JPS6013729B2 - 原子核の励起状態の生成法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は原子核の励起状態の生成法に関する。

更に詳しく言えば、本発明はＸ線もしくは電子線を一定
の条件の下で、原子に照射することにより原子核の励起
状態を生成させる方法に関する。一般にガンマ線や内部
変換電子を放射する能力をもった原子核の励起状態は、
通常、アルファ線またはベータ‐線を放射する放射性元
素の娘核として出現することが可能であるが、従来、そ
のような原子核の励起状態を現出せしめるためには、前
記の放射性元素を創るために原子炉の如き大型の装置な
らびに、それに伴う膨大な設備を用いることが必須とさ
れていた。またサィクロトロンやブアン、ド、グラーフ
等の加速器によって加速された核子を適当に選んだ標的
核に照射し、核反応を起させ、残留核として原子核の励
起状態を生成させることもできるが、その量はきわめて
少く、しかもこの場合にも、大規模の設備や装置を必要
とするという不利点は、原子炉使用の場合と同様に存在
していた。本発明による原子核の励起状態の生成法は、
これら従来技術とは全く異質の技術思想に基く方法であ
り、しかも従来のこの技術分野における認識からは全く
予期し得ない画期的な方法である。

本発明は、原子にＸ線もしくは電子線を照射して原子核
の励起状態を生成する方法であって、１ 励起状態を生
成させようとする原子として、ａ 該原子において任意
に選択した２つの電子軌道の束縛エネルギーの差と原子
核の励起工ネルギーとの差が、軌道電子の遷移に伴う原
子核の励起を起させるのに充分であり、ｂ 該原子の軌
道電子が電離したときの原子核と電子の系がスピンおよ
びパリティの保存則を満足するものを選択し、２ 照射
しようとするＸ線もしくは電子線のエネルギーが、上記
の２つの電子軌道のうちの原子核に近い軌道の束縛エネ
ルギーより大きいようにして、該照射を行うことにより
原子核の励起状態を生成させることからなるものである
が、Ｚ従来、行われている原子核の励起状態の生成法が
いわゆる原子核反応における、核種の変換（原子核変換
）により行われるものであるのに対して、本発明方法に
おいては核種の変換を行うのではなく、原子核の基底状
態をその励起状Ｚ態に単にもち上げることによって行う
ものである。

本発明方法における如くＸ線もしくは電子線の照射例え
ば電子銃もしくはＸ線発生装置などの低エネルギー領域
における物理的手段を利用して原子核の励起状態を生成
せしめ得ること２は従来の学問的知識からは到底予測し
得ないことであり、全く新規かつ重要な知見であるとい
えよう。本発明の技術思想をさらによく理解し得るよに
その基本的原理を以下に詳細に説明する。
２原子は原子核と、そのまわりに
束縛された原子番号に等しい数の電子とから成りたって
いる。

この原子にＸ線もしくは電子線を照射すると、これら放
射線の入射エネルギーが束縛エネルギーよりも大きい場
合には、軌道電子が原子の外へた３たき出される。軌道
電子の束縛エネルギーは軌道ごとに異なるので、入射エ
ネルギーを調整することによって、特定の軌道電子をた
たき出し、該軌道に電子の空孔を生ぜしめることを人為
的に行うことができる。電子空孔が閉殻軌道に生ずると
、３その状態はエネルギー的に不安定であり、空孔のあ
る軌道より外側の軌道に属する電子が直ちにこの空孔へ
移動する。この際両軌道の束縛エネルギーの差に相当す
るエネルギーは、Ｘ線として原子外へ放射される。場合
によっては、このェネルギ４０一がずっと外側の軌道電
子に与えられ、この電子は束縛エネルギーに打勝って原
子外へ放射される。これをオージェ（Ａｕｇｅｒ）電子
放射という。このオージェ電子放射においては原子核の
励起は生起しない。本発明者等は、原子にＸ線もしくは
電子線を照射する場合に上述の如き既知のＸ線もしくは
オージェ電子放射の現象以外に、エネルギーが原子核に
吸収され原子核はその基底状態から励起状態へ励起され
る場合があることを見出した。

このような現象を、本発明者等は「軌道電子の遷移に伴
う原子核の励起」と名付けた。この現象はまた「軌道電
子の遷移に伴う原子核の動的励起」あるいは「逆内部変
換過程」と称することも可能である。

