JPS6019349B2 - 石炭の水素添加 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は燃料に転換するのに適した炭化水素ガスおよび
炭化水素液体を生成させるための石炭転化の分野に関す
る。

更に特別には、本発明は徴粉炭のような炭素資材料を加
熱された水素と反応させて燃料に転換するのに通したま
たは化学原料として使用するのに通した炭化水素ガスお
よび炭化水素液体を製造することに関する。

液体製品の収量を最大にするような方法法で石炭を直接
水素と反応させることが問題になっている。

石炭が水素に対して高度に反応性に富む１び分の数秒と
いう過渡期間が石炭の熱分解の開始時に存在することが
多くの研究者によって示された。この期間中過剰の水素
が利用できない場合には、遊離基の熱分解断片が芳香族
基から分子状の水素を取り出すとともに他の断片が重合
して非反応性の炭を生成する。その全体の効果は液体お
よび気体の炭化水素の僅かな収量と炭の大量の収量であ
る。その代りに臨界的な過渡期間中過剰の水素が存在す
る場合には更に水素化を受けるもっと多くの水素化され
た断片が製造される。液体とガスの遥かに大きな収量と
より低い炭の収量が水素存在下の熱分解の全般の効果で
ある。水素を加えることによって石炭が液体または気体
の燃料に転化されることは一般によく知られている。

これはメタンを製造する鉱山局（Ｂｕｒｅａｕｏｆ、Ｍ
ｉｎｅｓＨｙｄｒａｎｅ）におけるような石炭と水素と
の直接接触によって、シンスオィル法（Ｓ飢ｔｈｏｉｌ
ｐｒｏｃｅｓｓ）におけるような液体生成物を製造する
水素との接触的液相反応によって、または間接的に石炭
を水蒸気と反応させることによって達成してよい。

多くのプロセスが提案され、また現在開発中である。こ
れらの方法では石炭と水素または水蒸気との接触方法お
よび使用する石炭装入物の型が相違している。石炭のよ
うな固型物は三通りの基本的に異なった方法によってガ
スと接触させることができる。その第一の方法では、団
体の固定床または緩かな移動床にガスを通す。別の接触
方法は流動床による。十分に小さな固体粒子と垂直の上
向流における十分に高いガス速度によって個個の粒子に
おける動的な引張り力が重力に近づき始め、そして粒子
自体も動き回り始める。次いでガスと固体との混合物の
嵩性状は流体の嵩性状になる。固定床に対し流動床にお
いては熱と物質の移動特性が改善されているために、今
日では多くの石炭ガス化法は種々の流動床である。気液
接触の更に別の基本的なカテゴリーはバィガス法（Ｂｉ
鞍ｓｐｒｏｃｅｓｓ）におけるような飛沫同伴した流れ
である。この方法では固体粒子がガス流によって運ばれ
るほどガス速度は十分に大きく、かつ粒子寸法が十分に
小さい。飛沫同伴流の方法の利点はどのような品質また
は種類の石炭でも使用できることである。粘縞炭は流動
床系または固定床系に装入されたとき凝集して困難な問
題をひき起こす。ガス製造に関する飛沫同伴流の別の利
点はタールの生成が最小に保たれるような高温の操作、
スラグ生成条件に対して順応することおよび単位体積当
り高エネルギーを生成することを包含している。本発明
は飛沫同伴流の石炭転化法であるこの型を使用する。石
炭の直接水素化に対してこの手がかりを使用する大規模
な試みは今日まで行なわれなかった。ダブリュー・シー
・シローダー（Ｗ・Ｃ・Ｓｃｈｒｏｅｄｅｒ）に出され
た特許、すなわち第３０３０２９７号には約５００−６
００蛇ｓｉｇ（約３５−４２０ｋ９／水ゲージ）の全圧
力において約３００℃以下の温度から約６００ｑｏない
し１０００００の範囲の反応温度まで加熱された水素流
中に飛沫同伴した石炭の乾燥粒子を加熱することからな
る方法が記載されている。

石炭粒子を約６００００まで加熱するのに２分を必要と
し、次に水素化の温度においては２なし、し２町砂を必
要とする。石炭を反応器に運ぶために使用される主要な
水素流のために緩かな加熱が生ずる。次いで反応生成物
は反応温度以下まで冷却されて大部分が芳香族性である
鰹質油、および主にメタン、およびェタンである炭化水
素ガスおよび一酸化炭素からなる生成物を提供する。こ
の方法は、水素中に同伴された石炭粒子が加熱室に導入
される前に予熱されるので反応プロセスは反応室の上流
で始まり、そしてこの反応室は同伴された石炭を運ぶ導
管内で凝集と閉塞をひき起こすという欠点がある。本発
明は２種のガス源を供給することによってこの凝集問題
を克服するもので、水素のような一方のガス源が同伴さ
れた石炭を室温においてィンゼクタに導き、また別のガ
ス源は反応帯域内のィンゼクタの下流において同伴され
た濃密相石炭を接触させるィンゼクタに加熱された水素
を供給し、それによって反応室の上流でなくその反応室
内において水素化プロセスを起こす。シローダーの方法
には更に飛沫同伴された石炭粒子を管壁を通して加熱し
ようとする欠点がある。

実施例に記載された質量袋入量においては石炭を十分に
加熱すると同時に系の圧力を加えるのに十分な管壁を使
用するのに適した長さの管壁を通して十分な熱が伝導で
きたのか疑わしい。この型の反応器は寸法が増大するに
つれて熱伝導の表面積対容量比が急速に低下するので、
商業的な石炭転化に必要なより大きな直径まで適度に大
きくならない。シローダーの方法には更に分および秒単
位で混合と加熱が起こるという欠点があるのに対して、
本発明はミリ秒の単位で飛沫同伴した石炭を水素添加し
、そして（長い滞留時間を生じ、かつ液体の代りのガス
生成をひき起こすバックミキシングを避けるために）均
一な流動パターンが総特できる場合および（ガスの拡散
限界を技小にするために）石炭が顕微鏡的な尺度でも均
一に分散できる場合および迅速にかつ効果的に冷却する
ことができるならば（シローダ−は水素化生成物を導管
を通して別の冷却室に導くのに対して本発明は反応室の
末端を去ると直ちに反応生成物を冷却する）、石炭の実
質的な部分を水素化することができるはずである。

