JPS59127000A - 放射能汚染金属の溶融除染方法 - Google Patents
放射能汚染金属の溶融除染方法Info
- Publication number
- JPS59127000A JPS59127000A JP218783A JP218783A JPS59127000A JP S59127000 A JPS59127000 A JP S59127000A JP 218783 A JP218783 A JP 218783A JP 218783 A JP218783 A JP 218783A JP S59127000 A JPS59127000 A JP S59127000A
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- Japan
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- slag
- metal
- contaminated
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- radioactive
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- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は、核燃料物質を取扱う原子力施設等で発生する
放射性物質で汚染した金属にスラグ剤を添加して加熱溶
融し、放射性物質をスラグ中に包含させる溶融除染法に
係り、特に放射性物質がスラグへ移行する効率を高める
のに好適な放射能汚染物質の溶融除染法に関する。
放射性物質で汚染した金属にスラグ剤を添加して加熱溶
融し、放射性物質をスラグ中に包含させる溶融除染法に
係り、特に放射性物質がスラグへ移行する効率を高める
のに好適な放射能汚染物質の溶融除染法に関する。
金属溶融除染法は、放射性物質で汚染した金属と共に金
属酸化物よりなるスラグ剤を添加し、加熱溶、融して放
射性物質をスラグ剤に包含させ金属より分離回収する方
式であるっこの方式の具体例を第１図により説明する。
属酸化物よりなるスラグ剤を添加し、加熱溶、融して放
射性物質をスラグ剤に包含させ金属より分離回収する方
式であるっこの方式の具体例を第１図により説明する。
まずルツボ１に放射性物質としてウランで汚染した金属
を入れ、さらに生にケイ酸（ＳｉＯ＋） とカルシア
（Ｃａｂ）よりなるスラグ剤を１０ｗｔ％以下で適量添
加する。
を入れ、さらに生にケイ酸（ＳｉＯ＋） とカルシア
（Ｃａｂ）よりなるスラグ剤を１０ｗｔ％以下で適量添
加する。
このルツボ１を汚染物飛散防止と排ガス処理対策をほど
こした密閉型畦気炉２に納め、炉内をケミカルトラップ
３を弁して排気ポンプ４で真空排気したのち、不活性ガ
スボンベ５より不活性ガスを封入し一定圧力に制御する
。次にヒーター６で加熱して金属およびスラグ剤を溶融
するとルツボ１内は比重差により溶融スラグ７とｍｆＲ
金属８の２休層に分離し、その過程でスラグにウラン化
合物が取り込まれるっ このような放射ｉヒ汚染物質の溶融除染の過程で除染効
果に最も寄与しているものはスラグ剤である。従来、ス
ラグ剤の組成に関しては特に定まったものはなく、一般
に金属製錬で用いている５ｉＯ２−ＣａＯ−Ａｔ２０３
系スラグ剤やＦｅ２Ｏ３Ｃａ０Ａ ｔ ２０ ｓ系スラ
グ剤を使用していたつしかし、これらのスラグ剤を用い
た浴融法では、一応の除染効果は得られるが、使用前の
原材中に含まれるバックグランドのウラン濃度まで下げ
るいわゆる完全除染ができなかった。
こした密閉型畦気炉２に納め、炉内をケミカルトラップ
３を弁して排気ポンプ４で真空排気したのち、不活性ガ
スボンベ５より不活性ガスを封入し一定圧力に制御する
。次にヒーター６で加熱して金属およびスラグ剤を溶融
するとルツボ１内は比重差により溶融スラグ７とｍｆＲ
金属８の２休層に分離し、その過程でスラグにウラン化
合物が取り込まれるっ このような放射ｉヒ汚染物質の溶融除染の過程で除染効
果に最も寄与しているものはスラグ剤である。従来、ス
ラグ剤の組成に関しては特に定まったものはなく、一般
に金属製錬で用いている５ｉＯ２−ＣａＯ−Ａｔ２０３
