JPH11508686A - 軽水炉での照射によるプルトニウムの破壊方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 本発明は、軽水炉（ＬＷＲ）での照射によってプルトニウム（Ｐｕ）を破壊する方法に係る。本発明によれば、Ｐｕをほぼ等しい重量割合の高富化ウラン（Ｕ）と混合する。この混合物を、９２よりも明らかに低い原子番号を有する成分でなる材料の不活性マトリック内に埋め込む。ついで、ここからＬＷＲ燃料ピンを製造し、これらのピンを通常のＬＷＲ燃料ピンの代わりにＬＷＲ内に挿入する。Ｐｕを含有する燃料ピンの照射時間は前記通常のピンの照射時間よりも明らかに長い。約２００年後、使用済み燃料の再処理を行うことなく、好ましくは照射を繰り返す。

Description

【発明の詳細な説明】 軽水炉での照射によるプルトニウムの破壊方法 本発明は、プルトニウム、特に兵器用等級のプルトニウムの破壊に係る。 過去数年間で明白になった米国と旧ソ連邦との間の緊張緩和が、両陣営におい て、無数の核弾頭が現在の必要量に比べて過剰となっていることを鮮明にさせて いる。最近発行された過剰な兵器プルトニウムの管理及び整理に関する米国Nati onal Academy of Sciences のレポートによれば、米国では、過剰量は兵器用等 級プルトニウム（Ｗ-Ｐｕ）５０トンにも達する。一方、余剰プルトニウムの管 理に関する最近のＮＡＴＯ Advanced Research Workshop において、ロシアのエ キスパートはロシアのＷ−Ｐｕの過剰量が１００トンであるとみなしている。 現在のところ、Ｗ-Ｐｕ及び高富化ウラン（Ｗ-Ｕ）は弾頭内に存在し、その分 解のため移送されなければならないであろう。この過程において、盗難又は許可 されていない流用によって国家権力又は亜国家グループへの核兵器の分散に関す る重大な問題が生じうる。 １つの選択は、原子炉内で「燃焼」させることによって当該物質を処分するこ とであり、これが本発明の課題である。このアプローチによる問題点は、Ｗ-Ｐ ｕの燃焼から生じた「アッシュ」（すなわち、使用済燃料）さえもが核爆弾を造 るために使用されうるとの事実である。原子炉での照射につづいて、使用済燃料 は炉から取り出され、溶解され、化学的に処理されて、プルトニウムが分離され 、このプルトニウムは核装置の製造に使用されうる。各種タイプのウラン及びプ ルトニウムの組成を表１及び２に示す。 Ｗ-Ｐｕとは大きく異なるが、原子炉プルトニウム（Ｒ-Ｐｕ）は核爆弾を製造 するために使用される。Ｒ-Ｐｕの臨界量はＷ-Ｐｕよりも多い（表３参照）が、 Ｒ-Ｐｕの臨界両は兵器用等級ウラン（Ｗ-Ｕ）よりも少ないことが注目される。 加えて、Ｒ-Ｐｕにおける熱発生は、Ｗ-Ｐｕにおけるよりも約６倍大きい。表３ は、各種の同位体及び同位体混合物について、臨界量、熱発生及び中性子放出率 が示されている。 本発明は、Ｐｕの破壊速度を最適化し、かつ「アッシュ」中に存在する同位体²³⁸ Ｐｕの相対量を増大させることによって、使用済燃料の耐拡散性 (proliferation resistance)を増大させることを目的とする。他の目的は、照 射済みプルトニウムの再処理を完全に回避することにある。これらの目的は、本 発明に従って、請求項１に定義する方法によって達成される。この方法の好適な 具体例の特徴に関しては、請求項２以下を参照する。 兵器用等級Ｕの使用は、使用済燃料中の²³⁵Ｕに伴う拡散の問題点を回避する ため、長期のバーンアップを要求する。