JPS6341845B2 - - Google Patents
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- JPS6341845B2 JPS6341845B2 JP54115531A JP11553179A JPS6341845B2 JP S6341845 B2 JPS6341845 B2 JP S6341845B2 JP 54115531 A JP54115531 A JP 54115531A JP 11553179 A JP11553179 A JP 11553179A JP S6341845 B2 JPS6341845 B2 JP S6341845B2
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- sulfur dioxide
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- gas
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- sulfur
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B17/00—Sulfur; Compounds thereof
- C01B17/02—Preparation of sulfur; Purification
- C01B17/04—Preparation of sulfur; Purification from gaseous sulfur compounds including gaseous sulfides
- C01B17/0473—Preparation of sulfur; Purification from gaseous sulfur compounds including gaseous sulfides by reaction of sulfur dioxide or sulfur trioxide containing gases with reducing agents other than hydrogen sulfide
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B17/00—Sulfur; Compounds thereof
- C01B17/02—Preparation of sulfur; Purification
- C01B17/04—Preparation of sulfur; Purification from gaseous sulfur compounds including gaseous sulfides
- C01B17/0404—Preparation of sulfur; Purification from gaseous sulfur compounds including gaseous sulfides by processes comprising a dry catalytic conversion of hydrogen sulfide-containing gases, e.g. the Claus process
- C01B17/0408—Pretreatment of the hydrogen sulfide containing gases
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y10S423/00—Chemistry of inorganic compounds
- Y10S423/05—Automatic, including computer, control
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Treating Waste Gases (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はガス中の二酸化イオウをイオウに変換
する方法および装置に係り、特に石炭燃焼排ガス
中の二酸化イオウを処理するに好適な方法および
装置に関する。
する方法および装置に係り、特に石炭燃焼排ガス
中の二酸化イオウを処理するに好適な方法および
装置に関する。
ガス中の二酸化イオウをイオウに変換する方法
は、これまでにもいくつかの方法が提案されてい
る。例えば、特開昭49−53597号公報や特開昭52
