JPS59203702A - 水素の製造法 - Google Patents
水素の製造法Info
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- JPS59203702A JPS59203702A JP7762683A JP7762683A JPS59203702A JP S59203702 A JPS59203702 A JP S59203702A JP 7762683 A JP7762683 A JP 7762683A JP 7762683 A JP7762683 A JP 7762683A JP S59203702 A JPS59203702 A JP S59203702A
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- Japan
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- hydrogen
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明はメタノール分解による水素の製造法に関するも
のである。産業上応用できる分野としては、水素製造プ
ラント例えば液体水素製造プラント、燃料電池用水素製
造プラント、核燃料焼結、金属精錬および半導体工業向
は還元用水素製造プラント、および油脂及び食品工業向
は水添用水素製造プラント等である。
のである。産業上応用できる分野としては、水素製造プ
ラント例えば液体水素製造プラント、燃料電池用水素製
造プラント、核燃料焼結、金属精錬および半導体工業向
は還元用水素製造プラント、および油脂及び食品工業向
は水添用水素製造プラント等である。
（従来技術）
メタノールを原料とする水素ガス製造方法には、従来法
として以下の２法がある。
として以下の２法がある。
（１） メタノールの水蒸気改質法
この方法は次の反応を用いて水素を製造する方法である
。
。
ＣＨ，ＯＨ＋Ｈ２０−ｍ−→ ５Ｈ２＋Ｏ０２１１
ｋｃａｌ／ｘ９ノー１しｌｃｌしく吸熱反応） １モルのメタノールから３モルの水素カ生成され、後述
の分解法に比べ水素収率が高（理論上は好ましい方法と
考えられるが、実際に上記反応を完全に行わすには、化
学量論量の２〜５倍、通常４〜５倍の水蒸気を必要とす
る。又、製造工程に於ては上記反応の後この過剰の水蒸
気を凝縮して回収し、再び上記反応条件である約４０Ｄ
Ｃまで昇温して水蒸気に転換する。このために、大量の
水蒸気転換エネルギーを消費するという欠点がある。
ｋｃａｌ／ｘ９ノー１しｌｃｌしく吸熱反応） １モルのメタノールから３モルの水素カ生成され、後述
の分解法に比べ水素収率が高（理論上は好ましい方法と
考えられるが、実際に上記反応を完全に行わすには、化
学量論量の２〜５倍、通常４〜５倍の水蒸気を必要とす
る。又、製造工程に於ては上記反応の後この過剰の水蒸
気を凝縮して回収し、再び上記反応条件である約４０Ｄ
Ｃまで昇温して水蒸気に転換する。このために、大量の
水蒸気転換エネルギーを消費するという欠点がある。
（２） メタノールの分解法
この方法は次の反応を用いて水素を製造する方法である
。
。
ＯＨＯＨ−−一→ ２Ｈ２＋ＧＯ２２ｋｃａｌ／メタノ
一ル１モル（吸熱反応） １モルのメタノールから２モルの水素が生成され、上述
（１）の水蒸気改質法より水素収率は低い。しかしなが
ら後段の水素の純度を高める工程で分離されるＣＯ等可
燃性ガスを上記分解反応の熱源として有効活用しうるが
、該可燃性ガスは多量に発生するため、有効活用しても
更に余剰分が発生する。したがってこの方法では結果的
に原料メタノールの消費を増大させてしまうこと釦なり
、原料メタ゛ノールの損失が大きいという欠点がある。
一ル１モル（吸熱反応） １モルのメタノールから２モルの水素が生成され、上述
（１）の水蒸気改質法より水素収率は低い。しかしなが
ら後段の水素の純度を高める工程で分離されるＣＯ等可
燃性ガスを上記分解反応の熱源として有効活用しうるが
、該可燃性ガスは多量に発生するため、有効活用しても