ＰＷＲにおける約２０００日間の照射後 においてのみ、中性子スペクトル（全フラックス＝３×１０¹⁴cm^-2秒^-1）は、ウ ラン中の²³⁵Ｕの濃度２０％より少（すなわち、これ以下の濃度では、富化ウラ ンが拡散の危機とは見なされない）である（²³⁸Ｕにおける２０％²³⁵Ｕの混合物 の臨界量は約１トンである）。もちろん、この長期間の照射は、ついで高レベル のＰｕ破壊を導く。 次に、好適な具体例及び添付図面によって本発明を詳述する。 図１は、²³⁹Ｐｕ及び²³⁵Ｕからの²³⁸Ｐｕの生成の主な経路を示す。 図２は、新たな燃料（Ａ）及びＰＷＡにおける１、２及び２.３サイクル（１ サイクル＝８７８日）後の燃料（それぞれ、Ｂ、Ｃ、Ｄ）に関するマトリックス １トン当たりのＰｕ同位体量を示す。新たな燃料は、不活性マトリックス中に２ .５％Ｗ-Ｐｕ＋２.５％Ｗ-Ｕを含有する。 図３は、新たな燃料（Ａ）及びＰＷＲにおける１、２及び２.３サイクル（１ サイクル＝８７８日）後の燃料（それぞれ、Ｂ、Ｃ、Ｄ）に関するマトリックス 中に２.５％Ｗ-Ｐｕ＋２.５％Ｗ-Ｕを含有する。 図４は、新たな燃料（Ａ）及びＰＷＲにおける１、２及び２.３サイクル後の 燃料（それぞれ、Ｂ、Ｃ、Ｄ）に関する全Ｐｕの単位量当たりの同位体発熱率を 示す。 図５は、新たな燃料（Ａ）及びＰＷＲにおける１、２及び２.３サイクル後の 燃料（それぞれ、Ｂ、Ｃ、Ｄ）に関する全Ｐｕの単位量当たりのアイソトープ中 性子放出率を示す。 図６は、標準ＰＷＲ燃料に関する時間に伴うＫ_∞及び平均出力の変化を示す。 図７は、標準ＰＷＲ中性子スペクトルにおける不活性マトリックス系燃料に関 する時間に伴うＫ_∞及び出力の変化を示す。 図８は、Ｗ-Ｐｕ及びＷ-Ｕの各種燃料及び混合比率に関する時間に伴うＫ_∞の 変化を示す。 図９は、２.５％Ｗ-Ｐｕ＋２.５％Ｗ-Ｕを含有する不活性マトリックスの照射 及び崩壊によって生じた全Ｐｕ中の²³⁸Ｐｕの濃度を示す。初めに、新たなマト リックスに２０００日間照射する。２００、４００及び６００年の時点でマトリ ックスに１０００日間再照射する。 図１０は、２.５％Ｗ-Ｐｕ＋２.５％Ｗ-Ｕを含有する不活性マトリックスの照 射及び崩壊によって生じた全Ｐｕ同位体の総量を示す。初めに、新たなマトリッ クスに２０００日間照射する。２００、４００及び６００年の時点でマトリック スに１０００日間再照射する。 バーンアップの算定は、３.２％²³⁵Ｕ初期燃料富化、出力レベル３７.５ＭＷ ／トン、及びバーンアップ３３ＧＷｄ／トン（８７９ＥＦＰＤ（有効フルパワー 日数）後に達成）をもつ標準加圧水型原子炉に基づく。この原子炉におけるピン の各種燃料による照射をシミュレートするため、下記の操作法を採用した：すな わち、初期算定を、照射の間における平均中性子束を決定するため、標準の燃料 配列（すなわち、３.２％²³⁵Ｕ、３３ＧＷｄ／ｔ）について行った。 この平均中性子束及び同じ１グループ断面積を使用する際（これにより、中性 子束及びスペクトルは、バーンアップ３３ＧＷｄ／ｔ、８７９ＥＦＰＤで３.２ ％²³⁵Ｕ富化燃料に相当することが保証される）、新たな燃料配列、たとえば不 活性マトリックス十核分裂性物質又はＭＯＸ等が定義され、ついで、８７９ＥＦ ＰＤの照射期間について算定を繰り返し行う。 上記操作方法によって生ずる困難性は、初期算定において、追加の核分裂性同 位体のビルドアップによってもたらされる中性子エネルギースペクトルにおける 変化を説明するために、バーンアップ依存性断面積が使用されることである。