JPS585968A - 二酸化マンガン乾電池 - Google Patents
二酸化マンガン乾電池Info
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- JPS585968A JPS585968A JP57109669A JP10966982A JPS585968A JP S585968 A JPS585968 A JP S585968A JP 57109669 A JP57109669 A JP 57109669A JP 10966982 A JP10966982 A JP 10966982A JP S585968 A JPS585968 A JP S585968A
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- dry
- battery according
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/06—Electrodes for primary cells
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- H—ELECTRICITY
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- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/62—Selection of inactive substances as ingredients for active masses, e.g. binders, fillers
- H01M4/624—Electric conductive fillers
- H01M4/625—Carbon or graphite
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/04—Cells with aqueous electrolyte
- H01M6/06—Dry cells, i.e. cells wherein the electrolyte is rendered non-fluid
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は二酸化マンガン乾電池の改良に係り、より詳し
くは二酸化マンガン乾電池の正極物質に係る。
くは二酸化マンガン乾電池の正極物質に係る。
公知のように二酸化マンガン乾電池の正極は活物質たる
二酸化マンガン(天然活性のもの或いは人工的に精製さ
れた化学マンカン又#′i電解二酸化マンガン)とカー
ボンブラックを主成分とする混合物、より形成され、こ
の混合物中にいわゆるルクランシュ型マンガン乾電池の
場合には水、塩化亜鉛及び塩化アンモニウムを主成分と
する電解液(3)が吸収され、塩化亜鉛乾電池の場合に
は水及び塩化亜鉛を主成分とし塩化アンモニウム含有量
の著しく少ない電解液(H)が吸収される。
二酸化マンガン(天然活性のもの或いは人工的に精製さ
れた化学マンカン又#′i電解二酸化マンガン)とカー
ボンブラックを主成分とする混合物、より形成され、こ
の混合物中にいわゆるルクランシュ型マンガン乾電池の
場合には水、塩化亜鉛及び塩化アンモニウムを主成分と
する電解液(3)が吸収され、塩化亜鉛乾電池の場合に
は水及び塩化亜鉛を主成分とし塩化アンモニウム含有量
の著しく少ない電解液(H)が吸収される。
本発明の目的は上記のような乾電池の製造技術f変える
ことなく又その製造コストヲ上昇させることなしに、正
極物質の性能を向上せしめることにある。換言すれば、
正極混合物の組成會変えることにより乾電池の放電寿命
の姑艮を図り、しかもこれにより該混合物のコスト上昇
を招くことなくかえってコスト減ともなり得ることを目
的とすする。
ことなく又その製造コストヲ上昇させることなしに、正
極物質の性能を向上せしめることにある。換言すれば、
正極混合物の組成會変えることにより乾電池の放電寿命
の姑艮を図り、しかもこれにより該混合物のコスト上昇
