JPS6239604B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、ヒートシール性、透明性および耐ブ
ロツキング性にすぐれたフイルムに成形するに適
した新規なプロピレン系ブロツク共重合体に関す
るものである。 ポリプロピレン製フイルムはすぐれた機械的、
光学的或いは熱的特性を有するため、食品、繊維
製品等の包装用資材として広く利用されている。
その場合に袋等の容器としての形態賦与のため、
或いは包装後の密封のために、フイルムのヒート
シール性の良否は包装速度の遅速、不完全シール
品の発生率、被包装品の熱による変質等に大きく
影響する。したがつて、単体フイルムとして使用
される場合にも、易ヒートシール層を表面にもつ
複合フイルムとして使用される場合にも、フイル
ムのヒートシール性の改良に対する要請は非常に
強い。またヒートシール性の良否は、そのフイル
ムを作つている樹脂の融解／結晶化特性と密接に
関係し、融解温度または結晶化温度が低いほど低
いヒートシール温度で所定のシール強度が得られ
ることが知られている。 一方、包装フイルムに要請される諸特性のう
ち、例えば耐ブロツキング性はヒートシール性の
改良に伴なつてふつうは悪化する傾向をもつてお
り、如何にして耐ブロツキング性を悪化させずに
ヒートシール性を改良するかが技術改良のポイン
トとなる。 さらには、包装フイルムとしては透明性も十分
に高いことが必要であり、これを犠牲にしてのヒ
ートシール性の改良はその価値が低い。 従来、ポリプロピレン系の易ヒートシール性フ
イルム用樹脂としては、プロピレンとエチレンと
の結晶性ランダム共重合体が従来から多く提案さ
れてきた。 例えば特公昭46−31478号公報や同49−14343号
公報にはプロピレンを少くとも75重量％含むプロ
ピレンとエチレンとの共重合体や、エチレンを１
〜６重量％含むプロピレン−エチレンの結晶性ラ
ンダム共重合体の例が記載されている。しかしな
がら、これら共重合体では実用上必要なヒートシ
ール強度を得るために適用すべきヒートシール温
度が十分低くなつたとは言い難い。さらには、エ
チレンの含有量を増してゆくと、たしかにヒート
シール性がわずかながら向上するが、耐ブロツキ
ング性が急激に悪化するため実用的ではない。し
かも透明性も悪化しはじめる。さらに樹脂製造上
の立場からみるならば、そのような高いエチレン
含量をもつた共重合体は重合器中での性状、たと
えば粒子形状が悪化したり、反応液粘度が高くな
りすぎて安定して重合器を操作することすら困難
となり、工業的生産自体が不可能となる。 特公昭52−80434号公報には、易ヒートシール
層としてプロピレンとC_4〜10のα−オレフインと
の共重合体であつてプロピレン含有量が共重合体
量に基き80〜95重量％であるもの、特にα−オレ
フインとしてブテン−１を用いた共重合体、が最
適であるとの記載がある。プロピレンとブテン−
１との共重合体は本発明者らの追試したところで
も、確かにブテン−１含量が10重量％以上の高含
量域ではじめてヒートシール性の改良をもたらす
が、それでも後述する本発明者らの方法による20
cm幅当り500ｇのシール強度を得るためのヒート
シール温度は130〜135℃程度であり、透明性もプ
ロピレン−エチレン共重合体と同等あるいはそれ
より若干劣つたもののようである。 特開昭52−11281号公報には、易ヒートシール
層としてプロピレン86〜98.9重量％、プロピレン
以外の直鎖α−オレフイン１〜10重量％およびエ
チレン0.1〜4.0重量％の組成を有する結晶性ラン
ダム共重合体を用いると良いとの記載がある。し
かし、実施例の記載ならびに本発明者らの追試に
よれば、この発明はヒートシール温度が130℃程
度のフイルムを提供するに過ぎないようである。
シール可能温度の下限温度を下げるためにエチレ
ンおよびα−オレフインの含量を該公報記載の範
囲内で増してゆくと、共重合体粒子の性状が極度
に悪化して、重合器の安定的な運転ができなくな
