JPWO2015151391A1 - ORGANIC ELECTROLUMINESCENCE ELEMENT, ITS MANUFACTURING METHOD, AND LIGHTING DEVICE - Google Patents
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Abstract
有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板1と、光透過性を有する第1電極2と、第1電極2よりも基板1から遠くに配置され、第1電極2と対をなす第2電極4と、第1電極2と第2電極4との間に配置される有機発光層3と、基板1と第1電極2との間に配置され、第1電極2側の表面に表面粗さRaが20nm以上500nm以下の凹凸構造5aを有する補助電極5とを備えている。The organic electroluminescence element includes a substrate 1, a first electrode 2 having optical transparency, a second electrode 4 that is disposed farther from the substrate 1 than the first electrode 2 and is paired with the first electrode 2, The organic light emitting layer 3 disposed between the first electrode 2 and the second electrode 4 and the substrate 1 and the first electrode 2 are disposed, and the surface roughness Ra is 20 nm or more on the surface on the first electrode 2 side. And an auxiliary electrode 5 having a concavo-convex structure 5a of 500 nm or less.
Description
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子及びその製造方法、並びに有機エレクトロルミネッセンス素子を有する照明装置に関する。より詳細には、補助電極を有する有機エレクトロルミネセンス素子に関する。 The present invention relates to an organic electroluminescence element, a method for manufacturing the same, and a lighting device having the organic electroluminescence element. In more detail, it is related with the organic electroluminescent element which has an auxiliary electrode.
有機エレクトロルミネッセンス素子(以下「有機EL素子」ともいう)として、光透過性を有する基板の表面に、光透過性の電極、複数の層からなる有機発光層、及び対となる電極が積層されたものが知られている。通常、光透過性の電極が陽極となり、それと対となる電極が陰極となる。有機EL素子では、陽極と陰極の間に電圧を印加することによって有機発光層で光が生じる。この光は、光透過性の電極及び基板を通して外部に取り出される。 As an organic electroluminescence element (hereinafter also referred to as “organic EL element”), a light transmissive electrode, an organic light emitting layer composed of a plurality of layers, and a pair of electrodes are laminated on the surface of a light transmissive substrate. Things are known. Usually, a light-transmitting electrode is an anode, and a pair of electrodes is a cathode. In the organic EL element, light is generated in the organic light emitting layer by applying a voltage between the anode and the cathode. This light is extracted to the outside through the light transmissive electrode and the substrate.
有機EL素子では、光透過性と導電性とを有する材料(透明金属酸化物など)で光透過性の電極が形成されているが、通常、光透過性の電極の材料は比抵抗が高く、導電性があまりよくない。特に発光効率の向上のために電極層が薄膜化された場合や、有機EL素子の発光面積が大面積化された場合には電極の抵抗が大きくなる。そこで、光透過性の電極よりも導電性の高い材料で形成された補助電極が配置され、この補助電極で光透過性電極の導電性を補うことで電極の導電性が高められる場合がある(例えば、日本国特許公開第2010−176868号参照)。 In an organic EL element, a light-transmitting electrode is formed of a light-transmitting and conductive material (such as a transparent metal oxide). Usually, a light-transmitting electrode material has a high specific resistance, The conductivity is not good. In particular, when the electrode layer is thinned to improve the light emission efficiency, or when the light emitting area of the organic EL element is increased, the resistance of the electrode increases. Therefore, an auxiliary electrode made of a material having higher conductivity than the light transmissive electrode is disposed, and the conductivity of the electrode may be increased by supplementing the conductivity of the light transmissive electrode with this auxiliary electrode ( For example, see Japanese Patent Publication No. 2010-176868).
補助電極と光透過性電極とが接触することで電極の電気抵抗は低くなり、電極の導電性が高まる。そのため、さらに、補助電極と光透過性電極との間の電気伝導性を高め、補助電極による通電の補助効果を向上することが求められている。 When the auxiliary electrode and the light transmissive electrode are in contact with each other, the electric resistance of the electrode is lowered, and the conductivity of the electrode is increased. Therefore, it is required to further increase the electrical conductivity between the auxiliary electrode and the light transmissive electrode and improve the auxiliary effect of energization by the auxiliary electrode.
本発明は、補助電極によって効率よく電気伝導性が向上する有機エレクトロルミネッセンス素子、その製造方法及び照明装置を提供することを目的とする。 An object of this invention is to provide the organic electroluminescent element which electrical conductivity improves efficiently with an auxiliary electrode, its manufacturing method, and an illuminating device.
本開示の有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板と、光透過性を有する第1電極と、前記第1電極よりも前記基板から遠くに配置され、前記第1電極と対をなす第2電極と、前記第1電極と前記第2電極との間に配置される有機発光層と、前記基板と前記第1電極との間に配置され、前記第1電極側の表面に表面粗さRaが20nm以上500nm以下の凹凸構造を有する補助電極と、を備えている。 An organic electroluminescence element of the present disclosure includes a substrate, a first electrode having light transmittance, a second electrode disposed farther from the substrate than the first electrode, and paired with the first electrode, An organic light emitting layer disposed between the first electrode and the second electrode, and disposed between the substrate and the first electrode, and a surface roughness Ra of 20 nm to 500 nm on the surface on the first electrode side. And an auxiliary electrode having the following uneven structure.
本開示の照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子と、配線とを備える。 A lighting device according to the present disclosure includes the organic electroluminescence element and a wiring.
本開示の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、前記基板の上に、銀粒子及びバインダを含む補助電極の材料を静電塗布法により配置する工程を含む。 The manufacturing method of the organic electroluminescent element of this indication is a method of manufacturing said organic electroluminescent element, Comprising: The material of the auxiliary electrode containing a silver particle and a binder is arrange | positioned by the electrostatic coating method on the said board | substrate. Process.
本発明によれば、凹凸構造を有する補助電極によって効率よく電気伝導性が向上する。 According to the present invention, the electrical conductivity is efficiently improved by the auxiliary electrode having the concavo-convex structure.