を招くことなくかえってコスト減ともなり得ることを目
的とすする。
乾電池の性能、即ち放電寿命は一糀的には正極における
二酸化マンガンの量に比例する。従って本発明において
は、正適における他の重要成分であるカーボンブラック
の量を減らすことにより二酸化マンガン蓋の増大を図る
こととし、従来の乾電池に通常用いられていたカーボン
ブラックよりも優れた導電率及び吸収作用を有する特定
のカーボンブラック、例えばアセチレンブラック又はベ
ンゼンブランク等を用いることにより上記目的の達成に
成功した。
二酸化マンガンの量に比例する。従って本発明において
は、正適における他の重要成分であるカーボンブラック
の量を減らすことにより二酸化マンガン蓋の増大を図る
こととし、従来の乾電池に通常用いられていたカーボン
ブラックよりも優れた導電率及び吸収作用を有する特定
のカーボンブラック、例えばアセチレンブラック又はベ
ンゼンブランク等を用いることにより上記目的の達成に
成功した。
即ち、上記したアセチレンブラック等の%足のカーボン
ブラックは炭素含有率が99−以上であり、6.3X1
0’Pαで測定した電気抵抗率が0.350Ω個未満、
フタル酸ジプチル吸収指数(DBp指数)が100gの
ブラックに対して350gIt以上の各性能を有するも
のであり、このようなカーボンブラックを用いることに
より乾電池正極混合物における二酸化マンガン対カーボ
ンブラックの重量化を大幅に増大することができる。上
記のようなアセチレンブラックの千例はフランス特許第
7706894号に記載されている通りであって、これ
によりば電気抵抗率(6,5x 10”Paで側足)は
0.270〜0.350Ω国でありDBP指数は100
Iに対[2て400〜500−である。
ブラックは炭素含有率が99−以上であり、6.3X1
0’Pαで測定した電気抵抗率が0.350Ω個未満、
フタル酸ジプチル吸収指数(DBp指数)が100gの
ブラックに対して350gIt以上の各性能を有するも
のであり、このようなカーボンブラックを用いることに
より乾電池正極混合物における二酸化マンガン対カーボ
ンブラックの重量化を大幅に増大することができる。上
記のようなアセチレンブラックの千例はフランス特許第
7706894号に記載されている通りであって、これ
によりば電気抵抗率(6,5x 10”Paで側足)は
0.270〜0.350Ω国でありDBP指数は100
Iに対[2て400〜500−である。
このような優れた性能を有する特定のカーボンブランク
を用いるならばカーボンブラックの量を従来、よりも減
少することができ、その減少分を二酸化マンガンで書換
することにより二酸化マンガンの重1比増大が達成され
、しかもこの場合においても従来の乾電池におけると同
等の導電率及びtm液吸収作作用得られる。
を用いるならばカーボンブラックの量を従来、よりも減
少することができ、その減少分を二酸化マンガンで書換
することにより二酸化マンガンの重1比増大が達成され
、しかもこの場合においても従来の乾電池におけると同
等の導電率及びtm液吸収作作用得られる。
既述したように乾電池に用いられる電解液には2つのタ
イプがある。即ち、いわゆるルクランシュ型乾電池にお
いては水、塩化亜鉛及び比較的高濃度の塩化アンモニウ
ムより成る電解液(イ)?用いるが、この場合の乾電池
正極における二酸化マンガン対カーボンブラックの重量
比は従来3〜8程度であったが、本発明によれば該比率
はこれを大幅に上回り10〜25とすることができる。
イプがある。即ち、いわゆるルクランシュ型乾電池にお
いては水、塩化亜鉛及び比較的高濃度の塩化アンモニウ
ムより成る電解液(イ)?用いるが、この場合の乾電池
正極における二酸化マンガン対カーボンブラックの重量
比は従来3〜8程度であったが、本発明によれば該比率
はこれを大幅に上回り10〜25とすることができる。
主として水及び塩化曲鉛より成り塩化アンモニウムの含
有雪が電、m液(湧よりも着しくぐ少ない(通常3−未
られるが、この場合の二酸化マンガン対カーボンブラッ
クの重量比も本発明によれば従来のものより著しく大と
することができ、即ち従来は71〜7程度の重量比であ
ったのが本発明によれば15@度の重量比を達成するこ
