JPS6126637B2 - - Google Patents

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JPS6126637B2
JPS6126637B2 JP53031803A JP3180378A JPS6126637B2 JP S6126637 B2 JPS6126637 B2 JP S6126637B2 JP 53031803 A JP53031803 A JP 53031803A JP 3180378 A JP3180378 A JP 3180378A JP S6126637 B2 JPS6126637 B2 JP S6126637B2
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microspheres
uranium
pellets
sintered
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Bishofu Kurausu
Uee Shutoratsuton Rihyarudo
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TSUURU FUERUDERUNGU DERU FUORUSHUNGU AN DERU AIDOGENETSUSHITSUSHEN TEHINITSUSHEN HOTSUHOSHUURE G
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TSUURU FUERUDERUNGU DERU FUORUSHUNGU AN DERU AIDOGENETSUSHITSUSHEN TEHINITSUSHEN HOTSUHOSHUURE G
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Publication date
Application filed by TSUURU FUERUDERUNGU DERU FUORUSHUNGU AN DERU AIDOGENETSUSHITSUSHEN TEHINITSUSHEN HOTSUHOSHUURE G filed Critical TSUURU FUERUDERUNGU DERU FUORUSHUNGU AN DERU AIDOGENETSUSHITSUSHEN TEHINITSUSHEN HOTSUHOSHUURE G
Publication of JPS53118698A publication Critical patent/JPS53118698A/ja
Publication of JPS6126637B2 publication Critical patent/JPS6126637B2/ja
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    • C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/51—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on compounds of actinides
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62—Ceramic fuel
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62—Ceramic fuel
    • G21C3/623—Oxide fuels
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10S—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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    • Y10S376/901—Fuel

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Description