この現象はＸ線もしくは電子線を、原子に照射するに当
り、１ 励起状態を生成させようとする原子として、ａ
談原子において任意に選択した２つの電子軌道の束縛
エネルギーの差と原子核の励起エネルギーとの差が、軌
道電子の遷移に伴う原子核の励起を起こせるのに充分で
あり、ｂ 該原子の軌道電子が電離したときの原子核と
電子の系がスピンおよびパリティの保存則を満足するも
のを選択し、２ 照射しようとするＸ線もしくは電子線
のエネルギーが、上記の２つの電子軌道のうちの原子核
に近い軌道の束縛エネルギーより大きいようにして、該
照射を行うことによって、現出させることができるが、
これを以下に式を用いて説明する。

式中の各記号は次のように定義される。原子核の基底状
態の波動関数を少ｇ、そのスピンを１ｇ、そのパリティ
を汀ｇ、その原子核の励起状態の波動関数を心ｅ、その
スピンをｌｅ、そのパリティを汀ｅ、その励起エネルギ
ーをＥＮ、Ｘ線もしくは電子線を照射したとき、電子空
孔を発生する閉殻軌道の電子の波動関数をＪ，、そのス
ピンをＪ，、そのパリティをｍ，、その束縛エネルギー
をＥ，、この軌道へ落ち込むべき、より外側の軌道電子
の波動関数を心２、そのスピンをＪ２、そのパリティを
ｍ２、その束縛エネルギーをＥ２とする。

まず、エネルギーの条件としては ＥＮ母Ｅ，一Ｅ２であることが必要である。

今、原子核と上記軌道電子との系における相互作用エネ
ルギーをＥｉと定義すると、Ｅｉは量子力学的にはＥｉ
＝（Ｊｅの，ＩＨｉｌ心ｇの２） という行列の非対角要素として表わすことができる。

Ｈｉは系の電磁相互作用のハミルトニアンである。エネ
ルギーの条件についてさらに、詳しく説明すると、原子
核の励起する割合はＥ； ＥＮ−の，−Ｅ２） に依存する。

これをｘとすると、ｘは１に近い方が望ましいが、実際
には１より小さい場合が多Ｚい。ある元素を考えたとき
、特定の同位元素についてのｘをｘｏとすると、それ以
外の同位元素についてのｘが約０．１池以下である場合
に、特定同位元素の原子核だけを励起させることができ
る。実際には特定同位元素以外の同位元素についての文
が０．００１柚である場合が多い（このことは後者の同
位元素についてＥＮをＥ，一Ｅ２という条件がみたされ
ていないことを意味する）ので、ｘｏの値が比較的小さ
くても、後述する如き本発明方法の諸々の具体的応用に
関しては、充分その目的を達成することができる。次に
、原子核と電子の系のスピン（角運動量ともいう）につ
いは以下に述べるスピン・ベクトルに対する保存則が満
足されなければならない。

１ｇ＋ＪＩ＝１ｅ＋Ｊ２ （式中大文字であらわされた量は、各状態のスピン・ベ
クトルである）。

また原子核と電子の系のパリティについても、パリティ
の保存則が成り立たなければならない。汀ｇ打１ニ打ｅ
打２ 以上の条件は、想定する原子核の原子番号をＺとしたと
き、電子空孔が発生した折の（Ｚ−１）個の電子系の波
動関数が、電子空孔の属する電子軌道の単体波動関数を
もつて代表することが出来る場合について考察したもの
であるが、一般的な場合には「（Ｚ−１）個の電子系の
波動関数◇，、）２を用いると、上記の条件は（Ｚ−１
）個の電子系と原子核との合成系について満足されれば
よい。

その際にはの，のかわりにＪ・が、の２のかわりにＪ２
が用いられる。Ｅｉについては、の，の位置にＪ２が、
の２の位置に少， が代入される。これは実体と空孔と
の相違のためである。束縛エネルギーがＥ，であるよう
な軌道に空孔を発生させる必要上、本発明方法において
は原子にＸ線や原子線を脇擬する場合に、これらの入射
エネルギーをＥ，よりも大きく選ばなければならないこ
とが理解されよう。Ｅ，より小さい場合には原子核の励
起状態は生成されない。本発明方法は以上の如き技術思
想に基づくものであるが、事実、例えば放射能のないオ
スミウム金属片の標的に電子銃を用いて電子線を照射し
た金属片を放射線計測装置を用いて一定時間毎に測定す
ると、内部変換電子が観測され、このことは本発明方法
に基づきオスミウム１８９の第１励起状態が生成されて
いることを意味している。

