반응기로 설계된다. 그럼으로써, 산소 공여체 입자의 반응성에서 상기의 산화 반응 역시 환원 반응 수준의 반응시간이 소요됨과 동시에 충분한 산화 반응 속도를 달성할 수 있다.The bubble fluid bed air reactor is designed as an oxidation reactor in the form of a bubble fluid bed, unlike a conventional reaction system. Thus, in the reactivity of the oxygen donor particles, the oxidation reaction can also achieve a sufficient oxidation reaction rate while at the same time the reaction time of the reduction reaction level.
상기 기포 유동층 연료 반응기 영역은 상기 중공구조의 관형의 공기 반응기의 외벽을 감싼 원환관 형상으로서 연료를 환원시키는 흡열 반응 영역을 제공한다. 동심원을 갖는 원환관 형상으로 상기 두 기포 유동층을 배치함으로써, 발열 반응인 공기 반응기로부터 환원 반응인 연료 반응으로의 열전달을 효과적으로 증대시킬 수 있다. The bubble fluidized bed fuel reactor region provides an endothermic reaction zone for reducing fuel as an annular tube shape surrounding the outer wall of the hollow tubular air reactor. By arranging the two bubble fluidized beds in a concentric annular tube shape, heat transfer from the air reactor, which is an exothermic reaction, to the fuel reaction, which is a reducing reaction, can be effectively increased.
상기 두 영역 간의 산소 공여체 입자를 원활하게 수송하기 위하여 두 개의 상승관을 상기 기포 유동층 공기 반응기 및 상기 기포 유동층 연료 반응기 사이의 연결 부위에 각각 설치한다. 상기 상승관 중 일개의 상승관은 공기 반응기에서 생성된 산소 공여체 입자, 즉 금속 산화물 입자를 연료 반응기로 수송하는 역할을 담당하고, 상기 상승관 중 다른 일 개의 상승관은 연료 반응기에서 생성된 산소 공여체 입자를 공기 반응기로 수송하는 역할을 담당한다. In order to smoothly transport the oxygen donor particles between the two zones, two risers are respectively installed at the connection site between the bubble fluidized bed air reactor and the bubble fluidized bed fuel reactor. One riser of the risers serves to transport oxygen donor particles, ie, metal oxide particles, generated in the air reactor to the fuel reactor, and the other riser of the risers is an oxygen donor generated in the fuel reactor. It is responsible for transporting the particles to the air reactor.
또한, 산소 공여체 입자 수송 시 상기 두 반응 영역 간의 기체가 혼합되지 않게 하기 위해 비기계적 밸브, 바람직하게는 씰팟(seal-pot) 형태의 룹씰을 상기 두 반응 영역의 연결 부위에 그리고 상기 상승관 진입 전에 각각 설치한다.In addition, a non-mechanical valve, preferably a seal-pot-shaped group seal, is placed at the connection of the two reaction zones and prior to entry of the riser to prevent the mixing of gas between the two reaction zones during transport of oxygen donor particles. Install each one.
상기 룹씰은 폭기 속도를 달리하여 고체 주입을 제어하는 비기계적 제어 밸브로서, 본 발명에서는 씰팟(seal-pot) 형태의 룹씰이 선택될 수 있다. 상기 씰팟 형태의 룹씰은 상기 각 반응기 영역에서 배출되는 기체의 진입을 차단하면서, 반응이 끝난 입자는 아래쪽으로 쌓이게 하여 다른 영역으로 플러딩(flooding)될 수 있도록 구성된다.The loop seal is a non-mechanical control valve that controls solid injection by varying the aeration rate. In the present invention, a seal seal in the form of a seal-pot may be selected. The seal pot-type group seal is configured to block entry of the gas discharged from each reactor zone, and to allow the reaction particles to be accumulated downward to be flooded to another zone.
상기 싸이클론은 상기 각각의 기포 유동층 반응기 상단에 위치하도록 설계된다. 상기 싸이클론은 상기 두 기포 유동층에서 발생된 기체를 배출하도록 설계된 기체 배출구 및 미세 입자를 포집하기 위한 수단을 포함한다. 그럼으로써, 상기 기포 유동층 반응시 발생되는 비산 입자의 외부 유출을 방지할 수 있으며, CO2 등의 배가스를 간단하게 분리 배출 및 포집할 수 있다.The cyclone is designed to be placed on top of each of the bubble fluidized bed reactors. The cyclone includes a gas outlet designed to discharge gas generated in the two bubble fluidized beds and a means for collecting fine particles. Thereby, the outflow of the scattering particles generated during the bubble fluidized bed reaction can be prevented, and exhaust gas such as CO 2 can be easily separated and discharged and collected.
