KR0155849B1 - Molten carbonate fuel cell and manufacturing method - Google Patents

Molten carbonate fuel cell and manufacturing method

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KR0155849B1 KR1019950020821A KR19950020821A KR0155849B1 KR 0155849 B1 KR0155849 B1 KR 0155849B1 KR 1019950020821 A KR1019950020821 A KR 1019950020821A KR 19950020821 A KR19950020821 A KR 19950020821A KR 0155849 B1 KR0155849 B1 KR 0155849B1
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Abstract

본 발명은 용융탄산염 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 양전극, 전해질 매트릭스, 음전극 및 전류집전판이 적층된 복수의 단위전지와, 상기 단위 전지들사이에 개재되는 분리판을 구비하여 이루어지는 용융탄산염 연료전지에 있어서, 상기 전류집전판이 니켈로 도금된 스테인레스 스틸 천공판인 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지 및 그 제조방법이 개시되어 있다. 본 발명에 의하면, 전류집전판은 부식이 현저하게 둔화되었고 전극과 전류집전판이 균일하게 접착되어 전기 전도성이 개선될 뿐만 아니라, 전류집전판과 분리판의 접촉성이 향상되어 전기전도성이 증대되어 전지의 성능이 향상된 용융탄산염 연료 전지를 제조할 수 있다.The present invention relates to a molten carbonate fuel cell and a method for manufacturing the same, comprising a plurality of unit cells in which a positive electrode, an electrolyte matrix, a negative electrode, and a current collector plate are stacked, and a separator plate interposed between the unit cells. In a battery, a molten carbonate fuel cell and a method of manufacturing the same, characterized in that the current collector plate is a stainless steel perforated plate plated with nickel. According to the present invention, the current collector plate is markedly slowed in corrosion, and the electrode and the current collector plate are uniformly bonded to improve the electrical conductivity, and the contact between the current collector plate and the separator plate is improved, thereby increasing the electrical conductivity. The molten carbonate fuel cell with improved performance can be manufactured.

Description

용융탄산염 연료전지 및 그 제조방법Molten Carbonate Fuel Cell and Manufacturing Method Thereof

제1도는 종래의 용융탄산염 연료전지의 분해 사시도이다.1 is an exploded perspective view of a conventional molten carbonate fuel cell.

제2도는 본 발명의 스테인레스 스틸 천공판이 부착된 분리판을 나타낸다.2 shows a separator plate to which the stainless steel perforated plate of the present invention is attached.

* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명* Explanation of symbols for main parts of the drawings

1 : 양전극 2 : 음전극1: positive electrode 2: negative electrode

3 : 전해질 매트릭스 4 : 전류집전판3: electrolyte matrix 4: current collector

5 : 분리판 6 : 스테인레스 스틸 천공판5: separator plate 6: stainless steel perforated plate

7 : 가스 채널 8 : 방전가공 부분7: gas channel 8: discharge processing part

본 발명은 용융탄산염 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것으로서, 상세하기로는 전극, 전류집전판 및 분리판의 전기 전도성이 향상되어 전지의 성능이 개선된 용융탄산염 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.The present invention relates to a molten carbonate fuel cell and a method of manufacturing the same, and more particularly, to a molten carbonate fuel cell and a method of manufacturing the improved electrical performance of the electrode, the current collector plate and the separator plate improved battery performance.

연료전지는 연료가스와 산화제 가스를 전기화학적으로 반응시켜 생기는 에너지를 직접 전기에너지로 변환시키는 새로운 발전시스템으로, 전력용 발전설비, 항공우주기지의 전원, 해상 또는 해안에 있어서의 무인시설의 전원, 고정 또는 이동무전의 전원, 자동차용 전원, 가정용 전기기구의 전원 또는 레저용 전기기구의 전원등으로 관심있게 검토되고 있다.A fuel cell is a new power generation system that converts the energy generated by the electrochemical reaction between fuel gas and oxidant gas into electric energy directly. It is considered to be of interest as a power source for fixed or mobile radios, a power source for automobiles, a power source for household appliances, or a power source for leisure appliances.