本開示の有機エレクトロルミネセンス素子(有機EL素子)は、基板1と、光透過性を有する第1電極2と、第1電極2よりも基板1から遠くに配置され、第1電極と対をなす第2電極4と、第1電極2と第2電極4との間に配置される有機発光層3とを備える(図1参照)。有機EL素子は補助電極5を備える。補助電極5は、基板1と第1電極2との間に配置される。補助電極5は、第1電極2側の表面に表面粗さRaが20nm以上500nm以下の凹凸構造5aを有する。補助電極5は、凹凸構造5aを有することで、第1電極2と補助電極5との間の電気伝導性を高める。つまり、電極の導電性が向上する。そのため、この有機EL素子では、効率よく電気伝導性が向上する。
The organic electroluminescence element (organic EL element) of the present disclosure is disposed farther from the
図1は有機EL素子の一例(第1実施形態)を示している。図1は図1A、図1B及び図1Cから構成される。図1は有機EL素子の構造を模式的に示しており、有機EL素子の各層の厚みや形状等は実際のものと異なっていてもよい。図1Aは、有機EL素子の断面図を示している。図1Aでは、左側に第1電極引き出し部20a側の端部が図示され、右側に第2電極引き出し部20b側の端部が図示されている。図1Bは、図1Aの有機EL素子を平面視した様子を示している。平面視とは、基板1の表面に垂直な方向から見た場合の様子を意味する。基板1に対して垂直な方向は、基板1の法線方向と定義される。図1Bでは、有機EL素子の内部構成が分かりやすいように、封止材7を取り除いて図示し、接着部8を斜線で示している。また、図1Bでは、第2電極4及び有機発光層3を含む積層体の背後で隠れている補助電極5を破線で示している。また、図1Bでは、第1電極2の隠れている縁部を二点破線で示している。図1Cは、補助電極5の近傍を拡大した断面図である。図1Cでは、補助電極5が延伸する方向と垂直な方向の断面が示されている。
FIG. 1 shows an example of an organic EL element (first embodiment). FIG. 1 is composed of FIGS. 1A, 1B and 1C. FIG. 1 schematically shows the structure of an organic EL element, and the thickness and shape of each layer of the organic EL element may be different from the actual one. FIG. 1A shows a cross-sectional view of an organic EL element. In FIG. 1A, an end portion on the first
有機EL素子は、基板1と有機発光体10とを備えている。有機発光体10は、第1電極2と有機発光層3と第2電極4とを含む積層体から構成されている。有機発光体10は基板1に支持されている。図1の形態では、光は基板1側から取り出される。この有機EL素子はボトムエミッション型である。もちろん、両面取り出し型の有機EL素子であってもよい。
The organic EL element includes a
基板1としては、光透過性を有する基板が用いられる。光透過性は、透明及び半透明を含む。基板1としては、ガラス基板、樹脂基板などを用いることができる。ガラス基板としては、例えば、ソーダガラスや無アルカリガラスなどのガラス板が例示される。樹脂基板としては、プラスチックフィルムやプラスチック板などが例示される。基板1としては、水分の浸入を抑制しやすいガラス基板が好ましい一態様である。基板1として、ガラス基板とプラスチックとが積層した複合基板が用いられてもよい。
As the
有機発光体10は、第1電極2、有機発光層3及び第2電極4を含み、電気の供給により発光する機能を有する。有機発光体10の配置される領域は、平面視において、基板1の中央部の領域である。有機発光体10は、有機発光体10を取り囲む外周の位置において基板1に接合される封止材7によって覆われて封止されている。
The
第1電極2は光透過性を有する電極である。第2電極4は、第1電極2と対となる電極である。一の態様では、第1電極2は陽極を構成し、第2電極4は陰極を構成する。他の態様では、第1電極2は陰極を構成し、第2電極4は陽極を構成する。要するに、第1電極2と第2電極4とは電気的に対となればよい。好ましい態様では第1電極2が陽極である。光透過性は透明及び半透明を含む。第1電極2は好ましくは透明である。第1電極2は、光取り出し側の電極を構成することができる。第1電極2は、第2電極4よりも基板1の近くに配置される。第1電極2は、基板1と第2電極4との間にある。
The
第1電極2は、透明な電極材料により形成され得る。電極材料としては、例えば、導電性の金属酸化物などが好ましく用いられる。透明な金属酸化物としては、ITO、IZO、AZOなどが例示される。また、第1電極2は、有機物を含む透明な導電材料によって形成されてもよい。第1電極2は、例えば、これらの電極材料が、真空蒸着法やスパッタリング法、塗布等の方法により成膜されて作製され得る。第1電極2の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、10nm〜1000nmの範囲にすることができる。
The
第2電極4は、適宜の電極材料により形成され得る。第2電極4は、金属、合金、導電性化合物、及びこれらの混合物からなる電極材料などから形成されることが好ましい。電極材料としては、例えば、アルミニウム、銀、マグネシウム等、およびこれらと他の金属との混合物又は合金が例示される。第2電極4は、例えば、これらの電極材料が、真空蒸着法やスパッタリング法等の方法により成膜されて作製され得る。第2電極4の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、10nm〜1000nmの範囲にすることができる。
The
第2電極4は、光反射性を有していてもよい。その場合、第2電極4で光が反射されて、基板1側から反射光が取り出され得る。また、第2電極4は光透過性の電極であってもよい。その場合、封止材7側の面(背面)から光が取り出される構造にできる。あるいは、第2電極4の背面(有機発光層3とは反対側の面)に光反射性の層が配置されて、光が反射される構造にできる。
The
有機発光層3は、発光を生じさせる機能を有する層である。有機発光層3は、通常、ホール注入層、ホール輸送層、発光材料含有層、電子輸送層、電子注入層、中間層などから適宜選ばれる複数の層によって構成され得る。有機発光層3に含まれる各層は、機能層と定義される。機能層は、有機層であってよい。有機層とは、有機物を含有する層である。有機発光層3の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、60〜1000nm程度にすることができる。
The organic
有機発光層3の積層構造は、例えば、第1電極2を陽極とし、第2電極4を陰極とした場合、第1電極2側から順に、ホール注入層、ホール輸送層、発光材料含有層、電子輸送層、電子注入層とすることができる。なお、積層構造は、これに限定されるものではなく、例えば、発光材料含有層の単層であってもよいし、ホール輸送層と発光材料含有層と電子輸送層との積層構造であってもよい。有機発光層3は赤、緑、青の発光材料を含有すると、白色発光が生じやすくなる。有機発光層3は、マルチユニット構造を有していてもよい。マルチユニット構造は複数の発光ユニットを有する。有機発光層3内の各機能層は、成膜するための適宜の方法が選択されて形成され得る。機能層は、蒸着、転写等の乾式プロセスによって形成されてもよいし、スピンコート、スプレーコート、ダイコート、グラビア印刷等の湿式プロセスによって形成されてもよい。
For example, when the
