JPS59171898A - 放射性廃液の乾燥処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の技術分野ｊ 本発明は、放射性廃液の乾燥処理方法に係り、特に加圧
水型原子炉で発生する放射性廃液を乾燥粉体化し減容す
る乾燥処理方法に関する。

［発明の技術的背景コ ＰＷＲ（加圧水型原子炉）やＢＷＲ（υｉ：騰本型原子
炉）等の原子力発電所において、蒸発器で濃縮された放
射性の濃縮廃液が発生する。この濃縮ｊ廃液は従来セメ
ン１〜固化あるいはアスファル１゛固化処即されてぎた
が、Ｐ　Ｗ　Ｒｒ発生づる水酸化ナトリウムと硼酸を主
成分とづる濃縮廃油の場合、セメント囚化法では１ｍ酸
がセメントの硬化反応を妨害し、充分な強度を有する同
化体を形成ザることが困難であること、及び充分な強度
を有する同化体を形成づ−るには廃液の混入量を著しく
制限しなければならないこと等の問題があった。また、
アスファルト−同化法においても、形成される同化体の
強度がないことや温度が高くなると液体化し燃え易くな
ること等の欠点があった。

最近、Ｂ　ＷＲにおいて発生Ｊ−るｉｌＤ稲廃液を乾燥
処理して粉体化した後、熱硬化性樹脂にてグラスチック
同化する方法あるいはペレット化する方法が開発された
。これらの処理方法は減容性が高いこと、同化体の性質
が優れていること、あるいは将来の同化形態に柔軟性を
持たせた中間貯蔵が可能なこと等の利点を右づるが、Ｐ
ｗＲで発生する濃縮廃液・は硼酸と水酸化カルシウムを
主成分とするため、Ｂ　Ｗ　Ｒの（ｉｉＩｌ酸す１〜リ
ウムを主成分とするＨＢ５．稲廃油と比べて乾燥粉体止
りることが極めて国力（あることが知られている。即ち
、水酸化ナトリウム及びｔｌｉｌｌ酸Ｊ、り成る水浴液
（，１乾燥の進行に伴４１′ってｒｔ＋ｒｒ　Ｍを（ｌ
−した結合が進み、高分子化して水アメ状の粘瓜の高い
ものとなるので、乾燥処理操作が（１をめで囲動どなり
、粉体化されずにむしろガラス化されることにイするか
らである。

ところで、このＪ、うな乾燥処理の囲動な水酸化す１ヘ
リウムと硼酸を主成分とづるｉ茄Ｒｆ：　Ｉ廃液に対し
ても、硼酸の重量密度に対する水酸化すトリウムの重量
密度の比が０．２８〜０．／Ｉ−０の狭い範囲では（８
コ縮廃液は※２燥粉体化されることが見出され、このよ
うな範囲に濃縮廃液を調整して乾燥処理する方法が１１
？采されている。しかしなから、この方法ては粉体化可
能イ≧範囲が非１；３にせまく、水酸化ナトリウムやｆ
ｊ’ｌ　酸の分析埴に誤差が生じれば容易１こ乾燥処理
操作１１どなる。、特に、硼酸の分析が比較的テｉ（シ
＜誤Ｚ−を外じやすいので、この可ＯＬ性は大きく、こ
の！小理方法の大きな欠点と考えられる。

また、この他に、！Ｒ楡１完液中の（：す、“１酸合−
イ（）ノご、９の化学薬剤を添加づ−ることによつ−Ｃ
不溶（ヒし／ご１モ２、薄膜］−バボレークど横型乾燥
ｉ戊の才１１み含し↓ｌ：　Ｊ、す）層線廃液を乾燥し
：ｌ′１″！子化づる方法ら提案さ４′ム（いる。この
方法では、硼酸にＪ、る高分子１［コは４１１）むいた
め、通常のスラリー状廃液を乾燥処Ｊｑｌづる場合と、
同様に乾燥処理が１コな］つれイ）が、通常の※と燥機
て乾燥するにはいろいろ困グ・「な問題かあり、この場
合には、湧ＩＢ！エバポレータで固形分：＋ｈｓ　Ｉｆ
ｌか約６０重１１１％程度になるま（濃縮廃液中の水ヅ
１を除去した後、ン昆合パドルを右づイ、　ｌｉＸ’、
　ｊ＋Ｉ′ｌ乾燥機て乾燥粒子化している。このＪ、う
（こ、乾燥工程を２「（２に分（Ｊだのは、薄膜−［パ
ボレータのみてツ＞２　ｊｙｈＧ　Ｊ　’ｉ：行なうこ
と、処理物の加熱壁面へのイ・］ル〜ゝり回りｉγへの
負荷増大等にＪ、り乾燥処理か非常に内５！ｉｉ　Ｍ　
１，７るど判断したためであるが、）門縮廃液を２段−
１稈で乾燥づ−ることは装置か複に１［にイ〔リリさ、
メンプナンス上及び装置ＲωＦ人さイア欠点（・ある。

