JPS6229870B2 - - Google Patents
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- JPS6229870B2 JPS6229870B2 JP57059102A JP5910282A JPS6229870B2 JP S6229870 B2 JPS6229870 B2 JP S6229870B2 JP 57059102 A JP57059102 A JP 57059102A JP 5910282 A JP5910282 A JP 5910282A JP S6229870 B2 JPS6229870 B2 JP S6229870B2
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Classifications
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
- H01M8/1007—Fuel cells with solid electrolytes with both reactants being gaseous or vaporised
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は固体電解質燃料電池に関し、特により
エネルギー効率の高い水素−酸素固体電解質燃料
電池用電極触媒を開発するための三電極固体電解
質燃料電池に関する。
エネルギー効率の高い水素−酸素固体電解質燃料
電池用電極触媒を開発するための三電極固体電解
質燃料電池に関する。
燃料電池は、燃料と酸化剤とを電気化学的に反
応させて電流を取り出す装置であり、その発電効
率が高いことから注目を集め、近年その開発が進
められている。
応させて電流を取り出す装置であり、その発電効
率が高いことから注目を集め、近年その開発が進
められている。
水素−酸素固体電解質燃料電池は、基本的に
は、燃料極（アノード）、酸化剤極（カソード）、
両電極間に密接介在する固体電解質並びに水素及
び酸素（又は空気）をそれぞれ燃料極及び酸化剤
極に供給するガスハウジングより構成されてお
り、各極ではそれぞれ下記の反応が起る。
は、燃料極（アノード）、酸化剤極（カソード）、
両電極間に密接介在する固体電解質並びに水素及
び酸素（又は空気）をそれぞれ燃料極及び酸化剤
極に供給するガスハウジングより構成されてお
り、各極ではそれぞれ下記の反応が起る。
燃料極 H2→2H+＋2e-
酸化剤極 1/2O2＋2e-→O2- 〃 Ｏ2-＋2H+→H2O
反応全体 H2＋1/2O2→H2O
上記反応により得られる起電力（電圧）は、理
論上25℃において1.23Vであるが、実際には酸性
電解質の場合上記反応の副反応によるH2O2の生
成等のため約0.8〜0.9V程度となる。また、電流
を取り出す際に抵抗として働く電池内部の分極と
しては、電解質の抵抗としての抵抗分極、電極部
における分極である活性化分極（イオン化分極及
び反応分極）並びに反応ガスの供給の際生ずる濃
度分極があり、これら分極のため電流が大きくな
るにつれて電圧が低下する。
論上25℃において1.23Vであるが、実際には酸性
電解質の場合上記反応の副反応によるH2O2の生
成等のため約0.8〜0.9V程度となる。また、電流
を取り出す際に抵抗として働く電池内部の分極と
しては、電解質の抵抗としての抵抗分極、電極部
における分極である活性化分極（イオン化分極及
び反応分極）並びに反応ガスの供給の際生ずる濃
度分極があり、これら分極のため電流が大きくな
るにつれて電圧が低下する。
従つて、より高い電圧及びより大きな電流を得
るためには上記副反応及び分極を出来る限り抑制
しなければならない。このためには、高いプロト
ン導電性を持つ電解質の開発、電極触媒の開発等
が必要となる。この種の触媒としては、現在のと
ころ白金系のものが最も優れ、良く知られている
が、高価であるという実用上の難点のため、これ
に代るものが求められている。特に低温例えば室
温で作動する固体電解質燃料電池においては、新
しい電極触媒の開発が必要不可欠であるが、その
ためには燃料極及び酸化剤極の両電極の電圧を同
時に分別して測定し、それぞれの電極における分
極の程度を知ることが必要とされる。
るためには上記副反応及び分極を出来る限り抑制
しなければならない。このためには、高いプロト
ン導電性を持つ電解質の開発、電極触媒の開発等
が必要となる。この種の触媒としては、現在のと
ころ白金系のものが最も優れ、良く知られている
が、高価であるという実用上の難点のため、これ
に代るものが求められている。特に低温例えば室
温で作動する固体電解質燃料電池においては、新
しい電極触媒の開発が必要不可欠であるが、その
ためには燃料極及び酸化剤極の両電極の電圧を同
時に分別して測定し、それぞれの電極における分
極の程度を知ることが必要とされる。
本発明者は、優れたプロトン導電性を持つ（即
ち抵抗分極が小さい）固体電解質として、25℃に
おいて0.2mho・cm-1の導電性を示す12−モリブ
ドリン酸、H3M012PO40・29H2O（以下、12−
MPAとする）及び12−タングストリン酸、
H3W12PO40・29H2O（以下、12−WPAとする）
を既に開発したが（O.Nakamura et.al.，Chem.
