JPS59207900A - 多数の種結晶から大きな単結晶を成長させる方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 この発明はオルト燐酸アルファ・アルミニウムおよびオ
ルト燐酸アルファ・ガリウムの大きな単結晶を成長させ
る方法に関する。

従来の技術 オルト燐酸アルファ・アルミニウム（ベルリナイト）お
よびオル１ｍアルファ・ガリウム（ｃａｐ○、）は何十
年間も研党目的のために合成されてぎたアルファ石英の
異質同形体に属する。第二次世界大戦後、周波数制伺１
用途に使用する新しい圧電結晶を発見しようとして、ベ
ルリナイトの大きな単結晶を成長させる試みが開始され
た。石英の結晶成長で好結果が得られたためそして石英
は当時知られていた圧電素子よりもすぐれていると考え
られたために、このプロジェクトは二、三年後に終わっ
た。特に、ベルリナイトのＱ値および結合係数は石英よ
りも低いと考えられたのである。さらに、ベルリナイト
板のＸカット及びＹカットの両方におけるテストが温度
の増加とともに負の周波数変動を示すことがら、石英の
ＡＴカットに類似したゼロ温度カットを発見する見込み
はほとんどな（・ことがわかった。

ベルリナイトは温度補償カットを有していることおよび
表面弾性波（ｓｕ、ｒｆａｃｅ　ａｃｏｕ、ｓハｃ　ｗ
ａｖｅ　：５ＡＷ）素子に対する結合係数を石英に対す
るよりも４倍大きくできることを１９７６年にバーシュ
（Ｂａ、ｒ　タｃ　Ａ、）とチャン（Ｃｈａｎｇ）が発
見してからベルリナイトにおける興味が復活した。

ベルリナイトを調製するだめの多くの方法が技術文献（
Ｗ、　ＪａｈｎらのＧ／ｒ、ａｍ、　Ｅｒｄ、ＣＩ　６
．７５　（１９５ろ）；Ｊ、　Ｍ、　５ｔａｎｌｅｙの
工ｎｄ、　Ｅｎｇ、　Ｇｈｅｍ、　４．５　、１６８４
（５４）　；　Ｅ、　Ｄ、　ＫｏｌｌｒらのＪ、　Ｃｒ
ｙｓｔａｌ　Ｃｒｒｏｗｔｈ、　４３゜６１６（１９７
８））；　　およびり、　Ｅ、　ＤｒａｆａｌｌらのＲ
ＡＤＣ−ＴＲ−８０−７６、Ｆｉｎａｌ　　Ｔｅｃｈｎ
ｉｃａｌ　　Ｒｅｐｏｒｔ。

Ｍａｒｃ乃、１９８０．　　に報告されている。

代表的な方法では、種結晶を文型オートクレーブの底部
近くにつるし、養分粉末を頂部のかごに入れてつり下げ
る。種結晶と養分の両方を湿い燐酸に浸漬する。これら
の方法の一つの変形では、液温を約１５００からゆっく
りと幾日も時間をかけて上昇させる。別の変形では、オ
ートクレーブ中で温度勾配が維持される。ある場合には
、温度がゆっくりと上昇づ−るように勾配が維持される
。

ごく最近、１９８３年５月１０日に発行されたアメリ刀
特許第４，６８２，８４０号には、方向を水平にした圧
力容器中で、種結晶から金属のオルト＃酸塩結晶を成長
させる方法ならびに装置が開示されている。

報告されたほとんどの方法は燐酸中の結晶成長であ冬か
、近年の二つの報告には塩酸中での成長が示されている
。周波数制全１　（Ｆｒｅｑ−ｃｏｎｔｒｏｌ）の第６
４回シンポジ−ラム議事録第９６頁（１９８０年）によ
ればデクインド（Ｄｅｔａｉ、ｎｔ　）らはＨＣｌ中の
熱水成長において１日当り４ｃの温度」二昇によって粉
末からベルリナイトの結晶を砲ｙた。Ｘ１巳晶成長誌（
Ｊ、　Ｃｒｙｓｔａｌ　Ｃｒｒｏｗｔｌｚ、　）第５１
巻１７８号（，１９８１年）によれば、コルノ（Ｋｏｌ
ｂ）らはＨ３ＰＯ４中の結晶成長に用いられた状態に匹
敵する状態で、より高い成長速度を）−１（Ｊ中で達成
した。これらの方法においては、温度が約１５０Ｃから
約２０ＤＣまたはそれ以上に２〜２０Ｃ／日で増す場合
に温度勾配は約１〜３Ｃに維持された。

