JPS58125603A - メタノ−ル分解による水素と一酸化炭素を含有するガス状混合物の製法 - Google Patents
メタノ−ル分解による水素と一酸化炭素を含有するガス状混合物の製法Info
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- JPS58125603A JPS58125603A JP587282A JP587282A JPS58125603A JP S58125603 A JPS58125603 A JP S58125603A JP 587282 A JP587282 A JP 587282A JP 587282 A JP587282 A JP 587282A JP S58125603 A JPS58125603 A JP S58125603A
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- Japan
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- methanol
- mixed gas
- flow path
- gas
- gaseous mixture
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
この発明はメタノールを高温の触媒と接触させて水素と
一酸化炭素に富むガス状混合物を得る方法に関する。
一酸化炭素に富むガス状混合物を得る方法に関する。
メタノールを高温の触媒と接触させ水素と一酸化炭素に
富む混合ガスを製造することは、燃料電池用などの如き
比較的小規模の用途のために水素、−酸化炭素あるいは
これらのガス状混合物を得るだめの第一工程として必要
となることが多く、その概要は特開昭５Ｓ−１５グ３θ
２によっても既知である。
富む混合ガスを製造することは、燃料電池用などの如き
比較的小規模の用途のために水素、−酸化炭素あるいは
これらのガス状混合物を得るだめの第一工程として必要
となることが多く、その概要は特開昭５Ｓ−１５グ３θ
２によっても既知である。
メタノールを水素と一酸化炭素に分解する反応は大吸熱
反応であるため、通常使用触媒の作動温度、すなわち２
θθ〜ｊθθ℃程度の温度範囲において相当の熱量を供
給しつつ実施する必要がある。この必要熱ｈ１゛を供給
するだめの方法として前記特開昭３ ！；−７３グ３θ
２においては内部に触媒を充填した多数の管よりなる汐
応器の管外から溶融塩によって触媒および反応中のガス
を加熱する方法が利ＩＩＩさ ３− れている。しかし、この溶融塩による間接加熱法は溶融
塩自体が取り扱い」二、危険物質であり、操業停止時の
温度低下により固化するため、杓始動が容易でないなど
の欠点を有する。
反応であるため、通常使用触媒の作動温度、すなわち２
θθ〜ｊθθ℃程度の温度範囲において相当の熱量を供
給しつつ実施する必要がある。この必要熱ｈ１゛を供給
するだめの方法として前記特開昭３ ！；−７３グ３θ
２においては内部に触媒を充填した多数の管よりなる汐
応器の管外から溶融塩によって触媒および反応中のガス
を加熱する方法が利ＩＩＩさ ３− れている。しかし、この溶融塩による間接加熱法は溶融
塩自体が取り扱い」二、危険物質であり、操業停止時の
温度低下により固化するため、杓始動が容易でないなど
の欠点を有する。
この発明は上記の如き欠点を克服し、かつ反応器の構造
を簡単化して装置全体の取り扱いを簡便にすることを最
終目的とし、具体的にはメタノールの分解により得られ
た水素と一酸化炭素に富むガス状混合物の一部を循環さ
せつつ、この循環ガス流にメタノール蒸気を含有させて
、更にこのメタノール蒸気含有循環ガス流を加熱した後
、触媒と接触させる方法であって、メタノール分解の必
要熱量をメタノール蒸気含有循環ガス流の保有顕熱によ
り供給する方法である。
を簡単化して装置全体の取り扱いを簡便にすることを最
終目的とし、具体的にはメタノールの分解により得られ