연료전지를 구분하면, 고온(약 500내지 700℃)에서 작동하는 용융탄산염 전해질형 연료전지, 200℃ 근방에서 작동하는 인산 전해질형 연료전지, 상온내지 약 100℃ 이하에서 작동하는 알칼리 전해질형 연료전지, 및 1000℃ 이상의 고온에서 작동하는 고체 전해질형 연료전지 등이 있다. 이들 중, 현재 가장 실용화가 진전되어 있는 것은 인산 전해질형 연료전지이지만, 용융탄산염 연료전지(Molten Carbonate Fuel Cell, 이하 MCFC)가 연료로서 수소와 함께 일산화탄소의 사용이 가능하고 고온에서 작동되므로 반응속도가 빠르고 백금 등의 고가의 촉매가 필요없으며 다량의 폐열회수 및 그 이용이 가능하다는 면에서 장점을 가지고 있다. 또한 연료전지 내에서 천연가스의 개질을 시도할 수 있으며, 천연가스, 나프타, 메탄올, 석탄기화가스 등으로 연료의 다변화를 도모할 수 있는 등 많은 장점을 가지고 있다. 그러나,고온에서 작동된다는 것이 바람직하지 않은 영향을 미칠 수도 있는데, 즉 고온에서 작동되면서 부식성이 강한 강알칼리 전해질이 사용되므로 장시간 운전을 위해서는 전극, 전류집전판 등의 전극 요소들이 구조적으로 안정해야 한다.The fuel cell is classified into a molten carbonate electrolyte fuel cell operating at a high temperature (about 500 to 700 ° C.), a phosphate electrolyte fuel cell operating near 200 ° C., and an alkaline electrolyte fuel cell operating at room temperature to about 100 ° C. or lower. And solid electrolyte fuel cells operating at high temperatures of 1000 ° C. or higher. Among these, phosphate electrolyte fuel cells are the most advanced ones at present, but since molten carbonate fuel cells (MCFCs) can use carbon monoxide together with hydrogen as fuel and operate at high temperature, the reaction rate is high. It is fast and does not require expensive catalysts such as platinum, and has an advantage in that a large amount of waste heat recovery and its use are possible. In addition, it is possible to attempt to reform the natural gas in the fuel cell, and has many advantages, such as to diversify the fuel with natural gas, naphtha, methanol, coal gas. However, operating at high temperatures may have an undesirable effect, i.e., strong alkaline electrolytes are used while operating at high temperatures, so that electrode elements such as electrodes, current collectors, and the like must be structurally stable for long time operation.

MCFC의 단위전지(unit cell)에는 크게 양전극(산소전극), 음전극(연료전극), 전류집전판, 분리판 및 전해질 매트릭스로 구성된다.The unit cell of the MCFC is largely composed of a positive electrode (oxygen electrode), a negative electrode (fuel electrode), a current collector plate, a separator plate and an electrolyte matrix.

전해질 매트릭스는 전해질로 사용된 리튬탄산염과 칼륨탄산염이 γ-LiAlO2매트릭스안에 포함된 것이다.The electrolyte matrix contains lithium carbonate and potassium carbonate used in the electrolyte in the γ-LiAlO 2 matrix.

제1도에는 종래의 용융탄산염 연료전지의 분해 사시도를 나타내었는데, 이를 개략적으로 설명하면 다음과 같다.1 illustrates an exploded perspective view of a conventional molten carbonate fuel cell, which is briefly described as follows.

연료전지는 양전극 (1), 음전극 (2), 전해질 매트릭스 (3) 및 전류집전판 (4)을 구비하는 복수의 단위전지와, 이 단위전지들 사이에 개재되어 있는 분리판 (5)을 구비하여 된 것으로서, 이와 같은 단위전지가 적층이 되어 스텍을 구성한다.The fuel cell includes a plurality of unit cells including a positive electrode 1, a negative electrode 2, an electrolyte matrix 3, and a current collector plate 4, and a separator plate 5 interposed between the unit cells. In this way, such unit cells are stacked to form a stack.