更に余剰分が発生する。したがってこの方法では結果的
に原料メタノールの消費を増大させてしまうこと釦なり
、原料メタ゛ノールの損失が大きいという欠点がある。
（発明の目的）
本発明は、上記（１）（２）の如き従来法の欠点を排除
し、エネルギー消費量及びプロセスメタノールの投入量
が少ない簡便かつ経済的な水素ガス製造法を提供するこ
とを目的としてなされたものである。
し、エネルギー消費量及びプロセスメタノールの投入量
が少ない簡便かつ経済的な水素ガス製造法を提供するこ
とを目的としてなされたものである。
（発明の構成及び作用）
本発明の要旨は、メタノールを含有する物質を分解して
水素ガスを製造する工程において、分解工程に投入する
水蒸気量を調整することにより分解によって生じる水素
以外の物質量を調整し、その後流でこれら物質を分離し
、分解反応の加熱源燃料として用いることにより、分解
反応に必要な吸熱量を過不足なく補うことにある。
水素ガスを製造する工程において、分解工程に投入する
水蒸気量を調整することにより分解によって生じる水素
以外の物質量を調整し、その後流でこれら物質を分離し
、分解反応の加熱源燃料として用いることにより、分解
反応に必要な吸熱量を過不足なく補うことにある。
さらに本発明の好ましい構成としては、メタノールを含
有する物質の分解は、約５０気圧以下の圧力、約２００
〜５００Ｃの温度かつ投入する水蒸気量をメタノール１
モルに対し約１モル以下の条件下で接触的に行わせ、分
解生成する粗合成ガスの分離Ｎ製では、少なくとも吸着
剤を用いた吸着工程を含んだ方法で水素純度約９９モル
％以上の高純度水素ガスを製造することがあげられる。
有する物質の分解は、約５０気圧以下の圧力、約２００
〜５００Ｃの温度かつ投入する水蒸気量をメタノール１
モルに対し約１モル以下の条件下で接触的に行わせ、分
解生成する粗合成ガスの分離Ｎ製では、少なくとも吸着
剤を用いた吸着工程を含んだ方法で水素純度約９９モル
％以上の高純度水素ガスを製造することがあげられる。
すなわち本発明は下記（１）〜（３）より成り立つ、（
１） 分解反応に必要な熱量は、分解反応で生成した
粗合成ガスから水素ガスの分離および精製工程で分離又
は放出される一酸化炭素を含む可燃性ガスを熱源として
、過不足なく与えられること。
１） 分解反応に必要な熱量は、分解反応で生成した
粗合成ガスから水素ガスの分離および精製工程で分離又
は放出される一酸化炭素を含む可燃性ガスを熱源として
、過不足なく与えられること。
（２）分解反応が水蒸気の存在下で行われること。
この水蒸気投入量は前記−酸化炭素を含む可燃性ガスを
分解反応の熱源として過不足なく与えるように設定され
るべきもので、メタノール１モルに対し約１モル以下で
あること。
分解反応の熱源として過不足なく与えるように設定され
るべきもので、メタノール１モルに対し約１モル以下で
あること。
（３）水蒸気の投入法として次の方法を提供すること。
■ 水又は水蒸気を、反応をスター上させる前にメタノ
ールと混合させ、分解反応をＧＯシフト反応を同一反応
器内で行わせる方法。
ールと混合させ、分解反応をＧＯシフト反応を同一反応
器内で行わせる方法。
（第２図）
■ 反応器を分解反応器とＧＯシフト反応器に分離し、
水蒸気を両反応器手前で分割投入し、基本的に両反応を
別々に行わせる方法。（第３図） ■ ■の方法において、分解反応器出口ガスを全量ＣＯ
シフト反応器に供給しないで一部バイパスさせることに
より、ＧＯシフト反応量を人為的にコントロールする方
法。
水蒸気を両反応器手前で分割投入し、基本的に両反応を
別々に行わせる方法。（第３図） ■ ■の方法において、分解反応器出口ガスを全量ＣＯ
シフト反応器に供給しないで一部バイパスさせることに
より、ＧＯシフト反応量を人為的にコントロールする方
法。
（第４図）
以下本発明を具体的に説明する。
本発明に基づ（基本構成を第１図に示す。第１図におい
て１は原料メタノール、２は水素ガス（製品）、３は水
蒸気、４は分離工程から出るオフガス（Ｃｏ、Ｈ２，Ｃ
ｏ２など）、５は分解工程、６は圧縮工程、７は分離・
ｍｉ工程、８〜１２は各工程への／からの供給／排出ラ