본 발명에 있어서, 상기 각각의 기기 기저부에 기체를 고속으로 분사시킬 수 있는 기체 분산판이 설치될 수 있다. 이는 기체를 고속으로 분사시켜 본 발명에 따른 기포 유동층의 형성에 영향을 줌과 아울러 상기 입자의 반응과 순환의 원동력을 제공하게 된다.In the present invention, a gas dispersion plate capable of injecting gas at a high speed at each base of the device may be installed. This injects the gas at high speed to influence the formation of the bubble fluidized bed according to the present invention, as well as to provide a driving force for the reaction and circulation of the particles.
본 발명에 있어서, 상기 연료 반응기와 공기 반응기 사이를 순환하면서 산소 공여체로 사용되는 금속 산화물 입자는 산화와 환원을 통해 기체를 반응시키는 데 이용되는 것으로서 특히 제한하지는 않으나, 바람직하게는 벤토나이트(bentonite), TiO2 또는 Al2O3를 담체로 하여 NiO 및 Fe2O3를 담지한 입자일 수 있다. In the present invention, the metal oxide particles used as the oxygen donor while circulating between the fuel reactor and the air reactor are not particularly limited as being used to react the gas through oxidation and reduction, but preferably bentonite, NiO and Fe 2 O 3 may be supported by TiO 2 or Al 2 O 3 as a carrier.
상기 금속 산화물은 충분한 산화환원율과 마모에 대한 물리적 강도를 가진 입자로 내마모성이 향상된 106 내지 150 ㎛ 범위의 초기 입도 분포를 가진 입자를 사용함이 바람직하다. 이는 입자의 유동층 형성 조건이 용이한 범위의 연료 주입 유속과 공기 주입 유속에 준하여 설정된 입도이다.The metal oxide is preferably a particle having an initial particle size distribution in the range of 106 to 150 μm with improved abrasion resistance as particles having sufficient redox rate and physical strength against wear. This is a particle size set in accordance with the fuel injection flow rate and the air injection flow rate in the range in which the fluidized bed formation conditions of the particles are easy.
이하에서는 첨부된 도면을 참고하여 본 발명을 보다 상세히 서술하고자 한 다. 단, 하기 실시형태는 본 발명에 있어서 바람직한 최선의 실시형태를 예시한 것으로, 본 발명의 내용이 하기 실시형태만으로 제한되거나 한정되는 것이 아님은 물론이다. Hereinafter, with reference to the accompanying drawings will be described in detail the present invention. However, the following embodiment illustrates the best mode preferred in the present invention, and of course, the content of the present invention is not limited or limited to only the following embodiment.
도 1은 비교예로 보인 종래 일반적인 순환유동층 매체순환식 연소로를 모식적으로 나타낸 개략도로, 종래의 반응기는 입자의 산화 영역인 공기 반응기를 상승관으로 동시에 취하고 있음을 알 수 있다. 1 is a schematic diagram schematically showing a conventional general circulating fluidized bed circulating combustion furnace as a comparative example, and it can be seen that the conventional reactor simultaneously takes an air reactor, which is an oxidation region of particles, as a riser.
도 2는 본 발명의 일 실시형태에 따른 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로를 모식적으로 나타낸 개략도이다. 2 is a schematic diagram schematically showing a media circulating combustion furnace using a double-pass circulating fluidized bed according to an embodiment of the present invention.
연료는 매체 순환식 연소에 적용하기 용이한 기체 형태의 연료로서 가장 광범위하게 이용되고 있는 천연가스의 주 성분인 메탄을 사용한다. 금속 산화물 매체는 NiO-Fe2O3/벤토나이트 고체 입자를 사용하고, 그 크기는 106~150㎛로 설정한다.The fuel uses methane, the main component of natural gas, which is most widely used as a gaseous fuel that is easy to apply to circulating combustion. As the metal oxide medium, NiO-Fe 2 O 3 / bentonite solid particles are used, and the size thereof is set to 106 to 150 µm.