「発明の目的］ 本発明は、かかる点に対処し−ＣＣ１０れたしのて・、
乾燥匠に過瓜の（戊成約負１■をか（〕ることなく容易
に水酸化す１〜リウムと硼酸とを主成分とする放０づ性
廃液を一回の工程で乾燥粉体化り−ることができる危０
’ｌ↑り一廃？Ｉｋの乾燥処理方法を捉供づ−ることを
目的とりる。

［発明の概要］ リイ１つち本発明は、水６９化す１−リウムと！１１．
１１酸とを主成分とづ−る成用性廃液に硼酸を不溶化づ
−る化学凝剤を添加し１．：後、可動翼をＭ　’Ｊ−る
竪型ａ９膜乾燥（人にＪ、り放射性ｆ′ｔｆｃ教を乾燥
させ粉体化することを１！、Ｊ徴とりるしのである。

［発明の実施例１ 以下、実験及び実施例について木′尾明を訂細にｄ（明
づる。

まり゛、ＰＷＲの濃縮廃液の粉体化範囲を調ｌ＼るため
に、種々の密度の模Ｉ賢廃液を（′１成し、実験を１５
１Ｌ、、った。即ち、イ詞ン交Ｊｔｌ水中にＶＩＪ’ｌ
　Ｗｉを１２重り習６洛解してこれに水酸化ナトリウム
を添加してＩ）目を７．８．９．１０，１１に調整し、
この枳擬廃故に水酸化カルシウムを■ｎ長と水酸化ナト
リウムに対し−（’　１０数重足％〜３０故ｔｉｔ宇？
ｉ′１の範囲内に添加して自白の沈澱を生成させた後、
この沈〔殿生成物を含む試”Ａ”ｌ　イｆｆｌを加熱し
く水４・、′こ全に、ミ・ン光ざけ、残った乾燥物を観
察した。乾燥物の形ｆ６量としては）ｊラス状、′（５
）棒状あるいはこ４’ｌらの中間状態である石含状のも
のが児られた。実験れＩｌ宋４り１１表に示でか、この
表において組成のΦ串０１．は水酸化カルシウムを添加
後の試料液中の全固形分（−おりる各成分の割合を表わ
したちの−（、試λ’！１’ｒｌ’ｉ（中の密度を人ね
１Ｊｂのでに１１ない、。

（以下余白） また、以上の実験に基づいて水酸化ノ１〜リウム、硼酸
、水酸化カルシウムの合計に、λ・ｊ！ｌる各成分の重
徂比による粉体化の範囲を第１図に示づ一０図中、曲線
を境に斜線側がわ）イホ域である４、このＪ、うに、ｐ
ｌ−１が７へ・１１の範囲にある水酸化すＦ・リウムど
硼酸を主成分とＪろ水溶液中に水酸化カルシウムも含め
た固形分に対して約３０市Ｍ１％以上の水酸化カルシウ
ムを＋Ｉ［＋えれば、乾燥処理により第３）体化づ゛る
ことが可「認された。

次に、水酸化カルシウムで沈設処理した模擬廃液中の全
固形分潤度が１５重量％以下°Ｃでの固形分の組成がぞ
れそ゛れ第１図にＪ３いてＡ、口、Ｃζ示されるもので
ある各模擬廃液について、負′３２図に示り一堅型イル
膜仝２燥１幾を用いて乾燥実験を行イｉつだ。

