KR100237762B1 - 폴리올레핀 수지조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 폴리프로필렌수지에 탈크, 초고분자량 실리콘폴리머 및 무수말레인산 변성폴리프로필렌을 적정량 배합하여 이루어진 폴리올레핀 수지 조성물에 관한 것이다. 본 발명의 폴리올레핀 수지 조성물은 내긁힘성, 이형성, 유동성 등의 각종 물성이 우수한 장점을 갖는다.

Description

폴리올레핀 수지조성물
본 발명은 폴리올레핀 수지 조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 내긁힘성, 이형성, 유동성등 각종 물성에서 그 특성이 우수하여 자동차 분야, 특히 내장부품류인 글로브 박스(Glove Box), 각종 필라류(Pillar), 인스트루먼트 패널(Instrument Panel) 등에 널리 사용되는 수지 재료로서 유용한 폴리올레핀 수지 조성물에 관한 것이다.
일반적으로 폴리프로필렌(polypropylene) 수지는 비중이 낮고, 성형성이 우수하며, 리사이클이 용이할 뿐만 아니라 내열성, 내용제성 및 내화학약품성이 우수하므로 자동차용 소재로서 많이 사용되는데, 최근 환경문제에 대한 사회전반의 인식이 높아짐에 따라 사용이 급증하고 있는 추세이다.
그러나 폴리프로필렌 수지는 고유 성질로서 내긁힘성과 표면경도가 약하다는 결점을 갖고 있다. 특히 자동차내장부품용 소재로는 폴리프로필렌 수지의 굴곡강성 및 표면경도, 내열성을 향상시키기 위해 무기 필러(Inorganic Filler)로서 탈크를 첨가한 폴리프로필렌 복합소재가 많이 사용되는데 탈크의 함량이 증가할수록 굴곡강성 및 내열성은 향상되나 내긁힘성은 더욱 나빠지고 복잡한 구조의 제품인 경우 사출성형시 금형으로부터 사출물이 잘 이형되지 않는 단점이 있다. 이러한 단점을 보완하기 위해 많은 연구가 진행되고 있다.
예로서 아미노계 실란 커플링제가 처리된 무기 필러 및 에폭사이드 관능기를 갖는 α,β-불포화산의 에스테르로 변성시킨 에틸렌-α-올레핀 공중합체 고무를 이용하여 폴리프로필렌 메트릭스/고무 성분/무기충전제간의 결합력을 향상시키는 것을 주재로 한 발명(한국 특허공고 제97-3307호), 에폭사이드 관능기를 갖는 α,β-불포화산의 에스테르로 변성시킨 에틸렌-α-올레핀 공중합체 고무, 그리고 불포화 카본산 또는 그 유도체로 변성된 폴리올레핀을 이용하여 폴리프로필렌 메트릭스/고무 성분간의 결합력을 향상시킴으로써 내긁힘성 및 내충격강도를 보완하는 것을 주재로 한 특허(한국 특허공고 제92-2779호), 글라스섬유 혹은 박편상의 마이카를 사용하여 내긁힘성을 향상시키는 기술(일본 특개소 53-118055호), 매트릭스로 사용되는 폴리프로필렌수지의 에틸렌 함유량을 특정범위로 한정하여 내긁힘성을 개선한 방법(일본 특개소 56-88447호) 등이 있다.
그러나 이들 방법으로는 내긁힘성 향상이 불충분할 뿐만 아니라, 에폭사이드 관능기를 갖는 α,β-불포화산의 에스테르로 변성시킨 에틸렌-α-올레핀 공중합체 고무를 이용한 발명(한국특허 제97-3307호, 한국특허 제90-641호)의 경우 고무성분이 첨가됨에 따라 굴곡강성이 저하됨과 동시에 수지의 흐름성이 급격히 저하되고, 글라스섬유 및 박편상의 마이카를 사용하는 경우(일본 특개소 53-118055호) 또한 수지의 흐름성 저하와 성형품의 표면외관이 불량하다는 문제점이 있어서 자동차부품 내장재(마감재)로는 사용이 곤란하다는 문제점이 있으며, 폴리프로필렌의 에틸렌 함유량을 제한하는 발명(일본 특개소 56-88447호)의 경우는 충격을 흡수하는 역할을 하는 에틸렌의 함량이 감소함에 따라 충격강도가 떨어지는 단점이 있었고, 이형성이 불량하다는 단점이 있었다.
