JPS5960390A - 原子炉用中性子源構体 - Google Patents

原子炉用中性子源構体

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JPS5960390A
JPS5960390A JP57169863A JP16986382A JPS5960390A JP S5960390 A JPS5960390 A JP S5960390A JP 57169863 A JP57169863 A JP 57169863A JP 16986382 A JP16986382 A JP 16986382A JP S5960390 A JPS5960390 A JP S5960390A
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metal
neutron source
beryllium
layer
coexistence
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JP57169863A
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荒井 真次
萩原 満晴
白兼 誠
道雄 佐藤
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Toshiba Corp
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Toshiba Corp
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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  • Analysing Materials By The Use Of Radiation (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の技術分野〕 本発明は、原子炉用中性子源構内に関し、更に詳しくは
、金属ベリリウムと該金属ベリリウムを密封する金属被
覆材とが500〜700Cの高温域においても良好な共
存性を示す原子炉用中性子源構体に関する。
〔発明の技術的背景〕
金属べIJ IJウムは、熱中性子吸収断面積が小さく
、中性子散乱断面積が大きい等の優れた核特性を有する
ために、原子炉の反射材、減速材、燃料被覆材として有
用である。、また、α線又はrwのボンバードにより中
性子を発生する(α、n)型又は(r、n)型等の核反
応を利用した中性子源用材料として用いられることも周
知である。
金属べIJ リウムを原子炉で使用する場合には。
原子炉環境中で十分な機械的強度及び化学的安定性が要
求されることから1例えば、高温強度、耐酸化性、耐食
性等の所望の特性を付与したり、あるいは、他材料との
共存性を改良することを目的として1合金元素添加又は
表面処理等の対応策が構じられている。
金属べIJ リウムを原子炉の中性子源として利用する
場合にも* rii:乱:の環境効果の問題は例外では
ない、このため、全局べIJ IJウム全中性子源とし
て実用する場合(′i、通當、ステンレス鋼又はジルコ
ニウム合金等の金属製カプセルを被覆材として用い、こ
の中にt flZl八属リウムを密封していた(このよ
うに4;qJJy、されたものを、中性子源横木と称す
る)、シかし、このように構成した場合にあって、中性
子源の炉内装荷期間内の健全な動作を保証するには、上
記中性子源横木の適切な機械的強度、fヒ学的安定性及
び良好な核特性の確保が望′!f、扛る。特に問題にな
るのが、金属べIJ IJウムと被包材との共存性であ
り使用環境条件下での十分に良好な共存性が装求さnる
共イf性が不良である場合にに1次のような不都合な現
象が生じる。例えば、不活性雰囲気中で。
500〜700Cの温度域下、軟鋼、ニッケル、ニッケ
ル基合金又はジルコニウム等をベリリウムと接触保持さ
ゼると、いすnの場合も、接融界面にて両金属間の拡散
反応が進行し、金属間化合物(FeBe2゜FeBe+
+ 、 FeBe5 、 Ni Be 、N13Be 
、 ZrBe 、 ZrBee等)から成る反り生成層
が形成される。この1寺、子才第4’ i、U脆化し、
また1反応層形成に伴う体積変イしカニ生じる。その結
果、母材の機械的性質が劣化すると11モに、反し生成
層である表面層が母材から剥離し易くなり、ついには、
