JPS62125829A - レ−ザ同位体分離方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明はレーザ同位体分離方法に係り、特に基底省位に
ある原子ばかりでなく準安定Ｉ！！位にある原子も同時
に分離することにより、高効率で同位体を分離すること
を可能にしたレーザ同位体分離方法に関する。

〔発明の背景〕

従来のレーザ同位体分離方法では、第８図に示す様に、
基底準位３にある原子・分子だけを励起準位７，７′か
らなる同位体シフトに比べて、十分に狭い発振波長λｌ
のレーザ光で選択励起し、特定の励起準位７にある原子
・分子だけを波長λ２の他のレーザ光で電Ｍ準位１０以
上に励起し、イオン化又は解離させることにより、特定
の同位体だけを分離していた。しかし１重金属原子・分
子の分離に際しては、蒸気発生に必要な温度が高くなる
ために、蒸気中の準安定準位（図示せず）の原子の分布
密度が基底準位３の原子分布密度に比へて無視できなく
なり、基Ｊ戊準位；３のみを選択励起する手法では、そ
の分離効率を十分上げる事ができなかった。

−１−記の問題点を解決する手法として、ウラン同位体
（２１１ｙ　）を分離する場合には、第９図に示す様に
、基底準位３及び準安定準位】にある原子を同位体シフ
トに比べ十分狭い発振波長幅をもつ２つのレーザ光（波
長λｌ、λ１′）で同一の励起べＩ！位７へ選択励起し
、これを他のレーザ光でイオン化して２８５ｖ　の分離
効率を向上させる提案がされている。しかし、上記した
手法では、８１択励起用の狭帯域化された高性能色素レ
ーザ光を発生する（レーザ発生）装置が２台必要になり
（波長λ１用と波長λ２用）、同位体分離のコストアッ
プの原因となり、かつ２台のレーザ発生装置の発振波長
及び発振波長幅を同時に安定化させなければならない等
の問題点があった。

尚５本発明に関連する先行技術としては、日本原子力学
会誌、　ＶｏＱ、　２２．　Ｈａ、　２．　ｐ３　（１
９８０）に掲載された「レーザ法によるウラン濃縮」が
知られている。

〔発明の「１的〕 本発明は上記した従来技術の問題点に鑑みなされたもの
で、分離したい同位体の蒸気中、例えばウランの金属蒸
気中において、準安定準位の原子分布密度が基底準位の
原子分布密度に比べ無視できなくなっても、同位体分離
の効率を下げない新しいレーザ同位体分離方法を提供す
ることを目的としている。

〔発明の概要〕

本発明のレーザ同位体分離方法は、準安定準位に存在す
る原子・分子を励起準位に励起し、次に励起準位に存在
する原子・分子を基底準位に自然放出などにより脱励起
し、基底準位の原子数・分子数を増加させた状態で、基
底準位から励起準位に励起し、更に励起準位から電離準
位に励起して、効率良く同位体を分離するものである。

次に、本発明の特徴である、レーザ光によって僧安定憎
位に存在する原子・分子を励起して、基底準位に集める
手法について、３準位系モデルを用いて説明する。

第２図（ａ）に示す３晧位系モデルにおいて、市安定準
位】と（励起）°錦位２の間の遷移に同調したレーザ光
（エネルギー密度ρ；　ｔ＜Ｏでρ（ｔ）＝Ｏ，ｔ、≧
０でｐ　（ｔ）　＝ｐｏ　）を入射した時の各準位（１
，２，３＞の占有密度ｎ＋　　（ｊ＝１．２．３）の時
間変化は、レート方程式により次の様に記述できる。

ここで、Ａ、ＢはアインシュタインのＡ及びＢ係数であ
る。レーザ光入射直前（ｉ、　＝　Ｏ）に各準位（１，
２，３）の占有密度（ｒ＋＋＋　ｎ２＋　ｎａ）がｎ１
＝ｎＯ＋　ｎｚ：ｎｓ：Ｏであり、また準位１，２の統
計型率が等しいと仮定する。この仮定の下に、更に入射
レーザ光強度が十分強いと仮定すると、レーザ光入易直
後にｎ１〜ｎ２なろ近似が成立する。

このとき、占有密度ｎ　Ｌ　ｅ　Ｔ’ｌ　ｚｙ　ｎ　Ｒ
の時間変化ｎ＋　　（ｔ）（ｉ＝１．２．３）は、次式
で近似できる。

この状態で、ｔ＋ｏｏとすると、 ｎ　１：ｌ：　ｎｚ＝　Ｏ、ｎ　ｓ＝　ｎｏとなる。こ
こで、τ＝ＡＺ３／２である。

この結果から、レーザ光を入射後十分な時間（シ〉〉で
）が経過すると、（準安定）ｍ位しにあった原子はすべ
て基底準位３に集まることがわかる６上記の効果を、以
後のレーザ光によるくみ出し効果と呼称する。

