JPS6016989B2 - 塗料組成物 - Google Patents
塗料組成物Info
- Publication number
- JPS6016989B2 JPS6016989B2 JP9838576A JP9838576A JPS6016989B2 JP S6016989 B2 JPS6016989 B2 JP S6016989B2 JP 9838576 A JP9838576 A JP 9838576A JP 9838576 A JP9838576 A JP 9838576A JP S6016989 B2 JPS6016989 B2 JP S6016989B2
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- JP
- Japan
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- weight
- parts
- resistance
- acid
- present
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- Aftertreatments Of Artificial And Natural Stones (AREA)
- Curing Cements, Concrete, And Artificial Stone (AREA)
- Paints Or Removers (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は無機質塗料組成物に関する。
従来無機質塗料は耐熱性、耐汚染性などに優れ、金属、
セメント製品等の被覆に使用されていた。
セメント製品等の被覆に使用されていた。
しかしながら、ハインダ一としてアルカリ金属珪酸塩を
使用した場合には、耐水性が悪く、白華等の欠点があっ
た。又、基材が石綿スレート板の場合、高温例えば３０
０００以上でセメント及び石綿の脱水による加熱劣化が
起きるため、低温で暁付塗装する必要があった。
使用した場合には、耐水性が悪く、白華等の欠点があっ
た。又、基材が石綿スレート板の場合、高温例えば３０
０００以上でセメント及び石綿の脱水による加熱劣化が
起きるため、低温で暁付塗装する必要があった。
とくに近年パルプ等の有機物を含有する特殊石綿セメン
ト板が製造されるようになり、これを基材とし、無機質
塗料を被覆した完全無機化粧板の製造研究が盛んに行な
われているが、まだすべての性能を満たす無機質塗料は
得られていない。とくに低温で焼付けられた無機化粧板
は、白華したり、耐水性、耐薬品性が劣っていた。上記
欠点を改良するために、アルカリ金属珪酸塩の変性、特
殊な硬化剤の製造、被塗布物の酸水溶液による洗浄等が
提案されているが、塗料の製造が複雑で、物質組成の塗
料の製造が困難、塗料の可便時間が短い、繁雑な塗装後
処理工程の必要等の問題があり、さらにこれらの努力を
はらったとしてもいまだ耐水性、耐候性、耐薬品性等の
性質をすべて満足するものは得られていない。又、キレ
ート化剤を水溶性珪酸塩を組合せて使用することは、例
えば特関昭４７−１０６３号公報に示されている。同公
報にはキレート剤を含む溶液又はコロイド懸濁液から水
を除去することによってキュァし、耐久性ガラスに似た
固体物体ができることが記載されている。しかしながら
本発明者らにおいても、キレート剤を含む無機質塗料に
ついて研究を行なっていたが、キュアリング工程中に発
泡したり或はその後に亀裂が生じ、又、耐水性において
も良好な被覆物は得られなかった。ところが本発明者ら
は、鋭意検討を重ねた結果、酸化亜鉛を主成分とし、特
定の錯体を含有する場合にのみ、良好な被覆物が得られ
ることを発見した。とくに、ｍ価の陽イオンからなるキ
レート化合物を含む塗料は、焼付した場合に、ナトリウ
ムによる白華を防止し、耐水性、耐酸性の良好な塗膜が
得られることを発見し、本発明を完成した。