どの従来技術も述べていない問題は大きな結晶、ずなわ
ちその最大寸法が少なくとも１５０ｍｍである結晶を成
長させる問題である。先行技術の方法によれは、ベルリ
ナイトの商業生産にとって望ましいこのような大きな結
晶の成長にははなはだしく長い時間を要したであろう。

発明の開示 本発明によれば、オルト燐酸アルファ・アルミニウムま
たはオルト燐酸アルファ・ガリウムの結晶を高温におけ
る酸性媒体中で種結晶から成長させろ改良方法が提供さ
れる。

この改良は多数の種結晶から一つの結晶を成長すること
からなり、それぞれの種結晶は少なくとも二つの実質的
に平らな面を有し、かつ第一の平らな面が隣接する種結
晶の第一の平らな面とこれらの共通の長さに沿って実質
的に接触し、第二の平らな面か隣接する種結晶の第二の
平らな面と実質的に平行であるように装着されている。

ベルリナイトは、石英のように、融点以下でα−β相転
移をする。したかって、実際に使用するに足る大きさの
単結晶を成長させる方法にとって熱水浴液からの成長は
好ましい方法である。

ベルリナイトは菱面体並晶系の三方側四角面体に結晶し
、格子型は六方である。紀１図にベルリナイトの結晶ぢ
よび慣用の名称で・あるＸ、ＹおよびＹ軸を示す。この
Ｙ軸の方向は成長が最も早い方向であり、一方Ｙ軸方向
の成長は非常におそい。

だから、適度な時間内で結晶を成長させるためには、棺
２図に示すように、種結晶をこめＹ軸に直角にカットす
る。このカットされた面は゛非固有の面であり、この面
の上に沈積がおこるにつれて固有の面がその綾部で発達
し最後には固有の面だけになる。非固有の面がなくなり
ピラミッド（第１図）の先端が形成されるところまでＺ
方向における成長が進行した場合は、この結晶は″キャ
ップアクｌ−（ｃａｐｐｅｄ、　ｏｕ、ｔ）　”と称せ
られ、成長速度（こんどは固有面上の）は急速に減少す
る。

ここで注意すべきことは、上述の方法で調製された種結
晶から結晶Ｊ′ｉｙ、長のサイクルを連続して行えば次
々に前のものよりも大きい結晶をつ（ることができるが
、寸法の増大はＹ方向にＪ６げる成長が非常におそいこ
とによって匍」限をうり−る。

本発明の基礎となる原理は、全縮のオルト燐酸塩からな
る大きな単結晶が単一の種結晶からよりも、適当に選択
され配列された多数のＮ’！Ｉｊ　ｆ、＝晶から一層容
易にＪＨ長できることにある。

種結晶を調製しそして装着する二つの（・ずれかの方法
がある。この二つの方法のうち容易な方法は、ベルリナ
イト結晶のＹ軸とＹ軸がカット面にあるように２軸に直
角に結晶を薄く切る方法である。カツトシない六つの面
は、第２図に示される如く、交互にある’Ｒ”（大きい
方の菱形）面とＩＴ　ｚＩ＋　（小さい方の菱形）面で
ある。それぞれの種結晶はもとの結晶の頂部および底部
からカットした種結晶を交互に据つげるのがよい。それ
から、これらの種結晶を第６図に示されるように装着し
、それぞれの種結晶の一方のカット面が単一の平面に圧
着され、かつ隣接するそれぞれの種結晶の大きい方の菱
形面と小さい方の菱形面とに接触するようにする。

猶結晶を調製する第二の方法では最初に結晶のＹ軸に垂
直な面を準備するためにもとの結晶の面を削り、次いで
前述のように、Ｙ軸に垂直な薄片にカットする。得られ
た種結晶はＹ軸に直角な平行面を有する。したがって、
並んで配列された種結晶の様子は第４図のようになる。

種結晶が第４図に示すような削られた面を有する利点は
、ある種結晶が瞬接する結晶の成長によって板８から持
ち上げられる傾向がないことである。面を削ることの不
利はこの方法では相当な量の材料が失われることである
。

