JPS59179147A - 固気触媒反応装置 - Google Patents
固気触媒反応装置Info
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- JPS59179147A JPS59179147A JP5244183A JP5244183A JPS59179147A JP S59179147 A JPS59179147 A JP S59179147A JP 5244183 A JP5244183 A JP 5244183A JP 5244183 A JP5244183 A JP 5244183A JP S59179147 A JPS59179147 A JP S59179147A
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- JP
- Japan
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- catalyst
- stages
- reaction
- gas
- reactor
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- Pending
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J15/00—Chemical processes in general for reacting gaseous media with non-particulate solids, e.g. sheet material; Apparatus specially adapted therefor
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、水素、−酸化炭素含有ガス又はメチルアルコ
ールを原料として、固体触媒を用い、炭化水素を製造す
る際に使用さｎる固気接触反応装置に関する。
ールを原料として、固体触媒を用い、炭化水素を製造す
る際に使用さｎる固気接触反応装置に関する。
従来、水累、−酸化炭素を原料として炭化水素を合成す
る反応としては、例えば、フィッシャー・トロプシュ合
成反応（以下Ｆ−Ｔ＠成反応色反応）、オるいは水添反
応等があげらｎる。
る反応としては、例えば、フィッシャー・トロプシュ合
成反応（以下Ｆ−Ｔ＠成反応色反応）、オるいは水添反
応等があげらｎる。
いま、Ｆ−Ｔ合成反応を例にして説明する。Ｐ−Ｔ合成
の基本反応は次のとおシである。
の基本反応は次のとおシである。
２００−１−Ｈ２→（−０Ｈ２−）＋００２−−４ ａ
９ （２）ｃｏ＋Ｈ２ｏ−＋Ｈ，、＋ａｏ２・＝
・−−−−−−＝−＝−９，５（３）通常は（１）式が
主反応であるが、（２）式はＦｅ系触媒等で生じ、内容
的には（１）式と（３）式（シフト反応）の和からなる
。
９ （２）ｃｏ＋Ｈ２ｏ−＋Ｈ，、＋ａｏ２・＝
・−−−−−−＝−＝−９，５（３）通常は（１）式が
主反応であるが、（２）式はＦｅ系触媒等で生じ、内容
的には（１）式と（３）式（シフト反応）の和からなる
。
（１）式が繰返さＡＦＬば、オレフィン炭化水素ＣｎＨ
２ｎのみが生成するが、笑際はパラフィンや芳香族炭化
水素も生成し、またアルコールその他の含酸素化合物も
副生ずる。熱力学的には合成ガスからの炭化水素生成反
応は上式からもわかるようにすべて発熱反応であシ、非
常に大きな発熱を伴う。
２ｎのみが生成するが、笑際はパラフィンや芳香族炭化
水素も生成し、またアルコールその他の含酸素化合物も
副生ずる。熱力学的には合成ガスからの炭化水素生成反
応は上式からもわかるようにすべて発熱反応であシ、非
常に大きな発熱を伴う。
