KR100553731B1 - Method for manufacturing electrode material in a prismatic secondary battery - Google Patents

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Abstract

목적 : 전지 반응시에 전극롤의 형태를 유지하여 활물질의 탈락을 방지하고 캔의 장변에 스웰링(swelling) 현상이 발생되는 것을 방지할 수 있는 각형 이차전지용 전극기재의 제조방법을 제공한다.PURPOSE: To provide a method of manufacturing an electrode base material for a rectangular secondary battery that can maintain the form of the electrode roll during battery reaction to prevent the active material from falling off and to prevent swelling from occurring on the long side of the can.

구성 : 전극 활물질이 도포 및 충전되며, 세퍼레이터와 함께 권취되어 전극 롤로 형성되는 각형 이차전지용 전극 기재의 제조방법에 있어서, 활물질 도포 전 또는 활물질의 도포된 상태의 전극 기재에 저온 열처리하는 소둔 공정을 행하여 전극 기재의 인장력 대비 신장률을 증대시켜 주는 것을 특징으로 한다.Composition: In the method for producing an electrode substrate for a rectangular secondary battery, wherein an electrode active material is coated and filled, wound together with a separator, and formed into an electrode roll, an annealing step of performing annealing at low temperature on the electrode base material before or after the active material is applied is performed. It is characterized by increasing the elongation relative to the tensile force of the electrode substrate.

상기 전극 기재는 압연 동박을 사용할 수 있으며, 이 때 상기 열처리는 100∼200℃의 범위에서 24시간 정도 행한 후 상온에서 냉각시킨다.The electrode base material may use a rolled copper foil, wherein the heat treatment is performed for about 24 hours in the range of 100 to 200 ° C and then cooled at room temperature.

효과 : 이와같은 방법으로 제조된 전극 기재는 상정된 온도 및 시간의 열처리 과정에서 연전성이 증가하게 된다. 이러한 전극 기재를 사용하여 제작된 전극롤은 전지 반응시에 프레싱되기 이전 상태인 장변의 반경이 큰 타원형 전극롤로 복원되려는 힘의 크기가 감소하게 된다. 따라서, 각형 캔의 장변의 압력으로 충분히 대응할 수 있어 캔의 장변에 스웰링 현상이 발생되는 방지할 수 있고, 타원형 전극롤의 형태가 유지되므로 전극 기재에 도포된 활물질의 탈락을 방지할 수 있어 충분한 전지 용량을 확보할 수 있게 된다. Effect: Electrode substrates produced in this way increase the electrical conductivity during the heat treatment at the assumed temperature and time. The electrode roll manufactured using such an electrode substrate reduces the magnitude of the force to be restored to an elliptical electrode roll having a long radius of a long side before being pressed during battery reaction. Therefore, it is possible to sufficiently cope with the pressure of the long side of the rectangular can, thereby preventing the swelling phenomenon from occurring on the long side of the can, and since the shape of the elliptical electrode roll is maintained, it is possible to prevent the dropping of the active material applied to the electrode substrate. Battery capacity can be secured.

Description

각형 이차전지용 전극 기재의 제조방법{Method for manufacturing electrode material in a prismatic secondary battery} Method for manufacturing electrode base material for square secondary battery {Method for manufacturing electrode material in a prismatic secondary battery}             

도 1a는 본 발명의 방법에 따른 열처리를 행한 후에 측정한 압력 동박 전극 기재의 인장력 대비 신장거리 특성선도Figure 1a is a stretch distance characteristic diagram of the tensile force of the pressure copper foil electrode substrate measured after the heat treatment according to the method of the present invention

도 1b는 본 발명의 방법에 따른 열처리를 행하기 전에 측정한 압연 동박 전극 기재의 인장력 대비 신장거리 특성선도1B is a stretched distance characteristic diagram of a tensile force of a rolled copper foil electrode base material measured before the heat treatment according to the method of the present invention;

도 2 는 본 발명이 적용되는 일반적인 각형 이차전지의 구조를 보인 분해사시도Figure 2 is an exploded perspective view showing the structure of a general square secondary battery to which the present invention is applied

본 발명은 각형 이차전지용 전극 기재(substrate)에 관한 것으로서, 특히 전지 반응시에 전극롤의 형태를 유지하여 활물질의 탈락을 방지하고 캔의 장변에 스웰링(swelling) 현상이 발생되는 것을 방지할 수 있는 각형 이차전지용 전극기재의 제조방법에 관한 것이다.BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an electrode substrate for a rectangular secondary battery, and in particular, maintains the shape of an electrode roll during battery reaction to prevent dropping of the active material and to prevent swelling from occurring on the long side of the can. The present invention relates to a method for manufacturing an electrode substrate for a rectangular secondary battery.

