JPS6357472B2 - - Google Patents
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Description
本発明はポリテトラメチレンテレフタレート
(PTMT)重合体を主成分として含有する重合体
組成物から成る電線用絶縁被覆に関する。 PTMT重合体は周知であり、多くの有用な性
質を有する。しかし、高温において、特に難燃剤
の存在では、砕け易い傾向があつて、電線の絶縁
など多くの用途には不適である。 本発明者等は、PTMT重合体の破砕され易い
性質がPTMT重合体に、500〜100000psi(35〜
7000Kg/cm2)の曲げモジユラスと、PTMT重合
体の溶解度パラメーターの±1.5以内の溶解度パ
ラメーターを有する第2重合体を配合することに
よつて大いに低減されることを見出した。 したがつて、本発明は、反覆単位の少くとも90
モル%がテトラメチレンテレフタレート単位であ
るポリエステルと難燃剤とを含む組成物から成る
電線用絶縁被覆であつて、前記ポリエステルの重
量基準で10〜50重量%のポリテトラメチレンテレ
フタレート/ポリテトラメチレンオキサイドブロ
ツク共重合体である第2重合体(但しこの第2重
合体は35〜7000Kg/cm2の曲げモジユラスと(S+
1.5)〜(S−1.5)の溶解度パラメーターを有
し、ここにSは前記ポリエステルの溶解度パラメ
ーターである)、および前記第2重合体対難燃剤
の重量比が少なくとも0.5:1である量の難燃剤
を含み、しかもこの難燃剤は組成物重量基準で5
〜30重量%の臭素含有難燃剤および組成物重量基
準で3〜15重量%の三酸化アンチモンから成るこ
とを特徴とする組成物から成る電線用絶縁被覆を
提供する。 本発明の電線用絶縁被覆を形成する組成物は、 (1) 反覆単位の少くとも90モル%がテトラメチレ
ンテレフタレート単位であり、その溶解度パラ
メーターがSであるポリエステル; (2) ポリエステル(1)の重量基準で、10〜50重量%
の2次重合体であつて、 (a)500〜100000psi(35〜7000Kg/cm2)の曲げ
モジユラスと、(b)(S+1.5)〜(S−1.5)の
溶解度パラメーターを有する第2重合体、およ
び (3) 前記第2重合体対難燃剤の重量比が少なくと
も0.5:1である量の難燃剤であつて、組成物
の重量基準で5〜30重量%の臭素含有難燃剤お
よび組成物の重量基準で3〜15重量%の三酸化
アンチモンから成る難燃剤 から成る均質混合物である。 ここで示す曲げモジユラスの値はASTM6790
―71の方法で測定したものである。また、溶解度
パラメーターはブランドラツプおよびインメルガ
ツト(Brandrup and Immergut)のポリマーハ
ンドブツク(2版)337〜339頁に記載の方法で
測定した。 ポリエステル(1)は反覆単位の少くとも90モル
%、好ましくは実質的に100モル%がテトラメチ
レンテレフタレート単位である。 重合体(2)は500〜100000psi(35〜7000Kg/cm2)、
好ましくは40000psi(2800Kg/cm2)以下、特に
10000psi(700Kg/cm2)以下の曲げモジユラス、お
よび(S−1.5)〜(S+1.5)、好ましくは(S
−1)〜(S+1)の溶解度パラメーター(ここ
に、Sはポリエステル(1)の溶解度パラメーターで
ある)を有する。一態様において、重合体(2)はブ
ロツクの1つが、一般式 ―(CH2)p―O・CO・Ar・CO・O― (ここにpは少くとも2、好ましくは4であ
り、Arは好ましくは置換基をもたないアリール
基であるが、1個またはそれ以上のアルキル基で
置換されていてもよい)を有する反覆単位からな
り、好ましくはテトラメチレンテレフタレート単
位であるブロツク共重合体である。このブロツク