本発明において記載したような石炭の液化プラントにお
いてロケットエンジン型インゼクタの原理を使用するこ
とはすばらしいことと信じられており、これは本発明の
主要な目的の一つである。シローダー等に出された別の
特許、すなわち第３１５２０６３号は堅練り油（ｐａｓ
ｔｉｎｇｏｉｌ）の不存在下において徴粉化して触媒化
した石炭を約５００一４００のｓｉｇ（約３５一２８０
ｋ９／抑ゲージ）の圧力で水素中に分散させ、約２０現
砂よりも短いガス滞留時間の間約４５０−６００ｏｏの
範囲の温度において石炭と水素の混合物を反応させ、反
応混合物を冷却しそしてそれから液体と気体の炭化水素
生成物を回収することからなる方法を教示している。

シローダーは反応器内を軸方向に伸びている多数の平行
な管からなる二段階の反応器に触媒化した石炭と水素を
通すことを教えている。

管の中で反応を開始するために熱いガス源で管を加熱す
る。蒸発した油とガス生成物を使用されなかった水素と
ともに冷却装置に抜き出す。残留した童質油とタール生
成物を反応器の底部に集め、次いでこれらの重質生成物
を更に水素化するために水素源を椿込んでもよい。この
発明には徴粉炭を接触プロセスに通し、乾燥装置と粉砕
機に送り、そして技後に石炭を節分けプロセスに通すこ
とによって微細な粒子を分離しなければならないという
欠点がある。

本発明は前記の予備処理工程を経ないで直接微細に分割
した徴粉炭を使用する。シローダーの発明には更に主要
な水素源として石炭の搬送にキャリャー水素も使用する
という欠点がある。

したがって、反応室に入る前に予めキャリャーガスを加
熱しない本発明と比較してこの加熱に［程はかなり時間
がかかる。更に、この発明には石炭粒子が管または直列
の管を通って加熱され、それによってそのプロセスを商
業的な生産規模にまで拡大させる能力に重大な影響を及
ぼすという欠点がある。

商業的な装置はもちろん約１０００トン／時を処理しな
ければならないであろう。シローダーの特許は極めて低
い処理量である約１４５ポンド／ｈｒ．耳２（約７０８
ｋ９／ｈｒ．〆）の質量装入量を教示している。例えば
、シローダー法を使用する商業的な反応器においては各
反応器は１５フィート（４．５仇）であり、１０００ト
ン／時の石炭を処理するには８２基の反応器を要するも
のと考えられる。更に表面積対容量比が小さいので、飛
沫同伴した石炭粒子を運ぶ壁を通って十分な熱を伝導す
るためには反応器は１００フィート（３０ｗ）の長さを
持たなければならないと考えられる。本発明の反応器を
通る濃密相石炭粒子の高い装入量（３３０００１＄／ｈ
ｒ．耳２ ）（１６１トン／ｈｒ．〆）の最も重要な利
点の一つは商業的な大きさまで拡大できることである。
以下の説明において述べられた原理、すなわち直径６フ
ィート（１．８凧）を使用する二基の反応器は１０００
トン／時の石炭を処理するであろう。容器の表面積対容
量比が制限要因とならないように熱は直接水素に供給さ
れる。石炭の熱分解と水素添加の化学は最近解明されて
きたけれども、迅速反応の体系を効果的に使用する十分
に開発された反応器は存在しない。

これの基本的な理由のいくつかは適度な気体／固体の注
入と混合技術の欠如、化学と滞留時間の要求を満たす困
難、および反応器の凝集と閉塞にあると思われる。歴青
炭の水素添加は普通凝集を起こすので前述のような典型
的な流動床または移動床の反応器を使用することができ
ない。更に、短い滞留時間（１秒以下）を要求すること
によって必然的に反応器は飛沫同伴流の型に制限される
。石炭の素早い混合、加熱および反応を注入点と熱い反
応器の壁の近くに維持することによって凝集問題を避け
ることができる。数ミリ秒の時間で極めて大量の袋入物
の流れを均一にしかも生確に混合することは大型ロケッ
トエンジンのィンゼクタによって特別に成し遂げられ、
そしてこれは本発明の主な目的の一つである。石炭粒子
を水素添加することによって、ガス中に飛沫同伴された
石炭粒子を濃密相において炭化水素液体および気体に転
化するのが本発明の目的である。

より特定的には、加熱された水素の単独の流れを室温に
おいて徴粉炭の濃密相の流れと素早く混合しかつ反応さ
せて液体と気体の炭化水素を生成させるために飛沫同伴
流の反応器においてロケットエンジンの注入およ混合技
術を使用することが本発明の目的である。

ガス相の接触時間を最適に制御することによって二次的
な油とタールの分解反応を最小にし、しかも反応器の内
側壁面を高温に保つと同時に石炭を極めて遠く分散かつ
反応させることによって石炭の凝集による反応器の閉塞
を阻止する高温の石炭液化反応装置を建設しそして操作
することも本発明の更に別の目的である。

水素のようなガスに飛沫同伴した徴粉炭の粒子を濃密相
において室温で反応室に隣接したィンゼク外こ向けて石
炭の流動導管中に流すことによって徴粉炭を水素で水素
添加して液体および気体の炭化水素を製造する石炭の液
化方法と菱直が提供され、そして別個の水素源を加熱す
るための加熱手段が提供される。