ト板が製造されるようになり、これを基材とし、無機質
塗料を被覆した完全無機化粧板の製造研究が盛んに行な
われているが、まだすべての性能を満たす無機質塗料は
得られていない。とくに低温で焼付けられた無機化粧板
は、白華したり、耐水性、耐薬品性が劣っていた。上記
欠点を改良するために、アルカリ金属珪酸塩の変性、特
殊な硬化剤の製造、被塗布物の酸水溶液による洗浄等が
提案されているが、塗料の製造が複雑で、物質組成の塗
料の製造が困難、塗料の可便時間が短い、繁雑な塗装後
処理工程の必要等の問題があり、さらにこれらの努力を
はらったとしてもいまだ耐水性、耐候性、耐薬品性等の
性質をすべて満足するものは得られていない。又、キレ
ート化剤を水溶性珪酸塩を組合せて使用することは、例
えば特関昭４７−１０６３号公報に示されている。同公
報にはキレート剤を含む溶液又はコロイド懸濁液から水
を除去することによってキュァし、耐久性ガラスに似た
固体物体ができることが記載されている。しかしながら
本発明者らにおいても、キレート剤を含む無機質塗料に
ついて研究を行なっていたが、キュアリング工程中に発
泡したり或はその後に亀裂が生じ、又、耐水性において
も良好な被覆物は得られなかった。ところが本発明者ら
は、鋭意検討を重ねた結果、酸化亜鉛を主成分とし、特
定の錯体を含有する場合にのみ、良好な被覆物が得られ
ることを発見した。とくに、ｍ価の陽イオンからなるキ
レート化合物を含む塗料は、焼付した場合に、ナトリウ
ムによる白華を防止し、耐水性、耐酸性の良好な塗膜が
得られることを発見し、本発明を完成した。
本発明の目的は、上記欠点が解消された新しい無機質塗
料組成物を提供することにある。本発明の塗料組成物は
、アルカリ金属珪酸塩（１）、酸化亜鉛（０）とｍ価以
上の金属から選ばれた少なくとも１つの金属をキレート
した鍔体（皿）とを含有するものである。
料組成物を提供することにある。本発明の塗料組成物は
、アルカリ金属珪酸塩（１）、酸化亜鉛（０）とｍ価以
上の金属から選ばれた少なくとも１つの金属をキレート
した鍔体（皿）とを含有するものである。
ここで、本発明のアルカリ金属珪酸塩（１）とは、ナト
リウム塩、カリウム塩、リチウム塩、ルビジウム塩、セ
シウム塩或はこれらの混合物であり、その一部がアンモ
ニウム塩、アミン塩等で変性されていてもよい。
リウム塩、カリウム塩、リチウム塩、ルビジウム塩、セ
シウム塩或はこれらの混合物であり、その一部がアンモ
ニウム塩、アミン塩等で変性されていてもよい。
好ましくはけし、酸ナトリウムであり、さらに好ましく
はＮａ２０とＳｉ０２とのモル比が１：０．５〜５の間
にある可溶性のけし、酸ナトリウムである。本発明のｍ
価以上の金属から選ばれた少なくとも１つの金属をキレ
ートした錆体（ｍ）は、ｍ価以上の金属から選ばれた少
なくとも１つの金属を含む無機化合物（ｍ−１）をキレ
ート化剤（ｍ−２）でキレート化して得られるｐＨ７以
上、好ましくはｐＨＩＯ以上で安定な銭体である。
はＮａ２０とＳｉ０２とのモル比が１：０．５〜５の間
にある可溶性のけし、酸ナトリウムである。本発明のｍ
価以上の金属から選ばれた少なくとも１つの金属をキレ
ートした錆体（ｍ）は、ｍ価以上の金属から選ばれた少
なくとも１つの金属を含む無機化合物（ｍ−１）をキレ
ート化剤（ｍ−２）でキレート化して得られるｐＨ７以
上、好ましくはｐＨＩＯ以上で安定な銭体である。
ここにｍ価以上の金属から選ばれた少なくとも１つの金
属を含む無機化合物（ｍ−１）としては、ｍ価以上の金
属好ましくはＢ，ＡＩ，Ｔｉ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏ
の１種又は２種以上の金属を含む化合物であり、酸化物
又は水酸化物が好ましい。
属を含む無機化合物（ｍ−１）としては、ｍ価以上の金
属好ましくはＢ，ＡＩ，Ｔｉ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｏ
