JPS6231319B2 - - Google Patents
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
本発明は、放射性廃棄物の固化体およびその製
造方法に関し、詳しくはか焼した放射性廃棄物
（「か焼体」という）を含有するセラミツク固化体
およびか焼体粉末にチタニウム化合物を混合後、
焼結処理により前記セラミツク固化体を製造する
方法に関する。 本発明の固化体は放射性廃棄物を効率的に貯蔵
することができ、化学的、機械的に安定で、放射
性廃棄物を半永久的に貯蔵することに適する。又
この固化体はそのまま貯蔵容器に保存してもよい
が、例えば、適当なしやへい物を設け、放射線量
を制御することで食品に放射線を照射し、輸送及
び貯蔵中の腐敗、虫害及び発芽等の防止、保存期
間の延長等に役立つ。 電力供給に対する原子力発電の寄与が増大する
につれ、特に使用済核燃料の再処理工場から発生
する高濃度の放射性廃液は年々増大する傾向にあ
る。これらの貯蔵において、廃液のままでのタン
ク貯蔵は安全上、管理上のみならず数量および容
積的な点で貯蔵スペースが問題となるため、保管
しやすい固化体およびその製造方法の確立が切望
されている。 一般に、放射性廃棄物の固化体およびその製造
技術に於いては、放射性物質の周囲への漏洩が、
最小限となる形態に廃棄物を変換し、かつ、変換
した形態が化学的、機械的に安定していて長期の
貯蔵によつても、環境汚染の原因にならないこと
が必要である。また、放射性廃棄物の量は将来に
わたつて増大することが予想されることから、貯
蔵を効率的に行うために廃棄物と添加量の重量の
総和に対する廃棄物の重量の比（以下「含有率」
という）は可能な限り大きいことが望まれる。本
発明の放射性廃棄物の固化体およびその製造方法
はこのような要求に応えて開発された。 従来放射性廃棄物の貯蔵のためには、か焼体と
して貯蔵することが提晶されてきた。処理温度
400〜650℃でか焼体を製造し、硝酸塩成分を完全
に除去して、酸化物から成るか焼体は硝酸塩成分
の分解がないので静的にはそれなりに長期的に安
定性が保てるが、次のような欠点があつた。すな
わち、か焼体単独では、焼結性は不良であり、一
部の核種の飛散も生じ易いこと、水に溶け易いた
めに耐浸出性が極めて劣ること、熱伝導性が低い
ために放射性元素の崩壊により生ずる熱の放射性
が悪く、その結果貯蔵時に温度上昇を来し易いこ
と、更にこの温度上昇のために保存容器の破損が
生じやすく、強度的にはくずれ易いこと、等々で
ある。これらの欠点のために、長期の貯蔵上安定
性を欠き、特に地震・洪水等の天災など不慮の災
害を予想すると著しく安全性を欠くという難点が
あつた。 放射性物質の水への耐浸出性、熱的安定性及び
機械的強度を比較的大きいものに改善するため、
放射性廃棄物に何らかの添加物を配合し熱処理を
施した固化体が考えられる。この場合、添加剤の
分量が多くなれば、それだけ放射性廃棄物の含有
率が減少するので安全性は高まるが、それだけ貯
蔵の点では効率が低下することになる。従つて、
より効率的に放射性廃棄物を高密度充填すること
ができる添加剤の選択、およびかかる添加剤を用
いた固化体の開発が切望されていた。 従来、かかる固化体の例として、ガラス固化体
が知られている。ガラス固化体は、高濃度の放射
性廃棄物をリン酸もしくはホウケイ酸ガラス等と
ともに溶融後、一定形状のインゴツトに凝固させ
た固化体である。 この方法によれば、ガラスの組成を検討するこ
とにより、放射性物質の水への浸出性が小さく、
機械的強度も比較的大きいガラス固化体を得るこ
とができるが、安定した構造のガラス固化体を得
るためには、か焼体粉末の添加量は、25〜30重量
％が上限であるとされていた。そのため、熱伝導
率が大きいために放熱性がよく、しかして放射性
物質の崩壊熱に対して耐久力があり、しかも、よ
り高密度で放射性廃棄物を充填・固化し得る固化
体、およびその製造方法の開発が望まれていた。 また、固化体中にモリブデン単体又は、
Na2O・MoO3、K2O・MoO3、Cs2O・MoO3等の
相が構成相として存在すると、これらの相は水に
対する耐浸出性が極めて小さいために、放射性物
質の溶出、更にこれを起点とする固化体の劣化を
もたらすので、特にこれらの相が存在しない固化
体およびその製造方法の確立が望まれていた。 本発明の目的は、放射性廃棄物にチタニウム化