この堅型薄膜乾燥賎は、処理液を加ツ）Ｊる加熱外套１
と、この加熱外套１の内部に挿入された１、Ｊ−夕２ど
、このＬｌ−タ２に可動に取（Ｊ１プられた撹拌翼、即
ち可動翼３ど、」二部の給液口４より供給された処理液
を均一に仏然面に拡１１にさせるだめの拡散板５と、加
熱にＪ、り蒸発した蒸気が、放出されりン蒸気出口６と
、下部に設りられた粉体比ロアどから成ってｉＪ５つ、
可動翼３が絶えず伝熱面を清ａｌにしスケール伺肴によ
る伝熱効率低下を防止しでいる。給液１］４に取入れら
れた濃縮廃液は、ロータ２上部の拡散板５ににり均一に
伝熱面に拡散さ４１、伝熱面をはげしく拡散され４Ｔが
ら流下覆る。

その間加熱により蒸発した蒸気は上昇して上部蒸気用［
１６Ｊ、り放出さｌ′？、残った；■ｎ　Ｉｌｊ＋廃液
【Ｊ更に濃縮され−Ｃスラリー状になるが、可動翼３の
ため、過度の低域的負荷はかからず、乾燥速度が遅くな
ることなく粉体状になるまで、落下しつつ乾燥される。

第３シ１の（ａ　）、（１））、（ｃ）ｔ；ｌ；処理物
の状態とその時の可動９１３の動きをそれぞれ示すしの
で、（ａ）は加熱蒸発ゾーン、（ｂ）はスラリーゾーン
、（ｃ　）　Ｉに粉体ゾーンにおける状態である。

乾燥実験の結末、Ａ点の組成に調整した試料液は乾燥開
始後数十分で可動すＱ３の回転が不能となり、乾燥１；
笈モータに大さな負荷がかかつて乾燥処理続行は不可能
となったが、Ｂ煎及び０点の組成の試料液は、堅型薄膜
乾燥椴内で粉体化し砂状のものか得られた。得られた粉
体の性状を第２表に承りとともに、堅型薄膜乾燥憚の給
液量とわ）棒金水率の関係を、第４図に示す。

第４図７）Ｙら、第１図の粉体域に、倣縮廃？ｒＬρ１
水ｈ％化刀ルシウムの添加により調整ざγｔＶい（しば
、堅型簿Ｂψ乾燥倣を用い−Ｃ最高約４ｔ）Ｊ２／Ｈｒ
の給液量で乾燥処理ｈ＼可能であるここが萌１）　７）
１である。

仏に小発明の好適な一実施例を第５図にＪ−り詳細に説
明する。第５図は、ＰＷＲ原子力発゛旨所において発生
した濃縮廃液処理装置の系統四である。

図中、給液タンク１０の上部には、廃液収集性１１と硼
酸不溶化剤供給菅１２が連結されている。

硼酸不溶化剤供給菅１２の細端は水酸化カルシウムを収
納した硼酸不溶化剤タンク１３に連結されており、途中
に硼酸不溶化剤ポン１１４と１ｉｊｉ醒不溶化剤供給流
量計１５が設けられている。また給液タンク１０には、
濃縮廃液中の水酸化ナトリウム及びｉｌｌ酸濃度を測定
Ｊ゛るための唇電度計１６と０！１メータ１７が取（＝
Ｊｔｊられており、この潤度測定１’ｉ’ｌ宋及び硼酸
不溶化剤供給流量ｉｉ＋１５より硼酸不溶化剤供給ポン
プ１／４の作動が制御され、硼酸不溶化剤の供給伍が調
整される。また給液タンク１０に（、ｉ攪拌ポンプ１８
を途中に設（づたリザイクル’ｉ’：ｉ”ｌ　９か取１
ｑＵられでおり、更には、給液タンク１０の下部に途中
に給液ポンプ２０と給液流量−２１をイｊし他（、：Ｍ
が堅型薄膜乾！・■鵬２．２に連結された給蔽菅２３の
一端が連結されている。給液ボン７２０　Ｌ；Ｌ　ｉｐ
　１Ｊ３７　ＶＡｎ　ｉｎ−ｉｌｌ’　２１　Ｅ　ヨリ
１ｌｉｉ　ｉｌｌ　サｐ　ル。竪型薄膜乾燥＋５ｆｆｉ
　２２は第２図に示″ｒＪ構造を右し、モータ２４によ
り可動翼３が回転する。竪型薄膜乾燥）第２２の下部に
（，１粉体ＩＪＩ出管２５が連結されてＪ３す、このわ
）体排出’？入２５の他９ガ；は、固化処理系に連結さ
れ（いる。また、堅型博膜乾燥１戊２２の上部に取付り
られた加熱熱気］ｕｌ出管２Ｇは凝縮器２７に連結され
ており、ここで加熱蒸気はガスと凝縮水に分離される。