본 발명은 상기한 종래기술의 단점인 충격강도, 흐름성, 이형성 및 외관불량 등의 문제점을 보완하고 내긁힘성을 향상시켜 자동차내장부품용 소재로 적용시 내긁힘성과 수지흐름성 및 이형성이 우수한 동시에 기계적 물성의 저하가 없는 폴리올레핀수지 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 폴리올레핀 수지조성물은 1) 폴리프로필렌 수지 100중량부, 2) 탈크 5∼45중량부, 3) 초고분자량 실리콘 폴리머 2∼10중량부, 4) 극성 관능기를 갖고 있는 무수말레인산이 그라프트(Graft)된 변성 폴리프로필렌 1∼10중량부로 이루어진다.
본 발명 조성물에 있어서 상기 1) 성분인 폴리프로필렌은 호모 폴리머, 블록코폴리머, 랜덤코폴리머, 터폴리머 등이 사용 가능하며 이들의 혼합물도 사용 가능한데, 제품의 요구물성에 따라 사용되는 폴리프로필렌의 종류가 변경될 수 있다. 예로서 내충격성이 중요한 부품의 경우 블록코폴리머를 사용하며, 내충격성보다 굴곡탄성율이 더 중요한 부품에 적용시는 호모폴리머를 사용한다.
상기 2) 성분인 탈크는 폴리프로필렌 수지의 물성보강을 위해 첨가하는데, 특히, 내열성 향상, 굴곡탄성율 향상, 칫수안정성 향상 등에 효과적이며 효능에 비해 값이 싸다는 장점이 있다. 본 발명에서는 탈크의 평균입자 크기가 5∼10μm의 것을 사용한다. 탈크 이외의 무기필러로는 글라스섬유, 마이카, 탄산칼슘, 실리카 등이 사용가능하다. 경우에 따라서는 이들의 무기필러가 혼합되어 사용될 수도 있다. 일반적으로 탈크의 배합량은 5∼45중량부가 사용가능한데, 탈크의 함량이 증가할수록 굴곡탄성율 및 내열성, 칫수안정성은 향상되나 내긁힘성 및 충격강도는 오히려 악화된다. 따라서 자동차내장부품용 소재로는 10∼30중량부가 적합하다.
상기 3) 성분인 초고분자량 실리콘 폴리머는 폴리프로필렌수지에 실리콘을 용융혼합한 것으로서 실리콘의 점도는 15∼30 million mm2/sec인 것이 적합하며 이때 혼합물내의 실리콘 함량은 50중량% 이다. 실리콘 폴리머의 첨가량은 2∼10중량부가 사용가능하나 2∼6중량부가 적합하다. 실리콘의 첨가량이 2중량부 보다 작을 경우 내긁힘성 개선효과를 기대하기 어렵고 10중량부보다 많을 경우 제조 코스트 상승은 물론이고 물성적인 측면에서 굴곡탄성율의 저하를 가져온다. 실리콘 폴리머는 상기 1), 2), 4) 성분과 함께 첨가시 표면 마찰계수를 감소시켜 내긁힘성을 향상시키는 동시에 성형시 활제로 작용하여 수지의 흐름성을 향상시키며 이형성을 개선하는 효과가 있다.
상기 4) 성분인 무수말레인산 그라프트 변성 폴리프로필렌(MAH-g-PP)는 폴리프로필렌 수지에 친수성 관능기의 무수말레인산(MAH)를 그라프트 중합시킨 변성 폴리프로필렌으로서, 폴리프로필렌 수지와 무기 필러로 첨가한 탈크입자간의 접착성을 향상시키는 한편 3) 성분과의 상용성을 향상시키는 역할을 한다. 제조법은 폴리프로필렌 수지에 무수말레인산을 함침시키고 반응개시제로서 과산화물인 디큐밀퍼옥사이드(dicumyl peroxide)를 혼합한 다음 압출기내에서 반응을 시켜 펠렛형상으로 제조한다. 이때 무수말레인산의 결합율은 0.3중량% 이상이다. 4) 성분의 첨가량은 1∼10중량부가 사용가능하며, 첨가량이 1중량부 미만일때는 효과를 기대할 수 없고 10중량부 이상 과량 첨가시는 제조원가가 상승하며 폴리프로필렌 수지자체의 기본물성을 저하시킨다. 가장 적합한 첨가량은 2∼10중량부 이다.