た水素と一酸化炭素に富むガス状混合物の一部を循環さ
せつつ、この循環ガス流にメタノール蒸気を含有させて
、更にこのメタノール蒸気含有循環ガス流を加熱した後
、触媒と接触させる方法であって、メタノール分解の必
要熱量をメタノール蒸気含有循環ガス流の保有顕熱によ
り供給する方法である。
第１図により、この発明を説明する。第１図は、この発
明の工程例を示す図である。図中２ｇは一層以−にの区
画された触媒層を有する反応器である。反応器とにおい
てメタノールの分解により生成した水素と一酸化炭素に
富むガス状混合物（以下混合ガスと略称。）は流路／／
を経由して熱交換器５に流入して、ある程度冷却される
。冷却された混合ガスは流路／−！により熱交換器Ｓか
ら流出し、その７部は流路／グにより製品として取り出
され必要に応じて冷却器／３により冷却されて所望の用
途に提供される。残部のなお相当の高温にある混合ガス
は流路／を通過して昇圧機コに吸入されるが、その途中
で流路３から液体メタノールの所定量が添加され混合カ
スが保有する顕熱により蒸発し合流させられる。
明の工程例を示す図である。図中２ｇは一層以−にの区
画された触媒層を有する反応器である。反応器とにおい
てメタノールの分解により生成した水素と一酸化炭素に
富むガス状混合物（以下混合ガスと略称。）は流路／／
を経由して熱交換器５に流入して、ある程度冷却される
。冷却された混合ガスは流路／−！により熱交換器Ｓか
ら流出し、その７部は流路／グにより製品として取り出
され必要に応じて冷却器／３により冷却されて所望の用
途に提供される。残部のなお相当の高温にある混合ガス
は流路／を通過して昇圧機コに吸入されるが、その途中
で流路３から液体メタノールの所定量が添加され混合カ
スが保有する顕熱により蒸発し合流させられる。
昇圧器２によって昇圧されたメタノール蒸気含有混合ガ
スは流路グａを紅で熱交換器Ｓに流入し、ここで反応器
ｇから流出する混合ガスと熱交換して予熱され流路グ１
〕を経て加熱器乙に流入する。加熱器乙においてメタノ
ール蒸気含有混合ガスは二段階に加熱される。
スは流路グａを紅で熱交換器Ｓに流入し、ここで反応器
ｇから流出する混合ガスと熱交換して予熱され流路グ１
〕を経て加熱器乙に流入する。加熱器乙においてメタノ
ール蒸気含有混合ガスは二段階に加熱される。
まず第一の所望温度１で加熱されたメタノール蒸気含有
混合ガスは二つの分流７ａと７１〕に分割される。分流
７ａは直接に反応器ｇ内の第１触媒層９ａに導入され、
触媒との接触によってメタノール蒸気が分解され、同時
に温度降下を伴って反応器と内の空間／θａに流出する
。一方他の分流７１〕は加熱炉６中で再加熱を受けて、
分流７ａより高い第二の所望温度のガスとして反応器に
供給される。すなわち触媒層９ａを通過し温度が低下し
た分流７ａに対して温度の高い分流７１〕の分流７Ｃを
空間／θａにおいて添加混合し、混合後の温度を触媒の
作動温度まで上昇させた後、この混合ガスを第二触媒層
９１）に導入する。触媒層９１）においては再びメタノ
ールの分解反応が生起してガスの温度が低下するだめ、
空間／θ１）において分＃ｆ、７１）の分流７ｄを添加
混合して契温した後、この混合ガスを更に触媒層９ｃに
導入し前記と同様にメタノールの分解を行う。同様の操
作を所望回数行って流路３から添加されたメタノールの
全部あるいは大部分が分解された後、混合ガスは流路／
／を経由して前記の如く熱交換器Ｓに流入する。
混合ガスは二つの分流７ａと７１〕に分割される。分流
７ａは直接に反応器ｇ内の第１触媒層９ａに導入され、
触媒との接触によってメタノール蒸気が分解され、同時
に温度降下を伴って反応器と内の空間／θａに流出する
。一方他の分流７１〕は加熱炉６中で再加熱を受けて、
分流７ａより高い第二の所望温度のガスとして反応器に
供給される。すなわち触媒層９ａを通過し温度が低下し
た分流７ａに対して温度の高い分流７１〕の分流７Ｃを
空間／θａにおいて添加混合し、混合後の温度を触媒の
作動温度まで上昇させた後、この混合ガスを第二触媒層