이차전지는 재충전이 가능하고 소형 및 대용량화가 가능한 것으로서, 종류에 따라 니켈카드뮴(Ni-Cd)전지, 니켈수소(Ni-MH)전지, 리튬 및 리튬이온(Li-ion)전지로 분류되고 있으며, 외형적 용도에 따라 원통형 전지와 각형 전지가 주로 사용된다.Rechargeable batteries are rechargeable, compact, and large-capacity, and are classified into nickel cadmium (Ni-Cd) batteries, nickel-hydrogen (Ni-MH) batteries, lithium and lithium ion (Li-ion) batteries. Cylindrical cells and square cells are mainly used depending on the external use.

이러한 이차전지는 종류에 따라 다소 차이가 있지만, 각형 이차전지의 경우, 일반적으로 전극 기재에 활물질을 도포 및 충전하고 이것을 건조 및 롤 프레싱한 후 소망의 크기로 절단하여서 형성된 양극과 음극의 전극 극판 사이에 세퍼레이터를 개재하여 함께 권취함으로써 평면상 타원형의 전극 롤을 만든 다음, 이를 프레싱하여 더욱 납작한 타원형의 전극 롤을 형성하고, 이를 전해액과 함께 각형 캔의 내부에 삽입한 다음 그 상부로 절연체를 개재하여 캡 어셈블리를 밀봉 설치함에 의해 제조된다.Although the secondary battery is somewhat different depending on the type, in the case of the rectangular secondary battery, generally between the positive electrode and the negative electrode electrode plate formed by coating and filling the active material on the electrode substrate, drying and roll pressing it, and cutting it to a desired size Winding together through a separator to form a planar elliptical electrode roll, and then pressing it to form a flatter elliptical electrode roll, inserting it with the electrolyte into the inside of the square can, and then interposing an insulator thereon. It is manufactured by sealingly installing the cap assembly.

상기 전극 극판은 결착제, 증점제 및 도전제를 포함하는 활물질 슬러리를 집전체인 기재에 도포하고, 건조 및 롤 프레스하는 방법으로 제조하게 된다.The electrode plate is manufactured by applying an active material slurry containing a binder, a thickener, and a conductive agent to a substrate, which is a current collector, drying and roll pressing.

일반적으로, 전극 기재는 주로 압연 동박이나 알루미늄 등이 사용되고 있으며, 여기에 활물질의 집전 효과를 높이기 위해 원형 혹은 타원형의 개공을 형성하고 있다.Generally, a rolled copper foil, aluminum, etc. are mainly used for an electrode base material, and circular or elliptical opening is formed here in order to raise the current collecting effect of an active material.

그런데, 이러한 종래의 전극 기재를 사용하여 제작된 전극롤은 전지 반응시에 프레싱되기 이전 상태인 장변의 반경이 큰 타원형 상태로 복원하려는 힘이 크다. 이는 프레싱된 전극롤의 타원의 곡률이 큰 부분에서 곧게 펴지려는 힘을 포함하는 것이며, 이렇게 전극롤이 부풀어 오르면서 전극 기재에서는 마찰에 의한 활 물질의 탈락 현상이 발생된다.By the way, the electrode roll manufactured using such a conventional electrode base material has a large force to restore to an elliptical state with a long radius of a long side before being pressed during battery reaction. This includes a force that is to be straightened in a large portion of the curvature of the ellipse of the pressed electrode roll, and as the electrode roll swells, a phenomenon of dropping of the active material due to friction occurs in the electrode substrate.

결국, 전극 롤의 외부를 둘러싸는 각형 캔은 장변 부분이 부풀어 오르게 되는, 소위 스웰링 현상이 발생하게 되며, 활물질의 탈락에 의한 전지의 수명 열화를 초래하게 된다.As a result, in the rectangular can surrounding the outside of the electrode roll, a so-called swelling phenomenon occurs in which the long side portion swells, resulting in deterioration of battery life due to dropping of the active material.

이러한 종래의 문제점을 해결하기 위해 안출된 본 발명은 프레싱하여 제작된 전극 롤이 프레싱되기 이전의 장변 반경이 큰 타원형 상태로 복원하려는 힘을 줄여 줄 수 있도록 전극 기재의 연전성을 증대시켜 주는 것을 목적으로 한다.
The present invention devised to solve such a conventional problem is to increase the electrical conductivity of the electrode substrate to reduce the force to restore the elliptical state of the long side radius before pressing the electrode roll produced by pressing It is done.

