JPWO2017130904A1 - 燃料電池 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、2016年1月29日出願の日本出願第2016−016683号に基づく優先権を主張し、前記日本出願に記載された全ての記載内容を援用するものである。
[本開示の効果]
最初に本発明の実施形態の内容を列記して説明する。
(1)本発明の燃料電池は、第1電極、第2電極、および、前記第1電極および前記第2電極の間に介在する電解質層を備え、前記電解質層がイオン伝導性を有する固体酸化物を含むセル構造体と、互いに対向する一対の主面を有し、前記第1電極に隣接して配置され、かつ、前記一対の主面の一方が前記第1電極に対向し、前記第1電極にガスを供給するガス拡散層と、互いに対向する一対の板面を有し、前記ガス拡散層に隣接して配置され、前記一対の板面の一方が前記ガス拡散層の他方の主面に対向し、前記ガス拡散層に前記ガスを供給するガス流路板と、を備え、前記ガス拡散層は、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体であり、前記ガス流路板は、第1領域、第2領域および第3領域を備え、前記第1領域、前記第2領域および前記第3領域は、前記ガス流路板の他方の板面から前記ガス流路板の前記一方の板面に向かって、厚さ方向に前記第1領域、前記第2領域および前記第3領域の順に位置し、前記第1領域には前記ガス流路板の厚さ方向に前記第1領域を貫く第1流路が形成され、前記第2領域には前記ガス流路板の厚さ方向に前記第2領域を貫く第2流路が形成され、前記第3領域には前記ガス流路板の厚さ方向に前記第3領域を貫く第3流路が形成され、前記第1流路は、前記ガス流路板の前記他方の板面に開口するとともに前記第2流路に連通し、前記第2流路は、前記第3流路に連通し、前記第3流路は、前記ガス流路板の前記一方の板面に開口するとともに前記ガス拡散層に連通し、前記一方の板面の法線方向から見た前記第1流路は、前記第1領域と前記第2領域との境界面において、前記一方の板面の中心から外縁に向かう方向に延出したスリットを含み、前記法線方向から見た前記第1領域と前記第2領域との境界面における前記第1流路の総面積を第1開口面積S1とし、前記法線方向から見た前記第2領域と前記第3領域との境界面における前記第2流路の総面積を第2開口面積S2とし、前記法線方向から見た前記第3領域と前記ガス拡散層の前記他方の主面との境界面における前記第3流路の総面積を第3開口面積S3としたとき、S2<S1<S3の関係を満たす、燃料電池である。
本発明の実施形態を具体的に以下に説明する。なお、本発明は、以下の内容に限定されるものではなく、請求の範囲によって示され、請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
図1に示すように、燃料電池100は、第1電極111、第2電極112、および、第1電極111および第2電極112の間に介在する電解質層113を備えるセル構造体110と、第1電極111に対向するように配置されたガス拡散層120と、ガス拡散層120に対向するように配置されたガス流路板130と、を備える。ここで、図1は、燃料電池100の一実施態様を模式的に示す断面図である。図2は、ガス流路板130およびガス拡散層120の構成の一例を示す展開斜視図である。図3A〜図3C、図4A〜図4Cおよび図5A〜図5Cは、ガス流路板130を、後述する領域ごとに展開して示す上面図である。図中、同じ機能を有する構成要素には、同じ符号を付して示している。
ガス流路板130は、ガス拡散層120にガスを供給する部材である。ガス流路板130は、ガスの圧力損失の増加を抑制しながら、ガス拡散層120の面方向(ひいては、燃料電池100の面方向)に均一に拡散されたガスを、ガス拡散層120に供給する。ガス流路板130によるガスの圧力損失は、ガス拡散層120によるガスの圧力損失よりも小さいことが望ましい。ガス流路板130によるガスの圧力損失は、例えば、ガス拡散層120の圧力の50%未満である。また、ガス流路板130は、燃料電池100のインターコネクタとして機能し得る。