연료전극에서는 연료가스의 산화에 의하여 발생된 전자는 음극 전류집전판을 거쳐 분리판으로 전달되고, 다시 외부회로를 거쳐서 산소전극쪽의 분리판과 전류집전판을 거쳐서 산소전극으로 전달되어 산소와 이산화탄소가 결합되어 탄산이온을 형성한다. 생성된 탄산이온은 전해질 매트릭스를 거쳐 연료전극으로 전달되고 수소이온과 결합하여 물과 이산화탄소로 분해된다. 이를 반응도식으로 나타내면 다음과 같다.In the fuel electrode, electrons generated by the oxidation of fuel gas are transferred to the separator plate through the cathode current collector plate, and are then transferred to the oxygen electrode through the separator plate and the current collector plate on the oxygen electrode side through an external circuit. Are combined to form carbonate ions. The produced carbonate ions are transferred to the fuel electrode through an electrolyte matrix and combined with hydrogen ions to decompose into water and carbon dioxide. This is represented by the reaction scheme as follows.

음극 : H2+ CO3 2-→ CO2+ H2O + 2e- Anode: H 2 + CO 3 2- → CO 2 + H 2 O + 2e -

양극 : CO2+ 1/202+ 2e-→ CO3 2- Anode: CO 2 + 1/20 2 + 2e - → CO 3 2-

연료전지에서는 위와 같은 반응이 지속적으로 반복되고 각 구성요소에서의 전류 및 이온 전달이 중요한 성능을 좌우하는 변수로 작용한다.In fuel cells, these reactions are repeated over and over, and current and ion transport in each component act as critical parameters.

상기 전극의 전류집전판으로는 니켈 또는 스테인레스 스틸 천공판이 사용된다. 연료전지는 650℃정도의 고온에서 작동되기 때문에 전해질로 사용되는 탄산염에 의한 부식이 심하다. 특히, 산소전극쪽의 전류집전판은 산화성 가스 분위기와 어울려 산화 및 부식이 심하다.Nickel or stainless steel perforated plates are used as the current collector plates of the electrodes. Since fuel cells operate at high temperatures of around 650 ° C, corrosion by carbonates used as electrolytes is severe. In particular, the current collector plate on the side of the oxygen electrode is highly oxidized and corroded in combination with the oxidizing gas atmosphere.

산소전극의 전류집전판으로 니켈 천공판을 사용하는 경우는 산화성의 가스 분위기에 의하여 산화되고 그 결과로 니켈 산화물이 형성되어 강도유지가 어렵다.When the nickel perforated plate is used as the current collector plate of the oxygen electrode, it is oxidized by an oxidizing gas atmosphere, and as a result, nickel oxide is formed, which makes it difficult to maintain the strength.

한편, 산소전극의 전류집전판으로 스테인레스 스틸 천공판을 사용하는 경우에는 산화성 가스 분위기에 의하여 산화되거나 전해질로 사용되는 탄산염에 의해 부식되어 스테인레스 스틸 표면에 삼산화이철(Fe2O3)이 생성되고, 부식된 부분에서 전극과 전류집전판이 분리되는 현상을 보였다. 결과적으로 전극과 전류집전판의 접촉이 불량해져서 전기전도성이 떨어진다.On the other hand, when a stainless steel perforated plate is used as the current collector of the oxygen electrode, it is oxidized by an oxidizing gas atmosphere or corroded by carbonate used as an electrolyte to produce ferric trioxide (Fe 2 O 3 ) on the stainless steel surface, and The electrode and the current collector plate are separated from each other. As a result, the contact between the electrode and the current collector becomes poor, resulting in poor electrical conductivity.

기존의 MCFC 단위전지나 스택에서는 전류집전판을 분리판에 장착한 후에 가압을 하여 서로간을 접촉시켰는데, 이 방법에 의하면 전류집전판과 분리판의 접촉면사이로 전해질이 흘러 들어가 접촉면을 부식시킴으로써 전류집전판이 분리판에서 쉽게 분리되는 현상을 보였다. 결과적으로 전류집전판과 분리판의 접촉이 불량해져서 전기전도성이 떨어진다.In the existing MCFC unit cell or stack, the current collector plate is mounted on the separator plate and pressurized to contact each other. According to this method, electrolyte flows between the current collector plate and the contact plate of the separator plate to corrode the contact surface. The plate was easily separated from the separator. As a result, the contact between the current collector plate and the separator plate is poor, resulting in poor electrical conductivity.