合物およびアルミニウム化合物を用いセラミツク
固化体とすることにより、含有率が大きくて放射
性廃棄物を効率的に貯蔵することができる固化体
で、モリブデン相又はNa2O・MoO3、K2O・
MoO3もしくはCs2O・MoO3等の相を含まないた
めに放射性物質の水への浸出性が小さく、放熱
性・耐熱性に優れ、さらに機械的強度において優
れた固化体を提供することにある。かかる固化体
は放射性廃棄物の安全かつ半永久的な貯蔵に適す
るものである。 本発明の固化体は、酸化物に換算してNa2O5〜
40重量％、Fe2O35〜20重量％、MoO35〜15重量
％、ZrO25〜15重量％、CeO22〜10重量％、
Cs2O2〜10重量％、Bao1〜５重量％、BrO1〜５
重量％、Rb2O0.2〜２重量％、Y2O30.2〜２重量
％、NiO0.2〜２重量％、希土類酸化物５〜20重
量％、Cr2O30.2〜２重量％、及びその他の元素酸
化物の組成を含有する放射性廃棄物のか焼体に、
チタニウム化合物を20重量％以上（TiO2とし
て）およびアルミニウム化合物を５重量％以上
（Al2O3として）配合し、溶融又は焼結の熱処理
を施し固化させて成り、モリブデン単体、
Na2O・MoO3、K2O・MoO3およびCs2O・MoO3
を構成相として含まないセラミツク固化体である
ことを特徴とする。（か焼体中に含まれるその他
の酸化物としては、Tc2O7、RuO2、Rh2O3、
PdO、Ag2O、CdO、SnO、SeO2、TeO2および
アクチニド元素酸化物等があげられる。） 本発明における放射性廃棄物のか焼体は、例え
ば使用済核燃料を処理した後、Ｕ、Puを回収し
た残りの放射性廃棄物の他、混床式脱塩器の再生
廃液の濃縮液、建屋から発生する床ドレン・機器
ドレンの濃縮廃液等の放射性物質を含む各種の廃
液又は、原子炉浄化系、燃料プール系・復水系・
ドレン系の各系統から生ずる使用済イオン変換樹
脂やフイルタースラツジ、廃液の凝集沈澱処理に
よつて生じる沈澱スラツジ等の各種の固体廃棄物
をか焼することによつて得られる高濃度または中
低濃度の放射性物質であり、本発明は広い範囲の
放射性廃棄物の処理に利用することができる。 又、本発明で使用するチタニウム化合物は、
TiO2又は焼結処理によりTiO2に変化する化合物
であればよい。焼結によりTiO2に変化するチタ
ニウム化合物としては、例えば窒化チタニウム
（Tin）炭化チタニウム（TiC）等があげられる。 チタニウム化合物をか焼体中に20重量％以上
（TiO2に換算して）およびアルミニウム化合物を
５重量％以上（Al2O3として）配合し、焼結によ
り製造したセラミツク固化体は、1000℃以上の高
温においても、極めて安定で、か焼体単独で焼結
させたものに較べ、耐浸出性、熱伝導性、および
機械的強度の点で極めて優れている。しかも、こ
れらの優れた特性を損うことなく、含有率を最高
75重量％まで高めることができる。 本発明の固化体は、放射性廃棄物のか焼体にチ
タニウム化合物を20重量％以上（TiO2として）
およびアルミニウム化合物を５重量％以上
（Al2O3として）配合、固化させたものである
が、他の物質を更に配合、固化させることを妨げ
ない。すなわち、ニツケル化合物を１〜10重量％
（NiOとして）配合させると、固化体の機械的強
度を更に向上させることができる。配合比を１〜
10重量％に制限したのは10重量％を越えた場合、
固化体の耐浸出性の劣化をもたらし、１重量％未
満を配合させてもその効果があらわれないからで
ある。ニツケル化合物としては、NiO又は溶融も
しくは焼結処理によりNiOとなる化合物、ニツケ
ルアセテート（C10H14NiO4・4H2O）、ニツケル
アセチルアセトネート（C10H14NiO4）、炭酸ニツ
ケル（NiCO3、2Ni（OH）2・4H2O）等を使用す
ることができる。また、カルシウム、ストロンチ
ウム、およびバリウムのうち少なくとも一種の金
属化合物を１〜15重量％（CaC，SrO，BaOとし
て）配合させると、固化体の耐浸出性を更に高め
ることができる。配合比を１〜15重量％に制限し
たのは15重量％を越えた場合、固化体の耐浸出性
の劣化をもたらし、１重量％未満を配合させても
その効果があらわれないからである。これらカル
シウム等の化合物としても最終的に酸化物となる
ものであれば使用できる。例えば、炭酸ストロン
チウム（SrCO3）ストロンチウム・ハイドロオキ