９１）に導入する。触媒層９１）においては再びメタノ
ールの分解反応が生起してガスの温度が低下するだめ、
空間／θ１）において分＃ｆ、７１）の分流７ｄを添加
混合して契温した後、この混合ガスを更に触媒層９ｃに
導入し前記と同様にメタノールの分解を行う。同様の操
作を所望回数行って流路３から添加されたメタノールの
全部あるいは大部分が分解された後、混合ガスは流路／
／を経由して前記の如く熱交換器Ｓに流入する。
上記の工程例において熱交換器Ｓは必ずしも必要ではな
い。熱交換器Ｓを省略し、分流／／から流路／、２へ流
出した反応器ｇの高温流出ガスの７部を流路／グから製
品として取り出した後、流路／を経由直接昇圧機、！に
吸入させることもできる。この場合には当然のことであ
るが昇圧機２を流出したメタノール蒸気含有混合ガスは
熱交換器Ｓを経由することなく直接に加熱器乙に流入す
る。また反応器ｇ内にある独立した触媒層（９ａ、９ｈ
、？ｃ等）は７層でもよく、この場合には流路７ａ、７
ｂ。
い。熱交換器Ｓを省略し、分流／／から流路／、２へ流
出した反応器ｇの高温流出ガスの７部を流路／グから製
品として取り出した後、流路／を経由直接昇圧機、！に
吸入させることもできる。この場合には当然のことであ
るが昇圧機２を流出したメタノール蒸気含有混合ガスは
熱交換器Ｓを経由することなく直接に加熱器乙に流入す
る。また反応器ｇ内にある独立した触媒層（９ａ、９ｈ
、？ｃ等）は７層でもよく、この場合には流路７ａ、７
ｂ。
７ｃなどが不要となるが、反応器を有効に利用するため
に流路７ａのガス温度を市販の通常触媒の耐熱温度（約
Ｓθθ℃）以上に上昇させる必要があり、例えば白金の
如き高耐熱性触媒を使用することが必要となる。また触
媒層数が多いことは反応器との内部構造を複雑にする。
に流路７ａのガス温度を市販の通常触媒の耐熱温度（約
Ｓθθ℃）以上に上昇させる必要があり、例えば白金の
如き高耐熱性触媒を使用することが必要となる。また触
媒層数が多いことは反応器との内部構造を複雑にする。
これらの理由から望捷しい触媒層数は一〜Ｓである。ま
た反応器内の空間／θａおよび／θ１）などにおいて前
段触媒層から流出するガスと７１）あるいは７ｃなどか
ら供給される高温ガスとの均一混合を容易にするだめの
混合器として、例えば特公昭／Ｉｌ３−７Ａシ記載の如
きものを使用することができる。加熱炉乙には既知の構
造のものがいずれも使用可能であり、捷だ加熱炉に供給
する熱源については特別な制限はない。また流路３から
供給するメタノールは蒸気状態にあるものであっ−Ｃも
何ら支障がないが、液体で供給する方が蒸発潜熱による
昇圧機２への吸入ガスの冷却が可能であるため列圧機に
必要な耐熱性能を低下させることができる。また、その
際流路／内に液体メタノールを周知の噴霧ノズルを通し
て供給することが簡便である。
た反応器内の空間／θａおよび／θ１）などにおいて前
段触媒層から流出するガスと７１）あるいは７ｃなどか
ら供給される高温ガスとの均一混合を容易にするだめの
混合器として、例えば特公昭／Ｉｌ３−７Ａシ記載の如
きものを使用することができる。加熱炉乙には既知の構
造のものがいずれも使用可能であり、捷だ加熱炉に供給
する熱源については特別な制限はない。また流路３から
供給するメタノールは蒸気状態にあるものであっ−Ｃも
何ら支障がないが、液体で供給する方が蒸発潜熱による
昇圧機２への吸入ガスの冷却が可能であるため列圧機に
必要な耐熱性能を低下させることができる。また、その
際流路／内に液体メタノールを周知の噴霧ノズルを通し
て供給することが簡便である。
反応器ｇに充填使用する触媒としてはメタノールを水素
と一酸化炭素に分解する性能を有するものであれば使用
可能であり、これらの中でも耐熱性が高いもの程望まし
いが、通常水素と一酸化炭素から高温高圧下にメタノー
ルを合成する際に使用されるクロム−亜鉛系触媒、銅−
亜鉛系触媒、バラヂウム系触媒などを何らの支障もなく
使用し得る。これらの触媒を使用した際の流路７ａのガ