第1領域131には、マニホールドからガスが供給される。第1領域131は、供給されたガスを、第1領域131の中央から外縁に、あるいは、第1領域131の外縁から中央に強制的に拡散させた状態で、第2領域132に供給する役割を有する。つまり、法線方向Nから見た第1流路131Aは、第1領域と第2領域との境界面130Xにおいて、板面130Aの中心から外縁に向かう方向に延出したスリットを含む。言い換えれば、境界面130Xには、第1流路131Aによって、板面130Aの中心から外縁に向かう方向に延出したスリット形状の開口が少なくとも形成されている。境界面130Xには、他の形状あるいは上記方向とは異なる方向に延出した開口が形成されていてもよい。以下、板面130Aの中心から外縁に向かう方向に延出したスリット形状の開口と、その他、必要に応じて境界面130Xに形成された開口とを合わせて、第1開口131aとする。
第2領域132は、第1領域131により板面130Aの外縁方向にまで拡散されたガスを、第3領域133を介して、高い圧力でガス拡散層120に供給する役割を有する。
そのため、第2流路132Aによって境界面130Yに形成された開口(第2開口132a、図4A〜4C参照)の総面積(第2開口面積S2)は、第3流路133Aによって第3領域133とガス拡散層120との境界面(すなわち、板面130A)に形成された開口(第3開口133a、図5A〜5C参照)の総面積(第3開口面積S3)よりも小さい(S2<S3)。上流である第2開口面積S2が、下流である第3開口面積S3より小さいため、ガスは、高い圧力で第2領域132から、第3領域133、さらにはガス拡散層120へと流れる。特に、第2開口面積S2は、第3開口面積S3の1/50〜1/5であることが好ましい。図4A〜4Cに、境界面130Y側から見た第2領域132の上面図を示す。図5A〜5Cに、板面130A側から見た第3領域133の上面図を示す。
これにより、第1領域131に供給されたガスは、板面130Aの中央から外縁方向にわたって十分に拡散される。そのため、第2開口面積S2は、第1開口131aの境界面130Xにおける総面積(第1開口面積S1)よりも小さい(S2<S1)。下流である第2開口面積S2が、上流である第1開口面積S1より小さいため、ガスは、上流側で一旦、滞留させられる。このとき、ガスは、境界面130Xに形成された第1開口131aに沿って、板面130Aの外縁方向に拡散する。さらに、第1開口131aから流出するガスの圧力が、境界面130X全体で均等化される。特に、第2開口面積S2は、第1開口面積S1の1/20〜1/2であることが好ましい。
第3領域133は、ガス拡散層120に対向しており、圧力損失の増加を抑制しながら、ガス拡散層120の全面に高い均一性でガスを供給する役割を有する。そのため、第3流路133Aによって板面130Aに形成された開口(第3開口133a)の総面積(第3開口面積S3)は、第1開口面積S1および第2開口面積S2よりも大きい。
なかでも、ガスの経路が短くなる点で、できる限り薄いことが好ましい。各領域の厚みは、それぞれ同じであってもよいし、異なっていてもよい。また、各領域の厚みのガス流路板130の厚みに対する割合も特に限定されない。例えば、ガス流路板130の厚みは、1.5〜5mmであり、各領域の厚みは、0.2〜1.5mmである。
ガス拡散層120は、ガス流路板130で拡散されたガスをさらに拡散しながら、第1電極111に供給する層である。ここで、ガス拡散層120によるガスの圧力損失は、ガス流路板130よりも大きい。また、ガス拡散層120は、燃料電池100の集電体として機能し得る。
なお、市販の三次元網目状の金属多孔体としては、住友電気工業株式会社製の銅またはニッケルの「セルメット」(登録商標)や「アルミセルメット」(登録商標)を用いることができる。
セル構造体110は、アノード111と、カソード112と、アノード111およびカソード112の間に介在する電解質層113と、を備える。アノード111とカソード112と電解質層113とは、例えば、焼結により一体化されている。セル構造体110は、アノード111の厚みがカソード112よりも大きい、いわゆるアノードサポート型であってもよい。
