KR100265006B1 - The wet desuphurization method for used converter slag - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 제철소의 제강공정에서 부산물로 발생되는 전로슬래그를 이용한 습식탈황방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전로슬래그를 이용하여 연소배가스 중에 함유된 SOx 가스를 제거하는 습식 배연 탈황방법에 관한 것이다.The present invention relates to a wet desulfurization method using a converter slag generated as a by-product in a steelmaking process of an ironworks, and more particularly, to a wet flue gas desulfurization method using SOC to remove SOx gas contained in combustion flue gas.
배가스 중에 함유된 SOx가스는 오존층 파괴, 스모그 현상 등과 같은 대기오염을 유발하고, 이로 인한 산성비는 지구환경에 심각한 악영향을 끼치고 있다. 이에 따라 배가스중의 SOx를 제거하기 위한 배연탈황공정이 선진국에서는 일반화되어 있으며 국내에서도 최근 들어 이 같은 노력이 화력발전소를 중심으로 활발히 이루어지고 있는 실정이다. 배연탈황공정은 탈황공정의 특성 및 탈황흡수제의 수분함량에 따라 건식과 습식의 2가지 방법이 있으며 일반적으로는 경제성, 탈황흡수제의 공급의 안정성, 부생산화물의 저감효율등에서 효과적인 습식공정이 가장 널리 상용화되어 있다. 습식공정에서는 주로 배가스와 석회석 슬러리를 반응시켜 CaSO3또는 CaSO4형태로 배가스 중의 SOx를 제거한다.SOx gas contained in the flue gas causes air pollution such as ozone depletion, smog phenomenon, and acid rain has a serious adverse effect on the global environment. Accordingly, the flue gas desulfurization process for removing SOx from flue gas is common in developed countries, and in Korea, such efforts have been actively carried out recently in thermal power plants. The flue gas desulfurization process has two methods, dry and wet, depending on the characteristics of the desulfurization process and the moisture content of the desulfurization absorbent. In general, the effective wet process is most widely commercialized in terms of economic efficiency, stability of supply of the desulfurization absorber, and reduction of by-product oxides. It is. In the wet process, the flue gas and the limestone slurry are mainly reacted to remove SOx in the flue gas in the form of CaSO 3 or CaSO 4 .
미국특허 4,294,807호 및 4,424,197호등에는 SOx제거제로서의 석회계 물질을 사용하는 것에 대하여 게시하고 있다.U.S. Patent Nos. 4,294,807 and 4,424,197, etc., disclose the use of lime-based materials as SOx removers.
그러나, 석회석 슬러리를 사용하여 SOx를 제거하는 방법은 제거율이 떨어질 뿐만 아니라 흡수탑 내에 스케일이 생기는 문제점이 있었다. 일본 가와사끼 중공업에서는 이 같은 문제점을 마그네슘화합물을 첨가하여 해결하고 있다.However, the method of removing SOx using the limestone slurry has a problem that the removal rate is lowered and the scale is generated in the absorption tower. Japan's Kawasaki Heavy Industries solves this problem by adding magnesium compounds.
뿐만 아니라 미국특허 5,213,782에는 습식탈황공정에 마그네슘 강화석회를 사용하는 것에 대하여 게시하고 있다.In addition, US Pat. No. 5,213,782 discloses the use of magnesium fortified lime in a wet desulfurization process.
그러나, 마그네슘성분을 첨가하여 사용하는 경우 SOx 제거비율이 상승할 뿐만 아니라 마그네슘 성분과 석회석 성분을 대용량으로 균일하게 혼합하는 것은 기술적으로 어려운 문제점이 있는 것이다.However, when the magnesium component is added and used, not only the SOx removal rate increases but also a uniform mixing of the magnesium component and the limestone component in a large capacity is a technically difficult problem.
한편 제철소에서는 제강공정중에서 전로슬래그가 다량 발생되는데 이는 용선에 산소를 취련하여 용강을 만들 때 용선중에 포함된 불순물을 제거하기 위하여 투입된 생석회가 용선중의 불순물인 Si, P, S등과 산화반응하면서 생기는 용재이다. 이러한 전로슬래그는 현재 일부는 자원재활용 측면에서 다른 곳에 재활용되고 있으나, 많은 양이 매립되고 있는 실정이다. 따라서, 환경오염원으로 대두되어 이를 해결하기 위해 또 다른 재활용 분야를 찾기 위해 많은 연구가 이루어지고 있다.On the other hand, in steel mills, a large amount of converter slag is generated during the steelmaking process, which occurs when the lime is injected into the molten steel to remove impurities contained in the molten iron, and the quicklime is oxidized with Si, P, and S, which are impurities in the molten iron. It is a material. Some of these converter slags are currently being recycled elsewhere in terms of resource recycling, but a lot of them are buried. Therefore, a lot of research is being made to find another recycling field to emerge as an environmental pollution source.