このように、Ｆ−Ｔ合成反応は後でも例示するが、大き
な発熱かあるのが特徴である。従って、本反応に使用さ
ｎる装置としては、発生熱を除去する工夫が必要でおり
、例えば第１図に示すような反応装置が使用さｎる。な
お、第１図に示す反応装置はＦ−Ｔ合成反応装置として
周知であり、例えば電工、Ｇ、 Ｔシンポジウム＜１９
７３）“等にも示さｎている。本反応装置は熱交換器タ
イプで、触媒層の長さ約１３ｍ。
な発熱かあるのが特徴である。従って、本反応に使用さ
ｎる装置としては、発生熱を除去する工夫が必要でおり
、例えば第１図に示すような反応装置が使用さｎる。な
お、第１図に示す反応装置はＦ−Ｔ合成反応装置として
周知であり、例えば電工、Ｇ、 Ｔシンポジウム＜１９
７３）“等にも示さｎている。本反応装置は熱交換器タ
イプで、触媒層の長さ約１３ｍ。
シェル径約３ｍで、内部に２インチの伝熱管６約２０．
００本が詰１つている。
００本が詰１つている。
この管６内にベレット状の沈澱鉄触媒が充填さｎており
、シェル側の熱水は、水蒸気圧を調節することにより温
度制御が行なわｎる。熱交換器（図示省略）で加熱さｆ
ｌた原料脅威ガスは反応器上部のガス入口ノズル１から
供給さｎ１触媒層を・通過する際にＦ−Ｔ脅威反応が生
起して炭化水床全生成する。生成ガスはガス出口ノズル
８から装置外へ抜出す。この時生成する高沸点炭化水素
（ワックス）は反応管６内全流下し、反応器下部のワッ
クス出口９より抜出さｎるが、こｎらのハードワックス
（炭素数５０以上）Ｖｉ反応温度でも、流動性が悪く、
一部が触媒表面に蓄積し、触媒活性の劣化をきたし、更
に蓄積鈑が多くなると反応管乙の閉塞も引起こす。そこ
で、数日ごとに適当な沸点範囲の住成油（ディーゼル油
留分が適当）で間歇的に洗浄し、残留ワックス分の除去
が行わｎている。
、シェル側の熱水は、水蒸気圧を調節することにより温
度制御が行なわｎる。熱交換器（図示省略）で加熱さｆ
ｌた原料脅威ガスは反応器上部のガス入口ノズル１から
供給さｎ１触媒層を・通過する際にＦ−Ｔ脅威反応が生
起して炭化水床全生成する。生成ガスはガス出口ノズル
８から装置外へ抜出す。この時生成する高沸点炭化水素
（ワックス）は反応管６内全流下し、反応器下部のワッ
クス出口９より抜出さｎるが、こｎらのハードワックス
（炭素数５０以上）Ｖｉ反応温度でも、流動性が悪く、
一部が触媒表面に蓄積し、触媒活性の劣化をきたし、更
に蓄積鈑が多くなると反応管乙の閉塞も引起こす。そこ
で、数日ごとに適当な沸点範囲の住成油（ディーゼル油
留分が適当）で間歇的に洗浄し、残留ワックス分の除去
が行わｎている。
Ｆ−Ｔ合成反応で生成した反応熱は、伝熱管６の外側を
流ｎているノズル３からのボイラー水に伝えらｆｌこの
水の蒸発によシ発生し友スチームはスチーム出口ノズル
２から抜出さｆる。
流ｎているノズル３からのボイラー水に伝えらｆｌこの
水の蒸発によシ発生し友スチームはスチーム出口ノズル
２から抜出さｆる。
なお、第１図中、４はスチームヒータ、５はスチームコ
レクタ、７は円筒を示す。
レクタ、７は円筒を示す。
上記の反応装置はベレット状の触媒を充填しているため
、塔内のガスの流速は１０ ｃｍ／ Ｓ以下に制限さｆ
１塔径が塔高に比べ大きくなり、従って、ユニットキャ
パシティにも限界がらり、冥用に際しては複数の反応器
を設置する必要がある。
、塔内のガスの流速は１０ ｃｍ／ Ｓ以下に制限さｆ
１塔径が塔高に比べ大きくなり、従って、ユニットキャ
パシティにも限界がらり、冥用に際しては複数の反応器
を設置する必要がある。
このように、第１図の反応装置では、前記したように反
応管６の閉塞等によシ取扱いが繁軸でオフ、また偏流に
伴うホットスポット発生のためメタン生成量が多くなる