系スラグ剤やＦｅ２Ｏ３Ｃａ０Ａ ｔ ２０ ｓ系スラ
グ剤を使用していたつしかし、これらのスラグ剤を用い
た浴融法では、一応の除染効果は得られるが、使用前の
原材中に含まれるバックグランドのウラン濃度まで下げ
るいわゆる完全除染ができなかった。
本発明は、放射能汚染物質の除染効果が極めて高い放射
能汚染物質の溶融除染法を提供することにある。
能汚染物質の溶融除染法を提供することにある。
ウランなどの放射性＊質で汚染した金属を溶解処理した
時、ウラン化合物が浴融金属からスラグノーへ移行する
メカニズムの一つとしてイオン反応が考えられる。すな
わち、溶融金属とスラグの界面を通して次のイオン反応
を経てスラグ層へ移行すると考えられる。
時、ウラン化合物が浴融金属からスラグノーへ移行する
メカニズムの一つとしてイオン反応が考えられる。すな
わち、溶融金属とスラグの界面を通して次のイオン反応
を経てスラグ層へ移行すると考えられる。
スラグイオン＋ウランイオン
→スラグ・ウラン複合体 ・・・・・・・・・（１）
代表的なスラグイオンは５ｊ０４’−であり、ウランイ
オンはｖ ｏ ２’”である。その場合形成される複合
体はＳ １ｏ４（ＵＯ２）２であり、これは再びスラグ
層へ移行する。この反応が支配的であるならばスラグ中
の５Ｉ０４４−イオン生成量が多いほど除染効果が高い
はずでるる。８１０２−ＣａＯ系スラグを用いた場合法
に示す反応で８１０４４−イオンが生成する。
代表的なスラグイオンは５ｊ０４’−であり、ウランイ
オンはｖ ｏ ２’”である。その場合形成される複合
体はＳ １ｏ４（ＵＯ２）２であり、これは再びスラグ
層へ移行する。この反応が支配的であるならばスラグ中
の５Ｉ０４４−イオン生成量が多いほど除染効果が高い
はずでるる。８１０２−ＣａＯ系スラグを用いた場合法
に示す反応で８１０４４−イオンが生成する。
Ｓ１０□＋２ＣａＯ→５１０４４″＋２Ｃａ２＋・・・
・・・（２）上式から、ＣａＯ／５ｉＯｚのモル比が２
の時最もＳ １０４’−生成量が多くなることが推定さ
れ、金属製錬の１Ａ係でもこのような組成スラグが用い
られる。実験結果によるとＳｉＯ□−ＣａＯ系スラグで
はＣａＯ／５ｉ０２のモル比が１〜２の間で最も高い除
染効果が得られており、例えば５００ＩＩＦ相当のウラ
ンで汚染された鉄材の場合、溶融除染係数は表１のＡ１
で示した組成では１０３が得られた。表１の汚染係数は
（金属汚染ウラン量）／（除染後の金属中ウラン量）で
求めた。しかし、これで得た溶融処理金属のウラン濃度
は原材のそれより１桁高い値であり、除染係数をさらに
１桁上げる必要がある。
・・・（２）上式から、ＣａＯ／５ｉＯｚのモル比が２
の時最もＳ １０４’−生成量が多くなることが推定さ
れ、金属製錬の１Ａ係でもこのような組成スラグが用い
られる。実験結果によるとＳｉＯ□−ＣａＯ系スラグで
はＣａＯ／５ｉ０２のモル比が１〜２の間で最も高い除
染効果が得られており、例えば５００ＩＩＦ相当のウラ
ンで汚染された鉄材の場合、溶融除染係数は表１のＡ１
で示した組成では１０３が得られた。表１の汚染係数は
（金属汚染ウラン量）／（除染後の金属中ウラン量）で
求めた。しかし、これで得た溶融処理金属のウラン濃度
は原材のそれより１桁高い値であり、除染係数をさらに
１桁上げる必要がある。
本発明は従来のスラグ剤を用いた場合に比べて除染係数
を１桁上げ、処理金属のウラン濃度を原材料中のウラン
濃度を同等乃至それ以下とすることができる。
を１桁上げ、処理金属のウラン濃度を原材料中のウラン
濃度を同等乃至それ以下とすることができる。
本発明者らは放射性物質の除染係数を高めるため、５ｉ
０４′−イオンの生成量を増加させることと、溶融金属
−スラグ界面反応を活性化する点に着目し、検討した。
０４′−イオンの生成量を増加させることと、溶融金属
−スラグ界面反応を活性化する点に着目し、検討した。
その結果、放射性物質で除染した金属の酸化物よりも生
成自由エネルギーが小さい金属酸化′吻を含むスラグ剤
を用いると、溶融金属−スラグ界面反応を活性化するこ
とができ、除染効果が著しく高まることを見い出し、本
発明を完成するに到った。
成自由エネルギーが小さい金属酸化′吻を含むスラグ剤
を用いると、溶融金属−スラグ界面反応を活性化するこ
とができ、除染効果が著しく高まることを見い出し、本