とが可能である。
有雪が電、m液(湧よりも着しくぐ少ない(通常3−未
られるが、この場合の二酸化マンガン対カーボンブラッ
クの重量比も本発明によれば従来のものより著しく大と
することができ、即ち従来は71〜7程度の重量比であ
ったのが本発明によれば15@度の重量比を達成するこ
とが可能である。
以上欽明したように、本発明によればアセチレンブラッ
ク郷の%5Zのカーボンブラックを用いることKより従
来より少量のカーボンブラックで従来と同程度の導電率
及び電解液吸収作用を得ることができる。史にこのカー
ボンブラックの減少分を二酸化マンガンの付加分とする
ことにより二酸化マンガン量増大を図り、これにより放
電寿命及び容量の向上を実現する。しかも二酸化→ンカ
ンはカーボンブラックよりも安価に得られるので経済性
にも優れ、高性能乾電池正極めて低コストで得ることが
できる。
ク郷の%5Zのカーボンブラックを用いることKより従
来より少量のカーボンブラックで従来と同程度の導電率
及び電解液吸収作用を得ることができる。史にこのカー
ボンブラックの減少分を二酸化マンガンの付加分とする
ことにより二酸化マンガン量増大を図り、これにより放
電寿命及び容量の向上を実現する。しかも二酸化→ンカ
ンはカーボンブラックよりも安価に得られるので経済性
にも優れ、高性能乾電池正極めて低コストで得ることが
できる。
本発明の理解を容易にするため以下に実施例を記す。実
施例1及び2は特に本発明による一方の利点、即ち乾電
池の放電性能の向上を農付けるものであり、実施例6及
び4は臀に他方のオリ点である経済性向上1)実証する
ものとして理解することができる。
施例1及び2は特に本発明による一方の利点、即ち乾電
池の放電性能の向上を農付けるものであり、実施例6及
び4は臀に他方のオリ点である経済性向上1)実証する
ものとして理解することができる。
実施例1
炭素含有率991以上、粒子の平均直径約2751比表
9面積約10On?/11、電気抵抗率(6,3x 1
0”Paで側足)約0.3000cm、P温指数100
. DBP吸収指数(100,90プラ7りK[L)4
00+d(7)アセチレンブラックと、化孝的又Fi、
電気化学的に合成した二酸化マンガンを用いて正極混合
物とした。即ち、56〜64%(重tチ、以下同じ)、
例えF!59mの合成二酸化マンカンと6.8〜6%(
例えば4−)の上記アセチレンブラックに加え、12〜
15チ(例えば12.5 % )の塩化アンモニウム(
乾*)、2〜10’lbC例えば8.5チ)の塩化亜鉛
(乾燥)及び16〜20%、(例えば16嘩)の水を混
合して正極物質とした(電解液(4の場合)。
9面積約10On?/11、電気抵抗率(6,3x 1
0”Paで側足)約0.3000cm、P温指数100
. DBP吸収指数(100,90プラ7りK[L)4
00+d(7)アセチレンブラックと、化孝的又Fi、
電気化学的に合成した二酸化マンガンを用いて正極混合
物とした。即ち、56〜64%(重tチ、以下同じ)、
例えF!59mの合成二酸化マンカンと6.8〜6%(
例えば4−)の上記アセチレンブラックに加え、12〜
15チ(例えば12.5 % )の塩化アンモニウム(
乾*)、2〜10’lbC例えば8.5チ)の塩化亜鉛
(乾燥)及び16〜20%、(例えば16嘩)の水を混
合して正極物質とした(電解液(4の場合)。
本実施例で狗られた乾電池の放電容量は、単に正極中の
二酸化マンガン量が増大したことから推定されるよりも
はるかに大きな上昇1示した。即ちこの結果は第1図及
び第2図に示される通りであって、とtら図面に示す曲
線はCEI規格によるモジュールRoe 、R□、R1
4及びR9に対応するものであるが、本発明による乾電
池の放電容量(実線で示す)tilt従来のもの(破線
で示す)よりも50〜100%もの増大を示している。
二酸化マンガン量が増大したことから推定されるよりも
はるかに大きな上昇1示した。即ちこの結果は第1図及
び第2図に示される通りであって、とtら図面に示す曲
線はCEI規格によるモジュールRoe 、R□、R1
4及びR9に対応するものであるが、本発明による乾電
