JPS59133385A - イオン交換膜電解槽 - Google Patents
イオン交換膜電解槽Info
- Publication number
- JPS59133385A JPS59133385A JP58222314A JP22231483A JPS59133385A JP S59133385 A JPS59133385 A JP S59133385A JP 58222314 A JP58222314 A JP 58222314A JP 22231483 A JP22231483 A JP 22231483A JP S59133385 A JPS59133385 A JP S59133385A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- cathode
- membrane
- anode
- electrolytic cell
- exchange membrane
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
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- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はアルカリ金属塩化物の電解槽に関する。更に詳
細には陽イオン交換膜により陽極室と陰極室とに分離さ
れたアルカリ金属塩化物水浴液の電解槽において、陰極
と陽イオン交換膜間にはスペーサーを介装し−且つ特定
の実質押圧力で陽イオン交換膜を押圧してなる構造の電
解槽に関する。
細には陽イオン交換膜により陽極室と陰極室とに分離さ
れたアルカリ金属塩化物水浴液の電解槽において、陰極
と陽イオン交換膜間にはスペーサーを介装し−且つ特定
の実質押圧力で陽イオン交換膜を押圧してなる構造の電
解槽に関する。
陽イオン交換膜を使用してアルカリ金属塩化物を電解す
る方法は公知である。例えば米国特許第３’９４８７３
７号明細書にはテトラフルオロエチレンと式ＦＳＯ２Ｃ
Ｆ２０Ｆ２０ＣＦ （ＣＦ８ ） ＣＦ２０ＣＦ＝ＣＦ
ｚ ヲＨｙ ルスルホン化バーフルオロビニルエーテル
との共重合体であり、約９００〜１，６００の当量重量
を萼する共重合体陽イオン交換膜による電解方法が開示
されて−る。
る方法は公知である。例えば米国特許第３’９４８７３
７号明細書にはテトラフルオロエチレンと式ＦＳＯ２Ｃ
Ｆ２０Ｆ２０ＣＦ （ＣＦ８ ） ＣＦ２０ＣＦ＝ＣＦ
ｚ ヲＨｙ ルスルホン化バーフルオロビニルエーテル
との共重合体であり、約９００〜１，６００の当量重量
を萼する共重合体陽イオン交換膜による電解方法が開示
されて−る。
イオン交換膜電解法においては通常陽イオン交換膜は両
極との間に一定間隔を以って装着される。例えば米国特
許第４０２５４０５号明則書には膜と電極の間隔は約０
．１ミル〜約１インチのＷｌ囲であり、一般に約１／１
６〜約５／１６インチに維持されること、更に最適の電
流効率を得るためには、膜と陽極の間隔は約１／１６〜
約３／１６インチが好ましく、膜と陰極の間隔は約ｌ／
１６〜約１／４インチが好ましいことが記されている。
極との間に一定間隔を以って装着される。例えば米国特
許第４０２５４０５号明則書には膜と電極の間隔は約０
．１ミル〜約１インチのＷｌ囲であり、一般に約１／１
６〜約５／１６インチに維持されること、更に最適の電
流効率を得るためには、膜と陽極の間隔は約１／１６〜
約３／１６インチが好ましく、膜と陰極の間隔は約ｌ／
１６〜約１／４インチが好ましいことが記されている。
又、特開昭５２−５４６８８号明細書には、膜が電極に
長時間接触すると、その部分のイオン交換膜性能が低下
乃至はすくすったり、場合によってはその部分が破損す
る等不都合が生じるため、膜を陰極面に圧着固定するよ
