JPS5928583B2 - 充填された熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はエチレンインターポリマー類の充填ブレンド（
ｆｉｌｌｅｄｂ１ｅｎｄ）に関し、更に特定的には、ポ
リエステル、ポリエーテルおよびポリエーテルエステル
可塑剤で可塑化されたエチレンポリマー類の充填ブレン
ドに関する。

エチレンコポリマー類に可塑剤を使用することは一般に
は通例ではない。

殆どのエチレンコポリマー類は、その中ではエチレン／
ビニルアセテートコポリマー類が最も広く使用されてい
るが、包装に使用するためのフイルム、靴底の如き成型
部品、および管材料の如き押出成型物品を作るのに主に
使用される。より大きな可撓性の如き可塑化の利便が要
求される場合は、内部可塑剤として作用するコモノマー
の濃度を適当な水準に調節することができる。充填剤を
含有する二元のブレンドにおいては、充填剤含有率の増
加とともに物理的な特性が典型的に悪くなる：メルトイ
ンデツクスが減少し、その結果加工により強力な力が必
要となり、伸びおよび可撓性が減り、即ちブレンドが更
に脆くなり、そしてモジユラスが増加する。これらの効
果は、コポリマー組成の変化によつて、殊に低い充填剤
水準において、或る程度相殺することができる。しかし
、炭酸カルシウム、ボーキサイト、石こう等の如き中程
度の密度の充填剤を添加する実際的な限界は約６０重量
％である。この水準に近づくに従つて、物理的特性がこ
の混合物が殆ど実用的に有用でなくなる点まで悪化し、
そして標準の市販の方法を用いて均一なブレンドを製造
するのが困難または不可能となる。ボイヤ一（ＢＯｙｅ
ｒ）の米国特許第３０１０８９９号には、油の樹脂に対
する割合に応じてゴム状またはグリース様であり、そし
てクレープゴム（Ｃｒｅｐｅｒｕｂｂｅｒ）の代替品と
して或いはグリースとして使用し得る、エチレン／ビニ
ルアセテート樹脂および鉱油のブレンドが開示されてい
る。

更に、カーボンブラツクまたは微粉砕した粘土の如き充
填剤をゴム状生成物に加えて、硬さを増しそして床タイ
ルとして好適な材料を製造することができるということ
も開示されている。例えば特許請求の範囲第１１項に示
される如く、充填剤のカーボンブラツクは「少量］存在
するのに対し、一方では油−エチレン／ビニルアセテー
トコポリマー混合物は「多量」に存在する。ナカムラら
の日本国特許出願公開第 ７８７７２３８号（昭５３−JモV２３８号）では、充填
ポリプロピレンの中に他の添加剤と共にポリエステル可
塑剤を使用して耐熱性を改善することが開示されている
。

特定の実施例では、ポリプロピレン３５部、炭酸カルシ
ウム６５部、ポリエステル可塑剤１．３部、ジミリスチ
ルチオジプロピオラート０．２部、ステアリン酸カルシ
ウム０．１部、および抗酸化剤０．０５部から成るブレ
ンドが、ポリエステルのかわりにジオクチルフタレート
を含有する対照の２３０時間と比較して、１４５℃の空
気槽中で５２０時間の耐熱性を与えた。タイラらの特開
昭５０−１５１２４３では、帯電防止特性を改善するた
めに、あるポリエステル可塑剤で可塑化された高密度ポ
リエチレン中にケイ酸マグネシウムおよびケイ酸アルミ
ニウムを使用することが開示されている。

これらの組成物は、樹脂１００部あたり１５０部までの
充填剤および４０部のポリエステル可塑剤を含有すると
開示されている。ラム（Ｌａｍｂ）らの米国特許第４０
８５０８２号、同４０８５０８３号および同４１１１８
８８号では、二塩基酸、エチレングリコール、および脂
肪族アルコールから、二塩基酸、ポリエチレングリコー
ル、および脂肪族アルコールから、そしてフタル酸、エ
チレングリコール、ジエチレングリコールもしくはポリ
エチレングリコールおよび脂肪族アルコールから夫々製
造された、ポリエステルを、少なくとも５５％のビニル
アセテートを含有する未充填エチレン／ビニルアセテー
トコポリマーの中に使用することが開示されている。

この可塑化された組成物は、改善されたフイルム透明度
および改善された抽出性を提供した。ラーセン（Ｌａｒ
ｓｅｎ）は「高分子量ポリエチレンへの添加剤の作用（
ＡｃｔｉＯｎＯｆＡｄｄｉｔｉｖｅｓＯｎＨｉｇｈＭＯ
ｌｅｃｕｌａｒＷｅｉｇｈｔＰＯｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ
）」（ＮｕＯｖａＣｈｉｍ．ｌ９７２、４８（１２）、
２９３２）の中で、物理的特性に顕著な影響を与えずに
加工特性を改善するために、高分子量ポリエチレンおよ
び不活性粘土充填剤を含有するブレンドの中に可塑剤を
使用することを記載している。

ポリエステル可塑剤は挙げられた可塑剤の中の一つの型
であつた。シユーメーカ一とイロ（Ｓｃｈｕｍａｃｈｅ
ｒａｎｄＹｌｌＯ）の米国特許第４１９１７９８号では
、プロセスオイル、殊にナフテン油および芳香族油をエ
チレンインターポリマーおよび充填剤のブレンドの中に
使用することが開示されている。

特にプロセスオイルをエチレンコポリマーおよび充填剤
のブレンドの中に含ませることにより、相当するポリマ
ー／充填剤二元ブレンド中に到達し得るより高い充填剤
の水準を含有するブレンドの製造が可能となる。アーピ
ンスカイスト（ＩｒｖｉｎｇＳｋｅｉｓｔ）編、Ｖａｎ
ＮＯｓｔｒａｎｄ，．ＲｅｉｎｌｌＯｌｄＣＯｍｐａｎ
ｙｌ９７７年出版の［接着剤のハンドブツク（Ｈａｎｄ
ｂＯＯｋＯｆＡｄｈｅｓｉｖｅｓ）」第二版のＪ．Ｔ．
ＤＯｍｉｎｅとＲ．Ｈ．Ｓｃｈａｕｆｅｌｄｅｒｇによ
つて書かれた第３０章では、ホツトメルト組成物の概観
の中で、エチレンコポリマーに基づくホツトメルト組成
物に可撓性、特定的な濡れおよび粘度特性を賦与するた
めに可塑剤または液体変性剤を限定的な程度にだけ使用
することが開示されている。

一般に言うそのような用途に提案されている液体可塑剤
は有機エステル類に属するが、しかし、他の液体物質、
例えば塩素化された多核芳香族化合物もまた示唆された
。所与の組成物中に使用される特定の可塑剤およびその
割合は幾つかの因子に依存する。重要な考察は、コスト
および可塑剤と組成物の他の成分との、殊にエチレンコ
ポリマーとの相溶性である。ポリエーテルおよびポリエ
ーテルエステルは、エチレンコポリマーと組み合せて表
面活性剤として広く使用されている。

例えば、日本国特許公告第０９９−７３０／７４号（特
公昭４９９９７３０号）（日本特許出願第０１２０５８
／７３号）には、１５％までのポリエチレングリコール
ソルビトールエステルまたはエーテルエステル表面活性
剤を未充填のエチレン／ビニルアセテートに基づくホツ
トメチル接着剤組成物に加えて使用してそのような組成
物を水溶性とすることが開示されている。

米国特許第３４９２２５８号には、ポリ（オキシアルキ
レン）グリコールモノ脂肪酸エステルがエチレン／ビニ
ルアセテートコポリマーを含有するワツクスコーテイン
グの中で離型剤として使用されることが開示されている
。