発明を完成するに到った。
すなわち、溶融金属−スラグの界面反応を活発化するた
めには、スラグ剤の金属層への移行と金属からスラグ層
への酸化物の移行を促進させる次の反応機構が考えられ
る。
めには、スラグ剤の金属層への移行と金属からスラグ層
への酸化物の移行を促進させる次の反応機構が考えられ
る。
Ｍ＋ ＋ Ｍ２ＯＥ ＭＩＯ＋ Ｒ４２・・・・・・・
・・（３）Ｍ１０＋（ＪＯ２→ＭｔＯ−００２・・・・
・・・・・（４）ｋ：反応の平衡定数 に−−−＝ ｅｘｐ （−（ＦＭＩＯＦＭｚｏ）／ＲＴ
）ａＭｌＯ ・・・・・・・門べ５） ここで、ａ：活量 Ｆ：生成自由エネルギー（ｃ ａｉ、／ｍａｔ ）Ｒ：
気体定数（ｃ ａＬ／ Ｋ −ｍｏＬ ）例えば汚染物
を鉄鋼材とするとＭｌはｐｅであるっＩＶ１２０が酸化
銅（Ｃｕｂ）の揚台、各金属酸化物の自由生成二坏ルギ
ー（ｋｃａｌ）を示す第２図から明らかなようにＣｕＯ
の生成自由エネルギーはＦ ｅ Ｏの生成自由エネルギ
ーよりも小さいので（５）式において、（ＦＭＩＯＦＭ
２０ ） ＜ ０となる。したがって（３）式の反応は
右へ進み易くなり、ＣｕＯは還元されてＣｕになりやす
い。この反応は界面で起こり界面近くの溶融鉄中では酸
化鉄（Ｆｅｏ）が生成する。ＦｅＯは溶融金属中のウラ
ン化合物と（４）式のごとく反応し例えば２ＦｅＯ−Ｕ
Ｏ２のごとき複合物を形成しスラグ層へ移行する。同様
のことはＦｅＯの生成自由エネルギーより小さい酸化物
ニッケル（Ｎｉｐ）にも当てはまる。一方生成自由エネ
ルギーの大きい酸化マグネシウム（ＭｇＯ）では（３）
式の反応はほとんど起こらないので上記Ｊカニズムでウ
ラン酸化り吻がスラグ層へ移行することはないと考えら
れる。このように放射性物質で汚染した金属の酸化物よ
りも生成自由エネルギーが小さい金属酸化物を含むスラ
グを用いることによって放射能汚染物質のスラグ層への
移行を促進できる。この効果は放射性物質で汚染した金
属が鉄以外の金属や合金に対しても発揮される６放射性
物質で汚染した金属が合金の場合、該合金の主成分元素
である金属の酸化物よりも生成自由工９・ルギーが小さ
い金属酸化物がスラグ剤中に含まれる。
・・（３）Ｍ１０＋（ＪＯ２→ＭｔＯ−００２・・・・
・・・・・（４）ｋ：反応の平衡定数 に−−−＝ ｅｘｐ （−（ＦＭＩＯＦＭｚｏ）／ＲＴ
）ａＭｌＯ ・・・・・・・門べ５） ここで、ａ：活量 Ｆ：生成自由エネルギー（ｃ ａｉ、／ｍａｔ ）Ｒ：
気体定数（ｃ ａＬ／ Ｋ −ｍｏＬ ）例えば汚染物
を鉄鋼材とするとＭｌはｐｅであるっＩＶ１２０が酸化
銅（Ｃｕｂ）の揚台、各金属酸化物の自由生成二坏ルギ
ー（ｋｃａｌ）を示す第２図から明らかなようにＣｕＯ
の生成自由エネルギーはＦ ｅ Ｏの生成自由エネルギ
ーよりも小さいので（５）式において、（ＦＭＩＯＦＭ
２０ ） ＜ ０となる。したがって（３）式の反応は
右へ進み易くなり、ＣｕＯは還元されてＣｕになりやす
い。この反応は界面で起こり界面近くの溶融鉄中では酸
化鉄（Ｆｅｏ）が生成する。ＦｅＯは溶融金属中のウラ
ン化合物と（４）式のごとく反応し例えば２ＦｅＯ−Ｕ
Ｏ２のごとき複合物を形成しスラグ層へ移行する。同様
のことはＦｅＯの生成自由エネルギーより小さい酸化物
ニッケル（Ｎｉｐ）にも当てはまる。一方生成自由エネ
ルギーの大きい酸化マグネシウム（ＭｇＯ）では（３）
式の反応はほとんど起こらないので上記Ｊカニズムでウ
ラン酸化り吻がスラグ層へ移行することはないと考えら
れる。このように放射性物質で汚染した金属の酸化物よ
りも生成自由エネルギーが小さい金属酸化物を含むスラ
グを用いることによって放射能汚染物質のスラグ層への
移行を促進できる。この効果は放射性物質で汚染した金
属が鉄以外の金属や合金に対しても発揮される６放射性
物質で汚染した金属が合金の場合、該合金の主成分元素
である金属の酸化物よりも生成自由工９・ルギーが小さ
い金属酸化物がスラグ剤中に含まれる。
本発明において、スラグ剤中に上記のような金属酸化物
とともにハロゲン化物を含有させることによって、金属
酸化物含有による効果と同時に５ｉＯ４４−またはこれ
に相当する陰イオンの生成量を増大させることによって
除染効果を更に向上させることができる。すなわち、溶
融スラグ中の −８ｉ０２は数分子が結合した網目構造