イン・すなわち、８は原料メタノール供給ライン、９は
分解工程５から分離Ｎ製工程へ導（ライン、１０はライ
ン９の途中に設けた圧縮工程６へ導き再びライン９へ戻
す２イン、１１は分離ｖ′ｉｖ製工程７より製品水素ガ
ス２を取り出すライン、および１２は分離Ｎ製工程７よ
り排出されるオフガス４を再び分解工程５へ供給するラ
インである。
て１は原料メタノール、２は水素ガス（製品）、３は水
蒸気、４は分離工程から出るオフガス（Ｃｏ、Ｈ２，Ｃ
ｏ２など）、５は分解工程、６は圧縮工程、７は分離・
ｍｉ工程、８〜１２は各工程への／からの供給／排出ラ
イン・すなわち、８は原料メタノール供給ライン、９は
分解工程５から分離Ｎ製工程へ導（ライン、１０はライ
ン９の途中に設けた圧縮工程６へ導き再びライン９へ戻
す２イン、１１は分離ｖ′ｉｖ製工程７より製品水素ガ
ス２を取り出すライン、および１２は分離Ｎ製工程７よ
り排出されるオフガス４を再び分解工程５へ供給するラ
インである。
約５０気圧以下に加圧されたメタノール１と水蒸気３の
混合物は約２００〜５００Ｃまで加熱され、分解工程５
で触媒層を通過することにより、分解反応とＣＯシフト
反応が同時に行われ主としてＨ２，Ｃｏ、Ｃｏ２からな
る粗合成ガスに転換される。上記触媒としては、後記の
具体例２に示す触媒等が使用される。
混合物は約２００〜５００Ｃまで加熱され、分解工程５
で触媒層を通過することにより、分解反応とＣＯシフト
反応が同時に行われ主としてＨ２，Ｃｏ、Ｃｏ２からな
る粗合成ガスに転換される。上記触媒としては、後記の
具体例２に示す触媒等が使用される。
この分解工程での主な反応は次式で表される。
ＧＨ３０Ｈ−→２Ｈ２＋Ｃｏ （分解反応）００
＋Ｈ２０→Ｈ２＋Ｃ０２（ＧＯシフト反応）粗合成ガス
は約１０気圧以下の圧力下で分解反応が行われる場合は
、圧縮工程６が必要とな′す、分離Ｎ製工程７で要求さ
れる圧力すなわち約１０〜６０気圧まで昇圧される。昇
圧後の粗合成ガスは２イン１０を経て分離・精製工程７
に導びかれる。
＋Ｈ２０→Ｈ２＋Ｃ０２（ＧＯシフト反応）粗合成ガス
は約１０気圧以下の圧力下で分解反応が行われる場合は
、圧縮工程６が必要とな′す、分離Ｎ製工程７で要求さ
れる圧力すなわち約１０〜６０気圧まで昇圧される。昇
圧後の粗合成ガスは２イン１０を経て分離・精製工程７
に導びかれる。
分離・精製工程７は、水素以外の不純物であるｃｏ、ｃ
ｏ２ などの除去を目的としており、除去法は種々あ
るが、高純度水素ガスの製造を目的としている場合は、
ｐｓム（圧カスイング吸Ｍ）法で全不純物を除去するこ
とが％に経済性の点から好ましい。なお、ＰＳＡ法の吸
着剤としては、合成ゼオライト等が使用される。水素ガ
ス２はライン１１より直接又はタンク等に貯蔵され、製
品として随時使用される。
ｏ２ などの除去を目的としており、除去法は種々あ
るが、高純度水素ガスの製造を目的としている場合は、
ｐｓム（圧カスイング吸Ｍ）法で全不純物を除去するこ
とが％に経済性の点から好ましい。なお、ＰＳＡ法の吸
着剤としては、合成ゼオライト等が使用される。水素ガ
ス２はライン１１より直接又はタンク等に貯蔵され、製
品として随時使用される。
分離・精製工程７から放出されるオフガス４はライン１
２を経て分解工程５の熱源となる。
２を経て分解工程５の熱源となる。
この場合、オフガスの熱意が分解工程５の熱源として過
不足なく利用されることが本発明の狙いの一つであり、
この調整は基本的には原料メタノール１供給量に対して
投入する水蒸気５の童によって行われる。
不足なく利用されることが本発明の狙いの一つであり、
この調整は基本的には原料メタノール１供給量に対して
投入する水蒸気５の童によって行われる。
具体例１
第１図の７０−に従い、高純度水素ガス（Ｈ２濃度９９
．９９９モル％）を製造する場合の各ラインの物流を第
１表に示す分解触媒としては具体例２の触媒■を、分離
・精製工程としてはｐｓム（圧力スイング吸着〕法をそ
れぞれ採用した。
．９９９モル％）を製造する場合の各ラインの物流を第
１表に示す分解触媒としては具体例２の触媒■を、分離
・精製工程としてはｐｓム（圧力スイング吸着〕法をそ