ス温度はコθθ〜ｊθθ℃、望ましくは、２５θ〜グＳ
θ℃が適当である。また流路７ ｃ 、 ７ ｄなどか
ら二次的に供給するガスの温度は前段の触媒層？；Ｉま
たは９１）などにおける空間速度と７ｃ、７ｄなどから
のガスの供給量との関係から広範囲に変更可能であるが
、好捷しい範囲としてグ５θ〜ど９６℃をあげることが
できる。流路／においてメタノールが添加された後、昇
圧機２に吸入されるメタノール蒸気含有混合ガス中のメ
タノール含有量は／〜ｊモル係がよい。メタノール含有
量がこの範囲より多い場合には添加したメタノールの全
部を分解するに必要な熱をガスの顕熱で供給できなくな
り、逆にメタノール含有量がこの範囲より少ない場合に
は装置全体の製品ガス生産量が小となって経済的でない
。また、この発明の方法を実施する際の反応器内および
ガス循環系統の圧力としてはＳ−２ｃｋｇ ／ ｃｒｈ
Ｇの圧力が望ましい。
と一酸化炭素に分解する性能を有するものであれば使用
可能であり、これらの中でも耐熱性が高いもの程望まし
いが、通常水素と一酸化炭素から高温高圧下にメタノー
ルを合成する際に使用されるクロム−亜鉛系触媒、銅−
亜鉛系触媒、バラヂウム系触媒などを何らの支障もなく
使用し得る。これらの触媒を使用した際の流路７ａのガ
ス温度はコθθ〜ｊθθ℃、望ましくは、２５θ〜グＳ
θ℃が適当である。また流路７ ｃ 、 ７ ｄなどか
ら二次的に供給するガスの温度は前段の触媒層？；Ｉま
たは９１）などにおける空間速度と７ｃ、７ｄなどから
のガスの供給量との関係から広範囲に変更可能であるが
、好捷しい範囲としてグ５θ〜ど９６℃をあげることが
できる。流路／においてメタノールが添加された後、昇
圧機２に吸入されるメタノール蒸気含有混合ガス中のメ
タノール含有量は／〜ｊモル係がよい。メタノール含有
量がこの範囲より多い場合には添加したメタノールの全
部を分解するに必要な熱をガスの顕熱で供給できなくな
り、逆にメタノール含有量がこの範囲より少ない場合に
は装置全体の製品ガス生産量が小となって経済的でない
。また、この発明の方法を実施する際の反応器内および
ガス循環系統の圧力としてはＳ−２ｃｋｇ ／ ｃｒｈ
Ｇの圧力が望ましい。
圧力がこの範囲より高くてもメタノールの分解を行うこ
とが可能であるが、化学平衡上の理由から触媒層の温度
をより高温にする必要を生じ、必ずしも経済的とはいえ
ない。′捷だ圧力がこの範囲より小なる場合には化学平
衡的には有利となるが略同−大きさの装置から得られる
製品ガス］′が減少し必ずしも経済的であるとはいえな
い。
とが可能であるが、化学平衡上の理由から触媒層の温度
をより高温にする必要を生じ、必ずしも経済的とはいえ
ない。′捷だ圧力がこの範囲より小なる場合には化学平
衡的には有利となるが略同−大きさの装置から得られる
製品ガス］′が減少し必ずしも経済的であるとはいえな
い。
この発明の方法により水素と一酸化炭素とのモル比がほ
ぼ、２：／であり、両者を合計で９ｃモルチ」ン、」−
含むガスを簡便に製造することができる。この製品ガス
中には水素と一酸化炭素以外に少量の二酸化炭素、水蒸
気、メタン、デメチルエーテルおよびその他の副生有機
化合物と未反応メタノールが含有されるが、これら副生
物および未反応メタノールは周知の手段例えば間接冷却
、水あるいはアルカリ水溶液による直接冷却洗滌、ある
いけ吸着処理などにより除去することかできる。更に２
次精製として吸着剤にモレキーラ−／−プを使用する吸
着処理法あるいは加圧下に有機高分子化合物の薄膜への
拡散滲透をその膜に適当な温度で行ういわゆる膜分離法
などを適用することにより混合ガスを水素と一酸化炭素
に分離することも可能である。また製品ガスを使用する
に際し、」−１の如き水素および一酸化炭素以外の副生
物の混入が許容される場合には原料メタノールとして充
分精製されていないものを使用できる。
ぼ、２：／であり、両者を合計で９ｃモルチ」ン、」−
含むガスを簡便に製造することができる。この製品ガス