共重合体中の他のブロツクは好ましくはポリアル
キレンエーテル、例えばポリテトラメチレンオキ
サイドである。このように、重合体(2)としてポリ
テトラメチレンテレフタレートとポリテトラメチ
レンオキサイドのブロツク共重合体(E.I.デユポ
ン社から市販されている“Hytrel”重合体の1
種)を使用してすぐれた結果が得られた。他の態
様においては、重合体(2)はエチレンと、極性基を
含む少くとも1種の共重合可能な単量体、例えば
アルキルカルボン酸のビニールエステル、好まし
くはビニールアセテートとの共重合体である。好
ましく使用される重合体(2)の量は、特定の用途を
勘案して重合体(2)の存在によつて影響される物理
的性質の間の必要な均衡に依存する。重合体(1)の
重量基準で少なくとも10重量%の重合体(2)が破砕
性を顕著に低減させるために必要であり、好まし
くは少くとも15重量%である。一方、余り多くの
重合体(2)が存在すると、多くの用途、特に電線の
絶縁に対しては組成物を過度に軟質なものとす
る。したがつて、重合体(2)の量はポリエステル(1)
の重量基準で50%以下、更に好ましくは40%以下
が好ましい。 重合体(1)と(2)は組成物中における唯一の有機重
合体であるのが好ましい。他の有機重合体が存在
するとしても、その量は重合体(1)と(2)の合計重量
に基づいて20%以下とする。 本発明の組成物は難燃剤を含み、その少くとも
一部は臭素含有有機難燃剤、例えばデカプロモジ
フエニルエーテルである。臭素含有難燃剤の量は
組成物重量基準で5〜30%、好ましくは5〜25%
である。臭素含有難燃剤は屡々、無機難燃剤、例
えば三酸化アンチモンと組合せて使用される。こ
のものが臭素含有難燃剤と共に用いられて相乗効
果を示すことは知られている。好ましい組成物に
は3〜15重量%の三酸化アンチモンが含まれる。
重合体(2)対難燃剤全量の好ましい重量比は少なく
とも0.75:1である。 本発明の組成物は少くとも1種の抗酸化剤を含
ませるのが好ましい。適当な抗酸化剤は技術上公
知のヒンダードフエノールであり、例えば組成物
の0.25〜1重量%の量で存在させる。また、組成
物には充填剤、加工助剤および安定剤などの慣用
の添加剤を10重量%以下の量で含ませることがで
きる。 本発明の組成物は例えば押出しあるいはモール
デイングによつて、基体上の被覆を含め広範な
種々な物品に溶融成形することができる。特に電
線の絶縁被覆の形成において有用であり、これは
クロスヘツドダイを通してこの組成物を電線上に
連続的に溶融押出して製造することができる。一
般に、電線のサイズは4AWG〜38AWG((径6〜
0.16mm)、好ましくは10AWG〜30AWG(径3.6〜
0.3mm)であり、被覆の厚さは0.002〜0.030インチ
(0.005〜0.076mm)、好ましくは0.004〜0.050イン
チ(0.001〜0.13mm)である。 PTMT重合体の耐溶媒性も重合体(2)の添加に
よつて実質的に改善されることが見出されてい
る。 本発明を次の実施例によつて説明するが、部お
よび%は全て重量である。以下の実施例中、例
1,2,3,4および5が本発明の実施例であ
り、例C1,C2,C3,C4,C5,C6およびC7は本
発明に含まれない比較例である。 実施例 この実施例で使用した成分およびその量を表中
に示した。各例において、各成分を慣用の方法、
例えばバンバリーミキサーで十分に混合し、ペレ
ツト化またはチヤウダー化した混合物を約260℃
のヘツド温度で押出した。例C3,3,4,5,
C7,C4およびC5においては、混合物をロツドと
して押出した。例C2および1では混合物を、径
0.020インチ(0.05cm)の電線の周囲に0.007イン
チ(0.018cm)厚さの被覆物として押出し90℃に
予備加熱した。例C1,2およびC6では、混合物