それぞれの種結晶が固有の菱形面（第６図）を有するも
のであってもＹ軸（（直角に削られた面（第４図）を有
するものであっても、いずれの種結晶もその軸方向が±
０．０５°、好ましくは±０．０１°以内で同じである
ように注意深く配列されねばノよらない。そうでないと
、変形割れがおこるかまたは、重大な整列の失敗のため
に接合が形成されない。各種結晶は、第５図に示される
如（、平らな板８上に弾力性のクリップ９で装着される
のが好ましく・。各種結晶の番号は薄片に切り出す前の
結晶中の位置を上から下にとったものに対応する。各種
結晶の正確な整列を可能にするため、板８は極めて平ら
で、かつ高温酸性の成長環境による腐食に耐えなければ
ならない。カルシア、アルミナ、シリカガラス（例えば
ｃａｏ１２％、Ａｌ２Ｏ３１８％以下、５ｚＯ２７０％
以上）は浴融シリカと同様に好適な板材料である。ポリ
テトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）は、必要な耐食性
と適当な機械的特性を兼ね備えているからクリップ９に
適する材料である。

金属のオルト燐酸塩の大きな単結晶を多数の種結晶から
さまざまな手順で成長させることができる。以下に述べ
るこの結晶成長の手順ならひに装置は典型的なものであ
る。記述はベルリナイト（オルト燐酸アルミニウム）に
特定するが、ある。

適当な装置は、この方法の材料を入れるだめの実質的に
円筒状の圧力容器およびこの容器を加熱して所定の温度
勾配を維持するための手段からなる。この装置について
以下多少詳しく述べる。もつと詳細には１９８３年５月
１０日発行の米国特許第４，３８２，８４０号に載って
おり、この特許の明細書は、本発明と矛盾しない範囲で
本明細書の一部を構成する。

この圧力容器は塩酸と燐酸の混合液を保持するようにで
きていて、一つの室にはベルリナイトの種結晶が上述の
ようにとりつけられ、瞬接する一つまたは二つの室には
粗いベルリナイトの結晶粉末（すなわち養分）が浸漬さ
れる。（勿論、ｃ、ａｐｏ４の結晶を成長させる場合に
は、種結晶および養分の材料はＧａＰＯ４である。）こ
の容器の壁は成長過程が観察できるように透明であるの
が好ましい。

容器の取つけ、取はずしおよび掃除の都合上、容器は両
端に脱着できるシールがあるチューブが好ましい。各シ
ールはフルオロポリマープラグとチューブの間に装着す
るためエンストマーガスケットからできていてよい。こ
のプラグとガスケットは容器における高温高圧ならひに
腐食環境に耐性があるのが好ましい。ＰＴＦＥは好適な
フルオロホリー−であり、パイトン（Ｖｉｔｏｎ　）は
好適なガスケット材料である。

容器の各室は隣接している室とは隔壁によって分離され
ている。この隔壁は各室間の温度勾配を維持する役目を
する一方、同時に、各室間に溶液を流通させる。したが
って、この隔壁材料は断熱性がありそして圧力容器にお
ける腐食環境および高温に耐性があるのが望ましい。

本発明の方法に使用される粗いベルリナイトの粉末、す
なわち養分、の調製は１９８２年４月１６日に発行され
た米国特許第４，３２４，７７３号に開示され、特許請
求されている。養分として好ましい粒子の大きさは約２
０〜６０メツシユである。

この養分は、種結晶を保持する室に隣接する一つまたは
これ以上の室に導入される。好ましくはこの養分は、最
小の養分粒子を除（ほかは全部保留するが液体が流通で
きる透過性の囲いの中におくのがよい。養分の小さい粒
子が成長する結晶の方に進入して結晶に取り入れられな
いようにすることが大切である。容器の方向を水平にす
ることがこの可能性を少なくするのである。

この容器に塩酸と燐酸を、養分と種結晶が浸漬するまで
入れる。はじめのＨＣｌのモル濃度は好ましくは約１〜
６モル、より好ましくは約６〜４モルの範囲である。試
薬級のＨＣｌが適合する。電子材径級の８５％Ｈ３ＰＯ
４は商業的に使用できかつ適している。好ましくは、は
じめの８３ＰＯ，のモル薩度は約２〜７５モル、より好
ましくは２〜６モルの範囲である（Ｇ、ＰＯ４を調製す
る際は、もつと高めのＨ３ＰＯ４モル濃度、約６〜１０
モルの方がよい）。Ｈ（ＪとＨ３ＰＯ４のモル濃度の合
計は約６〜７（ＧａＰＯ４が調製される場合は約８）で
Ｈ（Ｊのモル濃度の方がわずかに高い方が好ましい。

