KR100581476B1 - 전자파 플라즈마 토치를 이용한 메탄의 이산화탄소 개질방법 - Google Patents

전자파 플라즈마 토치를 이용한 메탄의 이산화탄소 개질방법 Download PDF

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Abstract

개시된 본 발명은 전자파 플라즈마 토치를 이용하여 수소(H2)와 일산화탄소(CO)를 합성하기 위한 메탄(CH4)의 이산화탄소(CO2) 개질 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 일정 부피비의 메탄과 이산화탄소를 1기압 전자파 플라즈마 토치 속으로 통과시켜 메탄과 이산화탄소를 분해하고 플라즈마 화학반응을 통하여 수소와 일산화탄소를 합성하는 방법을 제공함에 그 목적이 있다.
그리고 상기한 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 통상의 2.45 ㎓ 전자파를 발진하는 마그네트론(10); 마그네트론(10)에 전원을 공급하는 전원공급장치(20); 마그네트론(10)으로 반사되는 반사파를 완전히 흡수하여 마그네트론(10)을 보호하는 한편, 마그네트론(10)에서 발진된 전자파를 출력하는 순환기(30); 입사파와 반사파의 크기를 모니터링 하는 한편 순환기(30)를 통해 전달된 전자파를 출력하는 방향성 결합기(40); 방향성 결합기(40)로부터 입력되는 전자파에 대해 임피던스 매칭시키는 3-스터브 튜너(50); 3-스터브 튜너(50)를 통해 전달된 전자파와 외부로부터 주입되는 와류가스에 의해 플라즈마가 생성되고 플라즈마 개질반응이 일어나는 반응기(80); 반응기(80) 내에 플라즈마를 안정화하는 와류가스와 플라즈마 개질반응에 필요한 원료가스를 주입하는 가스공급부(60); 반응기(80)로부터 합성된 가스들이 수집되는 가스 수집부(70)를 포함한다.
플라즈마, 전자파, 메탄, 이산화탄소, 수소