バ ーンアップに応じて、特にプルトニウム同位体に関しては、異なる断面積が使用 される。不活性マトリックス系燃料の如き異なるタイプの燃料が使用されると、 コードは、コア全体がこの物質で構成されているものとみなす。予め定義された 中性子エネルギースペクトルにおけるこの物質のバーンアップは標準燃料とは明 らかに相違するが、不活性マトリックス系燃料であり、バーンアップを決定し、 従って、断面積が使用されるべきである。 この問題は、バーンアップ独立性断面積を使用することによって解消される。 バーンアップ独立性断面積は、表４に示すようにバーンアップ依存性断面積を一 次的に平均化することによって得られている。ついで、これらの平均化断面積を 使用することにより、照射される物質が、使用した断面積に対する影響をもたな いことが保証される。明らかなように、算定を１７５７及び２０００日に延ばす ことに困難性はない。 次に、２.５％Ｗ-Ｐｕ＋２.５％Ｗ-Ｕを含有する不活性マトリックス系燃料ピ ンのＰＷＲにおける照射の間の進展を考慮する。簡略化のため、不活性マトリッ クスが標準燃料と同じ密度を有していると仮定する。ＰＷＲの関連する詳細につ いては既に記述した。また、不活性マトリックス＋核分裂性物質の存在が原子炉 の中性子スペクトルを乱さないものと仮定する。このような照射の結果を、図２ 及び３に示し、プルトニウム及びウランの同位体に関して表５において要約する 。ここでは、各種照射時間における不活性マトリックス１トン当たりの存在する 同位体の量を示す。 図３及び表５から理解されるように、²³⁵Ｕが総ウランの２０％より少となる ためには、Ｗ-Ｕの約２.３サイクル（２.３×８７９日）の照射時間が要求され る。これにより、Ｗ-Ｕの耐拡散性についての配慮は、マトリックスに関する照 射時間に注目する。この照射期間の過程で、プルトニウム同位体の分布はほぼ完 全に²⁴²Ｐｕにシフトする。存在する多量の²³⁸ＰｕがＷ-Ｕの照射から生ずる。 表５からも明らかなように、総プルトニウムの約９４％が２.３サイクルで破壊 された。残留するものは約２８％²³⁸Ｐｕを有する。主として同位体²⁴²Ｐｕ（表 ３から明らかなように、臨界量１００ｋｇを有する）である。使用済み燃料がプ ルトニウムを分別するために再処理されるとすると、図４から見られるように、 １５０Ｗ／ｋg（プルトニウム金属）以上の非常に高い加熱率が予測されなけれ ばならない。この混合物の臨界量が約５０ｋｇであるため、装置当たり７．５ｋ Ｗの加熱率が競われなければならないであろう。明白なように、この結果から、 新たなマトリックス中に存在するＷ-Ｕの量はかなり低減される。 図５には、このような科学的に分離されたプルトニウムからの中性子放出率が 示されている。２.３サイクル後では、中性子放出率はＷ-Ｐｕからの場合よりも ３２倍大きいが、１サイクル後の燃料を再処理することによって得られるＲ-Ｐ ｕからの場合よりもわずかに２倍大きいだけである。 算定において、不活性マトリックス系燃料ピンの存在は、原子炉における中性 子束を乱さなかったものとみなした。これは、標準及び不活性マトリックス系燃 料に関する変化があまり違わないと仮定した場合にのみ真実である。この意味に おいて、標準及び不活性マトリックス系燃料の照射から生じたＫ_∞の変化を検討 する。 図６において、天然のＵマトリックス中における３.２％²³⁵Ｕの標準燃料配列 （既に述べた）のＫ_∞の変化を１サイクル（すなわち８７９日）にわたって示し た。