をロツドおよび電線被覆の両者として押出した。
各例において、押出物は水浴を通過させて冷却し
た。 押出物(必要に応じて電線から剥離した後)の
伸び率は10インチ/分(25cm/分)のクロスヘツ
ド速度でインストロン試験機を用い、直ちに、ま
たは空気流炉中で表示の時間と温度でエージング
後に測定した。例C2および1で得られた結果は
ロツド押出物および電線被覆押出物に対して同様
であつた。 例C1,C2,C3,1および2の混合物もまた
0.050インチ(0.13cm)厚さの板に注型し、板か
ら6×0.125インチ(15.2×0.32cm)の試験片を切
り取り、ASTM D2863の方法で試験しそれらの
酸素指数を測定した。 例C1および1で製造した絶縁電線の耐溶媒性
の試験は次の通りである。直径0.34インチ(0.86
cm)心棒の周囲に長さ18インチ(46cm)の電線を
巻きつけて試験体とする。この試験体をアセトン
に16時間、またはイソプロピルアルコールに10分
間、またはメチルエチルケトンに16時間浸漬して
検査する。例C1の試験体はそれぞれひび割れし
たが、例1の試験体は何れもひび割れしなかつ
た。試験体の初期絶縁破壊電圧およびイソプロピ
ルアルコールに10分間浸漬後の絶縁破壊電圧を
ASTM D3032第4項の方法で測定した結果は次
の通りである。
(PTMT)重合体を主成分として含有する重合体
組成物から成る電線用絶縁被覆に関する。 PTMT重合体は周知であり、多くの有用な性
質を有する。しかし、高温において、特に難燃剤
の存在では、砕け易い傾向があつて、電線の絶縁
など多くの用途には不適である。 本発明者等は、PTMT重合体の破砕され易い
性質がPTMT重合体に、500〜100000psi(35〜
7000Kg/cm2)の曲げモジユラスと、PTMT重合
体の溶解度パラメーターの±1.5以内の溶解度パ
ラメーターを有する第2重合体を配合することに
よつて大いに低減されることを見出した。 したがつて、本発明は、反覆単位の少くとも90
モル%がテトラメチレンテレフタレート単位であ
るポリエステルと難燃剤とを含む組成物から成る
電線用絶縁被覆であつて、前記ポリエステルの重
量基準で10〜50重量%のポリテトラメチレンテレ
フタレート/ポリテトラメチレンオキサイドブロ
ツク共重合体である第2重合体(但しこの第2重
合体は35〜7000Kg/cm2の曲げモジユラスと(S+
1.5)〜(S−1.5)の溶解度パラメーターを有
し、ここにSは前記ポリエステルの溶解度パラメ
ーターである)、および前記第2重合体対難燃剤
の重量比が少なくとも0.5:1である量の難燃剤
を含み、しかもこの難燃剤は組成物重量基準で5
〜30重量%の臭素含有難燃剤および組成物重量基
準で3〜15重量%の三酸化アンチモンから成るこ
とを特徴とする組成物から成る電線用絶縁被覆を
提供する。 本発明の電線用絶縁被覆を形成する組成物は、 (1) 反覆単位の少くとも90モル%がテトラメチレ
ンテレフタレート単位であり、その溶解度パラ
メーターがSであるポリエステル; (2) ポリエステル(1)の重量基準で、10〜50重量%
の2次重合体であつて、 (a)500〜100000psi(35〜7000Kg/cm2)の曲げ
モジユラスと、(b)(S+1.5)〜(S−1.5)の
溶解度パラメーターを有する第2重合体、およ
び (3) 前記第2重合体対難燃剤の重量比が少なくと
も0.5:1である量の難燃剤であつて、組成物
の重量基準で5〜30重量%の臭素含有難燃剤お
よび組成物の重量基準で3〜15重量%の三酸化
アンチモンから成る難燃剤 から成る均質混合物である。 ここで示す曲げモジユラスの値はASTM6790
―71の方法で測定したものである。また、溶解度
パラメーターはブランドラツプおよびインメルガ
ツト(Brandrup and Immergut)のポリマーハ