封止材7は、水分の透過性が低い基板材料により構成され得る。封止材7として、例えば、ガラス基板、樹脂基板などが用いられる。ガラス基板の場合、水分の浸入が高く抑制される。封止材7には、有機発光体10を収容するための凹部を有してもよいが、有していなくてもよい。図1の封止材7では、封止材7は凹部を有しており、この凹部によって外周に封止側壁7aが形成されている。封止材7が凹部を有している場合、有機発光体10は側方が覆われて封止され得る。そのため、水分の浸入がより抑制され、封止性が向上する。
The sealing
封止材7は、接着材料により構成される接着部8により基板1に接合されている。接着部8は、有機発光体10の外周を取り囲んで基板1に配置されるものである。接着部8の材料は、接着剤として機能する適宜の材料により構成される。接着部8は、例えば、樹脂性の接着材料で形成される。樹脂性の接着材料は、防湿性を有していることが好ましい。例えば、乾燥剤の含有により防湿性が付与される。樹脂性の接着材料は、熱硬化性樹脂や紫外線硬化樹脂などを主成分とするものであってよい。
The sealing
基板1と封止材7とに挟まれた有機発光体10が存在する部分には、基板1と封止材7との間で間隙9が形成されている。この間隙9には、充填剤が充填されていてもよいし、空洞となった封止空間が形成されていてもよい。
A
有機EL素子では、封止内部の第1電極2と第2電極4とに電圧を印加してこの間で電気を流すため、第1電極2及び第2電極4のそれぞれと電気的に接続された電極の引き出し部分が配置されることが好ましい。電極の引き出し部分は、電極引き出し部20と定義される。電極引き出し部20は、基板1の端部表面に設けられている。電極引き出し部20は、第1電極2と導通する第1電極引き出し部20aと、第2電極4と導通する第2電極引き出し部20bとに区分される。第1電極引き出し部20aと第2電極引き出し部20bとはショートしないパターンで設けられている。図1では、第1電極引き出し部20aは第1電極2を構成する導電層の延長部分で構成されている。第2電極引き出し部20bは第1電極2を構成する導電層が分断された部分で構成されている。第2電極引き出し部20bは封止領域の内部で第2電極4と接している。
In the organic EL element, a voltage is applied to the
図1の有機EL素子は、基板1と第1電極2との間に補助電極5を有する。補助電極5は第1電極2に接している。有機EL素子では、補助電極5を有することにより、電極の導電性を高めることができ、発光面における電流分布を改善し、面内での発光をより均一にすることができる。ここで、光透過性の電極である第1電極2は、光透過性を有する材料(透明金属酸化物など)で形成されるため、通常、比抵抗が高く、導電性があまりよくない。そこで、第1電極2よりも電気的な抵抗が低く、導電性の高い材料で形成される補助電極5が配置されるようにする。補助電極5は電極配線で構成され得る。補助電極5は、第1電極2よりも電気的に低抵抗になる。すると、補助電極5が第1電極2の導電性を補って、電極の導電性が向上する。これにより、電流分布が改善し、面内での発光がより均一になる。
The organic EL element of FIG. 1 has an
補助電極5は、第1電極2側の表面に凹凸構造5aを有する。凹凸構造5aの表面粗さRaは20nm以上500nm以下である。凹凸構造5aは補助電極5と第1電極2との接触面積を増大させる。凹凸構造5aを有する補助電極5は、第1電極2と補助電極5との間の電気伝導性を高める。そのため、凹凸構造5aを有する補助電極5を備えた有機EL素子では、凹凸構造5aの表面粗さRaが20nm以上になると、接触面積が増大するため、効果的に電気伝導性が向上する。凹凸構造5aの表面粗さRaは30nm以上が好ましく、40nm以上がより好ましく、50nm以上がさらに好ましい。電気伝導性の向上の観点からは、凹凸構造5aの表面粗さRaは100nm以上となってもよい。一方、凹凸構造5aの表面粗さRaが大きくなりすぎると、積み重ねられる他の層の形状に悪影響を及ぼすおそれがあり、短絡の原因となる場合がある。そのため、凹凸構造5aの表面粗さRaは500nm以下となっている。凹凸構造5aの表面粗さRaは450nm以下が好ましく、400nm以下がより好ましい。また、製造の容易性の観点からは、補助電極5の表面粗さRaは300nm以下となってもよく、さらには200nm以下となっていてもよい。ここで、表面粗さRaは、算術平均粗さRaを意味し、例えば、「JIS B 0601 2013」の規格に準拠する。
The
図1Cに示されるように、凹凸構造5aは、補助電極5の基板1の表面に対して略平行な面だけでなく、補助電極5の側面5sに設けられることがより好ましい。それにより、第1電極2に対する通電の補助効果が高まる。
As shown in FIG. 1C, it is more preferable that the
補助電極5は、複数の配線で構成されることが好ましい。複数の配線は、線状であってよい。線状の配線で補助電極5が形成されると、電極の導電性が効果的に向上する。また、補助電極5が線状の配線であると、通常、非発光の部分となる補助電極5の形状が目立ちにくくなる。
The
補助電極5は、網目状の構造を有していてよい。網目状の補助電極5では、網目の間から補助電極5を通らずに光が取り出される。そのため、面状に効果的に多くの光が得られ、発光特性が向上する。網目の間は穴といってもよい。網目状の補助電極5によってより均一な電流分布が得られる。補助電極5は格子状の構造を有していてよい。格子状は網目状の一種であるといえる。格子状の補助電極5はグリッド電極とも呼ばれる。
The
図1Bでは、補助電極5は平面視において格子状の構造を有する。図1Bのグリッド形状は四角格子である。四角格子は、縦に延伸する直線状の複数の配線と横に延伸する直線状の複数の配線とで構成されている。なお、縦横の方向は、長方形(正方形を含む)の有機EL素子の形状に合わせて、便宜上、定義されている。要するに、縦横の方向は交差する2方向であってよい。
In FIG. 1B, the
図1では、縦5本、横5本の直線によって、16個の矩形の穴が設けられてグリッドの網目が形成されているが、網目の個数や線の本数は、これに限定されるものではない。これらの図ではグリッドパターンの概略を示しており、実際には、より密にグリッドパターンが構成されていてよい。例えば、配線の数は、縦横それぞれ10〜100本の範囲などの適宜の数であってもよい。具体的には、例えば、発光する領域の形状が、縦10〜1000mm、横10〜1000mmの長方形又は正方形である場合には、グリッドを構成する直線が縦10〜100本×横10〜100本のようなパターンであってよい。 In FIG. 1, sixteen rectangular holes are formed by five vertical lines and five horizontal lines to form a grid mesh. However, the number of meshes and the number of lines are limited to this. is not. In these drawings, the outline of the grid pattern is shown, and actually, the grid pattern may be configured more densely. For example, the number of wirings may be an appropriate number such as a range of 10 to 100 in the vertical and horizontal directions. Specifically, for example, when the shape of the light emitting region is a rectangle or square having a length of 10 to 1000 mm and a width of 10 to 1000 mm, the straight lines constituting the grid are 10 to 100 vertical lines and 10 to 100 horizontal lines. The pattern may be as follows.
