KR100611754B1 - Method for fabrication of organic electro luminescence device - Google Patents
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Abstract
본 발명은 스퍼터링과 같은 종래의 방식으로 평판형 표시 소자에서 투명 전극으로 이용되는 ITO를 증착하고, 상기 투명 전극을 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 등과 같이 ITO를 식각하는 가스를 이용하여 ITO의 표면을 표면처리하여 ITO 표면의 평균 거칠기가 10Å이하가 되도록하는 ITO 표면의 거칠기를 개선하는 유기 전계 발광 소자의 제조 방법에 관한 것이다.The present invention deposits ITO used as a transparent electrode in a flat panel display device in a conventional manner such as sputtering, and the transparent electrode is a gas for etching ITO such as Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas and HI gas. The present invention relates to a method for producing an organic electroluminescent device which improves the roughness of the surface of the ITO such that the surface of the ITO is subjected to surface treatment so that the average roughness of the surface of the ITO is 10 kPa or less.
본 발명의 유기 전계 발광 소자의 제조 방법은 기판상에 투명 전극을 형성하는 단계; 및 상기 투명 전극을 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 중 어느 하나 이상을 이용하여 형성된 플라즈마를 이용하여 표면 처리하는 단계를 포함하여 이루어진 유기 전계 발광 소자의 제조 방법에 기술적 특징이 있다.The method of manufacturing an organic EL device of the present invention comprises the steps of forming a transparent electrode on the substrate; And surface treatment of the transparent electrode using a plasma formed by using at least one of Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas, and HI gas. .
따라서, 본 발명의 유기 전계 발광 소자의 제조 방법은 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 등의 ITO를 식각하는 가스를 이용하여 표면 처리함으로써, 상기 ITO의 표면의 평균 거칠기가 10Å이하가 되어 전류 누설과 같은 불량을 해결하여 전기적 특성이 우수한 유기 전계 발광 소자의 제조 방법을 제공하는 효과가 있다.Therefore, in the method of manufacturing the organic electroluminescent device of the present invention, the surface roughness of the ITO, such as Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas, and HI gas, is etched, so that the average roughness of the surface of the ITO is 10 kPa or less. This is effective in providing a method of manufacturing an organic EL device having excellent electrical characteristics by solving a defect such as current leakage.
ITO, 거칠기, 플라즈마 표면 처리ITO, Roughness, Plasma Surface Treatment
Description
도 1은 일반적인 유기전계발광 소자에 대한 밴드 다이어그램(Band Diagram)을 나타낸 도면.1 is a band diagram for a general organic electroluminescent device.
도 2a 및 도 2b는 유기 전계 발광 소자의 단면도.2A and 2B are cross-sectional views of organic electroluminescent devices.
도 3a 및 도 3b은 본 발명에 의한 ITO의 표면 처리 공정의 단면도.3A and 3B are sectional views of the ITO surface treatment process according to the present invention.
도 4a 내지 도 4c는 ITO 형성 후, 본 발명의 플라즈마 처리 후 및 종래의 습식 식각 후의 평균 거칠기를 나타내는 사진.4A to 4C are photographs showing average roughness after ITO formation, after plasma treatment of the present invention, and after conventional wet etching.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명> <Description of the symbols for the main parts of the drawings>
302 : ITO 303 : 플라즈마 표면처리302: ITO 303: plasma surface treatment
304 : 유기 발광층304: organic light emitting layer
본 발명은 유기 전계 발광 소자의 제조 방법에 관한 것으로, 보다 자세하게는 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 등과 같이 ITO를 식각하는 가스를 이용하여 상기 ITO의 표면을 플라즈마 표면 처리하여 평균 거칠기가 10Å이하가 되도록하여 전기적 특성이 우수한 유기 전계 발광 소자의 제조 방법에 관한 것이다.The present invention relates to a method of manufacturing an organic electroluminescent device, and more particularly, the surface of the ITO by plasma surface treatment using a gas for etching ITO, such as Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas and HI gas, The present invention relates to a method of manufacturing an organic electroluminescent device having excellent electrical properties such that the roughness is 10 kPa or less.