【発明の詳細な説明】 本発明はプルトニウムとウランを酸化物または
炭化物として含有する微粒状の出発原料から焼結
ペレツト（Sinterpellets）の形のセラミツク質プ
ルトニウム−ウラン核燃料を製造する方法に関す
る。
セラミツク核燃料、すなわち、全ての成分が酸
化物、窒化物または炭化物の形で存在している、
ウラン、プルトニウムもしくはトリウムまたはこ
れら金属の混合物またはこのような金属混合物の
固溶体からのセラミツク質材料の製造において、
加圧された「生の粉末」を焼結することにより通
常の円筒形とすることは普通に行なわれている。
例えば、“Nuclear Energy、 Maturity、
Proceedings of the European Nuclear
Conference，Vo1.7，′Fuel Fabrication′，
Progress in Nuclear Energy Pergamon Press
（1976）”に記載されている。
プルトニウム含有燃料、例えば軽水型原子炉
（LWR）（加圧水型原子型炉PWR，沸騰水型原子
炉BWR）もしくは改良型ガス冷却原子炉
（AGR）に用いる酸化物を製造するための約３％
のプルトニウムを含むウラン、または液体ナトリ
ウムもしくはガスで冷却される高速増殖炉
（FBR）で用いる酸化物、炭化物もしくは窒化物
からなる混合物の形の10〜40％プルトニウムを含
むウランの場合、酸化物の形のウランおよびプル
トニウムを別々に含む両方の粉末成分を混合する
こと、または酸化ウランおよび酸化プルトニウム
を炭化物と窒化物とするため微粉枠された炭素と
一緒に混合することは通常のことである。
これらの原料粉末混合物から水圧プレスまたは
機械プレス円筒状生ペレツト（Criinpellatts）を
成形する。次にこの生ペレツトを焼成して稠密な
焼結ペレツトを得る。生ペレツトの製造の際に酸
化物を炭素と混合する場合には、焼成前に予備加
熱工程を挿入することもでき、その間その炭素は
プルトニウムおよびウランの酸化物と反応して炭
化物を生成する。このようにして得られた炭化物
材料は、次いで粉枠により粒状化し、終りに従来
のように加圧して焼成し所要の最終密度とする。
初めから酸化物を混合した生ペレツトまたは再
成形した炭化物ペレツトを用いる最終焼結は、主
要なウラン構造中にプルトニウムが均一に分散し
た稠密なペレツトを製造するためのものである。
この均質化は自己拡散により生じるもので、プル
トニウムの平均を越えた濃度の局部的に限られた
領域が生じないために必要である。
高い最終密度とプルトニウムのウランマトリツ
クス中への完全な拡散を得るのに必要な良好な焼
結特性は、粒サイズ、粒表面、粒形のような原料
となる粉末の性質および混合物自身の流動性とか
性質に依存する。高品質の焼結ペレツトを得るた
めには、炭素を含むかもしくは含まないウラン酸
化物およプルトニウム酸化物からなる粉末または
ウラン炭化物およびプルトニウム炭化物からなり
別々に得られた粉末を充分に粉枠し非常に注意深
く混合しなければならない。或場合には粉末の最
終的粉枠と混合を一つの操作で行なうことができ
るし、他の場合には、その粉末を所要の程度に粉
枠してから混合する。プルトニウム含有粉末の粉
枠と混合には困難が生じる。
プルトニウム材料は、その毒性、放射線および
摂取の危険性の故に放射線防護室とかα−防護室
のような最高に制御された密閉室において処理お
よび調製することが必要である。工業国はプルト
ニウム含有燃料の製造のための製造基準を上記の
原理にしたがつて制定している。
セラミツク質の燃料ペレツトの製造において
は、特に粉末調製に際して生じるプルトニウム含
有ダストが特別の問題となる。何故なら、特別の
予防手段を講じないと、作業員が許容量以上の高
放射線線量を受けるからである。このような放射
線場はまた部分的にプルトニウムの副生物、すな
わちアメリシウムによつて制約を受ける。これは
硬いガンマ線を放射し、装置および放射線防護室
の内部表面を被覆しているダストのための操作員
や看視員を直接放射線にさらす原因となり、装置
をを看視するため放射線防護室に時々防護服を着
て立入ることを要請する。さらに困難な問題は、
失なわれたプルトニウム、すなわち、表面に付着
して残つているプルトニウムおよびフイルタ中に