るばかりか、製品フイルムもはげしくブロツキン
グすることが本発明者らの追試によつて確認され
た。 本発明は上記の従来技術のかかる問題点に解決
を与えて、優れたヒートシール性ならびに透明性
を有ししかも耐ブロツキング性にも優れたフイル
ムに適するプロピレン共重合体を製造することを
目的とし、特定の限定された態様で共重合を行な
うことによつてこの目的を達成しようとするもの
である。 したがつて、本発明によるプロピレン共重合体
は、従来のランダム共重合体と異つて、(A)プロピ
レン、エチレンおよびヘキセン−１のプロピレン
を主体とする三元系ランダム共重合体部と(B)エチ
レンを主体とし、必要に応じプロピレンまたは／
およびヘキセン−１を含有するエチレン系重合体
部を有するブロツク共重合であつて、そのブロツ
ク共重合体の135℃デカリン溶液による極限粘度
が0.3〜15dl／ｇである新規なプロピレン共重合
体である。 即ち、本発明は下記の(A)のプロピレン系３元ラ
ンダム共重合体部を90〜99重量％および(B)のエチ
レンを主体とする重合体部を10〜１重量％含有す
るプロピレンブロツク共重合体であつて、そのブ
ロツク共重合体の135℃デカリン溶液による極限
粘度が0.2〜15dl／ｇであることを特徴とする新
規なプロピレン共重合体を提供するものである。 (A) ３元ランダム共重合体部中のプロピレン、エ
チレンおよびヘキセン−１のオレフインモノマ
ーに帰因する含有量がそれぞれ80〜98重量％、
５〜１重量％、15〜１重量％の割合となるよう
に重合された３元ランダム共重合体部 (B) エチレンを主体とする単独または２元もしく
は３元系重合体部であつて、該重合体部中のエ
チレン、プロピレンおよびヘキセン−１のオレ
フインモノマーに帰因する含有量がそれぞれ80
〜100重量％、15〜０重量％、10〜０重量％の
割合となるように重合された重合体部。 本発明の新規なブロツク共重合体は、予じめ、
プロピレン、エチレンおよびヘキセン−１をラン
ダム共重させて(A)の三元系共重合体部を製造し、
更に、この(A)の共重合体の存在下にエチレン、必
要に応じてプロピレンまたは／およびヘキセン−
１を共重合させて製造することができる。 また、逆にエチレンを単独重合またはエチレン
を主成分とし、これにプロピレンおよび／または
ヘキセン−１を配合したモノマーを共重合させて
(B)のエチレンを主体とする重合体部を製造し、更
に、この(B)の重合体部の存在下にプロピレン、エ
チレンおよびヘキセン−１を共重合させることに
よつても製造できる。 更に、本発明のブロツク共重合体部は上記(A)と
(B)の重合体部の他に、他のオレフインの重合体部
または共重合体部、例えばプロピレン単独重合部
を、(A)または(B)の製造前、またはその中間あるい
はその製造後に生成して存在させることも可能で
ある。 そして、(A)の三元共重合体部の製造は、通常30
〜100℃、好ましくは40〜85℃、最も好ましくは
50〜70℃、の範囲内の温度で実施される。 また、(B)のエチレンを主体とする重合体部は、
オレフインがエチレン単独のときは、通常、０℃
〜100℃、好ましくは20℃〜80℃、更に好ましく
は40℃〜70℃、オレフインがエチレンとプロピレ
ンまたは／およびヘキセン−１との混合物である
ときもほぼエチレン単独のときと同様の温度条件
で重合して製造される。 本発明のブロツク共重合体中に占める(A)のプロ
ピレン系３元ランダム共重合体部の割合は、90〜
99重量％、好ましくは93〜99重量％、より好まし
くは95〜99重量％である。 (A)のランダム共重合体部におけるプロピレン含
量が80重量％に満たぬときは、本発明のブロツク
共重合体より成膜されるフイルムの耐ブロツキン
グ改良効果が小さいとともにフイルムの透明性が
低下する。また、98重量％を越えると、同フイル
ムの低温ヒートシール性の改良効果が小さい。 そして、この(A)のプロピレンを主体とするプロ
ピレン・エチレン・ヘキセン−１ランダム共重合
体部を構成する各オレフインに帰因する含量は次