−120295号公報には水素、一酸化炭素などの還元
性ガスあるいは炭素などの還元剤により還元して
直接イオウに変換する方法が示されている。しか
し、殆んどのガス、特に本発明が適用されるにふ
さわしい排ガスは二酸化イオウと同時に水蒸気が
含まれるため、上記の方法では二酸化イオウは硫
化水素となつてしまい、直接イオウに変換するこ
とは困難である。更に、水素、一酸化炭素等の還
元性ガスを得るには新たな設備を設置しなければ
ならないなどの欠点もある。わずかに、炭素を還
元剤として用いる場合には、発電所や工場等で使
用する石炭を直接あるいは乾留したのち使用する
ことができるが、この場合でも水蒸気の影響を避
けることはできない。そしてガスの処理量が大な
る場合には、ガス中の水蒸気を除くことも実用的
でない場合が多い。
は、これまでにもいくつかの方法が提案されてい
る。例えば、特開昭49−53597号公報や特開昭52
−120295号公報には水素、一酸化炭素などの還元
性ガスあるいは炭素などの還元剤により還元して
直接イオウに変換する方法が示されている。しか
し、殆んどのガス、特に本発明が適用されるにふ
さわしい排ガスは二酸化イオウと同時に水蒸気が
含まれるため、上記の方法では二酸化イオウは硫
化水素となつてしまい、直接イオウに変換するこ
とは困難である。更に、水素、一酸化炭素等の還
元性ガスを得るには新たな設備を設置しなければ
ならないなどの欠点もある。わずかに、炭素を還
元剤として用いる場合には、発電所や工場等で使
用する石炭を直接あるいは乾留したのち使用する
ことができるが、この場合でも水蒸気の影響を避
けることはできない。そしてガスの処理量が大な
る場合には、ガス中の水蒸気を除くことも実用的
でない場合が多い。
本発明は上述の従来技術の状況に鑑みてなされ
たもので、その目的とするところは、ガス中に水
蒸気が存在している場合であつても、充分に二酸
化イオウをイオウに変換し得る方法とそれに使用
する装置を提供するにある。
たもので、その目的とするところは、ガス中に水
蒸気が存在している場合であつても、充分に二酸
化イオウをイオウに変換し得る方法とそれに使用
する装置を提供するにある。
上述の目的を達成する為、本発明は、上記の還
元方法で生成する硫化水素を未反応の二酸化イオ
ウと好ましい条件で反応させ、イオウに変換する
ことを特徴とする。より詳しくは、二酸化イオウ
と水蒸気を含む排ガス中の二酸化イオウを炭素の
存在下で硫化水素に還元する還元工程、二酸化イ
オウを還元工程で生成した硫化水素と反応させて
イオウに変換するクラウス反応工程の２つの工程
を含む排ガス中の二酸化イオウをイオウに変換す
るプロセスにおいて、還元工程に供給する前に排
ガスの１部をバイパスさせ、残りの排ガスを還元
工程に供給して排ガス中の二酸化イオウを硫化水
素に変換したのち、先にバイパスさせた排ガスと
混合することにより、混合したのちのガス中の二
酸化イオウに対する硫化水素の比が所定の値（好
ましくは２）となるように排ガスのバイパス量を
調節してクラウス反応工程に供給することを特徴
とする。
元方法で生成する硫化水素を未反応の二酸化イオ
ウと好ましい条件で反応させ、イオウに変換する
ことを特徴とする。より詳しくは、二酸化イオウ
と水蒸気を含む排ガス中の二酸化イオウを炭素の
存在下で硫化水素に還元する還元工程、二酸化イ
オウを還元工程で生成した硫化水素と反応させて
イオウに変換するクラウス反応工程の２つの工程
を含む排ガス中の二酸化イオウをイオウに変換す
るプロセスにおいて、還元工程に供給する前に排
ガスの１部をバイパスさせ、残りの排ガスを還元
工程に供給して排ガス中の二酸化イオウを硫化水
素に変換したのち、先にバイパスさせた排ガスと
混合することにより、混合したのちのガス中の二
酸化イオウに対する硫化水素の比が所定の値（好
ましくは２）となるように排ガスのバイパス量を
調節してクラウス反応工程に供給することを特徴
とする。
本発明は特に石炭燃焼排ガス中の二酸化イオウ
をイオウに変換する場合に適する。還元工程で使
用する炭素は、市販の活性炭、木炭、コークス等
も使用可能であるが、燃料である石炭を直接また
は乾留して使用することができるからである。ま
た、還元工程に直接石炭燃焼排ガスを供給する
と、大量のガスを処理しなければならないうえ
に、石炭燃焼排ガス中の酸素と炭素が反応して余
分な炭素が消費されるので、石炭燃焼排ガス中の
二酸化炭素を吸着、脱離させて濃縮し、酸素を含