Lett、1979.17〜18）、更に固体電解質燃料電池の
燃料極及び酸化剤極の電圧を同時に分別して測定
する方法について引き続き研究した結果、固体
電解質中に第三電極を挿入することにより上記測
定が可能になること、第三電極としては固体電
解質と反応しない特定の金属、即ち白金、金又は
それらの合金を用いなければならないこと、及び
固体電解質として上記12−MPA又は12−WPA
を用いれば、第三電極の挿入位置は測定値に実質
的に影響しないことを見い出した。更にこの内、
については12−MPA又は（及び）12−WPAの
電気抵抗が極めて小さいため第三電極の挿入位置
による電圧差は無視できるが、もし電気抵抗の大
きい電解質を用いた場合はIRドロツプ（固体電
解質部の抵抗）の補正をしなければならず、この
補正をすれば測定上の問題はないことも見い出し
た。本発明はこれらの新知見に基づいて完成され
たものである。
ち抵抗分極が小さい）固体電解質として、25℃に
おいて0.2mho・cm-1の導電性を示す12−モリブ
ドリン酸、H3M012PO40・29H2O（以下、12−
MPAとする）及び12−タングストリン酸、
H3W12PO40・29H2O（以下、12−WPAとする）
を既に開発したが（O.Nakamura et.al.，Chem.
Lett、1979.17〜18）、更に固体電解質燃料電池の
燃料極及び酸化剤極の電圧を同時に分別して測定
する方法について引き続き研究した結果、固体
電解質中に第三電極を挿入することにより上記測
定が可能になること、第三電極としては固体電
解質と反応しない特定の金属、即ち白金、金又は
それらの合金を用いなければならないこと、及び
固体電解質として上記12−MPA又は12−WPA
を用いれば、第三電極の挿入位置は測定値に実質
的に影響しないことを見い出した。更にこの内、
については12−MPA又は（及び）12−WPAの
電気抵抗が極めて小さいため第三電極の挿入位置
による電圧差は無視できるが、もし電気抵抗の大
きい電解質を用いた場合はIRドロツプ（固体電
解質部の抵抗）の補正をしなければならず、この
補正をすれば測定上の問題はないことも見い出し
た。本発明はこれらの新知見に基づいて完成され
たものである。
従来、液体電解質燃料電池においてカロメル電
極を第三電極として用いた例はあるが、固体電解
質燃料電池において第三電極を用いた例はなく、
本発明者が初めてそれを可能ならしめたものであ
る。
極を第三電極として用いた例はあるが、固体電解
質燃料電池において第三電極を用いた例はなく、
本発明者が初めてそれを可能ならしめたものであ
る。
即ち本発明は、燃料極及び酸化剤極の両電極間
に密接介在する固体電解質中に、第三電極として
白金、金又はこれらの合金である金属線を挿入し
たことを特徴とする三電極固体電解質燃料電池に
係る。
に密接介在する固体電解質中に、第三電極として
白金、金又はこれらの合金である金属線を挿入し
たことを特徴とする三電極固体電解質燃料電池に
係る。
本発明において用いられる固体電解質として
は、例えば前記12−MPA又は（及び）12−WPA
の粉末を単独で又は適当な担体と共に任意の形状
に任意の方法で圧縮成形して用いることが出来る
が、例えば第１図に示す様なプレス型を用いて、
100〜2000Kg／cm2の圧力下で直径７〜50mm、厚さ
３〜10mmのペレツトに成形する。この成形時に第
三電極として白金、金又はこれらの合金である直
径0.1〜１mmの金属線を固体電解質に挿入してお
く。挿入位置は任意であるが通常ペレツト周面の
中央付近からペレツトのほぼ中心を通り反対側の
周面に突き出る程度に挿入しておく。この際に用
いられるプレス型はガラス繊維で補強されたエポ
キシ樹脂製のもの等が好ましく、金属製のものは
６価のモリブデンイオン又は（及び）タングステ
ンイオンと反応するので用いることはできない。
は、例えば前記12−MPA又は（及び）12−WPA
の粉末を単独で又は適当な担体と共に任意の形状
に任意の方法で圧縮成形して用いることが出来る
が、例えば第１図に示す様なプレス型を用いて、
100〜2000Kg／cm2の圧力下で直径７〜50mm、厚さ
３〜10mmのペレツトに成形する。この成形時に第
三電極として白金、金又はこれらの合金である直
径0.1〜１mmの金属線を固体電解質に挿入してお
く。挿入位置は任意であるが通常ペレツト周面の
中央付近からペレツトのほぼ中心を通り反対側の
周面に突き出る程度に挿入しておく。この際に用
いられるプレス型はガラス繊維で補強されたエポ