濃密相の徴粉炭はィンゼクタを通じて反応室に注入され
、つづいてインゼクタを通じて反応室に別個の加熱され
た水素ガス源を注入しそして濃密相の石炭を注入する前
に室温の濃密相石炭粒子と加熱された水素を分離する手
段および加熱された水素を反応室に注入して徴粉炭の早
過ぎる水素添加を防止する。反応生成物が反応室を出る
とき水素添加プロセスを予め定められた期間素早く停止
するために冷却手段が反応室の付近に設けられており、
また反応生成物を集めるために収集手段が設けられてい
る。

石炭はその嵩密度に近い状態で反応器に袋入されるので
同伴されるガスの童は最小になり、そして別に導入され
た加熱水素は石炭を急速に反応温度まで上昇させるのに
必要な熱源を提供する。

熱い水素の流れと徴粉炭の流れを反応させるためのロケ
ットエンジンの注入技術と混合技術を使用する飛沫同伴
流反応器を設計し、建設しそして操作した。単なる例と
して、典型的な反応器の操作条件は１００ゆｓｉｇ（７
０ｋ９／仇ゲージ）、１１００？（５班。○）、ら１５
０ミリ秒の接触時間および０．３６ｋ９比／ｋ９石炭で
あった。石炭の炭素のうちの約１９％が沸点範囲２００
−３５０℃と発熱量１５８００ＢＴＵ／ｌｂ（３６７５
×１ぴＪ／ｋ９）を有する合成原油に転化され、９％が
メタン、ェタンおよび炭素酸化物を含むガスに、そして
３％が冷却水中の有機化合物に転化した。石炭の装入速
度は約３３０００１ｂｓ／ｈｒ．丘２反応器断面積（約
１６１トン／ｈｒ．〆反応器断面積）または１１０００
１ｂｓ／ｈｒ．ｆｔ３反応器容積（１７６トンノｈｒ．
め反応器容積）であった。反応生成物はスプレーノズル
を通して大流量の水を使用し１フィート（３０弧）の距
離で２２００Ｆ（１０５ｏ０）まで素早く冷却した。し
たがって、従釆技術にまさる利点は飛沫同伴した石炭の
流れを熱い水素と迅速に混合しかつ反応させて液体と気
体の炭化水素を製造するためのロケットエンジンの注入
方法および混合方法を使用することである。

従来技術よりも優れた本発明の別の利点は反応器の内壁
を高温に維持しながら非常に速く石炭粒子を分散かつ反
応させることによりガス相の接触時間を最適に制御する
ことによって二次的な油と夕−ルの分解反応を最小限に
抑えることである。

従来技術よりも優れた更に別の利点はガスに同伴された
濃密相の石炭を周囲温度において運ぶことによって反応
室の上方流において石炭の凝集を防止することである。
従来技術よりも優れたなお別の利点は、濃密相中の石炭
粒子をィンゼク外こ運ぶのに水素以外のキヤリヤーガス
を使用することによって、弁のような可動性の機械部品
から大気中へ水素が漏出すること、石炭が入った容器で
水素と空気との爆発性混合物が形成することおよびロッ
クホッパを使用したときに穴から水素が失われることな
どのために起こる石炭の菱入系統における爆発の危険を
技小にできることである。

従来技術にまさる更に別の利点は、水素添加された石炭
粒子が反応室の末端を出たときにそれを途中で冷却する
ことによって液体と気体の炭化水素の製品収量を最大に
することである。

従来技術にまさる別の利点は、管内に入っている水素と
石炭粒子を囲む管の外壁を加熱するのとは反対に反応室
において石炭粒子を直接水素添加することである。

本発明の上記の目的と利点は詳細な図面に関連して以下
に説明したことを検討することによって更に十分に理解
されるであろう。

ここで第１図を参照すると、１０で総合的に示された石
炭液化装置は１２で千概括的に示された窒素の供総合系
統からなり、そしてこれはパージ供給源としてだけでな
く、１４で鴇斑店的に示された冷却水タンク系統のため
の加圧源としても役立つ。

１６としてまとめて示された高圧の石炭フィーダーは荷
重セル（ｌｏａｄｃｅｌｌ）２０からつるされた円筒形
の容器１８からなる。

低圧の円錐形タンク２２から石炭を流し、管２４を経て
石炭フィーダー１６に装入する。高圧の石炭フイーダー
亀６に装入するため供給系統１２から段総舎される窒素
で円錐形タンク２２を約５５ｐｓｉｇ（約３．８ｋ９／
均ゲージ）に加圧し、円錐形タンクの底部にある玉弁２
６を素早く大きく開き、そして石炭は濃密相の状態で管
２４を経て石炭フィーダー１６に流れる。過剰の窒素は
除じんフィルター２６を適って石炭フィーダ−の外に排
出される。石炭フィーダー１６に装入した後、管２４を
はずして２７に示されるようにキャップをかぶせ、そし
て第亀図に示されるように除じんフィルター２８を離し
てからその場所に圧力リリーフ管路３２を連結する。水
素源４８からのホッバ−水素装入管路３０または不活性
ガス源５０からの不活性ガスが次の操作にために開かれ
る。装入前後の荷重セル２０の読みはフィーダ−中の石
炭の量を示す。石炭フイーダー１６の底部１９は石炭を
糟かに排出させるために３０ｏの爽角をもつ円錐の形を
している。玉弁３＆を開き、そして装入管路３６を通っ
て濃密相に流すことによって石炭を反応器アセンブリィ
に袋入する。石炭を反応器アセンブリイ３８に装入させ
る駆動力を供給するように石炭フィーダー中の水素また
は不活性ガスの圧力を、例えば３８と総括的に示した反
応器アセンブリイ内の圧力よりも約６０ないし７倣ｓｉ
（約４．２なし、し４．９ｋ９／地）高く保つ。反応室
の圧力が１０００ｐｓｉｇ（７０ｋ９／仇ゲージ）のと
き石炭中に運ばれた水素の重量は石炭の流量の百分率で
表わして約０．５％である。不活性の搬送ガスの場合、
搬送ガスの重量百分率はガス密度にしたがって変る。キ
ャリヤーガスとして水素を使用したとき石炭の流量は約
０．１５ポンド（約藤の／秒であり、そして水素の流量
は約０．００７５ポンド（約３。４夕）／秒である。石
炭の袋入選度を連続的に監視できるように試験中荷重セ
ルの読みをプリントにする（図示せず）。フイーダーの
玉弁３４が閉じた位置にあるときには窒素供給系統１２
から管路４０を通って流れる窒素を菱入管路３６を経て
パージして、それを清浄に保ちそしてィンゼクタ（第４
図）の石炭側の加熱を防止する。頂部フランジ３７を通
りそしてインゼクタアセンブリィ９２（第３図）の一部
を形成している石炭袋入管路の一部は典型的にはステン
レス鋼でつくられている。インゼクタアセンブリイ９２
の詳細を第３図と第４図に示す。総括的に４２で示した
冷却系統の加圧水は、例えば１５０ガロン（５７０そ）
の加圧冷却水タンク系統竃４によって供Ｖ給する。水の
流量は試験中連続して正確に測定することができ、そし
て窒素供給系統１２からの水タンクの圧力を変化させて
変えられる。スプレィレズル１０６（第２図）を横切る
圧力降下は通常約１８のｓｉ（約１３ｋ９／均）である
から正確な流量制御が可能である。更に、スプレィノズ
ルの前方の圧力降下は更に約１３蛇ｓｉ（約９ｋｇノの
）である。水素添加生成物が反応室を出るときにそれを
冷却させる水以外の流体、例えば水蒸気、油または冷し
・ガス（水素）が使用されうろことは明らかであろう。