현재까지의 평판형 디스플레이(Flat Panel Display) 분야에서는 가볍고 전력소모가 적은 액정 표시 장치(Liquid Crystal Display Device)가 가장 주목받는 디스플레이 소자였지만, 상기 액정 표시 장치가 발광소자가 아니라 수광소자이기 때문에 밝기, 콘트라스트(contrast), 시야각, 그리고 대면적화 등에 기술적 한계가 있기 때문에 이러한 단점을 극복할 수 있는 새로운 평판형 디스플레이 소자에 대한 개발이 활발하게 전개되고 있는데, 그 중에는 유기 전계 발광 소자가 가장 큰 주목을 받고 있다.In the flat panel display field, a light crystal and a low power consumption liquid crystal display device have been the most attracting display elements, but since the liquid crystal display is a light receiving element instead of a light emitting element, brightness, Due to technical limitations in contrast, viewing angle, and large area, development of new flat panel display devices that can overcome these disadvantages is being actively developed. Among them, organic electroluminescent devices are receiving the most attention. have.
상기 유기 전계 발광 소자는 자체 발광형이기 때문에 액정 표시 장치에 비해 시야각, 콘트라스트 등이 우수하며 백라이트와 같은 외부의 광원이 필요하지 않기 때문에 경량박형이 가능하고, 소비 전력 측면에서도 유리하다. 또한, 직류 저전압으로 구동이 가능하고 응답속도가 빠르며 소자를 구성하는 모든 소자가 고체이기 때문에 외부 충격에 강하고 사용 온도 범위도 넓으며 특히 제조비용 측면에서도 저렴한 장점을 가지고 있다.The organic electroluminescent device is excellent in viewing angle, contrast, etc., compared to a liquid crystal display because it is a self-emission type, and can be light and thin because it does not require an external light source such as a backlight, and is advantageous in terms of power consumption. In addition, since it can be driven by DC low voltage, the response speed is fast, and all the elements constituting the device are solid, they are resistant to external shock, wide use temperature range, and especially inexpensive in terms of manufacturing cost.
특히, 유기 전계 발광 소자의 제조 공정에는 액정 표시 장치나 PDP(Plasma Display Panel)와 달리 증착 및 봉지(encapsulation) 공정이 전부라고 할 수 있기 때문에 공정이 매우 단순하다는 장점이 있다.In particular, unlike the liquid crystal display device or the plasma display panel (PDP), the deposition and encapsulation process are all performed in the manufacturing process of the organic EL device, and thus, the process is very simple.
한편, 상기 유기 전계 발광 소자의 구동방식으로는 화소 내에 별도의 박막트랜지스터를 구비하지 않는 패시브 매트릭스(Passive Matrix)방식과 각 화소마다 스위치의 역활을 하는 박막트랜지스터가 형성된 액티브 매트릭스(Active Matrix)방식이 있다.On the other hand, the driving method of the organic EL device includes a passive matrix method that does not include a separate thin film transistor in a pixel, and an active matrix method in which a thin film transistor that serves as a switch is formed for each pixel. have.
그러나, 상기 패시브 매트릭스 방식은 해상도, 소비 전력 및 수명 등에 많은 제한적인 요소를 가지고 있기 때문에 고해상도나 대화면을 요구하는 차세대 디스플레이 제조를 위해서는 액티브 매트릭스형 유기전계발광 소자가 더 많이 연구 개발되고 있다.However, since the passive matrix method has many limitations such as resolution, power consumption, and lifespan, active matrix type organic light emitting display devices are being researched and developed for manufacturing next-generation displays requiring high resolution and large screens.