デメリットがあり、現在では採用されにく＼、流動床式
の反応装置等が用いらｎる傾向にある。
応管６の閉塞等によシ取扱いが繁軸でオフ、また偏流に
伴うホットスポット発生のためメタン生成量が多くなる
デメリットがあり、現在では採用されにく＼、流動床式
の反応装置等が用いらｎる傾向にある。
また水素と一酸化炭素全含有するガス全原料としてメタ
ノールを合成し、ついで炭化水素を製造する方法として
モーピル社のＭ Ｔ Ｇ （Ｍｅｔｈａ−ｎｏｌ ｔｏ
Ｇａ５ｏｌｉｎｅ）法がある。線法を固定床方式の反
応装置で実施する場合、２つの反応器を使用する。第１
の反応器は、メタノールを脱水触媒（アルミナ系）によ
り脱水し、メタノール。
ノールを合成し、ついで炭化水素を製造する方法として
モーピル社のＭ Ｔ Ｇ （Ｍｅｔｈａ−ｎｏｌ ｔｏ
Ｇａ５ｏｌｉｎｅ）法がある。線法を固定床方式の反
応装置で実施する場合、２つの反応器を使用する。第１
の反応器は、メタノールを脱水触媒（アルミナ系）によ
り脱水し、メタノール。
ジメチルエーテル及び水の平衡混合物全生成する。
２０Ｈ３０Ｈ−） ａ迅ＯＣＨ３千Ｈ２０第２の反応器
は、含酸素化合物ｆ Ｚ ＳＭ −５ゼオライト触媒に
より炭化水素に転化１−る。
は、含酸素化合物ｆ Ｚ ＳＭ −５ゼオライト触媒に
より炭化水素に転化１−る。
ＣＨ３００Ｈ３→２ （−Ｃ！Ｈ２−）十Ｈ２０反応を
２段に分けて行うのは、反応熱除去を容易にするためで
、第１．第２反応器でそｎぞｎ全発熱量の２０チおよび
８０％の発熱がある。
２段に分けて行うのは、反応熱除去を容易にするためで
、第１．第２反応器でそｎぞｎ全発熱量の２０チおよび
８０％の発熱がある。
第２反応器の生成物中には０５〜０１０の炭化水素の他
に多量の低沸点炭化水垢が含まｎている。
に多量の低沸点炭化水垢が含まｎている。
この低沸点ガスは、循環ガスとして再び第２反応器に送
らｎ１アルキレーシヨンによりガソリン収率を上げると
同時に反応熱除去のための熱媒体にもなる。循環ガス量
は、原料ガスの７〜９倍でおる。
らｎ１アルキレーシヨンによりガソリン収率を上げると
同時に反応熱除去のための熱媒体にもなる。循環ガス量
は、原料ガスの７〜９倍でおる。
第２反応器では、触媒上への炭素質の付着によシ触媒の
活性が劣化し、約５００時間で触媒再生が必要となる。
活性が劣化し、約５００時間で触媒再生が必要となる。
このため、第２反応器は複数個が並列に配置さｎており
、各々の反応器で反応と再生が繰り返さｎる。この反応
も前記のＦ −Ｔ ７ａ−酸反応の場合と同様原料メタ
ノール１モル当り約１０ Ｋ＋：！ａｌの発熱反応でア
シ、このため上記したように、２塔の反応器を要し、ま
た循環ガス量が多大なため動力の増大、反応器負荷量の
増大をきたす欠点がある。
、各々の反応器で反応と再生が繰り返さｎる。この反応
も前記のＦ −Ｔ ７ａ−酸反応の場合と同様原料メタ
ノール１モル当り約１０ Ｋ＋：！ａｌの発熱反応でア
シ、このため上記したように、２塔の反応器を要し、ま
た循環ガス量が多大なため動力の増大、反応器負荷量の
増大をきたす欠点がある。
更に、前記Ｍ Ｔ Ｇ法の特徴全明確にするため本発明
者らは、反応管径１５陶や触媒充填長さ０．５間の小型
の固定床反応装置を用いて、メタノールを予めガス化し
、２〜Ｓｍ径の触媒を用いて、ＭＴＧ反応を行わせた結
果、第２図のような温度分布を示した。即ち、数αの範
囲で局部的な温度上昇が起シ、温度の上昇Ｕ １００℃
を超えること全確認した。このような局部的に過大な温
度の上昇は反応に悪影響を与え、目的とする炭化水素生
成物の収率の減少や、前記したように触媒上への炭素質
の析出を促進し、触媒の劣化をはやめる。
者らは、反応管径１５陶や触媒充填長さ０．５間の小型