補助電極5は光透過性を有していなくてよい。補助電極5は金属などの光透過性を有さない材料で構成され得る。補助電極5の主機能は第1電極2に対する通電の補助である。もちろん、補助電極5は光透過性を有していてもよい。
The
補助電極5の断面形状は、特に限定されるものではないが、図1Cでは、台形状となっている。台形の下辺は基板1側に配置されている。補助電極5の断面形状は、矩形状(長方形及び正方形を含む)であってもよいし、半円状又は半楕円状であってもよい。補助電極5の断面形状は、補助電極5を構成する配線が延伸する方向と垂直な方向での断面によって判断される。
The cross-sectional shape of the
補助電極5を構成する配線の幅W1は10〜1000nmの範囲であることが好ましい。それにより、通電補助効果が高まるとともに、補助電極5の占める面積が大きくなりすぎることが抑制される。補助電極5を構成する配線の厚みT1は100〜3000nmであることが好ましい。それにより、通電補助効果が高まるとともに、補助電極5の配置による層の段切れが抑制される。補助電極5を構成する配線の厚みT1は500〜2000nmであることがより好ましい。補助電極5が格子状である場合、格子のピッチは1〜10mmであることが好ましい。それにより、格子の穴から光がより多く取り出されるため、発光特性が向上する。四角格子では、格子のピッチは、一の配線と、その配線の隣に並んで配置される他の配線との間の中心間の距離と定義できる。
The width W1 of the wiring constituting the
補助電極5の側面5sは基板1の表面に対して傾斜していることが好ましい。補助電極5の側面5sが傾斜面となることにより、有機発光層3及び第2電極4の積層の際に、層の段切れが容易に抑制され得る。それにより、ショート不良が低減される。補助電極5の側面5sは、平面であってもよいし、曲面であってもよい。
The
補助電極5は、導電性材料で構成される層である。補助電極5は、例えば、導電性の金属を含有する材料から形成される。金属としては、具体的には、銀、銅、金、アルミ、ニッケル、モリブデンなどが例示される。補助電極5は、金属層であってもよいし、合金層であってもよいし、金属の積層構造であってもよい。
The
補助電極5は、静電塗布で形成されることが好ましい。補助電極5は、スパッタ、蒸着、スクリーン印刷、インクジェット、ディスペンサー塗布などによって形成されてもよいが、静電塗布では、補助電極5の線幅を小さくすることが可能であり、パターン精度よく補助電極5を形成することができる。また、静電塗布では、密着性が高く、導電性の優れた補助電極5を容易に形成することができる。補助電極5は、プリンテッドエレクトロニクスで形成されることがより好ましい。プリンテッドエレクトロニクスでは、パターン形状で材料が描画されるため、細かいパターンの形成が可能である。補助電極5は樹脂を含んでいてもよい。静電塗布法で形成された場合、補助電極5は樹脂を含み得る。
The
補助電極5は、銀及び樹脂を含むことが好ましい一態様である。銀は導電性が高いため、通電補助効果が向上する。また、樹脂により補助電極5の密着性が増大する。樹脂を含む補助電極5は静電塗布法で効率よく形成され得る。この場合、補助電極5の形成が容易になる。
The
有機EL素子は、第1電極2と有機発光層3との間であって、かつ平面視において補助電極5に対応する位置に、絶縁膜6を備えることが好ましい。絶縁膜6は第1電極2に接していてよい。絶縁膜6は絶縁材料により形成される。ここで、補助電極5は凹凸構造5aを有するため、補助電極5aの凹凸の形状が層の形成に悪影響を及ぼし、有機発光層3が部分的に薄くなったりして、短絡の原因になるおそれがある。そこで、第1電極2の表面における補助電極5の位置に絶縁膜6を設ける。すると、絶縁膜6によって補助電極5の部分が電気的に絶縁されるため、短絡が生じにくくなる。また、絶縁膜6は凹凸を緩和するため、絶縁膜6に重ねられる層の形状に悪影響が生じにくくなり、短絡不良がさらに抑制される。また、絶縁膜6が存在すると、補助電極5の部分で過剰に発光することが抑制されるため、有機発光層3の寿命が向上する。また、絶縁膜6が存在すると、光を透過させない補助電極5が配置された位置で電気が流れるのが抑制され、光を透過させる第1電極2と第2電極4との間において電気が流れやすくなるため、光がより有効に外部に取りされる。
The organic EL element preferably includes an insulating
絶縁膜6は、平面視において補助電極5と重複する位置に配置されていることが好ましい。絶縁膜6の形状は、補助電極5の形状と略同一であってよい。絶縁膜6は、網目状であり得る。絶縁膜6は格子状であり得る。絶縁膜6はグリッド状であり得る。絶縁膜6は線状であり得る。絶縁膜6は、第1電極2の面内に部分的に設けられるものであってよい。絶縁膜6の線幅は、補助電極5の配線の幅よりも大きいことが好ましい。それにより、電流集中がより抑制され得る。絶縁膜6は有機発光層3に接していてよい。
The insulating
絶縁膜6は、補助電極5を被覆する形状であることが好ましい。補助電極5は、第1電極2に対して全面でなく部分的に設けられるものである。そのため、図1で示されるように、補助電極5が形成された第1電極2の部分は、有機発光層3側に盛り上がって形成される場合がある。このとき、盛り上がった表面に直接、有機発光層3の各層及び第2電極4が形成されると、層が分断されたり薄くなったりしやすくなる。しかしながら、補助電極5を被覆する形状で絶縁膜6が形成されていると、電気的なショートが効果的に抑制され得る。絶縁膜6による補助電極5の被覆は、図1A及び図1Cのように、第1電極2を介して間接的に行われ得る。
The insulating
絶縁膜6の側面6sは基板1の表面に対して傾斜していることが好ましい。絶縁膜6の側面6sが傾斜面となることにより、有機発光層3及び第2電極4の積層の際に、層の段切れが容易に抑制され得る。それにより、ショート不良が低減される。補助電極5の側面5sが傾斜すると、絶縁膜6の側面6sが傾斜しやすくなる。補助電極5の側面5sと絶縁膜6の側面6sとの両方が傾斜していることがより好ましい。
The
絶縁膜6の厚みは特に限定されないが、絶縁膜6の厚みは2000nm以下であることが好ましく、1000nm以下であることがより好ましい。それにより、層の段切れが高く抑制される。絶縁膜6の厚みは10nm以上であることが好ましい。それにより、短絡が高く抑制される。
The thickness of the insulating