うな構造を採用することは出来ないこと、通常膜と陰極
との間隔は１〜８ ｍｍ程度に保持するのが適当である
ことが記されている。
長時間接触すると、その部分のイオン交換膜性能が低下
乃至はすくすったり、場合によってはその部分が破損す
る等不都合が生じるため、膜を陰極面に圧着固定するよ
うな構造を採用することは出来ないこと、通常膜と陰極
との間隔は１〜８ ｍｍ程度に保持するのが適当である
ことが記されている。
膜と電極との間に間隔を保てば膜と電極との間に電解液
（アイライト、カンライト）及ヒ電解生成ガス（（Ｊ２
． Ｈ２）が存在することになる。
（アイライト、カンライト）及ヒ電解生成ガス（（Ｊ２
． Ｈ２）が存在することになる。
このため溶液抵抗及び力゛スギャッグによる抵抗のため
に電圧降下がおこり、その分だけセル電圧が高くなる。
に電圧降下がおこり、その分だけセル電圧が高くなる。
極間距離を最小極間距離にすることが出来れば溶液抵抗
及びガスギャップによる抵抗のための電圧降下が無くな
り、セル電圧を低く運転することが可能である。
及びガスギャップによる抵抗のための電圧降下が無くな
り、セル電圧を低く運転することが可能である。
本発明は上記見地力）ら研究の結果、完成されたもので
ある。
ある。
即ち、本発明は陽イオン交換膜により陽極室と陰極室と
に分離されたアルカリ金属塩化物水溶液の電解槽におい
て、陰極と陽イオン交換膜との間にスペーサーが介装さ
れ、且つ該陽イオン交換膜が実質押圧力０．０１〜１０
’ｋｇ ／ ｃｒｊの範囲で押圧される構造からなる
イオン交換膜電解槽を内容とするものである。
に分離されたアルカリ金属塩化物水溶液の電解槽におい
て、陰極と陽イオン交換膜との間にスペーサーが介装さ
れ、且つ該陽イオン交換膜が実質押圧力０．０１〜１０
’ｋｇ ／ ｃｒｊの範囲で押圧される構造からなる
イオン交換膜電解槽を内容とするものである。
本発明で使用する陽極は金属製の寸法安定電極であれば
良いが、チタンにルテニウム、白金、パラジウム、イリ
ジウム、ロジウム、オスミウムの酸化物、酸化壬タンを
含有した該白金族金属の酸化物、該白金族金属の合金の
酸化物又は酸化チタンを含有Ｌ〜だ該白金族金属の合金
の酸化物を被覆した電極が好ましい。陰極は鉄、ステン
レス、ニッケル又は該陰極基材の表面に白金、パラジウ
ム、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、オスミウム又
はそれらの合金を被覆したものを好適に使用しうる。電
極は、例えば陽極、陰極の少ｌくとも一方にバネを設け
、バネの反発力を利用して、電極の間に設置した陽イオ
ン交換膜を抑圧丁りように装着することができる。
良いが、チタンにルテニウム、白金、パラジウム、イリ
ジウム、ロジウム、オスミウムの酸化物、酸化壬タンを
含有した該白金族金属の酸化物、該白金族金属の合金の
酸化物又は酸化チタンを含有Ｌ〜だ該白金族金属の合金
の酸化物を被覆した電極が好ましい。陰極は鉄、ステン
レス、ニッケル又は該陰極基材の表面に白金、パラジウ
ム、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、オスミウム又
はそれらの合金を被覆したものを好適に使用しうる。電
極は、例えば陽極、陰極の少ｌくとも一方にバネを設け
、バネの反発力を利用して、電極の間に設置した陽イオ
ン交換膜を抑圧丁りように装着することができる。
本発明はフィルタープレス型セル及びフィンガー型セｌ
しの両方に適用出来る。これまで工業化されているイオ
ン交換膜電解槽は全てフィルタープレス型セルルである
。しかるに、電極にバネを設けてめない従来のフィルタ
ープレス型セルでは、セル枠締付は時に膜の一部に過大
な圧力がか＼ることかある。膜が耐えることが出来る限
界の圧力（限界押圧力）以上の押圧力がか＼ると膜に損
傷が生じ、１傷の程度が太きければ陽極、陰極が接触し