残留しているプルトニウムによつて生じる。
これらの問題はなお増加すると予想されるし、
しかも「生産性」原子炉におけるより永い停止時
間（増加した消耗）により制限されたプルトニウ
ムの活性増加の故に、さらにそれにPu238（α，
ｎ）の自発的な中性子放射（自発的分裂）および
Pu236（τ）のガンマ線放射が加わら、それはプ
ルトニウム材料の回収の増加に応じて増加する。
球状の燃料微粒子は湿式化学法により調製する
ことができる。その主なものは次の通りである： ゾル−ゲル−方法、例えば、 L1 Proc.Panel for ceramic nuclear fuels ６
−10，1968年５月、ウイーン、IAEA「セラミ
ツク質核燃料のためのゾル−ゲル方法」に記載
されている。
沈殿方法、例えば、 L2 GB−PS1175834（24.12，1967）「粒子また
は他の形状のものとしての金属含有材料の化学
的製造に関する改良」および L3 Jiilich Report Jiil 1229，1975より知られ
る。
内部ゲル化方法、例えば、 L4 DT−AS2059093 「金属オキシ水和物、金属オキシ水和物と炭
素……等を含有する球状微粒子を水溶液から製
造する方法」および L5 Forthmann R.etal，Jiil−655−RW（1970年
４月） 「UO2のミクロ球をUO2ゾルの内部ゲル化に
よりウラン（）溶液から製造することについ
ての研究）に記載されている。
EIR炭化物方法、例えば、 L6 Stratton R.，Bischoff K.Opcit ref，Ｉ，
Vo1，３「FIR」における混合炭化物燃料のプ
ログラム」に記載されている。
これらの湿式化学方法またはゲル化方法は、こ
とごとく、ウランおよびプルトニウムからなるセ
ラミツク質の焼結材料を、粉末の粉枠、混合およ
び加圧をすることなく直接的方法により酸化物−
炭化物−または窒化物−ミクロ球
（Mikrokugeln）の形で得ることに用いることが
でき、そのミクロ球は燃料として原子炉に用いら
れる。このような特定の方法は、例えばCH−PS
−581890（REACTORCENTRUM
NEDERLAND）の「球状のゾル−ゲル−分裂物
質を焼結により球状の酸化物、炭化物または炭窒
化物含有核燃料材料に変換する方法」に記載され
ている。
セラミツク質のウラン−プルトニウム核燃料
は、一方では湿式化学方法で調製することのでき
るミクロ球の形で、また他方では焼結ペレツトの
形で、ミクロ球として用いる場合に真に有利な処
理に付せられるが、その製造は重要かつ従来は相
当の消費によつてのみ解決される問題を示す。
本発明の課題は、セラミツク質のウラン−プル
トニウム−核燃料からなる焼結ペレツトの改良製
造方法を見出すことにあり、それにより前記の困
難を解消し、他の点でも有利な方法でウラン−プ
ルトニウム−焼結ペレツトの製造が可能となる。
本発明によるその課題の解決は次の点にある。
すなわち、プルトニウムの、微粒状炭素を含有す
ることのできる酸化物またはプルトニウムの炭化
物からなる湿式化学法により調製したミクロ球
を、ウランの上記化合物類からなる湿式化学法に
より調製したミクロ球またはウランの上記化合物
類からなる微粒状ないし粉末状の材料と混合する
か、あるいはプルトニウム含量が化合物の金属部
分に基ずいて少なくとも１％のプルトニウムとウ
ランの固溶体（festen Losung）の、微粒状炭素
を含有することのできる酸化物または諸固溶体の
炭化物からなる湿式化学法により調整したミクロ
球單独または該ミクロ球を上記のようなミクロ球
もしくは上記のような微粒状ないしは粉末状材料
と混合してから加圧成形して生ペレツトとし、そ
の生ペレツトをペレツトに所定の密度を付与する
最終焼結工程を含む熱処理に付すことである。
本発明の方法においては、プルトニウムはミク
ロ球を生成する処理工程に至るまで液状の存在
し、そして公知のゲル化法により適正粒度のミク
ロ球がそこで用いられる供給ノズルを通して得ら
れるので、特にプルトニウム含有粒子の最適粒度
への粒枠は最早必要としない。湿式化学方法で得
られるミクロ球ま、最終製品、すなわち、セラミ
ツク質プルトニウム−ウラン−焼結ペレツトに至
るまで洗浄、乾燥、混合、加圧および焼結等の諸