本発明による原子核の励起状態の生成法は、上述した如
く学術上も全く新規な知見に基づく画期的な方法である
が、その応用画においてもその利用価値は絶大であり、
以下に述べる如く各種技術分野におけるその有用性は極
めて大きい。

例えば、本発明方法によれば極めて簡単な手段による放
射性物質の生産が可能となる。

原子核の励起状態はガンマ線や内部変換電子を放射して
基底状態に戻るから、その状態にある物質は放射性物質
として極めて有用である。

放射性物質の利用は従来から工業用、医療用、農業用、
その他広範にわたってなされているが、従来のアルファ
線もしくはベータ線源の娘核を利用する場合と異なり、
本発明方法により得られる放射性物質は比較的短い寿命
で放射能が消滅するからそのような特長を利用する用途
においては本発明方法は特に有用である。また、本発明
方法によれば原子炉等の大型装置を使用する必要がなく
、通常繁用されているＸ線発生装置、電子銃等を用いて
簡易に放射性物質を生産することができる。

また、例えば、ある同位元素の原子核が励起状態にある
場合にその同位元素を化学的方法により分離することが
できることは知られているが、そのような原子核の励起
状態を生成させるためには、従来技術では放射性親核を
使用するとか、適当に選択した標的核を用いるとかしな
ければならず、したがってこれらの核をつくり出そうと
する０場合には前述の如く超大型の装置ないしは膨大な
設備や機構が必要であった。

本発明方法によればそのような原子核の励起状態を基底
状態から簡易に現出させることができるのである。

これをさらに詳細に説明すると、励起状態にある原子核
はガンマ線を放射して基底状態に戻るが、基底状態に戻
った原子核は、運動量保存の法則に従ってガンマ線の放
射方向とは逆方向に走り出す。

この原子核の属している原子と他の原子との間に化学結
合がある場合には、その化学結合の腕を振り切るので、
前者の原子は遊離状態となり、もともと基底状態にある
原子とは化学的状態として異るものとなるから化学的に
両者を分離することが可能となる。このようにして化学
的に集めることができる同位元素は原子核が一旦励起状
態になったものだけであり、励起状態になっていないも
のは全く同じ核檀であっても分離することはできない。
ジラード（Ｌ．Ｓｚｉｌａｒｄ）とチヤルマース（Ｔ．
ＡＣｈａｌｍｅ笹）は、１９８４王沃化エチルを中性子
で照射して水で抽出して遊離した放射性沃素１２８を濃
縮して集めることを発見し（Ｎａｔｕｒｅ１３４（１９
３４）４９４頁、６４２頁）、現在ジラ−ド・チヤルマ
ースの方法（理化学辞典、岩波書店、昭和４７年度版参
照）として知られているが、これを一般化していうと、
たとえば本発明の方法によりＸ線または電子の照射を与
えてしまって放射能を有する原子核（正確にはその娘核
）、任意の核反応の残留核寿命の長い異性核（ｉｓｏｍ
ｅｒ）等を化学的に分離する２ことができる。

特に異性核ではガンマ線放射のほか必ず内部変換電子を
放射するので、基底状態に核が戻ったとき、原子として
は軌道電子が足りずィオンイＱ氏態にあり、化学的に分
離できるのである。また、この原子がガス状態であれば
さらに髄３単に電圧をかけた網目などを通すだけで吸い
取ることができる。（このような場合の化学的分離法と
しては、大阪大学理学部放射化学の音在清輝教授の方法
がある。）上述の如くある同位元素の原子核が励起状態
に３ある場合にはその同位元素を化学的に分離すること
ができるのであるから、分離しようとする同位元素の原
子核の基底状態を本発明方法により励起状態に持ち上げ
ることによりその目的は容易に達成し得る。

４１例として、数種類の同
位元素が混在するウランより、ウラン２３５だけを分離
する場合について述べると、エネルギーが極めて低い第
１励起状態についてはＢＮ＊Ｅ，一Ｅ２を満足する電子
軌道は存在するが相互作用エネルギーＥｉが小さすぎる
ので、１．３１万電子ボルトの第２励起状態が選ばれる
。