毎月が侵食さ′itでし甘う。
この点11’Cつき、前記し7′cステンレス鋼又はジ
ルコニウム合金を被俊材とする中性子源横木の1すy目
1温度は1通常300 Cf1度の比較的低τ温度域で
めったため、両者の共存性は良好で、し・lえO′f、
約4000時間の使用によっても、何程の不都合も生じ
な力\つだ。
〔背景技術の問題点〕
しかし、前記した中性子源構体を軽水炉(便斤J温度:
通′帛約300℃)に用いる場合は1司1風ないが1例
えは、軽水炉の使用温度金品くしたり、又は、高速増殖
炉(使用温度二通常約5soc)に用いる場合には、特
に共存法の点で問題力(生じる。
その理由は、被覆材として使用実績のあるステンレス鋼
及びジルコニウム合金であっても、使用温度が高くなる
に伴い、金属間の拡散速度は増力目し。
全月間fヒ合物の生成が促進されて、金屑べIJ jJ
ウムとの共存性が劣下することが予想さ牡るからである
この点に付1本発明者らは、共存性の良否を確認するべ
く、不活性雰囲気中で、600Cの温度下、ステンレス
鋼及びジルコニウム合金を金属ベリIJウムと接触保持
させる試験を行なった。その結果1両金属共に、脆い反
応生成物が生成していること全確認した。
この試験結果は、中性子源構体の使用温度が500℃以
上である場合には、ステンレス鋼及びジルコニウム合金
を被覆材として使用しても、金属ベリリウムの中性子源
としての健全な動作を保証できないことを示している。
さて、一般的に金属ベリリウムと相手材料との共存性改
良策 と相手月料間に外種材料を介在させ、両者の直接接触を
避ける方法又は金属ベリリウムあるいは相手材料を表面
処理する方法が行なわれている。しかしながら、ベリリ
ウムをステンレス鋼ヤジルコニウム合金と共存させて使
用する中性子源4+、2体に対して有効である共存性改
良策は従米構じられていなかった。したがって前述のご
とく金1.+4べ1)1ノウムに500℃以上で使用す
るには、何ら力1の改良策が構しられねばならないので
あるが、従来に中性子源を5000以上の高温下で使用
すること自体がなかったため、当然に、何んらC)改良
策も提案されていなかったのである。
〔発明の目的j 本発明は、中性子源である金属べIJ IJウムと、こ
れを密封する余端被覆材との高温下における共存性が著
しく改善され、所定期間、500〜700℃の高温域で
使用するのに好適な中性子源構体を提供することに目的
がある。
〔発明の概要〕
本発明者らは、べりゞリウムと種々の異柚相料とを高温
で長時間共存させた拡散反応試織ハの結果、例えば、不
活性雰囲気中、500℃、5000時11jの共存保持
条件で、べIJ IJウムと反応しない金属は。
クロム及び酸化ベリリウム焼結体でおることを児出した
。即ち、試験後のクロムの外観には変化が認めら肛ず1
才た。接触界面のy′C学顕微鏡観察及びX腺回折によ
っても、変質層及び金4間化合物の存在は?、)1.察
さt]iなかった、更に、ステンレス鋼及びジルコニウ
ム合金とクロム及び酸化ベリリウム焼結体との同様な拡
散反応試験においても、これらの共存性は良好であるこ
とが確認された、本発明は、これらの事実全利用するこ
とにより完成されるに至ったものである。
即ち1本発明←L1金屈べIJ IJウムと、該金属ぺ
+) +)ラムを密封する金属被覆材とから成る原子炉
用中性子源構1本において。
該金属ベリ1)ラムと該金属被粉材との間に、こ扛らに
対し共存性が良好な金属、金属酸化物もしくけ金属炭化
物又は合金から成る中間層を介在せしめたこと全′侍徴
とする。
本発明の原子炉用中性子源構内を、第1図及び第2図に
示したJ実施例に基づき説明する。図中。
1は長尺な円柱形状の金属ベリリウム、2は金属べI)
 l)ラムを挿入するための長尺な円筒形状の被覆管、
3は該被扮肯2の両端を封止する端栓である。金属被粉
材は被僚肯2及び端栓3,3から構成されている。
上記金属被覆材を構成する被々/げG2及び皓1栓3の
材質としては、ステンレス鋼(例えば、5US316@
)、ジルコニウム合金〔例えば、ジルカロイ−2、ジル
カロイ−4〕等が例示される。
4は中間層で、該層4の材質は、金属べIJ IJウム
1及び上記金属被覆材との共存性が良好な金属、金属酸
化物、金属炭化物又は合金である。金FA被梼材が、ス
テンレス鋼又はジルコニウム合金から成る場合にあって
は1次のよりな濁質か例示される。金属の具体例として
は、例えば、Cr + Wt Mo +ゴa、Nb、T
i、Alがあげられる。このうち、 Crが最も好まし
い。また、金属酸化物の具体例としては1例えば、 M