サイド（Sr（OH）2・8H2O）炭酸バリウム
（BaCO3）バリウムアセテート（C4H6O4Ba）バリ
ウムハイドロオキサイド（Ba（OH）2・8H2O）炭
酸カルシウム（CaCO3）又は水酸化カルシウム
（Ca（OH）2）等があげられる。なお前述のTi，
Al，Ni，Ca，Sr，Baの２種以上を含む化合物も
勿論使用することができる。 本発明の固化体は、次のようにして容易に製造
することができる。 放射性廃棄物のか焼体に、前述のチタニウム化
合物およびアルミニウム化合物を５重量％以上
（Al2O3として）を所定量配合し、必要に応じて
ニツケル化合物および／またはCa，Sr，Baのう
ち少なくとも一種の金属化合物を所定量配合し、
十分に混合する。放射性廃棄物と金属化合物の混
合方法は通常の粉体混合の他、配合すべき金属化
合物の粉末の表面に被膜を形成する方法、例え
ば、この粉末に水を加えて混練してスラリー状に
した後、篩を通して造粒したものを流動床として
例えば600℃程度の温度で放射性廃棄物を粒子の
表面に吹きつけてもよい。または、配合物を、圧
縮成形後800〜1500℃で焼結することによつてセ
ラミツク固化体とすることもできる。圧縮成形を
容易にするために、ポリ酢酸ビニール、パラフイ
ン、ポリビニル、アルコール等の粘結剤を配合物
に添加しておくことができる。配合する金属化合
物が、窒化チタニウム（TiN）炭化チタニウム
（TiC）等である場合には、焼結又は溶融処理に
より、セラミツク固化体中で最終的に酸化物
（TiO2）に変化するように、空気中等の酸化性雰
囲気で焼結を行う必要がある。アルミニウム化合
物、ニツケル化合物、カルシウム化合物等も同様
である。 本発明の固化体は常圧、加圧を問わず既存の焼
結方法により製造することができる。 本発明の放射性廃棄物の固化体、および固化体
の製造方法により、次のような効果を得ることが
できる。 (1) 放射性廃棄物のか焼体は、例えば第１〜３表
に模擬的に組成を示したように、一般に金属酸
化物から成り、それ自体では焼結固化は比較的
不良であるが、本発明によれば、TiO2および
Al2O3のために、緻密で強固なセラミツク固化
体を得ることができる。特に、ニツケル化合物
を配合した場合には、一層機械的強度に優れた
固化体を得ることができる。 (2) 本発明の固化体中においては、か焼体は、
TiO2，Al2O3等の添加により、温度によつても
変化することの少ない化合物を形成するため、
放射性元素の崩壊によつて生じる熱による温度
上昇の下でも固化体は安定であり、長期にわた
り放射性廃棄物を安全に貯蔵することができ
る。 (3) 本発明の固化体は、耐浸出性においても優れ
ており、特にCa、Sr、Ba等の金属化合物を配
合、固化させた場合には、か焼体中のMoO2は
このCa，Ba，Srと優先的に反応し、浸出しに
くいシーライト（ScheeLite）型化合物を形成
するため一層浸出性の優れたものとなる。 (4) 本発明の固化体には、放射性廃棄物のか焼体
を最高70重量％まで充填することができる。す
なわち、従来のガラス固化体に比し、含有率が
大幅に向上し、その結果、放射性廃棄物を、貯
蔵容器（キヤニスタ）中に高密度充填すること
ができ、キヤニスタの数量を低減することがで
きる。 (5) 固化体をそのまま貯蔵容器に保存してもよい
が、例えば適当なしやへい物を設け、放射線量
を制禦することで食品に放射線を照射し、輸送
及び貯蔵中の腐敗、虫害及び発芽等の防止、保
存期間の延長等に用途に適する。 次に、本発明の実施例および比較例について説
明する。 なお、実施例および比較例で使用する放射性廃
棄物のか焼体として、使用済核燃料を処理した
後、Ｕ、Puを回収した残りの放射性廃棄物のか
焼体の組成を模擬して第１〜３表の組成を有する
３種の粉末を調整した（以下「模擬か焼体」とい
う）。
造方法に関し、詳しくはか焼した放射性廃棄物
（「か焼体」という）を含有するセラミツク固化体
およびか焼体粉末にチタニウム化合物を混合後、
焼結処理により前記セラミツク固化体を製造する
方法に関する。 本発明の固化体は放射性廃棄物を効率的に貯蔵
することができ、化学的、機械的に安定で、放射
性廃棄物を半永久的に貯蔵することに適する。又
この固化体はそのまま貯蔵容器に保存してもよい
が、例えば、適当なしやへい物を設け、放射線量
を制御することで食品に放射線を照射し、輸送及
び貯蔵中の腐敗、虫害及び発芽等の防止、保存期
