KR100203950B1 - 인산형 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 및 공기공급판 테두리 실링 방법 - Google Patents

인산형 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 및 공기공급판 테두리 실링 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명의 테두리 실링 처리 방법은 인산형 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 및 기체 공급판으로 사용되는 다공성 카본판 또는 카본페이퍼의 실링하고자 하는 테두리의 한쪽 면과 그 측부 면을 충진제 슬러리로써 도포하여 실링부의 공극률이 5∼10%가 되도록 하고, 상기 도포된 것을 슬러리내의 결
합체가 용융되는 온도에서 소성시키고, 상기 전처리된 면이 진공장치 다이의 감압판과 접촉하도록 상기 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 감압판위에 위치시키고, 상기 다공성 카본판 또는 카본페이퍼의 실링되지 않아야 하는 중앙 내부에 불투수성막을 위치시키고, 진공장치를 감압 상태로 유지하면서 상기 전처리된 테두리에 충진제 슬러리를 충분히 주입시키고, 그리고 상기 공정이 완료된 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 소성시킴으로써 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 또는 기체공급판으로 사용되는 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 실링하기 위한 방법이다. 본 발명의 상기 전처리 공정에서 사용되는 충진제 슬러리는 충진제의 농도가 20∼30%인 것이 바람직하며, 약 25%가 더 바람직하다. 상기 전처리 공정이 완료된 후 진공장치에서 주입되는 충진제 슬러리는 충진제의 농도가 32∼40%인 것이 바람직하며, 약 35%가 더 바람직하다.

Description

인산형 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 및 공기공급판 테두리 실링(edge sealing)방법
제1도는 인산형 연료전지 단전지의 모형을 개략적으로 도시한 사시도이다.
제2도는 제1도에 도시된 인산형 연료전지 단전지의 정면도이다.
제3도는 본 발명에 따른 전극지지체, 연료공급판 또는 공기공급판으로 사용되는 다공성 카본판(porous carbon plate)의 테두리 부분을 전처리한 개략적인 사시도이다.
제4도는 본 발명에 따른 다공성 카본판을 테두리 실링하기 위한 진공장치의 개략적인 단면도이다.
제5도는 본 발명에 따라 테두리가 실링된 다공성 카본판의 평면도이다.
제6도는 본 발명에 따른 전처리 과정에서 충진제 슬러리(filler slurry)내의 충진제(filler) 농도와 다공성 카본판에 충진된 충진제의 양의 관계를 나타낸 그래프이다.
제7도는 본 발명에 따라 테두리 실링과정에서 충진제 슬러리내의 충진제 농도와 다공성 카본판에 충진된 충진제의 양 및 버블 프레셔(bubble pressure) 내압과의 관계를 나타낸 그래프이다.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : 애노드(anode)촉매층 2 : 애노드극지지체
3 : 캐소드(cathode)촉매층 4 : 캐소드극지지체
5 : 전해질담체 6 : 연료공급판
7 : 공기공급관 8 : 연료통로
9 : 공기통로 10 : 실링된 테두리
20 : 전처리된 테두리 30 : 진공장치 다이
31 : 감압판(vacuum bed) 32 : 진공펌프
33 : 불투수성막 41 : 다공부(porous part)
[발명의 분야]
본 발명은 인산형 연료전지에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 인산형 연료전지에 사용되는 다공성 카본판 또는 카본페이퍼(carbon paper)으로 제조된 전극지지체, 연료공급판 및 기체공급판의 테두리를 실링(sealing)하기 위한 방법에 관한 것이다.
[발명의 배경]
연료전지는 환원제로서의 연료가 공급되는 애노드(anode)극과 산화제로서의 공기가 공급되는 캐소드(cathode)극으로 이루어진 단전지(單電池)가 적층된 스택(stack)을 중심으로 이루어지고, 전기 화학적 반응을 통하여 전기를 생산한다. 연료전지는 생산되는 전기뿐만 아니라, 연료전기를 운전할 때 부수적으로 발생되는 반응열을 회수하여 사용할 수 있기 때문에 총 발전효율이 80-85%에 이르는 등 많은 장점을 갖고 있다.
통상의 인산형 연료전지의 애노드극과 캐소드극에서 진행되는 산화반응과 환원반응은 삼상(三狀)반응으로서 기체-액체-고체의 삼상경계면이 형성되어야 한다. 이를 위해서 전극은 세공(細孔)을 가지고 있는 다공성(多孔性)의 카본페이퍼(carbon paper)나 또는 다공성 카본판(porous carbon plate)을 지지체로 하여 만들어진다.