短絡がおこる。この短絡部に電流が集中する結果、膜ひ
いては電極の損傷が生じる。本発明者等は陽極、陽イオ
ン交換膜及びスペーサーを介した陰極の３者を密着させ
ても、膜ひいては電極の損傷しない条件を鋭意研究の結
果本発明をなしたものである。即ち、セル運転中の実質
押圧力約１０ ｋｔｉ ／ｃｙＡ以下で押圧した状態で
電解Ｔれば、膜ひいては電極の損傷を惹起することなく
長期吟安定した運転が可能であることを新たに知見した
。
しの両方に適用出来る。これまで工業化されているイオ
ン交換膜電解槽は全てフィルタープレス型セルルである
。しかるに、電極にバネを設けてめない従来のフィルタ
ープレス型セルでは、セル枠締付は時に膜の一部に過大
な圧力がか＼ることかある。膜が耐えることが出来る限
界の圧力（限界押圧力）以上の押圧力がか＼ると膜に損
傷が生じ、１傷の程度が太きければ陽極、陰極が接触し
短絡がおこる。この短絡部に電流が集中する結果、膜ひ
いては電極の損傷が生じる。本発明者等は陽極、陽イオ
ン交換膜及びスペーサーを介した陰極の３者を密着させ
ても、膜ひいては電極の損傷しない条件を鋭意研究の結
果本発明をなしたものである。即ち、セル運転中の実質
押圧力約１０ ｋｔｉ ／ｃｙＡ以下で押圧した状態で
電解Ｔれば、膜ひいては電極の損傷を惹起することなく
長期吟安定した運転が可能であることを新たに知見した
。
本発明に適用するに特に適した陽極はアスベスト膜をフ
ッ素化炭化水米糸樹脂で強化した、力わゆる改良隔膜（
ＴＡＢ−ＨＡＰＰ）法で一般的゛に使用されている拡張
可能金属陽極である。該陽ｈ ハフィンガー型電解槽で
使用するに好適であるが、フィルタープレス型電解槽で
も使用可能である。バネの力を調節することにより陽極
、陽イオン交換膜及びスペーサーを介した陰極の３者を
膜の損傷を惹起することのない限界押圧力以下で押圧し
密着させることが出来る。
ッ素化炭化水米糸樹脂で強化した、力わゆる改良隔膜（
ＴＡＢ−ＨＡＰＰ）法で一般的゛に使用されている拡張
可能金属陽極である。該陽ｈ ハフィンガー型電解槽で
使用するに好適であるが、フィルタープレス型電解槽で
も使用可能である。バネの力を調節することにより陽極
、陽イオン交換膜及びスペーサーを介した陰極の３者を
膜の損傷を惹起することのない限界押圧力以下で押圧し
密着させることが出来る。
本発明において陽イオン交換膜を押圧する実質押圧力は
約０．０１〜１０ ｋｆ／ ／ ｃｒｊの範囲である。
約０．０１〜１０ ｋｆ／ ／ ｃｒｊの範囲である。
膜の損傷を惹起しない限界押圧力は電極の平面性、平滑
性、膜の特性及びセルの運転条件等により左右される。
性、膜の特性及びセルの運転条件等により左右される。
電極の平面度は通常±１ ｍｍ程度が限界であるが、平
面性が±１媚より悪い場 木台には、局部的にか刀
）る最高押圧力が大となる の通ため限界押圧力が低
くなる。電極の平滑性が悪 れは込と限界押圧力が低
くなる。特に陽極製作工程 にぐでのチタンの酸によ
るエツチングにより表面の から平滑性を悪化させ
ているのは限界押圧力低下の しあ要因として作用
する。限界押圧力に影響を与え なぐる膜の特性とし
ては膜の機械的強度がある。こ 即ちれに影響を与え
る因子としては特に補強用テフ ／＜ ネロンクロ
スの織目の粗密がある、例えば織目が 時の粗である
「テフロンクロス−２６」でパツキン 陰極グした「
ナフィオン」は、織目が密である「テ 以上フロン
クロス−２４」てバッキングした「ナフ 態カイオ
ン」より限界押圧力が低い。限界押圧力に ｋｇ／
影響を与えるセルの運転条件としては電流密度−る◎セ
ル温度等がある。電流密度が高いほど限界押 本
圧力は低くなる。又、セル温度が高いほど膜の れず
膨潤度は大となり、膜の機械的強度も低下する 公
知ので限界押圧力は低くなる。上記要因を総合勘
本案して、前記範囲内で実質押圧力が決定される。