の固定床反応装置を用いて、メタノールを予めガス化し
、２〜Ｓｍ径の触媒を用いて、ＭＴＧ反応を行わせた結
果、第２図のような温度分布を示した。即ち、数αの範
囲で局部的な温度上昇が起シ、温度の上昇Ｕ １００℃
を超えること全確認した。このような局部的に過大な温
度の上昇は反応に悪影響を与え、目的とする炭化水素生
成物の収率の減少や、前記したように触媒上への炭素質
の析出を促進し、触媒の劣化をはやめる。
本発明は、前記した水素、−酸化炭素を含むガスやメタ
ノール全原料として炭化水素を製造する際に、その反応
の特徴全考慮して、工業的に有用な種々のオリ点を有す
る固定床式の固気触媒反応装置を提案するものでおる。
ノール全原料として炭化水素を製造する際に、その反応
の特徴全考慮して、工業的に有用な種々のオリ点を有す
る固定床式の固気触媒反応装置を提案するものでおる。
す万わち本発明は、発熱反応をともなう固気触媒反応装
置において、ハニカム状又は板状の触媒を上記装置内に
二段又はそれ以上の複数段に分割して配置し、該触媒の
全段間又は一部の段間に熱を除去する伝熱管を配置した
ことを特徴とする固気触媒反応装置に関するものである
。
置において、ハニカム状又は板状の触媒を上記装置内に
二段又はそれ以上の複数段に分割して配置し、該触媒の
全段間又は一部の段間に熱を除去する伝熱管を配置した
ことを特徴とする固気触媒反応装置に関するものである
。
以下、本発明装置について、図に従って詳細に説明する
。
。
第６図（ａ）、 （ｂ）、 （ｃ）は、本発明装置に用
いる触媒の形状の例を示す図である。
いる触媒の形状の例を示す図である。
第３図（ａ）は直交した格子形状のもの、第３図（１：
ｌ）はその変形で、こｎらはノ・ニカム状の範囲に入る
ものであるが、本発明では、こｎらのものに限らず、他
のハニカム形状の触媒も使用できることは言うまでもな
い。また第３図（ｃｌは板状の触媒である＠ 第３図（ａ）〜（Ｃ）中、１は触媒本体、２は反応ガス
流路、！Ｉは触媒壁である。
ｌ）はその変形で、こｎらはノ・ニカム状の範囲に入る
ものであるが、本発明では、こｎらのものに限らず、他
のハニカム形状の触媒も使用できることは言うまでもな
い。また第３図（ｃｌは板状の触媒である＠ 第３図（ａ）〜（Ｃ）中、１は触媒本体、２は反応ガス
流路、！Ｉは触媒壁である。
この触媒は、例えばＦ−１゛会成触媒では、微粉末の触
媒をバインダと混合し、押出し成形し、焼成する方法や
、その他の適宜な方法で作らｎる。
媒をバインダと混合し、押出し成形し、焼成する方法や
、その他の適宜な方法で作らｎる。
なお、第３図（ａ） 、 （ｂ）に示す格子間のピッチ
および第３図（Ｃ）の場合の触媒本体１間のピッチは１
〜２０ｍ１好ましくは１〜１０瓢が良い。
および第３図（Ｃ）の場合の触媒本体１間のピッチは１
〜２０ｍ１好ましくは１〜１０瓢が良い。
ベレット状の触媒を充填する場合に比べ、上記のような
形状の本発明に係る触媒を充填する場合は、次のような
特性含有する。
形状の本発明に係る触媒を充填する場合は、次のような
特性含有する。
すなわち、ベレット状の触媒全反応器に充填する場合、
反応器単位体積自りの表面積は、ベレットの大きさにも
よるが、２〜５ｍ程度のベレットでは、約１０００〜１
２００ ｍ２７ｍ３反応器程度であるのに対し、本発明
に係る触媒を充填する場合、反応器単位体積轟シの表面
積は、例えば第３図（ａ）、 （ｂ）では次表のように
なシ、第３図（ｃ）ではこの表のほぼ１／２となる。
反応器単位体積自りの表面積は、ベレットの大きさにも
よるが、２〜５ｍ程度のベレットでは、約１０００〜１
２００ ｍ２７ｍ３反応器程度であるのに対し、本発明
に係る触媒を充填する場合、反応器単位体積轟シの表面