中には水素と一酸化炭素以外に少量の二酸化炭素、水蒸
気、メタン、デメチルエーテルおよびその他の副生有機
化合物と未反応メタノールが含有されるが、これら副生
物および未反応メタノールは周知の手段例えば間接冷却
、水あるいはアルカリ水溶液による直接冷却洗滌、ある
いけ吸着処理などにより除去することかできる。更に２
次精製として吸着剤にモレキーラ−／−プを使用する吸
着処理法あるいは加圧下に有機高分子化合物の薄膜への
拡散滲透をその膜に適当な温度で行ういわゆる膜分離法
などを適用することにより混合ガスを水素と一酸化炭素
に分離することも可能である。また製品ガスを使用する
に際し、」−１の如き水素および一酸化炭素以外の副生
物の混入が許容される場合には原料メタノールとして充
分精製されていないものを使用できる。
実施例
第１図工程によるメタノールの分解試験を行った。原料
メタノールは流路３からポンプ（図示省略）を使用し流
路／内においてガス流中に噴霧供給した。また反応器と
には酸化亜鉛７り重量類、二三酸化クロム、２３重重量
類含む粒状触媒を第１図の如く触媒層９ｄにθ、！ｍ３
、？ｂにθ’ｌ ｍ！′、？（５にθｌ＞ｒｒ？の３段
の触媒層として充填し使用した。
メタノールは流路３からポンプ（図示省略）を使用し流
路／内においてガス流中に噴霧供給した。また反応器と
には酸化亜鉛７り重量類、二三酸化クロム、２３重重量
類含む粒状触媒を第１図の如く触媒層９ｄにθ、！ｍ３
、？ｂにθ’ｌ ｍ！′、？（５にθｌ＞ｒｒ？の３段
の触媒層として充填し使用した。
試験結果は下表の通りである。
圧力 温度 流量 グー
流路／の混合ガス ２θ−４初ＣＩ ７ｇＯ°Ｃ
／θθθθＮｍＡ寺 θθ７瀦３輸体メタノール ／１
０ 常 温 １０θ昇
圧機３の吸入口 ワθ ／グθ℃、、２に流路
グｌ） ９．９ ３３θ℃
同」０１、路７ａ ９７ ’
ｌθθ℃ 同」−触媒層９ａ出口
９５ ３３θ℃ θθ７流路７’ｃ
９７ ”θ℃、！に触媒層９１）
入口 ９５ グ／−２℃触媒層９１）出口
９３ 流路７ｄ ９７ グアθ’Ｃｘ触媒層？
Ｃ入口 ｔ３ 反応器ｇ出口 ９／ ３Ｓθ℃
θθ７流路／、２ ９θ ７ｇ９℃
θθ７流路／／Ｉ９θ ７ｇ９℃
９３θ θθ７製品ガス分析結果は水素乙乙２
モルチ、−酸化炭素３．２３モル係、二酸化炭素とメタ
ンとの合計１’１モル係、未反応メタノール７θθＩ）
１３ｍの他に極めて微量のデメチルエーテルなどが検出
された。
／θθθθＮｍＡ寺 θθ７瀦３輸体メタノール ／１
０ 常 温 １０θ昇
圧機３の吸入口 ワθ ／グθ℃、、２に流路
グｌ） ９．９ ３３θ℃
同」０１、路７ａ ９７ ’
ｌθθ℃ 同」−触媒層９ａ出口
９５ ３３θ℃ θθ７流路７’ｃ
９７ ”θ℃、！に触媒層９１）
入口 ９５ グ／−２℃触媒層９１）出口
９３ 流路７ｄ ９７ グアθ’Ｃｘ触媒層？
Ｃ入口 ｔ３ 反応器ｇ出口 ９／ ３Ｓθ℃
θθ７流路／、２ ９θ ７ｇ９℃
θθ７流路／／Ｉ９θ ７ｇ９℃
９３θ θθ７製品ガス分析結果は水素乙乙２
モルチ、−酸化炭素３．２３モル係、二酸化炭素とメタ
ンとの合計１’１モル係、未反応メタノール７θθＩ）
１３ｍの他に極めて微量のデメチルエーテルなどが検出
された。
第１図はこの発明の工程例を示す。
／ 循環ガス流路
ρ 循環器
３ メタノール流入路
＆ａ、＜Ｚｂ メタノール蒸気含有循環ガス流路ｊ
熱交換器 ６ 加熱器 ７ａ 、 ７ｂ 、 ７ｃ 、 ７ａ反応ガス流路に
反応器 ？ａ、９１）、９ｃ断熱触媒層 ／θａ、／θｌ〕触媒層出口ガス ／３冷却器 ／グ 製品ガス 特許出願人 東洋エンジニアリング株式会社代理人大
洲 明 峰
熱交換器 ６ 加熱器 ７ａ 、 ７ｂ 、 ７ｃ 、 ７ａ反応ガス流路に
反応器 ？ａ、９１）、９ｃ断熱触媒層 ／θａ、／θｌ〕触媒層出口ガス ／３冷却器 ／グ 製品ガス 特許出願人 東洋エンジニアリング株式会社代理人大
洲 明 峰
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 ■ メタノールを高温の触媒と接触させて水素と一酸化