연료전지내에서 연료 또는 공기가 공급될 때, 전극의 지지체로 사용하는 카본페이퍼 또는 다공성 카본판이 갖고 있는 세공을 통하여 기체가 확산되어 밖으로 누출될 수 있다. 이렇게 연료 또는 공기가 반응에 참여하지 않고 외부로 누출되는 경우에는 폭발사고가 발생할 위험이 매우 높다.
따라서 연료전지내에서 연료 또는 공기가 밖으로 누출되지 않도록 카본페이퍼 또는 다공성 카본판의 테두리를 실링(sealing)하여야 한다. 테두리를 실링하면 연료 또는 공기를 고압으로 주입하여도 연료전지를 안전하게 운전할 수 있다.
연료전지에 사용되는 전극지지체 등의 테두리를 실링하기 위하여 이제까지 여러 가지 기술이 개발되어 왔다.
미국특허 제3,867,206호에는 전극지지체의 테두리를 친수성의 충진제로 실링한 후, 전해질로써 젖게 하여 기체의 확산을 방지하는 습식 실링법(wetseal)이 개시되어 있다.
미국특허 제4,259,389호에서는 충진제로서 실리콘 카바이드(silicon carbide: SiC)와 약 2%의 PTFE(polytetrafluoroethylene)용액으로 이루어진 충진제 슬러리(filler slurry)로써 테두리를 실링하는 방법을 개시하고 있다.
또한 미국특허 제4,845,840호에서는 다공성 카본판의 테두리의 한쪽 표면에 촉매층을 입힌 후에 진공흡수법을 이용하여 충진제를 다공성 카본판의 테두리에 주입하고 전해질에 함침하여 기체가 누출되는 것을 방지하는 방법을 개시하고 있다.
충진제 슬러리를 카본페이퍼나 다공성 카본판의 테두리에 주입하는 방법은 여러 가지가 있었다. 그러나 알려진 방법 중 담금법(Dipping)을 사용할 경우에는 슬러리의 자연적인 확산에 의해 테두리에 스며들게 하였기에 테두리에 충진양을 높이는 데는 한계가 있다. 실크스크린법을 사용할 경우에는 다공성 카본판과 같이 두께가 두꺼울 때에 충진제 슬러리를 주입하기가 매우 어렵다. 프레싱법(Pressing)을 사용하는 경우에는 부대적으로 필요한 장치가 많아지게 되어 비용이 많이 들게 된다.
상기와 같은 종래의 방법에 의한 카본페이퍼 또는 다공성 카본판의 테두리실링 방법은 제조공정이 복잡하거나 또는 테두리를 완전히 실링하여 기체가 외부로 누출되지 않게 한다는 점에 있어서 완벽하지 못하였다.
따라서 본 발명자들은 전극지지체, 연료공급판 및 기체공급판으로 사용되는 카본페이퍼 또는 다공성 카본판의 테두리를 용이한 방법으로 실링하고 또한 외부로 기체가 누출되지 않는 완벽한 밀봉성을 갖는 본 발명을 개발하기에 이른 것이다.
[발명의 목적]
본 발명의 목적은 인산형 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 및 기체공급판으로 사용되는 다공성 카본판 또는 카본페이퍼의 테두리를 용이하게 실링할 수 있는 테두리 실링처리 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 인산형 연료전지에서 기체가 외부로 누출되는 것을 완벽하게 방지할 수 있도록 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 실링하는 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 인산형 연료전지에서 기체가 외부로 누출되는 것을 방지하여 폭발사고를 예방할 수 있는 카본페이퍼 또는 다공성 카본판으로 이루어진 전극지지체, 연료공급판 및 기체공급판을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기의 목적 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 상세한 설명에 의하여 모두 구체화될 수 있다.
[발명의 요약]
본 발명의 테두리 실링처리 방법은 인산형 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 및 기체공급판으로 사용되는 다공성 카본판 또는 카본페이퍼의 실링하고자 하는 테두리의 한쪽 면과 그 측부 면을 충진제 슬러리로써 도포하여 실링부의 공극률이 5~10%가 되도록 하고, 상기 도포된 것을 슬러리내의 결합체가 용융되는 온도에서 소성시키고 상기 전처리된 면이 진공장치 다이의 감압판과 접촉하도록 상기 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 감압판위에 위치시키고, 상기 다공성 카본판 또는 카본페이퍼의 실링되지 않아야 하는 중앙 내부에 폴리에스테르 필름을 위치시키고, 진공장치를 감압 상태로 유지하면서 상기 전처리된 테두리에 충진제 슬러리를 충분히 주입시키고, 그리고 상기 공정이 완료된 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 소성시킴으로써 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 또는 기체공급판으로 사용되는 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 실링하기 위한 방법이다.