이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명의 각형 이차전지용 전극 기재의 제조방법은 전극 활물질이 도포 및 충전되며, 세퍼레이터와 함께 권취되어 전극 롤로 형성되는 각형 이차전지용 전극 기재의 제조방법에 있어서, 활물질 도포 전 또는 활물질의 도포된 상태의 전극 기재에 저온 열처리하는 소둔 공정을 행하여 전극 기재의 인장력 대비 신장률을 증대시켜 주는 것을 특징으로 한다.In the manufacturing method of the electrode substrate for prismatic secondary batteries of this invention for achieving this objective, in the manufacturing method of the electrode bases for prismatic secondary batteries which are apply | coated and filled with an electrode active material, it is wound with a separator, and formed in an electrode roll. An annealing step of performing a low temperature heat treatment on the electrode substrate in the coated state of the active material is characterized in that to increase the elongation relative to the tensile force of the electrode substrate.

상기 전극 기재는 압연 동박을 사용할 수 있으며, 이 때 상기 열처리는 100∼200℃의 범위에서 24시간 정도 행한 후 상온에서 냉각시킨다.
The electrode base material may use a rolled copper foil, wherein the heat treatment is performed for about 24 hours in the range of 100 to 200 ° C and then cooled at room temperature.

이와같은 방법으로 제조된 전극 기재는 상정된 온도 및 시간의 열처리 과정에서 연전성이 증가하게 된다. 이러한 전극 기재를 사용하여 제작된 전극롤은 전 지 반응시에 프레싱되기 이전 상태인 장변의 반경이 큰 타원형 전극롤로 복원되려는 힘의 크기가 감소하게 된다. 따라서, 각형 캔의 장변의 압력으로 충분히 대응할 수 있어 캔의 장변에 스웰링 현상이 발생되는 방지할 수 있고, 타원형 전극롤의 형태가 유지되므로 전극 기재에 도포된 활물질의 탈락을 방지할 수 있어 충분한 전지 용량을 확보할 수 있게 된다.
Electrode substrates produced in this manner is increased in electrical conductivity during the heat treatment of the assumed temperature and time. The electrode roll manufactured using such an electrode substrate reduces the magnitude of the force to be restored to an elliptical electrode roll having a large radius of the long side before being pressed during the battery reaction. Therefore, it is possible to sufficiently cope with the pressure of the long side of the rectangular can, and to prevent the swelling phenomenon from occurring on the long side of the can. Battery capacity can be secured.

이하, 본 발명의 바람직할 실시예를 도면을 참조하여 설명하기로 한다.Hereinafter, preferred embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings.

본 발명은 각형 이차전지에 적용되는 것으로서, 각형 이차전지(40)는 도 2 의 도시와 같이 각형 캔(2)에 평면상 타원형의 전극롤(4)을 삽입하고 전해액 주입 후, 캔(2)의 상부를 캡 어셈블리(8)로 밀봉시켜서 제작한 전지이다. The present invention is applied to the rectangular secondary battery, the rectangular secondary battery 40 is inserted into the planar elliptical electrode roll 4 in the rectangular can 2 as shown in FIG. It is a battery produced by sealing the top of the cap assembly 8.

본 발명은 니켈카드뮴(Ni-Cd)전지, 니켈수소(Ni-MH)전지, 리튬 및 리튬이온(Li-ion)전지 등, 모든 종류의 이차전지에 적용이 가능하다. 일예로서 리튬이온 전지의 경우, 양극 활물질로 리튬-천이 금속산화물이 사용되고, 음극 활물질로 탄소 혹은 탄소복합체가 사용되며, 그 사이에 유기 용매에 리튬염을 녹인 액체 전해질이 주입되어, 전지 반응시 상기 양극과 음극 간에 리튬 이온이 이동되어 충방전이 이루어지게 된다.The present invention is applicable to all kinds of secondary batteries such as nickel cadmium (Ni-Cd) batteries, nickel hydrogen (Ni-MH) batteries, lithium and lithium ion (Li-ion) batteries. For example, in the case of a lithium ion battery, lithium-transition metal oxide is used as a positive electrode active material, carbon or a carbon composite material is used as a negative electrode active material, and a liquid electrolyte in which lithium salt is dissolved in an organic solvent is injected therebetween. Lithium ions are moved between the positive electrode and the negative electrode to perform charge and discharge.