도 2에서, 상기 금속의 고체 입자로 채워져 있는 산화 반응기(22) 층 기저부에 분산 판을 통해 공기를 주입한다. 상기 금속은 공기에 의해 산화되고, 산화된 금속 산화물은 아래쪽의 씰팟 형태의 룹씰(24)로 들어가고, 산화 반응기에서 발생되는 가스인 N2 및 O2는 싸이클론(25)의 분출구를 통해 배출되거나 분리 포집된다. 상기 룹씰 내에서 산화 기체인 공기와 금속 산화물 간의 분리가 이루어진 상태로 상기 금속 산화물 입자만이 상승관(23)으로 넘어 가게 된다. 상승관(23)을 따라 올라간 금속 산화물은 원환관 형태의 한원 반응기(21)로 넘어가서 환원 반응기(21)의 기저부의 분산 판을 통해 주입된 연소 기체인 메탄과 만나 연소를 일으키며, 이때 발생되는 연소 기체인 이산화탄소, 일산화탄소 및 수증기는 싸이클론(25)으로 유입되어 포집되고, 금속 산화물 자체는 환원이 되어 다시 반대 방향의 룹씰(24)을 통해 분리되어 다시 관형의 공기 반응기로 수송되며, 다시 산화를 거치는 형태로 한 번의 사이클을 이루게 된다. 이러한 사이클이 반복되면서 순환 매체인 산소 공여체 입자, 즉 금속 산화물은 산소를 흡착 및 탈착하며 산소를 전달하는 역할을 하고, 기체 연료는 연소된다. In FIG. 2 , air is injected through a dispersion plate at the base of the layer of
상기 기포 반응기(21, 22)에서의 경우, 입자는 연속적인 상승 하강 운동을 하면서 반응기 내 체류 시간이 길어지며, 고속 유동층인 상승관(23)에서는 빠른 유속에 의해 입자가 비말 분산되어 주 반응이 일어나는 기포 유동층인 공기 반응기(22) 및 연료 반응기(21)로 넘어가게 된다. 이 때, 반응기 각 부분에 대해서 압력 구배가 다르게 나타나는데, 이 압력 구배가 순환 유동층 반응기의 입자 순환을 주관하는 원동력이 된다. 또한, 이 압력 균형이 잘 맞아야 반응기 내에서 입자가 원활하게 순환된다. In the bubble reactors (21, 22), the particles have a long residence time in the reactor while the continuous ascending and descending movement, in the
<< 실시예Example 1> 산소 공여체 입자의 산화/환원 반응 특성 1> Oxidation / Reduction of Oxygen Donor Particles
(1) 산소 공여체 입자의 제조(1) Preparation of Oxygen Donor Particles
1) 벤토나이트를 1) bentonite 담체로As carrier 한 입자의 제조 Manufacture of one particle
벤토나이트를 담체로 하여 NiO 및 Fe2O3의 성분비를 변화시켜 만들었다. 벤토나이트는 동해화학에서 제공되었다. 여기에 실제 산소와 반응할 물질로 공업용 NiO(일본화학) 및 Fe2O3(원일화학)의 분말과 벤토나이트 분말을 직접 혼합하여 제조하였다. 담체인 벤토나이트가 40 중량%를 차지하도록 하고, NiO 및 Fe2O3 질량의 합이 60 중량%를 이루도록 분말을 혼합하였다. 여기서 NiO 및 Fe2O3의 질량비는 각각 4:0, 3:1, 2:2, 1:3 및 0:4, 다섯 가지 종류로 나누었다. 잘 혼합된 분말에 2차 증류수를 섞어 페이스트를 만들었는데, 2차 증류수는 혼합된 분말 100g 당 30~40 mL를 주입하였다. 이 페이스트는 110℃로 예열시킨 오븐에서 24시간 건조하여 수분을 완전히 제거하고, 이를 1,000℃의 가열로에서 공기 분위기로 6시간 동안 소성하였다. 소성된 덩어리를 막자 사발에서 분쇄한 다음 체 분석을 통해 106~150 ㎛의 입자를 취해 실험에 사용하였다. Bentonite was used as a carrier to change the component ratios of NiO and Fe 2 O 3 . Bentonite was provided by Donghae Chemical. It was prepared by directly mixing the powder of industrial NiO (Japan Chemical) and Fe 2 O 3 (Wonil Chemical) and bentonite powder as a material to react with the actual oxygen. Bentonite as a carrier occupies 40% by weight, and the powder was mixed so that the sum of the NiO and Fe 2 O 3 masses was 60% by weight. Here, the mass ratios of NiO and Fe 2 O 3 were divided into five types, 4: 0, 3: 1, 2: 2, 1: 3, and 0: 4. Secondary distilled water was mixed with the well mixed powder to make a paste. The second distilled water was infused with 30-40 mL per 100 g of the mixed powder. The paste was dried in an oven preheated to 110 ° C. for 24 hours to completely remove moisture, and then fired for 6 hours in an air atmosphere at a 1,000 ° C. heating furnace. The calcined mass was pulverized in a mortar and then sifted into particles of 106-150 μm and used in the experiment.