表の通りである。

【表】 そして、最も好ましい実施態様は、上記三元ラ
ンダム共重合体部(A)が、ヘキセン−１含量（重量
％）をＸ軸に、エチレン含量（重量％）をＹ軸と
して表わされるXY座標平面において、下記の(1)
〜(3)式で示される直線群に囲まれた域内のエチレ
ン含量とヘキセン−１含量を満たすときである。 ２≦Ｘ≦11 ……(1) ２≦Ｙ≦４ ……(2) −１／４Ｘ＋3.5≦Ｙ≦−１／４Ｘ＋６ ……(3) 次に、(B)のエチレンを主体とする重合体部は、
本発明のブロツク共重合体中、１〜10重量％、好
ましくは１〜７重量％、より好ましくは１〜５重
量％であり、この(B)のエチレンを主体とする重合
体部を構成する各オレフインに帰因する含量は、
次表の通りである。

【表】 本発明のブロツク共重合体は、示差熱分析によ
り示される融解ピークを少くとも一つ、場合によ
り二つ以上持ち、そのうち少くとも一つを110〜
135℃、好ましくは115〜130℃の温度範囲にも
ち、密度が0.880〜0.895ｇ／c.c.で、135℃デカリ
ン溶液中における極限粘度が0.3〜15dl／ｇであ
るとともに赤外線吸収スペクトル図において、次
の吸収ピークを有するものである。 (A)の三元共重合体部における1167cm^-1 プロピレンに帰因する吸収 (A)の三元共重合体部における785cm^-1付近 エチレンに帰因する吸収 (A)の三元共重合体部における729cm^-1付近 ヘキセン−１に帰因する吸収 (B)のエチレンを主体とする重合体部における720
cm^-1付近 エチレンに帰因する吸収。 本発明の新規なブロツク共重合体から製造され
るフイルムは、120℃以下、とりわけ100℃前後の
温度でヒートシール可能であり、透明性、耐ブロ
ツキング性に優れている。 このブロツク共重合体において、ヘキセン−１
の含有量の低下およびエチレン含量の増加は透明
性を低下させるとともにヒートシール温度を高く
するように作用する。 また、逆にヘキセン−１含量の増加およびエチ
レン含量の低下は、耐ブロツキング性を低下させ
るように作用する。 従つて、(A)の三元ランダム共重合体部および(B)
のエチレンを主体とする重合体部を構成する各オ
レフインの含量は、これらフイルムの諸物性を考
慮して本発明の範囲内に選ぶことが重要である。 また、135℃デカリン溶液による極限粘度が0.3
dl／ｇ未満である低分子量物であると押出成形が
困難であるとともに得られるフイルム強度が弱
い。逆に極限粘度が15dl／ｇを越えると溶融流れ
性が悪く、成形が困難となる。 本発明の共重合体は、一般にチーグラー型複合
触媒として知られる一群の触媒を用いて製造され
る。例えば三塩化チタン、四塩化チタン、塩化マ
グネシウム等に担持されたチタン化合物などチタ
ン系の化合物と、トリエチルアルミニウムやジエ
チルアルミニウムクロライド等の有機アルミニウ
ム化合物を主体とする触媒を使用する場合に効率
よく製造される。 特に、触媒として、TiCl₄を有機アルミニウム
化合物または金属アルミニウムで還元し、更にイ
ソアミルエーテル等の錯化剤により処理して得ら
れる固体と有機アルミニウム化合物の混合物を用
いて製造されるものがよい。 本発明の共重合体は既述したように、食品、野
菜等の包装フイルムとして最適であり、それ自身
の単層フイルムとして、または他の樹脂、例えば
プロピレンホモ重合体フイルムとの複合フイルム
として利用される。 フイルムはキヤステイング法、インフレーシヨ
ン法、カレンダー成形法等により成形される。 フイルムはまた、延伸されていてもよいが、本
共重合体が構成するフイルムは実質的に配向して
いない方が好ましい。配向していると、ヒートシ
ール時にシール部分に収縮がおこり、フイルムの
外観が損なわれることがある。 従つて、フイルム強度が要求されるときは、単
層フイルムよりは、少なくとも一軸方向に延伸さ
れ、配向性を有する基層フイルムの少なくとも片
面に、実質的に配向していない本共重合体の低温
ヒートシール付与フイルムが貼合された構造の複