４モルＨ（Ｊと２モルＨ３ＰＯ４の混合液が最良の結果
を生じる。容器に入れる酸が多ければ多い程収量が増大
する；しかし周囲温度で容器の８５係以上を充填すると
約２１０Ｃでは容器全部が充填されてしまい過度の圧力
が生じるかも知れない。だから８５％以上容器を充填す
るのは好ましくない。

加熱手段は当業者に周知の方法のうちどの方法でもよい
。二つの独立して制御される抵抗加熱帯を有する円筒状
の炉は容器における高温ならびに温度勾配を実現するの
に適する。温度は容器とは無関係に例えば熱電対を用い
て測定され、容器の内部温度と十分近い値を与える。温
度ば各室の中心で制御され、各室内で約±６０だけ変え
ることができる。制御温度を所望の温度の約±１Ｃ以内
に維持可能である慣用のコン）ｏ−ラーが使用できる。

もし容器が王室からなるものであれば、三つの加熱帯を
有する炉が必要である。約１６５Ｃから２１０Ｃの範囲
、好ましくは約１７００〜２１０Ｃの範囲の種結晶温度
を実現するように容器を加熱する。（Ｇ（ＺＰ○４　の
結晶成長にはもつと高めの温度範囲、約１７０°〜２１
０Ｃが好ましく、約１８５０が最も好ましい。）養分の
温度が種結晶の温度よりも５°〜３ＣＩ’、好ましくは
１０Ｃ低くなるように温度勾配を設定する。養分は、ベ
ルリナイトが相変化をうけ溶液の化学的性質が変化する
温度である１６０Ｃよりも上にしておかねばならない。

もし成長する種結晶の温度が高すぎると、過剰の核生成
が起る。もし温度勾配が大きずぎても、過剰の核生成が
起り、さらに、成長する種結晶の領域において溶液が沸
騰する。

もし種結晶の温度がひくすぎると、結晶成長は非常にお
そ（なる。

種結晶および養分を塩酸と燐酸の混合液に浸漬し２、高
温にし、温度勾配をつければ、種結晶のより高温にある
溶液はベルリナイトの過飽和液である。このベルリナイ
トは溶液から析出して種結晶上に沈積し、種結晶を成長
させる。この工程がつづく間は、第二室における養分が
絶えず消耗し、これに対応する結晶成長が種結晶上にお
きる。

種結晶の方にベルリナイトの濃い液、そして養分の方に
うずくなった液を強く流すために、容器を水平にしてか
つ容器中の流体を絶えず室と室と）間に流すのか好まし
い。このことはシリンダー軸に垂直な水平軸のまわりに
容器をゆすることによって都百よく達成される。このゆ
する動作はモーター駆動のような当業者に周知の方法に
よって達成される。容器をゆする際、好ましくは養分と
成長する種結晶は浸漬されたままにするのがよい。

この目標は以下の手段で達成できる。すなわち、前述の
ように、できるだけ多量の充填を行うこと：容器の上の
方や両端の近くにａｍ晶を装着したりまたは養分を置い
たりしないこと；そして上昇した容器の端がつくる水平
との角度が好ましくは４５°未満、より好ましくは１０
°未満となるようにゆする動作を制限することである。

上に述べた機構およびゆする動作によって加速された速
度でベルリナイトの種結晶は成長しそして一つの結晶に
接合する。多数の結晶から成長させる本発明の方法は先
行技術の方法よりも早い成長速度を与える、なぜならば
この方法は成長する結晶が゛キャップアラ）　（ｃａ、
ｐ　ｏｗｔ　）　”するまでに従来方法よりも長い時間
を要するからである。代表的には、この成長期間は約１
ケ月である。結晶が所望の大きさになった時、あるいは
結晶がキャップアウトするか壁に接触するようになる以
前に、または養分がほとんど消耗する以前に成長は停止
される。成長を栄養分が消耗するまで続けてはならない
、そうすると結晶か溶液に溶けだすからである。

