JPS5910900A - 放射性同位体含有液体の調製方法ならびにその液体の生成装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、放射性製同位体の溶液ｔカラム内の吸着剤中
を通過させることにより放射性同位体を含む液体を調製
し、一方親同位体は吸着削土に吸着され、そして溶離剤
乞用いて吸着剤から放射性同位体を生成する方法に関す
る。更に本発明は前記液体を生成する装置、前記装置用
の生成カラム、ならびに前鵬１生成カラムの調製方法に
夫々間する。

半減期が２．３日までの放射性同位体は診断目的用の医
薬にしばしば用いられる。診断目的に良く用いられる放
射性同位体の−１にはチクネチウム−９９１ｎがある。

しかし、成る種の応用、たとえば心臓学的研究用には、
比較的長い半減期、すなわち６時間のテクネチウム−９
９扉は不都合である。この比較的長い半減期は放射性物
質を長期間にわたり身体内に循環したままとし、その結
果その同位体を用いる診断検査の迅速な反覆を妨げるも
Ｑ）である。

他方、もう・一種類の放射性同位体、金−１９５ｍは前
述した検査にとって非常に適当であることが立証されて
いる。金−１９５ｍは半減期３ｏ、６秒を有する同位体
であり、ガンマ線の′み’４放射し、そして適切なエネ
ルギーのガンマ線、すなわち２６１　ＫｅＶ　Ｙ放射し
、更に観察用に適した装置、たとえばガンマカメラによ
って良好な観察を可能とするに十分な縫な放射するもの
である。

１９８０年４月１６日に出願された米国特許出願第１４
０，７８１号は放射性同位体水銀−１９５ｍから満足す
べき方法で金−１９５ｍ”ｉ生成することを教示してい
る。この方法はいわゆる放射性同位体生成器中で行われ
ることが好ましく、この場合はＨｇ／Ａｕ生成器であっ
て、これから使用器は所望の時点に放射性同位体含有液
体の通はを取り出すことができる。この種の瞬間的な生
成と、いうのは比較的短い半減期の同位体の急速な壊変
に基因する、実用的に非常な重要性ン有している。前述
したように、放射性同位体生成器は一般に載量置体に適
した吸着剤ン備えたカラムを含んで構成さ几る。この生
成器は載量置体の溶液ｔカラム内の吸着剤を通過させる
ことによってその載量置体？装填するものである。吸着
された載量置体は所定期間中の壊変によって頭囲置体を
生成するが、この期間は同位体の半減期によるものであ
る。使用者はこの期間内の、いつでも所望の時点で生成
器から頭囲置体を含んで成る液体の適量を取り出すこと
ができる。この溶離工程中で、適切な溶離剤をカラム内
に流し、ここで形成された頭囲置体は溶離剤中に溶解し
、そして収集することができるが、載量置体の方は完全
もしくは略完全にカラム内に残留する。数多くの吸着剤
および溶離剤が裂開置体水銀−１９５ｍから金−１９５
ｍ含有液体ケ調製するのに適当であることが立証さ几て
いる。

更に前述の米国特許出願中に教示さ几ているように、カ
ラム内の吸着剤は、たとえば約３乃至８０ｍＣ１で変化
する・水銀−１９５ｍの放躬能乞もって任意に装填する
ことができる。前記特許出願σ）実施例Ｘから判るよう
に、装填の度合が少なくとも部分的に溶離効率を決定す
る。装填量が低し・場合には、溶離効率路７０％ケ達成
できた反面、載量置体Ｂ３＋ｎＣｉの装填では溶離効率
は多くても５３％に過ぎなかった。

しかし、実際に、すなわち大形動物の実験を行うために
、もしくは人間の診断応用θ）ためには載量置体として
３３　ｍｃｉの水録−１９５ｍ？装填するのではしばし
ば不十分である。−回θ）単一実験では、実施に際して
金−１９５ｍの２０〜４ｎｍＣｉが望まれる。周知の壊
変パラメータによれば、生成器カラム内の吸着剤上に吸
着さ几た水銀−１９５ｍのｌミリキュリーは平衡状態に
おいて金−１９５ｍの０．４５　ｓ　ｍ（］ｗ生じる。

このことは、生成器が用いられる場合溶離によって金−
１９５ｍＱ）十分な放射能が供給されるようにするため
吸着状態で水銀−１９５ｍの４５〜９（１ｍＣｉを含有
し′なければならないこと馨意味するものである。しか
しながら、診断検査を行うクリニックは生成器が置かｎ
ている場所からは離れていることが多いので、製造中生
成器は使用に必要とされるよりも可成り高い放射能ン有
する水銀−１９５７１！で装填されねばならない。こ几
は裂開置体水銀−１９５ｍが僅かに約４０時間の半減期
ン有しているからである。

製造場所からクリニックへ生成器を運ぶ（包装、輸送の
準備、受領環ビ含む）のに略４０時間ン要する場合には
、水銀−１９５７７１による装填は、生成器が用いられ
るとき十分な放射能が残っているようにするため、略２
倍多くしなければならない。

更に放射性同位体生成器の溶離効率または溶離収率は決
して１００％ではない。既に上述したように、どちらか
と云えば高い装填量、すなわち水銀−１９５ｍのＢ５ｍ
Ｃ１によるＨＪ／Ａｕ生成器中で溶離の略５０％が達成
できた。このことは使用中に生成器から金−１９５ｍ１
７）十分な放射能を取り出すことがｉｉｌ能であるため
には装填量が更に２倍多くなければならないことχ意味
している。

第３の因子も生成器装填の度合についてσ）必要な増加
に寄与するものである。実際には、裂開置体水銀−１９
５７７１は常時他の水銀同位体、すなＪプち半減期９．
９時間を有する水銀−１９５で汚染さ几ている。壊変に
よって水銀−１９５は所望σ）金−１９５ｍ同位体を生
成せず、従って金−１９５ｍの必要な放射能には寄与し
ない。この望ましくない水銀同位体はサイクロトロン内
Ｑ）金１ターゲット」の放射による裂開置体水銀−１９
５ｍの調製に際して副生物として形成されるもσ）であ
る。

