JPH1145816A - Manufacture of ring-shaped fe-b-r resin magnet - Google Patents

Manufacture of ring-shaped fe-b-r resin magnet

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JPH1145816A
JPH1145816A JP10149017A JP14901798A JPH1145816A JP H1145816 A JPH1145816 A JP H1145816A JP 10149017 A JP10149017 A JP 10149017A JP 14901798 A JP14901798 A JP 14901798A JP H1145816 A JPH1145816 A JP H1145816A
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JP
Japan
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magnet
powder
molding
resin composition
magnet powder
Prior art date
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Withdrawn
Application number
JP10149017A
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Japanese (ja)
Inventor
Fumitoshi Yamashita
文敏 山下
Koji Ueda
浩司 植田
Sunao Hashimoto
直 橋本
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Panasonic Holdings Corp
Original Assignee
Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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Publication date
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Publication of JPH1145816A publication Critical patent/JPH1145816A/en
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    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F41/00Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties
    • H01F41/02Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets
    • H01F41/0253Apparatus or processes specially adapted for manufacturing or assembling magnets, inductances or transformers; Apparatus or processes specially adapted for manufacturing materials characterised by their magnetic properties for manufacturing cores, coils, or magnets for manufacturing permanent magnets
    • H01F41/0273Imparting anisotropy

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  • Powder Metallurgy (AREA)
  • Hard Magnetic Materials (AREA)
  • Manufacturing Cores, Coils, And Magnets (AREA)

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To efficiently manufacture an annular Fe-B-R resin magnet, which has high density and high dimensional accuracy, even though thin. SOLUTION: After charging a molding material mixture 24 composed of a magnetic powder compounded with a resin composition and a slip additive into a molding cavity 20, the mixture 24 is hated through the inner peripheral surface of the cavity 20 at the time of compreassion. After the compression, heat is removed from the mixture via the inner peripheral surface of the cavity 20 for cooling, thereby obtaining a green body 26. The green body 26 thus obtained is hated to cure the resin composition, thus obtaining an annular resin magnet.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、例えばPC周辺機
器などにおいて使用される、小型高出力化および/また
は低消費電力化が求められるディスク・ドライブ・モー
タなどに搭載されるような、例えばFe−B−R(但
し、RはNdおよび/またはPr)系磁石粉体を高密度
に充填した薄肉の、例えば厚さ1mm以下の環状Fe−
B−R系樹脂磁石(またはring shaped resin bonded m
agnet)の製造方法およびその方法により製造される樹
脂磁石に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention relates to, for example, Fe, such as a disk drive motor used in, for example, a PC peripheral device, which is required to have a small size, high output, and / or low power consumption. -B-R (where R is Nd and / or Pr) -based magnet powder at a high density, for example, a thin-walled cyclic Fe-
BR resin magnet (or ring shaped resin bonded m
agnet) and a resin magnet manufactured by the method.

【0002】本発明の方法は、工業的規模での樹脂磁石
の連続圧縮成形に適用可能なメカニカルまたは油圧式の
粉末樹脂用成形機を使用し、その成形操作は、充填、圧
縮および離型の各工程を基本工程として含む。
[0002] The method of the present invention uses a mechanical or hydraulic type powder resin molding machine applicable to continuous compression molding of resin magnets on an industrial scale, and the molding operation includes filling, compression and release. Each step is included as a basic step.