ベルリナイトが逆向きに溶解するため、成長が終った後
、容器が冷却されるにつれて結晶が溶液にとける傾向が
ある。したがって、容器の圧力が下って容器が安全に開
けられる値になるまで、例えは容器に水をスプレィする
ことによって容器を急速に冷却する。一般に、容器は器
内温度が１００Ｃ以下になった後に開けられる；しかし
ながら、便宜上この温度は周囲温度近くにまでさらに下
げてもよい。水スプレィによる冷却は約１０〜１５分で
終了し、その後結晶を溶液から取除くことができる。も
つと早（冷却しようとすれば結晶が割れてしまう危険が
ある。

本発明の方法に使用するのに好適な装置を第６．７及び
８図を参照にしてさらに説明する。装置のある要素か一
つの図面以」二にあられれる箇所には、それぞれ同じ参
照香号がつげである。

第６図に本発明に適する装置の模式図を示す。

圧力容器は炉１０に囲まれた鋼製ジャケット内に納めら
れる。結晶成長の進行が窓１１を通して観察できる。容
器の二つの室内の温度は温度コントローラー１２および
１ろによって制御される。アーム１６によって容器と連
結されたモークー１５によって装置は軸１４のまわりに
ゆずられる。モーター速度はコントローラー１７によっ
て！ｉｊ制御できる。

第７図は好適な装置の圧力容器とジャケットの断面を示
すものである。圧力容器２０は透明な利料、例えば溶融
シリカであり、ジャケット２１は鋼製でよい。圧力容器
２０は両端をエラストマー○−リング２２およびフルオ
ロポリマープラグ２ろでシールされる。このプラグ２３
はジャケットプラグ２５にねじこまれたエンドキャップ
２４によって所定の位置に保持される。圧力容器の二つ
の呈は導孔２６を有する隔壁２６によって分離される。

第８図は養分（養分バッグろ０中の）および種結晶１〜
６を装荷した装置の一部切欠断面図である。板８はＰＴ
ＦＥクリップ６２および６６によって白金ロッドろ１に
数句けられる。

成長工程か進行するにつれて、第９図に示すように、そ
れぞれの種結晶は接合して単結晶の固まりを形成する。

この結晶は種結晶の各接合点で歪が生じるが、種結晶の
整合が正確であれば、意外にも、双晶の問題はない。

第９図に示される結晶は、平らな基板から＋２方向だけ
にのびるのであるから、いわば、パ半″結晶である。も
つと太き（・結晶が所望であれば、Ｚ　１ｉｌｑに垂直
（すなわち、平らな板８に平行）にカントして−′般に
丸味のある長方形をした多くの二次種結晶を調製しても
よい。例えば、前述の方法および装置に類似した方法お
よび装置を用いてこれらの第二火種結晶の一つ一つから
第二次のパ完全な″結晶を成長させることができる。た
だ、ちがうところはわヱ結晶がたがいにそして板に接触
して配列されているのではなく、種結晶は酸性媒体中に
つり下けられそして別々に離れていることである。この
ようにつり下けられた種結晶は＋２方向および−Ｚ方向
の両方に成長する。

第１０図はこのような第二次の完全結晶を示ず。

この完全結晶（ろ４は種結晶領域を示す）は半結晶の大
きさの約２倍であるから、約２倍の数の種結晶を提供す
ることができ、それぞれの種結晶はこの種結晶のもとの
結晶の大きさとほとんど等しい完全結晶を生成り−るこ
とかできる。（事実、Ｘ軸方向およびＹ軸方向における
成長のために、次々に生成される結晶はそれぞれのもと
の結晶（親結晶）よりも大きくなり有る。） ここで注意すべきことは、いったん、Ｙ方向の寸法が充
分大きい一つの結晶を成長させれば、その大きさを持っ
た結晶を、多数の種結晶による方法を用℃・な（ても次
々に生成することかできることである。かりに、多数の
種結晶による方法をくりかえずならば、極めて大きな（
第三次の）結晶が成長できる。理論的には、くりがえす
回数には上限はなく、したかつて、最終生成結晶の大き
さの上限もない。実際には、結晶成長室の大きさによっ
て制限される。