ンドブツク(2版)337〜339頁に記載の方法で
測定した。 ポリエステル(1)は反覆単位の少くとも90モル
%、好ましくは実質的に100モル%がテトラメチ
レンテレフタレート単位である。 重合体(2)は500〜100000psi(35〜7000Kg/cm2)、
好ましくは40000psi(2800Kg/cm2)以下、特に
10000psi(700Kg/cm2)以下の曲げモジユラス、お
よび(S−1.5)〜(S+1.5)、好ましくは(S
−1)〜(S+1)の溶解度パラメーター(ここ
に、Sはポリエステル(1)の溶解度パラメーターで
ある)を有する。一態様において、重合体(2)はブ
ロツクの1つが、一般式 ―(CH2)p―O・CO・Ar・CO・O― (ここにpは少くとも2、好ましくは4であ
り、Arは好ましくは置換基をもたないアリール
基であるが、1個またはそれ以上のアルキル基で
置換されていてもよい)を有する反覆単位からな
り、好ましくはテトラメチレンテレフタレート単
位であるブロツク共重合体である。このブロツク
共重合体中の他のブロツクは好ましくはポリアル
キレンエーテル、例えばポリテトラメチレンオキ
サイドである。このように、重合体(2)としてポリ
テトラメチレンテレフタレートとポリテトラメチ
レンオキサイドのブロツク共重合体(E.I.デユポ
ン社から市販されている“Hytrel”重合体の1
種)を使用してすぐれた結果が得られた。他の態
様においては、重合体(2)はエチレンと、極性基を
含む少くとも1種の共重合可能な単量体、例えば
アルキルカルボン酸のビニールエステル、好まし
くはビニールアセテートとの共重合体である。好
ましく使用される重合体(2)の量は、特定の用途を
勘案して重合体(2)の存在によつて影響される物理
的性質の間の必要な均衡に依存する。重合体(1)の
重量基準で少なくとも10重量%の重合体(2)が破砕
性を顕著に低減させるために必要であり、好まし
くは少くとも15重量%である。一方、余り多くの
重合体(2)が存在すると、多くの用途、特に電線の
絶縁に対しては組成物を過度に軟質なものとす
る。したがつて、重合体(2)の量はポリエステル(1)
の重量基準で50%以下、更に好ましくは40%以下
が好ましい。 重合体(1)と(2)は組成物中における唯一の有機重
合体であるのが好ましい。他の有機重合体が存在
するとしても、その量は重合体(1)と(2)の合計重量
に基づいて20%以下とする。 本発明の組成物は難燃剤を含み、その少くとも
一部は臭素含有有機難燃剤、例えばデカプロモジ
フエニルエーテルである。臭素含有難燃剤の量は
組成物重量基準で5〜30%、好ましくは5〜25%
である。臭素含有難燃剤は屡々、無機難燃剤、例
えば三酸化アンチモンと組合せて使用される。こ
のものが臭素含有難燃剤と共に用いられて相乗効
果を示すことは知られている。好ましい組成物に
は3〜15重量%の三酸化アンチモンが含まれる。
重合体(2)対難燃剤全量の好ましい重量比は少なく
とも0.75:1である。 本発明の組成物は少くとも1種の抗酸化剤を含
ませるのが好ましい。適当な抗酸化剤は技術上公
知のヒンダードフエノールであり、例えば組成物
の0.25〜1重量%の量で存在させる。また、組成
物には充填剤、加工助剤および安定剤などの慣用
の添加剤を10重量%以下の量で含ませることがで
きる。 本発明の組成物は例えば押出しあるいはモール
デイングによつて、基体上の被覆を含め広範な
種々な物品に溶融成形することができる。特に電
線の絶縁被覆の形成において有用であり、これは
クロスヘツドダイを通してこの組成物を電線上に
連続的に溶融押出して製造することができる。一
般に、電線のサイズは4AWG〜38AWG((径6〜
0.16mm)、好ましくは10AWG〜30AWG(径3.6〜