ＬＷＲの中性子束中における２.５％Ｗ-Ｐｕ及び２.５％Ｗ-Ｕを含有する不 活性マトリックスのＫ_∞の変化を図７に示す。照射時間を２０００日（ＬＷＲ２ .３サイクルに相当）に延ばす。明らかなように、Ｋ_∞における大きい変化が見 られる。実際、約９００日間照射後では、配列不活性マトリックス＋核分裂物質 は臨界未満となる。ここで、Ｋ_∞＜１ではあるが、この物質は約１／（１−Ｋ_∞ ）の倍数ファクターＭをもつネットエネルギーをなお生成しつつあることが注目 されなければならない。 事実、このような照射は、ＬＷＲ内で標準燃料寿命８７９日で達成される。１ つの可能なスキームは、下記の特性を有する内方コア及び外方ブランケットでな るコアを考慮するものである。 −内方（臨界）コアは、Ｋ_∞＞１をもつ標準及び不活性マトリック燃料ピンを含 有する。 −外方（臨界未満）ブランケットは、Ｋ_∞＜１をもつ照射済み不活性マトリック ス燃料ピンを含有する。 原子炉の通常作動において各々２９３日（標準サイクルの１／３）後： −標準ピン（すなわち、８７９日間原子炉内にあったもの）の１／３を原子炉コ アから取り出し、新たなピンと交換する。 −中心コア内で８７９日間照射された不活性マトリックス燃料ピンの１／３をブ ランケットに取り出し、ここでさらに１.３サイクルの照射にさらす。これらの 不活性マトリックスピンを新たな不活性マトリックスピンと交換する。 −原子炉の外方ブランケットにおける不活性マトリックスピンの１／４を原子炉 から取り出す（これらのピンは７×２９３＝２０５０日の間原子炉内にあったこ とになる）。 このようなスキームは、標準ピンが原子炉内に８７８日間あり、一方、不活性 マトリックスピンが所望の２０５０日間原子炉にあることを保証する。外方ブラ ンケットが臨界未満の不活性マトリックス系ピンを含有することは要件ではない 。中性子の分布に応じて、臨界未満のピンの列は、コア領域内の環状シリンダ内 に又はコアを通って分散される。 上記不均一系コアのレイアウトは、ゼロ寸法コードでは調査されない。しかし ながら、このような不均一系コアの近似処理は、照射の異なる段階の燃料を含有 する均一系コアを考慮することによって行われる。このため、標準コアは、１／ ３が新たなもの、１／３が２９３日間照射されたもの及び１／３が５８６日間照 射されたものの各燃料を含有するものとみなされる。１サイクルの１／３（すな わち２９３日）の間のＫ_∞の変化を図８に示す。同様に、不活性マトリックス系 燃料でなるコアを検討する。ここでは、燃料は２９３日×７の期間（ ２０００ 日）原子炉内にあるため、均一系物質は、１／７が新たなものであり、１／７が ２９３日間照射されたものであり、１／７が５８６日間照射されたもの等である 混合物を含有する（注：このコアは標準ＰＷＲのスペクトルで照射される）。Ｋ_∞ の経時変化が標準ＰＷＲのものとあまり相違しない場合には、これは適正な近 似である。各場合の程度が図８に見られる。ここでは、核分裂性物質、すなわち Ｗ-Ｐｕ及びＷ-Ｕの量、Ｗ-Ｐｕ：Ｗ-Ｕの比を変化させることによって、及び可 燃性中性子吸収剤の使用を介して、Ｋ_∞の変化を標準原子炉のものに近似させる ことができることが理解される。 兵器用等級物質の一定量が１容量の不活性マトリックス内に含有される。不活 性マトリックスの密度がＵＯ₂燃料のものとおなじであるとすると、同じ出力を 生産するためには、マトリックス１トン当たりＷ-Ｐｕ約５０ｋｇ（すなわち、 密度が等しいとすると５％）が必要である。 