工程に付せられるに過ぎず、ダストのないもしく
はダストの少ない工程に付せられるのでプルトニ
ウムの損失も低下する。かくして、従来公知の製
造法の遭遇する欠点は直接的方法で解消される。
さらに本発明の方法は特に高品位のセラミツク質
の焼結ペレツトを得るのに重要なより優れた利点
をもたらす：すなわち、 一処理に付けられる粒子はミクロ球の形で存在
し、その良好な流動性のため容易に混合するので
要求される混合の均一性が保証される。
一原料粒子の湿式化学法的製造は、化学分離に
より、燃料製造以前にプルトニウム中のアメリシ
ウム含量を直接的に減少することを可能とする。
一生のプルトニウム粒子または標準混合物の形
のウラン−およびプルトニウム粒子を化学的な反
復調製装置において直接製造することができる。
一造粒プレスの特別な操作法によつて各々適宜に
「低い」所望の密度の焼結ペレツトを製造するこ
とができる。
ウラン−プルトニウム−炭化物の焼結ペレツト
を製造するため、微粒状の炭素を懸濁状態で供給
液中に導入すると共に、湿式化学法で炭素含有プ
ルトニウムまたはプルトニウム−ウランミクロ球
を製造することができる。ミクロ球の熱処理、す
なわち、反応焼結に際し、炭素熱（karbothermi
−schen）環元によつて炭化物が続いて生成され
る。プルトニウム−炭化物−ミクロ球は、ウラン
とプルトニウムの所望の最終含量が焼結ペレツト
中に得られるような割合でウラン炭化物ミクロ球
または微粒状ないしは粉末状のウラン炭化物と混
合することができる。
添付の図面は実施例として四種類の方法を図解
的に示し、すなわち、原料から本発明の方法によ
りウラン−プルトニウム混合酸化物および混合炭
化物が得られる。
微粒状の炭素を含有することのできる、ウラン
およびプルトニウムゾル、懸濁液または溶液か
ら、公知のゾル−ゲル−方法によりミクロ球の形
のキセロゲル（Xerogel）を製造するが、ここで
湿式化学法の最終生成物は「Xerogel」として理
解されよう。プルトニウム成分のための原料はも
つぱらそのようなキセロゲルからなり、一方ウラ
ン成分のための原料はキセロゲルまたは微粒状な
いし粉末状物質からなることができる。
方法 ミクロ球中に、炭化物ペレツトの製造のため微
粒状の炭素を含むウラン−プルトニウム−キセロ
ゲルから出発する。そのキセロゲル−ミクロ球を
造粒し、その生ペレツトを予熱工程においてか焼
し、次いで高温下における反応焼結に付し、それ
によりこの方法による焼結ペレツトの製造は完
結する。
方法 プルトニウム−キセロゲルからなるミクロ球お
よびウラン−キセロゲルからなるミクロ球または
微粒状ないしは粉末状のウラン材料、すなわち炭
素を含むかもしくは含まない二種の粒子から出発
する。この二種の粒子は、最終の焼結ペレツト中
に要求されるウランとプルトニウム含量により定
められる量的割合で相互に混合される。次にこの
粒子混合物は造粒する。得られた生ペレツトは、
予熱工程においてか焼し、次に高温下で反応焼結
に付す。
方法 第の方法と同様に、この場合でもプルトニウ
ム−キセロゲルからなるミクロ球およびウラン−
キセロゲルからなるミクロ球または微粒状ないし
は粉末状のウラン材料から出発するが、この場
合、プルトニウム材料およびウラン材料は炭素を
含有することができる。ウラン−ミクロ球および
プルトニウム−ミクロ球から出発するときは、そ
れらミクロ球の各々をか焼し、次いでそのか焼さ
れたミクロ球を最終生成物に従属する量的割合で
混合する。そのミクロ球混合物を造粒し、そのペ
リツトを高温で起る反応焼結に付す。プルトニウ
ム−ミクロ球および微粒状ないし粉末状のウラン
材料から出発する場合は、ウラン材料とか焼され
たプルトニウム−ミクロ球を所定の量的割合に混
合する。次にその粒混合物を造粒し、得られたペ
レツトご反応焼結に付す。
方法 原料は再びプルトニウム−キセロゲルおよびウ
ラン−キセロゲルまたは微粒状ないし粒状のウラ
ン材料である。微細な炭素を含むことのできるウ
ラン−キセロゲルからなるミクロ球および炭素を
含すかもしくは含まないプルトニウム−キセロゲ
ルからなるミクロ球を用いる場合は、、各ミクロ
球を予熱工程でか焼する。次に、か焼されたウラ
ン−ミクロ球およびか焼されたプルトニウム−ミ
クロ球を各々反応焼結に付す。こうして予備焼結