キシ樹脂製のもの等が好ましく、金属製のものは
６価のモリブデンイオン又は（及び）タングステ
ンイオンと反応するので用いることはできない。
次に、上記で得られた第三電極を挿入された固
体電解質ペレツトの両端面に燃料極又は酸化剤極
を圧着する。この圧着は固体電解質ペレツト成形
と同時に行なうことも出来る。の場合、後記の第
３図に示される様に、通常、燃料極の分極よりも
酸化剤極の分極の方が大きく問題となることが多
いので、酸化剤極に試験すべき電極触媒を、燃料
極には特性の明らかな公知の電極例えば白金黒−
鱗状黒鉛等を用いる。しかしながら、その逆ある
いは両極共に試験電極を用いることも勿論可能で
ある。
体電解質ペレツトの両端面に燃料極又は酸化剤極
を圧着する。この圧着は固体電解質ペレツト成形
と同時に行なうことも出来る。の場合、後記の第
３図に示される様に、通常、燃料極の分極よりも
酸化剤極の分極の方が大きく問題となることが多
いので、酸化剤極に試験すべき電極触媒を、燃料
極には特性の明らかな公知の電極例えば白金黒−
鱗状黒鉛等を用いる。しかしながら、その逆ある
いは両極共に試験電極を用いることも勿論可能で
ある。
次に燃料極及び酸化剤極の背後にそれぞれ水素
及び酸素のガスハウジングを装着する。
及び酸素のガスハウジングを装着する。
以上の様にして得られる本発明三電極固体電解
質燃料電池の一例を第２図に示す。第２図におい
て本発明電池は、カーボン製の管８及び９、燃料
極６及び酸化剤極７、固体電解質２、第三電極３
並びにガス導入のためのカーボン管４及び５から
構成される。燃料極６−固体電解質２−酸化剤極
７はカーボン管８及び９を隔離し、気体が洩れな
い様にシール剤でカーボン管８及び９に固定され
ている。カーボン管８及び９はそれぞれ燃料極６
及び酸化剤極７に電気的に接触しているのでガス
ハウジングであると共にリード線の役割も果す。
上記カーボン管４及び５を通してそれぞれ水素ガ
ス及び酸素ガスを例えば10ml／minの速度で注入
した場合各々の未反応ガスは該管４及び５の外側
をそれぞれ通つて排出される。
質燃料電池の一例を第２図に示す。第２図におい
て本発明電池は、カーボン製の管８及び９、燃料
極６及び酸化剤極７、固体電解質２、第三電極３
並びにガス導入のためのカーボン管４及び５から
構成される。燃料極６−固体電解質２−酸化剤極
７はカーボン管８及び９を隔離し、気体が洩れな
い様にシール剤でカーボン管８及び９に固定され
ている。カーボン管８及び９はそれぞれ燃料極６
及び酸化剤極７に電気的に接触しているのでガス
ハウジングであると共にリード線の役割も果す。
上記カーボン管４及び５を通してそれぞれ水素ガ
ス及び酸素ガスを例えば10ml／minの速度で注入
した場合各々の未反応ガスは該管４及び５の外側
をそれぞれ通つて排出される。
更に、図には示していないが燃料極、酸化剤極
及び第三電極の相互間にそれぞれ電圧計を接続
し、燃料極及び酸化剤極の間に負荷を接続する。
及び第三電極の相互間にそれぞれ電圧計を接続
し、燃料極及び酸化剤極の間に負荷を接続する。
本発明の三電極固体電解質燃料電池によれば電
池全体としての電圧のみならず、燃料極と第三電
極間及び酸化剤極と第三電極間の電圧を同時に分
別して測定することが出来、それにより前記各種
の分極を個別に評価することが可能となるのであ
る。
池全体としての電圧のみならず、燃料極と第三電
極間及び酸化剤極と第三電極間の電圧を同時に分
別して測定することが出来、それにより前記各種
の分極を個別に評価することが可能となるのであ
る。
前述した様に、この種の燃料電池においては出
来る限り分極が小さい即ち電極反応速度が大きい
電極触媒の開発が極めて重要であるが、本発明三
電極固体電解質燃料電池は、上記開発のための極
めて有力な手段を提供するものである。
来る限り分極が小さい即ち電極反応速度が大きい
電極触媒の開発が極めて重要であるが、本発明三
電極固体電解質燃料電池は、上記開発のための極
めて有力な手段を提供するものである。
尚、本発明は水素−酸素系以外の固体電解質燃
料電池にも適用できることは言うまでもない。
料電池にも適用できることは言うまでもない。
以下、実施例を挙げて本発明を更に具体的に説
明する。
明する。
実施例 １
12−MPAの飽和水溶液の温度を25℃から22℃
に下げることにより得られた単結晶５ｇを、相対
湿度85〜95％の雰囲気下で粉砕して粉末状とす
る。得られた12−MPAの粉末を、第１図に示し
たプレス型を用いて、直径0.2mm、長さ50mmの白
金線がほぼ中心を通る様に挿入された直径18mm、