이에 본 발명은 상기 배연탈황의 문제점을 해결하고 상기 전로슬래그를 재활용하는 방안으로 제안하게 된 것으로, 본 발명은 탈황에 유용한 성분을 일정함량 이상 함유하는 전로슬래그를 이용함으로써, 보다 우수한 탈황효과를 나타내는 배연탈황방법을 제공하고자 하는데 그 목적이 있다.The present invention has been proposed to solve the problem of the flue gas desulfurization and to recycle the converter slag, the present invention by using a converter slag containing more than a certain amount of useful components for desulfurization, showing a more excellent desulfurization effect The purpose is to provide a flue gas desulfurization method.
본 발명은 습식 배연탈황하는 방법에 있어서, 중량%로, CaO: 40%이상, MgO:6%이상, Fe2O3: 8%이상, FeO: 12%이상을 함유하는 전로슬래그를 분쇄한 후 체분리하여 200mesh이하의 미분슬래그를 얻는 단계; 상기 미분슬래그를 이용하여 슬래그 슬러리를 형성하는 단계; 및 상기 슬래그 슬러리를 SOx가 함유된 가스와 접촉시키는 단계를 포함하여 구성되는 전로슬래그를 이용한 습식탈황방법에 관한 것이다.In the method of wet flue gas desulfurization, after crushing the converter slag containing by weight%, CaO: 40% or more, MgO: 6% or more, Fe 2 O 3 : 8% or more, FeO: 12% or more Obtaining a finely divided slag of 200 mesh or less by sieving; Forming a slag slurry using the finely divided slag; And it relates to a wet desulfurization method using a converter slag comprising the step of contacting the slag slurry with a gas containing SOx.
이하, 본 발명을 보다 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.
전로슬래그중에는 통상 하기 표 1과 같은 조성을 갖는 것들이 많다.There are many converter slags having the composition shown in Table 1 below.
즉, 상기 표 1에서 나타난 바와같이 전로슬래그중에는 CaO, FeO, Fe2O3및 MgO가 상당량 함유되어 있는 것이다.That is, as shown in Table 1, the converter slag contains a significant amount of CaO, FeO, Fe 2 O 3 and MgO.
또한, 습식배연탈황법에 사용되는 석회석은 하기 표 2에 나타낸 바와같은 조성을 가지는데 이 중 CaO 함량은 전로슬래그의 화학성분중의 CaO 보다 높은 편이다. 그러나 전로슬래그중에는 FeO, Fe2O3및 MgO 등의 성분이 있는데 이들 성분 또한 탈황에 직접 반응이 가능하다는 것이다. CaO를 포함한 이들 성분은 SOx와 반응하여 각각 CaSO4, FeSO4, MgSO4를 생성하면서 탈황하게 된다.In addition, the limestone used in the wet flue gas desulfurization method has a composition as shown in Table 2, wherein the CaO content is higher than CaO in the chemical composition of the converter slag. However, there are components such as FeO, Fe 2 O 3 and MgO among the converter slag, which can also react directly to desulfurization. These components, including CaO, react with SOx to desulfurize, producing CaSO 4 , FeSO 4 and MgSO 4 , respectively.
즉 CaO 함량의 단순비교는 석회석이 우수한 편이나 탈황에 관계하는 FeO, Fe2O3, MgO 등의 성분을 고려하면, 석회석은 단위중량당 52-56%정도가 탈황능을 가지나, 전로슬래그는 단위중량당 68-71% 정도가 탈황능을 가진다. 특히 MgO, Fe2O3는 MgSO4, FeSO4를 생성하여 흡수탑내의 스케일 생성방지의 역할까지도 하게 되는 것이다.In other words, the simple comparison of CaO content is excellent in limestone, but considering the components of FeO, Fe 2 O 3 and MgO related to desulfurization, limestone has desulfurization capacity of 52-56% per unit weight, but converter slag About 68-71% per unit weight has desulfurization capacity. In particular, MgO, Fe 2 O 3 is to produce MgSO 4 , FeSO 4 will also play a role in preventing the generation of scale in the absorption tower.
상기한 바와같은 관점으로부터 출발한 본 발명은 전로슬래그를 탈황제로 이용하는 것으로, 다음에서 각 단계별로 구분하여 자세히 설명한다.Starting from the above point of view, the present invention uses converter slag as a desulfurization agent, which will be described in detail in each step in the following.