こ扛ら全ての要因がＨｇ／Ａｕ生成器の生産に際して、
生成器カラムが「汚染された」水銀−１９５ｍの少なく
とも２００ｍＣ１で装填されるσ）が部会長（，４（１
０〜１　（１０ｎｍｃｉで装填さ几るＱ）が好ましく、
そうすれば使用者はそのものから実用的な応用に関して
は十分な金−１９５ｍ１７１Ｍ射能を取り出すことがで
きるという事実ヲ堺ぎ出す。

しかし、装填量が増加すると、生成器σ）効率、すなわ
ち溶離効率が減少するということが判明した。従って、
生成器Ｏ）効滓を改善して実用上ｔの適用のために十分
に高い歩留りと関連する装填ｔｖ多くすることが非常に
重要となる。上記の論議は特にＨ９／Ａｕ生成器に適用
されるものであるが、溶離歩留り０）改善はまた、例え
ば１９］　Ｏ８／］、９１ＭＩＩ（もしくは８２　ＳＲ
／８２　ＲＢ　　生成器のように同一もしくは類似の問
題が起こり得るその他の生成器においても重要である。

驚くべきであるのは溶離効率が、その溶離ン高温で行う
ことによって可成り改善され得るもσ）である事実が見
出されたことである。本明細書中の開示から明らかとな
るであろうように、これン行うことによって溶離歩留り
は約７０％増加させることができる。

本発明によって溶離７行うことができる適切な温瞳は約
３　（’ｌ’乃至１００℃、好ましくは約６０°乃至約
８０℃である。水銀−１９５７７１の装填量２００ｍｃ
ｉによるＨｇ／Ａｕ生成器内で溶離を室温の代りに約６
０°乃至８０℃の温度で行ったときｍ離動率は約３８％
から約５０％に改善されることが判明した。高温におい
て俗離１行うことは側ら顕著な短所を招来することもな
い。吸着剤および溶離剤を適当に選ぶことによって、金
−１９５ｍ含有溶出液は、室温における通常の溶離後お
よび高温における溶離後の双方の場合に実質的に載量置
体を含んでいなかった。その結果、溶出液の品質は高温
で溶離７行うことによって悪影響を受けることはなかっ
た。これに対し、金−１９５ｍの収率は町成り改善され
、一方溶出液中の裂開置体、水銀−１９５ｍθ）「汚染
」も顕著には増加しなかった。

高温における溶離は吸着された載量置体を有するカラム
ヶ加熱することによって達成し得る。溶離の間、溶離液
および吸着された裂開置体馨有するカラムは高温に保持
すればよい。本発明による方法は原則として、各種の放
射性同位体含有液体調製中の溶離効果乞改善する目的で
利用することができるが、この方法は特に水銀−１９５
℃土に吸着された吸着剤の溶離による金−１９５ｍ含有
液体調製中の溶離効率乞改善するため［適切である。金
−１９５１ｋＴ］位体は放射線診断法用途に特に効果的
であり、そｎは％に良好な輻射特性および前述の特許出
願から知、６　ｎるよ５になっか簡単な調製方法に基因
するものである。

本発明の他の特徴として、金−１９５ｍ含有液体調製に
際する溶離効率は、親水銀−１９５７に同位体用の吸着
剤であって、その載量置体に関し異なった嘘着能ン有す
る吸着剤の少な（とも２層を含んで構成されるもσ）を
用いることによって更に改善することも可能であること
が見出さｎている。

装填の直後、載量置体の溶液は吸着剤内を、吸着能が増
大する順序でその層内ン通過させるようにする。この方
法によって、本明細書中の開示から明らかとなるように
、俗離効率ン更に約１０％改善することができる。

実用上の配ＩＫから、この種の勾配充填カラムは載量置
体について約４層未満の異なった吸着能ンもって構成さ
れることが好ましいが、連続的に変化する吸着能な有す
るカラム光填物、・その結果実際には非常に多くの、非
常に薄い層ン官んで構成さｎるものもまｆこ、用いるこ
とができる。

金−１９５ｍ＠有液体調製用の勾配充填カラムおよび高
温溶離の利用が組合わされ効果的に用いらルて高められ
た溶離効率をもたらす。しかし、これらの各実施態様は
所望により別々に利用してもよい。

載量置体水銀−１９５ｍ用の適切な吸着剤はシリカゲル
、酸化アルずニウム、天然または合成ケ’ｆ　ｍ　７　
／ｌ／　＜ニウム、活性炭またはガラスから成ル基材十
の硫化亜鉛含有吸着剤である。チオ硫酸塩θ）水溶液は
娘金−１９５ｍ同位体用の溶離剤として効果的に使用さ
れる。この場合、本発明による勾配充填カラムは、硫化
亜鉛の異なった含有ｔＵ有する少なくとも２層の吸着剤
を含んで成る吸着剤と共に用いればよい。％に好ましい
結果は、吸着剤のダラム当りの硫化亜鉛含有量が約０．
５乃至約２０■に増大する少なくとも２層を含んで成り
、好ましくは夫々的２．３または６Ｉｎ９の硫化亜鉛含
有率を示し、もしくは吸着剤のダラム当りの硫化亜鉛が
夫々的１．２．３および６ｍ６／である３乃至４層乞含
んで成る吸着剤によって達成することができる。

生体、特に人体の放射線診断検査方法は上記のような放
射性同位体馨含み、そして上記のようにして得た液体に
よって行うことができる。この検査は上記のように、た
とえば前記米国特許出願におけるように該液体を生体に
、好ましくは生体の血液循環系に直接施用し、次いで該
生体によって放射される放射能を記録することによって
行われる。