본 발명의 상기 전처리 공정에서 사용되는 충진제 슬러리는 충진제의 농도가 20∼30%인 것이 바람직하며, 약 35%가 더 바람직하다.
상기 전처리 공정이 완료된 후 진공장치에서 주입되는 충진제 슬러리는 중진제의 농도가 32~40%인 것이 바람직하며, 약 35%가 더 바람직하다.
이하 첨부된 도면을 참고로 본 발명의 내용을 하기에 설명한다.
[발명의 구체예에 대한 상세한 설명]
연료전지는 애노드극과 캐소드극으로 이루어진 단전지가 적충된 스택을 중심으로 이루어진다. 즉 단전지는 산화반응이 일어나는 애노드극과 환원반응이 일어나는 캐소드극을 가지고 있다.
제1도는 인산형 연료전지 단전지의 모형을 개략적으로 도시한 사시도이며, 제2도는 제1도에 도시된 연료전지 단전지의 정면도이다. 단전지의 애노드극은 애노드촉매층(1)과 애노드극지지체(2)로 구성되고, 캐소드극은 캐소드촉매층(3)과 캐소드극지지체(4)로 구성된다.
이들 각각의 전극은 전해질 이온의 이동이 일어나는 전해질담체(5)와 접하고 있다. 연료공급판(6)은 연료통로(8)를 통하여 애노드극에 연료를 공급하고, 공기공급판(7)은 공기통로(9)를 통하여 캐소드극에 공기를 공급한다.
애노드극과 캐소드극에서 진행되는 산화반응과 환원반응은 3상반응으로 기체-액체-고체의 3상 경계면이 형성되어야 한다. 이를 위해서 전극지지체는 세공(capilary)을 갖는 다공성의 카본페이퍼 또는 다공성 카본판으로 만들어진다.
연료전지내로 연료 또는 공기가 공급될 때, 전극지지체로 사용되는 카본페이퍼나 다공성 카본판의 세공을 통하여 연료전지 밖으로 기체가 확산되어 누출될 수 있다. 이렇게 세공을 통하여 반응에 참여하지 않는 연료와 공기가 외부로 누출되면, 폭발사고가 발생할 위험이 있다. 이러한 연료와 공기의 외부로의 누출을 방지할 목적으로 전극지지체(2,4), 연료공급판(6), 및 공기공급판(7)의 테두리를 모두 실링하여야 한다.
전극지지체(2,4), 연료공급판(6), 및 공기공급판(7)은 통상 4각형의 형태를 이루며 그 4변을 따라 테두리를 모두 실링하여야 한다. 제5도는 본 발명에 따라 4변의 테두리가 실링된 다공성 카본판의 평면도이다. 제1도 및 제2도에 도시된 바와 같이 단전지는 4변을 따라 실링된 테두리(10)을 갖는다.
인산형 연료전지에서는 카본페이퍼가 전극지지체(2,4)로 사용되기도 하며, 다공성 카본판이 전극지지체(2,4), 공기공급판(7), 및 연료공급판(6)으로 사용된다. 통상 전극지지체로 사용되는 카본페이퍼는 0.1∼0.5㎜의 얇은 두께를 가지며, 전극지지체(2,4), 공기공급판(7) 또는 연료공급판(6)으로 사용되는 다공성 카본판은 약 2㎜ 정도의 두께를 갖는다.
본 발명에서는 이러한 카본페이퍼나 다공성 카본판의 테두리를 실링하기 위한 것이다.
우선 카본페이퍼나 다공성 카본판의 실링하고자 하는 한쪽 면과 그 측부면을 충진제 슬러리로써 도포하여 그 도포된 부분의 공극률이 5∼10%가 되도록 전처리한다. 충진제 슬러리로 도포하지 않은 카본페이퍼나 카본판의 공극률은 약 70∼80%정도이다. 이러한 카본페이퍼나 카본판의 테두리에 진공흡수법을 이용하여 충진제 슬러리를 주입하는 경우에는 충진제 슬러리가 세공을 통하여 빠져나오게 된다. 충진제 슬러리는 충진제, 결합제, 분산제 등이 물에 용해된 것으로, 이는 이 기술분야에서 당업자에 의하여 용이하게 이해될 수 있다. 충진제로는 실리콘 카바이드(SiC), 카본블랙(carbon black), 그라파이트(binder)등이 있고, 이들은 약 0.1~50㎛의 입자 크기를 갖는다. 결합제(binder)로는 퍼플루오로 고분자 물질이 바람직하며, 이들의 예로는 PTFE(pol ytetrafluoroethylene), FEP(fluorinated ethylene-propylene), PFA(perfluorina ted alkoxy tetrafluoroethylene) 등이 있다. 분산제의 대표적인 예로는 IPA(isop ropyl alcohol)이 있다.