gO、Al1zOs(以上の酸化物は焼結園であること
が好ましい)、BeOがあげら1する。このうち、Be
Oが最も好ましい。更に好ましくは。
BeO’c 、金属ぺIJ IJウムの陽極酸化処理に
よって皮膜として形成することである。金属炭化物とし
ては1例えば、SiC,WCがあげらnる。尚、中性子
源4.j1体の11々成旧科としては、熱中性子吸収断
面積の小さなものが好適であるが、この点に付、BeO
Its (、)、00921)arn  であって金属
ベリリウムに匹敵するため、lf+1E)IIな材質で
ある。
以上のような材質から成る中間層4は、金属べIJ I
Jウム1の外≧(而及び金属被覆材の内衣面に被0され
るか(第1図)、もしくは、いずれか一方に被籾(m 
2図では、金属ベリリウムlの外表面に被色)される。
中間層を金わ!べIJ IJウム又は金属被覆材に形成
する方法としでは1例えば、電気メツキ法、浴融メッキ
法、似相メッキ法、真空蒸着法、溶射法があげられる。
これらの方法のうち、形成すべき材ηにIL、じて最も
適切な方法が採用される。例えば、金属酸化物、金属炭
化物にあっては1通常真空蒸着法、気相メッキ法が採用
される。寸た。 Al  については、真空蒸着法、溶
融メッキ法が好ましい。
Cr  から成る中間層を形成する場合は、中間層と相
手月との密着性、中間層の厚さの均−性並びにミクロ組
織および表面性状の健全性に優れることから、クロム酸
浴を用いては気メッキにより形成することが好ましい。
金属べIJ IJウムに対してCr  メッキを行なう
場合は、ベリリウム素地に直接Cr 被11 A¥iを
形成することが容易ではないので。
予め、前処哩として、べIJ IJウム素地’5=Cr
酸浴の酸化作用を受けにくい金属で被こし、しかる後に
Crメッキ処理を行なうことが必要である。即ち。
金属ぺIJ +JウムがCr酸浴中で酸化皮膜を形成す
るため、 7?Ii望のCr被覆鳩が得られないからで
ある。
この場合、 Crメッキの下地となる被覆1iViは、
Cr酸浴液の酸化作用を受けず、かつ、べIJ IJウ
ム素地との冨着1生及びCrメッキ層との密着性が良好
である金属から選ばれる。更には、最小限の被覆厚さで
、ベリリウム素地全1jjj ’i均一に被+[?iす
ることが望寸扛る。この下地の金属被覆層全厚くするこ
とは、金属ベリリウム、あるいはC1“ との拡散反応
によるべυリウム素地あるいIr1C1−彼恍層との密
着性が劣下する原因となるだめ、好ましくない。
こnらを満足する方法としては、予め亜鉛置換を行なっ
たべIJ IJウム素地に対して、極めて薄い銅メツキ
被覆層を均一に形成させ、これをCr  メッキの下地
とする方法が採用さnる。この場合、銅メッキ層の厚さ
Vs、、5μIn  以下であることを要する。
中性子源構体の4;/I成材料としては、熱中性子吸収
断面積の小さなものが適当であるが、クロム及び銅の熱
中性子吸収断面積は、原子炉用中性子源の設計上、許容
しうる範囲内にある。尚、金属被覆材として用いられる
ステンレス鋼、ジルコニウラ合金の熱中性子吸収断面積
も許容範囲内にある。
また、 BeOから成る中間層を形成する場合は、例え
ば、X空蒸着法や溶射法であってもよいが、形成された
Be0層の素地に対する密着性、厚さの均一性、構造欠
陥の少なさ等の点で1次のように処理することが好まし
い。即ち、中性子源である金属べIJ IJウムの外衣
面を、酸素の存在する雰囲気中で加熱処理するか、ある
いは陽極酸化処理することによって、金属ベリリウムの
表面皮膜として形成することである。しかし、このよう
な方法によって形成できるBeOの表面皮膜の厚さは、
最大10μm であるため、 ff!lえば数100μ
mの厚さを所望する場合にあっては、真空蒸着法や溶射
法等により被覆処理することがM効である。
以上説明したような方法で形成された中間層は。
均一厚みで、かつ、一部の面においても、金属べIJ 
IJウムと金属被覆材とが接触しないように形成される
ことが望ましい。中間層の厚さは、拡散反応層の形成防
止又は形成抑制の点からすれば、王に、中性子源構体の
炉内装荷時間、使用温度等によって決定さn、また、核
特性の点からすれtよ。
熱中性子の吸収を可能な限り小さく抑え得るように決定
されるため、一義的には定められない。尚。
本発明にかかる中間層は、高温、長時間かつ腐食性雰囲
気等の苛酷な条件に置かれた場合5例えば700℃以上
の高温に置かれた場合、あるいは10.000時間以上
の長時間使用する場合、又は酸化性雰囲気に置かれた場