合フイルムの方が好ましい。 かかる複合延伸フイルムは、本発明の共重合体
と他の樹脂を共押出しして得た積層フイルムを、
該共重合体の融点または融点より高い温度で、か
つ、他の樹脂の融点よりは低い延伸温度で延伸し
て得られる。 また、予じめ縦方向に延伸した他の樹脂フイル
ム上に本発明の共重合体よりなるフイルムをラミ
ネートし、次いでこのラミネート物をテンターを
用いて横方向に、該共重合体の融点以上の温度
で、かつ、他の樹脂の融点よりは低い温度で延伸
することによつても得られる。 更に、予じめ２軸延伸した他の樹脂フイルム上
に本発明の共重合体よりなるフイルムをラミネー
トすることによつても得られる。 かかる他の樹脂としては、融点が145℃以上の
熱可塑性樹脂が好ましく、前述のプロピレンホモ
共重合体の他に、プロピレンと他のα−オレフイ
ン共重合体、ポリアミド、ポリカーボネート、ポ
リエチレンテレフタレート等が挙げられる。 フイルムの肉厚は、単層フイルムのときは10〜
260μ、好ましくは15〜60μ、複合フイルムのと
きは本発明の共重合体よりなる表面層が0.2〜60
μ、好ましくは0.5〜20μ、他の樹脂よりなる基
層が15〜250μ、好ましくは20〜100μ、フイルム
の全肉厚が16〜260μ、好ましくは21〜60μであ
る。 また、延伸倍率は少なくとも一軸方向に2.3倍
以上、好ましくは４〜16倍である。 以下、実施例により本発明を更に詳細に説明す
る。 実施例 １ 内容積150の撹拌式重合反応器内をエチレン
で十分置換したのち、ｎ−ヘプタン45、三塩化
チタン（丸紅ソルベー化学製TAU触媒3.9ｇ、ジ
エチルアルミニウムクロライド（DEAC）19.5ｇ
を仕込んだ。温度を60℃に設定してエチレンを
1.5Kg／時の速度で15分間に亘り供給した（以上
エチレン単独重合部）。 次いで、プロピレン、ヘキセン−１およびエチ
レンをそれぞれ8.5Kg／時、0.75Kg／時および0.17
Kg／時の速度で５時間に亘り供給した。この間、
気相部における水素濃度が5.5容量％となるよう
に水素を供給した（以上プロピレン／ヘキセン−
１／エチレン三元ランダム共重合部）。 この共重合終了後、残留ガスを抜き、別の槽に
移し、重合器内の洗浄のためにｎ−ヘプタン45
、ｎ−ブタノール1.2および水酸化カリウム
９ｇを加え、65℃で２時間撹拌した（脱触および
中和）。遠心分離によつて共重合体を溶剤を含ん
だケーキとして取出し、このものを更に非イオン
性乳化剤８ｇを含んだ純水65と共に100℃で処
理して溶剤をスチームストリツピングした。その
後、遠心分離によつて共重合体を取出し、真空乾
燥して精製した共重合体を得た。 このものの密度は0.8823ｇ／c.c.であり、135℃
デカリン溶液による極限粘度は2.4dl／ｇであつ
た。 また、共重合体中に占めるエチレン単独重合部
およびプロピレン／ヘキセン−１／エチレン三元
ランダム共重合体の割合はそれぞれ2.8重量部お
よび97.2重量部であつたが、この測定は最終共重
合体の分析結果だけから算出することは難しいの
で、上記実施例と同じ条件でエチレン単独重合段
階まで実施したのち、ただちに触媒を分解して、
実施例と同じ条件で別、乾燥して得られたポリ
マーの重量を測定し、これと同量のエチレン単独
重合体が上記実施例においても生成しているもの
として間接的に算出した。 更に、本発明の共重合体の成分はC₁₈−NMRを
用いて算出した３元ランダム共重合体部に占める
各オレフインに帰因する含有率は、プロピレン
93.2重量％、エチレン3.6重量％、ヘキセン−13.2
重量％であつた。 このものの示差走査熱量分析（第１図）による
融解ピークは128℃であつた。 実施例 ２ 共重合の第一段階においては、プロピレン、ヘ
キセン−１およびエチレンをそれぞれ3.5Kg／
時、1.0Kg／時および0.2Kg／時の速度で５時間に
亘つて供給した。この間気相部の水素濃度が5.5
容量％となるように水素を供給した（以上プロピ
レン／ヘキセン−１／エチレン三元ランダム共重