여기에서, 상기 양,음극을 형성하는 과정은 전극롤을 만들기 위한 전극 기재에 페이스트상으로 된 양,음극 활물질 슬러리를 일정두께로 도포한 후 건조하고, 이를 롤 프레싱하여 각각 양,음극의 전극 극판을 형성하는 바, 전극 기재의 소성을 변화시키는 본 발명의 제조방법에 따른 열처리를 활물질 도포 전에 행하면 열처리과정에서 활물질의 열적 변화를 완전 배제할 수 있으나, 적당한 온도를 택하면 활물질의 도포 후에 열처리를 행하여도 무방하다.Here, the process of forming the positive and negative electrodes is applied to the electrode substrate for making the electrode roll, the positive and negative electrode active material slurry in the form of a paste to a certain thickness and dried, and then roll-pressing each of the positive and negative electrode electrode plates If the heat treatment according to the production method of the present invention to change the plasticity of the electrode substrate before the active material is applied to form a thermal change of the active material can be completely excluded during the heat treatment process, if the appropriate temperature is selected, the heat treatment after the application of the active material You may do it.

상기 전극 기재는 압연 동박을 사용할 수 있으며, 이와같이 압연 동박을 사용할 경우 상기 열처리는 100∼200℃의 범위에서 24시간 정도 행한 후 상온에서 냉각시키는 소둔(annealing) 공정을 행한다.The electrode substrate may be a rolled copper foil, and in the case of using the rolled copper foil as described above, the heat treatment is performed for about 24 hours in a range of 100 to 200 ° C., followed by an annealing process of cooling at room temperature.

본 발명자는 전술한 범위 내에서 열처리를 행하고 열처리 전과 비교하기 위한 인장강도 실험을 행하였다.The inventors performed heat treatment within the above-mentioned range and carried out a tensile strength test to compare with before the heat treatment.

이러한 인장강도 실험 결과를 보인 도 1a는 본 발명의 방법에 따른 열처리를 행한 후에 측정한 압력 동박 전극 기재의 인장력 대비 신장거리 특성선도이고, 도 1b는 본 발명의 방법에 따른 열처리를 행하기 전에 측정한 압연 동박 전극 기재의 인장력 대비 신장거리 특성선도이다. Figure 1a showing the results of the tensile strength test is a characteristic diagram of the elongation distance to the tensile force of the pressure copper foil electrode substrate measured after the heat treatment according to the method of the present invention, Figure 1b is measured before the heat treatment according to the method of the present invention It is an extension distance characteristic diagram with respect to the tensile force of one rolled copper foil electrode base material.

도 1b의 도시와 같이 열처리를 행하기 전, 압연 동박의 전극 기재는 일정치(15kgf)를 초과하는 인장력을 가해 주면 일정길이(1.1mm)까지 신장되다가 끊어지게 되는 실험 결과를 보였다. 이러한 특성 결과는 전극 기재가 반대로 수축되는 복원력도 약하다는 것을 의미하는 바, 이러한 전극 기재를 사용하는 타원형의 전극 롤은 두께 방향으로 팽창하려는 힘이 커서 각형 캔의 장변이 누르는 압력을 매우 크게 하여야만 캔의 스웰링을 방지할 수 있다. 이는 종래의 방법으로 제조된 전극 기재에 해당한다. As shown in FIG. 1B, before the heat treatment, the electrode substrate of the rolled copper foil showed an experimental result that the electrode substrate of the rolled copper foil was stretched to a certain length (1.1 mm) and broken when a tensile force exceeding a predetermined value (15 kgf) was applied. The result of this characteristic means that the restoring force that the electrode substrate shrinks conversely is also weak. Since the elliptical electrode roll using the electrode substrate has a large force to expand in the thickness direction, the pressure of the long side of the rectangular can is very high. Swelling can be prevented. This corresponds to an electrode substrate produced by a conventional method.

그러나, 도 1a에 도시된 바와같이 본 발명의 방법에 의한 열처리를 행한 후, 압연 동박의 전극 기재는 열처리를 행하기 전에 비해 작은 인장력(6kgf 이하)을 가해 주어도 신장 길이가 늘어나게 되는 실험 결과를 보였다. However, after the heat treatment by the method of the present invention, as shown in Figure 1a, the electrode substrate of the rolled copper foil showed an experimental result that the elongation length is increased even if a small tensile force (6kgf or less) is applied compared to before the heat treatment .