상기 패시브 매트릭스 방식에서는 주사선(scan line)과 신호선(signal line)이 교차하면서 매트릭스 형태로 소자를 구성하는 반면, 액티브 매트릭스 방식에서는 각 화소(pixel)를 온/오프(on/off)시키는 박막트랜지스터(Thin Film Transistor)가 화소마다 위치하고 있어, 상기 박막트랜지스터가 스위치 역할을 하여, 제 1 전극에 화소단위로 온/오프시키는 신호를 전달시키고, 제 1 전극과 대향하는 제 2 전극은 공통전극으로 사용된다.In the passive matrix method, a scan line and a signal line cross each other to form a device in a matrix form, whereas in the active matrix method, a thin film transistor (ON) is turned on / off. Thin Film Transistor) is located for each pixel, and the thin film transistor serves as a switch to transmit a signal for turning on / off pixel by pixel to a first electrode, and a second electrode facing the first electrode is used as a common electrode. .
도 1은 일반적인 유기전계발광 소자에 대한 밴드 다이어그램(Band Diagram)을 나타낸 도면이다.FIG. 1 is a diagram illustrating a band diagram of a general organic light emitting display device.
도시한 바와 같이, 유기전계발광 소자는 양극(Anode Electrode)(11) 및 음극(Cathode Electrode)(12)과 상기 양극 및 음극 사이에 개재되고, 양극층에서부터 정공주입층(hole injection layer)(13), 정공수송층(hole transporting layer)(14), 발광층(emission layer)(15), 전자수송층(electron transporting layer)(16), 전자주입층(electron in jection layer)(17)등과 같은 유기층이 순차적으로 구성되어 있다. 이때, 상기 양극으로부터 정공주입층과 정공수송층을 통해 발광층으로 주입된 정공(hole)(18)과, 음극으로부터 전자주입층 및 전자수송층을 통해 발광층으로 주입된 전자(electron)(19)는 여기자(exciton)(20)를 형성하게 되는데, 이 여기자로부터 정공과 전자 사이의 에너지에 해당하는 빛이 발하게 된다.As shown, the organic light emitting device is interposed between an
유기전계발광 소자를 다층박막 구조로 제작하는 이유는 유기 물질의 경우 정공과 전자의 이동도가 크게 차이가 나므로 정공전달층과 전자전달층을 사용하면 정공과 전자가 발광층으로 효과적으로 전달될 수 있고, 이렇게 하여 발광층에서 정공과 전자의 밀도가 균형을 이루도록 하면 발광 효율이 높기 때문이다.The reason why the organic light emitting device is manufactured in a multilayer thin film structure is that the mobility of holes and electrons varies greatly in the case of an organic material. This is because the luminous efficiency is high when the density of holes and electrons is balanced in the light emitting layer.
이때 상기 양극으로 형성된 ITO의 표면 거칠기가 나쁜 경우, 즉, 거칠기가 큰 경우에는 양극과 유기층간 또는 양극, 유기층과 음극층간의 전류 누설(Current Leakage)가 발생하여 유기전계발광 소자의 전기적 특성에 악영향을 주는 단점이 있다.At this time, when the surface roughness of the ITO formed by the anode is bad, that is, when the roughness is large, a current leakage occurs between the anode and the organic layer or between the anode, the organic layer and the cathode layer, which adversely affects the electrical characteristics of the organic light emitting device. Has the disadvantage of giving.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 제반 단점과 문제점을 해결하기 위한 것으로, 투명 전극인 ITO를 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 등과 같이 ITO를 식각하는 가스를 이용하여 ITO의 표면을 표면처리하여 ITO 표면의 평균 거칠기가 10Å이하가 되도록하는 ITO 표면의 거칠기를 개선하여 표시 소자의 전기적 특성을 개선하는 유기 전계 발광 소자의 제조 방법을 제공함에 본 발명의 목적이 있다.
Accordingly, the present invention is to solve the above-mentioned disadvantages and problems of the prior art, ITO using a transparent electrode ITO by etching the ITO such as Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas and HI gas, etc. It is an object of the present invention to provide a method for manufacturing an organic electroluminescent device which improves the electrical properties of a display device by improving the roughness of the ITO surface so that the surface of the surface of the surface of the ITO so that the average roughness of the ITO surface is 10 kPa or less.