0.3mm)であり、被覆の厚さは0.002〜0.030インチ
(0.005〜0.076mm)、好ましくは0.004〜0.050イン
チ(0.001〜0.13mm)である。 PTMT重合体の耐溶媒性も重合体(2)の添加に
よつて実質的に改善されることが見出されてい
る。 本発明を次の実施例によつて説明するが、部お
よび%は全て重量である。以下の実施例中、例
1,2,3,4および5が本発明の実施例であ
り、例C1,C2,C3,C4,C5,C6およびC7は本
発明に含まれない比較例である。 実施例 この実施例で使用した成分およびその量を表中
に示した。各例において、各成分を慣用の方法、
例えばバンバリーミキサーで十分に混合し、ペレ
ツト化またはチヤウダー化した混合物を約260℃
のヘツド温度で押出した。例C3,3,4,5,
C7,C4およびC5においては、混合物をロツドと
して押出した。例C2および1では混合物を、径
0.020インチ(0.05cm)の電線の周囲に0.007イン
チ(0.018cm)厚さの被覆物として押出し90℃に
予備加熱した。例C1,2およびC6では、混合物
をロツドおよび電線被覆の両者として押出した。
各例において、押出物は水浴を通過させて冷却し
た。 押出物(必要に応じて電線から剥離した後)の
伸び率は10インチ/分(25cm/分)のクロスヘツ
ド速度でインストロン試験機を用い、直ちに、ま
たは空気流炉中で表示の時間と温度でエージング
後に測定した。例C2および1で得られた結果は
ロツド押出物および電線被覆押出物に対して同様
であつた。 例C1,C2,C3,1および2の混合物もまた
0.050インチ(0.13cm)厚さの板に注型し、板か
ら6×0.125インチ(15.2×0.32cm)の試験片を切
り取り、ASTM D2863の方法で試験しそれらの
酸素指数を測定した。 例C1および1で製造した絶縁電線の耐溶媒性
の試験は次の通りである。直径0.34インチ(0.86
cm)心棒の周囲に長さ18インチ(46cm)の電線を
巻きつけて試験体とする。この試験体をアセトン
に16時間、またはイソプロピルアルコールに10分
間、またはメチルエチルケトンに16時間浸漬して
検査する。例C1の試験体はそれぞれひび割れし
たが、例1の試験体は何れもひび割れしなかつ
た。試験体の初期絶縁破壊電圧およびイソプロピ
ルアルコールに10分間浸漬後の絶縁破壊電圧を
ASTM D3032第4項の方法で測定した結果は次
の通りである。
【表】
表中に示した各成分の詳細を下記に示す。
PTMT重合体(1):溶解度パラメーター約9.5、メ
ルトインデツクス約6.0、密度約1.31のポリ
テトラメチレンテレフタレート
(Tenite6PRO)。 第2重合体A:曲げモジユラス約7000psi(490
Kg/cm2)、溶解度パラメーター約9.5を有する
ポリテトラメチレンテレフタレートとポリテ
トラメチレンエーテルのブロツク共重合体
(Hytrel4056)。 第2重合体B:曲げモジユラス約30000psi(2100
Kg/cm2)、溶解度パラメーター約9.5を有する
ポリテトラメチレンテレフタレートとポリテ
トラメチレンエーテルのブロツク共重合体
(Hytrel5556)。 第2重合体C:密度約0.95、メルトインデツクス
約2、溶解度パラメーター約9.0、曲げモジ
ユラス5000〜10000(350〜700Kg/cm2)を有す
るエチレンとビニルアセテート(25%)の共
重合体(EVA3190)。 第2重合体D:第2重合体Cと同様であるが、但
し、ビニルアセテート18%を含み、メルトイ
ンデツクス約2.5、密度約0.94を有する
(EVA3170)。 第2重合体E:密度約0.95、メルトインデツクス
約3.0、曲げモジユラス約100000psi(7000
Kg/cm2)、溶解度パラメーター約8.0のポリエ