本発明は更に放射性同位体を含有する液体を生成する装
置に関し、該装置は入口開口部および出口開口部を備え
たカラム、該カラム内に吸着された放射性同位体ケ含む
吸着剤、および入口開口部に連結された溶離剤用の貯蔵
槽？含んで構成さ几る。本発明による装置は高温におけ
る溶離を行うのに適するもＱ）である。こθ）目的のた
め、吸着剤を備えたカラムあるいは溶離剤用の貯蔵槽お
よび吸着剤を備えｆこカラムの双方は加熱手段と共に外
部的に配置する。前記加熱手段は、たとえば１個もしく
はそれ以上のジャケットであって、その中に加熱可能な
液体が存在するか、このジャケットな経由して加熱可能
な液体が流れ得るようにしたもの、１個もしくはそ几以
上の加熱コイル、および／またはｌもしくはそれ以上の
電圧源に接続される半導体材料の層から成っている。後
者の設備、すなわちカラムまたはカラムと溶離剤貯蔵槽
が適切な半導体から成る層によって加熱されるものが好
ましい。そ几はこの設備が簡単に行えるものであり、従
って安価であり、殆ど空間を占領せず、そして良好な温
度調整および温度制御が可能となるからである。好まし
い実施態様においては、１個以十の絶縁ジャケットが半
導体材料を取巻いている。効果的な加熱は電圧源に接続
さｎる半導体材料の外部層を備えた吸着カラムを簡単に
設置することによって達成することができる。他の実施
態様において、カラムは入口開口部と吸着剤との間に１
から」の空間、すなわち少なくとも１回のｍＰｉｌｆ用
溶離剤の着を含むに足る空間が吸着剤によって充たされ
ていないものを含んで構成さ几ている。前記の「がら」
の′空間ン備えた前記のカラムを外部加熱手段、好まし
くは半導体材料がら成る層と共に設置した場合、は、カ
ラムの内容物のみならず１回の溶離に要する溶離剤の量
ｔも所望の温度に加熱するのである。更に他の実施態様
において、吸着剤を備えたカラムは入口および出口開口
ｇ（ｉ　ｗ有するジャケットによって全体的また部分的
［取囲まｎており、これを経由して溶離剤ン流すことが
でき、ジャケットの出口開口部はカラムθ）入口開口部
と接続されている。この後者の実施的様において、ジャ
ケットは外部加熱手段、好ましくは半導体材料から成る
層を有しており、それによって溶離の間ジャケラ）Ｙ経
由して流れる溶離剤は所望のｇｉＡ度に加熱さ几る。加
熱された溶離剤は順次カラムの内容物を溶離のため望ま
しい高温に加熱する。数多くの異なった、周知の半導体
材料は加熱層として供するのに適している。選択さｎた
好゛ましい半導体は全体に、もしくは略全体に酸化第二
錫または三酸化インジウムから成り、これに少欲の三酸
化アンチモンが添加されたものである。

本発明の他の特徴によ几ば、金−１９５ｍ含有液体を生
成する装置は勾配充填カラム、すなわち吸着剤と、その
上に吸着された載量置体水銀−１９５ｍが存在するカラ
ムであって、該吸着剤は親御置体に対し異なる吸着能の
少な（とも２層から成り、それらの層はカラムの開口部
間で吸着能が順次増加するように配置されるもの乞含ん
で構成されている。勾配充填カラム？含んで成るこの装
置は所望により、前述したように、このカラムもしくは
溶離剤貯蔵槽およびカラムを加熱するための手段と共に
構成してもよい。％に好ましい実施態様において、カラ
ムはシリカゲル、酸化アルミニウム、天然または合成ケ
イ酸アルばニウム、活性炭またはガラスから成る基板上
の硫化亜鉛含有吸着剤を含んで成り、この吸着剤は硫化
亜鉛の異なった含有酸を有する少なくとも２層、好まし
くは吸着剤のダラム当りσ）硫化亜鉛含有址が約０．５
乃至約２０Ｉｎ９に増大する少なくとも２層を含んで構
成さ７’Ｌるものである。

更に本発明は上記したような装置用の生成器カラムに関
する。前記生成器カラムは完全に、または実質的に円筒
形本体か、ち成り、その各末端は開放されていて、その
開口部はゴム製σ）ストツノく−により閉塞されており
、該ストッパーは本体の内部から溶離剤貯蔵槽までおよ
び放射性放射性体同位体含有液体までン夫々連結する手
段〉含んで成るか、または該手段ケ備えていてもよく、
更に前記ストッパーは本体の開放端中または開放端上で
その周縁を封止するように連結されており、この本体内
に載量置体用吸着剤が存在するか、またはこｔｔｙ本体
内の吸着剤の夫々上側および下側に存在するフィルター
の間に封入することも可能である。この種のカラムは、
たとえば前述の米国特許出願中の実施例Ｘに記載さｎる
ように、好ましくはガラス管から成り、その各端部は広
くなっており、そしてフランジ部分が設けられており、
その管には吸着剤が、焼結ガラスと多孔性プラスチック
から成る両フィルター間に封入されている。本発明によ
るカラムは、実質的に完全な円筒形、の本体が前述のよ
うに外部加熱装置を有することン特徴としている。本発
明の他σ）％徴によ几ば、金−１９５ｍ含有液体生成装
置用の生成器カラムは、載量置体水銀−１９５ｍに対し
異なった吸着能７有する少な（とも２層を含んで成る吸
着剤が円筒形本体内に存在し、また、これらの層は両フ
ィルター間に吸着能が増大する順序で配置されているこ
とｔ％徴としている。先に述べたように、前記勾配充填
カラムはまた、上記したようにカラムを加熱するための
設備と共に構成してもよい。