アノード111は、イオン伝導性の多孔質構造を有している。例えば、プロトン伝導性を有するアノード111では、図示しないマニホールドから導入される水素等の燃料を酸化して、プロトンと電子とを放出する反応(燃料の酸化反応)が行われる。アノード111の厚みは、例えば、10μm〜1000μm程度であればよい。
カソード112は、酸素分子を吸着し、解離させてイオン化することができる多孔質の構造を有している。カソード112の材料としては、例えば、燃料電池のカソードとして用いられる公知の材料を用いることができる。カソード112の材料は、例えば、ランタンを含み、ペロブスカイト構造を有する化合物である。具体的には、ランタンストロンチウムコバルトフェライト(LSCF、La1aSaFe1−bCobO3−δ、0.2≦a≦0.8、0.1≦b≦0.9、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムマンガナイト(LSM、La1−cScMnO3−δ、0.2≦c≦0.8、δは酸素欠損量である)、ランタンストロンチウムコバルタイト(LSC、La1−HRSHRCoO3−δ、0.2≦HR≦0.8、δは酸素欠損量である)等が挙げられる。
電解質層113は、イオン伝導性を有する固体酸化物を含む。電解質層113を移動するイオンとしては特に限定されず、酸化物イオンであってもよいし、水素イオン(プロトン)であってもよい。なかでも、電解質層113は、プロトン伝導性を有することが好ましい。プロトン伝導性の燃料電池(PCFC)は、例えば400〜600℃の中温域で稼働できる。そのため、PCFCは、多様な用途に使用可能である。イオン伝導性を有する固体酸化物としては、アノード111に用いられる固体酸化物として例示した金属酸化物を、同じく例示することができる。プロトン伝導性を有する固体酸化物としては、BZY、BCY、BZCY等があげられる。
セル構造体110の製造方法は、特に限定されず、従来公知の方法を用いることができる。例えば、アノード用材料をプレス成形する工程と、得られたアノード成形体の片面に、固体酸化物を含む電解質用材料を積層し、焼結する工程と、焼結された電解質用材料の表面に、カソード用材料を積層し、焼結する工程と、を備える方法により、製造することができる。このようにして製造されたセル構造体110は、アノード111と電解質層113とカソード112とが一体化されている。
焼結の雰囲気中の酸素含有量は、特に限定されず、例えば、上記範囲であればよい。焼結は、常圧下または加圧下で行うことができる。
この場合、少なくとも陽極として、上記金属多孔体を用いる。すなわち、PEM方式を用いる水素製造装置(PEM式水素製造装置)は、陽極と、陰極と、陽極と陰極との間に介在する高分子電解質膜と、陽極と陰極との間に電圧を印加する電源と、を備え、少なくとも陽極が三次元網目状の骨格を有する金属多孔体を含む。PEM方式では、高分子電解質膜によって陽極側と陰極側とが完全に分離されているため、(1)のアルカリ電解方式と比較して、純度の高い水素を取り出せる利点がある。また、上記金属多孔体は、表面積が大きく良好な電気伝導性を備えている。そのため、上記金属多孔体は、PEM式水素製造装置の陽極として、好適に使用できる。
同様の観点から、上記金属多孔体の孔径は400μm以上、4000μm以下が好ましい。なお、気泡の脱離性、保水性および電気的接続を考慮して、異なる孔径を持つ複数の上記金属多孔体を組み合わせて、各電極として使用してもよい。さらに、他の金属製の多孔体を上記金属多孔体と組み合わせて用いてもよい。
また、本方式において、高分子電解質膜と各電極とは、圧着されることにより導通する。
そのため、両者を圧着する際の各電極の変形およびクリープによる電気抵抗増加が実用上問題ない範囲になるように、単位面積当たりの質量を調節することが好ましい。上記金属多孔体の単位面積当たりの質量としては400g/m2以上が好ましい。
上記金属多孔体の単位面積当たりの質量としては400g/m2以上が好ましい。
水蒸気Vは、板材230Aを経由して電極220Aに導入される。すなわち、電極220Aは陽極であり、電極220Bは陰極である。