이와 같이 제조된 금속 산화물 입자의 마모 특성 비교 결과, 마모 전후의 입도 분포가 원하는 범위 내에 비교적 잘 맞고, 마모로부터 입자의 손실을 줄이는 데 효율적인 것은, NiO, Fe2O3의 비율이 3:1인 경우이었다. 이 경우, NiO-Fe2O3/벤토나이트 (NiO:Fe2O3 = 3:1)를 X선 회절분석기 (XRD; X-Ray Diffractometer)로 그 결정구조를 분석한 결과, NiFe2O4, NiO 및 Fe2O3의 주요 산소 운반체가 발견되었다.As a result of comparing the wear characteristics of the metal oxide particles thus prepared, the particle size distribution before and after abrasion is relatively well within a desired range, and it is effective to reduce the loss of particles from abrasion when the ratio of NiO and Fe 2 O3 is 3: 1. It was. In this case, NiO-Fe 2 O 3 / bentonite (NiO: Fe 2 O 3 = 3: 1) was analyzed by X-ray diffractometer (XRD; X-Ray Diffractometer) to determine the crystal structure, NiFe 2 O 4 , The main oxygen carriers of NiO and Fe 2 O 3 have been found.
2) 2) TiOTiO 22 를 To 담체로As carrier 한 입자의 제조 Manufacture of one particle
TiO2 (Degussa P25) 40 중량%, NiO 또는 Fe2O3 60 중량%의 질량비를 이루도록 각각의 분말을 혼합한 뒤, 잘 혼합된 분말에 2차 증류수를 섞어 페이스트를 만들었다. 여기서 2차 증류수는 혼합된 분말 100g 당 70mL를 주입하였다. 이 페이스트는 위 (1)의 벤토나이트를 담체로 분말을 직접 혼합한 경우와 같은 방법으로 건조하고 소성시켜 분쇄한 다음, 같은 입도의 입자를 취하였다.Each powder was mixed to form a mass ratio of 40 wt% TiO 2 (Degussa P25), 60 wt% NiO or Fe 2 O 3 , and then the mixture was mixed with secondary distilled water to form a paste. Here, the distilled water was injected with 70 mL per 100 g of the mixed powder. The paste was dried and pulverized in the same manner as in the case where the bentonite of the above (1) was directly mixed with a powder by a carrier, and then particles having the same particle size were taken.
3) 3) AlAl 22 OO 33 를 To 담체로As carrier 한 입자의 제조 Manufacture of one particle
위 (2)의 TiO2를 담체로 이용한 경우와 비슷하게 Al2O3 (Aldrich Co.) 40 중량%, NiO 또는 Fe2O3 60 중량%의 질량비를 이루도록 각각의 분말을 혼합한 뒤, 잘 혼합된 분말에 2차 증류수를 섞어 페이스트를 만들었다. 여기서 2차 증류수는 혼합된 분말 100g 당 15mL를 주입하였다. 이후 제조는 TiO2의 경우와 같은 방법으로 진행하였다. 40% by weight of Al 2 O 3 (Aldrich Co.), NiO or Fe 2 O 3 similar to the case of using TiO 2 as the carrier Each powder was mixed to achieve a mass ratio of 60% by weight, and then, distilled water was mixed with the well mixed powder to make a paste. Here, the distilled water was injected with 15 mL per 100 g of the mixed powder. Since the preparation was carried out in the same manner as in the case of TiO 2 .