次に、上記したレーザ光のくみ出し効果を用いて、基底
載位１に集めて原子・分子の中で、希望する同位体だけ
を分離する手法について、第２図（ｂ）を用いて説明す
る。即ち、同位体シフトに比べて十分に狭い発振波長幅
をもつレーザ光（波長λ１）を用いて、励起準位７へ希
望する同位体を選択励起する。次に、励起準位７へ励起
した同位体を他のレーザソロ（波長λ２）で電離準位１
０に励起し、イオン化して補集する。これによって、準
安定準位１に存在した原子・分子も基底準位３の原子・
分子と同時に同位体分離することができる。

〔発明の実施例〕

以下、添付の図面に示す実施例により、更に詳細に本発
明について説明する。先ず、本発明のレーザ同位体分離
方法を２３δ■の同位体分離に適用する場合の理論的背
景について、第３図から第５図を用いて説明する。レー
ザ法によるウランの同位体分離を行う場合、固体ウラン
を電子ビームで加熱してウラン蒸気を生成する必要があ
り、ウラン蒸気温度は２６００度以上となる。この温度
では。

基底準位分布密度に対する第１励起準位（準安定型付：
　６２０　ｍ−’）の分布密度の比である占有密度比Ｒ
（Ｒ＝準安定窄位の原子数／基底準位の原子数）は、ボ
ルツマン分布に従がい、６０％（＝２６．７％／４４．
５％）に達する。第：３図は、−１−記の状態を示して
いる。

この準安定原子を基底準位へくみ出す過程の］例として
第４図に示す遷移が考えられる。７（＋＋安定準位１（
５に’１１）に存在したウラン原子を波長９１８．９ｎ
ｍのレーザ光で励起準位２（δＬｅ）にくみ上げろと、
原子はＦ１６９．４ｎｙｎの光を放出して基底準位：３
へ遷移する。この時、励起された原子の一部は他の準安
定準位１　　（’に’　６）　、　４　（５Ｋ”　ｅ）
。

５（３１°４）　、　６　（７Ｍ°５）にも遷移する（
主として、準安定準位４，５．６）。励起準位２へ励起
された原子が基底準位３へ遷移する確率ｐは、励起準位
２から各準位への自然放出遷移係数（アインシュタイン
のＡ係数）Ａｔａ（ｉ：上準位で、この場合には２．ｊ
：下準位）を用いて５次の様に表わされる。

Ａ２８＋　Ａ２４＋　Ａ２１Ｓ＋　Ａｚｅ従って、第４
図に示す遷移を用いた場合、準安定準位１の原子が全て
励起準位２に励起されるため、結局準安定準位１の原子
の４７％を基底準位に移すことが可能になる。これは、
　２６００度のウラン蒸気中で基底準位３の原子密度が
２８％（＝　（０，２６７Ｘ　Ｏ，４７）　１０．４４
５　）増加する事に対応する。

次にや安定準位１の原子をすべて基底準位３等にくみ出
すのに必要なレーザの性能について示す。

レーザの波長をλ（μｍ）、のパルス幅を’ｒ（＋）、
出力をＰ　（ＫＷ−ａｍ−２・ｎ　ｍ−’）、励起準位
２からｉ？Ｆ位へ（７）５８ｍ率をＡ２＋　（ｉ　＝１
．３，４，５゜６）、ψ位１の統計型率をｇｔ　（ｉ：
ｉ、２．　　・・。

６）と表オ〕すと、レーザのくみ出し効率を意味する僧
安定窄位】の原子の分布密度減少率ηは、以下に説明す
るパラメータを用いて、第５図によって評価することが
できる。

（イ）励起準位寿命τ−工２； τ　−’ｘ＝　　Ａ２１＋　　Ａ２８＋　ＡＺ４＋　　
Ａ　２ｓ＋　　Ａｚｅ−−（１）（ロ）準位１，２間の
レーザー光の吸収飽和パラメータＳ； ｇｚ　　　　　　　　　　Ｗ。

（ハ）励起準位から基底準位への遷移確率比β；ｇ１＋
ｇ２ 上記のパラメータを用いろと、β・Ｓ〉１０かつ′「／
τ２〉１０のとき、錦安定準位１の分布密度減少η〜１
となり、僧安定便位に存在するほとんど全ての原子をく
み出して、基底準位３等の準位に遷移させろ事ができろ
。

第５図に示した過程では、式（４）からβ＝０．２９３
となるのでη〜１とするためには、５〜３４とする必要
がある。（２）（３）式より必要なレーザー出力はＬ　
２　ｋＷ−■−２・＋ｎｎ＋　−”となる。