池の放電容量(実線で示す)tilt従来のもの(破線
で示す)よりも50〜100%もの増大を示している。
このような著しい容量増大が達成されたにもかかわらず
、本実施例で用いた正極物質の価格Fi従来のものと同
程度か或いはやや安価に止まるものであった。即ち、本
実施例による乾電池のコストパーフォーマンスは非常に
良好であった。
、本実施例で用いた正極物質の価格Fi従来のものと同
程度か或いはやや安価に止まるものであった。即ち、本
実施例による乾電池のコストパーフォーマンスは非常に
良好であった。
実施例2
合成二酸化マンガン60〜69−1実施例1で用いたと
同じアセチレンブラック2.5〜4.0%。
同じアセチレンブラック2.5〜4.0%。
塩化アンモニウム(乾燥)10〜15%、塩化亜鉛(乾
燥)2〜11%及び水13〜17チを混合して正極物質
を形成し九(電解液(4の場合)。より具体的な配合比
率は下記の通りである。
燥)2〜11%及び水13〜17チを混合して正極物質
を形成し九(電解液(4の場合)。より具体的な配合比
率は下記の通りである。
上記した2つの正極物質による乾電池の答tは、実施例
1における同じモジュールのものよりも更に10〜15
チの増大を示した。又本実施例においては高価なアセチ
レンブラックをより広範囲において安価な二酸化マンガ
ンと代替して正極を製造したので、その製造コストは実
施例1より更に低くすることができた。
1における同じモジュールのものよりも更に10〜15
チの増大を示した。又本実施例においては高価なアセチ
レンブラックをより広範囲において安価な二酸化マンガ
ンと代替して正極を製造したので、その製造コストは実
施例1より更に低くすることができた。
実施例3
本実施例においては活物質として天然の(例えばガボン
やギリシャの鉱山で産出した)二酸化マンガンを用い、
アセチレンブラックは前記実施例1及び2で用いたもの
と同じとした。即ち、54〜64チ(例えば61チ)の
天然産二酸化マンガン及び3.8〜6%(例えば4.3
16)のアセチレンブラックに12〜15チ(例えば1
4.7 % )の塩化アンモニウム(乾燥)、2〜10
チ(例えば5.5チ)の塩化亜鉛(乾燥)及び14〜2
0%(例えば14.5チ)の水を加えて正極混合物とし
た(電解液(,4の場合)。
やギリシャの鉱山で産出した)二酸化マンガンを用い、
アセチレンブラックは前記実施例1及び2で用いたもの
と同じとした。即ち、54〜64チ(例えば61チ)の
天然産二酸化マンガン及び3.8〜6%(例えば4.3
16)のアセチレンブラックに12〜15チ(例えば1
4.7 % )の塩化アンモニウム(乾燥)、2〜10
チ(例えば5.5チ)の塩化亜鉛(乾燥)及び14〜2
0%(例えば14.5チ)の水を加えて正極混合物とし
た(電解液(,4の場合)。
本実施例においては二酸化マンガンとして人工のものよ
りもはるかに安価な天然産のもの管用いたので、高価な
アスレチックブラックの一部を安価な二酸化マンガンと
置換することによる本発明の経済的有利性がより一部に
発揮され極めて安価な乾電池を製造することができた。
りもはるかに安価な天然産のもの管用いたので、高価な
アスレチックブラックの一部を安価な二酸化マンガンと
置換することによる本発明の経済的有利性がより一部に
発揮され極めて安価な乾電池を製造することができた。
この場合も二酸化マンガンの高配合により乾電池として
必要な性能は十分に満足され、コストパーフォーマンス
は前記実施例におけると同様好ましいものであった。
必要な性能は十分に満足され、コストパーフォーマンス
は前記実施例におけると同様好ましいものであった。
実施例4
電解液(勾の場合として、二酸化マンカン49〜62チ
、前記実施例1〜3に用いたのと四じアセチレンブラッ
ク4〜7%、乾燥塩化アンモニウム0〜3嘩、乾燥塩化
亜鉛9〜11%及び水25〜30−f混合し2て塩化亜
鉛電池の正極物質を製造した。得られた乾電池の放電寿
命は少なくとも従来の塩化亜鉛電池と同程度であるか若
しくはそれ以上であり、カーボンブラック量の一部をよ
り安価な二酸化マンガン、特に天然の二酸化マンガンで
置換することにより原料コストの大幅な低減を図ること
ができた。