れぞれ採用した。
従来のメタノール分解法による水素ガス製造の各ライン
物流については第２表に、又、メタノール水蒸気改質法
による場合の各ライン物流については第５表に示す。
物流については第２表に、又、メタノール水蒸気改質法
による場合の各ライン物流については第５表に示す。
以上の結果を比較すると、高純度水素ガス製造量を８０
０ Ｎｙａ ／ｈとした場合１本発明（第１表）による
メタノール消ｗｔ量は５８０ｋ）／ｈであるのに対し、
メタノール分解法（第２表）では余剰オンガスが多量に
発生するため８００ｋｐ／ｈとなり、メタノール水蒸気
改質法（第３表）では循環スチーム量が多いため、改質
反応器での熱投入量が多くなり７０５ｋＩｉ／ｈとなる
。本発明によりエネルギー消費量は和尚改善され、メタ
ノール分解法及びメタノール改質ａ４比べ、それぞれ約
３０％及び約２０％減少した。
０ Ｎｙａ ／ｈとした場合１本発明（第１表）による
メタノール消ｗｔ量は５８０ｋ）／ｈであるのに対し、
メタノール分解法（第２表）では余剰オンガスが多量に
発生するため８００ｋｐ／ｈとなり、メタノール水蒸気
改質法（第３表）では循環スチーム量が多いため、改質
反応器での熱投入量が多くなり７０５ｋＩｉ／ｈとなる
。本発明によりエネルギー消費量は和尚改善され、メタ
ノール分解法及びメタノール改質ａ４比べ、それぞれ約
３０％及び約２０％減少した。
端的にいうと、分解法とは第１図において水蒸気３を全
（投入しない場合であり、Ｇｏ シフト反応は基本的
に起こらない。メタノール水蒸気改質法は上記水蒸気の
投入量をＣＯシフト反応に必要な化学量論量の２〜５倍
（モル比ン用い、分解反応を発生するＧＯを全ｉｔＨと
Ｃｏ２に転換させる場合である、上記試算では４．５倍
（モル比）の水蒸気とした。
（投入しない場合であり、Ｇｏ シフト反応は基本的
に起こらない。メタノール水蒸気改質法は上記水蒸気の
投入量をＣＯシフト反応に必要な化学量論量の２〜５倍
（モル比ン用い、分解反応を発生するＧＯを全ｉｔＨと
Ｃｏ２に転換させる場合である、上記試算では４．５倍
（モル比）の水蒸気とした。
具体例２
第１図の方法において触媒としては円筒状（５紘φ、５
ｗｈＨ）Ｋ成型した下記組成のものを使用した。
ｗｈＨ）Ｋ成型した下記組成のものを使用した。
触媒■： ＣｕＯ−Ｚｎ０−Ａ／２０５含有触媒（Ａ／
２０３：２０ｗｔ％、 Ｚｎ／Ｇｕ 原子比＝２） ■： ＣｕＯ−ＺｎＯ含有触媒（ｚｎ／Ｃｕｍ子比：１
） チル ０ｕＯ−Ｏｒ２０５含有触媒（Ｃｕ１０ｒ ｍチ
ル：１） ■： ＣｊｕＯ−Ｃｒ２０ｓ−ＭｎＯ２含有触媒（ａｕ
／ａｒ！子比＝ １チル ＭｎＯ□： ４ ｗｔ％）触
媒１〜４を各々１０ｃｃずつ流通式マイクロリッククー
に光横し、Ｈ２還元を行った後６００’ＣＬＨ８Ｖ ：
１ ｈ の条件、圧力０．５又は２０ｋｊ／ａｌｌ
ｊ２Ｇで、原料としてメタノールと水のモル比か１ ：
ｏ、ａのものを用いて活性評価を行った。その結果を
第４表に示す。
２０３：２０ｗｔ％、 Ｚｎ／Ｇｕ 原子比＝２） ■： ＣｕＯ−ＺｎＯ含有触媒（ｚｎ／Ｃｕｍ子比：１
） チル ０ｕＯ−Ｏｒ２０５含有触媒（Ｃｕ１０ｒ ｍチ
ル：１） ■： ＣｊｕＯ−Ｃｒ２０ｓ−ＭｎＯ２含有触媒（ａｕ
／ａｒ！子比＝ １チル ＭｎＯ□： ４ ｗｔ％）触
媒１〜４を各々１０ｃｃずつ流通式マイクロリッククー
に光横し、Ｈ２還元を行った後６００’ＣＬＨ８Ｖ ：
１ ｈ の条件、圧力０．５又は２０ｋｊ／ａｌｌ
ｊ２Ｇで、原料としてメタノールと水のモル比か１ ：
ｏ、ａのものを用いて活性評価を行った。その結果を
第４表に示す。
特開昭５９−２０３７０２ （５）
さらに本発明の実施態様としては第１図の方法において
水蒸気の代りに水と原料メタノールと混合・加熱して反
応器に供給することもできる。第１図の方法において反
応器の触媒層を多層とし第１層の前流側と谷中間ｊ−に
水蒸気を供給することもできる。
水蒸気の代りに水と原料メタノールと混合・加熱して反
応器に供給することもできる。第１図の方法において反
応器の触媒層を多層とし第１層の前流側と谷中間ｊ−に
水蒸気を供給することもできる。