絶縁膜6は、樹脂により形成され得る。樹脂は絶縁性に優れる。絶縁膜6は樹脂膜として構成され得る。樹脂としては、例えば、熱硬化性樹脂、紫外線硬化性樹脂などが挙げられる。樹脂として、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、イミド樹脂、ノボラック樹脂などが例示される。絶縁膜6は、塗布法で形成され得る。絶縁膜6のパターニングは、コーターによる塗布で樹脂膜を形成した後、フォトリソプロセスで所定の形状に樹脂膜をパターニング加工することで行われ得る。コーターとしては、スピンコーター、スリットコーターなどが例示される。あるいは、絶縁膜6のパターニングは、スクリーン印刷、インクジェット法、ディスペンサー塗布などにより、直接パターン形状で樹脂膜が形成されることで行われ得る。絶縁膜6は静電塗布法で形成されてもよい。
The insulating
図2は有機EL素子の他の一例(第2実施形態)を示している。図2は図2A、図2B及び図2Cから構成される。図2は有機EL素子の構造を模式的に示しており、有機EL素子の各層の厚みや形状等は実際のものと異なっていてもよい。図2の形態は、図1の形態とは、基板1の構造及び補助電極5近傍の構造が異なる。それ以外は同じ構成であってよい。図2Aは、有機EL素子の断面図を示している。図2Bは、図2Aの有機EL素子を平面視した様子を示している。図2Bでは、有機EL素子の内部構成が分かりやすいように、封止材7を取り除いて図示し、接着部8を斜線で示している。また、図2Bでは、補助電極5を破線で示している。また、図2Bでは、第1電極2の隠れている縁部を二点破線で示している。図2Cは、補助電極5の近傍を拡大した断面図である。以下、図2の形態を説明するが、図1の形態と同じ構成については同じ符号を付して説明を省略する。
FIG. 2 shows another example of the organic EL element (second embodiment). FIG. 2 is composed of FIGS. 2A, 2B and 2C. FIG. 2 schematically shows the structure of the organic EL element, and the thickness and shape of each layer of the organic EL element may be different from the actual one. The form of FIG. 2 differs from the form of FIG. 1 in the structure of the
本実施形態において、有機EL素子の基板1は、第1電極2側の表面に凹部13を有する。この場合、補助電極5は、凹部13に配置されていることが好ましい。補助電極5が凹部13に配置されると、補助電極5によって、他の層が盛り上がることが抑制される。そのため、ショート不良が抑制される。
In the present embodiment, the
図2の形態では、基板1は、ベース体11と付属体12とから構成される。つまり、基板1は複数の部材の複合基板として構成される。基板1内において、付属体12は第1電極2側に配置され、ベース体11は外部側に配置されている。ベース体11は、基板1の本体となる。ベース体11は付属体12を支持する。付属体12はベース体11の表面に配置されている。ベース体11は、ガラス基板などで構成され得る。付属体12は、樹脂などで構成され得る。付属体12が樹脂で構成されると、凹部13の形成が容易になる。
In the form of FIG. 2, the
図2では、凹部13は、付属体12に形成されている。凹部13は、ベース体11に達していない。凹部13は、付属体12の表面に設けられている。もちろん、凹部13は、ベース体11の表面にまで達していてもよい。その場合、凹部13によって付属体12が分断されていてもよい。
In FIG. 2, the
凹部13は、溝として構成され得る。凹部13の平面視における形状は、補助電極5と略同じであってよい。凹部13と補助電極5とのパターン形状が同じになることで、補助電極5は凹部13に配置されやすくなる。凹部13は網目状であり得る。凹部13は格子状であり得る。凹部13はグリッド状であり得る。補助電極5は、凹部13に収容されるものであってよい。
The
凹部13の幅W2は、補助電極5の幅W1よりも大きいことが好ましい。それにより、補助電極5が凹部13に配置されやすくなる。凹部13の幅W2は、補助電極5の幅W1の2倍以下であってもよいし、1.5倍以下であってもよい。凹部13の幅W2が補助電極5の幅W1に近づくことで、効率よく補助電極5が凹部13に配置される。
The width W <b> 2 of the
凹部13の深さD1は、補助電極5の厚みT1よりも大きくてもよいし、小さくてもよい。凹部13の深さD1と補助電極5の厚みT1とが近くなるほど、補助電極5の盛り上がりを起因としたショートが抑制されやすくなる。そのため、凹部13の深さD1は、補助電極5の厚みT1の0.5〜2倍であることが好ましく、0.7〜1.5倍であることがより好ましい。
The depth D1 of the
凹部13の側面13sは基板1の表面に対して傾斜していることが好ましい。凹部13の側面13sが傾斜面となることにより、第1電極2、有機発光層3及び第2電極4の積層の際に、層の段切れが容易に抑制され得る。それにより、ショート不良が低減される。凹部13の側面13sは、平面であってもよいし、曲面であってもよい。凹部13は奥になるほど幅が狭くなることが好ましいと言える。凹部13の断面形状は、台形状であってもよいし、半円形状であってもよいし、半楕円状であってもよい。第1電極2、有機発光層3及び第2電極4は、補助電極5及び基板1の表面に追随した形状で形成され得る。ただし、後に積層される層になるほど、平坦化されやすくなる。
The
図2の形態においても、補助電極5は、表面粗さRaが20nm以上500nm以下の凹凸構造5aを有する。そのため、補助電極5と第1電極2との間の電気伝導性が向上する。また、絶縁膜6が第1電極2と有機発光層3との間に配置されている。そのため、ショート不良が抑制される。
Also in the form of FIG. 2, the
付属体12が樹脂である場合、付属体12は樹脂層となる。樹脂としては、アクリル樹脂、エポキシ樹脂などが例示される。樹脂層は、樹脂組成物の塗布で形成され得る。また、付属体12は樹脂成形体によって構成されてもよい。この場合、基板1は、ベース体11と付属体12との貼り合わせにより形成され得る。
When the