まない排ガスに変えたのち還元工程に供給する必
要がある。この吸着剤として、石炭を550〜750℃
程度で乾留し、賦活した石炭（半成コークス）を
使用することができる。これが本発明が石炭燃焼
排ガスの処理に適するもう１つの理由である。
をイオウに変換する場合に適する。還元工程で使
用する炭素は、市販の活性炭、木炭、コークス等
も使用可能であるが、燃料である石炭を直接また
は乾留して使用することができるからである。ま
た、還元工程に直接石炭燃焼排ガスを供給する
と、大量のガスを処理しなければならないうえ
に、石炭燃焼排ガス中の酸素と炭素が反応して余
分な炭素が消費されるので、石炭燃焼排ガス中の
二酸化炭素を吸着、脱離させて濃縮し、酸素を含
まない排ガスに変えたのち還元工程に供給する必
要がある。この吸着剤として、石炭を550〜750℃
程度で乾留し、賦活した石炭（半成コークス）を
使用することができる。これが本発明が石炭燃焼
排ガスの処理に適するもう１つの理由である。
ところで、上記の方法により、石炭燃焼排ガス
中の二酸化イオウを濃縮して得られる排ガスを半
成コークスで還元すると、第１図に示すように二
酸化イオウ（以下SO2と記す）の還元率は温度の
上昇とともに高くなるが、SO2のイオウ（以下Ｓ
と記す）への変換率は約750℃で最大となる。と
ころで、クラウス反応は次式で起こる反応であり SO2＋2H2S→3S＋2H2O このＳへの変換率が最大のところで反応後のガス
中のSO2に対する硫化水素（以下H2Sと記す）の
比が常に２であれば、還元後の排ガスを直接クラ
ウス反応工程に供給することができる。しかしこ
の比は還元工程に供給される排ガス組成、還元条
件によつて変化する。そしてこの比がくずれた場
合SO2あるいはH2Sのいづれかが残ることになる
本発明の対象である排ガスの組成は、燃焼条件、
吸着条件、脱着条件によつて変動するので、還元
工程の還元条件のみをコントロールして反応後の
ガスのH2S／SO2を２とすることは困難である。
中の二酸化イオウを濃縮して得られる排ガスを半
成コークスで還元すると、第１図に示すように二
酸化イオウ（以下SO2と記す）の還元率は温度の
上昇とともに高くなるが、SO2のイオウ（以下Ｓ
と記す）への変換率は約750℃で最大となる。と
ころで、クラウス反応は次式で起こる反応であり SO2＋2H2S→3S＋2H2O このＳへの変換率が最大のところで反応後のガス
中のSO2に対する硫化水素（以下H2Sと記す）の
比が常に２であれば、還元後の排ガスを直接クラ
ウス反応工程に供給することができる。しかしこ
の比は還元工程に供給される排ガス組成、還元条
件によつて変化する。そしてこの比がくずれた場
合SO2あるいはH2Sのいづれかが残ることになる
本発明の対象である排ガスの組成は、燃焼条件、
吸着条件、脱着条件によつて変動するので、還元
工程の還元条件のみをコントロールして反応後の
ガスのH2S／SO2を２とすることは困難である。
そこで、本発明を具体的に実施する為に、第２
図に示す系統からなる装置が用いられる。
図に示す系統からなる装置が用いられる。
図において、SO2および水蒸気等を含むガスは
配管１により還元反応装置３に接続されている。
この還元反応装置３には炭素を供給する為の装置
１５が設けられる。また還元反応装置３には配管
４を介してクラウス反応装置６が接続されてい
る。さらに、配管１には、還元反応装置３をバイ
パスする配管２が設けられ、配管４に接続されて
いる。バイパス配管２には流量制御弁５が設けら
れ、これは、制御装置７により操作される。制御
装置７は、配管１に設けたSO2濃度検出器８、お
よび還元反応装置出口ガスの流量、SO2濃度、お
よびH2S濃度を検出する装置９，１０、および１
１とつながつており、クラウス反応装置入口のガ
スがH2S／SO2の成分比となるよう制御弁を操作
するものである。つまり、排ガスのSO2濃度C0 SO2
（％）、還元反応装置出口のガスの流量Ｇ（Ｎm3／
ｈ）、SO2濃度CSO2（％）、およびH2S濃度CH2S（％）
を検出し、クラウス反応装置入口ガスのH2S／
SO2が２となるようにバイパスのガス量G6（Ｎ
m3／ｈ）を求めると、 GCH2S／GCSO2＋G0C0 SO2＝２ ……(1) ∴G0＝Ｇ／2C0 SO2（CH2S―2CSO2） ……(2) となり、(2)式を満足するようにバイパスガス量
G0を決定すればよい。
配管１により還元反応装置３に接続されている。