間の延長等に役立つ。 電力供給に対する原子力発電の寄与が増大する
につれ、特に使用済核燃料の再処理工場から発生
する高濃度の放射性廃液は年々増大する傾向にあ
る。これらの貯蔵において、廃液のままでのタン
ク貯蔵は安全上、管理上のみならず数量および容
積的な点で貯蔵スペースが問題となるため、保管
しやすい固化体およびその製造方法の確立が切望
されている。 一般に、放射性廃棄物の固化体およびその製造
技術に於いては、放射性物質の周囲への漏洩が、
最小限となる形態に廃棄物を変換し、かつ、変換
した形態が化学的、機械的に安定していて長期の
貯蔵によつても、環境汚染の原因にならないこと
が必要である。また、放射性廃棄物の量は将来に
わたつて増大することが予想されることから、貯
蔵を効率的に行うために廃棄物と添加量の重量の
総和に対する廃棄物の重量の比（以下「含有率」
という）は可能な限り大きいことが望まれる。本
発明の放射性廃棄物の固化体およびその製造方法
はこのような要求に応えて開発された。 従来放射性廃棄物の貯蔵のためには、か焼体と
して貯蔵することが提晶されてきた。処理温度
400〜650℃でか焼体を製造し、硝酸塩成分を完全
に除去して、酸化物から成るか焼体は硝酸塩成分
の分解がないので静的にはそれなりに長期的に安
定性が保てるが、次のような欠点があつた。すな
わち、か焼体単独では、焼結性は不良であり、一
部の核種の飛散も生じ易いこと、水に溶け易いた
めに耐浸出性が極めて劣ること、熱伝導性が低い
ために放射性元素の崩壊により生ずる熱の放射性
が悪く、その結果貯蔵時に温度上昇を来し易いこ
と、更にこの温度上昇のために保存容器の破損が
生じやすく、強度的にはくずれ易いこと、等々で
ある。これらの欠点のために、長期の貯蔵上安定
性を欠き、特に地震・洪水等の天災など不慮の災
害を予想すると著しく安全性を欠くという難点が
あつた。 放射性物質の水への耐浸出性、熱的安定性及び
機械的強度を比較的大きいものに改善するため、
放射性廃棄物に何らかの添加物を配合し熱処理を
施した固化体が考えられる。この場合、添加剤の
分量が多くなれば、それだけ放射性廃棄物の含有
率が減少するので安全性は高まるが、それだけ貯
蔵の点では効率が低下することになる。従つて、
より効率的に放射性廃棄物を高密度充填すること
ができる添加剤の選択、およびかかる添加剤を用
いた固化体の開発が切望されていた。 従来、かかる固化体の例として、ガラス固化体
が知られている。ガラス固化体は、高濃度の放射
性廃棄物をリン酸もしくはホウケイ酸ガラス等と
ともに溶融後、一定形状のインゴツトに凝固させ
た固化体である。 この方法によれば、ガラスの組成を検討するこ
とにより、放射性物質の水への浸出性が小さく、
機械的強度も比較的大きいガラス固化体を得るこ
とができるが、安定した構造のガラス固化体を得
るためには、か焼体粉末の添加量は、25〜30重量
％が上限であるとされていた。そのため、熱伝導
率が大きいために放熱性がよく、しかして放射性
物質の崩壊熱に対して耐久力があり、しかも、よ
り高密度で放射性廃棄物を充填・固化し得る固化
体、およびその製造方法の開発が望まれていた。 また、固化体中にモリブデン単体又は、
Na2O・MoO3、K2O・MoO3、Cs2O・MoO3等の
相が構成相として存在すると、これらの相は水に
対する耐浸出性が極めて小さいために、放射性物
質の溶出、更にこれを起点とする固化体の劣化を
もたらすので、特にこれらの相が存在しない固化
体およびその製造方法の確立が望まれていた。 本発明の目的は、放射性廃棄物にチタニウム化
合物およびアルミニウム化合物を用いセラミツク
固化体とすることにより、含有率が大きくて放射
性廃棄物を効率的に貯蔵することができる固化体
で、モリブデン相又はNa2O・MoO3、K2O・
MoO3もしくはCs2O・MoO3等の相を含まないた
めに放射性物質の水への浸出性が小さく、放熱
性・耐熱性に優れ、さらに機械的強度において優
れた固化体を提供することにある。かかる固化体
は放射性廃棄物の安全かつ半永久的な貯蔵に適す
るものである。 本発明の固化体は、酸化物に換算してNa2O5〜
40重量％、Fe2O35〜20重量％、MoO35〜15重量
％、ZrO25〜15重量％、CeO22〜10重量％、
Cs2O2〜10重量％、Bao1〜５重量％、BrO1〜５
重量％、Rb2O0.2〜２重量％、Y2O30.2〜２重量
％、NiO0.2〜２重量％、希土類酸化物５〜20重