されたウラン−ミクロ球およびプルトニウム−ミ
クロ球を、他の方法におけると同様に、混合し、
次いでミクロ球を造粒し、得られた生ペレツトを
もう一度後焼結する。
ウラン成分に微粒状ないし粉状の材料を用いる
場合には、か焼されたウラン−ミクロ球と均等な
ウラン材料を反応焼結に付し、次いで反応焼結に
おいて処理されたプルトニウム−ミクロ球と混合
するか、または反応焼結において処理されたウラ
ン−ミクロ球に相当する微粒状ないし粉状のウラ
ン−材料を直接、反応焼結において処理されたプ
ルトニウム−ミクロ球と混合する。次に混合の
後、ペレツトの造粒と後焼結を行なう。
方法は、原料−キセロゲルから少ない処理工
程、すなわち、造粒、か焼、および反応焼結だけ
ですみ、ここでか焼と反応焼結は生ペレツトの熱
処理として続いて行なわれる。方法および方法
では混合工程だけが加えられる。方法は混合
工程で始まり、次に方法と同様にして終る。方
法では、か焼の後にまず混合工程があり、それ
によりこの方法は始まる。方法では、熱処理中
の初めの工程であるか焼および反応焼結が連続し
た工程として行なわれる。混合および造粒の後、
さらに別の工程として後焼結が加わる。通常はキ
セロゲルの製造もまた重要である。
なお添付の図面において、１はゾル、懸濁液、
または溶液、２は種々のゾル−ゲル方法、３はキ
セロゲルミクロ球、４は粒状または粉状材料、５
は混合、６は造粒、７はか焼、８はミクロ球、９
は粒状または粉状の材料、１０は混合、１１は造
粒、１２は反応焼結、１３はミクロ球、１４は粒
状または粉状の材料、１５は混合、１６は造粒、
１７は焼結、１８は燃料ペレツト、１９は「方
法」をそれぞれ示す。
以下に本発明の方法を実施例によりさらに詳細
に説明する。
例 １ 特にLW−炉用のウラン−プルトニウム−混合
酸化物からなる焼結ペレツト。
原料はウラン−キセロゲルおよびプルトニウム
−キセロゲルである。そのウラン−キセロゲル
は、いわゆる「ユーリツヒＨ−法」（L5参照）に
相当するゾル−ゲル−方法により、そしてプルト
ニウム−キセロゲルはいわゆる「EIRゾル−ゲル
方法」により製造される。後者の方法は L7 Bischoff K.etal：EIR−レポート No.236，1973 「炭化物製造のためのゾル−ゲル法」 に記載されている。直径10〜50μｍの微粒状の供
給溶液の分散のためには、下記の文献に記載され
ているように、二つの直線状のノズルを用いる： L8 Wymer R.G.：IAEA.ウイーン 1968
「ORNLでのゾル−ゲル法の実験室的および工
学的研究」 そのウラン−およびプルトニウム−キセロゲル
は直径５〜25μｍのミクロ球の形で存在する。ウ
ラン−キセロゲルおよびプルトニウム−キセロゲ
ルにおけるミクロ球の粒度分布が等しいこと、そ
して各キセロゲルにおいて平均直径は10〜15μｍ
にあることが重要である。
プルトニウム酸化物−キセロゲル5gおよびウ
ラン酸化物−キセロゲル162gをよく混合する。
流動性のミクロ球混合物から、慣用の造粒装置に
おいて所望の粒度、例えば直径９mmの粒度の生ペ
レツトを加圧成形し、そこで加圧された生ペレツ
トの密度は4.0g／cm2より小さくならないようにす
べきである。生ペレツトの製造はまた何らの結合
材を添加することなしに行なう。
次にその生ペレツトをアルゴン80％および水素
20％からなる還元ガス中において500℃でか焼
し、引続きアルゴン中1400〜1600℃で焼結（反応
焼結）して理論密度の95〜98％の代表的密度を有
する混合酸化物からなる最終ペレツトとする。
ここではその焼結ペレツトは前記の方法によ
つてつくられた。
例 ２ 特にLW−炉用のウラン−プルトニウム−混合
酸化物からなる焼結ペレツト。
原料はプルトニウム−キセロゲルとウラン酸化
物−粉末である。このプルトニウム−キセロゲル
は例１に記載のように調製する。ウラン酸化物粉
末は、この場合は５〜50μｍの間の粉末中の粒度
分布により保証されるような或る流動性を持たな
ければならない。例１に記載されたプルトニウム
酸化物−キセロゲル5gおよびウラン酸化物−粉
末162gタンブラミキサ中で混合する。得られた
混合物の生ペレツトの調製および後続の熱処理は
例１と同様の方法で行なう。