この還元反応装置３には炭素を供給する為の装置
１５が設けられる。また還元反応装置３には配管
４を介してクラウス反応装置６が接続されてい
る。さらに、配管１には、還元反応装置３をバイ
パスする配管２が設けられ、配管４に接続されて
いる。バイパス配管２には流量制御弁５が設けら
れ、これは、制御装置７により操作される。制御
装置７は、配管１に設けたSO2濃度検出器８、お
よび還元反応装置出口ガスの流量、SO2濃度、お
よびH2S濃度を検出する装置９，１０、および１
１とつながつており、クラウス反応装置入口のガ
スがH2S／SO2の成分比となるよう制御弁を操作
するものである。つまり、排ガスのSO2濃度C0 SO2
（％）、還元反応装置出口のガスの流量Ｇ（Ｎm3／
ｈ）、SO2濃度CSO2（％）、およびH2S濃度CH2S（％）
を検出し、クラウス反応装置入口ガスのH2S／
SO2が２となるようにバイパスのガス量G6（Ｎ
m3／ｈ）を求めると、 GCH2S／GCSO2＋G0C0 SO2＝２ ……(1) ∴G0＝Ｇ／2C0 SO2（CH2S―2CSO2） ……(2) となり、(2)式を満足するようにバイパスガス量
G0を決定すればよい。
以下実施例により本発明を具体的に説明する。
実施例 １
SO21050ppmを含む石炭燃焼排ガス10000N
m3／ｈを、600℃で１時間乾留し、さらに700℃で
２時間水蒸気により賦活して得た半成コークの充
填層（移動床）に供給し、SO2を130〜140℃で吸
着させた。SO2を吸着した半成コークスは連続的
に脱着塔に供給し、350℃でSO2を脱着させ、
SO229％、CO214％、H2O57％からなる（脱着ガ
ス）34Nm3／ｈを得た。このガスの１部を600℃
で１時間乾留した石炭を17充填（移動床、移動
速度15／ｈ）した還元塔に供給し、750℃で
SO2を還元した。還元後のガスは次に150℃に冷
却して生成したＳを凝縮させて除いたのち、ガス
の流量をオリフイス計、SO2およびH2S濃度をプ
ロセス用ガスクロマトグラフで測定した。これら
の値を(2)式を満足するように調節した制御回路に
インプツトし、その制御回路と連動させたコント
ロールバルブによりバイパスガスの流量をコント
ロールした。バイパスガスとＳを除いたのちのガ
スを混合してクラウス反応工程に供給し、アルミ
ナ触媒の存在下、反応塔入口の温度を250℃、出
口温度を310℃、SV2000h-1で反応させた。クラ
ウス反応後のガスを再び150℃で冷却してＳを除
いたところ、先の除去量と併せて還元塔入口の
SO2量に対するＳの除去率は88％であつた。な
お、このとき、バイパスガス量は3.1Nm3／ｈ、
最初にＳを除いた後のガス量は33.2Nm3／ｈ、
SO21.4％、H2S8.2％であつた。
m3／ｈを、600℃で１時間乾留し、さらに700℃で
２時間水蒸気により賦活して得た半成コークの充
填層（移動床）に供給し、SO2を130〜140℃で吸
着させた。SO2を吸着した半成コークスは連続的
に脱着塔に供給し、350℃でSO2を脱着させ、
SO229％、CO214％、H2O57％からなる（脱着ガ
ス）34Nm3／ｈを得た。このガスの１部を600℃
で１時間乾留した石炭を17充填（移動床、移動
速度15／ｈ）した還元塔に供給し、750℃で
SO2を還元した。還元後のガスは次に150℃に冷
却して生成したＳを凝縮させて除いたのち、ガス
の流量をオリフイス計、SO2およびH2S濃度をプ
ロセス用ガスクロマトグラフで測定した。これら
の値を(2)式を満足するように調節した制御回路に
インプツトし、その制御回路と連動させたコント
ロールバルブによりバイパスガスの流量をコント
ロールした。バイパスガスとＳを除いたのちのガ
スを混合してクラウス反応工程に供給し、アルミ
ナ触媒の存在下、反応塔入口の温度を250℃、出
口温度を310℃、SV2000h-1で反応させた。クラ
ウス反応後のガスを再び150℃で冷却してＳを除
いたところ、先の除去量と併せて還元塔入口の
SO2量に対するＳの除去率は88％であつた。な
お、このとき、バイパスガス量は3.1Nm3／ｈ、
最初にＳを除いた後のガス量は33.2Nm3／ｈ、
SO21.4％、H2S8.2％であつた。
比較例 １
ガスをバイパスさせずに、全て還元工程で還元
させた以外は実施例１と同じ反応条件でSO2をＳ
に変換したところ、還元塔入口のSO2量に対する
Ｓの除去率は68％であつた。
させた以外は実施例１と同じ反応条件でSO2をＳ