、前記実施例1〜3に用いたのと四じアセチレンブラッ
ク4〜7%、乾燥塩化アンモニウム0〜3嘩、乾燥塩化
亜鉛9〜11%及び水25〜30−f混合し2て塩化亜
鉛電池の正極物質を製造した。得られた乾電池の放電寿
命は少なくとも従来の塩化亜鉛電池と同程度であるか若
しくはそれ以上であり、カーボンブラック量の一部をよ
り安価な二酸化マンガン、特に天然の二酸化マンガンで
置換することにより原料コストの大幅な低減を図ること
ができた。
乾を池における正極は円形断面の仲秋とされているのが
通常であるが本発明の通用はこれに限られるものではな
く、薄板状としてもよいことは勿論である。例えば電解
質ゲルの薄層コーティングを施したクラフト紙等で両極
を分離するようにしたペーパーラインド方式、或いはペ
ーストラインド方式の如きにも本発明を適用することが
できる。
通常であるが本発明の通用はこれに限られるものではな
く、薄板状としてもよいことは勿論である。例えば電解
質ゲルの薄層コーティングを施したクラフト紙等で両極
を分離するようにしたペーパーラインド方式、或いはペ
ーストラインド方式の如きにも本発明を適用することが
できる。
以上述べたような本発明の正極混合物に対して#i更に
酸化曲鉛や塩化水錯(It)等を添加してもよいことは
従来と同様であるが、如何なる場合にも既述した本発明
による乾電池の優れた%質を阻害するものであってはな
らない。本発明による乾電池の製造にあたっては従来法
と同様でよく何ら特別の設備婢管必要としない。
酸化曲鉛や塩化水錯(It)等を添加してもよいことは
従来と同様であるが、如何なる場合にも既述した本発明
による乾電池の優れた%質を阻害するものであってはな
らない。本発明による乾電池の製造にあたっては従来法
と同様でよく何ら特別の設備婢管必要としない。
添附図面第1図及び第2図は本発明による乾電池の谷i
#を従来のものとの比較において示す図表であって、第
1図はCEI規格のモジュールね及びR11に対応する
ものを、また第2図けCEI規格のモジュールR84及
びR7K対応するものをそれぞh示す。こtら図面にお
いて実線は本発明による乾電池の容量を示し破線は従来
の乾電池の谷tを示す。 特許出願人 ソシエット・し・ビレ・ウォンデ・ソシ
エテ・アノニム
#を従来のものとの比較において示す図表であって、第
1図はCEI規格のモジュールね及びR11に対応する
ものを、また第2図けCEI規格のモジュールR84及
びR7K対応するものをそれぞh示す。こtら図面にお
いて実線は本発明による乾電池の容量を示し破線は従来
の乾電池の谷tを示す。 特許出願人 ソシエット・し・ビレ・ウォンデ・ソシ
エテ・アノニム
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 (11正極が二酸化マンカン及びカーボンブラックを、
主体とする混合物より成るものにおいて、該カーボンブ
ラックとして、炭素含有率99−以上、6.3 X 1
06 Pegで測定した電気抵抗率0.350Ω1未満
であり且つ100I!当たりのDHp 吸収指数650
−以上であるカーボンブラックを用い、且つ二酸化マン
ガンのカーボンブラックに対する重量比全従来の二酸化
マンガン乾電池における該比率よりも大きくすること′
fr特徴とする二酸化マンガン乾電池。 (2)ルクランシュ型の二酸化マンガン乾電池において
、二酸化マンガンのカーボンブラックに対する重量比が
8以上である特許請求の範囲第1項に記載の二酸化マン
ガン乾電池。 (3)二酸化マンガンのカーボンブラックに対する重量
比が8〜25の範囲内である特許請求の範囲第2項に記
載の二酸化マンガン乾電池。 (4)塩化亜鉛乾電池において、二酸化マンガンのカー
ボンブラックに対する重量比が7以上である特許請求の
範囲第1項に記載の二酸化マンガン乾電池。 (5)二酸化マンガンのカーボンブラックに対する重量
比が7〜15の範囲内である特許請求の範囲第4項に記
載の二酸化マンガン乾電池。 (6)前記カーボンブラックがアセチレンブラックより
成る特許請求の範囲第1項に記載の二酸化マンガン乾電
池。 (η 6.3 X 10”Ptxでの電気抵抗率が0.