본 발명의 상기 목적은 형성된 기판상에 투명 전극을 형성하는 단계; 및 상기 투명 전극을 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 중 어느 하나 이상을 이용하여 형성된 플라즈마를 이용하여 표면 처리하는 단계로 이루어진 유기 전계 발광 소자의 제조 방법에 의해 달성된다.The object of the present invention is to form a transparent electrode on the formed substrate; And surface-treating the transparent electrode using a plasma formed using any one or more of Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas, and HI gas.
본 발명의 상기 목적과 기술적 구성 및 그에 따른 작용효과에 관한 자세한 사항은 본 발명의 바람직한 실시예를 도시하고 있는 도면을 참조한 이하 상세한 설명에 의해 보다 명확하게 이해될 것이다.Details of the above object and technical configuration of the present invention and the effects thereof according to the present invention will be more clearly understood by the following detailed description with reference to the drawings showing preferred embodiments of the present invention.
도 2a 및 도 2b는 유기 전계 발광 소자의 단면도이다.2A and 2B are cross-sectional views of organic electroluminescent devices.
먼저, 도 2a는 수동형 유기 전계 발광 소자의 단면도이다. 도에서 보는 바와 같이 플라스틱 또는 유리와 같은 절연 기판(101)상에 양극 전극인 투명 전극(102)이 형성하고, 상기 투명 전극들 사이를 분리할 뿐만 아니라 절연하고, 단차를 보정해주는 절연막(103)을 형성한다. 이때 상기 절연막을 먼저 형성하고, 상기 투명 전극을 이후에 형성하여도 무방하다. 이어서, 상기 투명 전극이 형성된 방향과 수직하는 방향으로 유기 발광층(104) 및 음극(105)을 순차적으로 형성한다. 이때 상기 투명 전극은 일반적으로 ITO으로 형성한다. 또한 상기 유기 발광층은 발광층과 정공주입층, 정공수송층, 전자수송층 및 전자주입층 중 어느 하나 이상의 층으로 형성한다.First, FIG. 2A is a cross-sectional view of a passive organic EL device. As shown in the figure, a
이때 본 발명은 상기 투명 전극인 ITO를 형성하고, 상기 유기 발광층을 형성하기 전에 상기 ITO를 표면처리하여 평균 거칠기가 10Å이하가 되도록한다. 이때 ITO의 평균 거칠기가 10Å이하가 되도록 하는 이유는 상기에서도 상술한 바와 같이 양극으로 형성되는 ITO는 상부에 유기 발광층이 형성되게 되는데, 이때 상기 ITO의 평균 거칠기가 커지는 경우에는 누설 전류가 발생하게 되고, 상기 누설 전류는 상기 유기 발광 소자의 전기적 특성 및 신뢰성에 악영향을 주기 때문에 상기 ITO의 거칠기는 작을 수록 좋다. 일반적으로 누설 전류가 거의 발생하지 않는 표면의 거칠기는 10Å이하인 것으로 알려져 있다.In this case, the present invention forms the transparent electrode ITO, and before the organic light emitting layer is formed, the surface of the ITO is treated so that the average roughness is 10 kPa or less. In this case, the reason that the average roughness of the ITO is 10 kW or less is that as described above, the organic light emitting layer is formed on the upper portion of the ITO formed as the anode. In this case, when the average roughness of the ITO increases, leakage current occurs. Since the leakage current adversely affects the electrical characteristics and reliability of the organic light emitting diode, the roughness of the ITO is better. Generally, the roughness of the surface on which leakage current hardly occurs is known to be 10 kW or less.