をとっているとされている。スラグ剤中にハロゲン化物
を含有させることによってＳｉＯ＋が結合した網目構造
を切断し、結果的に８１２０４ の陰イオンの生成量
が増加する。このため、スラグイオンとウランイオンな
どの放射性物質のイオンとの複合体の生成が促進される
。
とともにハロゲン化物を含有させることによって、金属
酸化物含有による効果と同時に５ｉＯ４４−またはこれ
に相当する陰イオンの生成量を増大させることによって
除染効果を更に向上させることができる。すなわち、溶
融スラグ中の −８ｉ０２は数分子が結合した網目構造
をとっているとされている。スラグ剤中にハロゲン化物
を含有させることによってＳｉＯ＋が結合した網目構造
を切断し、結果的に８１２０４ の陰イオンの生成量
が増加する。このため、スラグイオンとウランイオンな
どの放射性物質のイオンとの複合体の生成が促進される
。
本発明において、ノ・ロゲン化物として、フン化物、塩
化物が特に有効でろり、まだフッ化物の一例としてフッ
化カルシウムを挙げることができる。
化物が特に有効でろり、まだフッ化物の一例としてフッ
化カルシウムを挙げることができる。
！、た汚染核種は、ウラン以外にプラトニクムなどの超
ウラン元素およびその他の安定な酸化物形態を有する放
射性元素などがあり、本発明はこれらの放射性物質で汚
染した金属の除染にも適用可能である。
ウラン元素およびその他の安定な酸化物形態を有する放
射性元素などがあり、本発明はこれらの放射性物質で汚
染した金属の除染にも適用可能である。
第１図に示すウラン汚染金属の溶融装置において、上述
した操作手順に従ってウラン汚染金属の溶融除染処理を
行った。本実施例ではウラン汚染濃度５００ｐＩの９９
％純鉄を各種スラグ剤と共にルツボへおさ嵌、約１６５
０Ｇ加熱溶融後−得られたインゴット中のウラン濃度を
測定し除染係数を求表１中、煮１は鉄鋼精錬でも用いら
れている従来のスラグである。Ａ２はＡ１のＡｔ２０３
に代えてＣａＦ２を用いたスラグ（比較例）、扁３は
従来のスラグにＦｅＯよりも生成目出エイ・ルギーが、
大きい安定ガば化物であるＭｇＯを添加したスラグ（比
較例）である。Ａ４〜Ａ６は実施りＵであって、Ａ４は
ＮＩＯを含み、Ａ５はＣＬＩＣ）’ｃ含み、またＡ６は
ＣｕＯとＣａＦ２を含んでいる。
した操作手順に従ってウラン汚染金属の溶融除染処理を
行った。本実施例ではウラン汚染濃度５００ｐＩの９９
％純鉄を各種スラグ剤と共にルツボへおさ嵌、約１６５
０Ｇ加熱溶融後−得られたインゴット中のウラン濃度を
測定し除染係数を求表１中、煮１は鉄鋼精錬でも用いら
れている従来のスラグである。Ａ２はＡ１のＡｔ２０３
に代えてＣａＦ２を用いたスラグ（比較例）、扁３は
従来のスラグにＦｅＯよりも生成目出エイ・ルギーが、
大きい安定ガば化物であるＭｇＯを添加したスラグ（比
較例）である。Ａ４〜Ａ６は実施りＵであって、Ａ４は
ＮＩＯを含み、Ａ５はＣＬＩＣ）’ｃ含み、またＡ６は
ＣｕＯとＣａＦ２を含んでいる。
表１からスラグ中にＣａ’Ｆ２を含有させると除染効果
は従来の約２倍上り、スラグ中にｌ’ｔ４ ｇ Ｏを官
有させると除染効果は史に向上するが、いずれもいわゆ
る完全除染までには至らない。しかし、Ｎｉ０−？Ｃｕ
ＯのようにＦｅＯよりも生成目出エネルキーが小さく熱
力学的に安定性が小さい酸化物は従来例に比べて除染効
果は１桁以上よくなり、更にＣａＦ２を併用すると除染
効果は相加的に上がる。
は従来の約２倍上り、スラグ中にｌ’ｔ４ ｇ Ｏを官
有させると除染効果は史に向上するが、いずれもいわゆ
る完全除染までには至らない。しかし、Ｎｉ０−？Ｃｕ
ＯのようにＦｅＯよりも生成目出エネルキーが小さく熱
力学的に安定性が小さい酸化物は従来例に比べて除染効
果は１桁以上よくなり、更にＣａＦ２を併用すると除染
効果は相加的に上がる。
以上のように本発明によれば、スラグ剤中に処理金属元
素の酸化物よりも生成自由エイ・ルギーが小さく高温下
では酸化物として比較的に不安定な金属酸化物を含有さ
せることによって、放射能汚染物質のスラグ層への移行
を促進させ、除染効果を著しく高めることができる。
素の酸化物よりも生成自由エイ・ルギーが小さく高温下
では酸化物として比較的に不安定な金属酸化物を含有さ