合等では必ずしも良好な共存性を示すとは限らない。し
かし、多少の拡散反応が進み、一部に脆い反し層が形成
さnること金力1〜<r、シ、tyr食代金加味した設
計をすることにより使用に耐えることができる。
本発明の中性子源4Pt体は、前記の如く形成された中
間層4及び金1・71べIJ リウム1を被偵管2内に
収納し、内部を不活性雰囲気(ヘリウム等)とした後、
端栓3.3で密封することにより製造される。
Lメ上説明したように1本発明の中性子源4Pt体では
、金j74べIJ IJウムと金属被覆材との間に、5
00〜700Cの66温下において1両金属に対し共存
性が良好な中間rl’S 全介在しているため、金属ベ
リリウムと金属被覆材とが直接に接触することはない。
その結果、両者間の拡散反応に起因する反応生成層の形
成が防止もしくは抑制されるため、母料が侵食されるお
それff、なくなυ1中性子源構体の耐用寿命が延びる
こととなる。
〔発明の実/li!1例〕 実施例1 第1図に示したように、外径15g、内径12.5語、
長さ200戴の5US316ステンレス@製被覆管2及
び該被覆管2全密封する同月質の端栓3の内面に1次に
記載した工程によって、約200μmのクロム被覆層4
を形成した。
まず、被覆管2及び端栓3全アルカリ浴中に浸し、陽極
電解によって脱脂洗浄処理を行なった。
次に、これを水洗処理した後、不働態化皮膜除去を目的
として、酸洗及び酸性浴中での陰極電解による活性化処
理を施した、ついで、再び水洗処理し、しかる後に、無
水クロム酸250y/11、硫酸2.5!/It浴中、
陽極に3%アンチモン−鉛合金金剛い、浴温45C1平
均電流密度40A/dy&の条件で電気クロムメッキ処
理を行ない、最後に水洗処理した。
次に、次表; に示した組成から成る金属べ171Jウム1の外表面に
、以下に記載した工程によって、下層として平均厚さ約
2.5μmの銅層、上層として平均厚さ約200μmの
クロム被覆層4を形成した。
11.1  有機溶剤による脱脂洗浄処理(21表面欠
陥層の除去全目的とする。 5vo7 %硫酸。
95 Volq6リン酸及び120 P/l クロム酸
からなる水溶液中にて、浴温50Cで5分間の化学研摩
処理 +31  水洗処理 (41沸騰水中[30分間浸漬する脱水素処理(5) 
 化学研摩処理により生じた不働態状表面皮膜を除去す
るために10vol %硫酸水溶液中、温度30℃で3
0秒間行なう酸洗処理 (6)  水洗処理 (1) 120 !/l  ビロリン酸ナトリウム、4
0F−71硫酸亜鉛(ZnSO4愉7H20)%7.5
 P/l  沸化ナトリ8、O1浴温80C)中にべ+
71Jウムを5分間浸漬する亜鉛置侠処理 (2盪 水洗処理 +1+  201/iシアン化第−銅、40y/lシア
ン化ナトリウム、15!/l炭酸カリウム、 7.5f
/il 水酸化カリウム及び22゜5P/l沸化ナトリ
ウム からなる浴(pH13,2、浴温55C)中に平
均2 A/dtr?■K (Alv度で厚さ2.5μm
 の銅;曽全形成する電気メツキ処理 (2)  眼銅層中に吸収さ扛た水素を脱するため。
沸騰水中に30分[1]浸漬する脱水垢処理(3)  
酸洗処理 (4)水洗処理 400 !/l無水クロム酸及び4 P/l硫酸からな
る浴(浴温45C〕中に平均3A/d−の電流密度にて
イーiなう、電気クロムメッキ処理。
ついで、クロム被株層4を有する戴属ベリリウム1 f
r′b前記した如く内面にクロム被覆有4f有するステ
ンレス蛸贋伝椀肯2[」vこ装填し1.内部全ヘリウム
21川j14気として、該被覆u20両端ケ前記ツクロ
ム!4:QI?J4 、4 ’i有−j−るステンレス
鋼製端栓:3.3で■)封−j〜ゐこと番こより中性子
源11q体を製造した。
こ0 ’b4体に・ついて、不活性雰囲気(ヘリウムガ
ス)中、500 C,5000時[口jの条件で共存保
持ずゐことによV、共存性確認試験を行なった。
その相果、被貴百、端栓及O・金属べIJ リウムには
反応生成14が形成さt′Lでいないことが1光学顕微
鏡観察および走食型゛市子顕微鐘観察により確認され、
また被4※青及び輸栓のステンレス鋼組織は脆化してい
7よいことが、該ステンレス鋼の衝撃破壊破面のフラク
トグラフィーにより確認さ扛た。
実施例 板坊管の内面及び端栓の内側面にのみクロム被個層を形
成し、;cの平均厚きを約400μn1としたことを除
いては実施191) lと同様に中性子源構体を工に4
コ4 しソで:。
この構内を不活性雰囲気中、600C(/Cで5000