카본페이퍼나 다공성 카본판의 실링하고자 하는 한쪽 면의 테두리 부분과 그 측부면을 충진제 슬러리로써 도포한 후, 슬러리내에 함유된 결합제가 용융되는 온도에서 소성시킨다. 제3도는 본 발명에 따른 다공성 카본판의 테두리(20)부분을 충진제 슬러리로써 도포한 형상을 나타낸다. 다공성 카본판의 상부와 그측부를 충진제 슬러리로써 도포한다. 제3도의 테두리의 일부만이 나타나 있지만, 제5도와 같이 4변을 따라 모든 테두리를 도포하여야 한다. 충진제 슬러리를 도포한 후, 소성시킨다. 본 발명에서 사용되는 결합체의 예로는 PTFE, FEP 및 PFA가 있으므로, 이들 결합체가 용융되는 온도에서 소성시킨다. 이렇게 소성함으로써 PTFE, FEP 또는 PFA는 충진제를 세공내에 고정시키는 바인더의 역할을 하게 되어, 연료 전지를 운전하는 온도와 압력에서 충진제가 세공으로부터 흘러나오지 못하게 할 수 있다. 즉 상기와 같은 전처리 작업을 통하여 전처리된 부분이 필터 미디어(filter media)로 작용하여 그 이후 진공 흡수법에 의하여 충진제 슬러리를 주입하는 경우 충진제의 고체입자가 테두리 내부의 세공에 주입되도록 할 수 있다.
카본페이퍼나 다공성 카본판의 한쪽 면의 테두리부분과 측면을 충진제 슬러리로 얇게 도포하는 전처리 방법은 종래의 페인팅법, 프레싱법, 담금법, 실크스크린법 등이 모두 가능하다. 그러나 카본페이퍼인 경우에는 페인팅법이 카본판의 경우에는 페인팅법 또는 실크스크린법이 바람직하다.
소성공정이 완료되면 진공흡수법을 이용하여 충진제 슬러리를 충진시킨다. 제4도는 본 발명에 따른 다공성 카본판의 테두릴 실링하기 위한 진공장치의 개략적인 단면도이다. 진공장치는 진공장치 다이(30)와 그 위에 설치된 감압판(31) 및 진공장치 내부를 감압시키기 위한 진공펌프(32)로 구성된다. 전처리된 실링부위와 접촉하는 감압판(31) 부위는 기체가 통과할 수 있도록 세공을 갖는 다공부(41)로 이루어진다.
진공장치의 감압판(31) 상부에 전처리된 실링부위가 접촉하도록 카본페이퍼 또는 다공성 카본판을 위치시킨다. 그 다음 상기 카본페이퍼 또는 다공성 카본판의 테두리를 제외한 실링되지 않아야 하는 중앙 내부에 불투수성막(33)을 위치시킨다. 상기 불투수성막(33)의 예로 폴리에스테르 필름이 사용된다.
진공장치의 진공펌프(32)를 작동시켜 진공장치 내부를 감압상태로 유지하면서 상기 전처리된 테두리(20)의 상부에 충진제 슬러리를 주입시키면, 충진제 슬러리가 카본페이퍼 또는 다공성 카본판의 내부로 주입된다. 이때 카본페이퍼 또는 다공성 카본판의 테두리의 하부는 이미 전처리되어 있어서 충진 슬러리가 그대로 흘러내리지 않고 카본페이퍼 또는 다공성 카본판의 내부에 존재하게 된다.
상기와 같이 충진제 슬러리를 주입하는 공정이 완료되면, 충진제 슬러리내의 결합제가 소성되는 온도에서 카본페이퍼 또는 다공성 카본판을 소성시킨다. 이렇게 함으로써 본 발명에 의한 실링처리방법을 모두 완료하고, 실링처리된 다공성 카본판이나 카본페이퍼를 인산으로 함침함으로써 인산형 연료전지의 전극지제체, 연료공급판 또는 기체공급판으로 사용할 수 있다.