각 구성요소들의 접촉은 압력을 가하여 이루어지는데, 특히 전극과전류집전판, 전류집전판과 분리판의 접촉은 내부저항을 좌우하는 요소로 작용한다.The contact of each component is made by applying pressure. In particular, the contact between the electrode and the current collector plate, the current collector plate and the separator serves as an element that determines the internal resistance.

연료전지에서 접촉부위의 전기 전도성 감소는 내부저항을 크게 한다. 이는 하기식에 의해 나타난 바와 같이 전지의 단자 전압을 떨어뜨려 전지의 성능이 좋지 않게 된다.The decrease in electrical conductivity of the contacts in the fuel cell increases the internal resistance. This decreases the terminal voltage of the battery, as shown by the following equation, resulting in poor battery performance.

V = E - IRV = E-IR

단, 상기에서 V는 단자전압, E는 기전력, I는 전류, R은 전지의 내부저항이다.Where V is the terminal voltage, E is the electromotive force, I is the current, and R is the internal resistance of the battery.

본 발명의 목적은 상기와 같은 문제점을 해결하여 전극, 전류집전판 및 분리판의 전기 전도성을 향상시켜 전지의 선능이 향상된 용융탄산염 연료전지를 제공하는 것이다.An object of the present invention is to solve the above problems to improve the electrical conductivity of the electrode, current collector plate and the separator plate to provide a molten carbonate fuel cell improved cell performance.

또한 본 발명의 목적은 상기의 용융탄산염 연료전지를 제조하는 방법을 제공하는 것이다.It is also an object of the present invention to provide a method for producing the molten carbonate fuel cell.

상기 목적을 달성하기 위하여 양전극, 전해질 매트릭스, 음전극 및 전류집전판이 적층된 복수의 단위전지와, 상기 단위 전지들사이에 개재되는 분리판을 구비하여 이루어지는 용융탄산염 연료전지에 있어서, 상기 전류집전판이 니켈로 도금된 스테인레스 스틸 천공판일 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지가 제공된다.In the molten carbonate fuel cell comprising a plurality of unit cells stacked with a positive electrode, an electrolyte matrix, a negative electrode and a current collector plate and a separator plate interposed between the unit cells to achieve the above object, the current collector plate is nickel Provided is a molten carbonate fuel cell, characterized in that the plated stainless steel perforated plate.

바람직하기로는, 상기 니켈 도금막의 두께가 5내지 30㎛이다.Preferably, the nickel plating film has a thickness of 5 to 30 µm.

본 발명의 목적은 천공된 스테인레스 스틸 전류집전판에 니켈을 도금하는 단계: 도금된 전류집전판을 수소 환원 분위기 또는 아르곤이나 질소의 비활성 분위기하, 750내지 1100℃의 온도에서 1내지 5시간동안 열처리하는 단계: 상기 전류집전판을 적당한 크기로 절단하여 분리판에 장착시키는 단계: 분리판의 모서리 부분을 방전가공하여 접착시키는 단계: 양전극, 음전극 및 전해질 매트릭스를 장착하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 제조방법에 의해서 달성된다.An object of the present invention is to plate nickel on a perforated stainless steel current collector plate: heat-treating the plated current collector plate at a temperature of 750 to 1100 ° C. for 1 to 5 hours under a hydrogen reducing atmosphere or an inert atmosphere of argon or nitrogen. The method may include: cutting the current collector plate to an appropriate size and mounting the current collector plate to a separator plate; bonding the edge portion of the separator plate by discharge processing; mounting the positive electrode, the negative electrode, and the electrolyte matrix. It is achieved by a method of manufacturing a molten carbonate fuel cell.