다음의 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.
실시예 1∼8 및 비교예 1∼7
표 1 및 표 2에 나타낸 비율에 따라 폴리프로필렌 수지에 탈크, 변성 폴리프로필렌(MAH-g-PP ; 삼성종합화학주식회사, CP4664) 및 초고분자량 실리콘 폴리머(UHMW-실리콘 ; Dow Corning사, M850-001)를 드라이 블랭딩한 다음 트윈스크류 압출기로 용융혼련하여 각 조성물을 펠렛상으로 제조하였고, 각 조성물을 사출기를 이용하여 시편을 제조한 다음 규정의 방법에 따라 평가를 실시하였다.
물성시험방법
1. 아이죠드 충격강도(노치부) : ASTM D256
2. 굴곡탄성율 : ASTM D790
3. 유동성 : 사출기를 이용하여 스파이럴 플로우(spiral flow) 값을 측정하여 유동성을 비교하였음.
시험조건 : 압력 40bar, 사출시간 25초, 냉각시간 40초, 금형온도 50℃
4. 이형성 : 사출기를 이용하여 물성시편 제조시 금형으로부터 시편이 취출될때의 이형성을 관능평가함.
판정결과표시 : ◎ 우수, △ 양호, × 불량
5. 내긁힘성 판정방법 :
평판식 내마모시험기를 이용하여 각 조성물의 시편을 시험한 후 긁힘의 정도를 육안으로 판정하였다.
판정결과표시 ◎ : 긁힘에 의한 백화가 전혀 없음
○ : 긁힘에 의한 백화가 거의 없음
△ : 긁힘에 의한 백화가 보이나 심하지 않음
× : 긁힘에 의한 백화가 심하게 발생
표 1. 실시예
구 분 실 시 예
1 2 3 4 5 6 7 8
폴리프로필렌수지탈크MAH-g-PPUHMW-실리콘 1002052 1002054 1002058 10020510 1002025 1002045 1002085 10020105
아이조드 충격강도(kg.cm/cm) 6 6 7 8 8 6 6 6
굴곡탄성률(MPa) 2850 2750 2700 2760 2700 2750 2750 2800
유동성(mm) 128 132 134 135 133 133 133 134
이형성 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎
내긁힘성 ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎ ◎
표 2. 비교예
구 분 비 교 예
1 2 3 4 5 6 7
폴리프로필렌수지탈크MAH-g-PPUHMW-실리콘 10020-- 100205- 10020-0.5 1002051 10020-5 1002015 10020520
아이조드 충격강도(kg.cm/cm) 5 6 5 6 6 7 15
굴곡탄성률(MPa) 2700 2850 2700 2800 2600 2600 2200
유동성(mm) 118 98 120 125 135 133 137
이형성 × × △ ◎ ◎ ◎ ◎
내긁힘성 × × × ○ △ △ ◎
이상에서와 같이, 본 발명에 의하면 내긁힘성, 이형성, 유동성 등의 물성이 우수하여, 특히 자동차 내장부품류 소재로서 유용한 폴리올레핀 수지 조성물이 제공된다.

Claims (3)

  1. 폴리프로필렌 수지 100중량부에 대하여 탈크 5∼45중량부, 초고분자량 실리콘 폴리머 2∼10중량부 및 무수말레인산 변성 폴리프로필렌 1∼10중량부로 이루어짐을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 초고분자량 실리콘 폴리머는 폴리프로필렌수지에 점도가 15∼30 million mm2/sec인 실리콘을 용융혼합한 것임을 특징으로 하는 조성물.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 무수말레인산 변성 폴리프로필렌은 폴리프로필렌에 무수말레인산을 0.3중량% 이상 그라프트 중합시킨 것임을 특징으로 하는 조성물.
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