다음, 도 2b는 능동형 유기 전계 발광 소자의 단면도이다. 도에서 보는 바와 같이 플라스틱 또는 유리와 같은 절연 기판(201)상에 소오스/드레인 영역을 포함하는 반도체층(202), 게이트 절연막(203), 게이트 전극(204), 층간 절연막(205) 및 소오스/드레인 전극(206)을 포함하는 박막트랜지스터를 형성하고, 상기 기판 전면에 걸쳐 유기막 또는 무기막으로 형성된 평탄화막(207)을 형성한다. 이어서, 상기 평탄화막의 소정의 영역을 식각하여 소오스/드레인 전극의 표면이 노출되는 콘택홀을 형성하고, 상기 기판상에 ITO와 같은 투명 전극인 양극(208)을 형성한다. 이어서, 상기 기판상에 표시 소자의 화소 영역을 정의하는 PDL층(209)을 형성하고, 기판 전면에 유기 발광층(210)을 형성한다. 이어서, 상기 유기 발광층 상부에 공통전 극인 음극(도시 안함)을 형성한다. 이때, 상기 유기 발광층은 발광층을 포함하며, 정공주입층, 정공수송층, 전자수송층 및 전자주입층 중 어느 하나 이상의 층을 더 포함할 수 있다. 이때, 상기 투명 전극인 양극의 하부에 반사막(도시 안함)을 더 형성하여 전면 발광 유기 전계 발광 소자로 사용할 수 있다.Next, FIG. 2B is a cross-sectional view of an active organic electroluminescent device. As shown in the figure, a
이때 본 발명은 상기 투명 전극인 ITO를 형성한 후, 이어서 상기 ITO를 표면처리하거나, 상기 투명 전극인 ITO를 형성하고, PDL층을 형성한 후 상기 ITO를 형성하고 표면처리를 하여도 무방하다. 즉, 상기 유기 발광층이 상기 ITO상에 형성되기 전에만 상기 ITO를 표면 처리하여 평균 거칠기가 10Å이하가 되도록한다.In this case, after forming ITO which is the transparent electrode, the present invention may then surface-treat the ITO or form ITO which is the transparent electrode, and after forming the PDL layer, the ITO may be formed and surface treated. That is, the ITO is surface treated only before the organic light emitting layer is formed on the ITO so that the average roughness is 10 kPa or less.
도 3a 및 도 3b은 본 발명에 의한 ITO의 표면 처리 공정의 단면도이다. 이때 도3a 및 도 3b는 상기 도 2a의 A 영역 및 도 2b의 B 영역을 확대하여 나타내는 것으로 두 영역의 적용 범위는 각각 수동형 및 능동형 유기 발광 소자이나 본 발명의 요지인 투명 전극인 ITO를 형성하고, 상기 ITO의 표면을 표면 처리한 후, 유기 발광층을 형성하는 공정은 유사함으로 같은 도면으로 설명하도록 한다.3A and 3B are sectional views of the surface treatment process of ITO according to the present invention. 3A and 3B are enlarged views of region A of FIG. 2A and region B of FIG. 2B. The application ranges of the two regions form passive and active organic light emitting devices or ITO, which is a transparent electrode, which is the subject of the present invention. After the surface treatment of the surface of the ITO, the process of forming the organic light emitting layer will be described in the same drawing as similar.
먼저, 도 3a는 기판상에 ITO를 형성하고, 표면처리하는 단계의 공정 단면도이다. 도에서 보는 바와 같이 기판 또는 평탄화층(301)상에 투명 전극인 ITO(302)를 형성한다. 이때 상기 ITO는 150 내지 250℃의 온도 범위에서 스퍼터링 장치를 이용하여 200 내지 2000Å의 두께로 증착한다. 도 4a는 상기 스퍼터링 장치에 의해 형성된 ITO의 평균 거칠기를 측정한 결과로, 평균 거칠기가 약 22Å인 것을 알 수 있다.First, FIG. 3A is a cross-sectional view of a step of forming ITO on a substrate and performing surface treatment. As shown in the figure, an
이어서, 상기 ITO의 표면을 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 등과 같이 상기 ITO를 식각하는 가스를 이용하여 ICP 또는 RIE 장치로 플라즈마를 발생시켜 표면처리(303)한다.Subsequently, the surface of the ITO is plasma-treated by an ICP or RIE apparatus using a gas for etching the ITO, such as Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas, HI gas, or the like, to thereby surface