(2) 산소 공여체 입자의 산화/환원 반응 시험(2) Oxidation / Reduction Reaction Test of Oxygen Donor Particles
제조된 입자들의 산화/환원 반응을 열천칭 반응기에서 수행하였다. 담체에 따른 반응성을 살펴보기 위해, 850℃의 동일한 온도 조건에서 각 입자의 산화 및 환원 반응을 수행하였다. The oxidation / reduction reaction of the prepared particles was carried out in a thermobalance reactor. In order to examine the reactivity according to the support, oxidation and reduction of each particle were performed under the same temperature condition of 850 ° C.
반응성은 산화분율 개념을 통해, 하기 식과 같이 구하였다.Reactivity was calculated by the following equation through the concept of oxidation fraction.
여기서, m은 측정된 시료의 무게, m red는 완전히 환원되었을 때의 무게를 계산한 값, m ox는 완전히 산화되었을 때의 무게로, 실험에서 산화시킨 입자를 이용하였으므로 m ox는 초기 시료의 무게로 설정하였다.Here, m is the weight of the test sample, m red is calculated the weight of when fully reduced value, m ox is the weight of when fully oxidized, since use of that oxide particles in the experimental m ox is the weight of the initial sample Set to.
담체에 따른 입자들의 반응성을 검토한 결과를 도 3a 및 도 3b에 나타내었다. 도 3a 및 도 3b에서 알 수 있는 바와 같이, NiO가 섞인 입자들이 Fe2O3가 섞인 입자들에 비해 반응성이 좋음을 알 수 있었다. 초기 반응이 빨리 진행하였을 때, 담체로는 Al2O3, 벤토나이트, TiO2 순으로 우수한 성질을 보임을 알 수 있었으나, 장시간 반응을 진행하였을 때에는 벤토나이트의 경우가 그 전환율이 훨씬 높았다. Results of examining the reactivity of the particles according to the carrier are shown in FIGS . 3A and 3B . As can be seen in Figures 3a and 3b , it can be seen that the particles mixed with NiO is more reactive than the particles mixed with Fe 2 O 3 . When the initial reaction proceeded quickly, Al 2 O 3 , bentonite, TiO 2 showed excellent properties in the order of support, but when the reaction proceeded for a long time, the conversion of bentonite was much higher.
<< 실시예Example 2> 본 발명의 매체 순환식 연소로의 반응 특성 2> Reaction characteristics of the medium circulation combustion furnace of the present invention
도 2에 도시된 장치를 사용하여, 산소 공여체 입자로 106~150㎛의 NiO:Fe2O3=3:1인 NiO-Fe2O3/벤토나이트 입자를 도입하고 그 순환량은 13 kg/m2s로 설 정하여 운전하였다. 산화 반응기에는 분산판을 통해 공기를 주입하였고, 환원 반응기에 주입되는 기체는 연료 기체인 CH4(99.999%)를 이용하였다. 주입되는 기체의 유속은 5 cm/s로 설정하였다. 기체는 반응기 내에 유입되기 전에 전열장치를 통하여 500℃까지 가열된 상태에서 각각 산화 반응기 및 환원 반응기에 주입시켰고, 조업시에는 850℃로 반응을 설정하였다. 산화 반응기로 유도되는 룹씰 및 상승관에는 공기를 주입시켰다. 환원 반응기로 유도되는 룹씰 및 상승관에는 봄베에서 CO2 기체를 각각 주입시켰으나, 실제 공정에서는 환원 반응기에서 고순도로 발생하는 CO2를 재순환시켜 이용할 수도 있다. 이때, 상승관의 유속은 고속 유동층 상태가 유지될 수 있도록 100 cm/s로 설정하였다.Using the apparatus shown in FIG . 2 , NiO-Fe 2 O 3 / bentonite particles having a diameter of 106 to 150 μm of NiO: Fe 2 O 3 = 3: 1 were introduced into the oxygen donor particles, and the circulation amount thereof was 13 kg / m 2. Operation was set to s. Air was injected into the oxidation reactor through a dispersion plate, and the gas injected into the reduction reactor was fuel gas CH 4 (99.999%). The flow rate of the injected gas was set at 5 cm / s. Before the gas was introduced into the reactor, the gas was injected into the oxidation reactor and the reduction reactor, respectively, while being heated to 500 ° C. through a heat transfer device, and the reaction was set at 850 ° C. during operation. Air was injected into the group seal and the riser leading to the oxidation reactor. Sikyeoteuna rupssil and riser induced a reduction reactor, each injection of CO 2 gas in the cylinder, in the actual process can be used to recycle the CO 2 generated in the reduction reactor at a high purity. At this time, the flow rate of the riser was set to 100 cm / s so that the high-speed fluidized bed state can be maintained.