さらに第２図のように水又は水蒸気を反応をスタートさ
せる前にメタノールと混合させてから、分解反応とＣｏ
シフト反応を同一反応器内で行わせることもできる。第
２図において１，５および９は第１図と同様であり６′
は水又は水蒸気な示す。
せる前にメタノールと混合させてから、分解反応とＣｏ
シフト反応を同一反応器内で行わせることもできる。第
２図において１，５および９は第１図と同様であり６′
は水又は水蒸気な示す。
また第３図に示すように、第１図における反応工程５を
分解反応器５１とＧＯＯシフト応器５２に分割し水蒸気
５を分流して両反応器の前流に供給し両反応を別々に行
わせることもできる。第６図の方法において分解反応器
５１出口よりのガス９な金蓋Ｃｏシフト反応器５２に供
給せず一部バイパス９′させることによりＣＯシフト反
反応ケンコントロールることも出来る。（第４図） 第４図におい又１，３および９は第１図と同様であり、
５１および５２は第６図と同様であり、９′は出口カス
９のバイパスを示す。
分解反応器５１とＧＯＯシフト応器５２に分割し水蒸気
５を分流して両反応器の前流に供給し両反応を別々に行
わせることもできる。第６図の方法において分解反応器
５１出口よりのガス９な金蓋Ｃｏシフト反応器５２に供
給せず一部バイパス９′させることによりＣＯシフト反
反応ケンコントロールることも出来る。（第４図） 第４図におい又１，３および９は第１図と同様であり、
５１および５２は第６図と同様であり、９′は出口カス
９のバイパスを示す。
（発り」の効果）
（１） 分Ｍ、ＭＭ工程７から放出されるオフガス４
を分解工程５に送り、熱源として使用するので分解のた
めの新規な燃料か不振である。
を分解工程５に送り、熱源として使用するので分解のた
めの新規な燃料か不振である。
（２） 分解に必賛なオフガス４の電は原料メタノー
ルに対する水蒸気６０投入割合により過不ふ 足なコントロールするので原料メタノールの無駄がない
。
ルに対する水蒸気６０投入割合により過不ふ 足なコントロールするので原料メタノールの無駄がない
。
（３） メタノールの分解反応ははげしい吸熱を伴う
が、Ｃｏシフト反応は発熱反応であるため、両反応を運
行的に起こさせることにより、熱供給量の低減化、反応
条件のマイルド化が図れる。
が、Ｃｏシフト反応は発熱反応であるため、両反応を運
行的に起こさせることにより、熱供給量の低減化、反応
条件のマイルド化が図れる。
（４） 水蒸気の存在下で分解反応が行われる定め、
触媒表面へのカーボン等コーキング物の付着量か抑制さ
れ、触媒の再生周期の延長化更には触媒の長寿命化が図
れる。
触媒表面へのカーボン等コーキング物の付着量か抑制さ
れ、触媒の再生周期の延長化更には触媒の長寿命化が図
れる。
第１．２．３および４図は本発明方法を説明するための
フローである。 俊代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 −
フローである。 俊代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 −
Claims (2)
- （１） メタノールを含有する？２１質を分解して水
素ガスを製造する工程において、 分解工程の後流において、分解によって生じた水素以外
の物質が該分解反応に必要な反応熱量を過不足なく供給
する加熱源燃料として用いられるｆｔＫなるよ５４Ｃ，
分解工程に投入する水蒸気の童を設定することを特徴と
する水素の製造方法。 - （２） メタノールを含有する物質を、約５０気圧以
下の圧力、約２００〜５００Ｃの温度１．力つメタノー
ル１モルに対し投入する水蒸気室は約１モル以下の条件
下で接触的に分解し、分解反応より生成する粗合成ガス
の分離精製工程においては少なくとも吸着剤を用いた吸
着工程を含んでいる方法により高純度水素ガスを製造す