Description

전자파 플라즈마 토치를 이용한 메탄의 이산화탄소 개질 방법 {METHOD FOR CARBON DIOXIDE REFORMING OF METHANE USING MICROWAVE PLASMA TORCH}
다음에 상세히 기술할 설명은 나열된 도식들을 참조함으로서 본 발명을 더욱 쉽게 이해할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 전자파 플라즈마 토치를 이용한 메탄의 이산화탄소 개질 장치 구성을 예시한 구성 블록도,
도 2는 도 1의 참조 숫자 100으로 표시된 반응기의 단면도,
도 3은 플라즈마 발생 전과 후의 메탄과 이산화탄소 량을 적외선 분광기(FTIR)기로 측정한 적외선 분광기 스펙트럼,
도 4는 플라즈마 발생 전과 후의 메탄과 이산화탄소 및 합성가스를 가스 크로마토그래피(Gas Chromatography)로 측정한 그래프이다.
＜도면의 주요 부분에 관한 부호의 설명＞
10: 마그네트론 64: 와류가스 주입구
66: 원료가스 주입구 74: 합성가스 수집용기
80: 반응기 82: 테이퍼진 도파관
88: 방전관
본 발명은 전자파 플라즈마 토치를 이용하여 수소(H2)를 합성하기 위한 메탄(CH4)의 이산화탄소(CO2) 개질 방법에 관한 것이다.
더욱 상세하게는 일정 부피비의 메탄과 이산화탄소를 1기압 전자파 플라즈마 토치 속으로 통과시켜 메탄과 이산화탄소를 분해하고 플라즈마 화학반응을 통하여 수소와 일산화탄소를 합성하는 방법에 관한 것이다.
지구온난화에 영향을 미치는 기체들을 온실가스라 하며 이러한 기체로는 이산화탄소, 메탄, 냉매제로 사용되는 플로린 계 화합물 등이 있다. 특히 이산화탄소는 지구온실효과에의 기여도가 약 55% 이상을 차지하는 것으로 알려져 있다. 이런 이산화탄소는 지구로부터 재방출되는 복사선의 열을 흡수함으로써 지구의 온도를 상승시키는 주된 온실가스이다.
온실가스의 자원화라는 측면에서 이산화탄소와 메탄의 개질반응은 석유화학 공업에서 가장 중요한 원료가 되는 수소와 일산화탄소(CO)를 생산한다는 점에서 많은 연구가 진행되어 오고 있다. 수소 제조에서 가장 많이 사용되는 방법은 메탄가스나 메탄올과 같은 탄화수소 계통의 화합물을 열화학 반응을 이용한 스팀 개질방법으로 수소를 제조하는 방법이다. 이러한 개질 방법은 800 ℃ 근처의 고온에서 행해질 수 있다. 그러나 이 개질반응은 흡열반응이고 또한 800 ℃ 근처의 고온을 유지하여야 하는데 이를 위해서는 반응기의 단열이 철저히 이루어져야 한다.
이와 같이 열화학반응을 통한 개질 반응으로 수소를 제조하는 방법은 고온에서 진행되며 또한 흡열반응이므로 반응기의 단열, 생성가스의 냉각을 위한 열교환, 가스의 공급, 압력조정 등에 필요한 여러 보조 장치의 장착 때문에 반응기 시스템의 크기가 거대해지는 단점이 있으며, 특히 개질 반응장치가 수송차량에 탑재될 경우에는 이 단점이 두드러지게 된다.
본 발명은 상기와 같은 종래 기술의 문제점들을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 열화학반응 대신 전자파 방전을 이용한 플라즈마 반응으로 이산화탄소와 메탄의 원료가스를 개질하여 수소와 일산화탄소를 제조하는 방법을 제공함에 목적이 있다.
또한 본 발명의 다른 목적은 전자파 방전을 이용한 플라즈마 반응을 통하여 회수 분리된 이산화탄소를 일산화탄소로 전환하여 제거하는 데에 있다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 실시예는 통상의 2.45 ㎓ 전자파를 발진하는 마그네트론; 마그네트론에 전원을 공급하는 전원공급장치; 마그네트론으로 반사되는 반사파를 완전히 흡수하여 마그네트론을 보호하는 한편, 마그네트론에서 발진된 전자파를 출력하는 순환기; 입사파와 반사파의 크기를 모니터링 하는 한편 순환기를 통해 전달된 전자파를 출력하는 방향성 결합기; 방향성 결합기로부터 입력되는 전자파에 대해 임피던스 매칭시키는 3-스터브 튜너; 3-스터브 튜너를 통해 전달된 전자파와 외부로부터 주입되는 와류가스에 의해 플라즈마가 생성되고 플라즈마 개질반응이 일어나는 반응기; 반응기 내에 플라즈마를 안정화하는 와류가스와 플라즈마 개질반응에 필요한 원료가스를 주입하는 가스공급부; 반응기로부터 합성된 가스들이 수집되는 가스 수집부를 포함한다.
또한 본 발명의 다른 실시예는 전자파 에너지를 전장으로 변환하고 이 전장에 플라즈마 형성 가스 및 원료가스를 노출시켜 플라즈마를 형성하여 수소를 제조하는 방법에 있어서, 마그네트론에서 발진된 전자파는 통상의 순환기, 방향성 결합기, 3-스터브 튜너를 통해 도파관으로 전송하는 제 1과정; 상기 도파관의 종단으로부터 관내 파장이 1/4 떨어진 위치에 도파관을 수직 관통해 설치된 방전관 내에 전장을 유도하는 제 2과정; 플라즈마 가스 또는 플라즈마 안정화 가스로 이용되는 와류가스를 상기 방전관 내로 주입하는 제 3과정; 상기 와류가스와 상기 전장이 점화장치에 의해 1기압 플라즈마가 형성되도록 하는 제 4과정, 수소 및 일산화탄소 합성에 사용되는 원료가스를 상기 플라즈마로 유도하는 제 5과정; 합성된 수소 및 일산화탄소를 수집하는 제 6과정으로 이루어진다.