最後に、本発明は金−１９５ｍ含有液体生成装置用勾配
充填生成器カラムの調製方法に関する。

前述の米国特許出願の実施例Ｘ中に述べられているよう
に、生成器カラムは第１フイルター上に親御置体水銀−
１９５ｍ用吸着剤馨供給することによって装填乃至充填
され、前記フィルターは円筒形カラム内に存在し、この
本体はその各端において開放されており、そしてこのフ
ィルターの周縁は本体の内壁と接合しており、次に本体
内の吸着剤σ）上側に設けられているのは第２フイルタ
ーであり、その周縁もまた、本体の内壁と接合しており
、そして最後に本体の両端をゴムストッパーで閉塞し、
該ストッパーは１本体の内部から溶離剤貯ｉＩ！、槽ま
で、および放射性放射性体同位体含有液体までを夫々連
結する手段を含んで成るか、または該手段を備えていて
もよく、そして前記ストッパーを本体の開放端中または
開放端上に連結して周縁を封止するようにする。本発明
による勾配充填生成器カラムヶ充填するために、載量置
体に対し異なった吸着能を有する少なくとも２種類の組
成物が用いられる。これらの組成物は第１フイルター内
で、吸着能が増大もしくは減少する順序！有する層とし
て堆積される。この目的にとって特に適切なのはシリカ
ゲル、酸化アルばニウム、天然または合成ケイ酸アルミ
ニウム、活性炭素またはガラスから成る基材上の硫化亜
鉛含有吸着剤の組成物であって、異なる硫化亜鉛含有ｔ
ｖ示すものであり、前記組成物は第１フイルター上に、
増大もしくは減少する硫化亜鉛含有量の順序に配備さ１
ｔた層として供給される。カラムを閉じた稜、載量置体
、水銀−１９５ｍ０）溶液なゴム封止ストッパー中の接
続手段、たとえばチューブまたは注射用針馨経由して吸
着剤中を通過させることにより吸着剤は載量置体と共に
装填することができ、前記接続手段はス°トツパー中馨
、液体が増大する吸着能の順序馨もって吸着剤の層ケ通
過するように貫通している。硫化亜鉛含有吸着剤が用い
られる場合、装填の結果、載量置体溶液は吸着剤中を、
液体が硫化亜鉛含有ｔｖ増大させる順序をもった　　□
層を流れるように通過する。

第１ａ、ｌｂおよび１０図は本発明による加熱できる生
成器カラムσ）好ましい実施態様馨示す横断面図である
。第１ａ図および第１ｂ図において、ガラスチューブ（
カラム本体）６はその両端カ拡げらｎており、そしてフ
ランジが設けられている。

ゴム製ストッパー２は中央部開口７有するキャップ乃至
屈曲カプセル１によってチューブの開放端に接続されて
いる。吸着剤７は２個のフィルター間に存在し、そのう
ちの１個のフィルター４は焼結ガラスＧ２から成り、上
端側、すなわちカラムに溶離剤が入る側にあり、そして
他端の側、すなわち溶離剤がカラムから排除される側に
は多孔性プラスチック、たとえばノ°ヨｙ　（ｖｙｏｎ
　）　７’　５、スチツクから成るもう１個のフィルタ
ー８がある。プラスチックフィルターはポリプロピレン
製支持リング９によって支持されている。第１ａ図σ）
カラムは加熱コイル、この場合は電圧源に接続されたコ
イル状抵抗線５によって加熱することができる。

第１Ｃ図に示すカラムは、半導体材料から成る層１２で
あって、電圧源に接続可能であり、またガラスチューブ
の中心部ン取囲むものを用いて加熱することができる。

半導体材料は酸化第二錫と三酸化アンチモンとの混合物
から成っている。加熱装置は絶縁ジャケット６により包
囲されている。

第１ｂ図の生成器カラムにおいて、ガラスチューブ（カ
ラム本体）１０は入口開口部および出口開口部を備えた
ジャケット１１により取囲まれており、その結果定温の
加熱液体をポンプで押し出すことによって（矢印参照）
循環させることができる。

第２図は本発明による勾配充填生成器カラムの適切な夷
ＪＡ態様を示す横断面図である。同図において、第１図
のカラム構成要素に対応する要素は同一数字によって示
さ几るものとする。カラムは載量置体水銀−１”　９５
　ｍに対（−異なった吸着能を有する３つの層１．すな
わちＩ＃　１５　、１４および１３であって各層のシリ
カゲルのダラム当りσ）硫化亜鉛含有量が減少している
もので装填されている。

層１５．１４および１３はシリカゲルのダラム当り約６
．３および２１ｎ９の硫化亜鉛を含んで構成されており
、この場合低い濃度の層は濃縮さ几た層（シリカゲルの
ダラム当り約６■）からシリカゲルによる希釈によって
得られる。

第３図は、第２図と同じ勾配充填力ラムン示すが、更に
半導体材料（５ｎ０２／　Ｓｂ、Ｏ，）　　から成る層
の形態における加熱装置ン設けたもので、核層は電圧源
に接続することが可能である。同図中の参照数字は第１
図および第２図におけるものと同一である。

第４図は加熱できる勾配充填カラムの他の実施態様な示
すものである。第４ａ図に示すガラスチューブ（カラム
本体）１６は、フィルター４および８の間に封入されて
いる充填物乃至横材（・１５゜１４．１３硫化亜鉛濃度
は減少）の他に、空間１７が残留する程十分に長（、こ
の空間は１回の溶離に略十分な量の俗離剤の分ｉン含む
ことができる。

カラムを経由する俗離剤の流れは矢印によ゛つて示され
る。吸着剤と共にカラム本体の空間１７に受入れられる
溶離剤の量は、半導体材料から成る層１２の形態の加熱
手段であって、該層は電圧源に接続可能であるものによ
って所望の温度に加熱することができる。第４ｂ図に示
すガラスチューブ（カラム本体）２２は第４ａ図のカラ
ム本体と同じ方法において吸着剤（１５・、１４．１３
硫化亜鉛濃度は減少）で充填されている。カラム本体２
２は対の有孔ゴムストッパー１９により封止されており
、これらストッパーは中央部開口を備えた屈曲カプセル
１８によりそれらの位置に保持される。