また、必要なレーザ光のパルス幅は、τ２−１００ｎｓ
と考えられるので、Ｔ〜１μｓとなる。これらの条件は
、フラッシュランプ励起色素レーザにより満たすことが
できる。

以」二述べた手法により準安定準位１のウラン原子を基
底準位３に集めた後、ウランの同位体シフト（８Ｘ　１
．０−３ｎ　ｍ）に比べて十分狭帯域化されたレーザ光
によりウラン基底状態原子を選択励起する事で、効率の
良いウランの同位体分離が可能となる。尚１選択励起波
長は、ウランのスペクトル構造が複雑なため多数の候補
があるが、１例として２８５Ｕの５９１．５ｎｍの共鳴
線が考えられる。選択励起された２３８Ｕは、Ｘ　ＱＣ
Ｑエキスレーザ光（３０８ｎｍ）で光電離でき、これを
電界で補集する事により２−δＦ′ｔＪの同位体分離が
ｉｉ（能となる。

また、より効率の良いウラン電離法として自動電離過程
を用いる方法も考えられる。ｚ３δＵを５９１．５ｎｍ
レーザ光で選択励起した後、３０１．５ｎｍあるいは２
９６ｎｍレーザ光で再び励起するとウラン原子は２電子
励起状態となる。このエネルギ準位は６．１９ｅＶある
いは６．３１ｅＶでいずれもウラン原子の電離エネルギ
６．１５　　ｅＶより大きく、わずかな電界中でも容易
に電子を放出してイオンとなる。この２段階目の３０１
．５ｎｍ　あるいは２．９６　ｎ　ｍの励起はウラン原
子の束縛準位間の遷移のため、前述のＸｅＣＱエキシマ
レーザによる束縛、連続準位間の遷移に比べ約２０倍大
きな吸収断面積を持っている。よってＸ　ｅＣＱエキシ
マレーザ光をラマン効果を用いて波長変換する等により
３０１．５　ｎ　ｍあるいは２９６ｎｍレーザ光を生成
する事により、より効率の良い同位体分離が可能となる
。

第１図は、以上に説明した本発明のレーザ同位体分離方
法を実行するレーザ同位体分離装置の一実施例を示す図
である。第１図において、ウラン蒸気は電子ビーム装置
１１でルツボ１中の固定ウランを加熱して生成する。生
成されたウラン蒸気は、コリメータ１２を通り励起分離
領域に拡散させる。蒸気中のウラン準安定原子は、フラ
ッシュランプ色素レーザ２０で励起準位に励起され、次
に基底準位へ遷移する。蒸発したウランを効率良く利用
するためには、フラッシュランプ色素レーザを］ＫＩＩ
ｚ程度の繰返しで動作させる必要がある。

しかし、甲、−のフラッシュランプでは、１−００１１
ｚ程度が限度となるので、第６図に示した１００本のフ
ラッシュランプ２１を色素セル周辺に配置し順次発光さ
せるＪＩＧによりＩＫＩＴｚの繰返しを達成する。レー
ザの発振波長及び出力を安定化するために、第６図に示
す様に、色素温度制御装置２２及び色素循環装置２３を
用いる。２４は色素レーザーの波長選択素子である。

次に、基底準位に集められたウラン原子の中で２８６Ｕ
　のみを狭帯域レーザー出力テｔ、　３０で選択励起す
る。狭帯域レーザーシステム３０は、高繰り返しで発振
波長及び発振波長幅を安定させる必要がある。この条件
を満たすため、連続発振色素レーザー３１を用いて、選
択励起用パルス色素レーザ３２を注入ロック動作させ、
その発振波長及び発振波幅を安定化させる。連続発振色
素レーザ；３１は、希ガスイオンレーザ３３で励起され
る。

連続発振色素レーザ３１のレーザ光は、選択励起用色素
レーザ３２の不安定共振器；３４の片方の鏡の中心部に
あいた穴より入射される。選択励起用色素レーザ３２は
エキシマレーザ；３５の出力の一部で色素セル３６を励
起する事により動作させる。

このとき１選択励起用パルス色素レーザ３２の発振波長
及び発振波長幅は注入用の連続発振色素レーザ３１で決
定されるので、高繰り返し動作時にも狭帯域レーザシス
テム３ｏからの色素レーザの発振波長及び発振波長幅を
安定に保てる０選択励起された２８５Ｕ　の電離を３０
８ｎｍで行う場合、Ｘ　ｅＣＱ、エキシマレーザ；３５
からのレーザ光を電離領域に直接人馬して行う。自動電
離過程を用いる場合、Ｘ　ｅ　ＣＱエキシマレーザ３５
からのレーザ光をラマンセル３７で波長変換してから電
離領域に入射する。電離されたウランは、２板の電極４
０により生成される電界で補集する。