の１種又は２種以上の金属を含む化合物であり、酸化物
又は水酸化物が好ましい。
その他塩化物、炭酸塩等も使用できる。本発明のキレー
ト化剤（ｍ−２）は、キレート化する金属イオンの種類
により適宜選択できるが、オキサジ酢酸（ＯＤＡ）、３
−オキサー１，２，４，５−ペンタンテトラカルボン酸
（ＯＤＳ）「 ２−オキサ−１，３，３−プロパントリ
カルボン酸（ＣＭＴ）、２，５−ジオキサ−１，１，６
，６−へキサンテトラカルポン酸（ＥＧＤＭ）、２−オ
キサ−１，３，４−ブタントリカルボン酸（ＣＭＯＳ）
、○一（カルボキシメチル）酒石酸（ＣＭＡ）、２ーオ
キサー１，５，５ーベンタトリカルボン酸（ＯＰＴＡ）
、２，６ージオキサ−４−力ルボキシメトキシメチルー
４ーメチルー１，７−へブタンジカルボン酸（ＴＣＰＧ
）が好ましい。
ト化剤（ｍ−２）は、キレート化する金属イオンの種類
により適宜選択できるが、オキサジ酢酸（ＯＤＡ）、３
−オキサー１，２，４，５−ペンタンテトラカルボン酸
（ＯＤＳ）「 ２−オキサ−１，３，３−プロパントリ
カルボン酸（ＣＭＴ）、２，５−ジオキサ−１，１，６
，６−へキサンテトラカルポン酸（ＥＧＤＭ）、２−オ
キサ−１，３，４−ブタントリカルボン酸（ＣＭＯＳ）
、○一（カルボキシメチル）酒石酸（ＣＭＡ）、２ーオ
キサー１，５，５ーベンタトリカルボン酸（ＯＰＴＡ）
、２，６ージオキサ−４−力ルボキシメトキシメチルー
４ーメチルー１，７−へブタンジカルボン酸（ＴＣＰＧ
）が好ましい。
その他のキレート化剤としては、エチレンジアミンテト
ラ酢酸（ＥＤＴＡ）、ニトリロトリ酢酸（ＮＴＡ）、ィ
ミノジ酢酸（ｍＡ）、ヒドロキシェチルィミノジ酢酸（
ＨＩＭＤＡ）、エチレンジアミンジ酢酸（ＥＤＤＡ）、
ジェチレントリアミンベンタ酢酸（ＤＴＰＡ）、ジェチ
レントリアミン（Ｄｉｅｎ）、トリエチレンテトラミン
（Ｔｒｉｅｎ）、トリアミノトリエチルアミン（Ｔｒｅ
ｎ）、トリエタノールアミン（ＴＥＡ）、ジヒドロキシ
エチルエチレンジアミン（２−Ｈｅｎ）などがあげられ
る。
ラ酢酸（ＥＤＴＡ）、ニトリロトリ酢酸（ＮＴＡ）、ィ
ミノジ酢酸（ｍＡ）、ヒドロキシェチルィミノジ酢酸（
ＨＩＭＤＡ）、エチレンジアミンジ酢酸（ＥＤＤＡ）、
ジェチレントリアミンベンタ酢酸（ＤＴＰＡ）、ジェチ
レントリアミン（Ｄｉｅｎ）、トリエチレンテトラミン
（Ｔｒｉｅｎ）、トリアミノトリエチルアミン（Ｔｒｅ
ｎ）、トリエタノールアミン（ＴＥＡ）、ジヒドロキシ
エチルエチレンジアミン（２−Ｈｅｎ）などがあげられ
る。
鏡体の製造において、金属を含む無機化合物とキレート
化剤との組合せは、金属イオンの配位数（ｎ，）とキレ
ート化剤の配位できる原子の数（〜）が等しいような組
合せが好ましい。又、金属を含む無機化合物とキレート
化剤の割合は上記ｎ，とりが等しくなる割合よりキレー
ト化剤の過剰量が好ましい。
化剤との組合せは、金属イオンの配位数（ｎ，）とキレ
ート化剤の配位できる原子の数（〜）が等しいような組
合せが好ましい。又、金属を含む無機化合物とキレート
化剤の割合は上記ｎ，とりが等しくなる割合よりキレー
ト化剤の過剰量が好ましい。
本発明のアルカリ金属珪酸塩（１）、酸化亜鉛（ロ）、
ｍ価以上の金属から選ばれた少なくとも１つの金属をキ
レートした錯体（ｍ）から本発明の無機質塗料組成物が
構成されるが、アルカリ金属珪酸塩（Ｄ）１０碇瓢こ対
し、酸化亜鉛１０〜２０礎部、好ましくは２０〜１５碇
鞠、鍔体（ｍ）５〜２０碇郭好ましくは１０〜１５碇部
からなる組成物が本発明の目的を達成するために好まし
い。
ｍ価以上の金属から選ばれた少なくとも１つの金属をキ
レートした錯体（ｍ）から本発明の無機質塗料組成物が
構成されるが、アルカリ金属珪酸塩（Ｄ）１０碇瓢こ対
し、酸化亜鉛１０〜２０礎部、好ましくは２０〜１５碇
鞠、鍔体（ｍ）５〜２０碇郭好ましくは１０〜１５碇部
からなる組成物が本発明の目的を達成するために好まし
い。