凹部13は、付属体12を加工することにより形成され得る。例えば、樹脂で形成された付属体12では、レーザーの照射などで付属体12に溝が形成されることで、溝から凹部13が形成され得る。また、凹部13は、樹脂層がパターン状に形成されることで形成されてもよい。例えば、フォトリソ法などに従い、樹脂組成物が塗布されパターン状に硬化された後、凹部13の部分の樹脂組成物が除去されることで、凹部13が形成され得る。また、あらかじめ凹部13を有する樹脂成形体をベース体11に貼り付けることで、凹部13を有する基板1が形成されてもよい。
The
付属体12は、光取り出し構造を有していてもよい。それにより、より多く光が外部に取り出される。光取り出し構造は、付属体12の内部に微細な凹凸構造が設けられることで形成され得る。あるいは、光取り出し構造は、付属体12が散乱粒子を含むことで形成され得る。
The
図2は、基板1が凹部13を有する一例であり、凹部13を有する基板1は、図2の形態に限定されるものではない。例えば、単一部材の基板1に凹部13が設けられてもよい。具体的には、凹部13は、ガラス基板の表面の溝加工により形成され得る。この場合においても、凹部13に補助電極5が配置されることで、ショート不良が抑制される。ただし、この方法では、ガラスで構成される基板1に凹部13の加工を行うことを要する。そのため、基板1が複合基板である方が凹部13の形成に有利である。
FIG. 2 is an example in which the
以下、有機EL素子の製造について説明する。以下では、図1の形態を中心に説明する。図2のような、基板1が凹部13を有する形態も、以下の説明で理解される。製造方法の説明にあたっては、図1〜図3を適宜参照されたい。
Hereinafter, the production of the organic EL element will be described. Below, it demonstrates centering on the form of FIG. The form in which the
図3は、補助電極5の材料を配置する工程の一例を示している。有機EL素子を製造するにあたっては、まず、基板1の表面に補助電極5の材料を配置する。補助電極5の材料は、導電体を含む硬化性材料50により構成され得る。硬化性材料50から補助電極5が形成される。
FIG. 3 shows an example of a process for arranging the material of the
硬化性材料50(補助電極5の材料)は、好ましくは、導電性粒子を含む。硬化性材料50は、好ましくは、バインダを含む。硬化性材料50は、より好ましくは、銀粒子とバインダとを含む。バインダは樹脂により構成され得る。硬化性材料50にバインダを含む方が、密着性の高い補助電極5が形成されやすくなる。また、バインダにより導電体の分散性が高まる。また、バインダにより硬化性材料50の配置が容易になる。硬化性材料50は流動性を有することが好ましい。硬化性材料50は、導電性粒子とバインダとが液体に分散された分散液であってよい。硬化性材料50は、ペースト材であってよい。硬化性材料50は液状であってもよい。硬化性材料50が導電体を含む分散液であると、補助電極5を形成するための装置及び材料が簡略化され得るため、製造コストを下げることが容易になる。
The curable material 50 (material of the auxiliary electrode 5) preferably includes conductive particles. The
導電体を含む硬化性材料50は、ウェット工程で基板1の表面に配置され得る。硬化性材料50は、印刷法で配置されることが好ましい一態様である。印刷法により、補助電極5のパターニングが容易になる。印刷は塗布の一種である。印刷法で補助電極5が形成される場合、塗布法としては、静電塗布、インクジェット印刷塗布、ディスペンサー塗布、スクリーン印刷塗布などが例示される。印刷はパターンに沿って塗布されるものであってよい。印刷法では、インクノズルをパターン状に動かす塗布法が好ましい。それにより、精度よくパターン形成が可能である。図3では、塗布装置60により硬化性材料50がパターン状に配置されている様子が示されている。硬化性材料50のパターン塗布により補助電極5が描画されているといってもよい。図3では、静電塗布法が図示されている。硬化性材料50は、静電塗布により配置されることがより好ましい。静電塗布法では、電気的作用により硬化性材料50が配置されるため、細線パターンの形成が容易である。そのため、高精度で補助電極5が形成される。硬化性材料50は、補助電極5の配置箇所50aに順に配置されている。このとき、硬化性材料50として、導電性粒子とバインダとが溶剤に分散された分散液では、粒子の形状に起因して、凹凸構造5aが形成され得る。例えば、銀粒子とバインダとを含有するペースト材では、導電性が高く、表面に凹凸構造5aを有する補助電極5が容易に形成され得る。粒子の形状をある程度維持したまま粒子が結合すると、粒子の形状に起因して凹凸形状が形成され得るのである。導電性粒子(例えば銀粒子)の粒子径及び硬化温度の調整などにより、凹凸構造5aの表面粗さRaが制御され得る。
The
導電性粒子の平均粒径は1nm以上1000nm以下が好ましい。それにより、表面粗さRaが20nm以上500nm以下の凹凸構造5aが形成されやすくなる。導電性粒子の平均粒径は10nm以上がより好ましい。導電性粒子の平均粒径は200nm以下がより好ましい。硬化性材料50の硬化温度は、例えば、80℃以上200℃以下の範囲であってよい。
The average particle size of the conductive particles is preferably 1 nm or more and 1000 nm or less. Thereby, the
硬化性材料50の配置の後、硬化性材料50を加熱することが好ましい。加熱により、硬化性材料50は硬化して、補助電極5となる。バインダは熱硬化性を有していてよい。バインダは導電体の結合に寄与する。また、導電体が導電性粒子である場合、導電性粒子は、粒子の形状をある程度維持したまま、結合一体化され得る。これにより、凹凸構造5aが形成され得る。補助電極5は、粒子の隙間を有していてもよい。バインダは加熱により除去されてもよいが、硬化後の樹脂として補助電極5の中に残存していてもよい。硬化性材料50がバインダとして樹脂を含む場合、補助電極5は樹脂を含有し得る。硬化性材料50により補助電極5が形成された場合、補助電極5の側面5sは容易に傾斜面となり得る。
It is preferable to heat the