먼저, 본 발명에서는 CaO: 40wt%이상, MgO: 6wt%이상, Fe2O3: 8wt%이상 및 FeO:12wt%이상을 함유하는 전로슬래그를 분쇄한 후 체분리하여 200mesh이하의 미분슬래그를 얻는 단계를 거친다.First, in the present invention, pulverized converter slag containing CaO: 40wt% or more, MgO: 6wt% or more, Fe 2 O 3 : 8wt% or more and FeO: 12wt% or more is sieved to obtain finely divided slag of 200mesh or less. Go through the steps
제철소에서 부산물로 발생되는 전로슬래그는 CaO성분을 40%정도나 함유하고 있으며, FeO, Fe2O3, MgO 등을 고려하면, 이는 광산에서 채광되는 고품위의 석회석 중의 산화칼슘함량과 비교해 보아 탈황능이란 면에 있어 우수함을 알 수 있다.The converter slag generated as a by-product from the steel mill contains about 40% of CaO, and considering the FeO, Fe 2 O 3 , MgO, etc., this is compared with the calcium oxide content in the high-grade limestone mined in mines. It can be seen that it is excellent in terms of column.
따라서, 본 발명에서는 CaO 40%이상, Fe2O3:8%이상, FrO:12%이상, MgO:6%이상을 함유하고 있는 전로슬래그를 이용하는데, 이는 CaO 이외에 Fe2O3, FeO, MgO성분이 탈황능을 가지므로 CaO 40%이상, Fe2O38%이상, MgO 6%이상 되어야 석회석 보다 우수한 탈황능을 얻을 수 있기 때문이다.Therefore, in the present invention, a converter slag containing at least 40% of CaO, at least 8% of Fe 2 O 3 , at least 12% of FrO, and at least 6% of MgO is used. In addition to CaO, Fe 2 O 3 , FeO, This is because the MgO component has desulfurization ability, so that CaO 40%, Fe 2 O 3 8% or more, MgO 6% or more can obtain better desulfurization ability than limestone.
또한, 본 발명에 따라 상기한 조성을 만족하는 전로슬래그를 분쇄한 후 체분리기를 이용하여 200 mesh이하인 미분의 전로슬래그로 해야 하는데 이는 입자가 200 mesh보다 큰 경우 슬래그의 CaO 등이 충분히 활성화되지 못하여 배가스중의 SOx와의 반응속도가 낮아지기 때문이다. 따라서, 입자가 조대한 슬래그 슬러리는 기존의 CaCO3보다 탈황효과가 떨어지는 결과를 나타내게 되는 것이다.In addition, according to the present invention, after grinding the converter slag that satisfies the above-mentioned composition to the converter slag of the fine powder of 200 mesh or less using a sieve separator, which is not enough to activate the slag CaO, etc. when the particles are larger than 200 mesh flue gas This is because the reaction rate with SOx decreases. Therefore, the coarse slag slurry exhibits a lower desulfurization effect than the conventional CaCO 3 .
다음으로, 본 발명에서는 상기 미분슬래그를 이용하여 슬래그 슬러리를 형성하는 단계를 거친다.Next, in the present invention, a step of forming a slag slurry using the finely divided slag.
전로 슬래그를 탈황제로 사용하기 위하여 슬러리상으로 형성시키는 것이다. 이때 형성된 슬래그 슬러리의 pH는 11이상으로 유지하는 것이 바람직하다. 왜냐하면, 중화반응으로 인하여 탈황 효과가 더 증대되기 때문이다.The converter slag is formed into a slurry to be used as a desulfurization agent. At this time, the pH of the slag slurry formed is preferably maintained at 11 or more. This is because the desulfurization effect is further increased due to the neutralization reaction.
다음으로, 본 발명에서는 상기와 같이 형성된 슬래그 슬러리를 SOx가 함유된 가스와 접촉시켜 탈황반응이 일어나도록 하는 단계를 거친다.Next, in the present invention, the slag slurry formed as described above is contacted with a gas containing SOx to undergo a desulfurization reaction.
본 발명에 있어, SOx가 함유된 가스와 슬러리를 접촉시키는 방법은 통상적으로 행해지는 방법이면 모두 가능하다.In the present invention, any method of bringing the gas containing SOx into contact with the slurry can be performed as long as it is a conventional method.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to Examples.