積は、例えば第３図（ａ）、 （ｂ）では次表のように
なシ、第３図（ｃ）ではこの表のほぼ１／２となる。
また、充填した触媒層を通過する反応ガスの圧力損失は
前記ベレットの場合、空塔基準ガス流速が０．５ ｍ／
Ｓのとき圧力損失は２００〜５００閣Ｈ２０／ｍ触媒
層であるのに対して、本発明装置に用いる触媒層では空
塔基準ガス流速が２ｍ／８のとき圧力損失は１０〜２０
ｍｍ Ｈ２０７ｍ 触媒層となる。
前記ベレットの場合、空塔基準ガス流速が０．５ ｍ／
Ｓのとき圧力損失は２００〜５００閣Ｈ２０／ｍ触媒
層であるのに対して、本発明装置に用いる触媒層では空
塔基準ガス流速が２ｍ／８のとき圧力損失は１０〜２０
ｍｍ Ｈ２０７ｍ 触媒層となる。
第４図り本発明装置の概略断面を示す図十ある。
第４図中、１は反応装置本体であり、該本体１内に上記
形状の触媒２が、２段以上の複数段（ここでＦｉ５段）
に分割して、配置さｎている。
形状の触媒２が、２段以上の複数段（ここでＦｉ５段）
に分割して、配置さｎている。
３は発熱反応で生じる熱を回収するための伝熱管でらシ
、複数段に分割配置さｎた触媒２の後流側に、全段間に
、又は一部の股間に配置される（ここでは第１段の後流
側と第２段の後流仙、すなわち第１段と第２段の間およ
び第２段と第３段の間に配置した例を示す）。
、複数段に分割配置さｎた触媒２の後流側に、全段間に
、又は一部の股間に配置される（ここでは第１段の後流
側と第２段の後流仙、すなわち第１段と第２段の間およ
び第２段と第３段の間に配置した例を示す）。
原料の水累、−酸化炭素含有ガス又はメチルアルコール
ガス等は原料導入管４から供給さｎ１分割配置さｎた触
媒と接触し、反応によって炭化水素を生成するが、各段
の触媒の後流側に配置さｎ′ｆｃ、伝熱管３によって冷
却さｎ、、温度調節をした後、次の触媒に供給さｎる。
ガス等は原料導入管４から供給さｎ１分割配置さｎた触
媒と接触し、反応によって炭化水素を生成するが、各段
の触媒の後流側に配置さｎ′ｆｃ、伝熱管３によって冷
却さｎ、、温度調節をした後、次の触媒に供給さｎる。
以上説明した本発明装置によｎば、前記した局部的な極
端な温度の上昇を容易に防ぐことができる。すなわち、
分割配置さｆした触媒の反応器単位容積尚シの表面積（
以下、Ａと記す）及び段の長さく以下、Ｂと記す）を適
切に設定する、例えば第４図において、反応器入口部の
触媒のＡ、Ｂｉ小とし、後段すなわち２段、３段目等の
触媒のＡ、 Ｂを大とすることで、各段の発熱は均−
化妊ｎ、容易に各段の出入口の温度差？６０℃以下に調
節することができる。従って、粒子状固定床に比べ触媒
上へのカーボン析出が抑制さｆると同時に、ガスの流路
が大きく整然としているため、流路閉寒等による運転上
の支障がなく、長時間の安定運転も容易に達成できる。
端な温度の上昇を容易に防ぐことができる。すなわち、
分割配置さｆした触媒の反応器単位容積尚シの表面積（
以下、Ａと記す）及び段の長さく以下、Ｂと記す）を適
切に設定する、例えば第４図において、反応器入口部の
触媒のＡ、Ｂｉ小とし、後段すなわち２段、３段目等の
触媒のＡ、 Ｂを大とすることで、各段の発熱は均−
化妊ｎ、容易に各段の出入口の温度差？６０℃以下に調
節することができる。従って、粒子状固定床に比べ触媒
上へのカーボン析出が抑制さｆると同時に、ガスの流路
が大きく整然としているため、流路閉寒等による運転上
の支障がなく、長時間の安定運転も容易に達成できる。
また、本発明装置は圧力損失が少く、ガス空塔速度を粒
子状固定床のものに比べ数倍〜２０倍とすることが可能
であシ、大型装置化に際してもデッドスペースの少い効
率的な空間利用により、コンパクトな装置となる。
子状固定床のものに比べ数倍〜２０倍とすることが可能