３個のガス供給系統、すなわち窒素〜水素および不活性
ガスの供給系統がある。

窒素供給系統１２は導管３１と反応器圧力シェル５３を
経て予熱器アセンブリイ３９および管路４０を経て石炭
装入管路をパージするために窒素流を供給する。その流
量は音響ノズル（図示せず）を使用し、そして種々の流
速を得るために／ズルの上流で圧力を変えることによっ
て制御される。水素源４８は高圧石炭フィーダー１６と
予熱器アセンブリィ３９に供給する。石炭フィーダー１
６に行く水素の流量は要求次第であり、そしてオリフィ
ス（図示せず）で測定されるにすぎない。石炭フィーダ
ー１６に供孫舎されるガスは水素源４８からの水素であ
る必要はなく、不活性ガス源５０からの窒素、二酸化炭
素またはそれらの混合物のような不活性ガスでもよい。
子熱器アセンブリィ３９に至る水素の流量は音響ノズル
と上流の圧力調整器（図示せず）によって制御される。
パージと漏洩阻止のため水素の代りに窒素を使用できる
ように水素系統を組立ててよい（図示せず）。球形の構
築タンク５２から出る製品ガスは導管５４を通って液体
セパレータータンク５６に流入し、次いで背圧調整器系
統を通って流れる。

製品ガスの圧力が降下した後、オリフィスを使用して流
速を測定し、次いでガスは管６０を経て燃焼煙突５８に
行く。総括的に６２で表わしたガス謎料ぴん系統は管路
６４を経てガス誠料ぴん系統６２の高圧側と接続してお
り、そして管路６６を経て燃焼煙突５８に向う系内に戻
されている。試料びん弁６８は試験中約３０なし、し６
町砂毎に次々と自動的に開かれる。総括的に７０で表わ
したオンオフ弁７２を働かすタンク液面制御系統によっ
て液体製品の圧力降下を制御する。

楠集タンク５２からの流量は線形プラグ弁７４によって
調節する。線形プラグ弁７４は基本的には捕集タンク５
２から液体が非常に遠く押寄せて反応器アセンブリイ３
８の圧力制御が失敗するのを防止するために使用される
可変オリフィスである。３つの弁７６の管寄せが、ドラ
ム７８のどれが液体生成物を受入れるかを選ぶために使
用される。

総括的に３９で示した水素予熱器アセンブリィの詳細図
を第２図と第５図に、および総括的に３８で示した反応
器ァセンブリィの詳細図を第２図に示す。

水素予熱器アセンブリイは圧力シェル４１の中に含まれ
ており、そして子熱器コイル４３は水素が通過したとき
に電流が通されるステンレス鋼の管である。予熱器コイ
ル４３は末端４５においては壁が薄くかつ直径が小さく
、そして末端４７においては壁が厚くかつ直径が大きい
。水素は末端４５に入ったときは比較的冷たく、そして
水素が螺旋形予熱器コイル４３中を進むにしたがって加
熱されて膨張する。このコイルの変動する内径と壁の厚
さは水素のこの膨張を埋め合わせている。７台の電動発
電機（図示せず）が壁４９を経てプレート８０と接続し
ている銅槽込導体７７および７９に１５０ＫＷまでの入
力によって約６００−８００アンペアを供給する。

水素袋入管路３０を経て子熱器コイル４３の末端４５に
入る加圧水素に電気低抗によって加熱された肇４９から
移動する熱電導は優れており、約９９％の効率であるこ
とが示された。加熱器の操作温度では管肇の強度は極め
て小さいので（壁は管４３の出口４７における水素より
も約２０００Ｆ（約１１０℃）熱い）、子熱器コイル４
３は例えば炭素鋼のパイプと６００１ｂのフランジ８２
および８４でつくられている圧力シェル４１の中に入っ
ている。圧力シェル４１の中の空間８６はカーポランダ
ムコーポレーシヨン、リフラクトリイズアンドインシユ
レイションデイピジヨン、フイブレフラツクスプランチ
、ナイアグラフオールズ、ニューヨーク（Ｃａｒｂｏｍ
ｎｄ瓜ｍＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ ， Ｒｅｆｒａｃｔ
ｏｒｉｅＳ ａｎｄ ｌｎｓ山ａｔｉｏｎＤｉｖｉｓ
ｉｏｎ，Ｆｉｂｒｅｆｒａｘ Ｂｒａｎｃｈ，Ｎｉａｇ
ｒａ Ｆａｌｌｓ，ＮｅｗＹｏｒｋ）の製品であるフィ
ブレフラツクス（Ｆｉｂｒｅｆｒａｘ）のような、例え
ば極めて低い熱伝導度の絶縁体８７が詰め込まれそして
約１０００ｐｓｉｇ（約７０ｋｇ／のゲージ）の窒素約
＄ＣＦＭ（約０．１４の／ｍｉｎ．）によって連続的に
パージされる。銅の楢込導体７７および７９、プレート
８０および予熱器コイル４３の入口端４５は圧力シェル
４１と電気的に絶縁されており、そして電動発電機セッ
トに対する陽極結合として役立っている。２個の炭素鋼
の溶接ネックフランジ８４と８５の間に爽まれたステン
レス鋼の盲フランジ８８を経て圧力シェル４１の他端５
１‘こ基礎結合がつくられている。