に変換したところ、還元塔入口のSO2量に対する
Ｓの除去率は68％であつた。
第１図は半成コークスを用いてSO2を還元した
ときの実験結果の一例を示す図、第２図は本発明
の実施する装置の系統を示した図である。 ２…バイパス配管、３…還元反応装置、５…流
量制御弁、６…クラウス反応装置。
ときの実験結果の一例を示す図、第２図は本発明
の実施する装置の系統を示した図である。 ２…バイパス配管、３…還元反応装置、５…流
量制御弁、６…クラウス反応装置。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ガス中の二酸化イオウを還元して硫化水素を
生成する還元反応装置と、該反応装置で得られた
硫化水素と二酸化イオウを反応させてイオウに変
換するクラウス反応装置と、前記還元反応装置と
該クラウス反応装置を直列に結ぶ第一の流路と、
前記還元反応装置をバイパスし前記第一の流路に
接続する第二の流路と、前記還元反応装置に前記
ガスを供給する第三の流路とを有し、第一の流路
に前記還元反応装置出口ガスの流量・二酸化イオ
ウ濃度・硫化水素濃度を検出する第一の検出器を
設置し、前記第三の流路に前記供給ガス中の二酸
化イオウ濃度を検出する第二の検出器を設置し、
前記第一及び第二の検出器の出力信号に基づいて
作動する流量制御弁を前記第二の流路に設置した
ことを特徴とするガス中の二酸化イオウをイオウ
に還元する装置。 ２ 二酸化イオウと水蒸気を含む排ガス中の二酸
化イオウを炭素の存在下で硫化水素に還元する還
元工程と、該還元工程で得られた硫化水素と二酸
化イオウを反応させてイオウに変換するクラウス
反応工程とからなる排ガス中の二酸化イオウをイ
オウに還元する方法において、前記還元工程に供
給する前に前記排ガスの一部をバイパスさせ、残
りの排ガスを前記還元工程に供給して排ガス中の
二酸化イオウを硫化水素に変換したのち、前記バ
イパスさせた排ガスと混合する工程を有し、前記
還元工程出口の排ガスの流量・二酸化イオウ濃
度・硫化水素濃度に応じて混合した後のガス中の
二酸化イオウに対する硫化水素の比が所定の値と
なるように前記排ガスのバイパス量を調節して前
記クラウス反応工程に供給することを特徴とする
排ガス中の二酸化イオウをイオウに還元する方
法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11553179A JPS5641809A (en) | 1979-09-07 | 1979-09-07 | Method and apparatus for converting sulfur dioxide in gas into sulfur |
| DE19803033560 DE3033560A1 (de) | 1979-09-07 | 1980-09-05 | Verfahren und vorrichtung zur umwandlung von schwefeldioxid in gasen in schwefel. |
| GB8028839A GB2061242B (en) | 1979-09-07 | 1980-09-05 | Method and apparatus for converting sulphur dioxide in a gas to sulphur |
| US06/184,759 US4341753A (en) | 1979-09-07 | 1980-09-08 | Method and apparatus for converting sulfur dioxide in gas to sulfur |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11553179A JPS5641809A (en) | 1979-09-07 | 1979-09-07 | Method and apparatus for converting sulfur dioxide in gas into sulfur |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5641809A JPS5641809A (en) | 1981-04-18 |
| JPS6341845B2 true JPS6341845B2 (ja) | 1988-08-19 |
Family
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