量％、Cr2O30.2〜２重量％、及びその他の元素酸
化物の組成を含有する放射性廃棄物のか焼体に、
チタニウム化合物を20重量％以上（TiO2とし
て）およびアルミニウム化合物を５重量％以上
（Al2O3として）配合し、溶融又は焼結の熱処理
を施し固化させて成り、モリブデン単体、
Na2O・MoO3、K2O・MoO3およびCs2O・MoO3
を構成相として含まないセラミツク固化体である
ことを特徴とする。（か焼体中に含まれるその他
の酸化物としては、Tc2O7、RuO2、Rh2O3、
PdO、Ag2O、CdO、SnO、SeO2、TeO2および
アクチニド元素酸化物等があげられる。） 本発明における放射性廃棄物のか焼体は、例え
ば使用済核燃料を処理した後、Ｕ、Puを回収し
た残りの放射性廃棄物の他、混床式脱塩器の再生
廃液の濃縮液、建屋から発生する床ドレン・機器
ドレンの濃縮廃液等の放射性物質を含む各種の廃
液又は、原子炉浄化系、燃料プール系・復水系・
ドレン系の各系統から生ずる使用済イオン変換樹
脂やフイルタースラツジ、廃液の凝集沈澱処理に
よつて生じる沈澱スラツジ等の各種の固体廃棄物
をか焼することによつて得られる高濃度または中
低濃度の放射性物質であり、本発明は広い範囲の
放射性廃棄物の処理に利用することができる。 又、本発明で使用するチタニウム化合物は、
TiO2又は焼結処理によりTiO2に変化する化合物
であればよい。焼結によりTiO2に変化するチタ
ニウム化合物としては、例えば窒化チタニウム
（Tin）炭化チタニウム（TiC）等があげられる。 チタニウム化合物をか焼体中に20重量％以上
（TiO2に換算して）およびアルミニウム化合物を
５重量％以上（Al2O3として）配合し、焼結によ
り製造したセラミツク固化体は、1000℃以上の高
温においても、極めて安定で、か焼体単独で焼結
させたものに較べ、耐浸出性、熱伝導性、および
機械的強度の点で極めて優れている。しかも、こ
れらの優れた特性を損うことなく、含有率を最高
75重量％まで高めることができる。 本発明の固化体は、放射性廃棄物のか焼体にチ
タニウム化合物を20重量％以上（TiO2として）
およびアルミニウム化合物を５重量％以上
（Al2O3として）配合、固化させたものである
が、他の物質を更に配合、固化させることを妨げ
ない。すなわち、ニツケル化合物を１〜10重量％
（NiOとして）配合させると、固化体の機械的強
度を更に向上させることができる。配合比を１〜
10重量％に制限したのは10重量％を越えた場合、
固化体の耐浸出性の劣化をもたらし、１重量％未
満を配合させてもその効果があらわれないからで
ある。ニツケル化合物としては、NiO又は溶融も
しくは焼結処理によりNiOとなる化合物、ニツケ
ルアセテート（C10H14NiO4・4H2O）、ニツケル
アセチルアセトネート（C10H14NiO4）、炭酸ニツ
ケル（NiCO3、2Ni（OH）2・4H2O）等を使用す
ることができる。また、カルシウム、ストロンチ
ウム、およびバリウムのうち少なくとも一種の金
属化合物を１〜15重量％（CaC，SrO，BaOとし
て）配合させると、固化体の耐浸出性を更に高め
ることができる。配合比を１〜15重量％に制限し
たのは15重量％を越えた場合、固化体の耐浸出性
の劣化をもたらし、１重量％未満を配合させても
その効果があらわれないからである。これらカル
シウム等の化合物としても最終的に酸化物となる
ものであれば使用できる。例えば、炭酸ストロン
チウム（SrCO3）ストロンチウム・ハイドロオキ
サイド（Sr（OH）2・8H2O）炭酸バリウム
（BaCO3）バリウムアセテート（C4H6O4Ba）バリ
ウムハイドロオキサイド（Ba（OH）2・8H2O）炭
酸カルシウム（CaCO3）又は水酸化カルシウム
（Ca（OH）2）等があげられる。なお前述のTi，
Al，Ni，Ca，Sr，Baの２種以上を含む化合物も
勿論使用することができる。 本発明の固化体は、次のようにして容易に製造
することができる。 放射性廃棄物のか焼体に、前述のチタニウム化
合物およびアルミニウム化合物を５重量％以上
（Al2O3として）を所定量配合し、必要に応じて
ニツケル化合物および／またはCa，Sr，Baのう
ち少なくとも一種の金属化合物を所定量配合し、
十分に混合する。放射性廃棄物と金属化合物の混
合方法は通常の粉体混合の他、配合すべき金属化
合物の粉末の表面に被膜を形成する方法、例え