본 발명은 산소전극의 전류집전판으로 사용되는 스테인레스 스틸 천공판을 니켈로 도금하여 용융탄산염 연료전지의 작동과정에서 도금된 니켈이 니켈산화물(NiO)로 변화하여 이와 동일한 성분의 산소전극과 접촉성이 증가되며, 종래에 스테인레스 스틸 천공판의 표면에 형성되었던 삼산화이철(Fe2O3)의 생성을 억제하여 전해질인 탄산염에 의한 부식을 줄여서 전기전도성을 증가시키고자 한 것이다.In the present invention, nickel plated stainless steel perforated plate used as a current collector of an oxygen electrode is changed to nickel oxide (NiO) during the operation of a molten carbonate fuel cell, thereby contacting with an oxygen electrode having the same component. It is to increase the electrical conductivity by reducing the corrosion of the electrolyte carbonate by inhibiting the production of ferric trioxide (Fe 2 O 3 ) that was formed on the surface of the conventional stainless steel perforated plate.

또한, 상기 도금된 전류집전판이 장착된 분리판을 방전가공하여 전류집전판과 분리판의 접촉성을 향상시키고자 하엿다.In addition, it was intended to improve the contact between the current collector plate and the separator plate by discharge machining the plated current collector plate is mounted.

이하, 본 발명의 용융탄산염 연료전지의 제조방법을 상세히 설명하면 다음과 같다.Hereinafter, the manufacturing method of the molten carbonate fuel cell of the present invention will be described in detail.

0.2내지 1mm정도의 두께를 갖는 천공된 스테인레스 스틸판에 니켈을 전기 도금한다. 이때, 니켈 도금막의 두께는 5내지 30㎛가 되도록 조절한다.Nickel is electroplated on perforated stainless steel plates with a thickness of 0.2 to 1 mm. At this time, the thickness of the nickel plated film is adjusted to 5 to 30㎛.

니켈이 도금된 스테인레스 스틸 전류집전판을 수소, 질소 또는 아르곤 가스의 분위기하, 750내지 1100℃의 온도에서 1내지 5시간 정도 열처리한다. 이 과정에서 니켈 도금막이 안정화되고 스테인레스 스틸층과 니켈 도금층이 원활히 접촉되어 금속간화합물층(intermetallic compound layer)이 형성된다.The nickel plated stainless steel current collector plate is heat-treated for 1 to 5 hours at a temperature of 750 to 1100 ° C. under an atmosphere of hydrogen, nitrogen, or argon gas. In this process, the nickel plated film is stabilized and the stainless steel layer and the nickel plated layer are smoothly contacted to form an intermetallic compound layer.

본 발명의 전류집전판으로 사용하는 스테인레스 천공판의 두께는 0.2내지 1mm정도가 바람직한데, 사용되는 스테인레스 스틸판의 두께가 두꺼울 경우에는 고온(1100℃)에서 열처리가 가능하다.The thickness of the stainless steel perforated plate used as the current collector plate of the present invention is preferably about 0.2 to 1 mm. If the thickness of the stainless steel plate is thick, heat treatment is possible at a high temperature (1100 ° C.).

고온 열처리를 실시하면 니켈 도금막과 스테인레스 스틸판사이에 금속간 화합물층(intermetallic compound layer)의 형성이 원활해지고 도금막과 스테인레스 스틸층간의 접착이 증대된다.The high temperature heat treatment facilitates the formation of an intermetallic compound layer between the nickel plated film and the stainless steel plate and increases the adhesion between the plated film and the stainless steel layer.

상기의 방법으로 제조된 스테인레스 스틸 천공판을 적당한 크기로 절단하여 분리판에 장착시킨다. 제2도에 도시된 바와 같이 모서리 부분을 방전가공처리(전기용접)한 다음 분리판에 접착시킨다.The stainless steel perforated plate manufactured by the above method is cut to an appropriate size and mounted on the separator plate. As shown in FIG. 2, the edge portion is subjected to electric discharge machining (electro welding) and then bonded to the separator.

여기에 양전극, 음전극 및 전해질 매트릭스를 장착해서 용융탄산염 연료전지를 제조하였다.The positive electrode, the negative electrode and the electrolyte matrix were attached thereto to manufacture a molten carbonate fuel cell.

이하, 본 발명을 실시예를 들어 본 발명의 예를 상세히 설명하기로 한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to examples of the present invention.