以下の手順で、燃料電池を作製した。
(1)セル構造体の作製
下記の手順でセル構造体を作製した。
まず、BZY(BaZr0.8Y0.2O2.9)に、Ni(触媒成分)を70体積%含むようにNiOを混合し、ボールミルによって粉砕混練した。次いで、プレス成形により、アノードを構成する成形体(厚さ550μm)を形成し、1000℃で仮焼結した。
続いて、上記成形体の一方の面に、BZY(BaZr0.8Y0.2O2.9)と水溶性バインダ樹脂(エチルセルロース)とを混合したペーストをスクリーン印刷によって塗布した後、750℃で水溶性バインダ樹脂を除去した。次いで、1400℃で加熱処理することにより共焼結し、アノードと固体電解質層(厚さ10μm)とを形成した。
直径100mm、厚み0.5mmの円形のステンレス鋼製の板状部材を4枚準備した。
それぞれの板状部材に、プレス加工により、図7(a)〜(d)に示すような形状の開口(133a、132a、1311a、1311b、1313a)を備える貫通孔を形成した。図7(a)に示す板状部材P133は第3領域133を形成し、図7(b)に示す板状部材P132は第2領域132を形成する。図7(d)に示す板状部材P1313は補助領域であり、図7(c)に示す板状部材P1311とともに第1領域131を形成する。
貫通孔によって、板状部材P1313の主面には、スリット状の補助開口1313aが11本形成され、板状部材P1311の主面には、スリット1311a、および、その両側に、スリット1311aに平行なスリット1311bが5本ずつ形成された。すべての開口の長手方向の長さは、端から34mm、50mm、66mm、82mm、94mm、82mm、94mm、82mm、66mm、50mm、34mmであり、短手方向の長さは2mmであった。さらに、板状部材P1311およびP1313の外縁には、ガスをマニホールドに排出するための貫通孔(排出口150)を複数形成した。
住友電気工業株式会社製のニッケルのセルメット(品番♯8)により形成された、円形の三次元網目状の金属多孔体(厚さ1.4mm、直径100mm)を準備した。
上記で得られたセル構造体のアノードの表面に、順次、ガス拡散層およびガス流路板を積層した。一方、カソードの表面に、ガス流路を有する一枚のステンレス鋼製の板状部材により形成されたカソード側インターコネクタを積層し、図1に示す燃料電池を製作した。
動作温度を600℃として、作製された燃料電池のアノードに燃料ガスとして水素を0.3L/分で流し、カソードに空気を1L/分で流した時のガス拡散性を評価した。ガス拡散性は、アノードの表面における静圧により評価した。結果を図8に示す。図8は、アノードの表面の1/4の部分における静圧の分布を示している(以下、図10、図12、図14、図16および図18Aについても同様)。
ガス流路板として、図9(a)〜(d)に示すような形状の開口(133a、132a、131a、140および150)を備える貫通孔が形成された板状部材を使用したこと以外は、実施例1と同様にして燃料電池を作製し、評価した。結果を図10に示す。
ガス流路板として、図11(a)〜(d)に示すような形状の開口(133a、132a、131a、140および150)を備える貫通孔が形成された板状部材を使用したこと以外は、実施例1と同様にして燃料電池を作製し、評価した。結果を図12に示す。
受入領域1312として、図13(d)に示すような流入口140および排出口150を備える板状部材P1312を使用したこと以外は、実施例3と同様にして燃料電池を作製し、評価した。結果を図14に示す。なお、板状部材P1312の一方の主面の中心近傍には、一辺2mmの正方形の流入口140が2箇所、92.4mmの間隔をあけて形成されていた。排出口150の中心の板状部材P1312の中心からの距離は、いずれも41mmとした。
受入領域1312として、図15(d)に示すような流入口140および排出口150を備える板状部材P1312を使用したこと以外は、実施例3と同様にして燃料電池を作製し、評価した。結果を図16に示す。なお、板状部材P1312の一方の主面の中心近傍には、一辺2mmの正方形の流入口140が2箇所、62mmの間隔をあけて形成されていた。排出口150の中心の板状部材P1312の中心からの距離は、いずれも26.2mmとした。