270〜0.350であり、10011当たりのDBP
M収指数が400〜500−のアセチレンブラックを用
いる特許請求の範囲第6項に記載の二酸化マンガン乾電
池。 (8)炭素含有率99%以上、粒子の平1I9ii[径
約275.4.比表面積的100 d/11.6.3
xlo”Pαでの電気抵抗率約0.300Ωtx、P温
指数100であり且つ100I当九りのDBP@収指数
400−のアセチレンブランクを用いる特許請求の範囲
第7項に記載の二酸化マンガン乾電池。 (9) 前記二酸化マンガンとして化学的又は電気化
学的に合成された二酸化マンガンを用いる特許請求の範
囲第1項乃至第8項のいずれかに記載の二酸化マンガン
乾電池。 00 前記二酸化マンガンとして天然活性二酸化マン
ガンケ用いる特許請求の範囲第1項乃至第8項のいずれ
かに記載の二酸化マンガン乾電池。 Ol ルクランシュ型の二酸化マンガン乾電池におい
て、その正極が56〜64 urt、%の合成二酸化マ
ンガン、648〜6wt、%のアセチレンブラック、1
2〜15wt、−の乾燥塩化アンモニウム、2〜1ow
t、sの乾燥塩化亜鉛及び16〜2CJI)t、%の水
より成る特許請求の範囲第8項に記載の二酸化マンガン
乾電池。 G′lJ ルクランシュ型の二酸化マンガン乾電池に
おいて、その正極が60〜69uJt、*の合成二酸化
マンガン、2.5〜4wt、%のアセチレンブラック、
10〜15wt、−の乾燥塩化アンモニウム、2〜11
Kt、%の乾燥塩化亜鉛及び13〜17wt、%の水
より成る特許請求の範囲第8項に記載の二酸化マンガン
乾電池。 031 ルクランシュ型の二酸化マンガン乾電池にお
いて、その正極が54〜(S 4 wt、−の天然活性
二酸化マンガン、6.8〜6wt、%のアセチレンブラ
ック、12〜15 lat、sの乾燥塩化アンモニウム
、2〜10 tilt、 Toの乾燥塩化亜鉛及び14
〜2011rt、fbの水より成る特許請求の範囲第8
項に記載の二酸化マンガン乾電池。 04 塩化亜鉛乾電池において、その正極が49〜6
2 ult−’16の二酸化マンガン、4〜7 wt、
%のアセチレンブラック、0〜5wt、%の乾燥塩化ア
ンモニウム、9〜1i wt、qbの乾燥塩化亜鉛及び
25〜5 Q wt、%の水より成る特許請求の範囲第
8項に記載の二酸化マンカン乾電池。
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
FR8112690 | 1981-06-26 | ||
FR8112690A FR2508710B1 (fr) | 1981-06-26 | 1981-06-26 | Perfectionnement aux melanges cathodiques de piles seches au bioxyde de manganese-zinc a electrolyte salin |
FR8124154 | 1981-12-23 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS585968A true JPS585968A (ja) | 1983-01-13 |
Family
ID=9259944
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57109669A Pending JPS585968A (ja) | 1981-06-26 | 1982-06-25 | 二酸化マンガン乾電池 |
Country Status (3)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS585968A (ja) |
FR (1) | FR2508710B1 (ja) |
ZA (1) | ZA824269B (ja) |
Cited By (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO1986004929A1 (en) | 1985-02-22 | 1986-08-28 | Kawasaki Steel Corporation | Process for producing unidirectional silicon steel plate with extraordinarily low iron loss |
US4906530A (en) * | 1987-08-01 | 1990-03-06 | Kawasaki Steel Corp. | Grain oriented electromagnetic steel sheets having a very low iron loss |
JPH0427673B2 (ja) * | 1983-11-22 | 1992-05-12 | Denki Kagaku Kogyo Kk | |
US5203928A (en) * | 1986-03-25 | 1993-04-20 | Kawasaki Steel Corporation | Method of producing low iron loss grain oriented silicon steel thin sheets having excellent surface properties |
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