このとき、前記の条件を満足する電子軌道は沙３′２で
ありその束縛エネルギーは１．７１斑万雷子ボルトであ
る。第１励起状態が約４万電子ボルトの励起エネルギー
を有するその他のウラン同位元素については前記の条件
を満足する軌道電子状態がない。

したがって、ウラン２３５だけを選択的にとり出すこと
が可能である。それには１．７２万電子ボルト以上のエ
ネルギーをもったＸ線もしくは電子線をウランに照射す
ると、沙３′２の電子軌道に空孔を生じ紅３／２軌道電
子が遷移しそれに伴ってウラン２３５の第２励起状態が
生成される。この状態は直ちにガンマ線または内部変換
電子を放射して崩壊し、半減期２６分の第１励起状態が
発生する。次いで前述の如き化学的分離法を行うことに
より、ウラン２３６を分離することができる。上記はウ
ランの場合を例示して述べたものであるが、他の物質の
場合も全く同様であり、本発明の技術思想に基〈限りに
おいて励起状態を生成させ得る同位元素を上記例の如く
して分離することができる。

本発明方法を適用し、上記の如くして同位元素例えばウ
ラン２３５を純度１００％のものとして得ることができ
るが「 このような純度は、従釆の方法によっては、実
際上得られるものではなく、本発明による場合の分離法
は得られるものの純度の点においても、極めて特筆すべ
き方法となる。

したがって、少量でも高純度のものが所望される場合に
は、本発明方法の適用による上記の如き分離法は最も好
適でかつ優れた方法となる。また、さらに、例えば、本
発明方法により線量とエネルギーの定まったＸ線もしく
は電子線を用いて任意の試料の原子核の励起状態を生成
させ、次いで、その原子核が放射するガンマ線もしくは
内部変換電子を任意の放射線測定装置を用いて計測する
ことにより、試料中に占める同位元素の存在比を測定す
ることができる。

そして、当該同位元素の種類、Ｘ線もしくは電子線の入
射線量とそのエネルギーおよび試料中の同位元素の存在
比から同位元素の濃度測定を行うことができる。したが
って本発明方法はこのような同位元素の濃度測定法にも
極めて優れた適用を行うことができ、かかる濃度測定法
は質量分析法等に比し、遥かに容易であり、濃度測定を
４・規模の装置、器具で短時間に可能ならしめるもので
ある。実施例 ０．５夕の純天然オスミウム金属粉末を２６トンブレス
を使用して直径２３側の円板に加工した。

この円板を電子銃からの電子により照射した。この照射
は７４キロ電子ボルトの電子で２８ＡＡにおいて１８８
分間実施した。この操作により○ｓ１８９のみの原子核
励起状態（半減期５．布時間）が生起した。この励起状
態が基底状態に戻る際２０キロ電子ボルトの内部変換電
子が放射され、これをアロカ（Ｎｏｋａ）低背景ガス流
ＧＭカウンターにより計測した。この結果０．３／分の
カウント数が得られた。この実験結果は、試料中○ｓ１
８９が１６％含有されると推定した理論計算値と一致し
た。また、この結果は従来法による試験法で得られた公
知の計算値とも一致した。以上述べた如く、本発明によ
る原子核の励起状態を生成させる方法はその技術思想と
して画期的なものであり、また産業上の利用性も極めて
甚大ひで、その各種応用面にもたされる成果は多大であ
る。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 原子にＸ線もしくは電子線を照射して原子核の励起
   状態を生成させる方法であって、１ 励起状態を生成さ
   せようとする原子として、ａ 該原子において任意に選
   択した２つの電子軌道の束縛エネルギーの差と原子核の
   励起エネルギーとの差が軌道電子の遷移に伴う原子核の
   励起を起させるのに充分であり、ｂ 該原子の軌道電子
   が電離したときの原子核と電子の系がスピンおよびパリ
   テイの保存則を満足するものを選択し２ 照射しようと
   するＸ線もしくは電子線のエネルギーが、上記の２つの
   電子軌道のうちの原子核に近い軌道の束縛エネルギーよ
   り大きいようにして、該照射を行い、該軌道に電子空孔
   を生ぜしめることを特徴とする原子核の励起状態の生成
   法。