[실시예 1]Example 1
실험실 규모의 SOx 흡수용 실험장치로 전로슬래그 탈황실험을 행하였다. 흡수조에는 상기 표 1의 조성을 갖는 전로슬래그를 분쇄후 체거름한 것을 하기 표 3에서와 같이 입도별로 각각 1리터의 물에 120g 넣어 슬러리 상으로 형성시켰다. 이때 pH를 측정하여 하기 표 3에 나타내었다.The converter slag desulfurization experiment was conducted with a laboratory scale experimental apparatus for SOx absorption. In the absorption tank, the converter slag having the composition shown in Table 1 was sieved after pulverization, and as shown in Table 3, 120 g of each of the particles was added to 1 liter of water to form a slurry. The pH was measured and shown in Table 3 below.
SOx가 포함된 가스로는 SO2와, 공기를 혼합하여 1,000 ppm으로 조정한 가스를 사용하였으며, 이를 흡수조 저부를 통하여 분당 300ml의 양으로 주입하였다. 탈황의 효과는 장치를 1시간 가동한 후 슬래그 슬러리에 흡수된 SOx의 양으로 측정하였다. SOx 흡수량 측정은 실험 후 흡수조 내 슬래그 슬러리를 건조시킨 후 슬래그중의 황의 양을 측정하여 그 결과를 하기 표 3에 나타내었다.As a gas containing SOx, a gas adjusted to 1,000 ppm by mixing SO 2 and air was used, which was injected in an amount of 300 ml per minute through the bottom of the absorption tank. The effect of desulfurization was measured by the amount of SOx absorbed in the slag slurry after running the apparatus for 1 hour. The SOx absorption amount was measured after drying the slag slurry in the absorption tank after the experiment, and the results are shown in Table 3 below.
상기 표 3에 나타난 바와같이 기존의 탈황제를 사용한 비교예 (1)에서는 건조슬러리 그램당 흡수한 S의 함량이 0.006g에서 0.008g을 나타내었고, 분쇄하여 체거름한 전로슬래그중 조대한 분말을 사용한 비교예(2)와 비교예(3)에서 건조슬러리 그램당 흡수한 S의 함량이 최저 0.001g에서 최대 0.004g으로 비교적 적은 양의 황이 제거되어 조대한 분쇄 전로슬래그를 사용할 때에는 그 효과가 기존 공정과 비교하여 나은 점이 없음을 알 수 있었다.As shown in Table 3, in Comparative Example (1) using a conventional desulfurization agent, the content of S absorbed per gram of dry slurry was 0.006 g to 0.008 g, and the coarse powder was used in the pulverized converter slag. In Comparative Example (2) and Comparative Example (3), the amount of S absorbed per gram of dry slurry was lowered from 0.001g to 0.004g, and relatively small amount of sulfur was removed. It can be seen that there is no better compared to the.
이에 반하여, 본 발명의 조건을 만족하는 발명예(1-3)은 탈황효과가 우수함을 알 수 있었다.On the contrary, Inventive Example (1-3) satisfying the conditions of the present invention was found to have excellent desulfurization effect.
이와 같이 슬래그 슬러리를 탈황제로 이용함에는 입도가 주요한 요소로서, 적정 크기보다 큰 입도로 조제한 슬래그 슬러리는 pH가 낮을 뿐만 아니라 성분중의 CaO 등이 제대로 활성화되지 않으므로 상대적으로 반응이 약함을 알 수 있었고, 미분일수록 pH도 높게되어 물 및 SOx 가스와의 반응에 있어서 성분중 CaO등이 활성화되고 탈황효과가 높아짐을 확인할 수 있었다.As such, the use of slag slurry as a desulfurization agent is a major factor, and the slag slurry prepared with a particle size larger than the appropriate size has a low pH and a relatively weak reaction because CaO in the components is not properly activated. , The finer the higher the pH, the more CaO and the like in the reaction with water and SOx gas and the desulfurization effect was higher.
[실시예 2]Example 2
하기 표 4의 조성을 갖는 전로슬래그를 분쇄후 200 mesh이하로 체거름한 것을 각각 1리터의 물에 120g 넣어 슬러리상으로 하여 장입한 상태에서, 상기 실시예 1에서와 같은 방법으로 실험하여 탈황의 효과를 측정하였다.The effect of desulfurization by experimenting in the same manner as in Example 1 in the state in which the converter slag having the composition shown in Table 4 was sieved to 200 mesh or less after pulverization and charged in a slurry form, respectively. Was measured.