カラムは、それを経由して俗離剤が流ｎる（矢印参照）
ことのできるジャケット２０によって取囲ま几ている。

尖った端部ぞ含んで成るＵ字形チューブ２１は下方スト
ッパー　Ｙ　＊通し、そしてジャケットの内部とカラム
の内部とを連通ずる。このチューブを経由して俗離剤は
吸着剤に達することができる。吸着剤を通過させた後、
溶出液はカラムの上１ｊｌ！ｌ　（矢印参照）から排出
させればよい。ジャケット内の俗離剤は、電圧源に接続
し得る半導体材料から成る層１２によって加熱すること
ができ、−刃板着剤はジャケット内の加熱された俗離剤
によって所望の温度とすることができる。

第５図は第１図に従って構成さ１した金−１９５ｍ生成
用カラムについての溶離収率ｙぐｉ溶離温度Ｔを示すプ
ロットである。線Ｎは通常充填カラムによる結果、そし
て線Ｇは勾ｉ己充填カラムによる結果を示している。こ
れらのプロットについては以下に、実施例Ｉおよび１１
においてより詳細に説明する。

第６図は第３図に従って構成された金−１９５ｍ生成用
カラムについての俗離収率ｙ対カラム装　　　゛填ｔｖ
表わすプロットである。＃１は通常充填カラムＶこよる
結果、そして−２は勾配充填カラムによる結果ぞ示して
いる。こ几らθ）プロットにつぃては以下に、実施例１
■に、おいてより詳細に説′明する。

本発明馨下記の具体例によって更に例示するが、こｎＶ
ｒ−よって限定ン意図するものではない。

実施例■ 吸着剤と、ｐｌ−（５〜６を有する放射性硝酸水銀溶液
ン接触させることにより第１ｂ図に示す生成器カラムを
水銀−１９，５ｍで装填した。前記溶液は、濃硝＃２〜
４ｄ中にサイクロトロンターゲットか９５ｍ ら得た　　　ＨＪ１２００ｍＣｉン溶解し、次いで得ら
れた濃縮物を水で約］ｎｍｌまで希釈し、そして最後に
ｐＨ乞５〜６に調整することにより得られたも　　９５
ｍ のである。放射性　　　Ｆ１ｇ同位体でカラムを装填し
た直後に、カラムンυ・つくり返して配置すると、焼結
ガラスフィルターはカラムの上部に６Ｈ１ｔＬ、、その
後カラム内の吸着剤は、浴液ン焼結ガラスフィルターを
通過してカラム内に流入させることにより同位体含有装
填溶液と接触することになった。

この方法に従ってカラムン装填することにより、カラム
のプラスチック構成成分への１９５ｍ、、、の偶　９５
ｍ 発的吸着は回避された。吸着剤に対する　　　ｌ−１，
９σ）吸着は、用いられた放射能の約０．１％未満が装
填の児了した後にカラム馨猾れ出て行く液体中に見出さ
れたという点で実質的に定量的であった。

カラム用の溶離剤はチオ硫酸ナトリウム五水相物約２９
．８＃と硝酸ナトリウム約１０１とン水約１．０００＋
＋＋ｌ中に溶解することによって調製した。

同位体生成器のカラムは反対位置において、加圧下に生
成器内に２　ｍｌを注入することによって溶離剤で俗離
した。非常に短い時間、すなわち２乃至９５ｍ ３秒で　　　Ａｕ　含有溶出液がカラムから収集できた
。浴剤は各種の温度において、定温の水乞俗離剤貯蔵僧
の周りに設けたジャケットおよびカラムジャケットの双
方ビ経由してポンプで送り出すことによって行われた。

Ｅｌ成りσ）ミリキュリー馨示す溶出液が、単一チャン
ネルン有する急、速ガンマ線アナライザーにより測定さ
几た浴出液のカウント率から推論さｎ、この場合２６１
　ｋｅＶのガンマ線エネルギーチャンネルが用いらｆｔ
Ｔこ。得うれ　９５ｍ たカウント率は、測定時間中の　　　Ａｕ　の壊変によ
るカウントＱ）損失なｈびに溶離から谷溶、出液につい
てのカウントの測定開始までに経過した時間内の放射能
０）損失に関して（配置、効率および一゛不動時間につ
いてθ）通常θ）補正項の他に）補正を施した。

Ｇ　溶出液中Ｑ）１９５″ｌＡｕ　についてまとめられ
たミリキュリー数は、俗離χ生じた日の１４００時？標
準としたので、全ての結果は直接比較可能となった。

卵論的に得られる１９５″Ａｕに対する俗離１９５″！
Ａｕ　　θ）百分率として定義さ几る溶離収率は生成器
カラムが装填された１９５ｍＨｇσ）周知θ）ばリキュ
リー数およびその壊変ノ（ラメータ（１ｍＣｉθ）１９
５ｍ１１ｇは０．４５８ｍＣ１の１９５ｍＡｕン生じる
）から、上記σ）標準化を用いて推論された。

浴出液の放射性核種純度は、該溶出・液内に残留したｌ
’＋５”Ｈ，ｐにより放射された溶離１９５　ｍＡｕ−
５６０ｋｅＶ　のガンマ線の完全な壊変の後、計数する
ことによって決定さＴ’Ｌ　ｆ、−０実測値は、生成器
カラムが装填された　　　Ｈｇ　ｏ）総体量の百分率と
　９５ｍ して、または俗離　　　Ａｕのｉリキュリー当り１９５
ｍＨ，のマイクロキュリー数として表わさｔｌ、この場
合にも上記したように全ての結果は標準化された。