また準安定素子を励起する際に、準位１，２間の遷移に
同調したレーザ光の他に、準位４，２＋１１１及び準位
５，２間の遷移に同調したレーザ光を同時に入射する事
により、準安定準位にあった原子の９５％を基底準位に
遷移させる事ができる。温度２６００度のウラン蒸気中
ではこの手法により５７％基底状態原子密度を増やせる
事になり、同位体分離の効率を５７％まで向上させろ事
ができる。

ウラン原子の同位体分離においては、市安定僧位と基底
準位の電子配列が同種類であったので、光学的に励起で
きる共通の励起準位が存在し、この準位を経由して原子
を基底準位へ遷移させる事ができた。他の原子の同位体
分離を行う際に、準安定準位と基底準位とに光学的許容
遷移で結ばれた励起準位が存在しない場合でも、多光子
過程を用いた励起により準安定準位より基底準位へくみ
立せる。例えば、第７図（ａ）は２光子吸収により準安
定原子を基底準位へのくみ出し、第７図（ｂ）は励起準
位２′を用いた２段階励起によるくみ出しの例である。

〔発明の効果〕

本発明によれば、レーザによる同位体分離を行う際に、
準安定原子をレーザで励起しその後基底申付に遷移させ
る事により基ｊ戊準位の密度を増加させる事ができるの
で、同位体分離効率を向」−させろ効果がある。例えば
、２６００度のウラン蒸気中で２３３Ｕ　の同位体を分
離する場合、１つの励起レーザーを用いて２８％、３つ
の励起レーザを用いると５７％まで同位体分離効率を向
上できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明のレーザ同位体分離方法を実行するレー
ザ同位体分離装置の一実施例を示す説明図、第２図（ａ
）、（ｂ）は本発明のレーザ同位体り）前方法の原理を
示すエネルギ状態図、第３図は準安定準位と基底準位の
占有密度比の蒸気温度依存性を示す図、第４図はウラン
−２３５のエネルギー準位を示す図、第５図は準安定準
位の原子を基底準位に遷移させるに必要なレーザ条件を
示す図、第６図は第１図に示すフラッシュランプ色素レ
ーザの具体例を示す図、第７図（ａ）、（ｂ）は本発明
のレーザ同位体分離方法を多光子過程を用いて実行する
場合の原理を示すエネルギ状Ｓ図、第８図と第９図は従
来のレーザ同位体分離方法の原理を示すエネルギ状態図
である。 １、．４，５．６・・・準安定準位、２．２’　７．７
’・・・励起準位、３・・・基底準位、１０・・・電離
準位。 １Ｆ・・・電子ビーム装置、１２・・・ルツボ、１３・
・・コリメータ、２０・・・フラッシュランプ色素レー
ザ、２１・・・フラッシュランプ、３０・・・狭帯域レ
ーザ同位体ｌ１．３】・・・連続発振色素レーザ、３２
・・・選択励起用パルス色素レーザ、；３３・・・希ガ
スイオンレーザ、３５・・Ｘ　ｅ　Ｃ’、　Ｑエキシマ
レーザ、；う７・・・ラマンセル、４０・・・電極。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、レーザ光を用いて基底準位の同位体を電離準位に励
   起し、同位体を分離するレーザ同位体分離方法において
   、準安定準位に存在する原子又は分子を所定波長のレー
   ザ光を用いて第１の励起準位に励起し、さらに第１の励
   起準位に存在する原子又は分子を脱励起して基底準位の
   原子数又は分子数を増加させ、その後基底準位の原子又
   は分子を電離準位に励起することを特徴とするレーザ同
   位体分離方法。 ２、前記基底準位の原子又は分子の電離準位への励起は
   、所定波長のレーザ光を用いて基底準位の原子又は分子
   を第２の励起準位へ励起し、次に第２の励起準位の原子
   又は分子を所定波長のレーザ光を用いて電離準位へ励起
   することによって行うことを特徴とする特許請求の範囲
   第１項記載のレーザ同位体分離方法。 ３、前記準安定準位に存在する原子又は分子を所定波長
   のレーザ光を用いて第１の励起準位に励起する場合、２
   光子吸収を利用して励起することを特徴とする特許請求
   の範囲第１項記載のレーザ同位体分離方法。 ４、前記準安定準位に存在する原子又は分子を所定波長
   のレーザ光を用いて第１の励起準位に励起する場合、準
   安定準位と第１の励起準位の間に存在する第３の励起準
   位を介して励起することを特徴とする特許請求の範囲第
   １項記載のレーザ同位体分離方法。