せることによって、放射能汚染物質のスラグ層への移行
を促進させ、除染効果を著しく高めることができる。
第１図は溶融処理装置のフロー図、第２図は各種金属酸
化物の生成自由エネルギーと温度との関係を示す図であ
る。
化物の生成自由エネルギーと温度との関係を示す図であ
る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、放射性物質で汚染した金属にスラグ剤を添加して加
熱浴融し、放射性物質をスラグ中に包含させる放射能汚
染金属の溶融除染方法において、前記スラグ剤が放射能
物質で汚染した金属の酸化物よりも生成自由エネルギー
が小さい金属酸化物を含むことを特徴とする放射能汚染
金属の溶融除染方法。 ２、特許請求の範囲第１項において、放射能物質で汚染
した金属が鉄であり、スラグ剤中に酸化銅又は酸化ニッ
ケルのいずれか１種以上が含まれていることを特徴とす
る放射能汚染物質の溶融除染方法。 ３、特許請求の範囲第１項において、放射性物質で汚染
した金属が合金からなり、スラグ剤中に該合金の主成分
元素である金属の酸化物よりも生成自由エネルギーが小
さい金属酸化物が含まれていることを特徴とする放射能
汚染物質の溶融除染方法。 ４、特許請求の範囲第１項において、スラグ剤中に放射
能物質で汚染した金属の酸化物よりも生成自由エネルギ
ーが小さい金属酸化物とハロゲン化物とが含まれている
ことを特徴とする放射能汚染物質の溶融除染方法。 ５、特許請求の範囲第４項において、ハロゲン化物がフ
ッ化カルシウムであることを特徴とする放射能汚染物質
の播融除染方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP218783A JPS59127000A (ja) | 1983-01-12 | 1983-01-12 | 放射能汚染金属の溶融除染方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP218783A JPS59127000A (ja) | 1983-01-12 | 1983-01-12 | 放射能汚染金属の溶融除染方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59127000A true JPS59127000A (ja) | 1984-07-21 |
| JPH0136919B2 JPH0136919B2 (ja) | 1989-08-03 |
Family
ID=11522355
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP218783A Granted JPS59127000A (ja) | 1983-01-12 | 1983-01-12 | 放射能汚染金属の溶融除染方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59127000A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103805750A (zh) * | 2012-11-08 | 2014-05-21 | 中国辐射防护研究院 | 铀污染碳钢或不锈钢熔炼去污用助熔剂 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH038214A (ja) * | 1989-06-05 | 1991-01-16 | Yazaki Corp | ワイヤーハーネス |
-
1983
- 1983-01-12 JP JP218783A patent/JPS59127000A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN103805750A (zh) * | 2012-11-08 | 2014-05-21 | 中国辐射防护研究院 | 铀污染碳钢或不锈钢熔炼去污用助熔剂 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0136919B2 (ja) | 1989-08-03 |
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