例 ３ 特にFB−炉用の、プルトニウム対重金属の比
が0.3の割合のウラン−プルトニウム−混合酸化
物からなる焼結ペレツト。
先ずウラン−プルトニウム−キセロゲルを、好
ましくいわゆる「ゲル−沈殿法」（L2参照）に相
当するゾル−ゲル−方法により調製する。キセロ
ゲル−ミクロ球の製造のために準備される供給溶
液は、所望の焼結ペレツトと同じプルトニウム対
重金属比、ここでも0.3を有する。この場合、キ
セロゲル−ミクロ球の平均サイズは臨界的でない
ことが強調される。何故なら、ウランおよびプル
トニウムに対する均質性領域は供給ミクロ球のサ
イズには依存しないからである。20〜100μｍの
範囲の直径をもつミクロ球を目的に適なうよう調
製する。供給溶液の相当する分散を得るために、
実際には六重の二直線ノズル（Sechsfach−
Zweistrahldiise）を選ぶのが好ましい。
生ペレツトの調製とその後の熱処理は、例１と
同様の方法で行なう。この焼結ペレツトの製造は
上記の方法に相当する。
例 ４ 特にFB−炉用のウラン−プルトニウム−混合
炭化物からなる焼結ペレツト。
生ペレツト製造のための供給原料として、その
ミクロ球が全重量に基いて約12重量部の微細なカ
ーボンブラツクを含有するウラン−プルトニウム
−キセロゲルを用いた。このウラン−プルトニウ
ム（炭素）キセロゲルは、既に例１に記載した
「EIRゾル−ゲル方法」（L7参照）によつて調製す
るのが望ましい。
プルトニウム0.112モル／Kg、ウラン0.637モ
ル／Kgおよびカーボンブラツクの形の炭素2397モ
ル／Kgを含む供給溶液98.1gを40〜200μｍの直径
の微細滴に分散し、キセロゲルとする。例２と同
様に、ミクロ球の平均サイズは均質性に対して臨
界的でないので、供給溶液の分散は慣用の加圧ノ
ズル（LIruckdiise）で行なうことができる。
生ペレツトはウラン−プルトニウム（炭素）−
キセロゲルから約６トン／cm2の圧力で加圧成形す
る。その生ペレツトをか焼し、炭素還元に付しそ
して焼結する。
この実施例の著しい利点は、炭素還元と焼結が
唯一の操作で行なわれること、さらにまた唯一の
処理工程しか必要としないことにある。実際に
は、生ペレツトをアルゴン80％および水素20％か
らなるガス流中で500℃においてか焼し、引続き
アルゴン流中での熱処理を1700〜1800℃で行な
う。通常95％TDの密度の混合炭化物−燃料ペレ
ツトが得られる。
この製造工程は再び方法に相当する。
例 ５ 特にFB−炉用のウラン−プルトニウム−混合
酸化物からなる焼結ペレツト か焼されたウラン酸化物−ミクロ球からなる生
ペレツトおよびか焼されたプルトニウム酸化物−
ミクロ球からなる生ペレツトを製造した。その場
合、二種のミクロ球は５〜25μｍの直径を有す
る。か焼されたウラン酸化物−ミクロ球はいわゆ
る「ORNL」ゾル−ゲル−方法」にしたがつて調
製するが、この方法は、 L9 Finnney B.C.etal，ORNL−4802， 1972 「高密度UO2ミクロ球の調製に関するゾル−
ゲル−処理工学のスケール表示」 に記載され、一方か焼されたプルトニウム酸化物
−ミクロ球は L10 Lloyd M.H.etal.Nucl.Appl. ５，114，1968 「稠密形のPuO2を調製するゾル−ゲル方
法」 に記載されているゾル−ゲル−方法にしたがつて
調製する。
この二種類のミクロ球は、か焼されたプルトニ
ウム酸化物−ミクロ球１重量部およびか焼された
ウラン酸化物−ミクロ球３重量部の割合で混合
し、そのミクロ球混合物から生ペレツトを慣用の
造粒プレスで加圧成形する。
引続いて行なわれる生ペレツトの熱処理は、ア
ルゴン96％および水素４％からなるガス流中、
1200〜1300℃での反応焼結である。95〜98％TD
の密度を有するウラン−プルトニウム−混合酸化
物焼結ペレツトが得られる。
この製造工程は前記の一般的な方法に相当す
る。
【図面の簡単な説明】
添付の図面は、本発明の方法の各種実施の態様
を示すフローシートである。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ プルトニウムおよびウランを酸化物または炭
    化物として含有する微粒状の原料から焼結ペレツ
    トの形のセラミツク質プルトニウム−ウラン−核