以」ニのＪ、うに構成された濃縮廃液処理Ｘ置１．１、
次のように動作する。

まず、Ｐ　Ｗ　Ｒ濃縮廃液が廃）１に収集笛・１１４通
して給液タンク１０に集められ、濃縮廃液中の水酸化ナ
トリウムど１１Ｍ酸の濃度が電うＱ１良ｈ１１６ど１９
１］メータ１７によって検出される。このｉＥｍ　Ｉｆ
　ｉ則定軌１１果により全固形分中の水酸化カルシウム
密度が約３０型組％以、［となるＪ：うに、水酸化カル
シウムが硼酸不溶化剤タンク１３」＝り硼酸不溶化剤供
給＠１２を通じ給液タンク１０中の濃縮廃液に供給され
、攪拌ポンプ１８の作動【こより十分拡１１（される。

硼酸不溶化処理を施された濃縮廃液は給液流ｍｈ１２１
を監ン髪しつつ訂１液ポンプ２０を伯動さＵることによ
り、竪型薄膜乾燥機２２に一定速麻で供給される。、竪
型薄膜乾燥機２２にＪ）いＣ濃縮廃液は乾燥され、粉体
状どなって粉体排出管２！５より排出され、固化処理系
に送り込まれる。

以上の説明からし明らかな、」：うに、ＰＷＲ原了力発
電所にＪ３Ｌプる濃縮廃液も廃液中の全固形分中の水酸
化カルシウム潤度を少なくとも３０％前少（こづれ（」
堅型訪膜※２燥機にＪ：り容易に乾燥処理して粉体化り
−ることかでき、粉体化したＰ　Ｗ　Ｒ製綿Ｄ１１１り
ｔｅｌ　Ｂ　Ｗ　Ｒ’＋渭縮廃）イタと同様にプラスチ
ック固化処］！１１やペレット化化％］ｊｐが可能であ
る。

」メ下に、上記乾燥処理されたＰ　Ｗ　Ｒ濃縮廃液の粉
体をプラスチック固化した適用例及びペレット化した適
用例を例示する。

同化適用例１ 固化剤どして熱硬化性樹脂である不飽和ポリエステル樹
脂を選択した。不飽和ポリエステル樹脂（：１ブ［１ビ
しＩングリコールマレＡフタレート系でスブーレンを単
量体としているしのを使用し、この樹脂と乾憬粉体どを
千ｍ比で４：６の割合で均一混合し、ついで樹脂に対し
１％の割合で手合開始剤であるメヂルエヂルクｌ〜ンバ
ーオ：１−シトを、及びｂｊ脂に対し０．５％の割合で
促進剤であるナフテンｆｆ６コバルトを加え、さらに均
一に混合した。混合終了後約３０分で混合物はゲル化し
、５時間後に；よ重合熱が最高に達し、１日後には完全
に硬化した。固化体の物性は次の通りであっｌζ。

圧縮強度：８００μｉ”　＋、＋：Ｆ 比　　　重　：１．５９ この同化体を６０日間水中に浸漬したか、なんら変化は
認められなかった。

固化適用例２ 固化剤どして熱硬化性Ｉｆｆ＋脂であるエル４シ４Δ１
脂を選択した。エル４シ樹脂（ま、ヒスンエノールΔと
］−ビクｌ」ルヒドリンの８１を全反応にＪ、り製造さ
れ！こしので、いわゆるビスフェノール△型エボキン樹
脂と呼（、玉れるしのを使用した。この樹）［（１と乾
燥粉体をΦ量比で１：１になる。Ｊ、うに均一混合し、
ついてｂ更化剤のジニ［ブレンＩ〜リアミンを二［ポー
（シ樹脂（こ対し９％の割合で加え均一混合し／ｊ　０
混合物は発熱して１日後には固化体が形成された。得ら
れた同化体の物性は次の通りであった１゜圧縮強度：　
８５０　ｋ）；　／　＋：＋１比　　　　小　：１．５
に の同化体を６０口間水中に浸漬したが、イＸんら変化は
認めらｉｔなかった。