第５図において、線Ｎは、実測された百分率による溶離
収率ｙを俗離温度Ｔ　（°Ｃ）に対してプロットしたも
のである。高温における俗離収率の改善は顕著である。

実施例Ｉｔ 溶液が、硫化亜鉛の濃度が増大する順序で（すなわち１
層１３→層１４→層１５）層内２流れるようにカラムを
経由して放射性硝酸水銀溶液を導入することによって、
実施例■に記敞したように、第３図に示す勾配充填生成
器カラムが水銀−１９５ｍ、２（１ｎｍＣ４によって装
−填された。この俗離は実施例Ｉに記畝したような種々
の湿度において行わ几た。υＧに関して第５図に示した
俗離収率ｙが俗離調度に対し実測され、かつプロットさ
ｎた。

この場合にも、溶離収率は温度の増加によって顕著に改
善される。

実施例Ｔｌｌ 第２図に示した勾配充填生成器カラムン、約４００乃至
８００　ｍｃｉで変化する積の水銀−１９５ｍ（水銀−
１９５４含む）で装填した。

比較のため、シリカゲルが均一に充填されたカラムで、
これをシリカゲルのダラム当り硫化亜鉛６．３ｍｙで変
性したものを、同様な方法により約２００乃至１．００
０　ｍｃｉで変化する貴の水銀−１９５ｒｉＬ（水銀−
］９５ン含む）で装填した。カラムの溶離は実施例Ｉに
記載された室温で行った。第６図に示す結果が得られた
。すなわち、線２は装填瑚°に対してプロットした平均
溶離収率であって、これらの収率は勾配充填カラムにつ
いて実測したものを示し、線１は通常の（すなわち均一
）充填カラムについて得たものを示す。本図から、Ｓ＊
収率は装＊：ｔｎが増加すると減少するが、勾配充填カ
ラムが用いられる場合には均一充填カラムが用いられる
場合におけるよりも俗離収率は鳩いことが明らかである
。

【図面の簡単な説明】

第１ａ図、第１ｂ図および第１Ｃ図は本発明による加熱
できる生成器カラムの好ましい実施態様を示す横断面図
、第２図は本発明による勾配充填生成器カラムの適切な
実施態様２示す横断面図、第３図は第２図と同じ勾配充
填カラムケ示すが、更に半導体材料（Ｓｎへ／５ｂ２０
ｓ）　　から成る層の形態における加熱装置７設けたも
のの図で、核層を電圧源に接続すること？可能としたも
の、第４図は加熱できる勾配充填カラムの他の実施態様
を示した図、第５図は第１図に従って構成された金−１
９５ｍ生成用カラムについての溶離収率ｙ対溶離温度Ｔ
を示すプロット図、そして第６図は第３図に従って構成
された金−１９５ｍ生成用カラムについてσ）溶離収率
ｙ対カラム装＊輪を表わすプロット用である。 ２・・・ゴム製ストッパー、５，１０．１６．２２・・
・ガラスチューブ（カラム本体）、４．８・・・フィル
ター、５・・・コイル状抵抗巌、６・・・絶縁ジャケッ
ト、７・・・吸着剤、１１．２０・・・ジャケット、１
２、・・半導体材１’１層、１３，１４．１５・・・層
、１７・・・空間、１９・・・有孔ゴムス２１トツノく
−。 特許　　出　願　人　　　ノ匂クーマリンクロ・ソトー
シル［相］ビー−７゛イＵ） ０ 匡 口 ご シ シ