これらの離型剤はコーテイングの表面へ移行しそうして
ワツクスコーテイングに剥脱性を賦与する。これらの組
成物中では充填剤は用いられない。米国特許第３９２７
２４４号には、ポリグリコールテレフタレートおよびエ
チレン／ビニルアセテートコポリマーのブレンドがポリ
エステルフイルム上の熱接着性コーテイングとして開示
されている。

このポリグリコールテレフタレートは、このブレンドの
中に６０乃至９９．９重量％の範囲の水準で存在するが
１０乃至１００の範囲の重合度のポリエチレングリコー
ルの如きポリグリコールおよびテレフタル酸の縮合生成
物であり、ポリグリコールおよびテレフタル酸のコポリ
マーの重合度は１０乃至５００の範囲である。このブレ
ンドの中のポリグリコールテレフタレートの機能は、ポ
リエステルフイルム基材に接着性を与えることであり、
エチレン／ビニルアセテートは衝撃または他の酷使にそ
のようなコーテイングが耐えなければならない場合に強
化剤として作用する。染料、有機もしくは無機の顔料、
および金属粉末の如き充填剤をポリマーブレンドを基準
として１００あたり２００部までの範囲の水準で加える
こともまたクレームされている。米国特許第３３６１７
０２号には、ポリエチレングリコール、ポリプロピレン
グリコール、およびプロピレンオキシドとグリセロール
およびソルビトールとのアダクツが、例えば、２５重量
％より少の酸即ちモノマー、およびこれらのもののナト
リウム塩を含有するエチレン／アクリル酸およびエチレ
ン／メタクリル酸コポリマーの非充填組成物中の可塑剤
として開示されている。

英国特許第９４０７１３号には、ポリエーテルおよびポ
リエーテルエステルをエチレン／ビニルアセテートコポ
リマーと共に主として、但しこれに限ることはなく、加
硫された化合物に使用することが開示されている。

記載されているポリエーテルは、エチレンオキシド、プ
ロピレンオキシド、またはブチレンオキシドのホモポリ
マーである。充填剤を使用することが開示されており、
ケイ酸およびカーボンブラツクが特に挙げられている。
特定的な濃度は論じられていないが、充填剤は非常に大
量に使用し得ると述べられている。この特許の実施例に
開示されている最高の充填剤濃度は、他の成分をも含有
する架橋組成物中のエチレンコポリマー１００部あたり
充填剤３０部であつた（即ち、充填組成物の重量を基準
として約２２乃至２３％の充填剤）。米国特許第４２４
２３９５号には、自動車用カーペツトの裏材として有用
である熱可塑性組成物が開示されている。

これらの組成物は少なくとも６０重量％の不活性鉱物充
填剤、５乃至２５重量％のエチレンホモポリマーまたは
コポリマー（例えばエチレン／ビニルアセテート、エチ
レン／エチルアクリレート）、１乃至１０重量％の非加
硫エラストマー樹脂、および１乃至１５重量％の可塑剤
から成る。開示されている可塑剤は、ゴム化合物中に使
用されている油およびポリ塩化ビニールと共に普通に使
用されている可塑剤を含む。後者の型のものの中では、
フタレート、テレフタレートおよびエポキシド化した油
が特に言及された。比較的低分子量の液体可塑剤が好ま
しいと指摘された。見かけ上、明らかにこの好ましい炭
化水素油およびポリ塩化ビニール可塑剤は等価な特性挙
動を与える。ポリエステル、またはポリエーテルまたは
これらのものと炭化水素油との混合物に関しては可塑剤
として何も特別な言及はなされていない。エチレンコポ
リマーの一部または全部をポリエチレンで置換し得ると
開示されている。本発明に従つて、本質的に下記の（ａ
）乃至（ｅ）から成る組成物が提供される：（ａ）約５
乃至約５５重量％の、エチレンと少くとも１種のコーモ
ノマ一との少くとも１種のコポリマー、但しコモノマー
は酸残基が４個までの炭素原子を有する飽和カルボン酸
のビニルエステル、３乃至５個の炭素原子の不飽和モノ
カルボン酸またはジカルボン酸、該不飽和酸の塩、およ
びアルコール残基が１乃至８個の炭素原子を有する該不
飽和酸のエステルから成る群から選ばれ、また該コポリ
マーのエチレン含有率は約４０乃至約９５重量％であり
、該コポリマーのコモノマー含有率は約５乃至約６０重
量％であり、そして該コポリマーのメルトインデツクス
は約０．１乃至約１５０であり、但しエチレンの該コポ
リマーがエチレン／ビニルエステルまたはエチレン／不
飽和モノカルボン酸もしくはジカルボン酸エステルであ
る時は該コポリマーは約１５重量％までの二酸化炭素ま
たは二酸化イオウを含有し得ることを条件とする，（ｂ
）約１乃至約１５重量％の、ポリエステル、ポリエーテ
ル、ポリエーテルエステル、およびこれらのものとプロ
セスオイル（ＰｒＯｃｅｓｓｉｎｇＯｉｌ）との組み合
せから成る群から選ばれた少なくとも１種の可塑剤；（
ｃ）約４０乃至約９０重量％の充填剤；（ｄ） Ｏ乃至
約２７５重量％の未加硫エラストマーポリマー；および
（ｅ） Ｏ乃至約４４重量％の、低密度分枝ポリエチレ
ン、高密度線型（１ｉｎｅａｒ）ポリエチレン、エチレ
ンおよび他のオレフインコモノマ一の線型コポリマー、
ポリプロピレンおよびエチレン含有率が２０重量％まで
であるプロピレンおよびエチレンのコポリマーから成る
群から選ばれたオレフインポリマ一。

本発明に従つて、上記の組成物が防音シートの形で更に
提供される。

尚も更に、本発明に従つて、本質的に上記の組成物から
成る裏材コーテイングを有するカーペットおよび殊に自
動車用カーペツトが提供される。

ここで用いる時は、「本質的に〜から成る」なる語句は
、名前をあげられた成分が本質的であるが、しかし本発
明の利点が実現されるのを妨げない他の成分もまた含有
し得ることを意味する。本発明に於いて、ポリエステル
、ポリエーテルまたはポリエーテルエステル可塑剤をエ
チレンコポリマーおよび充填剤のブレンドの中に使用す
ることによつて、他の種類の可塑剤を使用する場合にこ
の種類と同様の組成物では見られなかつた特性の釣合が
賦与されることが見出された。殊に、普通では、特に高
充填剤濃度では達成されない、普通ではない程度の可撓
性および丈夫さが得られる。本発明の組成物に好適なエ
チレンコポリマーは、酸残基が４個までの炭素原子を有
する飽和カルボン酸のビニルエステル、３乃至５個の炭
素原子の不飽和モノ一またはジカルボン酸、該不飽和酸
の塩、およびアルコール残基が１乃至８個の炭素原子を
有する該不飽和酸のエステルから成る群から選ばれた少
なくとも１種のコモノマーとのコポリマーである。

エチレンおよび上記のコモノマーのターポリマ一もまた
好適である。エチレンおよび上記の酸の完全に或いは部
分的に中和されたコポリマーであるアイオノマーは米国
特許第３２６４２７２号で更に詳細に議論されている。

更に、約１５重量％までの一酸化炭素を含有するエチレ
ン／ビニルアセテート／」酸化炭素またはエチレン／メ
チルアクリレート／一酸化炭素のターポリマ一もまた使
用し得る。コポリマーのエチレン含有率は約４０乃至約
９５重量％であり、コモノマー含有率は約５乃至約６０
重量％である。

好ましいエチレンおよびコモノマーの水準はそれぞれ約
４５乃至約９０重量％、約１０乃至約５５重量％である
。最も好ましくは、エチレンおよびコモノマーの水準は
それぞれ約６０乃至約８５重量％および約１５乃至約４
０重量％である。２種またはそれ以上のエチレンコポリ
マーの混合物も、コモノマー含有率の平均値が上記の範
囲内となる限りは、単一のコポリマーのかわりに本発明
のブレンド中に使用することができる。