チレン(Alathon7030)。 第3重合体F:密度約0.92、メルトインデツクス
約0.2、曲げモジユラス約20000psi(1400Kg/
cm2)、溶解度パラメーター約8.0のポリエチレ
ン(DFD6040)。 抗酸化剤:テトラキス[メチレン―3―(3′,
5′―ジ―t―ブチル―4′―ヒドロキシフエニ
ル)プロピオネート]メタン
(Irganox1010)。 デカブロモジフエニルエーテル:DE83として市
販されている製品。
ルトインデツクス約6.0、密度約1.31のポリ
テトラメチレンテレフタレート
(Tenite6PRO)。 第2重合体A:曲げモジユラス約7000psi(490
Kg/cm2)、溶解度パラメーター約9.5を有する
ポリテトラメチレンテレフタレートとポリテ
トラメチレンエーテルのブロツク共重合体
(Hytrel4056)。 第2重合体B:曲げモジユラス約30000psi(2100
Kg/cm2)、溶解度パラメーター約9.5を有する
ポリテトラメチレンテレフタレートとポリテ
トラメチレンエーテルのブロツク共重合体
(Hytrel5556)。 第2重合体C:密度約0.95、メルトインデツクス
約2、溶解度パラメーター約9.0、曲げモジ
ユラス5000〜10000(350〜700Kg/cm2)を有す
るエチレンとビニルアセテート(25%)の共
重合体(EVA3190)。 第2重合体D:第2重合体Cと同様であるが、但
し、ビニルアセテート18%を含み、メルトイ
ンデツクス約2.5、密度約0.94を有する
(EVA3170)。 第2重合体E:密度約0.95、メルトインデツクス
約3.0、曲げモジユラス約100000psi(7000
Kg/cm2)、溶解度パラメーター約8.0のポリエ
チレン(Alathon7030)。 第3重合体F:密度約0.92、メルトインデツクス
約0.2、曲げモジユラス約20000psi(1400Kg/
cm2)、溶解度パラメーター約8.0のポリエチレ
ン(DFD6040)。 抗酸化剤:テトラキス[メチレン―3―(3′,
5′―ジ―t―ブチル―4′―ヒドロキシフエニ
ル)プロピオネート]メタン
(Irganox1010)。 デカブロモジフエニルエーテル:DE83として市
販されている製品。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 反覆単位の少くとも90モル%がテトラメチレ
ンテレフタレート単位であるポリエステルと難燃
剤とを含む組成物から成る電線用絶縁被覆であつ
て、前記ポリエステルの重量基準で10〜50重量%
のポリテトラメチレンテレフタレート/ポリテト
ラメチレンオキサイドブロツク共重合体である第
2重合体(但しこの第2重合体は35〜7000Kg/cm2
の曲げモジユラスと(S+1.5)〜(S−1.5)の
溶解度パラメーターを有し、ここにSは前記ポリ
エステルの溶解度パラメーターである)、および
前記第2重合体対難燃剤の重量比が少なくとも
0.5:1である量の難燃剤を含み、しかもこの難
燃剤は組成物重量基準で5〜30重量%の臭素含有
難燃剤および組成物重量基準で3〜15重量%の三
酸化アンチモンから成ることを特徴とする組成物
から成る電線用絶縁被覆。 2 前記第2重合体が2800Kg/cm2以下の曲げモジ
ユラスを有する特許請求の範囲第1項記載の絶縁
被覆。 3 前記第2重合体が700Kg/cm2以下の曲げモジ
ユラスを有する特許請求の範囲第2項記載の絶縁
被覆。 4 前記第2重合体が(S+1)〜(S−1)の
溶解度パラメーターを有する特許請求の範囲第1
〜第3項のいずれかに記載の絶縁被覆。 5 前記ポリエステルと前記第2重合体は組成物
中における唯一の有機重合体である特許請求の範
囲第1〜第4項のいずれかに記載の絶縁被覆。
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