熱電対９０が子熱器ァセンブリィ３９を出るガスに漬け
られており、そして圧力変換器（図示せず）がフランジ
の同様な部分に接合している。同様なやり方で、第２図
に関して、反応器管９８と総括的に９２で示されている
インゼクタァセンブリィは反応器圧力シ．ｔ’！／５３
の中に納められているので、熱い反応器管の壁９４は高
温にある間極めて小さなストレスしか経験しない。

反応器管は絶縁体８７で支持されそして絶縁体の穴を通
るすべり鉄合はプレート９６を支えるので反応器管９８
の熱変形が許容される。子熱器ァセンブリィ３９はステ
ンレス鋼製のコイル状の管１００を経てインゼクタアセ
ンブリィ９２と連結している。この管はコイル状のため
インゼクタァセンブリイ９２に対して力を及ぼさないで
、すなわち、多分反応器管９８を曲げないで熱的に変形
できる。頂部フランジ３７と絶縁体８７の少量を取り除
くことによって反応器圧力シェル５３から反応器管９８
とインゼクタアセンブリィ９２を容易に取りはずすこと
ができる。反応器圧力シェル５３の側面に沿った数個の
ボス１０２は反応器の外側に沿った熱電対の測定を可能
にし、そしてそのうちの１個は出口面９９の付近におい
て直接反応器管９８の底部の内部で可能にしている。冷
却帯域１０４は、外側から冷却帯域の管墜１０８にねじ
込まれている例えば４個の全円錐形スプレィノズル１０
６の３列で構成されている。

反応生成物が反応器管９８から出るとそれは直ちに約３
一６ｇｐｍ（約１１一２３〆／ｍｉｎ．）の水を供給す
る水のスプレィによって冷却される。生成物の温度を約
２０００Ｆ（約９３ｑｏ）まで低下させるため十分な頃
霧水を使用する。液体、気体および体が球形補集タンク
５２（第１図）に押しやられ、そこでガスが分離して出
る。球形補集タンク５２内の液面を維持し、そしてスラ
リー生成物をドラム７８（第１図）に落とすために液面
制御系統７０（第１図）を使用する。排気管路７１は液
面制御系統７０と連結している。第３図と第４図は熱い
（１５００一２００びＦ）（８１５一１０９５ｑｏ）水
素の流れが徴粉炭の流れと反応するインゼクタアセンブ
リィ９２と反応器管９８との組合せを更に詳細に説明し
ている。

総括的に９２で表わされているインゼクタアセンブリィ
は、例えば一対の、例えばＡＮ型ナット１１４と１１６
によって石炭装入管路アセンブリィ１１２および反応器
管９８から分離できるハウジング本体１１０から構成さ
れている。石炭装入管路アセンプリィ１１２は３本の管
、すなわち外側のシェル管１３０、絶縁管１１８、およ
び柱管ｉ・２０からなる。柱管１２０は３２１ステニ′
レス鋼製の外径３′８インチ（１肌）（第４図の寸法“
Ｄ”）×肉厚０．０８３インチ（２肋）の管である。柱
管１２０の末端１２１の０．５５インチ（ｉ．４伽）の
長さは末端１２１を形成させるために外径０．２５４ィ
ンチ（６．５肌）（第４図に寸法“１”）×肉厚０．０
２０インチ（０．５凧）に機械加工されている。インゼ
クタアセンブリィ９２全体は圧力シェル５３（第２図）
の中に納まっている。柱管，２０はコナツクスコーポレ
イションオプバツフアロ一、ニユ−ヨーク（ＣｏＭ×Ｃ
ｏｒｐｏｒａｔｉｏｎｏｆＢ山ｆａｌｏ，ＮｅｗＹｏｒ
ｋ）製の３′８インチ（１肌）コナックス（Ｃｏｎａｘ
）取付具１０５のようなパッキン押え取付臭を通り頂部
フランジ３７を経て伸びており、そして圧力シェル５３
の外側で石炭装入管路３６と結合している。柱管１２０
の末端１２１はＡＮナット１１６によってハウジング本
体１１０と結合している別のコーン１２２内で同０的に
伸びている。環１２４（第４図）はコーン１２２の内壁
１２３と柱管１２０の末端１２１の外側表面１２５との
間の場所と定義する。壕１２４は柱管１２０の末端１２
１の外側表面１２５に対して０．０４８インチ（１．２
肋）の間隙（第４図の寸法“Ｇ”）を有する外径０．３
５０インチ（９肌）の環状を有する。末端１２１は０．
２１２インチ（５．４肋）（寸法“Ｆ”）引込んでいる
。環１２４内の末端１２１と柱管１２０との中心を合わ
せるために３本の針金のスベーサー１１７が末端１２１
にはんだ付けされている。柱管１２０‘まプレート１１
５を通過するのでプレート１１５にねじ込まれている３
／８インチ（１弧）のコナツクス取付具１３５によって
支えられている。絶縁管１ １８は３２１ステンレス鋼
製の外径１インチ（２．＆次）×肉厚０．０４９インチ
（１．２柵）の寸法を有してコ−ンの末端１１３で終っ
ており、そしてこのコーンは末端１２１の付近において
柱管１２０の外壁に対して発散しているが付着していな
い。管１１８の末端１１３はプレート１１５に付着して
いる。環１２６は管１２０の外側表面１２７と管１１８
の内側表面１２８によって区画される。環１２６には絶
縁材料８７が充填されている。外側のシェル管１３川ま
同Ｄの管１１８と１２０を囲む構成部材でありそして第
１の末端１３２においてプレート１１５に結合しており
また他端１３４においてナット１１４によりハウジング
本体１１０‘こ結合している。管１３０は３２１ステン
レス鋼製で外径１．５インチ（３．８肌）×肉厚０．０
４９インチ（１．２帆）を有する。環１３６は管１１８
の外側表面１３８とハウジング本体１１０の内側表面１
４０によって区画される。環１３６は外側出口１１１か
ら環１２４と外側インゼクタアセンブリィ９２に熱い水
素を向けるのに役立つ（第４図）。環１３１は管１ １
８の外側表面１３８と管１３０の内側表面１２９によっ
て区画され、そしてスリーブ１３３によって環１３６に
落ちるのを抑えられている絶縁体８７が充填されている
。反応器管９８（第３図）は３２１ステンレス鋼製で外
径１．５インチ（３．８肌）×肉厚０．０４９インチ（
１．２帆）（寸法“Ｂ”）、長さ３フィート（９１仇）
（寸法“Ａ”）を有し、そしてナット１１６によってハ
ウジンング本体１１０に結合している。ィンゼクタアセ
ンブリイ９２全体は約１フィート（約３０抑）の長さ（
寸法“Ｃ”）である。操作上、石炭液化プラントは以下
の挙動によって作用する。