べ１ノソｌへ化］１預用例１ ｊ・ｊ−創成形機を用い−（、成形圧を１．５トン／’
　Ｃａｔどして２０φの型枠中に乾燥粉体を充填し加圧
成形した。加圧保持０１間は１０秒とし、充填深さを２
０　！ｉ＋４とした。粉体の成形が可能であることが確
認され、圧縮破壊強度（ま１５０　ｋｇ　〕’　ｃＪで
あった。

ペレツＩ〜化）凶用例２ 乾燥ｉ）休とこのわ）１本に対し８重量％の塩素化ポリ
エチレンを均一混合し、これを押出成形偶により混練り
して径〜１ら１１１φの（４・状に押し出した。この棒
状のらのを１　ｃｍの長さに切断しペレッ１−とじた後
、その圧縮破壊試験を実施したところ、ペレツ１へはコ
ム状の弾性体となり、〜１５０　ｋｇ、／　ｃ＋にで応
力−び・ｊ゛み曲線が］１７れ曲る程１良で破壊点しＪ
認められイ１がった。

「発明のソＪ宋］ ４（・発明にＪ、れば、Ｐ　ＷＲ原子力５７：、電所に
おいて光生り−ろ水酸化ナトリウムと１１１１　Ｍとを
主成分とする諾Ｒ（ｉｉ　Ｈピ液ζ・ｂ、少雑な乾燥工
程を要りることなく゛どｆ易に※２燥処１！］！　して
わ）体化づ゛ることができ、粉体化した放射性廃棄物は
Ｂ　ＷＲ原了力発電所ｃ発ｌｔ：　ｉＪる硫酸ブーＩ・
リウノ、ト成ブフの江■ｌｄ廐；段のＪ易ｉ′’ｉと同
様にプラスブック固化及びベレット１ヒのダ几狸が可能
て、減３１’Ｊ（ごづくれ、か−）安全性（））・ｊく
゛れた形態に処Ｊ里することかてさる。

【図面の簡単な説明】

第１図（ま（１］ツ酸不溶化処理したδ１版院液の水酸
化すトリウム、１別酸及び水酸化カルンウｌ＼の組成化
による粉イ本化範囲を一示７１着１ｊ戊図、第２図は不
発明方？１：に使用される堅１１す薄膜乾燥（戊の一実
ｈｍ例を示′？Ｉ破砕斜視図、第３図（ａ）、（ｂン、
（ｃ　）はそれ〜そ゛れ第２図にｄ”ｉＩｊる生な乾燥
処理段１：）Ｎを示り一横断面図、第・１図はｑ〕２図
の堅型薄股乾燥１星にＪ、る乾燥処Ｉｇ！速度と形成さ
れた粉体の含水・ｔ−の関係を示づグラフ、第５図は本
発明方法に使用さねるＰ　Ｗ　Ｒ濃縮廃液処理装置の一
実・箱間を示す配竹系絖図である。 ２・・・・・・・・・・・・Ｉ］　−タ３・・・・・・
・・・・・可動翼 １０・・・・・・・・・・・・給液タンク１　ｔ’ｌ・
・・・・・・・・・・・１１１１１酸不溶化剤タンク２
２・・・・・・・・・・・堅型薄膜乾燥（幾代」す１人
弁用）上　　　須　山　ｉ／ｉ　　−第２図 第３図 （α）

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１ン水酸化ナトリウムと硼酸とを主成分とする放射性
   廃液に硼酸を不溶化する化学薬剤を添加した後、可動翼
   を有する竪型薄膜乾燥（幾により前記放射性廃液を乾燥
   さｔ粉体化することを特徴とする放射性廃液の乾燥処理
   方法。 ＜２ｘｍ酎を不溶化する化学薬剤は水酸化カルシウムで
   ある特許請求の範囲第１項記載の放射性廃液の乾燥処理
   方法。