이때 상기 표면처리의 일 실시예로 상기 ICP 장치를 이용하여 0.5 내지 1.0Pa의 공정 압력, 2000 내지 3000W의 소오스 파워, 800 내지 1600W의 바이어스 파워, 80 내지 120sccm의 소오스 가스를 이용하여 상기 ITO의 표면를 표면처리하였을 때, 도 4b에서 보는 바와 같이 평균 거칠기가 5 내지 8Å으로 10Å이하의 평균 거칠기를 갖고 있음을 볼 수 있는데, 이는 도 4c에서 보는 바와 같은 종래의 습식 식각액으로 표면처리했을 때의 평균 거칠기가 105Å로 처음 형성했을 때의 평균 거칠기보다 오히려 더 나빠진 것을 볼 수 있을 뿐만 아니라, 본 발명에 의한 표면처리에 의한 평균 거칠기가 종래의 습식 식각액으로 표면처리했을 때보다 13배이상 평균 거칠기가 좋아지는 것을 볼 수 있다. 이때 상기 소오스 가스는 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 중 어느 하나 이상을 사용한다. At this time, as an example of the surface treatment, the surface of the ITO is processed using a process pressure of 0.5 to 1.0 Pa, a source power of 2000 to 3000 W, a bias power of 800 to 1600 W, and a source gas of 80 to 120 sccm using the ICP device. When the surface treatment, as shown in Figure 4b it can be seen that the average roughness has an average roughness of less than 10Å to 5 ~ 8Å, which is the average roughness when surface treatment with a conventional wet etching solution as shown in Figure 4c Not only was worse than the average roughness when first formed at 105 kPa, but the average roughness by the surface treatment according to the present invention was improved by 13 times or more than when the surface was treated with a conventional wet etching solution. can see. At this time, the source gas uses any one or more of Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas and HI gas.
따라서, 본 발명은 RIE 또는 ICP와 같은 플라즈마 장치를 이용하고, Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 등과 같이 상기 ITO를 식각하는 가스인 소오스 가스를 이용하여 수동형 또는 능동형 유기 전게 발광 소자에 형성되는 투명 전극인 ITO를 표면처리하여 평균 거칠기가 10Å이하가 되도록함으로서, 상기 ITO와 발광층 또는 ITO와 음극간의 누설 전류가 발생하지 않아 전기적 특성이 우수한 유기 전계 발광 소자를 제조할 수 있는 유기 전계 발광 소자의 제조 방법을 제공한다.Accordingly, the present invention uses a plasma apparatus such as RIE or ICP, and passive or active organic electroluminescent device using a source gas which is a gas for etching the ITO such as Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas and HI gas. By surface-treating ITO, which is a transparent electrode formed on the surface, to have an average roughness of 10 kW or less, a leakage current does not occur between the ITO and the light emitting layer or the ITO and the cathode, and thus an organic electroluminescent device capable of manufacturing an organic electroluminescent device having excellent electrical characteristics. Provided is a method of manufacturing a light emitting device.
본 발명은 이상에서 살펴본 바와 같이 바람직한 실시예를 들어 도시하고 설명하였으나, 상기한 실시 예에 한정되지 아니하며 본 발명의 정신을 벗어나지 않는 범위 내에서 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변경과 수정이 가능할 것이다.The present invention has been shown and described with reference to the preferred embodiments as described above, but is not limited to the above embodiments and those skilled in the art without departing from the spirit of the present invention. Various changes and modifications will be possible.
따라서, 본 발명의 유기 전계 발광 소자의 제조 방법은 Cl2 가스, BCl3 가스, HBr 가스 및 HI 가스 등의 ITO를 식각하는 가스를 이용하여 표면 처리함으로써, 상기 ITO의 표면의 평균 거칠기가 10Å이하가 되어 전류 누설과 같은 불량을 해결하여 전기적 특성이 우수한 유기 전계 발광 소자의 제조 방법을 제공하는 효과가 있다.Therefore, in the method of manufacturing the organic electroluminescent device of the present invention, the surface roughness of the ITO, such as Cl 2 gas, BCl 3 gas, HBr gas, and HI gas, is etched, so that the average roughness of the surface of the ITO is 10 kPa or less. This is effective in providing a method of manufacturing an organic EL device having excellent electrical characteristics by solving a defect such as current leakage.
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