    燃料を製造する方法において、プルトニウムの微
    粉状炭素を含有することのできる酸化物またはプ
    ルトニウムの炭化物からなる湿式化学法により調
    製したミクロ球を、ウランの上記化合物類からな
    る湿式化学法により調製したミクロ球またはウラ
    ンの上記化合物類かららなる微粒状ないし粉末状
    の原料と混合するか、あるいはプルトニウム含量
    が化合物の金属部分に基づいて少なくとも１％
    の、プルトニウムとウランの固溶体の、微粒状炭
    素を含有することのできる酸化物または該固溶体
    の炭化物からなる湿式化学法により調製したミク
    ロ球単独または該ミクロ球を上記のようなミクロ
    球もしくは上記のような微粒状ないしは粉末状材
    料と混合してから加圧成形して生ペレツトとし、
    その生ペレツトをペレツトに所定の密度を付与す
    る最終焼結工程を含む熱処理に付すことを特徴と
    する上記方法。 ２ 所定のプルトニウム対重金属の比を有する焼
    結ペレツトを製造するため、ゲル化法により得ら
    れる、同じプルトニウム対重金属比を有するウラ
    ン−プルトニウムの固溶体からなるキセロゲル−
    ミクロ球を生ペレツトに加圧成形し、その生ペレ
    ツトを所定温度における熱処理でか焼し、そして
    高温度で焼結することを特徴とする特許請求の範
    囲１の方法。 ３ ウラン−プルトニウム−混合酸化物ペレツト
    の製造のためいわゆる「ゲル−沈殿法」（英国特
    許第1175834号明細書）にしたがつて調製される
    キセロゲル−ミクロ球を用いることを特徴とする
    特許請求の範囲２の方法。 ４ ウラン−プルトニウムからなるキセロゲル−
    ミクロ球が20〜100μｍの直径を有し、その際ミ
    クロ球は種々の直径を持つことができることを特
    徴とする特許請求の範囲３の方法。 ５ 生ペレツトをアルゴン80％および水素20％か
    らなる還元ガス中、約500℃でか焼し、引続いて
    アルゴン中、1400〜1600℃で焼結することを特徴
    とする特許請求の範囲２〜４のうち何れかの方
    法。 ６ 生ペレツトを理論密度の95％〜98％となるま
    で焼結することを特徴とする特許請求の範囲５の
    方法。 ７ ウラン−プルトニウム．混合炭化物ペレツト
    の製造のためいわゆる「EIRゾル−ゲル法」
    （EIR−レポートNo.236，1973）にしたがつて調製
    したウラン−プルトニウムからなるキセロゲル−
    ミクロ球を用い、その際、ミクロ球は全重量部に
    基づいて約12重量部の微粒状のカーボンブラツク
    を含み、20〜200μｍの範囲で種々の直径を有す
    ることを特徴とする特許請求の範囲２の方法。 ８ 生ペレツトを水素20％およびアルゴン80％か
    らなるガス流中、約500℃でか焼し、次にアルゴ
    ン気流中、1700〜1800℃における熱処理に付し、
    その間に炭素還元が起り、そのペレツトを焼結さ
    れることを特徴とする特許請求の範囲７の方法。 ９ ペレツトを理論密度の95％まで焼結すること
    を特徴とする特許請求の範囲８の方法。 １０ 所定のプルトニウム対重金属比を有する焼
    結ペレツトを製造するためゲル化法で得られるウ
    ランのキセロゲル−ミクロ球または微粒状ないし
    粉末状の材料を、ゲル化法で得られるプルトニウ
    ムのキセロゲル−ミクロ球と、上記のプルトニウ
    ム対重金属比により定められる重量比で混合し、
    その際、そのウラン粒子およびプルトニウムミク
    ロ球は少なくともほぼ同じ粒度分布とほぼ同じ平
    均直径を有すること、そしてその粒子混合物を生
    ペレツトに加圧成形し、その生ペレツトを所定温
    度における熱処理においてか焼し、そして高温下
    で焼結することを特徴とする特許請求の範囲１の
    方法。 １１ ５〜25μｍの範囲の粒径と10〜15μｍの平
    均直径を有するウラン−ミクロ球または微粒状な
    いしは粉末状のウラン材料およびプルトニウムミ