少なくとも２種のエチレンコポリマーの或る組み合せを
単一のエチレンコポリマーのかわりに使用することによ
つて得られる、殊に引張伸びの、顕著な予期以上の改善
は、１９８０年８月１１日付の出願Ｓ．Ｎ．１７６７８
２、１９８１年４月６日付のＳ．Ｎ．２５１９８９、お
よび同時に日付のある出願Ｓ，Ｎ．（代理人摘要書番号
ＡＤ５０６５Ｂ）の主題であり、これらの出願の開示も
ここに参照のために添付している。コポリマーのメルト
インデツクスは約０．１乃至約１５０、好ましくは約０
．３乃至約５０、そして最も好ましくは約０．７乃至約
１０の範囲とすることができる。

物理的特性、主に伸びは、エチレンコポリマーメルトイ
ンデツクスが約３０以上の時はより低い水準に低下する
。

より低いメルトインデツクス範囲は、約０，７乃至１０
であるが、強度を維持するためには最も好ましい。一般
に約５乃至約５５重量％のエチレンコポリマーが本発明
の組成物中で使用され、好ましくは約１０乃至約５０重
量％、最も好ましくは約１５乃至３０重量％とする。

上記に従つて、好適なエチレンコポリマーには次のもの
がある；エチレン／ビニルアセテート、エチレン／アク
リル酸およびそのアイオノマーエチレン／メタクリル酸
およびそのアイオノマーエチレン／メチルアクリレート
、エチレン／エチルアクリレート、エチレン／イソブチ
ルアクリレ−ト、エチレン／ｎ−ブチルアクリレート、
エチレン／イソブチルアクリレート／メタクリル酸およ
びそのアイオノマー、エチレン／ｎ−ブチルアクリレー
ト／メタクリル酸およびそのアイオノマー、エチレン／
イソブチルアクリレート／アクリル酸およびそのアイオ
ノマー、エチレン／ｎ−ブチルアクリレート／アクリル
酸およびそのアイオノマー、エチレン／メチルメタクリ
レート、エチレン／ビニルアセテート／メタクリル酸お
よびそのアイオノマー、エチレン／ビニルアセテート／
アクリル酸およびそのアイオノマー、エチレン／ビニル
アセテート／″一酸化炭素、エチレン／メチルアクリレ
ート／一酸化炭素、エチレン／ｎ−ブチルアクリレート
／一酸化炭素、エチレン／イソブチルアクリレート／２
酸化炭素、エチレン／ビニルアセテート／モノエチルマ
リエートおよびエチレン／メチルアクリレート／モノエ
チルマリエ卜。

殊に好適なコポリマーはエチレン／ビニルアセテート、
エチレン／エチルアクリレート、エチレン／メチルアク
リレート、エチレン／イソブチルアクリレート、および
エチレン／メチルメタクリレートコポリマーである。未
加硫のエラストマーポリマーは本発明のブレンド用の変
性樹脂として興昧深い。

これらのものはブレンド中で良好な相溶性を示し、増大
した可撓性および／または融成物強度（ｍｅｌｔｓｔｒ
ｅｎｇｔｈ）を得るのに有用となり得る。これらのポリ
マーを前に記載したエチレンコポリマーと組み合せて使
用する時は、これらのものは本発明の組成物のＯ乃至約
２７，５重量％、好ましくは約１乃至約２２，５重量％
、そして最も好ましくは約２乃至約１２重量％の濃度範
囲とすることができる。スチレンーブタジエンゴム、ポ
リイソブチレン、エチレン／プロピレンゴム、およびエ
チレン、プロピレン、およびーつのジエンモノマーのタ
ーポリマー（ＥＰＤＭ）を含めて多様な異なつたゴムを
使用し得る。好ましいゴムは、その中でエチレン含有率
が２０重量％以上乃至約８０重量％の範囲とすることが
できる、エチレン／プロピレンおよびＥＰＤＭポリマー
である。ジエンコモノマーは、他のジエンも使用し得る
が、普通はメチレンノルボルネン、エチリデンノルボル
ネン、ジシクロペンタジエン、または１・４−ヘキサジ
エンであり、そしてジエンの濃度は普通は５重量％より
小である。ム−二一粘度は好ましくは２０乃至９０の範
囲とする。本発明の実用化の際に有用な別の種類の変性
樹脂は、低密度のエチレンの分枝ホモポリマー、高密度
のエチレンの線型ホモポリマー、エチレンおよび他のー
つのオレフインモノマーの線型コポリマー、プロピレン
のホモポリマー、およびエチレン含有率が２０重量％ま
でのプロピレンおよびエチレンのコポリマーである。

相溶性及び得られる特性の釣合の理由で、好ましい材料
は、高密度のエチレンホモポリマー、エチレンおよび他
のーつのオレフインの線型コポリマー、およびプロピレ
ンおよびエチレンのコポリマーである。オレフイン含有
率および線型コポリマー中に使用するオレフインは米国
特許第４０７６６９８号に記載されている。プロピレン
／エチレンコポリマーは２０重量％までのエチレンを含
有し得る。本発明の化合物の中で前に記載したエチレン
コポリマーと組み合せて使用する時は、異常な範囲の特
性を有する材料が結果として生成する。これらの特性に
は、防音の応用に有用な高密度、高充填剤含有率による
低コスト、エチレンコポリマーの存在および本発明のポ
リエステルおよびポリエーテル可塑剤の使用による良好
な丈夫さ、変性樹脂による非常に高いステイフネス、お
よび前記のエチレンコポリマー（類）の存在による良好
な接着性が含まれる。この種類の変性樹脂に属するもの
は、本発明の組成物のＯ乃至約４４重量％、好ましくは
約１乃至約３７．５重量％、最も好ましくは約３乃至約
１８重量％の量だけ存在し得る。本発明のポリエステル
可塑剤成分は、一般に、多塩基酸およびポリオールの液
体の縮合生成物である。

本発明の文脈中での［液体」なる語は、室温で注ぐこと
ができるということを意味するのに用いられる。酸成分
は、最も高頻度には飽和脂肪族二塩基酸または芳香族二
塩基酸であり、アジピン酸、アゼライン酸、フタル酸、
セバシン酸、およびグルタル酸、またはこれらの酸の混
合物が普通使用される。ポリオールは、エチレングリコ
ール、プロピレングリコール、１・４−および１・３−
ブタングリコール、ジエチレングリコール、およびポリ
エチレングリコールの如き、脂肪族ポリオールまたはポ
リオキシアルキレンポリオールとすることができる。好
ましいポリエステル組成物は、その中で５０重量％より
多くのものが脂肪族二塩基酸である酸成分、および脂肪
族ポリオールまたは更にもつと好ましくは脂肪族グリコ
ールのポリオール成分から成ることになる。最も好まし
い組成物はアジピン酸もしくはアゼライン酸、およびプ
ロピレングリコールまたは１・３−もしくは１・４−ブ
タングリコールに基づく。これらの可塑剤の分子量は、
数百の低きから約１００００の高きまで変動し得る。市
販の製品の分子量はめつたに特定されていないが、しか
し、取引では典型的に、製品の分子量範囲は、低、中ま
たは高と類別されている。本発明の目的に好ましい範囲
は、中と類別された範囲である。ポリエステルと炭化水
素油との混合物もまた本発明で有効な可塑剤である。

そのような混合物を使用する一つの目的は、比較的高コ
ストのポリエステルの高効率を炭化水素油の低コストと
組み合せることである。そのような混合物で可塑化させ
た化合物のコスト／性能は、特性を更に詳細に仕立てる
ことができ、或いは充填剤の水準を上げることができる
ので、所与の応用に対して顕著に改善することができる
。実際、本発明のブレンドの性能の或るきまつた利点は
、下記に議論する如く、そのような混合物を可塑剤とし
て使用する時に得られる。本発明の組成物の油成分はプ
ロセスオイルとして公知である。