ルタ発明で採用される実質押圧力の上限は上記りＦＪＬ
ＯｋＱ／Ｃｄであるが、押圧力が大であ膜のライフ１〜
３年の間に電極が徐々に膜Ａこんだり、膜が電極にめり
こんだりする押圧力はなるべく低い方が好−１１，い。
面性が±１媚より悪い場 木台には、局部的にか刀
）る最高押圧力が大となる の通ため限界押圧力が低
くなる。電極の平滑性が悪 れは込と限界押圧力が低
くなる。特に陽極製作工程 にぐでのチタンの酸によ
るエツチングにより表面の から平滑性を悪化させ
ているのは限界押圧力低下の しあ要因として作用
する。限界押圧力に影響を与え なぐる膜の特性とし
ては膜の機械的強度がある。こ 即ちれに影響を与え
る因子としては特に補強用テフ ／＜ ネロンクロ
スの織目の粗密がある、例えば織目が 時の粗である
「テフロンクロス−２６」でパツキン 陰極グした「
ナフィオン」は、織目が密である「テ 以上フロン
クロス−２４」てバッキングした「ナフ 態カイオ
ン」より限界押圧力が低い。限界押圧力に ｋｇ／
影響を与えるセルの運転条件としては電流密度−る◎セ
ル温度等がある。電流密度が高いほど限界押 本
圧力は低くなる。又、セル温度が高いほど膜の れず
膨潤度は大となり、膜の機械的強度も低下する 公
知ので限界押圧力は低くなる。上記要因を総合勘
本案して、前記範囲内で実質押圧力が決定される。
ルタ発明で採用される実質押圧力の上限は上記りＦＪＬ
ＯｋＱ／Ｃｄであるが、押圧力が大であ膜のライフ１〜
３年の間に電極が徐々に膜Ａこんだり、膜が電極にめり
こんだりする押圧力はなるべく低い方が好−１１，い。
したまり低すぎると陽極と膜の密着度が十分てなり、そ
の下限は約０．０１ ｋＱ ／ ｎＡである。
の下限は約０．０１ ｋＱ ／ ｎＡである。
、例エバアノライト、カッライト同液圧でを設けた陽極
を使用して陽極側からセット押圧力０．０１ ｋ’ｊ
／ ｎｊで押圧１−ている場合、室の圧力が陽極室の圧
力より０．０１ ＃ ／ ｃｔｉ高くなると、バネが縮
み陽極と膜の密着状損なわれるが、運転中の実質押圧力
が０，０１ｃｒ１以上であれば良好な密着状態が維持さ
れ発明に用いられるスペーサーは特に制限さ、棒状スペ
ーサー、網状スペーサーその他のスペーサーが全て含ま
れる。
を使用して陽極側からセット押圧力０．０１ ｋ’ｊ
／ ｎｊで押圧１−ている場合、室の圧力が陽極室の圧
力より０．０１ ＃ ／ ｃｔｉ高くなると、バネが縮
み陽極と膜の密着状損なわれるが、運転中の実質押圧力
が０，０１ｃｒ１以上であれば良好な密着状態が維持さ
れ発明に用いられるスペーサーは特に制限さ、棒状スペ
ーサー、網状スペーサーその他のスペーサーが全て含ま
れる。
発明を具体的に実施するには、例えばフィーブレス型セ
ルの場合は一電極の陰陽両極又は一方の極にバネを設は
バネの反発力を利用 のをｌ−で運転中の実質押圧
力を上記範囲に保持する ネ又ことができる。フィ
ンガー型セルの場合も電極 ｔＮｉヲの陰陽両極又は
一方の極にバネを設はフィルタ 以−プレス型セ
ルの場合と同様の構成とすること が・ができる。
ルの場合は一電極の陰陽両極又は一方の極にバネを設は
バネの反発力を利用 のをｌ−で運転中の実質押圧
力を上記範囲に保持する ネ又ことができる。フィ
ンガー型セルの場合も電極 ｔＮｉヲの陰陽両極又は
一方の極にバネを設はフィルタ 以−プレス型セ
ルの場合と同様の構成とすること が・ができる。
フィンガー型セルの場合は、改良隔 ナイ膜法で使
用されている拡張可能陽極を使用し陽 実施極側から
膜を陰極側に押しつけ陽極と陽イオン 第交換膜と
の良好な密着状態を保持することが出 スパ来るの
で、本発明は特にフィンガー型セルに適 ムをＴる
。即ち、本発明を既存のフィンガー型アス （２）ト
ベストもしくは改良アスベスト隔膜電解槽に適 と
り用することにより、極めて容易且つ有利にイオ 膜