本発明の塗料は通常水性組成物として用いられる。
水は通常アルカリ金属珪酸塩１重量部に対して１．５〜
６重量部程度用いられるが塗装法を考慮して適宜定めれ
ば良い。また、本発明の無機質塗料組成物において、従
来公知の無機顔料、無機系分散剤、増粘剤等を使用する
ことは何らさしつかえなく、その使用目的達成のため種
々の助剤、添加剤、変性剤を加えることもできる。
６重量部程度用いられるが塗装法を考慮して適宜定めれ
ば良い。また、本発明の無機質塗料組成物において、従
来公知の無機顔料、無機系分散剤、増粘剤等を使用する
ことは何らさしつかえなく、その使用目的達成のため種
々の助剤、添加剤、変性剤を加えることもできる。
顔料を用いる場合はアルカリ性で安定であり、耐熱性を
そなえた顔料ならばいずれでもよいがとくに、チタン白
、硫化亜鉛が好ましい。
そなえた顔料ならばいずれでもよいがとくに、チタン白
、硫化亜鉛が好ましい。
又、体質顔料を用いる場合は、耐アルカリ性、耐熱性に
富む顔料ならばいずれでもよいがとくにカオリン、タル
ク、シリカ、珪藻士、畑長石、焼成けし、酸アルミ、ベ
ントナィト、蛙目粘士、ヒル石が好ましい。
富む顔料ならばいずれでもよいがとくにカオリン、タル
ク、シリカ、珪藻士、畑長石、焼成けし、酸アルミ、ベ
ントナィト、蛙目粘士、ヒル石が好ましい。
分散剤を用いる場合は、ベントナィト、タルク、アスベ
ストが好ましい。
ストが好ましい。
硬化剤は必要に応じて添加することができる。
これらの各成分とボールミルなど適当な方法で混合すれ
ば本発明の塗料が得られる。本発明の塗料はスプレー、
ハケ等で基材に塗布され、次いで糠付される。焼付温度
は１００００以上が好ましく、特に塗料中の有機物がな
るべく少なくなる様に、好ましくは殆どなくなる程度に
焼付けるため、１８０〜４００ｑｏとするのがさりこ好
ましい。
ば本発明の塗料が得られる。本発明の塗料はスプレー、
ハケ等で基材に塗布され、次いで糠付される。焼付温度
は１００００以上が好ましく、特に塗料中の有機物がな
るべく少なくなる様に、好ましくは殆どなくなる程度に
焼付けるため、１８０〜４００ｑｏとするのがさりこ好
ましい。
本発明の無機質塗料組成物を適用できる基材としては、
石綿セメント板が好ましいが、珪酸カルシウムセメント
板、パーラィトセメント板、炭酸マグネシウムセメント
板、木毛セメント板、その他のコンクリート製品も用い
得る。
石綿セメント板が好ましいが、珪酸カルシウムセメント
板、パーラィトセメント板、炭酸マグネシウムセメント
板、木毛セメント板、その他のコンクリート製品も用い
得る。
本発明の効果は、耐水性、耐膜性、耐熱性、耐薬品性、
その他無機質塗料として具備すべき種々の性質の優れた
無機質塗料組成物を提供したことにある。
その他無機質塗料として具備すべき種々の性質の優れた
無機質塗料組成物を提供したことにある。
又、本発明の効果は、複雑な製造工程を経なければ出来
ないような硬化剤を必要とせず、塗料製品及び塗布が容
易であり、塗装工程を省略できることにある。
ないような硬化剤を必要とせず、塗料製品及び塗布が容
易であり、塗装工程を省略できることにある。
又、本発明の効果は、とくに石綿セメント板の如きセメ
ント製品を焼付塗装した場合に、塗膜は白華せず顕著な
耐水性、耐膜性を有する完全無機質塗膜を有する製品が
得られることにある。以下、実施例により本発明の効果
を詳述するが、本発明はこれら実施例に限定されるもの
ではない。
ント製品を焼付塗装した場合に、塗膜は白華せず顕著な
耐水性、耐膜性を有する完全無機質塗膜を有する製品が
得られることにある。以下、実施例により本発明の効果
を詳述するが、本発明はこれら実施例に限定されるもの
ではない。
尚試験方法は下記のとおりである。｛１）耐沸騰水性
沸騰水中に５畑時間浸溝。
沸騰水中に５畑時間浸溝。
（２ー 促進耐候性 ゥェザオメーター（サンシャイン
・カーボン）使用、試験時間は１００畑時間。
・カーボン）使用、試験時間は１００畑時間。