【0003】[0003]

【従来の技術】磁石は、実形状(または使用に用いる形
態)における性能と経済性とのバランスから、樹脂磁石
と焼結磁石とに区別されながら発展している。一般に、
実形状での性能においてFe−B−R系樹脂磁石の優位
性を確保するには、焼結磁石によって作成が困難な薄肉
環状形状を対象とするのが有利である。しかし、Fe−
B−R系樹脂磁石の磁石特性は、全体としての密度と磁
石粉体そのものの磁石特性に依存するので、製造コスト
とのバランスを考慮しながら、磁石粉体の充填密度をで
きる限り高める工夫が必要である。
2. Description of the Related Art Magnets are being developed while being distinguished from resin magnets and sintered magnets in view of a balance between performance and economic efficiency in an actual shape (or a form used). In general,
In order to secure the superiority of the Fe-BR-based resin magnet in the performance in the actual shape, it is advantageous to target a thin annular shape which is difficult to produce with a sintered magnet. However, Fe-
Since the magnet properties of the BR resin magnet depend on the overall density and the magnet properties of the magnet powder itself, it is necessary to improve the packing density of the magnet powder as much as possible while taking into account the balance with the manufacturing cost. is necessary.

【0004】小型高出力化および/または低消費電力化
が求められるモータなどに搭載されるような、例えば厚
さ1mm以下の薄肉環状Fe−B−R系樹脂磁石では、
磁石粉体の均質充填、圧縮による高密度充填、ならびに
グリーン体(またはgreen compact)の寸法精度の確保
が一般的に困難になり、実形状において寸法精度を確保
し、また、磁石粉体そのものの磁石特性を充分に引き出
すことが困難になる。
For example, a thin annular Fe-BR-based resin magnet having a thickness of 1 mm or less, which is mounted on a motor or the like which is required to have a small size and high output and / or low power consumption,
It is generally difficult to ensure uniform filling of the magnet powder, high-density filling by compression, and dimensional accuracy of the green body (or green compact). It becomes difficult to sufficiently bring out the magnet properties.

【0005】[0005]

【発明が解決しようとする課題】従来、環状のFe−B
−R系樹脂磁石またはSm−Co系樹脂磁石では、一般
にエポキシ樹脂組成物(1−6重量%程度)を含む磁石
粉体が使用されている。
Conventionally, a cyclic Fe-B
As the -R resin magnet or the Sm-Co resin magnet, a magnet powder containing an epoxy resin composition (about 1 to 6% by weight) is generally used.

【0006】例えば、Fe−B−R系樹脂磁石またはS
m−Co系樹脂磁石に使用される異方性磁石粉体は、一
般に室温で液体のエポキシ樹脂組成物などと共に使用さ
れる。しかしながら、室温で液体のエポキシ樹脂組成物
は、磁石粉体の粉末流動性を阻害し、その結果、粉末流
動によって磁石粉体を成形型のキャビティへ充填するこ
とが困難となる。また、成形後の成形型からの離型、そ
の後のエポキシ樹脂組成物の硬化工程では、グリ−ン体
の機械的強度が小さいためハンドリング性に乏しく、最
終的に得られる環状磁石の寸法精度の維持および確保が
難しいなどの欠点がある。
For example, an Fe—BR resin magnet or S
The anisotropic magnet powder used for the m-Co resin magnet is generally used together with an epoxy resin composition which is liquid at room temperature. However, the epoxy resin composition which is liquid at room temperature impairs the powder flowability of the magnet powder, and as a result, it becomes difficult to fill the magnet powder into the cavity of the mold by powder flow. Further, in the release from the molding die after molding, and in the subsequent curing step of the epoxy resin composition, the mechanical strength of the green body is small, so that the handleability is poor, and the dimensional accuracy of the finally obtained annular magnet is poor. There are drawbacks such as difficulty in maintaining and securing.

【0007】この欠点を克服するため、例えば特開昭6
0−194509号公報では、室温で固体のエポキシ樹
脂組成物により磁石粉体を被覆し、磁石粉体に適度な粉
末流動性を付与し、エポキシ樹脂組成物の軟化温度より
も低い温度で磁石粉体を成形型のキャビティに充填し、
軟化温度よりも高い温度に成形型を加熱した状態で圧縮
し、成形型を冷却してから離型する方法が開示されてい
る。
To overcome this drawback, for example, see
In JP-A-194509, a magnet powder is coated with an epoxy resin composition which is solid at room temperature to impart an appropriate powder fluidity to the magnet powder, and the magnet powder is heated at a temperature lower than the softening temperature of the epoxy resin composition. Fill the body into the mold cavity,
There is disclosed a method of compressing a mold while heating the mold to a temperature higher than the softening temperature, cooling the mold, and then releasing the mold.