トン交換膜電解槽に転換できる。この場合の陽極
ナフはチタンに酸化チタンと酸化ルテニウムを被覆（８
）ノしたものであり、陰極の相料としては鉄、ステ
ラセンレス又はニッケル又は水素ｊ過電圧を下げるた
１５め鉄、ステンレス又はニッケルの表面に白金、
膜（４）パラジウム、ルテニウム、イ゛リジウム
、ロジウ ｌ）ｍ）１好適に使用８来る。陰極構造
としては板バはコイルバネを備えた拡張又は調節可能階
好適に使用しうる。
用されている拡張可能陽極を使用し陽 実施極側から
膜を陰極側に押しつけ陽極と陽イオン 第交換膜と
の良好な密着状態を保持することが出 スパ来るの
で、本発明は特にフィンガー型セルに適 ムをＴる
。即ち、本発明を既存のフィンガー型アス （２）ト
ベストもしくは改良アスベスト隔膜電解槽に適 と
り用することにより、極めて容易且つ有利にイオ 膜
トン交換膜電解槽に転換できる。この場合の陽極
ナフはチタンに酸化チタンと酸化ルテニウムを被覆（８
）ノしたものであり、陰極の相料としては鉄、ステ
ラセンレス又はニッケル又は水素ｊ過電圧を下げるた
１５め鉄、ステンレス又はニッケルの表面に白金、
膜（４）パラジウム、ルテニウム、イ゛リジウム
、ロジウ ｌ）ｍ）１好適に使用８来る。陰極構造
としては板バはコイルバネを備えた拡張又は調節可能階
好適に使用しうる。
下に、本発明を実施例に基づいて説明する本発明はこれ
によって制限されるものでは例１ １図において、陽極（３）としてチタンのエキンドメタ
ルに酸化チタン含有酸化ルテニウ被覆した拡張可能金属
陽極を使用し、陰極して鉄のパンチングメタルに銅製集
電棒をつけたフィンガー型セルに、陽イオン交換してス
ルホン酸型陽イオン交換膜である［イオン＃８１５Ｊを
筒状に成型し、陰極面上下にチタン製陽イオン交換膜取
付は枠α４）ツトし、これに上記筒状「ナフィオン＃３
」が装着されている。一方、陽イオン交換と一陰極（２
）との間に棒状スペーサー（直径１．５（ＩＯが１００
問間隔にセットされている。
によって制限されるものでは例１ １図において、陽極（３）としてチタンのエキンドメタ
ルに酸化チタン含有酸化ルテニウ被覆した拡張可能金属
陽極を使用し、陰極して鉄のパンチングメタルに銅製集
電棒をつけたフィンガー型セルに、陽イオン交換してス
ルホン酸型陽イオン交換膜である［イオン＃８１５Ｊを
筒状に成型し、陰極面上下にチタン製陽イオン交換膜取
付は枠α４）ツトし、これに上記筒状「ナフィオン＃３
」が装着されている。一方、陽イオン交換と一陰極（２
）との間に棒状スペーサー（直径１．５（ＩＯが１００
問間隔にセットされている。
平均押圧力約０．０９ ｋｑ ／ ｃｆｒになるように
構成されている。押圧力は膜の陽極室側へのふくらみを
防止するよう陽極に収縮防止体（図示せず）をセットし
て陰極側を加圧しバネが縮んで陽極（３）と陽イオン交
換膜ｑ）の密着が成立しなくなる圧力を測定し、これを
アノライト、カッライトのヘッド差と陽極室αη及び陰
極室（１８）の圧力差とで補正して求めた。
構成されている。押圧力は膜の陽極室側へのふくらみを
防止するよう陽極に収縮防止体（図示せず）をセットし
て陰極側を加圧しバネが縮んで陽極（３）と陽イオン交
換膜ｑ）の密着が成立しなくなる圧力を測定し、これを
アノライト、カッライトのヘッド差と陽極室αη及び陰
極室（１８）の圧力差とで補正して求めた。
上記電解槽を用いて、陽極室α力に塩水を供給し、電流
密度２５ Ａｌｄｄにて電解したところ、７日後の運転
成績はアノライト濃度２Ｎ、アノライト温度８０°Ｃ、
セルリカー中ａ）） ＮａＯＨ９ｇ１６％にて、セル電
圧３．７■、電流効率８５％、５０％濃度に換算（、り
、ＮａＯＨ中）Ｎａｃｌ濃度ＩＯ４ｐｐｍであった。ま
た膜の損傷は全く認められなかった。
密度２５ Ａｌｄｄにて電解したところ、７日後の運転
成績はアノライト濃度２Ｎ、アノライト温度８０°Ｃ、