[실시예]EXAMPLE

연료전극(음전극)의 전류집전판으로 니켈 천공판을 상요하고 산소전극(양전극)의 전류집전판으로는 0.2mm 두께의 스테인레스 스틸 천공판을 사용하였다.A nickel perforated plate was used as the current collector of the fuel electrode (negative electrode), and a 0.2 mm thick stainless steel perforated plate was used as the current collector of the oxygen electrode (positive electrode).

상기 스테인레스 스틸판에 니켈 전기도금을 실시하였다. 이때 도금막의 두께는 10∼20㎛였다.Nickel electroplating was performed on the stainless steel plate. At this time, the thickness of the plating film was 10-20 micrometers.

불활성의 아르곤분위기하, 750℃에서 상기에서 제조된 전류집전판을 4시간동안 열처리한 다음, 이 전류집전판을 적정 크기로 절단하여 분리판에 장착시켰다.Under an inert argon atmosphere, the current collector plate prepared above was heat-treated at 750 ° C. for 4 hours, and then the current collector plate was cut to an appropriate size and mounted on a separator.

분리판의 제2도에 표시된 모서리 부분을 방전가공(전기용접)하여 전류집전판과 접착시켰다.The corner portion shown in FIG. 2 of the separator was subjected to electrical discharge machining (electro welding) to bond with the current collector.

여기에 양전극, 음전극 및 전해질 매트릭스를 장착하여 용융탄산염 연료전지를 제조하였다.A molten carbonate fuel cell was manufactured by mounting a positive electrode, a negative electrode, and an electrolyte matrix.

본 발명에 따른 니켈이 도금된 스테인레스 스틸 전류집전판은 부식이 현저하게 둔화되었고 전극과 전류집전판이 균일하게 접착되어 전기 전도성이 개선될 뿐만 아니라, 전류집전판과 분리판의 접촉성이 향상되어 전기전도성이 증대되어 전지의 성능이 향상된 용융탄산염 연료전지를 제조할 수 있다.The nickel-plated stainless steel current collector plate according to the present invention has significantly reduced corrosion and uniform adhesion of the electrode and the current collector plate to improve the electrical conductivity, as well as to improve the contact between the current collector plate and the separator plate. The conductivity can be increased to manufacture a molten carbonate fuel cell having improved battery performance.

Claims (3)

양전극, 전해질 매트릭스, 음전극 및 전류집전판이 적층된 복수의 단위전지와, 상기 단위 전지들사이에 개재되는 분리판을 구비하여 이루어지는 용융탄산염 연료전지에 있어서, 상기 전류집전판이 5내지 30㎛ 두께의 니켈도금막을 가진 스테인레스 스틸 천공판인 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지.A molten carbonate fuel cell comprising a plurality of unit cells in which a positive electrode, an electrolyte matrix, a negative electrode, and a current collector plate are stacked, and a separator plate interposed between the unit cells, wherein the current collector plate is 5 to 30 μm thick nickel. Molten carbonate fuel cell, characterized in that the stainless steel perforated plate having a plating film. 천공된 스테인레스 스틸 전류집전판에 니켈을 도금하는 단계: 도금된 전류집전판을 수소 환원분위기 또는 아르곤이아 질소의 비활성분위기하, 750내지 1100℃의 온도에서 1내지 5시간동안 열처리하는 단계: 상기 전류집전판을 적당한 크기로 절단하여 분리판에 장착시키는 단계: 분리판의 모서리 부분을 방전가공하여 접착시키는 단계: 양전극, 음전극 및 전해질 매트릭스를 장착하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 제조방법.Plating nickel on the perforated stainless steel current collector plate: heat-treating the plated current collector plate at a temperature of 750 to 1100 ° C. for 1 to 5 hours under a hydrogen reducing atmosphere or an inert atmosphere of argon or nitrogen: Cutting the current collector plate to an appropriate size and mounting the separator to the separator: electrolytically bonding the edges of the separator to the cathode: mounting the positive electrode, the negative electrode, and the electrolyte matrix; Manufacturing method. 제2항에 있어서, 상기 니켈 도금막의 두께가 5내지 30㎛인 것을 특징으로 하는 용융탄산염 연료전지의 제조방법.The method of manufacturing a molten carbonate fuel cell according to claim 2, wherein the nickel plated film has a thickness of 5 to 30 µm.
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