３つの種類のプロセスオイルーパラフイン油、芳香族油
およびナフテン油−が公知である。

これしのものはどれも純粋ではなく、品等（Ｇｒａｄｅ
ｓ）が存在する多くの油のタイプを同定する。パラフイ
ン油はブレンドから「にじむ」傾向がある。

にじみは普通は望ましくないが、特殊な応用、例えば離
型特性が価値のあるコンクリート成型の場合は有用とな
り得る。他方、ナフテン油および芳香族油は適正な比率
で用いた時はにじまないので従つて好ましい。

プロセスオイルは、また、粘度範囲によつて副次的に区
分される。「薄い（Ｔｈｉｎ）］油は１００′Ｉ′（３
８′Ｆ）で１００乃至５００ＳＵＳ（セイボルトユニバ
ーサル秒（ＳａｙｂＯｌｔＵｎｉｖｅｒｓａｌＳｅｃＯ
ｎｄｓ）位低いのも可能である。「重い（Ｈｅａｖｖ）
」油は１００′１：′（３８℃）で６０００ＳＵＳ位高
いのも可能である。プロセスオイル、殊に１００′Ｆ（
３８℃）で約１５００乃至６０００ＳＵＳの粘度のナフ
テン油および芳香族油が好ましい〜 本発明の組成物の目的に関する相溶性に対してプロセス
オイルの選択をする際の考察はシユーメーカ一とイロ（
ＳｃｈｕｒｒｌａｃｈｅｒａｎｄＹｌｌＯ）の米国特許
第４１９１７９８号に詳細に示されている如くであり、
その開示物をここに参照のために添付する。

単独で使用する場合は、本発明の組成物中のポリエステ
ル可塑剤の量は約１乃至約１５重量％、好ましくは約２
乃至約１２重量％である。

最も好ましくは、炭酸カルシウムの如き中位の密度の充
填剤を用いる時は、可塑剤の量は約３乃至約８重量％と
し、そして硫酸バリウムの如き更に高い密度の充填剤を
使用する時は、可塑剤の量は約４乃至約８重量％とする
。ポリエステル可塑剤および炭化水素油の混合物を使用
する時は、２種の成分の相対比は性能の目標に応じて広
い範囲に亘つて変動し得る。

５０％またはそれ以下のポリエステルを含有する混合物
が経済的理由で好ましいが、２０％またはそれ以下のポ
リエステルを含有するものが最も好ましい。

別々の種類の可塑剤、ポリエーテルおよびポリエーテル
エステルもまた上記のエチレンコポリマーおよび充填剤
のブレンドの中で有効な可塑剤となる。一般に、ポリエ
ーテルはアルキレンオキシドのオリゴマ一またはポリマ
ーであり、エチレンまたはプロピレンオキシドのポリマ
ーが市販で入手し得る最も普通の種類である。ポリエー
テルは、種々の型の触媒を使用してアルデヒドを重合さ
せることによつて、或いは例えばアルキレンオキシドの
酸または塩基触媒重合によつて製造し得る。ポリエーテ
ルは、ヒドロキシル基で停止させてジオール（グリコー
ル）を生成することができ、或いは、アルキレンオキシ
ド例えばグリセロールとのアダクツの場合は、トリオー
ル等を生成し得る。ヒドロキシル末端ポリエーテルは、
また、ラウリン酸およびステアリン酸の如き脂肪酸が普
通に使用されるが、酸と反応させてエステルを生成する
こともでき、これらの化合物の最も普通の例はポリエチ
レンまたはポリプロピレングリコールのモノ一およびジ
エステルである。ポリエーテルの分子量は高いポリマー
の典型的な分子量までの範囲とすることができる。本発
明の実用化の際に好ましいポリエーテル組成物は、エチ
レンオキシドおよびプロピレンオキシドのランダムおよ
び／またはプロツクコポリマ一に基づくポリオール類か
ら成るものである。

コポリマーポリオールは、非常に高い水準の充填剤を含
有する本発明の化合物の中の効率で表わして更に良好な
性能を提供する。実施例２５および２７は、その中でエ
チレンオキシドおよびプロピレンオキシドのランダムコ
ポリマーに再づくトリオールおよびプロピレンオキシド
だけに基づくトリオールを、それぞれ、〉７０％の充填
剤を含有する化合物中で比較しているが、このことをは
つきりと例示している。本発明の組成物中のポリエーテ
ル可塑剤の量は約１乃至約１５重量％、好ましくは約２
乃至約１２重量％である。

最も好ましくは、炭酸カルシウムの如き中位の密度の充
填剤を使用する時は、可塑剤の量は約３乃至８重量％で
あり、硫酸バリウムの如き更に高い密度の充填剤を使用
する時は、可塑剤の量は約４乃至約８重量％である。ポ
リエーテルまたはポリエーテルエステル可塑剤とポリエ
ステル可塑剤が或いは炭化水素プロセスオイルとの混合
物もまた本発明の実用の際に使用し得る。

ポリエーテル／ポリエステルの組み合せの利点は、ポリ
エーテルの方がポリエステルよりも安いので低コストで
ある点である。ポリエーテルおよびプロセスオイルの組
み合せもまた油のコストがより低いのでより安くなる。
ポリエーテル／ポリエステルの組み合せの中の２種の成
分の相対比は、特性要求およびコストに基づく系の効率
に従つて調整される。

主としてポリエステル基づくものは、例えば主としてポ
リエーテルまたはポリエーテルエステルに基づくものと
比べて同じくらい硬くはなく、更に高価なものとなろう
。ポリエーテルまたはポリエーテルエステルおよび炭化
水素油の混合物を使用する場合は、用いる相対比は再び
コストおよび特性要求に依存する。

ポリエーテルはプロセスオイルよりも高価なので、５０
％またはそれ以下のポリエーテルを含有する混合物が好
ましい。上で言及した様に、一方ではプロセスオイル、
そして他方ではポリエステルまたはポリエーテルまたは
ポリエーテルエステル、またはこれらのもののあらゆる
組み合せの混合物もまた本発明の組成物用の可塑剤とし
て非常に有効に使用し得る。

事実、約５０乃至約９５重量％のプロセスオイルを含有
するそのような２成分またはそれ以上の成分の可塑剤系
は、何れかの可塑剤を単独で同じ水準で使用して得るこ
とができる以上に高い引張の伸びを与える。最大の伸び
は、約５０乃至約８０重量％のプロセスオイルを含有す
る、プロセスオイルおよびポリエステルまたはポリエー
テルまたはポリエーテルエステルまたはこれらのものの
あらゆる組み合せの混合物を使用して達成される。可塑
剤の混合物を使用する場合は、可塑剤の量は約２乃至約
１５重量％、好ましくは約４乃至約１２重量％の範囲と
することができる。最も好ましくは、炭酸カルシウムの
如き中位の密度の充填剤を使用する時は可塑剤の量は約
５乃至約１０重量％であり、そして硫酸バリウムの如き
更に高い密度の充填剤を使用する時は可塑剤の量は約４
乃至約８重量％である。本発明の組成物の三番目の必須
の成分は充填剤である。