セルリカー中ａ）） ＮａＯＨ９ｇ１６％にて、セル電
圧３．７■、電流効率８５％、５０％濃度に換算（、り
、ＮａＯＨ中）Ｎａｃｌ濃度ＩＯ４ｐｐｍであった。ま
た膜の損傷は全く認められなかった。
第１図は本発明電解槽の実施態様を示す概略断面図であ
る。 １・・・セルカバー ２・・・フィンガー状陰極
３− ・拡張可能金属陽極 ４・・・陽イオン交換膜５
・・・陽極液人口 ６・・・陽極液出ロア°°
・陽極ガス出口 ８・・・陰極ボックス９・・・
陰極液入口 １０・・・陰極液出口１１・・・陰
極ガス出口 Ｊ２・・・底板１５・・・押さえ板
１６・・・パツキン１７・・・陽極室
１８・・・陰極室１９・・・スベーサー
る。 １・・・セルカバー ２・・・フィンガー状陰極
３− ・拡張可能金属陽極 ４・・・陽イオン交換膜５
・・・陽極液人口 ６・・・陽極液出ロア°°
・陽極ガス出口 ８・・・陰極ボックス９・・・
陰極液入口 １０・・・陰極液出口１１・・・陰
極ガス出口 Ｊ２・・・底板１５・・・押さえ板
１６・・・パツキン１７・・・陽極室
１８・・・陰極室１９・・・スベーサー
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、 陽イオン交換膜により陽極室と陰極室とに分離さ
れたアルカリ金属塩化物水浴液の電解槽において、陰極
と陽イオン交換膜との間にスペーサーが介装され、且つ
該陽イオン交換膜が実質押圧力０．０１〜１０ ｋ’ｊ
／ ｃ！の範囲で押圧される構造カムらなるイオン交
換膜電解槽。 ２、 陽極及び／又は陰極に設けたバネの反発力を利用
して陽イオン交換膜が押圧される特許請求の範囲第１項
記載の電解槽。 ３、陽極が拡張可能金属陽極である特許請求の範囲第１
項記載の電解槽。 ４、 陰極が板バネ又はコイルバネを備えた拡張又は調
節可能な陰極である特許請求の範囲第１項記載の電解槽
。 ５ 電解槽がフインカ゛−型である特許請求の範囲第１
項記載の電解槽。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58222314A JPS59133385A (ja) | 1983-11-25 | 1983-11-25 | イオン交換膜電解槽 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58222314A JPS59133385A (ja) | 1983-11-25 | 1983-11-25 | イオン交換膜電解槽 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8431679A Division JPS569381A (en) | 1979-07-02 | 1979-07-02 | Electrolysis of alkali metal chloride |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59133385A true JPS59133385A (ja) | 1984-07-31 |
Family
ID=16780414
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58222314A Pending JPS59133385A (ja) | 1983-11-25 | 1983-11-25 | イオン交換膜電解槽 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59133385A (ja) |
-
1983
- 1983-11-25 JP JP58222314A patent/JPS59133385A/ja active Pending
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