ケツタッキーｈｖＡｂのような徴粉化した歴青炭を使用
してよい。

亜炭および亜歴青炭のような他の型の徴粉炭を使用して
もよい。石炭は典型的には７４ミクロン以下の寸法（２
００メッシュの石炭）が７０％であり、高圧石炭フィー
ダー１６に菱入される。石炭粒子の平均寸法は４０−５
０ミクロンである。長さ約２０フィート（約６の）の１
／４インチ（６肋）管路によってインゼクタアセンブリ
ィ９２に向う頂部フランジ３７の外側の柱管１２０に濃
密相石炭を弁３４から運ぶ。圧力シェル４１と５３を窒
素供給系統１２からの窒素で約１００のｓｉｇ（約７０
ｋ９／係ゲージ）に加圧する。典型的には菱入管路３６
を通ってインゼクタアセンブリィ９２に入る濃密相中の
石炭の流量を助長するために石炭フィーダ−１６と圧力
シェル４１と５３との圧力差を７０ｐｓｉｇ（５ｋ９／
地）に維持する。換言すれば、石炭フィーダー内の圧力
は操作中約１０７倣ｓｉｇ（約７５ｋ９／仇ゲージ）で
ある。この特定の例において水素源４８から出た水素は
水素装入管略３０を通って石炭フイーダー１６に向かい
、そして水素の石炭に対する比は約水素０．００５ｋ９
／ｋｇ石炭である。不活性ガス源５０から石炭フィーダ
ー１６に入る徴粉炭の中の水素の代りに不活性ガスを使
用してよいことは明らかである。水素源４８から導管２
９を経て水素予熱器アセンブリィ３９に水素が付加的に
装入される。水素は末端４５において３２１ステンレス
鋼の予熱器コイル４３に入る。末端４５におけるコイル
４３は外径１／４インチ（６肋）×肉厚０．０３５イン
チ（０．劫舷）であり、そして螺旋がコイル４３の下方
に進むとそれは外径５／１６インチ（８凧）×肉厚０．
０４９インチ（１．２凧）のコイルに変わり、更にそこ
から外径３／８インチ（１弧）×肉厚０．０８３インチ
（２肋）のコイルに変化する。水素は末端４７において
コイル４３を出てコイル状の管ｌｏｏに向い、これは熱
い水素をインゼクタアセンブリィ９２に向かわせる。水
素の流量は濃密相石炭の流量の１０−５０％である。こ
の実施例においてはコイルの長さは約２６０インチ（約
６．５の）である。水素は典型的には０．０２９ｂｓ（
１１夕）／秒の速度でコイル４３に装入される。運転開
始において濃密相の石炭は装入管路３６を経て頂部フラ
ンジ３７の外部の柱管１２川こ注入し、続いて子熟器コ
イル４３を経て熱い水素を導入することによってインゼ
クタアセソプリィ９２に流入する。水素はインゼクタア
センブリィ９２の近くで１５００一２００００Ｆ（８１
５一１０９５ｑｏ）（典型的な温度は１６５００Ｆ（９
００ｏｏ））の温度範囲で加熱コイルを出る。典型的に
は、上記の実施例において熱い水素の流量が水素０．３
６ｋ９／ｋｇ石炭のとき反応器管９８による室内の反応
温度は反応器管９８内の徴粉炭の滞留時間が約１５０ミ
リ秒の場合約１１０００Ｆ（約５９チ０）であることが
見出された。反応器管９８内の反応時間は水素添加プロ
セスにおいては１０なし、し５００ミリ秒でよい。上記
からわかるように、約１１０００Ｆ（約５９ｙｏ）の典
型的反応温度および１５００−２００００Ｆ（８１５一
１０９５００）の水素温度範囲では、水素温度は典型的
反応温度を４００ないし９００や（約２２０なし、し５
００ｑｏ）超えている。確実に反応器管９８内の石炭粒
子を通り越して熱い水素を移動させるためにはより十分
な混合を助長するのが望ましい。それには例えば、ィン
ゼクタアセンブＩＪイ９２を出る熱い水素の速度を約１
０００フィート（約３００ｍ）／秒にするとともにイン
ゼクタを出る濃密相の飛沫同伴した石炭の速度を約７フ
ィート（約２．１の）／秒にする。これらのパラメータ
ーの範囲内では石炭炭素のうちの約１９一２０％が沸点
範囲約２００−３５０℃と発熱量１５８０肥ｎＵ／１戊
（３６７５×１ぴＪ／ｋ９）を有する合成原油に転化さ
れ、９％がメタン、ェタンおよび炭素酸化物を含むガス
に転化され、そして約３％が冷却水中の有機化合物に転
化される。石炭の装入速度は約３３０００１ｂｓ／ｈｒ
．ｆｔ２ 反応器断面積（約１６１トン／ｈｒ．枕反応
器断面積）または１１０００１ｂｓ／ｈｒ．耳３反応器
容積（１７６トンノｈｒ．〆反応器容積）である。反応
生成物は約１フィート（約３０伽）の距離にある反応器
管９８の出口面９９の下流において約滋５０Ｆ（約１０
７０）まで急冷され、そして反応生成物は反応器管９８
により区画される反応室の下の冷却帯城中の水スプレィ
ノズル１０６を通りすぎる。多数の水スプレィノズルを
通る水の流量は２一６ガロン（７．５一２３夕）／分で
ある。次いで生成物は燕集タンク５２に移動し、そこか
ら種々のドラム７８に移り、そこで固体が集められ、ガ
スおよび副生物はセパレータータンク５６に向いそして
創生物は燃焼煙突５８に向う。別にインゼクタアセンブ
リイ９２に向う水素を加熱するためには、水素を運ぶコ
イルを加熱する高電流を使用する外にその他の手段も使
用されることは明らかであろう。それには例えば、熱い
水素を含むコイル管を加熱するために慣用の燃料燃焼炉
または加熱装置が使用できる。熱い水素を加熱するその
他の多くの方法も本技術の範囲内にある。ここで第６図
に目を向けると、末端１４２においてインゼクタアセン
ブリィ９２と結合している反応室の一端がプレート１４
６に隣接した末端１４４に向って発散している発散壁断
面が始まっている代りの反応器管１４１が説明されてい
る。