【0008】この方法では、室温で液体のエポキシ樹脂
組成物を使用した場合と同程度の高密度圧縮が可能であ
る。更に、充填工程において、成形型全体の温度がエポ
キシ樹脂組成物の軟化温度よりも低い温度であれば、粉
末流動を利用した磁石粉体の成形型キャビティへの均質
充填が可能となり、その結果、加熱圧縮により得られる
グリーン体のハンドリング性を向上させることができ
る。従って、樹脂磁石の高密度化および実形状に必要な
寸法精度の維持や確保が可能となる。
According to this method, the same high-density compression as in the case of using a liquid epoxy resin composition at room temperature is possible. Further, in the filling step, if the temperature of the entire mold is lower than the softening temperature of the epoxy resin composition, it becomes possible to uniformly fill the mold cavity of the magnet powder using powder flow, and as a result, The handleability of the green body obtained by the heat compression can be improved. Therefore, it is possible to increase the density of the resin magnet and maintain and secure the dimensional accuracy required for the actual shape.

【0009】しかしながら、この方法では、エポキシ樹
脂組成物の軟化温度を基準に、樹脂磁石よりも遥かに大
きい熱容量を有する成形型全体を、1回の成形毎に加熱
してその後に冷却する必要がある。従って、加熱および
冷却に比較的長い時間を要し、その結果、成形操作の1
サイクルの所要時間、即ち、充填、加熱、圧縮、冷却お
よび離型工程に要する時間の総和が、著しく長くなる。
よって、特開昭60−194509号公報に開示されて
いる方法は、環状樹脂磁石を工業的規模で大量に生産す
るのには不適当である。
However, according to this method, it is necessary to heat the entire mold having a heat capacity much larger than that of the resin magnet based on the softening temperature of the epoxy resin composition for each molding, and then cool the mold. is there. Therefore, a relatively long time is required for heating and cooling, resulting in one of the molding operations.
The total time required for the cycle, ie, the time required for the filling, heating, compacting, cooling and demolding steps, is significantly longer.
Therefore, the method disclosed in Japanese Patent Application Laid-Open No. Sho 60-194509 is not suitable for mass production of an annular resin magnet on an industrial scale.

【0010】また、特開昭63−194312号公報に
は、エポキシ樹脂組成物により被覆したFe−B−R系
の磁石の薄片状粉体(75μm以上の寸法を有する粒子
が50重量%以上)から成る粉体複合体をその粉末流動
性を利用して成形機の成形キャビティに充填し、粉体複
合体を圧縮してグリーン体を得、その後、グリーン体を
離型して、引き続いて、得たグリーン体を加熱して硬化
させるFe−B−R系樹脂磁石の製造方法が開示されて
いる。
Japanese Unexamined Patent Publication (Kokai) No. 63-19412 discloses a flaky powder of a Fe—BR magnet coated with an epoxy resin composition (50% by weight or more of particles having a size of 75 μm or more). Filling the molding cavity of the molding machine using the powder fluidity of the powder composite, and compressing the powder composite to obtain a green body, and then releasing the green body, and subsequently, A method for producing an Fe-BR-based resin magnet in which the obtained green body is heated and cured is disclosed.

【0011】この方法では、安定した連続成形操作が可
能であり、寸法精度の高い樹脂磁石を製造することがで
きる。しかしながら、固体エポキシ樹脂組成物は圧縮し
ても磁石粉体の充填密度を高める程には塑性流動を起こ
さない。また、成形機の型内においては複数の磁石粉体
が凝集するため、配向度の高い異方性樹脂磁石を製造す
ることができないという欠点がある。
According to this method, a stable continuous molding operation is possible, and a resin magnet with high dimensional accuracy can be manufactured. However, even when the solid epoxy resin composition is compressed, plastic flow does not occur to the extent that the packing density of the magnet powder is increased. Further, since a plurality of magnet powders agglomerate in a mold of a molding machine, there is a disadvantage that an anisotropic resin magnet having a high degree of orientation cannot be manufactured.