時間共存保持することにより、共存性確δd試験を行な
った。
その結果、被覆管、金属ぺIJ リウム側共に反応生成
層は認められず1組織の変質、脆化も観察されなかった
実施例3 実施例1で用いた金属ベリリウムと同一組成であって、
外径11.5m、長さ185臥の金属ペリ11ウム1の
外表面に、以下に記載した工程に従い処理を施し、平均
厚さ約15μmの酸化ベリリウム皮膜4を形成しまた。
(11有機溶剤による脱脂洗浄処理 (2)表面欠陥層の除去を目的とするs  5vo/、
  96硫酸m  95vod%リン酸及び120 f
l/l無水クロム酸から成る浴液中にて浴温50℃で5
分間の化学研摩処理 (3)水洗処理 14J  $膨水中に30分間浸漬する脱水素処理(5
120wt %無水クロム散の水溶液中で、陰極に鉛金
用い、浴温18℃、平均電流密度15A/dm’で行な
う陽極酸化処理 (6)沸騰水中に30分間浸漬する脱水素処理風」二の
処Ll!1!でイ(tらrした皮膜値、X蔵回折による
同定の結果、酸化ベリリウムであることが確認された。
次に、このよう(て酸化べIJ IJウム皮膜4が外衣
面に形成された金(・−1べIJ IJウムlを、外径
15πn。
内径12.5m、、長さ200 Wh(D 5US31
6 X テア L’ス錦製被被覆2内に装填し1円部を
ヘリウム雰囲気とi〜て、該被捌管2の両端を眼前2と
同月aの端栓3.3で密封することによV%第2図に示
した中性子源イノ91木全製造した。
この構体について、不活性雰囲気中、50002000
時間の条件Oてて、共存性確認試験を行なった。
その結果、ステンレス鋼には反応生成層が形成されてい
ないことが、光学顕微鏡観察にょシ確認され、また、ス
テンレス鋼組織は脆化していないことが、該ステンレス
鋼の術類破壊破面のフラクトグラフィーにより確認され
た。
llt較しd 実施例1で用いたものと四−寸法かつ四相ガである。素
地のままの笠属べIJ リウム、被覆肯及び端栓から成
る中性子源イ背体を装造した。
この構体について、実施例1と同様の条件で。
共存性確認試験を行なった。
その結果、被覆管及び端栓の金属べIJ IJウムとの
接触界面には、拡散反応による反応生成層が生成してい
ることが1光学顕微鏡観察および走査型電子顕微鏡観察
により鳴認さ扛た。この反応生成層の厚さは、共存性確
認試験開始後、1ooo時間には数μm、  5000
時間には約25μm であった。
また、被覆管及び端栓の反応層部分V?−は、衝撃破壊
破面のフラクトグラフィーにより1反U[、、生成物に
起因する脆性破面が観察さnた。
〔発明の効果〕
本発明の中性子源構体によれば、高温における金属べI
J Uラムと金属被覆材との共存性が良好となるため、
500〜700Cの高温にて長時間の使用に配え、その
悄%I、、予め設定された炉内装荷期間内における中性
子源構体本の健全な動作を保証することができ、しかも
、中性子源交換ザイクルを延長化することも可能となる
。また、中間R1として薄tri ’を形成するだけで
よいため、従来の中性子υ(λ構体の設@1条件を人1
jに変更する必要がなく、かつ、コスト的にもイl利で
あり、その工業的価値は極めて大きい。
4 図i4 (7)fiii単な記+31J第1図1l
−J′、、中間+(−7を金属べIJ IJウム及び金
)rA破覆管に形成した中性子源構体の1例を示す縦断
面図、第2図は、中間層を余端べIJ IJウムに形成
した中性子源構体の1びりを示す縦断面図である。
1・・・金属べIJ IJウム、2・・・被核管、3・
・・端栓。
4・・・中rF11層。
第1目 第21 499−

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. (1) 金属べIJ 17ウムと、該金属ベリリウム全
    密封する金IA被IW材とから成る原子炉用中性子源構
    体において。 該金属べ171Jウムと該金属被覆材との間に1両金属
    に対し共存性が良好な金属、金属酸化物もしくは金属炭
    化物又は合金から成る中間層を介在せしめたことを特徴
    とする原子炉用中性子源構体。 121  前記中間層がクロム又は酸比べ+7リウムか
    ら成る特許請求の範囲第1項記載の原子炉用中性子源構
    体、 +31  前記金へ被径材がステンレス鋼又はジルコニ
    ウム合金から成る特許請求の範囲第1項記載の原子炉用
    中性子源構体。
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