이 하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명의 실시 예를 상세하게 설명한다.
본 발명이 기본이 되는 것은 도 1의 블록도에서 (100)으로 표시된 부분이다. 도 1에서 전원공급장치(20)는 전자파를 발진하는 마그네트론(10)에 전력을 공급하고 마그네트론(10)에서 발진된 전자파는 순환기(30)를 지나 방향성 결합기(40)로 전송된다. 상기 순환기(30)는 마그네트론(10)으로 반사되는 반사파를 완전히 흡수하여 마그네트론(10)을 보호하는 한편, 마그네트론(10)에서 발진된 전자파를 상기 방향성 결합기(40)로 전달한다. 방향성 결합기(40)는 입사파와 반사파의 크기를 모니터링 하는 한편 상기 순환기(30)를 통해 전달된 전자파를 출력하며 3-스터브튜너(50)는 상기 방향성 결합기(40)로부터 입력되는 전자파에 대해 임피던스 매칭시키켜 전자파 에너지 전달을 최대로 해준다. 상기 3-스터브 튜너(50)를 통해 전달된 전자파와 가스공급부로부터 주입되는 와류가스 및 점화장치에 의해 플라즈마가 발생되게 된다. 반응기 내에 생성된 플라즈마로 상기 가스공급부(60)로부터 수소와 일산화탄소를 합성하기 위한 원료가스가 주입되고 플라즈마 화학반응을 통해 생성된 합성가스는 가스수집부(70)로 들어가게 된다.
도 2는 도 1에서 (100)으로 표시한 부분의 단면도이다. 도 1에서 3-스터브 튜너(50)를 통해 출력된 전자파(86)는 도파관(82)을 통해 방전관(88)으로 유입되며 상기 방전관(88)은 석영 및 알루미나와 같은 유전체로 구성된다. 상기 방전관(88)은 도파관(82)의 종단으로부터 관내 파장의 1/4 떨어진 위치에 도파관(82)을 수직관통해 설치되어져 있다. 방전관(88)은 스테인레스 스틸 및 황동과 같은 금속 재질로 구성된 홀더(62)에 장착되며 홀더(62)에는 와류가스주입구(64)와 원료가스주입구(66)가 설치되어 있다. 상기 와류가스주입구(64)는 단일 또는 복수개로 구성될 수 있으며 와류가스주입구(64)를 통해 주입된 와류가스는 방전관(88) 내에 생성된 플라즈마(84)를 안정화시키는 동시에 고온의 플라즈마에 의한 방전관(88)의 손상을 막아준다. 원료가스주입구(66)를 통해 주입되는 원료가스는 상기 플라즈마(84) 불꽃의 중심을 통과할 수 있도록 유도관을 통해 주입된다. 원료가스로서 이산화탄소와 메탄은 혼합이 잘 이루어지도록, 도 2에서 나타나있지 않지만, 가스 혼합기를 걸쳐 원료가스주입구(66)로 들어가게 된다. 방전관(88) 내의 플라즈마(84)에 의해 분해되고 합성된 가스들은 수집용기(74)에서 수집된다.
이하 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 단, 본 발명의 범위가 하기 실시예만으로 한정되는 것은 아니다.
＜실험예＞
도 3과 4는 본 발명을 이용한 실험을 실시한 결과를 제시하고 있다. 사용된 장치는 도2와 같다. 와류가스로는 아르곤이 사용되었으며 분당 7 리터가 주입되었다. 반응기 내를 비활성 분위기로 만들기 위해 10 분정도 흘려준 후, 각각 60 sccm(standard cubic centimeter per minute) 메탄과 이산화탄소가 원료가스주입구로 주입되었다. 이 때 전자파 플라즈마 토치의 출구에서 플라즈마 발생 전의 가스를 샘플링하여 적외선 분광기와 가스 크로마토그래피를 이용하여 이산화탄소와 메탄 가스의 량을 측정하였다. 도 3은 메탄과 이산화탄소의 전환율을 확인하기 위한 적외선 분광기 데이터이다. 도 3에서 수평선은 파수를 나타내고 수직선은 가스의 투과량(%)을 나타낸다. 수평선에 파수(cm-1) 3000과 1300 영역 대는 메탄을 대표하는 분광선이며 2364 영역 대는 이산화탄소를 대표하는 분광선이다. 플라즈마 발생 후 적외선 분광선의 변화를 보면, 1 ㎾의 전자파 플라즈마 토치에서 메탄과 이산화탄소가 거의 99% 이상 분해된 것을 확인할 수 있으며, 이 때 2100 cm-1 영역 대의 일산화탄소가 생성된 것을 확인할 수 있다. 도 4의 실험조건은 도 3과 같으며 수소 합성 유무를 확인하기 위한 가스 크로마토그래피 스펙트럼을 보여주고 있다. 도 4 에서 수평선은 샘플된 가스를 가스 크로마토그래피에 주입된 후 검출기에서 각각의 가스가 검출될 때 까지 걸린 시간이며 체류시간으로 나타내고 수직선은 각각의 검출된 가스의 량을 나타낸다. 플라즈마 발생 전, 3.19와 9.1 분에서 이산화탄소와 메탄이 각각 검출되었으며, 플라즈마 발생 후에는 1.84 분에서 수소, 4.8 분에서는 에틸렌(C2H4), 9.75분에서는 일산화탄소가 검출되었음을 확인할 수 있다.
상기한 바와 같이 본 발명에 의하면 수소를 열화학적인 방법에 의존하지 않고 1기압 전자파 플라즈마 토치를 이용한 플라즈마 화학반응 방법에 의하여 메탄과 이산화탄소를 개질하여 간편하게 합성할 수 있을 뿐만 아니라, 합성된 수소와 일산화탄소는 석유화학 공업에서 유용하게 사용될 수 있을 것이라 기대한다.