비교예중에서는 실체 제철소에서 발생하는 전로슬래그중에서 비교성분이 상대적으로 낮은 슬래그를 채취 후 실험실에서 타 성분을 첨가하여 하기 표 4와 같은 성분으로 조제하여, CaO 성분이 40%이하인 슬래그 슬러리(비교예 1)와 MgO 성분이 6%이하인 슬래그슬리(비교예 2)와 Fe2O3, FeO 성분이 각각 8%, 12%이하인 슬래그슬러리(비교예 3)으로 나누어 실험하였다.In the comparative example, among the slag generated from the actual steel mill, the slag with relatively low comparative component was collected and other components were added in the laboratory, and then prepared into the components as shown in Table 4 below, and the slag slurry having a CaO component of 40% or less (Comparative Example). 1) and slag slurries (Comparative Example 2) containing 6% or less of MgO, and slag slurries (Comparative Example 3) containing 8% and 12% of Fe 2 O 3 and FeO, respectively.
상기한 바와같이 실험을 행한 후 그 결과를 하기 표 5에 나타내었다.After the experiment as described above, the results are shown in Table 5 below.
상기 표 5에서 보는 바와같이 CaO가 40% 이하인 슬래그슬러리를 사용한 비교예(1)에서는 건조슬러리 그램당 흡수한 S의 함량이 0.004g에서 0.005g을 나타내었다.As shown in Table 5, in Comparative Example (1) using slag slurry having CaO of 40% or less, the content of S absorbed per gram of dry slurry was 0.004 g to 0.005 g.
또한, MgO가 6% 이하인 슬래그슬러리를 사용한 비교예(2)에서는 건조슬러리 그램당 흡수한 S의 함량이 0.006g에서 0.008g을 나타내었다. 또한, Fe2O3FeO성분이 각각 8%, 12%이하인 슬래그 슬러리를 사용한 비교예(3)에서는 건조슬러리 그램당 흡수한 S의 함량이 0.006g에서 0.008g을 나타내었다. 따라서, 이와같은 비교적 적은 양의 황이 제거된 비교예(1-3)은 그 효과가 상기 표 3의 비교예(1)이 기존 탈황제의 탈황효과 즉 전조슬러리 그램당 흡수한 S의 함량이 0.006g∼0.008g인 것과 비교하여 나은 점이 없음을 알 수 있었다.In addition, in Comparative Example (2) using slag slurry having MgO of 6% or less, the amount of S absorbed per gram of dry slurry was 0.006 g to 0.008 g. In addition, in the comparative example (3) using the slag slurry having Fe 2 O 3 FeO components of 8% and 12% or less, respectively, the content of S absorbed per gram of dry slurry was 0.006g to 0.008g. Therefore, the comparative example (1-3) in which such a relatively small amount of sulfur is removed has the effect that the comparative example (1) of Table 3 is 0.006 g of the amount of S absorbed per gram of slurry of desulfurization of the existing desulfurization agent. It turned out that there is no improvement compared with -0.008g.
이에 반하여, 본 발명의 전로슬래그를 사용한 발명예(1-3)에서는 건조슬러리 그램당 흡수한 S의 함량이 0.011g에서 0.014g으로 기존공정의 탈황제와 비교해 볼 때 상당한 효과를 나타내었다.On the contrary, in Inventive Example (1-3) using the converter slag of the present invention, the amount of S absorbed per gram of dry slurry was 0.011 g to 0.014 g, which showed a significant effect when compared with the desulfurization agent of the conventional process.
또한, 상기 표 5에서 보는 바와같이 슬래그슬러리를 탈황제로 이용함에는 CaO, MgO 및 Fe2O3FeO성분이 SOx 가스와의 반응에 다 참여하므로 탈황효과가 더욱 높아짐을 확인할 수 있었다.In addition, as shown in Table 5, when using the slag slurry as a desulfurization agent, CaO, MgO and Fe 2 O 3 FeO component participates in the reaction with the SOx gas was confirmed that the desulfurization effect is higher.
상술한 바와같이 본 발명의 방법은 제철소에서 부산물로생산되는 전로슬래그를 이용함으로써 대기오염문제를 야기하는 주요요소인 배연가스의 탈황에 우수한 효과를 기대할 수 있을 뿐만 아니라 폐자원의 활용이라는 경제적인 측면에서의 효과도 매우 클 것으로 기대된다.As described above, the method of the present invention can be expected to have an excellent effect on the desulfurization of flue gas, which is a major factor causing air pollution, by using converter slags produced as by-products in steel mills, as well as economical aspects of utilization of waste resources. The effect at is expected to be very large.
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Cited By (1)
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|---|---|---|---|---|
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1996
- 1996-12-20 KR KR1019960068737A patent/KR100265006B1/en not_active IP Right Cessation
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|---|---|---|---|---|
| KR100775240B1 (en) * | 2001-06-15 | 2007-11-12 | 주식회사 포스코 | Hot metal pretreatment for improving desulfurizing efficiency |
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