ガス流路板として、図17に示す板状部材P300(開口率0.1%、厚み1mm以下)を使用したこと以外は、実施例1と同様にして燃料電池を作製し、評価した。結果を図18Aに示す。併せて、図18Bに、アノードの表面の1/4の部分における水素ガスの流線を示す。なお、ガス流入口140は、板状部材P300の中心に対応する位置に配置されており、排出口150は、板状部材P300の中心から47mm離れた位置に対応する位置に2箇所、配置されていた。
Claims (6)
- 第1電極、第2電極、および、前記第1電極および前記第2電極の間に介在する電解質層を備え、前記電解質層がイオン伝導性を有する固体酸化物を含むセル構造体と、
互いに対向する一対の主面を有し、前記第1電極に隣接して配置され、かつ、前記一対の主面の一方が前記第1電極に対向し、前記第1電極にガスを供給するガス拡散層と、
互いに対向する一対の板面を有し、前記ガス拡散層に隣接して配置され、前記一対の板面の一方が前記ガス拡散層の他方の主面に対向し、前記ガス拡散層に前記ガスを供給するガス流路板と、
を備え、
前記ガス拡散層は、三次元網目状の骨格を有する金属多孔体であり、
前記ガス流路板は、第1領域、第2領域および第3領域を備え、
前記第1領域、前記第2領域および前記第3領域は、前記ガス流路板の他方の板面から前記ガス流路板の前記一方の板面に向かって、厚さ方向に前記第1領域、前記第2領域および前記第3領域の順に位置し、
前記第1領域には前記ガス流路板の厚さ方向に前記第1領域を貫く第1流路が形成され、
前記第2領域には前記ガス流路板の厚さ方向に前記第2領域を貫く第2流路が形成され、
前記第3領域には前記ガス流路板の厚さ方向に前記第3領域を貫く第3流路が形成され、
前記第1流路は、前記ガス流路板の前記他方の板面に開口するとともに前記第2流路に連通し、
前記第2流路は、前記第3流路に連通し、
前記第3流路は、前記ガス流路板の前記一方の板面に開口するとともに前記ガス拡散層に連通し、
前記一方の板面の法線方向から見た前記第1流路は、前記第1領域と前記第2領域との境界面において、前記一方の板面の中心から外縁に向かう方向に延出したスリットを含み、
前記法線方向から見た前記第1領域と前記第2領域との境界面における前記第1流路の総面積を第1開口面積S1とし、
前記法線方向から見た前記第2領域と前記第3領域との境界面における前記第2流路の総面積を第2開口面積S2とし、
前記法線方向から見た前記第3領域と前記ガス拡散層の前記他方の主面との境界面における前記第3流路の総面積を第3開口面積S3としたとき、S2<S1<S3の関係を満たす、燃料電池。 - 前記一方の板面の法線方向から見た前記第2流路は、前記第2領域と前記第3領域との前記境界面においてスポット形状である、請求項1に記載の燃料電池。
- 前記ガス流路板の前記一方の板面の中心点と外縁とを結ぶ複数の任意の直線を引き、前記直線上にあって前記中心点からの距離が当該直線の1/4である複数の地点を繋いで形成される図形で囲まれた前記中心点を含む領域を中央部としたときの前記中央部の面積に対する、前記第3流路の前記中央部における開口面積の割合をRinとし、
前記ガス流路板の前記一方の板面の前記中央部以外の外縁部の面積に対する、前記第3流路の前記外縁部における開口面積の割合をRoutとしたとき、
0.8≦Rin/Rout≦1.2の関係を満たす、請求項1または請求項2に記載の燃料電池。 - 前記第1領域は第1板状部材であり、前記第2領域は第2板状部材であり、前記第3領域は第3板状部材であり、
前記ガス流路板は、前記第1板状部材と前記第2板状部材と前記第3板状部材との積層体である、請求項1〜請求項3のいずれか一項に記載の燃料電池。 - 前記金属多孔体の気孔率が、85体積%以上である、請求項1〜請求項4のいずれか一項に記載の燃料電池。
- 前記第1電極がアノードである、請求項1〜請求項5のいずれか一項に記載の燃料電池。
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