【図面の簡単な説明】

第１図はベルリナイトの結晶およびその結晶軸を示ず。 第２図は第１図の結晶から切り出された種結晶を示す。 第６図は板の上に配置された多数の種結晶を示す１彷面
図である。 第４図は板の上に配置された平行側面の種結晶を示す断
面図である。 第５図は板の上に装着された種結晶の平面図である。 第６図は本発明の方法を実施するに好適な装置の模式図
である。 第７図は好適な装置の圧力容器およびジャケッ１・の断
面図で゛ある。 第８図は全装備した装置の一部を切り取った側面図であ
る。 第９図は本発明の方法によって成長した結晶を示ず。 第１０図は本発明のもう一つの方法によって成長した結
晶を示す。 各図面における数字は下記を示している。 １〜６：種結晶　　　８：板 ９：クリラフ０　　　１０：炉 １１　二窓　　　　　　　　１２，１３：温度コントロ
ーラー１４：軸　　　　　　１５：モーター １６：アーム　　　　１７：コントローラー２０：圧力
容器　　　２１：鋼製ジャケット２２：Ｏ−リング　　
２６：プラグ ２４：エンド８キヤツプ　　２５：ジャケットプラグ２
６：隔壁　　　　　２７：導孔 ろＯ：バッグ　　　　６１：白金ロッド６２．６ろ：　
ＰＴＦＥクリップ ６４：種結晶領域 アメリカ合衆国ニューシャーシ ー州０７９４６ミリントン・オール ド・ファーム・ハウス・ロード ［株］）発　明　者　ロパート・フレイブ・モーリスア
メリカ合衆国ニューシャーシ ー州０７８５２リッジウッド・エマ ンズ・ロード９８

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）オルト燐酸アルファ・アルミ、ニウムおよびオル
   ト燐酸アルファ・ガリウムからなる群から選んだ金属の
   オルト燐酸塩の結晶を、高温の酸性媒体中で種結晶から
   成長させる熱水法であって、多数の種結晶から一つの結
   晶を成長させることがらなり、それぞれの種結晶は少な
   くとも二つの実質的に平らな面を有するものであり、か
   つその装着は第一の平らな面が隣接する種結晶の第一の
   平らな面とこれらの共通する長さ部分に沿って接触し、
   第二の平らな面が隣接する種結晶の第二の平らな面に実
   質的に平行であるように装着させることを特徴とする、
   多数の種結晶から大きな単結晶を成長させる方法。 （２）該種結晶はずべて金属のオルト燐酸塩の単結晶か
   ら切り出される、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 （３）それぞれの種結晶の該第二の平らな面は種結晶の
   Ｙ軸に実質的に垂直である、特許請求の範囲第２項に記
   載の方法。 （４）任意の二つの隣接する種結晶において第一の平ら
   な面は一方の種結晶では大きい方の菱形面であり、もう
   一方の種結晶では小さい方の菱形面である、特許請求の
   範囲第２項に記載の方法。 （５）それぞれの種結晶の該第−の平らな面がその種結
   晶のＹ軸に実質的に垂直である、特許請求の範囲第２項
   に記載の方法。 （６）種結晶がそれぞれ該第二の平らな面を単一の平坦
   面に押圧された状態で装着されている、特許請求の範囲
   第２項に記載の方法。 （７）該第二の平らな面が単一の平坦面に弾力性のクリ
   ップによって押圧されている、特許請求の範囲 （８）該弾力性クリップはポリテトラフルオロエチレン
   製である、特許請求の範囲第７項に記載の方法。 （９ン　　該金属のオルト燐酸塩がオルト燐酸アルミニ
   ウムである、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 （１０）（ａ）　　オルト燐酸アルファ・アルミニウム
   およびオルト燐酸アルファ・ガリウムからなる群がら遠
   んだ会読のオルト燐酸塩の結晶を１、高温の酸性媒体中
   で種結晶から成長させる熱水法であって、多数の種結晶
   から一つの結晶を成長させることがらなり、それぞれの
   種結晶は少なくとも二つの実質的に平らな面を有するも
   のであり、かつその装着は第一の平らな面が隣接するイ
   ｊｉ結晶の第一の平らな面とこれらの共通する長さ部分
   に沿って接触し、第二の平らな面が隣接する種結晶の第
   二の平らな面に実質的に平行であるように装着させる方
   法によって成長した結晶から第二次の種結晶を切り出し
   ； （１））該第二次の種結晶から第二次結晶を成長させ；
   そして （Ｃ）該第二次結晶からすべて切り出された種結晶を用
   いて第三次結晶を成長させる、ことを特徴とする、多数
   の種結晶から大きな単結晶を成長させる方法。