본 발명의 상기 전처리 공정에서 사용되는 충진제 슬러리는 충진제의 농도가 20∼30%인 것이 바람직하며, 약 25%가 더 바람직하다. 제6도는 본 발명의 전처리 과정에서 충진제 슬러리내의 충진제 농도와 다공성 카본판 또는 카본페이퍼에 충진된 충진제의 양의 관계를 나타낸 그래프이다. 충진제로서 SiC를 사용한 것으로, 그 농도가 25%인 경우에 가장 많은 충진제가 충진되었음을 알 수 있다.
상기 전처리 공정이 완료된 후 진공장치에서 주입되는 슬러리는 충진제의 농도가 32∼40%인 것이 바람직하며, 약 35%인 것이 더 바람직하다. 제7도는 본 발명에 따른 테두리 실링처리과정에서 충진제 슬러리내의 충진제 농도와 다공성 카본판 또는 카본페이퍼에 충진된 충진제의 양 및 버블 프레셔(bubble pressure)내압과의 관계를 나타낸 그래프이다. 충진제로서 SiC를 사용한 것으로, 그 농도가 35%인 경우에 충진된 충진제의 함유량이 가장 높고, 또한 버블 프레셔 내압도 4500㎜Aq/cm 이상으로 가장 높음을 알 수 있다.
본 발명에 따라 실링처리된 카본페이퍼 또는 다공성 카본판은 버블 프레셔 시험결과 약 5300mmAq/cm 정도의 압력에서도 기체가 새어나오지 않음이 확인되었다, 일반적으로 연료전지의 실링부에 적용되는 압력은 100∼300㎜Aq/cm의 범위로서, 본 발명에 의하여 실링처리된 전극지지체, 연료공급판 및 기체공급판은 완벽한 실링성을 가지고 안전하게 사용할 수 있다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 이용될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (6)

  1. 다공성 카본판 또는 카본페이퍼의 실링하고자 하는 테두리의 한쪽 면과 그측부면을 충진제 슬러리로써 도포하여 도포된 부분의 공극률이 5∼10%가 되도록 전처리하고; 상기 도포된 것을 상기 슬러리내의 결합제가 용융되는 온도에서 소성시키고; 상기 소성된 다공성 카본판 또는 카본페이퍼의 전처리된 표면(20)이 세공으로 이루어진 다공부(41)를 갖는 진공장치 다이(30)의 감압판(31)과 접촉하도록 감압판(31)위에 위치시키고; 상기 다공성 카본 판 또는 카본페이퍼의 실링되지 않아야 하는 중앙 내부에 불투수성막(33)을 위치시키고; 진공장치를 감압상태로 유지하면서 상기 전처리된 테두리(20)의 상부에 충진제 슬러리를 충분히 주입시키고; 그리고 상기 공정이 완료된 다공성 카본판 또는 카본페이퍼를 상기 슬러리내의 결합제가 용융되는 온도에서 소성시키는; 단계로 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극지지체(2,4), 연료공급판(6)또는 공기공급판(7)의 테두리 실링방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 충진제 슬러리는 충진제, 결합제, 및 분산제를 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극지지체(2,4), 연료공급판(6)또는 공기공급판(7)의 테두리 실링방법.
  3. 제2항에 있어서, 상기 전처리 단계에서 사용되는 충진제 슬러리의 충진제의 농도가 20∼30%인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극지지체(2,4), 연료공급판(6) 또는 공기공급판(7)의 테두리 실링방법.
  4. 제2항에 있어서, 상기 전처리가 완료된 후 테두리(20)의 상부에 주입되는 충진제 슬러리의 충진제의 농도가 32∼40%인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극지지체(2,4), 연료공급판(6)또는 공기공급판(7)의 테두리 실링방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 불투수성막(33)이 폴리에스테르 필름인 것을 특징으로 하는 연료전지의 전극지지체(2,4), 연료공급판(6) 또는 공기공급판(7)의 테두리 실링방법.
  6. 상기 제1항 내지 제5항의 어느 한 항에 따라 제조된 테두리 실링된 연료전지의 전극지지체(2,4), 연료공급판(6) 또는 공기공급판(7).
KR1019970008293A 1997-03-12 1997-03-12 인산형 연료전지의 전극지지체, 연료공급판 및 공기공급판 테두리 실링 방법 KR100203950B1 (ko)

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