이와같이 전극 기재의 연전성이 향상되게 나타난 특성 결과는 전극 기재가 수축되는 복원력도 크다는 것을 의미하는 바, 각형 캔의 장변이 누르는 압력을 작게 하여도 전극 기재를 사용한 전극 롤이 두께 방향으로 팽창하려는 힘을 억제할 수 있으므로 캔의 스웰링 현상을 어렵지 않게 방지할 수 있음을 알 수 있다. As a result of the characteristic that the electrode substrate was improved in electrical conductivity, it means that the restoring force of contraction of the electrode substrate is also large. The force to expand the electrode roll using the electrode substrate in the thickness direction even when the long side pressure of the rectangular can is reduced. Since it can be suppressed, it can be seen that the swelling phenomenon of the can can be easily prevented.

이와 같이 본 발명은 전극 기재의 연전성이 확보됨으로써 각형 캔 내부에서 전극 롤의 형태를 유지시킬 수 있는 힘을 향상시킬 수 있는 것이다. As described above, the present invention can improve the force capable of maintaining the shape of the electrode roll in the rectangular can by securing the conductivity of the electrode substrate.

특히, 본 발명자는 본 발명의 방법으로 제조된 전극 기재를 사용한 전극 극판으로 전극롤을 권취 형성하고, 전해액과 함께 각형 캔에 삽입한 후 그 상부에 캡 어셈블리로 마감처리한 다음, 전지 특성을 실험해 본 결과, 전지 수명은 5% 정도 향상되고 전지 반응시의 두께 방향 팽창률은 최대 4%까지 감소되는 결과를 얻을 수 있다.In particular, the inventor wound and formed an electrode roll with an electrode pole plate using the electrode substrate prepared by the method of the present invention, inserted into a rectangular can with an electrolyte solution, and then finished with a cap assembly on top thereof, and then experimented with battery characteristics. As a result, the battery life can be improved by about 5% and the thickness expansion rate during the battery reaction can be reduced by up to 4%.

이상에서 설명한 바와같이 본 발명은 각형 전지의 전극롤로 권취되는 전극 기재에 있어서, 전극 기재를 열처리에 의해 연전성을 증대시켜 줌으로써 전지 반응시 전극롤이 프레싱되기 이전으로 복원하려는 힘을 줄여 줄 수 있으므로, 각형 캔의 스웰링에 의한 전지 두께 팽창을 최소화할 수 있고 전극 극판의 이동을 억제하여 활물질의 탈락으로 인한 전지의 수명 열화를 방지할 수 있다.As described above, according to the present invention, in the electrode substrate wound with the electrode roll of the square battery, the electrode substrate may be increased in electrical conductivity by heat treatment, thereby reducing the force to restore before the electrode roll is pressed during the battery reaction. In addition, it is possible to minimize the expansion of the battery thickness due to the swelling of the rectangular can, and to prevent the degradation of the battery life due to the dropping of the active material by suppressing the movement of the electrode electrode plate.

Claims (4)

전극 활물질이 도포 및 충전되며, 세퍼레이터와 함께 권취되어 전극 롤로 제조되는 각형 이차전지용 전극 기재의 제조방법에 있어서, 활물질 도포 전 또는 활물질의 도포된 상태의 전극 기재에 저온 열처리하는 소둔 공정을 행하여 전극 기재의 인장력 대비 신장률을 증대시켜 주는 것으로, 상기 전극 기재는 압연 동박을 사용하고, 상기 열처리는 100∼200℃의 범위에서 24시간 정도 행한 후 상온에서 냉각시키는 것을 특징으로 하는 각형 이차전지용 전극 기재의 제조방법.In the method for producing an electrode substrate for a rectangular secondary battery, wherein an electrode active material is coated and filled, wound together with a separator, and made of an electrode roll, an annealing process is performed by performing an annealing process at low temperature heat treatment on the electrode base material before or after the active material is applied. The electrode substrate is a rolled copper foil, and the heat treatment is performed for about 24 hours in a range of 100 to 200 ° C., followed by cooling at room temperature, thereby producing an electrode substrate for a rectangular secondary battery electrode. Way. 삭제delete 삭제delete 제 1 항에 있어서, 상기 전극 기재는 망사형 또는 폼형인 것을 특징으로 하는 각형 이차전지용 전극 기재의 제조방법.The method of claim 1, wherein the electrode substrate is a mesh type or a foam type manufacturing method of the electrode substrate for the square secondary battery.
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