本発明の組成物中に含有し得る充填剤の重量％は、主と
して充填剤の密度の関数である。充填剤の粒度も幾らか
の影響を有する。粒度の細かい充填剤は亡般により高い
ブレンド粘度をもたらす傾向があり、そしてそれらのも
のは、更に高価である。細かい充填剤を殊に高い充填剤
含量で使用すると、溶融したブレンドを型のオリフイス
から押出し成型した時により滑らかな押出し成型体表面
が生ずる。充填ポリマーブレンド沖に粒度の細かい充填
剤を使用することの付随的な利点は、１９８１年４月２
１日に米国特許第４２６３１９６号として公開された１
９７９年６月２７日付の特許出願通し番号０５２９２７
号に記載されており、その開示物はここに参照のために
添付してある。本発明の組成物（３２５メツシユを通過
するもの約９５％）中で広く使用されてきた黒９Ｗｈｉ
ｔｉｎｇ（炭酸カルシウム）は、粗さ、入手し易さ、お
よびコストに育ち得る中間点を表わす。好適な充填剤の
例は、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、水和アルミナ、
粘土、炭酸マグネシウム、硫酸カルシウム、シリカ、フ
ライアツシユ、セメント粉、木材の細粉、粉砕したイネ
の外皮およびこれらのものの混合物である。

最も好ましい充填剤は炭酸カルシウム、硫酸バリウム、
水和アルミナ、およびこれらのものの混合物である。

使用する充填剤の量は約４０乃至約９０重量％の範囲と
することができる。

より高い密度の組成物が必要とされる場合は、殊に防音
の応用に対しては、好ましい充填剤濃度は約５０乃至約
８５重量％の範囲であろう。最も好ましくは、炭酸カル
シウムまたは水和アルミナの如き中位の密度の充填剤を
使用する時は充填剤の量は約６５乃至約８０重量％であ
り、そして硫酸バリウムの如き更に高い密度の充填剤を
使用する時は充填剤の量は約７０乃至約８５重量％であ
る。上で言及したもの以外のホモポリマーおよびコポリ
マーもまた、本発明によつて得られた利点を顕著に妨害
することなく、上で特定したポリマーと組み合せてある
程度にまで使用することができる。

同様に、他の成分もまた、コストの減少、または物理的
特性の増大の如き望ましい効果を得るために、本発明の
組成物に混合機で加えることもできる。従つて、広く使
用されている展延剤樹脂、ワツクス、発泡剤、架橋剤、
抗酸化剤、炎遅延剤等を本発明の組成物中に含有させ得
る。本発明のブレンドは性質が熱可塑性であり、従つて
加工後に再循環させることができる。

再循環材料は、最終生成物（例えば裏コート済自動車用
カーペツト）の製造の間に得られた外装の中に存在する
織物繊維、シュート等をも含有し得る。市販の大きさの
回分式のバンバリ一または同等の強力な混合機が本発明
の組成物の製造に全く好適である。フアレール（Ｆａｒ
ｒｅｌ）連続混合機（「ＦＣＭ」）もまた優秀な混合装
置である。何れの例においては、乾燥した成分を常用の
方法で装荷する。殆どの場合、この種の装置による広く
使用した実施試験により、可塑剤成分は何れかの操置単
位の混合室の中へ直接注入するのが有利である。１種よ
り多くの可塑剤を使用する場合、および可塑剤のうちの
何れか１種が少量だけ（全可塑剤混合物の約１０重量％
より小）存在する場合、可塑剤は本発明の他の成分に加
える前に予備配合しておかねばならない。

このことによつて最終組成物中の各可塑剤成分の一様な
分布が促進され、従つて、最適の特性が得られることが
確かとなる。もし望ましければ、コポリマーおよび可塑
剤を好適な強力混合装置（例えばバンバリ一混合機また
はスクリユ一型押出成型器）の中で「マスターバツチ」
として予備混合することができる。この［マスターパッ
チ」を次に充填剤および他の残る成分と混合して最終組
成物を製造し得る。普通３２５乃至３７５′Ｐの間の操
作温度では、約３分間の混合サイクルがバンバリ一混合
機には一般に適当である。ＦＣＭ装置の操作速度は、Ｆ
ａｒｒｅｌＣＯｍｐａｎｙＡｎｓＯｎｉａ，．ＣＯｎｎ
ｅｃｔｉｃｕｔによつて用意された文献によつて予測さ
れる範囲内に一般的に入ることになろう。再び、３２５
乃至３７５′Ｐの間の温度が有効である。両方の場合で
、非常に低い可塑剤水準、例えば約２乃至３％ではより
高い温度が必要とされ、一方、約７％以上の可塑剤水準
ではより低い混合機温度でよく混合し得る。評価はして
いないが、粘性の混合物（０．１乃至２０のＭＩ）を取
り扱うための他の装置も完全に満足できることが期待さ
れる一但し如何なる場合でも進展の過程でプロトタイプ
の試行が望ましい。ブレンドをひとたび混合すると、水
中溶融物切断＋乾燥またはシート化＋切断の方法の使用
の如き、日常の常用手段を使用して最終のペレツト化さ
れた生成物を製造することができる。本発明の組成物の
主要な用途は、殊に、低コストの稠密な、防音構造のた
め、多分シート材の分野となろう。

押出成型されたシート材の改善された「手ざわり］、「
垂れぐあい」、減少された硬直性、および減らされた厚
さの如き優れた特性が本発明の組成物から生ずる。他の
用途も可能である。

本発明の主要な利点は、充填剤をポリマーに加えた時に
典型的に減少される可撓性および丈夫さの如き或る種の
物理的特性が広い範囲の充填剤濃度に亘つて有用な範囲
内に維持され得るという点である。即ち、本発明は線お
よびケーブル合成物、種々の成型部品、シール材および
コーク材の製造に、或いは低コストの充填剤の混合によ
つて普通は達成される経済性と結びついた、可撓性およ
び丈夫さが望まれる他の用途に、使用することができる
。本発明のブレンドは自動車用カーペツトの如き基材の
上へ容易に押出し成型することができ、或いは非担持の
フイルムまたはシートとして押出し成型またはキヤレン
ダ一成型を行なうことができる。

使用する装置、および用いる混合技術によつて、２０ミ
ル以下乃至１００ミル以上の広い範囲のフイルム厚さに
押出し成型することが可能である。このことは、次に、
フイルム厚さ、ブレンドの密度、充填剤配合量対バイン
ダーの比、およびこの分野で広く知られている同様の技
術を変えることによつて、達成されるべき防音の量を変
える機会を工業に提供するものである。製造された防音
シートは種々の方法で使用し得る：自動車用カーペツト
に応用された時は、上記のブレンドは音を殺す有効かつ
経済的な手段であり、一方でまた同時にカーペツトの成
型可能な支持体として働く。

シートの形で使用する時は、これらのブレンドはサイド
パネノレ、ドアパネノレ、ノレーフ材として自動車、ト
ラツク、バス等の他の領域に設置し得る。

シートの形で、ブレンドは、織機、鍛造プレス等の如き
工場装置の騒々しい所をしやへいし或いは囲むための垂
れ幕または吊り下げとして使用し得る。積層シートの形
で、ブレンドは、他の材料で表面加工し、開放型事務室
の中の区分パネルの如き装飾的および機能的の両方の用
途の達成に使用し得る。

本発明の組成物をカーペツト、殊に自動車用カーペツト
に応用することは、米国特許第４１９１７９８号に既に
記載した方法と実質的に同一であり、その開示物をここ
に参照のために添付する。

次の実施例は本発明を例示する目的で与えるものである
。

全ての部および％は他に特定しなければ重量基準のもの
である。実施例１および比較例１乃至７ これらの実施例は本発明に従つて製造したコンパンド（
実施例１）を、多様な異なる可塑剤を含有する同様の化
合物と比較するものである。

米国特許第４１９１７９８号（比較例１）に基づく有用
な組成物を含めている。使用した基本組成は次の如くと
した， 使用した可塑剤を物理的特性の測定の結果と共に第１表
に示す。