（３｝ 白 華 炭酸ガス雰囲気のデシケーター中
に１２０日間放置。
に１２０日間放置。
実施例 １
ケィソー（ＪＩＳ３号） １０の重量部
酸化亜鉛 ４の重量部酸化チ
タン １の重量部カオリン
２重量部ペントナィト
０．５重量部ＥＤＴＡ
３の重量部塩化アルミニウム
１の重量部水
６の重量部上記成分をボールミルにて１虫時間
混合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し２８０Ｑ
０１粉ご間焼き付けた。
酸化亜鉛 ４の重量部酸化チ
タン １の重量部カオリン
２重量部ペントナィト
０．５重量部ＥＤＴＡ
３の重量部塩化アルミニウム
１の重量部水
６の重量部上記成分をボールミルにて１虫時間
混合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し２８０Ｑ
０１粉ご間焼き付けた。
性能
耐沸騰水性 異常なし
促進耐候性 異常なし
白華 なし
実施例 ２
ケィソー １０増重量部酸化
亜鉛 ３の重量部酸化チタ
ン １５重量部カオリン
１．５重量部タルク
０．鑓重量部ＣＭＴ
４の重量部酸化鉄（Ｆｅ２０３）
１の重量部水
５の重量部上記成分をボールミルにて２
加持間混合し、石綿セメント板へはけにて塗布し１９０
ｏ０ｌ５分間焼き付けた。
亜鉛 ３の重量部酸化チタ
ン １５重量部カオリン
１．５重量部タルク
０．鑓重量部ＣＭＴ
４の重量部酸化鉄（Ｆｅ２０３）
１の重量部水
５の重量部上記成分をボールミルにて２
加持間混合し、石綿セメント板へはけにて塗布し１９０
ｏ０ｌ５分間焼き付けた。
性能
耐沸騰水性 異常なし
促進耐候性 異常なし
白華 なし
実施例 ３
ケィソー（ＪＩＳ３号） １０の重量部
酸化亜鉛 ３５重量部酸化
チン １の重量部タルク
２重量部アスベスト
０．５重量部ＴＥＡ
１５重量部二酸化マンガン
５重量部水
６の重量部上記成分をボールミルにて１既時間
混合し、石綿セメント板へはけにて塗布し３５０ｑ０ｌ
０分間焼き付けた。
酸化亜鉛 ３５重量部酸化
チン １の重量部タルク
２重量部アスベスト
０．５重量部ＴＥＡ
１５重量部二酸化マンガン
５重量部水
６の重量部上記成分をボールミルにて１既時間
混合し、石綿セメント板へはけにて塗布し３５０ｑ０ｌ
０分間焼き付けた。
性能
耐沸騰水性 異常なし
促進耐候性 異常なし
白華 なし
実施例 ４
ケィソー（ＪＩＳ３号） １０の重量部
酸化亜鉛 ４５重量部酸化
チタン ２の重量部カオリン
３重量部タルク
０．１重量部ＯＤＡのＮａ塩
５の重量部水酸化アルミニウム
２の重量部水
７の重量部上記成分をボールミルにて２餌時間
混合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し２１０ｑ
０ｌ０分間焼き付けた。
酸化亜鉛 ４５重量部酸化
チタン ２の重量部カオリン
３重量部タルク
０．１重量部ＯＤＡのＮａ塩
５の重量部水酸化アルミニウム
２の重量部水
７の重量部上記成分をボールミルにて２餌時間
混合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し２１０ｑ
０ｌ０分間焼き付けた。
性能
耐沸騰水性 異常なし
促進耐候・怪 異常なし
白華 なし
実施例 ５
ケィソー（ＪＩＳ３号） １０の重量部
酸化亜鉛 ３５重量部酸化チ
タン １５重量部カオリン
３重量部タルク
０．５重量部ＯＤＳ
９の重量部塩化鉄（ＦｅＣ１３）
２の重量部塩化アルミニウム（山ＣＩ３）
１の重量部水
６の重量部上記成分をボールミルにて２独特間混
合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し３５０００
５分間焼き付けた。
酸化亜鉛 ３５重量部酸化チ
タン １５重量部カオリン
３重量部タルク
０．５重量部ＯＤＳ
９の重量部塩化鉄（ＦｅＣ１３）
２の重量部塩化アルミニウム（山ＣＩ３）
１の重量部水