ば、この粉末に水を加えて混練してスラリー状に
した後、篩を通して造粒したものを流動床として
例えば600℃程度の温度で放射性廃棄物を粒子の
表面に吹きつけてもよい。または、配合物を、圧
縮成形後800〜1500℃で焼結することによつてセ
ラミツク固化体とすることもできる。圧縮成形を
容易にするために、ポリ酢酸ビニール、パラフイ
ン、ポリビニル、アルコール等の粘結剤を配合物
に添加しておくことができる。配合する金属化合
物が、窒化チタニウム（TiN）炭化チタニウム
（TiC）等である場合には、焼結又は溶融処理に
より、セラミツク固化体中で最終的に酸化物
（TiO2）に変化するように、空気中等の酸化性雰
囲気で焼結を行う必要がある。アルミニウム化合
物、ニツケル化合物、カルシウム化合物等も同様
である。 本発明の固化体は常圧、加圧を問わず既存の焼
結方法により製造することができる。 本発明の放射性廃棄物の固化体、および固化体
の製造方法により、次のような効果を得ることが
できる。 (1) 放射性廃棄物のか焼体は、例えば第１〜３表
に模擬的に組成を示したように、一般に金属酸
化物から成り、それ自体では焼結固化は比較的
不良であるが、本発明によれば、TiO2および
Al2O3のために、緻密で強固なセラミツク固化
体を得ることができる。特に、ニツケル化合物
を配合した場合には、一層機械的強度に優れた
固化体を得ることができる。 (2) 本発明の固化体中においては、か焼体は、
TiO2，Al2O3等の添加により、温度によつても
変化することの少ない化合物を形成するため、
放射性元素の崩壊によつて生じる熱による温度
上昇の下でも固化体は安定であり、長期にわた
り放射性廃棄物を安全に貯蔵することができ
る。 (3) 本発明の固化体は、耐浸出性においても優れ
ており、特にCa、Sr、Ba等の金属化合物を配
合、固化させた場合には、か焼体中のMoO2は
このCa，Ba，Srと優先的に反応し、浸出しに
くいシーライト（ScheeLite）型化合物を形成
するため一層浸出性の優れたものとなる。 (4) 本発明の固化体には、放射性廃棄物のか焼体
を最高70重量％まで充填することができる。す
なわち、従来のガラス固化体に比し、含有率が
大幅に向上し、その結果、放射性廃棄物を、貯
蔵容器（キヤニスタ）中に高密度充填すること
ができ、キヤニスタの数量を低減することがで
きる。 (5) 固化体をそのまま貯蔵容器に保存してもよい
が、例えば適当なしやへい物を設け、放射線量
を制禦することで食品に放射線を照射し、輸送
及び貯蔵中の腐敗、虫害及び発芽等の防止、保
存期間の延長等に用途に適する。 次に、本発明の実施例および比較例について説
明する。 なお、実施例および比較例で使用する放射性廃
棄物のか焼体として、使用済核燃料を処理した
後、Ｕ、Puを回収した残りの放射性廃棄物のか
焼体の組成を模擬して第１〜３表の組成を有する
３種の粉末を調整した（以下「模擬か焼体」とい
う）。
【表】
【表】
【表】
実施例および比較例で得られた固化体につい
て、機械的強度、浸出率、熱伝導率を測定し、更
にＸ線回折により固化体中にモリブデン単体、
Na2O・MoO3、Cs2O・MoO3、K2O・MoO3の相
が生成しているか否かを調べた。なお、機械的強
度の測定は固化体より測定用試験片（３×３×30
mmの角柱）を作製し、三点曲げ法によつて機械的
強度（ただし、スパン長さ20mm印加速度0.5cm／
分）を測定した。 浸出率の測定法は（JIS―R3502）の方法に従
つて測定した。また、熱伝導率は室温でレーザフ
ラツシユ法に従つて測定した。 実施例１〜11 比較例１〜10 各実施例および各比較例に係る模擬か焼体と金
属化合物の配合物を、第４表(1)および(2)に示す配
合比で調整した。金属化合物の粉末は、平均粒径
２μｍ以下のものを用いた。調整した配合物20ｇ
を圧縮成形し、30mmφのペレツトとし、次に焼結
させ固化体とした。圧縮成形、焼結の条件およ
び、得られた固化体についての測定結果を、第４
表(1)および(2)に併せ示した。
て、機械的強度、浸出率、熱伝導率を測定し、更
にＸ線回折により固化体中にモリブデン単体、
Na2O・MoO3、Cs2O・MoO3、K2O・MoO3の相
が生成しているか否かを調べた。なお、機械的強
度の測定は固化体より測定用試験片（３×３×30
mmの角柱）を作製し、三点曲げ法によつて機械的
強度（ただし、スパン長さ20mm印加速度0.5cm／