反応室１５０を区画している発散壁は反応器管１４１を
通る部分的に水素添加した生成物の付着を防止する働き
があるので、閉塞する頭向を最小にする。第７図と第８
図はフオワーオンーワン（ｂｕｒ一皿一ｏｎｅ）インゼ
クタとしてロケットエンジンの分野で一般に知られてい
るィンゼクタの別の型を開示している。

インゼクタは上方のプレート１５６と底部のィンゼクタ
プレート１６０の中に支えられている濃密相の石炭粒子
を運ぶ中心柱１５４から構成されている。プレート１５
６の内面１５７とィンゼクタブレート１６０の内面１５
８は環状の室１６２を区画し、そしてこれは予熱器アセ
ンブリィから導管１６４に入る熱い水素を室内に向かわ
せる。中心柱１５４の周囲に熱絶縁体１５９を設けて中
心柱１５４内に運ばれた石炭粒子の加熱が早過ぎないよ
うにする。インゼクタプレート１６０１こはィンゼクタ
の周りに等間隔に導かれた一連の４個のオリフィス１６
６が開けられており（第８図）、その各オリフイスは中
心柱１５４の中心線に関して約３０ｏの衝突角を持って
おり、そしてこれは中心柱１５４を出る微細な石炭粒子
をィンゼクタ表面の下流で衝突する熱い水素とより十分
に混合するのを助長する。第８図は中心柱１５４に対す
るオリフイスの関係を更によく描いている。種々の衝突
角によって中央の石炭流に何本でもガス流を配置できる
ことは明らかであり、これらのすべては特にロケットエ
ンジンの分野の技術範囲内に十分含まれる。

本発明の精神を逸脱しないで種々の変更が本発明の設計
と操作においてなし得ることはもちろん理解できるであ
ろう。したがって、本発明の主要な好ましい構成および
操作法を説明しそしてその最良の具体例を表わすと今考
えられるものを例証しそして記載してきたけれども、本
発明は特許請求の範囲内において、上記のように椿定し
て説明した以外の方法で実施してもよいことを理解すべ
きである。

【図面の簡単な説明】

第１図は石炭液化装置のフローシート図であり、第２図
は本発明の主要な要素の詳細な断面図であり、第３図は
ィンゼクタの上流において合流する熱い水素と石炭の流
れを部分的に拡大した断面図であり、第４図は同０的な
ィンゼクタの拡大断面図であり、第５図は反応室と石炭
の流動管に隣接した加熱器コイル要素と電気的カップリ
ングの図であり、第６図はィンゼクタ表面から反応器管
の出口面に向って発散している壁面を説明している反応
室の別の図であり、第７図はフオワーオンーワン注入パ
ターンを説明しているインゼクタの別の図であり、そし
て第８図は第７図の線８−８に沿って切断した断面図で
ある。 １０・・・・・・石炭液化装置、１６・・・・・・石炭
フイーダー、３８・・・・・・反応器アセンブリィ、３
９・・・・・・予熱器アセンプリィ、５３・…・・反応
器圧力シェル、５２…・・・瓶集タンク、５６・・・・
・・液体セパレータータンク、５８・・・・・・燃焼煙
突、９２…・・・インゼクタアセンブリィ、９８，１４
１・・・・・・反応器管、１６０……インゼクタプレー
ト。 豹１斑 第２図 於３図 弊６図 第７図 繁８図 第４図 第５図