６の重量部上記成分をボールミルにて２独特間混
合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し３５０００
５分間焼き付けた。
性能
耐沸騰水性 異常なし
促進耐腰性 異常なし
白華 なし
比較例
ケィソー（ＪＩＳ３号） １０の重量部
酸化亜鉛 ４の重量部酸化チ
タン １の重量部カオリン
２重量部ペントナィト
０．２重量部水
７の重量部上記成分をボールミルにて１即
時間混合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し２５
０ｏ０ＩＱ分間焼き付けた。
酸化亜鉛 ４の重量部酸化チ
タン １の重量部カオリン
２重量部ペントナィト
０．２重量部水
７の重量部上記成分をボールミルにて１即
時間混合し、石綿セメント板へスプレーにて塗布し２５
０ｏ０ＩＱ分間焼き付けた。
性能
耐沸騰水性 ４時間剥離
促進耐候・怪 異常なし
白 華 １日後白華を生ず。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 必須の構成成分として （I） アルカリ金属珪酸塩 （II） 酸化亜鉛及び （III） III価以上の金属の少なくとも１種をキレート
した錯体
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9838576A JPS6016989B2 (ja) | 1976-08-18 | 1976-08-18 | 塗料組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9838576A JPS6016989B2 (ja) | 1976-08-18 | 1976-08-18 | 塗料組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5324326A JPS5324326A (en) | 1978-03-07 |
| JPS6016989B2 true JPS6016989B2 (ja) | 1985-04-30 |
Family
ID=14218388
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9838576A Expired JPS6016989B2 (ja) | 1976-08-18 | 1976-08-18 | 塗料組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6016989B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0753596B2 (ja) * | 1985-07-22 | 1995-06-07 | 帝国化学産業株式会社 | エフロレツセンス防除用組成物 |
| KR100838242B1 (ko) | 2005-12-07 | 2008-06-17 | 주식회사 우지스건설 | 침투식 함침재와 수성계 피복재의 조성물 및 이를 이용한콘크리트 바닥마감 공법 |
| CN105527217B (zh) * | 2015-12-22 | 2018-01-19 | 三棵树涂料股份有限公司 | 外用面漆耐候性的测试方法 |
| CN106746968A (zh) * | 2016-12-02 | 2017-05-31 | 武汉天意成再生资源股份有限公司 | 一种应用于建筑垃圾再生制品的超低能耗装饰面涂料 |
-
1976
- 1976-08-18 JP JP9838576A patent/JPS6016989B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5324326A (en) | 1978-03-07 |
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