分）を測定した。 浸出率の測定法は（JIS―R3502）の方法に従
つて測定した。また、熱伝導率は室温でレーザフ
ラツシユ法に従つて測定した。 実施例１〜11 比較例１〜10 各実施例および各比較例に係る模擬か焼体と金
属化合物の配合物を、第４表(1)および(2)に示す配
合比で調整した。金属化合物の粉末は、平均粒径
２μｍ以下のものを用いた。調整した配合物20ｇ
を圧縮成形し、30mmφのペレツトとし、次に焼結
させ固化体とした。圧縮成形、焼結の条件およ
び、得られた固化体についての測定結果を、第４
表(1)および(2)に併せ示した。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 酸化物に換算してNa2O5〜40重量％，
Fe2O35〜20重量％，MoO35〜15重量％，ZrO25〜
15重量％，CeO22〜10重量％，Cs2O2〜10重量
％，BaO1〜５重量％，SrO1〜５重量％，
Rb2O0.2〜２重量％，Y2O30.2〜２重量％，
NiO0.2〜２重量％，希土類酸化物５〜20重量
％，Cr2O30.2〜２重量％を含有する放射性廃棄物
のか焼体に、TiO2または焼結処理によりTiO2に
変化するチタニウム化合物を20重量％以上
（TiO2として）および、Al2O3または焼結処理に
よりAl2O3に変化するアルミニウム化合物を５重
量％以上（Al2O3として）配合し、焼結を施し固
化してなり、モリブデン単体、Na2O・MoO3、
K2O・MoO3およびCs2O・MoO3を構成相として
含まないことを特徴とする放射性廃棄物のセラミ
ツク固化体。 ２ 酸化物に換算してNa2O5〜40重量％，
Fe2O35〜20重量％，MoO35〜15重量％，ZrO25〜
15重量％，CeO22〜10重量％，Cs2O2〜10重量
％，BaO1〜５重量％，SrO1〜５重量％，
Rb2O0.2〜２重量％，Y2O30.2〜２重量％，
NiO0.2〜２重量％，希土類酸化物５〜20重量
％，Cr2O30.2〜２重量％を含有する放射性廃棄物
のか焼体に、TiO2または焼結処理によりTiO2に
変化するチタニウム化合物を20重量％以上
（TiO2として）および、Al2O3または焼結処理に
よりAl2O3に変化するアルミニウム化合物を５重
量％（Al2O3として）と、NiOまたは焼結処理に
よりNiOに変化するニツケル化合物１〜10重量％
（NiOとして）とを配合し、焼結を施し固化して
なり、モリブデン単体、Na2O・MoO3、K2O・
MoO3およびCs2O・MoO3を構成相として含まな
いことを特徴とする放射性廃棄物のセラミツク固
化体。 ３ 酸化物に換算してNa2O5〜40重量％，
Fe2O35〜20重量％，MoO35〜15重量％，ZrO25〜
15重量％，CeO22〜10重量％，Cs2O2〜10重量
％，BaO1〜５重量％，SrO1〜５重量％，
Rb2O0.2〜２重量％，Y2O30.2〜２重量％，
NiO0.2〜２重量％，希土類酸化物５〜20重量
％，Cr2O30.2〜２重量％を含有する放射性廃棄物
のか焼体に、TiO2または焼結処理によりTiO2に
変化するチタニウム化合物を20重量％以上
（TiO2として）と、Al2O3または焼結処理により
Al2O3に変化するアルミニウム化合物を５重量％
以上（Al2O3として）と、CaO，SrO，BaO，焼
結処理によりCaOに変化するカルシウム化合物，
焼結処理によりSrOに変化するストロンチウム化
合物及び焼結処理によりBaOに変化するバリウム
化合物の少なくとも一種を１〜15重量％（CaO，
SrO及びBaOとして）とを配合し、焼結を施し固
化してなり、モリブデン単体、Na2O・MoO3、
K2O・MoO3およびCs2O・MoO3を構成相として
含まないことを特徴とする放射性廃棄物のセラミ
ツク固化体。 ４ 酸化物に換算してNa2O5〜40重量％，
Fe2O35〜20重量％，MoO35〜15重量％，ZrO25〜
15重量％，CeO22〜10重量％，Cs2O2〜10重量
％，BaO1〜５重量％，SrO1〜５重量％，
Rb2O0.2〜２重量％，Y2O30.2〜２重量％，
NiO0.2〜２重量％，希土類酸化物５〜20重量
％，Cr2O30.2〜２重量％を含有する放射性廃棄物
のか焼体に、TiO2または焼結処理によりTiO2に
変化するチタニウム化合物を20重量％以上
（TiO2として）と、Al2O3または焼結処理により