메탄의 전환율 등의 매체 순환식 연소 특성은 배출가스를 통해 분석하였다. 싸이클론을 빠져나온 배출가스를 초자로 된 기체 시료 병에 받아 환원 반응기에서 나온 기체는 기체 크로마토그래피 (GC; gas chromatography, HP5890)로 그 특성을 살펴보았다. 기체 분석은 CO2, CO, H2를 분석하여 불완전 연소에서 오는 CO나 H2의 양을 살펴보고 연소효율을 결정하였다. 정량분석을 위해 주입 기체에 미량의 Ar 기체를 흘려주어 추적가스 (tracer gas)의 역할을 하도록 하였다. 기체 크로마토그래피 장치는 분자체 (molecular sieve; 5A column (6 ft-length))를 이용하였다. The circulating combustion characteristics of the media, such as the conversion of methane, were analyzed by the exhaust gas. The gas from the reduction reactor was examined by gas chromatography (GC; HP5890). In gas analysis, CO 2 , CO, and H 2 were analyzed to determine the combustion efficiency by looking at the amount of CO or H 2 from incomplete combustion. For the quantitative analysis, a small amount of Ar gas was flowed into the injection gas to serve as a tracer gas. Gas chromatography apparatus used a molecular sieve (5A column (6 ft-length)).
산화 반응기에서 나오는 기체는 이론적으로 NOx 성분이 발생하지 않을 것이 라고 하였으나, 그 검증을 위해 NDIR 형태의 NO 분석기를 이용하여 그 발생 여부를 확인하였다. The gas coming out of the oxidation reactor theoretically said that NOx component would not occur, but it was confirmed by the NDIR type NO analyzer for verification.
도 4는 위와 같은 조건에서 매체 순환식 연소 반응을 진행하였을 때의 결과를 보여주고 있다. 즉, CH4은 모두 CO2 및 CO로 변환되어 전혀 검출되지 않았으며, 부반응 중 생길 수 있는 H2 역시 검출되지 않았다. 추후의 모든 반응에 있어서도 H2는 검출되지 않았으므로 모든 그림에서 H2의 도시는 생략하였다. Figure 4 shows the result when the medium circulation combustion reaction under the above conditions. That is, all of CH 4 was converted into CO 2 and CO, which was not detected at all, and H 2 , which may occur during side reactions, was also not detected. H 2 was not detected in all subsequent reactions, so the illustration of H 2 was omitted in all figures.
여기서, CH4가 모두 CO2로 변환되지는 않고, 약 0.3에서 0.6% 수준의 CO가 발생되는 것을 확인하였다. 하지만, 대략 99.5% 이상의 CO2로의 변환율을 보이고 있어 연소 반응이 원활하게 진행되고 있음을 알 수 있었다. 반응 초기에는 반응이 안정화가 되지 못하여 고르지 못한 경향을 보여주었으나, 반응이 10여 분 이상 진행된 뒤에는 안정화를 찾아 일정한 결과를 보여주고 있음을 확인할 수 있었다. Here, it was confirmed that all of CH 4 is not converted into CO 2, and CO of about 0.3 to 0.6% is generated. However, the conversion to CO 2 was about 99.5% or more, indicating that the combustion reaction proceeded smoothly. At the beginning of the reaction, the reaction was not stabilized and showed an uneven trend, but after the reaction proceeded for more than 10 minutes, it was confirmed that the reaction was found to show a certain result.
도 5에는 CH4의 전환율과 산소 공여체 입자의 산소 공여 능력을 나타내었다. 상기와 같은 조건에서는 CH4가 100% 전환되었고, 산소 공여 능력은 약 99.8%에서 일정한 수준을 보였다. 산소 공여 능력은 다음과 같은 식으로 표현되는 인자이다. 5 shows the conversion rate of CH 4 and the oxygen donating ability of the oxygen donor particles. Under these conditions, CH 4 was converted 100%, and the oxygen donating ability was constant at about 99.8%. Oxygen donating ability is a factor expressed by the following equation.