合部）。 共重合の第二段階においては、気相部の圧力が
ゲージ圧0.4Kg／cm²になるまで未反応ガスを反応
器外に除去してから、エチレンを1.0Kg／時の速
度で30分間に亘り供給しつつエチレンと反応器内
に残留しているヘキセン−１を反応させた（以上
エチレン／ヘキセン−１二元ランダム共重合
部）。 以上の外は実施例１と同様にしてプロピレンブ
ロツク共重合体を製造した。 このものの密度は0.8861ｇ／c.c.であり、135℃
デカリン溶液による極限粘度は2.8dl／ｇであつ
た。最終共重合体中に占めるプロピレン／ヘキセ
ン−１／エチレン三元ランダム共重合部およびヘ
キレン／ヘキセン−１二元ランダム共重合部の割
合は、実施例１と同様の算出方法によつて、それ
ぞれ95.5重量部および4.5重量部であつた。また
上記各共重合部に占める各オレフインに帰因する
含有量は、C13−NMRにより、プロピレン／ヘ
キセン−１／エチレン三元共重合部においてはこ
の順序にそれぞれ90.2、6.7および3.1重量％であ
り、エチレン／ヘキセン−１二元共重合部におい
てはこの順序にそれぞれ95.3および4.7重量％で
あつた。 このものの示差走査熱量分析による融解ピーク
は119℃であつた。 実施例 ３ 共重合の第一段階では、40℃でプロピレンを
3.0Kg／時の速度で15分間に亘り供給した（以上
プロピレンの単独重合部）。 共重合の第二段階においては、温度を60℃に上
げ、プロピレン、ヘキセン−１およびエチレンを
それぞれ3.5Kg／時、1.7Kg／時および0.15Kg／時
の速度で５時間に亘つて供給した。この間、気相
部の水素濃度が5.5容量％となるように水素を供
給した（以上プロピレン／ヘキセン−１／エチレ
ン三元ランダム共重合部）。 共重合の第三段階では、気相部の圧力がゲージ
圧0.4Kg／cm²になるまで未反応ガスを反応器外に
除去してから、エチレン／プロピレンをそれぞれ
1.35Kg／時および0.20Kg／時の速度で20分間に亘
り供給しつつエチレンとプロピレンと反応器内に
残留しているヘキセン−１を反応させた（以上エ
チレン／プロピレン／ヘキセン−１三元ランダム
共重合部）。 以上の外は実施例１と同様にしてプロピレンブ
ロツク共重合体を製造した。 このものの密度は0.8854ｇ／c.c.であり、135℃
デカリン溶液による極限粘度は2.6dl／ｇであつ
た。 最終共重合体中に占めるプロピレン単独重合
部、プロピレン／ヘキセン−１／エチレン三元ラ
ンダム共重合部およびエチレン／プロピレン／ヘ
キセン−１三元ランダム共重合の割合はそれぞれ
6.8、96.8および3.2重量部であつた。 また上記各重量部に占める各オレフインに帰因
する含量は、プロピレン／ヘキセン−１／エチレ
ン三元共重合部においてはこの順序にそれぞれ
87.1、10.2および2.7重量％、エチレン／プロピレ
ン／ヘキセン−１三元共重合部においては89.4、
2.9および7.8重量％であつた。 このものの示差走査熱量分析による融解ピーク
は116℃であつた。 このものの赤外線吸収スペクトル図を第２図に
示す。 応用例 １〜３ 実施例１〜３で得た共重合体100重量部に、
２・６−ジ−第３ブチル−４−メチルフエノール
（抗酸化剤）0.1重量部、シリカ粉末（抗ブロツキ
ング剤）0.15重量部およびエルシン酸アミド（ス
リツプ剤）0.06重量部を配合した組成物を、スク
リユー径50mmの押出機を用いて溶融混練りし、ス
トランド状に240℃で押圧し、水冷した。つい
で、このストランドをカツテイングして２〜３mm
径のペレツトを得た。 このペレツトをスクリユー径65mmのEgan製Ｔ
ダイ押出成形機を用いて溶融混練りし、220℃で
ダイよりフイルム状に押出し、該フイルムを引取
スピード16ｍ／秒の速さで引取りつつ、ロールで
冷却して肉厚30μの単層フイルムを得た。 このフイルムを次の方法で品質評価した。結果
を表１に示す。 ヒートシール温度： 東洋精製機型のヒートシーラーの熱板の間