ブレンドの全てのものは１５０乃至１７０℃で操作する
２本ロール型のミルで混合した。ポリマーを最初にミル
に加え、配合した後、可塑剤の全てを１乃至２分の間に
亘つてゆつくり加えた充填剤を次に１乃至２分の間に亘
つてゆつくり加えた。成分全てを次に更に５分間粉砕し
た。実施例Ｃ１乃至Ｃ６のコンパンドはその物理的特性
で言い表わせば互いに非常に似ており；これらの材料は
約１３乃至１８Ｋｐｓｉ（９２乃至１２６ＭＰａ）の範
囲の屈曲率をもつてかなり堅固であつたが伸びおよび引
張衝撃強度は非常に低かつた。

これらの試料は全て、曲げられた時に僅かに割れただけ
の実施例Ｃ１は例外として、曲げられた時に容易に壊す
ことができたという点でかなり脆かつた（折り目試験の
結果参照）。実施例Ｃ７のコンパンドは非常に脆く、商
業的に少しの用途しかないと考えられる。しかし、ポリ
エステルミＸ可塑剤を含有する実施例１の化合物は非常
に可撓性で、折り目試験でも割れる傾向を示さず、伸び
および衝撃強度も７０＋％という充填剤水準を考えれば
優秀であつた。実施例 ２乃至４ 実施例２の組成物を上記の実施例１記載の如く２本ロー
ル型のミルの上で製造した。

実施例３および４の組成物はバンバリ一混合機の中で配
合した。全ての成分を最初に室の中へ全室を充たすのに
十分な量だけ装荷した。次にこの室を２５ｐｓｉのラム
圧を用いて閉じた。温度が水準化して落ちついた後、成
分を２８０ｒｐｍの回転子速度で３％分間混合したが、
最高は３５０′Ｆ（１８０℃）であつた。とした。

使用したポリエステル可塑剤は化合物の物理的特性と共
に第表に示す。データは、この比較で調べたポリエステ
ル可塑剤の全てが屈曲率の同様な減少および顕著に改善
された伸びおよび衝撃強度の両方をもたらすことを示し
ている。

これらのポリエステルの間に挙動の幾らかの差異がある
ように見えるが、この差はかなり小さく、可塑剤の選択
はここで勧測された差よりもむしろコストに基づいて行
なうのが多分良いと思われる。これらの実施例の可塑剤
は全て脂肪族二塩基酸〉｛＊およびグリコールの縮合生
成物から成る。

例えば［サンチサイザ一（Ｓａｎｔｉｃｉｚｅｒ）」は
酸成分のアジピン酸およびグリコール成分の１・３−ブ
タングリコールから成る。他の例としては、「Ｐａｒａ
ｐｌｅｘＵＧ−２５はセバシン酸およびプロピレングリ
コールから成る。

赤外分析により他の２種の可塑剤（「Ａｄｒ］１ｅＸ」
５２９および「Ｓａｎｔｉｃｉｚｅｒ」４２９）も実質
的に同様の成分から成ることが確かめられる。他の特性
データは第つ 表に要約する。ブレンド沖のポリエステ
ル可塑剤の性能と第表に示される特性並びにこれらの可
塑剤の中では因子４だけ変動する酸価、および２桁の大
きさだけ変動する粘度の如きポリエステルの他の特性の
間には相関が何もないようである。５実施例 ５乃至９ これらの実施例の組成物はバンバリーミキサ一の中で実
施例３および４記載の如く製造した。

これらのコンパンドは全て７２．５％の＃９「Ｗｌｌｌ
ｔｉｎｇ］を名目的に含有した。

残る２つの成分であるポリマーおよび可塑剤の割合は、
互いに対して調整した。使用したポリマーはメルトイン
デツクス２，５のビニルアセテート１８％、エチレンコ
ポリマー８２％とした。可塑剤は「Ｓａｎｔｉｃｉｚｅ
ｒ」 ３３４Ｆとした。

データは第表に要約する。データは、可塑剤含有率を調
節することによつてこの高い充填剤水準で到達し得る、
特性の魅力ある釣合をはつきりと例示している。

また、実施例７の特性を第１表の実施例Ｃ１のそれと比
較すると、再び、このポリエステル可塑剤の独特の挙動
が示される。即ち、十分比較し得るモジユラスおよび引
張強度において、このポリエステルによつて可塑化され
たコンパンドははつきりとより良い伸び、可撓性（即ち
曲げ割れ抵抗）および引張衝撃強度を有した。実施例
１０ ８０重量％の充填剤を含有する実施例１０の組成物をバ
ンバリ一混合機の中で実施例３および４記載の如く製造
した。

組成およびその物理的特性を第表に要約する。データは
、ポリマーおよび可塑剤含有率を顕著に減少させること
ができ、そして尚もカーペツト材の防音裏材として多分
適している物理的特性を得ることができるということを
示している。実施例１１乃至１６および比較例８ 全ての実施例はバンバリ一混合機内で実施例３および４
記載の如く製造した。

実施例１１乃至１６の基本組成は２０．２％ポリマー ７．３％［Ｓａｎｔｉｅｉｚｅｒ」 ３３４Ｆ７２．５
％＃９「Ｗｈｉｔｉｎｇ］とした。

使用したポリマーおよび組成物の特性は北×第表に列記
する。実施例Ｃ８の組成は「Ｓａｎｔｉｃｉｚｅｒ」
３３４Ｆのかわりに可塑剤として「ＣｉｒｃＯｓＯＵ４
２４Ｏを使用した点以外は実施例１５のそれと同様とし
た。

データは、コポリマー成分のビニルアセテート含有率が
増すに従つて屈曲率が徐々に減少し、伸びおよび引張衝
撃強度が徐々に増加することを示す。

また、７．５％のビニルアセテ一しか有さないコポリマ
ーを含有する実施例１１の特性は、多分、カーペツト材
の防音裏材として十分であろう。最後に、実施例１５お
よびＣ８の比較によつて、再び、ポリエステル可塑剤を
用いると屈曲率および曲げ割れ抵抗で表わして、如何に
可撓性および丈夫さが改善されるかが示される。実施例
１７乃至１９ これらの実施例の全てのものはバンバリ混合機＾？ノ＋
？斤１＾１−ＬＪｔＡ二１？」＝ｂ１＾１−》五１）圧
警 １ ？Ｔ４一用した基本組成は２０．２％ポリマ
ー ７２．５％＃９「Ｗｈｉｔｉｎｇ」 とした。

使用したポリマーはブレンドの物理的特性と共に第表に
列記する。データは、コポリマー成分のメルトインデツ
クスが減少するにつれて、屈曲率の減少によつて示され
る如く可塑剤効率が幾らか改善することを示唆している
。

引張強度もまた僅かに増加し、伸びおよび引張衝撃強度
は顕著に増加する。一般に、測定した特性の全てが改善
した。しかし、メルトインデツクス１５０のコポリマー
を含有する実施例１９の特性は全般に低下したが、多分
それでもカーペツト材の防音裏材として受容されよう。
実施例 ２０および２１〕：＊ 実施例２０および２１
は実施例１記載の如く２本ロール型のミルで製造した。

使用した組成は２０．２％ポリマー７．３％［Ｓａｎｔ
ｉｃｉｚｅｒ」 ３３４Ｆ７２．５％「＃９Ｗｈｉｔｉ
ｎｇ」とした。

使用したポリマーを物理的特性と共に第表に列記する。
このコンパントは最も好ましい組成物の例である。デー
タは、この種の組成物において得られる特性の範囲と、
２種の異なる型のＯコポリマーに基づくコンパンドの基
本的な等価性の両方を例示する。この基本的な組成物は
、これが特性の優秀な釣合を提供するので、混合者にと
つては一つの理論的な出発点となるだろう。実施例 ２
２および２３これらの実施例はバンバリ混合機の中で実
施例３および４記載の条件を用いて製造した。