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 微粉炭素質材料と水素を単一の反応域中で水素添加
   反応温度で反応させて気体および液体の炭化水素反応生
   成物を生成させる方法において、ガス中に同伴された微
   粉炭素質材料の、および熱い水素の、熱的に分離された
   流を単一の反応域中に導入し、この場合熱い水素流は炭
   素質材料流の速度を超える高速度で注入し、該高速度は
   該水素流中の微粉炭素質材料の該反応域を通しての高い
   同伴流断面積装入量を有する緊密に混合された反応混合
   物を与えそして反応時間に実質的に等しい該炭素質材料
   と水素の反応域中の下記短い滞留時間を与えるような高
   速度であり、該導入された熱い水素流は炭素質材料との
   接触前には、炭素質材料の温度および水素添加反応温度
   より高い温度にあり、該高い温度は該緊密に混合された
   反応混合物の温度を素早く水素添加反応温度に上げうる
   温度であり、そして該熱い水素流は該緊密に混合された
   反応混合物の温度を水素添加反応温度に上げるに充分な
   量であり、該高速度の同伴流反応混合物を該反応温度に
   １０ないし５００ミリ秒の滞留−反応時間維持し、それ
   により気体および液体の炭化水素反応生成物を生成させ
   、そしてその直後に該反応の生成物を急冷しそして該反
   応生成物を捕集する、ことを含む前記方法。 ２ 該微粉炭素質材料が石炭であり、そして実質的に周
   囲温度で導入される特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 急冷される反応生成物の流れ断面積を拡張して流速
   を減少させる特許請求の範囲第１項記載の方法。４ 該
   導入される熱い水素流が１５００°Ｆないし２０００°
   Ｆ（８１５℃ないし１０９５℃）の範囲の温度にある特
   許請求の範囲第１項記載の方法。 ５ 該微粉炭素質材料が石炭であり、そして実質的に周
   囲温度で導入される特許請求の範囲第４項記載の方法。 ６ 急冷される反応生成物の流れ断面積を拡張して流速
   を減少させる特許請求の範囲第５項記載の方法。７ 該
   反応混合物の水素添加温度が１１００°Ｆ（５９３℃）
   である特許請求の範囲第４項記載の方法。 ８ 該熱い水素が水素添加反応温度より４００℃ないし
   ９００°Ｆ（２２０°ないし５００℃）高い温度で導入
   される特許請求の範囲第１項記載の方法。 ９ 該反応域を通しての高い同伴流断面積装入量が該水
   素流中の微粉炭素質材料３３，０００ｌｂｓ．／ｈｒ．
   ｆｔ＾２（１６１トン／ｈｒ．ｍ＾２）より小さくない
   特許請求の範囲第１項記載の方法。 １０ 反応域中に導入される熱い水素流と炭素質材料流
   の相対的速度が１０００ｆｔ／秒対７ｆｔ／秒（３００
   ｍ／秒対２ｍ／秒）のオーダーである特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 １１ 水素と微粉炭素質材料を水素添加反応温度で反応
   させて気体および液体の炭化水素反応生成物を生成させ
   るための単一の反応室を有する水素添加装置において、
   水素源；炭素質材料の温度および水素添加反応温度より
   高い温度に該水素を加熱するための加熱手段；単一の反
   応域を区画する、妨害されないフロースルーの単一の反
   応室、この場合該反応域はそこを貫き流れる該熱い水素
   と炭素質材料およびそれらから生ずる反応生成物の妨害
   されない高速度同伴流を提供し、該室は向い合つた端部
   を有し且該熱い水素と微粉炭素質材料に５００ミリ秒ま
   での反応時間に実質的に等しい該反応域中の滞留時間を
   提供するに充分な長さを有し且該熱い水素中の微粉炭素
   質材料の、該反応域を通しての高い同伴流断面積装入量
   を与えるに充分な断面積を有する；該反応室の一端に隣
   接し、そしてａ該微粉炭素質材料を該反応域中に導入す
   る手段、ｂ該熱い水素と炭素質材料の急冷で均一な混合
   を確保するためおよび該反応域を通しての高い同伴流断
   面積装入量を与えるために該炭素質材料の速度を超える
   高速度で且該炭素質材料を該反応域中の水素添加反応温
   度に急速に加熱するに充分な量で、該加熱された水素を
   該反応域に導入する手段、およびｃ該炭素質材料の凝集
   を防ぐために該混合以前には該加熱された水素を該炭素
   質材料から熱的に分離しておくための断熱手段、を含む
   インゼクター手段；および該反応室を出る反応生成物を
   急速に冷却して該水素添加反応を停止させるための、該
   反応室の他端に隣接して配置された急冷手段、を含む前
   記装置。 １２ 該断面積が、該熱い水素中の微粉炭素質材料の３
   ３，０００ｌｂｓ．／ｈｒ．ｆｔ＾２（１６１トン／ｈ
   ｒ．ｍ＾２）より小さくないという該反応域を通しての
   高い同伴流断面積装入量を与えるに充分である特許請求
   の範囲第１１項記載の装置。 １３ 該インゼクター手段の該手段ａおよびｂが同心管
   インゼクターからなり、その内側の管が石炭流の注入管
   であり、そしてその外側の管が加熱された高速度の水素
   の注入管である特許請求の範囲第１１項記載の装置。 １４ 該インゼクター手段の該手段ａおよびｂがフオワ
   −オン−ワンインゼクターからなり、このインゼクター
   は該石炭を通す中心オリフイスをその中に有し、該イン
   ゼクターは更に熱い水素を通しそして該インゼクターの
   下流で該反応室中で該熱い水素を高速度で該石炭に衝突
   させるための、該中心オリフイスに対して角度をもつて
   該中心オリフイスの周りに等間隔で配置された４つのオ
   リフイスをその中に有する特許請求の範囲第１１項記載
   の装置。 １５ 水素を加熱する該加熱手段が、水素添加反応温度
   より４００°ないし９００°Ｆ（２２０°ないし５００
   ℃）高い温度に該水素を加熱することができ、そして該
   急冷手段がそれて関連して、該反応室を出る反応生成物
   の流れ断面積を拡張して該反応生成物の流速を実質的に
   減少させるための拡張手段を有する特許請求の範囲第１
   １項記載の装置。