不活性マトリックスは従来のＵＯ₂に代わる物質である。それは中性子捕獲に よってアクチニドを形成してはならないが、他の点では、ＵＯ₂のものと同等又 はそれ以上の特性を有する。アクチニドの生成を回避するためには、すべての成 分の原子番号が９２より明らかに小さいものでなければならない。また、良好な 原子炉特性を有するためには、融点Ｔ_mが高く（２０００℃以上；ＵＯ₂について はＴ_m＝２８８０℃），熱伝導及び機械特性がＵＯ₂のものと同等であり、マトリ ックスがクラディング及び冷却材と適合性のものでなければならない。最後に、 良好な中性子経済を得るためには、高い中性子捕獲断面積を有していてはならな い。 これらの条件に適合する２種類のセラミックスが選択される。１つの種類は、 アクチニドに対する固溶性をもたないＡl₂Ｏ₃スピネル（ＭｇＡl₂Ｏ₄）又はＭｇ Ｏである。この場合、不活性マトリック中にＵＯ₂又はＰｕＯ₂粒が存在する２相 不均一系燃料が生ずる。第２の種類は、ＣｅＯ₂及びジルコン（ＺｒＳｉＯ₄）を 含み、均一系燃料の形成を許容するに充分に高い固溶性を示す。 ²³⁸Ｐｕの半減期が８７.７５年であるため、使用済みの不活性マトリックス系 燃料の耐拡散性は時間と共に低減する。約２００年後では、Ｐｕ中の²³⁸Ｐｕの レベルは、図９から見られるように５％より小である。この時点で、使用済み燃 料がなお拡散の危機であると見られる場合には、再処理することなく、物質を再 照射することのみ必要である。２００年毎に８００年までこのように操作する結 果を図９に示す。ここで使用する中性子束は標準ＰＷＲのものである。最後に、 図１０において、不活性マトリックス中の新たなＷ-Ｐｕを使用して８００年間 にわたる一連の照射及び崩壊工程から得られた総Ｐｕ量の変化を示す。新たなマ トリックスを２０００日間照射する。２００、４００及び６００年の時点で、マ トリックスを１０００日間再照射する。図１０から、照射工程（総工程中にＰｕ が急激に減少する）の後に総Ｐｕが増大する。これは、照射工程の間に形成され た²⁴⁴Ｃｍ（約１８年の半減期で崩壊する）から生ずる²⁴⁰Ｐｕの量の増大による 。 本発明によるこの方法の主な特徴は、Ｗ-Ｐｕの高い破壊レベル及び１サイク ル経過後の使用済み燃料アッシュの高い耐拡散性を提供することである。使用済 み燃料の耐拡散性は、新たな燃料における高富化Ｕの使用によって化なり増大さ れる。このウランの存在は、追加の²³⁸Ｐｕ源（２０００日間の照射後、総プル トニウムの約３０％を形成する）を導く。再処理によって得られた²³⁷Ｎｐ又は²³⁶ Ｕの使用に基づく使用済み燃料における²³⁸Ｐｕの量を増大させるための別の 方法とは対処的に、本発明の方法は不活性マトリックス系燃料の再処理を必要と しない。原子炉における約２０００日間の照射時間の要件が、²³⁵Ｕが総ウラン の２０％より小で残留することを保証し、これによって、照射済みウラン（分離 されるウランは２０％のレベルにあることに注意：この場合、α活性廃棄物と混 合されるため、２０％のレベルは明らかに増大され、これは２０００日よりも少 ない照射時間を意味する）による潜在的な拡散の問題点を克服する。 最後に、²³⁸Ｐｕが約８８年の半減期を有するため、使用済みマトリックス系 燃料の拡散の危険な経時的に減少するであろう。２００年の期間後、プルトニウ ムにおける²³⁸Ｐｕのレベルは５％以下（耐拡散性に対して要求される最小値） に低下するであろう。