厚さ８mmのペレツトに1000Kg／cm2の圧力で圧縮成
形した。
に下げることにより得られた単結晶５ｇを、相対
湿度85〜95％の雰囲気下で粉砕して粉末状とす
る。得られた12−MPAの粉末を、第１図に示し
たプレス型を用いて、直径0.2mm、長さ50mmの白
金線がほぼ中心を通る様に挿入された直径18mm、
厚さ８mmのペレツトに1000Kg／cm2の圧力で圧縮成
形した。
次に、上記で得られたペレツトの一方の端面
に、白金黒20重量％及び鱗状黒鉛80重量％の混合
物100mgを常法により圧着して水素極（燃料極）
とする。もう一方の端面には試験すべき酸化剤極
の電極触媒を装着することになるが、ここでは今
後の比較の標準とするために水素極（燃料極）と
同一の電極を圧着して酸素極（酸化剤極）とし
た。次に水素極及び酸素極の背後にそれぞれ水素
及び酸素のガスハウジングを装着した。
に、白金黒20重量％及び鱗状黒鉛80重量％の混合
物100mgを常法により圧着して水素極（燃料極）
とする。もう一方の端面には試験すべき酸化剤極
の電極触媒を装着することになるが、ここでは今
後の比較の標準とするために水素極（燃料極）と
同一の電極を圧着して酸素極（酸化剤極）とし
た。次に水素極及び酸素極の背後にそれぞれ水素
及び酸素のガスハウジングを装着した。
かくして得られた三電極固体電解質燃料電池の
各電極間に電圧計を、外部回路に負荷としてタケ
ダ理研(株)製TR6141定電流発生器を接続して電池
を作動させたときの電流−電圧曲線を第３図に示
す。第３図により電流密度が増加するにつれて電
圧が低下すること、特に電流密度が10mA・cm-2
以上となると電極部の分極が大きくなるため電圧
が急速に低下することが判る。また上記電圧の低
下は特に酸素極において著しいことも判る。
各電極間に電圧計を、外部回路に負荷としてタケ
ダ理研(株)製TR6141定電流発生器を接続して電池
を作動させたときの電流−電圧曲線を第３図に示
す。第３図により電流密度が増加するにつれて電
圧が低下すること、特に電流密度が10mA・cm-2
以上となると電極部の分極が大きくなるため電圧
が急速に低下することが判る。また上記電圧の低
下は特に酸素極において著しいことも判る。
更に、第三電極を前記ペレツトの一方の端面か
ら1.6，3.2，4.8及び6.5mmの位置に挿入したもの
について同様に測定した所、殆んど同一の結果を
得た。
ら1.6，3.2，4.8及び6.5mmの位置に挿入したもの
について同様に測定した所、殆んど同一の結果を
得た。
実施例 ２
試験すべき電極触媒としてPb2Ta2O7を調整し
た。即ち、白金るつぼ中のPb2Ta2O7を溶解した
酸化鉛融液中からパイロクロア構造結晶を有する
Pb2Ta2O7を析出させる。過剰の融液を熱希酢酸
で浸出除去して得られる結晶は、約200μｍ長の
正六面体結晶格子を有する。ESCA測定により
0.5原子％の白金が結晶表面にあることが判つ
た。この複合触媒は一酸化炭素の酸化について優
れた触媒活性を示した。この複合触媒が水素−酸
素系の電極触媒として使用できるかどうかを調べ
るために、この物質20mgを鱗状黒鉛10mgと混合し
て前記ペレツトに圧着し、酸素極として使用し
た。
た。即ち、白金るつぼ中のPb2Ta2O7を溶解した
酸化鉛融液中からパイロクロア構造結晶を有する
Pb2Ta2O7を析出させる。過剰の融液を熱希酢酸
で浸出除去して得られる結晶は、約200μｍ長の
正六面体結晶格子を有する。ESCA測定により
0.5原子％の白金が結晶表面にあることが判つ
た。この複合触媒は一酸化炭素の酸化について優
れた触媒活性を示した。この複合触媒が水素−酸
素系の電極触媒として使用できるかどうかを調べ
るために、この物質20mgを鱗状黒鉛10mgと混合し
て前記ペレツトに圧着し、酸素極として使用し
た。
更に比較のために触媒を用いない場合は鱗状黒
鉛のみを前記ペレツトに圧着して酸素極として使
用した。
鉛のみを前記ペレツトに圧着して酸素極として使
用した。
酸素極を上記の様にした以外は、水素極等すべ
て実施例１と同様にして得られた電流−電圧曲線
を第４図に示す。□−□はPb2Ta2O7−鱗状黒鉛
を〇−〇は鱗状黒鉛のみを酸素極として用いた場
合を示す。第４図によりPb2Ta2O7（0.5原子％の
白金を含む）の触媒活性は白金黒（第３図）に比
べて小さいことが判定出来る。
て実施例１と同様にして得られた電流−電圧曲線
を第４図に示す。□−□はPb2Ta2O7−鱗状黒鉛
を〇−〇は鱗状黒鉛のみを酸素極として用いた場
合を示す。第４図によりPb2Ta2O7（0.5原子％の