使用した組成物は７２．５％＃９「Ｗｈｉｔｉｎｇ］ とした。

使用した可塑剤は「Ｓａｎｔｉｃｉｚｅｖ」３３４Ｆお
よび「ＣｉｒｃＯｓＯＵ４２４Ｏの混合物とした。＊相
対比は化合物の物理的特性と共に第表に示す。実施例Ｃ
１および３も比較のために含めた。実施例２２および２
３は炭化水素プロセスオイルおよびポリエステル可塑剤
の混合物を使用する時の最も好ましい組成物を表わす。
データは、比較的少量のポリエステルをプロセスオイル
と組み合せて使用した時に、比肩し得る水準の引張強度
を維持しながら、伸びおよび曲げ割れ抵抗に顕著な改善
のあることを例示する。実施例 ２４乃至２７ これらの実施例は、バンバリ一混合機の中で実施例３お
よび４記載の条件を用いて製造した。

組成は物理的特性のデータと共に第Ｘ表に示す。結果は
、これらの高充填ブレンド（約７２，５％＃９「Ｗｌｌ
ｉｔｉｎｇ」）の中でこれらのポリエーテルが可塑剤と
して有効であることを示している。このポリエーテルト
リオールの相溶性は、２種の可塑剤の分子量が同様であ
つても、ポリエステルのそれよりも小さい。ポリエーテ
ルを使用して達成され？５ノＯ る特性の釣合は、ポリエーテル可塑剤組成物が引張強度
で言い表わしてより硬直で幾らか強いという点で、ポリ
エステルを用いて得られるそれとは異なり、曲げ割れ抵
抗は影響されないようである。

データは、また、実施例２７のプロピレンオキシドホモ
ポリマートリオールの性能に対して実施例２５のコポリ
マートリオールを用いて得られた顕著により良好な性能
を、屈曲率、引張伸び、衝撃強度、および曲げ割れ低抗
によつて示している。実施例２８および２９および比較
例９および１０これらの組成物は実施例３および４記載
の手順に従つて製造した。全ての組成物は７２．５％の
＃９「Ｗｈｉｔｉｎｇ］および７．３％の可塑剤および
２０．２％のアイオノマーを含有した。これらの実施例
は、アイオノマーに基いた組成物に、炭化水フ素油のか
わりにポリエステル可塑剤を使用することによつて、屈
曲率および或る場合には引張強度が、伸びには重大な影
響を与えることなく劇的に増加させ得ることを例示する
。

これらの特性は、支持されていない防音構造では重要と
なり得る。データを第表に要約する。実施例 ３０およ
び３１ これらの組成物は実施例３および４記載の如くバンバリ
一混合機の中で製造した。

これらのものは７２．５％の＃９「Ｗｈｉｔｉｎｇ」充
填剤７．３％のポリエステル可塑剤および２０．２のポ
リマーを含有する。得られたデータを第表に要約する。
実施例３０および３１で用いるエチレン／ビニルアセテ
ートコポリマーのみを含有する実施例１５のデータも比
較のために含める。ＥＰＤＭゴムを、殊に少量だけ混合
することにより、他の特性が悪化することなく屈曲率の
顕著な減少がもたらされる。実施例３２乃至３５および
比較例１１これらの組成物はバンバリ一混合機の中で実
施例３および４記載の手順に従つて製造した。