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）放射性親同位体の溶液をカラム内の吸着剤中を通
   過させ、親同位体は吸着剤上に吸着され、そしてそこで
   壊変により放射性娘同位体ン生成し、次いで溶離剤によ
   って吸着剤から娘同位体を溶離、することにより放射性
   同位体含有液体を調製する方法において、前記溶離ン高
   温において行うことを特徴とする方法。 （２１前記浴離が約３０乃至約１００℃の温度で行われ
   る特許請求の範囲第１項記載の方法。 （３）前記溶離が約６０℃乃至約８０℃の温度で行われ
   る特許請求の範囲第１項記載の方法。 （４）吸着された親同位体を含有するカラムが溶離の間
   高温に保持される特許請求の範囲第１項、２項または３
   項記載の方法。 （５）溶離の間、溶離剤と吸着された親同位体を含んで
   構成さｎるカラムの双方が高温に保持される特許請求の
   範囲第１項、２項または３項記載の方法。 （６）金−１９５ｍ含有液体が、水銀−１９５ｍＹその
   上に吸着した吸着剤の溶離によって調製される特許請求
   の範囲第１項、２項または３項記載の方法。 （７）親同位体水銀−１９５ｍ用吸着剤が用いら瓜この
   吸着剤は親同位体用に異なった吸着能を有する少なくと
   も２層を含んで成り、そして親同位の溶液！して液体が
   前記層中を増大する吸着能の順序に従って流れるように
   吸着剤中を通過させる特許請求の範囲第６項記載の方法
   。 （８）親同位体として水銀−１９５ｍの溶液をカラム内
   の吸着剤中を通過させ、親同位体は吸着剤上に吸着され
   、そしてそこで壊変により放射性娘同位体ケ生成し、次
   いで溶離剤によって吸着剤から娘同位体を生成し、次い
   で溶離剤によって吸着剤から娘同位体を溶離することに
   より金−１９５ｍ含有液体ン調製する方法において、前
   記親同位体溶液をして残量立体水銀、１１９５　ｍ用吸
   着剤・中ケ通過させ、該吸着剤は残量置体に対し異なっ
   た吸着能馨有する少なくとも２層ン含んで成り、そして
   残量置体の溶液ンして液体が前記層中を増大する吸着能
   の順序に従って流れ木ように吸着剤中乞通過させること
   ン特徴とする方法。 （９）シリカゲル、酸化アルミニウム、天然または合成
   ケイ酸アルばニウム、活性炭素またはガラスから成る基
   材上の硫化亜鉛含有吸着剤ン親同位用の吸着剤として用
   い、そして千オ硫酸塩の水溶液を娘同ｒ■体用のＩ＠離
   剤として用い、更に用いられる吸着剤が異なった含有着
   の硫化亜鉛から成る少なくとも２層を含んで構成される
   特許請求の範囲第７項または８項記載の方法。 （１（）吸着剤が用いられ、これは吸着剤σ）ダラム当
   りの硫化亜鉛含有Ｉが約０．５乃至約２０即に増大する
   少なくとも２層ン含んで構成される特許請求の範囲第９
   項記載の方法。 （１１）入口開口部および出口開口部を備えたカラム、
   七〇カラム内に存在する、その上に吸着された放射性残
   量α体を有する吸着剤、およびカラムの入口開口部に連
   結された溶離剤用の貯蔵槽を含んで構成され、この場合
   吸着剤を備えたカラムが外部加熱装置ン含んで成ること
   を特徴とする放射性同位体含有液体生成装置。 ０９入ロ開ロ部および出口開口部ｙｔｆｊ４えたカラム
   、そのカラム内に存在する、その上に吸着された放射性
   Ｑ−１ｑ　Ｂ体を有する吸着剤、およびカラムの入口開
   口部に連結された貯蔵槽を含んで構成され、この場合溶
   離剤用貯蔵槽および吸着剤を備えたカラムの双方が外部
   加熱装置な含んで成ること乞特徴とする放射性同位体含
   有液体生成装置。 ０３加熱装置が１個以上のジャケットであって、その中
   に加熱可能な液体が存在するか、このジャケットを経由
   して加熱可能な液体が流れ得るようにしたもの、１個以
   上の加熱コイル、または１個以上の、電圧源に接続され
   る半導体材料の層を言んで構成される特許請求の範囲第
   １１項または１２項記載の装置。 ０４吸着剤を備えたカラムが外部的に、電圧源に接続し
   得る半導体材料か、ち成る層？含んで構成される特許請
   求の範囲第１３項記載の装置。 ０９入ロ開ロ部と吸着剤との間にカラムが空間ケ含んで
   構成され、この空間は少量（とも１回の溶離に十分な溶
   離剤の量！含むに足る容ｉｉ１を占める吸着剤によって
   は充たされておらず、そしてこの場合前記空間を有する
   カラムが外部加熱装置ン備えている特許請求の範囲第１
   ４項記載の装置。 口Ｑ吸着剤χ備えたカラムが入口および出ロ開ロ部ン有
   するジャケットによって全体的または部分的に取囲まれ
   ており、こｎｌ経由して溶離剤ン流すことができ、ジャ
   ケットの出口開口部はカラムの入口開口部と連通してお
   り、そしてジャケットは外部加熱装置を備えている特許
   請求の範囲第１３項記載の装置。 Ｑ′？）加熱装置が、電圧源に接続すべき半導体材料の
   層から成る特許請求の範囲第１５項または１６項記載の
   装置。 ０→半導体材料が全体に、もしくは略全体に酸比第二錫
   または三酸化インジウムから成り、所望によりこｎに少
   量の三酸化アンチモンが添加さ几たものである特許請求
   の範囲第１７項記載の装置。 （６）その上に残量筐体水銀−１９５ｍが吸着されてい
   る吸着剤がカラム内に存在し、前記吸着剤は残量置体に
   対し異なる吸着能を有する少なくとも２層から成り、こ
   れらの層はカラムの２個の開口部間で吸着能が順次増大
   するように配置さ扛ている金−１９５ｍ含有液体生成用
   の特許請求の範囲第１３項記載の装置。 翰その上に残量筐体水銀−１９５７７１が吸着されてい
   る吸着剤がカラム内に存在し、前記吸着剤は残量置体に
   対し異なる吸着能を有する少なくとも２層から成り、そ
   れらの１−はカラムの２個の開口部間で吸着能が順次増
   大するように配置されている金−１９５ｍ含有液体生成
   用の特許請求の範囲第１８項記載の装置。 Ｑ心人口および出ロ開ロｆｔＡｙｘ備えたカラムであっ
   て七〇）カラムの中に、その上罠親同位体水銀−１９５
   ７ＦＬン吸層している吸着剤が存在するものと、カラム
   Ｑ）人口開口部に連続さ几た浴離剤用貯緘槽とを含んで
   構成さｎ、こ、０層合カラムが吸着剤を含んで成り、前
   記吸着剤は装量置体に対し異なる吸着能馨有する少な（
   とも２層から成り、そｎらの層はカラムの２個の開口部