補助電極5の形成方法として塗布法を説明したが、もちろん、補助電極5はスパッタや蒸着やめっきなどで形成されてもよい。その場合、パターニングは、マスク法やフォトリソ法により行われ得る。ただし、製造の容易性からは、塗布法がより好ましい。
Although the coating method has been described as a method for forming the
ここで、流動性を有する材料で補助電極5が形成された場合、スパッタや蒸着やめっきなどの方法に比べて、補助電極5には、ボイドが発生しやすく、樹脂が残存することが多い。ボイドの発生や樹脂の残存は、補助電極5と第1電極2との間での導電性を低下させる原因となり得る。しかしながら、硬化性材料50によって、凹凸構造5aを有するように補助電極5が形成されると、補助電極5と第1電極2との接触面積が増大するため、補助電極5と第1電極2との間での導電性が効果的に向上する。
Here, when the
このように、有機EL素子の製造においては、基板1の上に、銀粒子及びバインダを含む材料を静電塗布法により塗布して補助電極5の材料を配置する工程を含むことが好ましい。それにより、通電の補助効果が高く、密着性に優れた補助電極5が容易に形成され得る。また、銀粒子の粒子形状に起因して凹凸構造5aが容易に形成され得る。
As described above, the production of the organic EL element preferably includes a step of applying a material containing silver particles and a binder on the
補助電極5の形成後、光透過性を有する導電性材料で透明な導電層を配置する。導電層は、端部がパターン状に形成される。透明な導電層を配置する工程により、第1電極2及び電極引き出し部20が形成される。導電層の中央部分は、第1電極2となる。導電層の端部は、電極引き出し部20となる。
After the
そして、第1電極2が補助電極5によって盛り上がった部分に絶縁膜6を形成する。絶縁膜6は、絶縁膜6の材料を配置する工程により形成される。絶縁膜6は補助電極5の形状に対応した形状で形成される。そのパターニングは適宜の方法であってよい。
Then, an insulating
絶縁膜6の配置は、印刷法で行われることが好ましい一態様である。印刷法により、絶縁膜6のパターニングが容易になる。印刷は塗布の一種である。印刷はパターンに沿って塗布するものであってよい。印刷法では、インクノズルをパターン状に動かす塗布法が好ましい。それにより、精度よくパターン形成が可能である。絶縁膜6は、液体の樹脂材料から形成され得る。絶縁膜6の材料として、樹脂を主成分とした流動性の樹脂組成物を好ましく用いることができる。印刷法で絶縁膜6が配置される場合、塗布法としては、静電塗布、インクジェット印刷塗布、ディスペンサー塗布、スクリーン印刷塗布などが例示される。絶縁膜6は、静電塗布により形成されることがより好ましい。塗布法では、樹脂で構成される絶縁膜6が容易に形成され得る。
The arrangement of the insulating
絶縁膜6は、塗布後に不要な部分を除去する方法で形成されてもよい。この方法では、まず、絶縁膜6の材料を第1電極2の表面に塗布する。例えば、スピンコーターなどにより塗布は行われる。塗布は全面塗布であってよい。そして、フォトリソ法により、補助電極5の位置と同じ位置の樹脂を硬化させるとともにそれ以外の部分を除去する。これにより、パターニングされた絶縁膜6が形成され得る。
The insulating
絶縁膜6の形成後、有機発光層3の各層、第2電極4を順に積層して有機発光体10を形成する。積層方法は、例えば、蒸着などが利用される。その後、封止材7で有機発光体10を覆いながら、接着材料で封止材7を基板1に接着する。接着材料の硬化により接着部8が形成される。これにより、有機EL素子が形成される。
After the formation of the insulating
ところで、図2の形態のように、基板1が凹部13を有する場合には、補助電極5の材料を配置する前に、基板1に凹部13を形成する。基板1がベース体11と付属体12とを有する場合、凹部13は付属体12に形成され得る。凹部13の形成は、レーザー照射、物理的なカッティングなどで行われ得る。凹部13は溝状に形成される。付属体12が樹脂である場合、凹部13は容易に形成され得る。また、ベース体11の表面に、凹部13を有するパターン形状で樹脂を配置して、付属体12を形成するようにしてもよい。そして、凹部13の形成の後、凹部13の部分に補助電極5の材料を配置し、補助電極5を形成する。補助電極5の形成は、上記で説明した方法と同様であってよい。その後、第1電極2、絶縁膜6、有機発光層3、第2電極4を順に積層する。積層方法は、上記と同じである。最後に、封止材7で封止することで、図2の有機EL素子が得られる。
By the way, as shown in FIG. 2, when the
上記の有機EL素子により、照明装置を得ることができる。照明装置は、上記の有機EL素子を備える。それにより、面内の発光の均一性が高く発光特性の優れた照明装置が得られる。照明装置は、複数の有機EL素子が面状に配置されたものであってよいし、一つの有機EL素子で構成される面状の照明体であってもよい。照明装置は、厚みを薄くすることができるため、省スペースの照明器具を提供することが可能である。 A lighting device can be obtained by the organic EL element. The lighting device includes the organic EL element described above. As a result, an illumination device with high in-plane light emission uniformity and excellent light emission characteristics can be obtained. The illuminating device may be one in which a plurality of organic EL elements are arranged in a planar shape, or may be a planar illuminating body composed of one organic EL element. Since the lighting device can be made thin, it is possible to provide a space-saving lighting fixture.