    クロ球を加圧成形して生ペレツトとすることを特
    徴とする特許請求の範囲１０の方法。 １２ 特にLM−炉用のウラン−プルトニウム混
    合酸化物ペレツトの製造とためいわゆる「ユーリ
    ツヒＨ−法」（Jul−655−RW，April1970）によ
    り調製されるウラン−キセロゲル−ミクロ球およ
    びいわゆる「EIRゾル−ゲル法」（EIR−ポート
    No.236，1973）により調製されるプルトニウム−
    キセロゲル−ミクロ球を用いることを特徴とする
    特許請求の範囲１０または１１の方法。 １３ 生ペレツトをアルゴン80％および水素20％
    からなる還元ガス中、約500℃でか焼し、次いで
    アルゴン中、1400〜1600℃で焼結することを特徴
    とする特許請求の範囲１２の方法。 １４ ペレツトを理論密度の95〜98％まで焼結す
    ることを特徴とする特許請求の範囲１３の方法。 １５ ゲル化法で得られ、か焼されたプルトニウ
    ムのキセロゲル−ミクロ球およびゲル化法で得ら
    れ、か焼されたウランのキセロゲル−ミクロ球ま
    たは相当する微粒状もしくは粉末状のウラン−材
    料を相互に定められた重量比で混合し、その際、
    そのウラン粒子およびプルトニウムミクロ球は少
    なくともほぼ同じ粒度分布とほぼ同じ平均直径を
    有すること、そしてその混合物を加圧して生ペレ
    ツトとし、この生ペレツトを高温下で焼結するこ
    とを特徴とする特許請求の範囲１の方法。 １６ ウラン−粒子およびプルトニウム−ミクロ
    球が５〜25μｍの範囲の直径を有することを特徴
    とする特許請求の範囲１５の方法。 １７ 特のFB−炉用のウラン−プルトニウム−
    混合酸化物ペレツトの製造のためいわゆる
    「ORNL ゾル−ゲル法」（ORNL−4802，1972）
    にしたがつて調製したウラン酸化物−ミクロ球お
    よびPuO2−ゾル−ゲル法（Nucl.Appl.5，114，
    1968）にしたがつて調製したプルトニウム酸化物
    −ミクロ球を用いることを特徴とする特許請求の
    範囲１５または１６の方法。 １８ 生ペレツトをアルゴンおよび水素４％から
    なるガス流中、1200〜1300℃でか焼することを特
    徴とする特許請求の範囲１５ないし１７のうちの
    何れかの方法。 １９ ペレツトを理論密度の95〜98％のなるまで
    焼結することを特徴とする特許請求の範囲１８の
    方法。 ２０ ゲル化法で得られるプルトニウムのキセロ
    ゲル−ミクロ球を所定の温度でか焼し、そしてこ
    うして得られたプルトニウム酸化物−ミクロ球を
    高温下で反応焼結に付すこと、その焼結されたプ
    ルトニウム−ミクロ球をウランのミクロ球または
    微粒状ないし粉末状材料を混合し、その際、二種
    の粒子は少なくともほぼ同じ粒度分布とほぼ同じ
    平均直径を有すること、そして生ペレツトをその
    混合物から加圧成形し、そしてその生ペレツトを
    後焼結に付すことを特徴とする特許請求の範囲１
    の方法。 ２１ ゲル化法により得られるウランのキセロゲ
    ル−ミクロ球所定の温度でか焼し、こうして得ら
    れたウラン酸化物−ミクロ球を高温下で反応焼結
    に付し、そして焼結されたウラン酸化物−ミクロ
    球を反応焼結されたプルトニウム−ミクロ球と混
    合することを特徴とする特許請求の範囲２０の方
    法。 ２２ 反応焼結されたプルトニウム−ミクロ球
    を、か焼されたおよび／または反応焼結された微
    粒状ないしは粉末状のウラン材料と混合すること
    を特徴とする特許請求の範囲２０の方法。
JP3180378A 1977-03-24 1978-03-22 Method of making ceramic nuclear fuel of plutonium or uranium in form of sintered pellet Granted JPS53118698A (en)

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