これらのものは全て５０％の＃９「Ｗｌｌｌｔｉｎｇ」
および２％のポリエステル可塑剤および４８％のポリマ
ーを含有する。組成および物理的特性のデータを第Ｘ表
に要約する。データは、高密度のエチレンホモポリマー
（ＨＤＰＥ）を組成物中に含める時に屈曲率および引張
強度の両方が増大することを示す。多くの防音の応用に
要求される特性で表現すると、モジユラスおよび強度に
関する最良の恩恵は２４乃至３８．４重量％のＨＤＰＥ
濃度で達成される。第Ｘ表に示される皮強度（Ｐｅｅｌ
ｓｔｒｅｎｇｔｈ）の値は、これらの組成物を用いて十
分な接着強度を得るためには、エチレンコポリマー※の
最小水準を約９．６重量％とすべきであることが示唆さ
れる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 実質的に下記の （ａ）約５乃至約５５重量％の、エチレンと少くとも１
   種のコモノマーとの少くとも１種のコーポリマー、但し
   コモノマーは酸残基が４個までの炭素原子を有する飽和
   カルボン酸のビニルエステル、３乃至５個の炭素原子の
   不飽和モノカルボン酸またはジカルボン酸、該不飽和酸
   の塩、およびアルコール残基が１乃至８個の炭素原子を
   有する該不飽和酸のエステルから成る群から選ばれ、ま
   た該コポリマーのエチレン含有率は約４０乃至約９５重
   量％であり、該コポリマーのコモノマー含有率は約５乃
   至約６０重量％であり、そして該コポリマーのメルトイ
   ンデックスは約０．１乃至約１５０であり、但しエチレ
   ンの該コポリマーがエチレン／ビニルエステルまたはエ
   チレン／不飽和モノカルボン酸もしくはジカルボン酸エ
   ステルコポリマーである時は該コポリマーは約１５重量
   ％までの一酸化炭素または二酸化イオウを含有し得るこ
   とを条件とする；（ｂ）約１乃至約１５重量％の、ポリ
   エステル、ポリエーテル、ポリエーテルエステル、およ
   びこれらのものとプロセスオイルとの組み合せから成る
   群から選ばれた少なくとも１種の可塑剤；（ｃ）約４０
   乃至約９０重量％の充填剤；（ｄ）０乃至約２７．５重
   量％の未加硫エラストマーポリマー；および（ｅ）０乃
   至約４４重量％の、低密度分枝ポリエチレン、高密度線
   型ポリエチレン、エチレンおよび他のオレフィンコモノ
   マーの線型コポリマー、ポリプロピレンおよびエチレン
   含有率が２０重量％までであるプロピレンおよびエチレ
   ンのコポリマーから成る群から選ばれたオレフィンポリ
   マーから本質的に成る組成物。 ２ 該エラストマーポリマーおよび該オレフィンポリマ
   ーが０重量％の量だけ存在する特許請求の範囲第１項記
   載の組成物。 ３ （ａ）エチレンの該コポリマーが約１０乃至約５０
   重量％の量だけ存在し、該コポリマーのエチレン含有率
   が約４５乃至約９０重量％であり、該コポリマーのコモ
   ノマー含有率が約１０乃至約５５重量％であり、そして
   該コポリマーのメルトインデックスが約０．３乃至約５
   ０であり；（ｂ）該可塑剤が約２乃至約１２重量％の量
   だけ存在し；そして（ｃ）該充填剤が約５０乃至約８５
   重量％の量だけ存在する特許請求の範囲第２項記載の組
   成物。 ４ 該充填剤が、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、水和
   アルミナ、粘土、炭酸マグネシウム、硫酸カルシウム、
   シリカ、フライアッシュ、セメント粉、木粉、粉砕した
   イネの外皮およびこれらのものの混合物から成る群から
   選ばれる特許請求の範囲第３項記載の組成物。 ５ 該充填剤が、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、水和
   アルミナ、およびこれらのものの混合物から成る群から
   選ばれる特許請求の範囲第４項記載の組成物。 ６ 該可塑剤が、（ａ）飽和脂肪族二塩基酸および芳香
   族二塩基酸から成る群から選ばれた二塩基酸および（ｂ
   ）脂肪族ポリオールおよびポリオキシアルキレンポリオ
   ールから成る群から選ばれたポリオールとの液体縮合生
   成物であるポリエステルである特許請求の範囲第５項記
   載の組成物。 ７ 該二塩基酸がアジピン酸、アゼライン酸、フタル酸
   、セバシン酸、グルタール酸およびこれらのものの混合
   物から成る群から選ばれる特許請求の範囲第６項記載の
   組成物。 ８ 該ポリオールが、エチレングリコール、プロピレン
   グリコール、１・３−ブタングリコール、１・４−ブタ
   ングリコール、ジエチレングリコールおよびポリエチレ
   ングリコールから成る群から選ばれる特許請求の範囲第
   １項記載の組成物。 ９ 使用する二塩基酸の５０重量％より多くのものが脂
   肪族二塩基酸であり、そしてポリオールが脂肪族ポリオ
   ール類から成る群から選ばれる特許請求の範囲第８項記
   載の組成物。 １０ 該二塩基酸がアジピン酸、およびアゼライン酸か
   ら成る群から選ばれ、そして該ポリオールがプロピレン
   グリコール、１・３−ブタングリコールおよび１・４−
   ブタングリコールから成る群から選ばれる特許請求の範
   囲第９項記載の組成物。 １１ 該可塑剤が、エチレンオキシドまたはプロピレン
   オキシドのランダムコポリマーまたはブロックコポリマ
   ーに基づくポリオール類から選ばれるポリエーテルであ
   る特許請求の範囲第５項記載の組成物。 １２ 該可塑剤が、エチレンオキシドまたはプロピレン
   オキシドのポリマーまたはコポリマーに基づくポリオー
   ルのエステル類から選ばれたポリエーテルエステルであ
   る特許請求の範囲第５項記載の組成物。 １３ 該可塑剤が約５０乃至約９５重量％のプロセスオ
   イルおよび約５乃至約５０重量％のポリエステル、ポリ
   エーテルおよびポリエーテルエステルから成る群から選
   ばれた少なくとも１種の付加的な可塑剤とから本質的に
   成る特許請求の範囲第５項記載の組成物。 １４ 該可塑剤が約５０乃至約８０重量％のプロセスオ
   イルおよび約２０乃至約５０重量％のポリエステル、ポ
   リエーテルおよびポリエーテルエステルから成る群から
   選ばれた少なくとも１種の付加的な可塑剤とから本質的
   に成る特許請求の範囲第１３項記載の組成物。 １５ エチレンの該コポリマーが、エチレン／ビニルア
   セテート、エチレン／アクリル酸およびそのアイオノマ
   ー、エチレン／メタクリル酸およびそのアイオノマー、
   エチレン／メチルアクリレート、エチレン／エチルアク
   リレート、エチレン／イソブチルアクリレート、エチレ
   ン／ｎ−ブチルアクリレート、エチレン／イソブチルア
   クリレート／メタクリル酸およびそのアイオノマー、エ
   チレン／ｎ−ブチルアクリレート／メタクリル酸および
   そのアイオノマー、エチレン／イソブチルアクリレート
   ／アクリル酸およびそのアイオノマー、エチレン／ｎ−
   ブチルアクリレート／アクリル酸およびそのアイオノマ
   ー、エチレン／メチルメタクリレート、エチレン／ビニ
   ルアセテート／メタクリル酸およびそのアイオノマー、
   エチレン／ビニルアセテート／アクリル酸およびそのア
   イオノマー、エチレン／ビニルアセテート／一酸化炭素
   、エチレン／メチルアクリレート／一酸化炭素、エチレ
   ン／ｎ−ブチルアクリレート／一酸化炭素、エチレン／
   イソブチルアクリレート／一酸化炭素、エチレン／ビニ
   ルアセテート／モノエチルマレエートおよびエチレン／
   メチルアクリレート／モノエチルマレエートから成る群
   から選ばれる特許請求の範囲第５項記載の組成物。 １６ エチレンの該コポリマーがエチレン／ビニルアセ
   テート、エチレン／エチルアクリレート、エチレン／メ
   チルアクリレート、エチレン／インソチルアクリレート
   およびエチレン／メチルメタクリレートから成る群から
   選ばれる特許請求の範囲第１５項記載の組成物。 １７ （ａ）エチレンの該コポリマーが約１５乃至約３
   ０重量％の量だけ存在し、該コポリマーのエチレン含有
   率が約６０乃至約８５重量％であり、該コポリマーのコ
   モノマー含有率が約１５乃至約４０重量％であり、そし
   て該コポリマーのメルトインデックスが約０．１乃至約
   １０であり、（ｂ）該可塑剤が、充填剤が炭酸カルシウ
   ムおよび水和アルミナから成る群から選ばれた時は約３
   乃至約８重量％の量だけ、そして充填剤が硫酸バリウム
   である時は約４乃至約８重量％の量だけ存在し、そして
   （ｃ）該充填剤が、充填剤が炭酸カルシウムおよび水和
   アルミナから成る群から選ばれた時は約６５乃至約８０
   重量％の量だけ、そして充填剤が硫酸バリウムである時
   は約７０乃至約８５重量％の量だけ存在する特許請求の
   範囲第５、８、１１、１２、１４または１６項記載の組
   成物。 １８ 防音シート用である特許請求の範囲第１、５、８
   、１１、１２、１４または１６項の何れかに記載の組成
   物。 １９ カーペットの裏材コーティング用である特許請求
   の範囲第１、５、８、１１、１２、１４または１６項の
   何れかに記載の組成物。 ２０ カーペットが自動車用カーペットである特許請求
   の範囲第１９項記載の組成物。 ２１ 下記の群 （ｄ）０乃至約２７．５重量％の未加硫エラストマーポ
   リマー；および（ｅ）０乃至約４４重量％の、低密度分
   枝ポリエチレン、高密度線型ポリエチレン、エチレンお
   よび他の一つのオレフィンコモノマーの線型コポリマー
   、ポリプロピレンおよびエチレン含有率が２０重量％ま
   でであるプロピレンおよびエチレンのコポリマー類から
   成る群から選ばれたオレフィンポリマーから選ばれた少
   なくとも１種の変性剤を含有する、特許請求の範囲第６
   、１１、１２、１４または１６項記載の組成物。 ２２ 下記の群 （ｄ）スチレン−ブタジエンゴム、ポリイソブチレン、
   エチレン／プロピレンゴム、およびエチレン、プロピレ
   ンおよびジエンモノマーのターポリマーから成る群から
   選ばれた未加硫エラストマーポリマー；および（ｅ）高
   密度線型ポリエチレン、エチレンおよび他の一つのオレ
   フィンコモノマーの線型コポリマー、およびエチレンが
   ２０重量％までであるプロピレンおよびエチレンのコポ
   リマーから成る群から選ばれたオレフィンポリマー、但
   し、幾らかでも存在する時は、成分（ｄ）は約１乃至約
   ２２．５重量％の量だけ存在し、そして成分（ｅ）は約
   １乃至約３７．５重量％の量だけ存在するという条件と
   する、から選ばれた少なくとも１種の変性剤を含有する
   、特許請求の範囲第６、１１、１２、１４または１６項
   記載の組成物。 ２３ 下記の群 （ｄ）エチレン／プロピレンゴムおよびエチレン含有率
   が２０重量％以上約８０重量％まででありそしてジエン
   含有率が０乃至約５重量％であつて該ジエンがメチレン
   ノルボルネン、エチルデシノルボルネン、シンクロペン
   タジエンおよび１・４−ヘキサジエンから成る群から選
   ばれたものであることから成るエチレン、プロピレンお
   よび一つのジエンモノマーのターポリマー類から成る群
   から選ばれた未加硫エラストマーポリマー；および（ｅ
   ）高密度線型ポリエチレン、エチレンおよび他の一つの
   オレフィンコモノマーの線型コポリマー、およびエチレ
   ン含有率が２０重量％までであるプロピレンおよびエチ
   レンのコポリマーから成る群から選ばれたオレフィンポ
   リマー、但し、幾らかでも存在する時は、成分（ｄ）は
   約２乃至約１２重量％の量だけ存在し、そして成分（ｅ
   ）は約３乃至約１８重量％の量だけ存在するという条件
   とする、から選ばれた少なくとも１種の修飾剤を含有す
   る、特許請求の範囲第６、１１、１２、１４または１６
   項記載の組成物。