図4は、照明装置100の一例である。この照明装置は、有機EL素子101と、筐体102と、プラグ103と、配線104とを有する。図4では、複数(4つ)の有機EL素子101が面状に配設されている。有機EL素子101は、筐体102に収容されている。プラグ103及び配線104を通して電気が供給されて有機EL素子101が発光し、照明装置100から光が出射する。
FIG. 4 is an example of the
(実施例)
透明なガラス基板の表面に格子状の補助電極を形成した。補助電極は、線幅が50nmであり、厚みが2000nmであり、ピッチが5mmとした。補助電極の材料は、銀粒子とバインダとを含む。補助電極の材料は静電塗布法で配置された。このとき、銀粒子の粒子径と硬化温度とを調整して、表1のように表面粗さRaを変化させた補助電極を得た。補助電極が配置された基板にITOを成膜し、透明電極(第1電極)を形成した。透明電極の厚みは100nmとした。これにより、電極例1〜11の電極が得られた。(Example)
A grid-like auxiliary electrode was formed on the surface of a transparent glass substrate. The auxiliary electrode had a line width of 50 nm, a thickness of 2000 nm, and a pitch of 5 mm. The material of the auxiliary electrode includes silver particles and a binder. The material for the auxiliary electrode was arranged by electrostatic coating. At this time, an auxiliary electrode having a surface roughness Ra changed as shown in Table 1 was obtained by adjusting the particle diameter and the curing temperature of the silver particles. An ITO film was formed on the substrate on which the auxiliary electrode was disposed to form a transparent electrode (first electrode). The thickness of the transparent electrode was 100 nm. Thereby, the electrode of the electrode examples 1-11 was obtained.
比較として、ガラス基板の表面にITOを厚み100nmで成膜したものを電極例12として準備した。また、電極例12の電極(ITO)の表面に、銀をスパッタして格子状の補助電極を形成した電極を、電極例13として準備した。また、電極例12の電極(ITO)の表面に、銀粒子を含む硬化性材料を塗布して格子状の補助電極を形成した電極を、電極例14として準備した。 For comparison, an electrode example 12 was prepared by depositing ITO with a thickness of 100 nm on the surface of a glass substrate. In addition, an electrode obtained by sputtering silver on the surface of the electrode (ITO) of electrode example 12 to form a grid-like auxiliary electrode was prepared as electrode example 13. In addition, an electrode in which a grid-like auxiliary electrode was formed by applying a curable material containing silver particles to the surface of the electrode (ITO) of electrode example 12 was prepared as electrode example 14.
電極例1〜14の電極について、基板端部から基板中央部までの抵抗値を測定した。基板端部から基板中央部までの距離は4cmである。抵抗値の測定は、四端子抵抗計で行った。 About the electrode of the electrode examples 1-14, the resistance value from a board | substrate edge part to a board | substrate center part was measured. The distance from the substrate end to the center of the substrate is 4 cm. The resistance value was measured with a four-terminal resistance meter.
さらに、電極例1〜14を用いて有機EL素子を作製し、有機EL素子を駆動させてリークの有無を確認した。電極例3〜8を用いた有機EL素子が実施例となる。 Furthermore, the organic EL element was produced using the electrode examples 1-14, the organic EL element was driven, and the presence or absence of the leak was confirmed. An organic EL element using the electrode examples 3 to 8 is an example.
表1に、電極例1〜14の抵抗値と、有機EL素子のリークの結果を示す。表1に示されるように、表面粗さRaが20nm以上となることで、抵抗値が減少している。そして、表面粗さRaが大きくなるほど、抵抗値はさらに減少している。抵抗値の減少は、補助電極と第1電極との接触面積が増加したためと考えられる。ただし、抵抗値減少の効果は、表面粗さRaが500nmを超えるようになると小さくなり、表面粗さRaが600nmではそれ以上の効果は得られていない。これは、第一に、抵抗値が限界近くまで十分に小さくなったためと考えられる。また、第二に、薄膜で構成される第1電極が補助電極の上においてさらに薄膜化されて第1電極の被覆が十分とならず、第1電極の厚みが薄くなったり分断が生じたりしためと考えられる。その証拠として、電極例9〜11を用いた有機EL素子では、リークが発生している。また、電極例12〜14では、抵抗値が高かった。 Table 1 shows the resistance values of the electrode examples 1 to 14 and the leakage results of the organic EL elements. As shown in Table 1, when the surface roughness Ra is 20 nm or more, the resistance value is reduced. The resistance value further decreases as the surface roughness Ra increases. The decrease in the resistance value is considered to be due to an increase in the contact area between the auxiliary electrode and the first electrode. However, the effect of decreasing the resistance value is reduced when the surface roughness Ra exceeds 500 nm, and no further effect is obtained when the surface roughness Ra is 600 nm. This is probably because the resistance value has become sufficiently small near the limit. Second, the first electrode composed of a thin film is further thinned on the auxiliary electrode, so that the first electrode is not sufficiently covered, and the thickness of the first electrode is reduced or divided. This is probably because of this. As evidence, leaks are generated in the organic EL elements using the electrode examples 9 to 11. Moreover, in the electrode examples 12-14, resistance value was high.
Claims (6)
光透過性を有する第1電極と、
前記第1電極よりも前記基板から遠くに配置され、前記第1電極と対をなす第2電極と、
前記第1電極と前記第2電極との間に配置される有機発光層と、
前記基板と前記第1電極との間に配置され、前記第1電極側の表面に表面粗さRaが20nm以上500nm以下の凹凸構造を有する補助電極と、を備える、有機エレクトロルミネッセンス素子。A substrate,
A first electrode having optical transparency;
A second electrode disposed farther from the substrate than the first electrode and paired with the first electrode;
An organic light emitting layer disposed between the first electrode and the second electrode;
An organic electroluminescence device comprising: an auxiliary electrode disposed between the substrate and the first electrode and having an uneven structure having a surface roughness Ra of 20 nm to 500 nm on a surface on the first electrode side.
前記補助電極は、前記凹部に配置されている、請求項1〜3のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。The substrate has a recess on the surface on the first electrode side,
The organic electroluminescence element according to claim 1, wherein the auxiliary electrode is disposed in the recess.
前記基板の上に、銀粒子及びバインダを含む補助電極の材料を静電塗布法により配置する工程を含む、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。It is a method of manufacturing the organic electroluminescent element of any one of Claims 1-4, Comprising:
A method for producing an organic electroluminescence element, comprising a step of disposing an auxiliary electrode material containing silver particles and a binder on the substrate by an electrostatic coating method.
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