白金を含む）の触媒活性は白金黒（第３図）に比
べて小さいことが判定出来る。
本発明三電極固体電解質燃料電池を用いれば、
本実施例の様にして、容易に新しい電極触媒の評
価をすることが出来る。
本実施例の様にして、容易に新しい電極触媒の評
価をすることが出来る。
第１図は固体電解質のペレツト作製用のプレス
型及びその方法を示し、第２図は本発明三電極固
体電解質燃料電池の１例の概略を示す。第３図及
び第４図はいずれも、本発明三電極固体電解質燃
料電池を用いて測定した電流−電圧曲線を示す。
尚、第１図及び第２図中の記号は下記のものを示
す。 １……割型、２……固体電解質、３……第三電
極、４……カーボン管、５……カーボン管、６…
…燃料極（水素極）、７……酸化剤極（酸素極）、
８……カーボン管、９……カーボン管。
型及びその方法を示し、第２図は本発明三電極固
体電解質燃料電池の１例の概略を示す。第３図及
び第４図はいずれも、本発明三電極固体電解質燃
料電池を用いて測定した電流−電圧曲線を示す。
尚、第１図及び第２図中の記号は下記のものを示
す。 １……割型、２……固体電解質、３……第三電
極、４……カーボン管、５……カーボン管、６…
…燃料極（水素極）、７……酸化剤極（酸素極）、
８……カーボン管、９……カーボン管。
Claims (1)
- １ 燃料極及び酸化剤極の両電極間に密接介在す
る固体電解質中に、第三電極として白金、金又は
これらの合金である金属線を挿入したことを特徴
とする三電極固体電解質燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57059102A JPS58176879A (ja) | 1982-04-08 | 1982-04-08 | 三電極固体電解質燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57059102A JPS58176879A (ja) | 1982-04-08 | 1982-04-08 | 三電極固体電解質燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58176879A JPS58176879A (ja) | 1983-10-17 |
| JPS6229870B2 true JPS6229870B2 (ja) | 1987-06-29 |
Family
ID=13103624
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57059102A Granted JPS58176879A (ja) | 1982-04-08 | 1982-04-08 | 三電極固体電解質燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58176879A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL9500253A (nl) * | 1995-02-10 | 1996-09-02 | Stichting Energie | Werkwijze voor het bevochtigen van brandstofgassen alsmede vaste polymeer brandstofcel. |
| KR100393283B1 (ko) * | 2001-06-18 | 2003-07-31 | 한국에너지기술연구원 | 금속선이 매입된 고분자 전해질막/전극 접합체 및 그 제조방법 |
| DE602004023982D1 (de) | 2003-02-25 | 2009-12-24 | Aisin Seiki | Brennstoffzelle mit interner Hilfselektrode und Verfahren zur Regelung |
| KR100618233B1 (ko) | 2004-05-18 | 2006-09-01 | 에스케이씨 주식회사 | 고분자전해질막 연료전지용 막 전극 어셈블리의 분극 특성평가 시스템 |
-
1982
- 1982-04-08 JP JP57059102A patent/JPS58176879A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS58176879A (ja) | 1983-10-17 |
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