Claims (5)

  1. 전자파 에너지가 전장을 유도하고 이 전장을 이용하여 플라즈마를 형성하고 수소를 합성하는 방법에 있어서,
    마그네트론에서 발진된 전자파는 통상의 순환기, 방향성 결합기, 3-스터브 튜너를 통해 도파관으로 전송하는 제 1과정;
    상기 도파관의 종단으로부터 관내파장이 1/4 떨어진 위치에 도파관을 수직 관통해 설치된 방전관 내에 전장을 유도하는 제 2과정;
    플라즈마 가스 또는 플라즈마 안정화 가스로 이용되는 와류가스로서 아르곤을 상기 방전관 내로 주입하는 제 3과정;
    상기 와류가스와상기 전장이 점화장치에 의해 1기압 플라즈마가 형성되도록 하는 제 4과정;
    수소합성에 사용되는 원료가스로서 메탄과 이산화탄소로 구성된 혼합가스를 상기 플라즈마로 유도하는 제 5과정;
    합성된 수소 및 일산화탄소 가스를 수집용기에 수집하는 제 6과정을 포함하는 전자파 플라즈마 토치를 이용한 수소 합성 방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 마그네트론은,
    2.45 ㎓의 작동 주파수에서 출력이 1 ~ 10 ㎾인 전자파를 발진시키는 것을 특징으로 하는 전자파 플라즈마 토치를 이용한 수소 합성 방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    메탄과 이산화탄소를 1:1의 부피비로 공급하는 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 삭제
  5. 제 1항에 있어서,
    플라즈마 가스 또는 플라즈마 안정화 가스로 사용되는 와류가스로서 메탄과 이산화탄소로 구성된 혼합가스가 와류가스주입구를 통해 주입되는 것을 특징으로 하는 전자파 플라즈마 토치를 이용한 수소 합성 방법.
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