このスキームの利点は、使用済みマトリックスをさらに１ ０００日間再照射することによって²³⁸Ｐｕの高いレベルを回復できることであ る。使用済みマトリックスが拡散の危機と判断される限り、再処理することなく 、再照射及び崩壊の工柱を繰り返すことができる。 本発明は、詳述した上記方法に限定されない。特に、Ｗ-Ｕを破壊されるべき Ｗ-Ｐｕと混合することは必要ではない。２０％以下の²³⁵Ｕ含量を有する富化ウ ランを等しく使用することができ、この場合、新たに発生するウランの量はかな り少ない。さらに、当該方法は、弾頭からだけでなく、使用済みＬＷＲ燃料から 又は他の核施設からのプルトニウムの破壊にも適用される。 ＊：バーンアップ３３ＧＷｄ／ｔをもつウラン加圧水型原子炉から 回収されたプルトニウム ＊：Ｐｕのα／δ相

【手続補正書】特許法第１８４条の８第１項 【提出日】１９９７年４月１日 【補正内容】 請求の範囲 １ 軽水炉（ＬＷＲ）での照射によってプルトニウム（Ｐｕ）を破壊する方法に おいて、Ｐｕをほぼ等しい重量割合の高富化ウラン（Ｕ）と混合し、この混合物 をアクチニドの形成を回避するように９２より明らかに低い原子番号を有する成 分でなる材料の不活性マトリックス内に埋め込み、これからＬＷＲ燃料ピンを製 造し、これらピンを通常のＬＷＲ燃料ピンの代わりにＬＷＲ内に挿入すると共に 、Ｐｕを含有する燃料ピンの照射時間を１０００日以上に延ばすことを特徴とす る、プルトニウムの破壊法。 ２ Ｐｕを含有する燃料ピンを、約２００年の崩壊期間後、ＬＷＲ内で再照射す る、請求項１記載の方法。 ３ 兵器用等級プルトニウムの破壊に適用される、請求項１又は２記載の方法。 ４ 破壊されるプルトニウムと混合されるウラン物質における²³⁵Ｕの含量が少 なくとも２０％、好ましくは兵器用等級である、請求項１〜３のいずれか１項記 載の方法。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ニコラオウ ジョルジェ ドイツ連邦共和国エトリンゲン デー− 76275 エペマイェルストラーセ 20 (72)発明者 ペーラニ パオロ ドイツ連邦共和国レオポルドシャーフェン デー−76344 マックス−プランク−ス トラーセ 11 (72)発明者 ファン ゲール ヤックエス ドイツ連邦共和国エトリンゲン デー− 76275 オテルスバッハストラーセ 22

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 軽水炉（ＬＷＲ）での照射によってプルトニウム（Ｐｕ）を破壊する方法に おいて、Ｐｕをほぼ等しい重量割合の高富化ウラン（Ｕ）と混合し、この混合物 を、９２より明らかに低い原子番号を有する成分でなる材料の不活性マトリック ス内に埋込み、これからＬＷＲ燃料ピンを製造し、これらピンを通常のＬＷＲ燃 料ピンの代わりにＬＷＲ内に挿入すると共に、Ｐｕを含有する燃料ピンの照射時 間を前記通常のピンの照射時間よりも明らかに長くすることを特徴とする。プル トニウムの破壊法。 ２ Ｐｕを含有する前記燃料ピンの照射時間を１０００日以上に延ばす、請求項 １記載の方法。 ３ Ｐｕを含有する燃料ピンを、約２００年の崩壊期間後、ＬＷＲ内で再照射す る、請求項１又は２記載の方法。 ４ 兵器用等級プルトニウムの破壊に適用される、請求項１〜３のいずれか１記 載の方法。 ５ 破壊されるプルトニウムと混合されるウラン物質における²³⁵Ｕの含量が少 なくとも２０％、好ましくは兵器用等級である、請求項１〜４のいずれか１項記 載の方法。