산화 반응기에서 배출된 기체의 조성은 오로지 N2와 O2만 나타났다. 기체의 조성을 토대로 기존의 목적대로 CO2는 전혀 배출되지 않아 양쪽 반응기 간의 기체 분리가 잘 이루어지고 있음을 확인할 수 있었다. Only N 2 and O 2 were present in the composition of the gases exiting the oxidation reactor. Based on the composition of the gas, CO 2 was not emitted at all according to the existing purpose, and it was confirmed that gas separation between both reactors was well performed.
또한, NO의 검출을 통해 NOx의 발생에 대해 조사하였으나, NO의 농도는 5 ppm 이하로 이는 분석기의 오차 범위 이내이므로 NOx는 거의 발생하지 않는다고 보아도 무방한 수준이었다. In addition, although NO was generated through the detection of NO, the concentration of NO was 5 ppm or less, which is within the error range of the analyzer, so that NO x was hardly generated.
이로써 CO2가 원천 분리되면서 저온 조업에 따라 NOx는 생성되지 않는 매체 순환식 연소의 목적이 원활하게 달성되었음이 증명되었다. 여기서 산화 반응기에서 배출된 기체 중 CO2 및 NOx 등 부반응 및 조업 불량에 따른 부산물 기체의 발생이 전혀 없었으므로, 기체 조성의 그림은 도식화하여 별도로 나타내지는 않았다.This proved that the objective of medium-circulating combustion, where CO 2 was withdrawn from the source and NO x was not produced by low temperature operation, was smoothly achieved. Here, since there was no generation of by-product gas due to side reactions and poor operation, such as CO 2 and NOx in the gas discharged from the oxidation reactor, the figure of the gas composition is not shown separately.
상기와 같은 구성을 갖는 본 발명의 이중 경로의 순환유동층을 이용한 매체 순환식 연소로는, 양쪽 반응 영역 간의 기체 역혼합 현상이 없을 뿐만 아니라 부반응도 미미한 수준으로 연소 반응이 효과적으로 이루어져 높은 연소효율을 나타내며, 이산화탄소의 분리를 위한 별도의 에너지나 추가적인 장치의 필요 없이 간단하게 이산화탄소 등을 분리해 낼 수 있어 경제적이며, 각각의 반응 영역이 동심원의 원환관 형태로 제작되기 때문에 공기 반응 영역에서 발생되는 열이 연료 반응 영역으로 효과적으로 전달되어 외부에서 가하는 부가적인 열의 양이 줄어들어 열효율 면에서도 경제적인 효과를 제공할 수 있다. 또한, 본 발명은 FCC 촉매 공정, IGCC 탈황 촉매, 기-고 유동층 반응기 등 촉매 제조 및 촉매 운전 기술에 이용될 수 있으며, 화학 공정, 순환 유동층 기술을 이용하는 화학 및 발전소 규모의 반응 장치 등 다양한 산업 공정으로 확대되어 응용될 수 있다. 특히, 본 발명은 이산화탄소 배출을 저감하는 환경 친화적 기술로서 그 경제성은 더욱 크다고 할 수 있다. The media circulating combustion furnace using the dual-path circulating fluidized bed of the present invention having the above configuration has not only no gas back mixing phenomenon between both reaction zones, but also shows a high combustion efficiency because the combustion reaction is effectively performed at a low level of side reactions. It is economical because carbon dioxide can be easily separated without the need for additional energy or additional equipment for the separation of carbon dioxide, and heat is generated in the air reaction zone because each reaction zone is made in the form of a concentric ring. Effective transfer to the fuel reaction zone reduces the amount of additional heat applied externally, providing an economical effect in terms of thermal efficiency. In addition, the present invention can be used in the catalyst production and catalyst operation technology, such as FCC catalyst process, IGCC desulfurization catalyst, gas-high fluidized bed reactor, chemical process, various industrial processes, such as chemical and power plant scale reactor using circulating fluidized bed technology It can be extended to apply. In particular, the present invention is an environmentally friendly technology for reducing the carbon dioxide emissions can be said to be more economical.
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