Al2O3に変化するアルミニウム化合物を５重量％
以上（Al2O3として）と、NiOまたは焼結処理に
よりNiOに変化するニツケル化合物１〜10重量％
（NiOとして）と、CaO，SrO，BaO，焼結処理
によりCaOに変化するカルシウム化合物，焼結処
理によりSrOに変化するストロンチウム化合物及
び焼結処理によりBaOに変化するバリウム化合物
の少なくとも一種を１〜15重量％（CaO，SrO及
びBaOとして）とを配合し、焼結を施し固化して
なり、モリブデン単体、Na2O・MoO3、K2O・
MoO3およびCs2O・MoO3を構成相として含まな
いことを特徴とする放射性廃棄物のセラミツク固
化体。 ５ 酸化物に換算してNa2O5〜40重量％，
Fe2O35〜20重量％，MoO35〜15重量％，ZrO25〜
15重量％，CeO22〜10重量％，Cs2O2〜10重量
％，BaO1〜５重量％，SrO1〜５重量％，
Rb2O0.2〜２重量％，Y2O30.2〜２重量％，
NiO0.2〜２重量％，希土類酸化物５〜20重量
％，Cr2O30.2〜２重量％並びにTc2O7，RuO2，
Rh2O3，PdO，Ag2O，CdO，SnO，SeO2，TeO2
およびアクチニド元素酸化物の少なくとも一種を
含有する放射性廃棄物のか焼体に、TiO2または
焼結処理によりTiO2に変化するチタニウム化合
物を20重量％以上（TiO2として）および、Al2O3
または焼結処理によりAl2O3に変化するアルミニ
ウム化合物を５重量％以上（Al2O3として）配合
し、焼結を施し固化してなり、モリブデン単体、
Na2O・MoO3、K2O・MoO3およびCs2O・MoO3
を構成相として含まないことを特徴とする放射性
廃棄物のセラミツク固化体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15926078A JPS5587100A (en) | 1978-12-26 | 1978-12-26 | Ceramic solid body of radioactive waste and producing same |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15926078A JPS5587100A (en) | 1978-12-26 | 1978-12-26 | Ceramic solid body of radioactive waste and producing same |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5587100A JPS5587100A (en) | 1980-07-01 |
| JPS6231319B2 true JPS6231319B2 (ja) | 1987-07-07 |
Family
ID=15689865
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15926078A Granted JPS5587100A (en) | 1978-12-26 | 1978-12-26 | Ceramic solid body of radioactive waste and producing same |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5587100A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58218696A (ja) * | 1982-06-15 | 1983-12-19 | 株式会社東芝 | 放射性廃棄物の処理方法 |
| US4659477A (en) * | 1982-08-16 | 1987-04-21 | Pedro B. Macedo | Fixation of anionic materials with a complexing agent |
-
1978
- 1978-12-26 JP JP15926078A patent/JPS5587100A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5587100A (en) | 1980-07-01 |
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