る特許請求の範囲の第（１）項に記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7762683A JPS59203702A (ja) | 1983-05-04 | 1983-05-04 | 水素の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7762683A JPS59203702A (ja) | 1983-05-04 | 1983-05-04 | 水素の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59203702A true JPS59203702A (ja) | 1984-11-17 |
Family
ID=13639108
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7762683A Pending JPS59203702A (ja) | 1983-05-04 | 1983-05-04 | 水素の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59203702A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61232201A (ja) * | 1985-04-05 | 1986-10-16 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | メタノ−ル分解方法 |
| JPS61286203A (ja) * | 1985-06-14 | 1986-12-16 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | メタノ−ル改質方法 |
| WO2004087567A1 (en) * | 2003-04-01 | 2004-10-14 | Haldor Topsøe A/S | Process for the preparation of a hydrogen-rich stream |
| JP2007511481A (ja) * | 2003-11-17 | 2007-05-10 | ハルドール・トプサー・アクチエゼルスカベット | 尿素の製造方法 |
-
1983
- 1983-05-04 JP JP7762683A patent/JPS59203702A/ja active Pending
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61232201A (ja) * | 1985-04-05 | 1986-10-16 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | メタノ−ル分解方法 |
| JPS61286203A (ja) * | 1985-06-14 | 1986-12-16 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | メタノ−ル改質方法 |
| WO2004087567A1 (en) * | 2003-04-01 | 2004-10-14 | Haldor Topsøe A/S | Process for the preparation of a hydrogen-rich stream |
| US7527781B2 (en) | 2003-04-01 | 2009-05-05 | Haldor Topsoe A/S | Process for the preparation of a hydrogen-rich stream |
| JP2007511481A (ja) * | 2003-11-17 | 2007-05-10 | ハルドール・トプサー・アクチエゼルスカベット | 尿素の製造方法 |
| JP4653108B2 (ja) * | 2003-11-17 | 2011-03-16 | ハルドール・トプサー・アクチエゼルスカベット | 尿素の製造方法 |
| KR101123052B1 (ko) | 2003-11-17 | 2012-03-15 | 할도르 토프쉐 에이/에스 | 요소 제조방법 |
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