炭素を含有するガス状混合物を製造する方法において、
触媒層から流出する該ガス状混合物を二分割し、一方の
分割流は製品ガス状混合物として取り出し、他の分割流
にはメタノール蒸気を添加した彼、昇圧加熱し該触媒層
に返還し再接触させることを特徴とするメタノール分解
による水素と一酸化炭素を含有するガス状混合物の製法
。 ０ 触媒層に返還し再接触させる該部分側流にメタノー
ル蒸気を添加する際に、高温の該分割流に液体メタノー
ルを添加し蒸発させる特許請求の範囲第１項記載の方法
。 −／−。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP587282A JPS58125603A (ja) | 1982-01-20 | 1982-01-20 | メタノ−ル分解による水素と一酸化炭素を含有するガス状混合物の製法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP587282A JPS58125603A (ja) | 1982-01-20 | 1982-01-20 | メタノ−ル分解による水素と一酸化炭素を含有するガス状混合物の製法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58125603A true JPS58125603A (ja) | 1983-07-26 |
| JPS619242B2 JPS619242B2 (ja) | 1986-03-20 |
Family
ID=11623012
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP587282A Granted JPS58125603A (ja) | 1982-01-20 | 1982-01-20 | メタノ−ル分解による水素と一酸化炭素を含有するガス状混合物の製法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58125603A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61168501A (ja) * | 1985-01-23 | 1986-07-30 | Nippon Kagaku Gijutsu Kk | メタノ−ル改質水素製造方法 |
| JP2009028583A (ja) * | 2007-07-24 | 2009-02-12 | Osaka Prefecture Univ | Ｎｉ３（Ｓｉ，Ｔｉ）系金属間化合物からなるメタノールからの水素製造用触媒，水素製造方法、水素製造装置 |
-
1982
- 1982-01-20 JP JP587282A patent/JPS58125603A/ja active Granted
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| PAPERS SNG SYMPOSIUM=1973 * |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61168501A (ja) * | 1985-01-23 | 1986-07-30 | Nippon Kagaku Gijutsu Kk | メタノ−ル改質水素製造方法 |
| JP2009028583A (ja) * | 2007-07-24 | 2009-02-12 | Osaka Prefecture Univ | Ｎｉ３（Ｓｉ，Ｔｉ）系金属間化合物からなるメタノールからの水素製造用触媒，水素製造方法、水素製造装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS619242B2 (ja) | 1986-03-20 |
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