に、厚さ0.1mmの２枚のテフロンフイルム間に
挾持された試料フイルム２枚を置き、圧力１
Kg／cm²、シール時間１秒で試料をある熱板の温
度で熱接着させた（シール部分の幅20mm）。 この熱接着させた試料フイルムを、幅２cm、
長さ10cmとなるように切断して試験片を作製し
た。同様にして熱板の温度を種々かえた試験片
を作製した。 これら試験片を東洋精機製シヨツパー型引張
試験機を用い、引張速度500mm／秒で180度剥離
強度を測定した。 この剥離強度が500ｇ／２cm幅の値を示す試
験片を作製するのに要した熱板の温度をヒート
シール温度とした。 ヘイズ（透明度）：JIS Ｐ−8138による。 ASTM Ｄ−1003による。 ブロツキング： ２枚重ね合せたフイルム上に、50ｇ／cm²とな
るように荷重をかけ、この状態で40℃、相対湿
度10％の部屋に１日保管した試験片（20mm×
110mm）を、東洋精機製シヨツパー型引張試験
機を用いて引張速度500mm／分の条件でフイル
ム接着面を剪断的に剥すに要した最大応力
（ｇ／10cm²）を示す。 比較応用例 １〜３ プロピレン共重合体として、プロピレン単独重
合部を含まない表１に示すプロピレン・エチレ
ン・ヘキセン−１三元共重合体を用いる他は応用
例１と同様にして得たフイルムの品質を表１に示
す。 比較応用例 ４〜13 プロピレン共重合体として表２に示す各種プロ
ピレン共重合体を用いる他は応用例１と同様にし
て得たフイルムの品質を表２に示す。 応用例1′〜3′、比較応用例1′〜3′ 三菱油化性ポリプロピレン三菱ノーブレンFL6
“（商品名、135℃デカリン溶液中の極限粘度2.3
dl／ｇ）が基層に、実施例１〜３で得たブロツク
共重合体および比較応用例１〜３に用いたプロピ
レン共重合体に応用例１と同じ各種助剤を配合し
た組成物よりなる層が表裏層となるように、三層
共押出ダイに別々の押出機で供給し、ダイ温度
240℃で三層フイルムを共押出した。 ついで、フイルム表面の温度が約40℃となるま
で冷却したのち、加熱ロールを用いてこの三層フ
イルムを縦方向に約115℃で５倍延伸し、更にこ
のフイルムを約160〜165℃に設定したオーブン中
に導き、テンターを用いて横方向に９倍延伸し、
約158℃のオーブンで熱セツトした後、耳部をス
リツトして表裏層の肉厚がそれぞれ１μ、基層の
肉厚が30μの包装フイルムを得た。 これら６種の包装フイルムの品質を表１に示
す。但し、表１におけるヒートシール温度度は
100ｇ／２cm幅の強度を得るに必要な試験片を得
る熱板の温度である。

【表】

【表】

【表】 【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の実施例１で得た共重合体の
示差走査熱量分析図、第２図は実施例３で得た共
重合体の赤外線吸収スペクトル図である。 第１図中のｐは融解ピーク温度であることを示
す。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 下記の(A)のプロピレン系３元ランダム共重合
   体部を90〜99重量％および(B)のエチレンを主体と
   する重合体部を10〜１重量％含有するプロピレン
   ブロツク共重合体であつて、そのブロツク共重合
   体の135℃デカリン溶液による極限粘度が0.3〜15
   ^ｒ／ｇであることを特徴とする新規なプロピレン
   共重合体： (A) ３元ランダム共重合体中のプロピレン、エチ
   レンおよびヘキセン−１のオレフインモノマー
   に帰因する含有量がそれぞれ80〜98重量％、５
   〜１重量％、15〜１重量％の割合となるように
   重合された３元ランダム共重合体部。 (B) エチレンを主体とする単独または２元もしく
   は３元系重合体部であつて、該重合体部中のエ
   チレン、プロピレンおよびヘキセン−１のオレ
   フインモノマーに帰因する含有量がそれぞれ80
   〜100重量％、15〜０重量％、10〜０重量％の
   割合となるように重合された重合体部。