であシ、大型装置化に際してもデッドスペースの少い効
率的な空間利用により、コンパクトな装置となる。
本発明装置は、以上のように、発熱反応が大きい反応装
置への適用において優ｎておシ、例えばメチルアルコー
ル合成反応、アンモニア合成反応、その他の発熱反応に
も有用であることは言うまでもない。
置への適用において優ｎておシ、例えばメチルアルコー
ル合成反応、アンモニア合成反応、その他の発熱反応に
も有用であることは言うまでもない。
第１図はＦ−Ｔ甘酸反応に使用さｎる従来の反応装＠全
示す図、第２図は従来の反応装置を用いてＭＴＧ法全実
施した場会の触媒層の温度分布を示す図表、第６図（ａ
）〜（ｃ３は本発明装置に使用さｎる触媒の形状の例を
示す図、第４図は本発明装置の一実施態様例を示す図で
おる。 代理人 内１） 明 代理人 萩原亮− 第１頁の続き ０発 明 者 柳正明 広島市西区観音新町四丁目６番 ２２号三菱重工業株式会社広島研 突所内 ０発 明 者 宮入嘉夫 東京都千代田区丸の内二丁目５ 番１号三菱重工業株式会社内 ０発 明 者 鈴木−已 東京都千代田区丸の内二丁目５ 番１号三菱重工業株式会社内 ０発 明 者 小池田稔 横浜市戸塚区上郷町１６２５番地の ３
示す図、第２図は従来の反応装置を用いてＭＴＧ法全実
施した場会の触媒層の温度分布を示す図表、第６図（ａ
）〜（ｃ３は本発明装置に使用さｎる触媒の形状の例を
示す図、第４図は本発明装置の一実施態様例を示す図で
おる。 代理人 内１） 明 代理人 萩原亮− 第１頁の続き ０発 明 者 柳正明 広島市西区観音新町四丁目６番 ２２号三菱重工業株式会社広島研 突所内 ０発 明 者 宮入嘉夫 東京都千代田区丸の内二丁目５ 番１号三菱重工業株式会社内 ０発 明 者 鈴木−已 東京都千代田区丸の内二丁目５ 番１号三菱重工業株式会社内 ０発 明 者 小池田稔 横浜市戸塚区上郷町１６２５番地の ３
Claims (1)
- 発熱反応をともなう固気触媒反応装置において、ハニカ
ム状又は板状の触媒全前記装置内に二段又はそ１以上の
複数段に分割して配置し、該触媒の全段間又は一部の段
間に熱を除去する伝熱管を配置したことを特徴とする固
気触媒反応装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5244183A JPS59179147A (ja) | 1983-03-30 | 1983-03-30 | 固気触媒反応装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5244183A JPS59179147A (ja) | 1983-03-30 | 1983-03-30 | 固気触媒反応装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59179147A true JPS59179147A (ja) | 1984-10-11 |
Family
ID=12914820
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5244183A Pending JPS59179147A (ja) | 1983-03-30 | 1983-03-30 | 固気触媒反応装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59179147A (ja) |
-
1983
- 1983-03-30 JP JP5244183A patent/JPS59179147A/ja active Pending
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