   間で吸着能が／［次増大するように配置さ几ている金−
   １９５ｍ含有液体生成用装置。 に）カラムがシリカゲル、酸化アルばニウム、天然また
   は合成ケイ酸アルミニウム、活性炭素またはガラスから
   成る基材上の硫化亜鉛含有吸着剤を含んで構成され、そ
   して前記吸着剤は異なった含有冴ン有する硫化亜鉛の少
   なくとも２層から成っている特許請求の範囲第２０項ま
   たは２１項記載の装置。 に）吸着剤は、そのダラム当りの硫化亜鉛含有量が約０
   ．５乃至約２０Ｔｎ９に増大する少な（とも２層を含ん
   で構成さｎる特許請求の範囲第２２項記載の装置。 （ハ）実質的に円筒形本体から成り、その各末端は開放
   さｎていて、その開口部はゴム製Ｑ）ストッパーにより
   封止されており、前記ストッパーは本体の内部から溶離
   剤貯蔵槽まで、および欣射性娘同立体含有液体用受器ま
   でを夫々連結する連結部ン含んで成り、更に前記ストッ
   パーは周縁・を封止するようにその本体σ）開放端に連
   結されており、前記本体内に載量置体用吸着剤が存在す
   るか、またはこｎｙ本体内で吸着剤の夫々上側および下
   側に存在するフィルター〇）間に封入してもよく、そし
   てこの場合、前記円筒形本体が外部加熱装置を備えてい
   る特許請求の範囲第１９項記載の装置用生成器カラム。 に）実質的に円筒形σ）本体が入口および出ロ開ロ部乞
   有するジャケットによって完全または部分的に取囲まれ
   ている特許請求の範囲第２４項記載のカラム。 に）実質的に円筒形の本体が半導体材料から成る層によ
   って完全または部分的に取囲ま几ている特許請求の範囲
   第２４項記載のカラム。 （ハ）その上端を封止するストッパーと吸着剤の上側上
   〇）フィルターとの間で、少なくとも１１！：！Ｉの浴
   部のための溶離剤の量ヲ含むには十分大きい空間ン含ん
   で構成される実質、的に円筒形の本体で・あってこの場
   合前記空間を備えた本体が加熱装置によって完全または
   部分的に取囲まれている特許請求の範囲第２４項記載の
   カラム。 弼ジャケットの出口開口部が実質的に円筒形本体の内部
   と連通し、そして前記ジャケットが外部加熱装置ケ有す
   る特許請求の範囲第２５項記載のカラム。 翰加熱装置が半導体材料の層から成る特許請求の範囲第
   ２７項または２８項記載のカラム。 （ト）半導体材料が本質的に酸化第二錫または三酸化イ
   ンジウムから成り、場合によりこれに少量の三酸化アン
   チモンが添加されたものである特許請求の範囲第２９項
   記載のカラム。 ０］）残量置体水銀−１９５ｍ用吸着剤が実質的に円筒
   形の本体中に存在し、前記吸着４剤は装量置体に対し異
   なった吸着能を有する少なくとも２層を含んで構成され
   、そしてこれらの層は両フィルター間に吸着能の増大す
   る順序で配置されている特許請求の範囲第２４項、２５
   項、２６項、２７項または２８項記載のカラム。 ０′４親同残量水銀−１９５ＦＷ用吸着剤が実質的に円
   筒形の本体内に存任し、その吸着剤は装量置体に対し異
   なった吸着能を有する少な（とも２層を含んで構成され
   、そしてこｎらの層は内フイルター間に吸着能の増大す
   る順序で配置ａされている特許請求の範囲第３０項記載
   のカラム。 ０；ｌ実質的に円筒形の本体から成り、その各末端は開
   放され、ていて、その開口部はゴム製のストッパーによ
   り封止されており、前記ストッパーは本体の内部から＃
   １離剤貯藏槽まで、および放射性放射性体同位体含有液
   体までを夫々連結する連結部を含んで成り、更に前記ス
   トッパーは本体の開放端内または開放端に周縁を封止す
   るように連結され、前記本体内に装量置体水銀−１９５
   ７７１用吸着剤が両フィルター間に封入され、これらフ
   ィルターは本体内で吸着剤の夫々上側および上側上に存
   在し、そして前記載量置体用吸着剤は載量立体に対し異
   なった吸着能な有する少な（とも２層馨含んで構成さ几
   、こｎらの層は両フィルター間に吸着能の増大する順序
   で配置されている特許請求の範囲第１９項記載のカラム
   。 ■シリカゲル、酸化アルミニウム、天然または合成ケイ
   酸アルばニウム、活性炭またはガラスから成る基材上の
   硫化亜鉛含有吸着剤が実質的に円筒形の本体内に存在し
   、そしてこの場合吸着剤が異なった含有Ｗｋｗ有する硫
   化亜鉛の少な（とも２層を含んで構成される特許請求の
   範囲第３３項記載のカラム。 （ロ）吸着剤は、そのダラム当りの硫化亜鉛含有酸が約
   ０．５乃至約２０■に増大する少なくとも２層を含んで
   構成される特許請求の範囲第３４項記載のカラム。 （ト）粗間６ｒ体水銀−１９５ｍ用吸着剤を第１フイル
   ター上に供給し、こσ）場合第１フイルターは実質的に
   円筒形の本体内に存在し、この本体はその各端部におい
   て開放さ几、そして第１フイルターの周縁は本体の内壁
   に接合されている。次いで本体内の吸着剤の上側上に第
   ２フイルターを配備し、この場合第２フイルターの周縁
   もまた、本体の内壁と接合されている、そして最後に本
   体の両端部をゴム製ストッパーによって封止するが、前
   記ストッパーン本体の開放端に周縁を封止するように連
   結することによりこのストッパーが本体の内部から溶離
   剤貯蔵槽まで、および放射性放射性体同位体含有液体ま
   でに至る連結部を含んで構成さ几る％許請求の範囲第３
   １項記載の生成器カラムの調製方法において、吸着剤と
   して用いられる載量置体に対し異なった吸着能を有する
   少なくとも２種類の組成物を含んで成り、そして吸着能
   が増大または減少する順序の層に配備した組成物を第１
   フイルター上に供給することを特徴とする方法。 （功シリカゲル、酸化アルばニウム、天然または合成ケ
   イ酸アルばニウム、活性炭またはガラスから成る基材上
   の硫化亜鉛含有吸着剤から構成される組成物であって、
   硫化亜鉛の異なった含有量含有するものを用い、そして
   吸着能が増大または減少する順序の層に配備した前記組
   成物乞第１フイルター上に供給する特、ｆ′ｆ請求の範
   囲第３６項記載の方法。 に）カラム乞閉じた後１．親同位体水銀−１９’５　ｍ
   ンゴム製ストッパー中の連結部を経由して吸着剤中を、
   吸着剤の層が増大する吸着能の順序ｔもって液体により
   通過されるようなやり方で通すことにまりカラム内の吸
   着剤が前記載量置体によって装填される特許請求の範囲
   第３６項記載の方法。