【0012】[0012]

【課題を解決するための手段】本発明は、環状樹脂磁石
を製造する方法であって、(1)磁石粉体、特にFe
(鉄)−B(ホウ素)−R(但し、RはNd(ネオジム)
または/およびPr(プラセオジム))系磁石粉体を、少
なくとも1種の樹脂組成物であって、室温において固体
であり、皮膜形成機能を有する熱硬化性の樹脂組成物の
有機溶媒溶液と混合して混合物を得る工程、(2)工程
(1)で得られた混合物から有機溶媒を除去し、特に蒸
発させて除去して、樹脂組成物と複合化した磁石粉末を
得、(必要に応じて(例えば凝集している場合)複合化
した磁石粉末を解砕し、)その後、分級して、所定の範
囲の粒子寸法を有する、磁石粉体および樹脂組成物から
構成される(好ましくは、樹脂組成物の皮膜により実質
的に被覆された磁石粉体である)磁石粉体複合体を得る
工程、(3)磁石粉体複合体を少なくとも1種の滑剤と
混合して、磁石粉体複合体と滑剤から構成される成形用
原料混合物を得る工程、(4)成形用原料混合物の粉末
流動によって、成形用原料混合物を成形用環状キャビテ
ィに充填する工程、(5)環状キャビティの内周面を加
熱し、その面を介して充填された成形用原料混合物に熱
を伝えて樹脂組成物の熱軟化温度以上の温度であって熱
硬化温度より低い温度まで加熱しながら、または加熱し
た後、充填した成形用原料混合物を圧縮する工程、
(6)環状キャビティの内周面を冷却し、その面を介し
て加熱・圧縮された成形用原料混合物から熱を奪って樹
脂組成物の熱軟化温度より低い温度(好ましくは室温)
に冷却して環状のグリーン体(green compact)を得る
工程、(7)グリーン体を成形用キャビティから離型し
て取り出す工程、ならびに(8)グリーン体を熱硬化温
度以上の温度まで加熱して樹脂組成物を硬化する工程を
含んで成る方法を提供する。
SUMMARY OF THE INVENTION The present invention relates to a method for producing a ring-shaped resin magnet, comprising: (1) magnet powder, particularly Fe powder;
(Iron) -B (boron) -R (where R is Nd (neodymium)
And / or Pr (praseodymium)) magnet powder is mixed with an organic solvent solution of a thermosetting resin composition having at least one resin composition, which is solid at room temperature and has a film forming function. (2) removing the organic solvent from the mixture obtained in the step (1), particularly by evaporating the mixture to obtain a magnetic powder composited with the resin composition; (For example, when agglomerated), the composited magnet powder is crushed and then classified and composed of a magnet powder and a resin composition having a particle size in a predetermined range (preferably, resin A step of obtaining a magnet powder composite, which is a magnet powder substantially coated with a film of the composition; and (3) mixing the magnet powder composite with at least one lubricant to form a magnet powder composite. To obtain a raw material mixture for molding composed of (4) a step of filling the molding material mixture into the molding annular cavity by powder flow of the molding material mixture; and (5) heating the inner peripheral surface of the annular cavity and filling the molding cavity through the surface. A step of transmitting heat to the raw material mixture and heating the resin composition to a temperature equal to or higher than the thermal softening temperature and lower than the thermosetting temperature, or after heating, compressing the filled molding raw material mixture;
(6) Cooling the inner peripheral surface of the annular cavity and removing heat from the heated and compressed raw material mixture through the surface to a temperature lower than the thermal softening temperature of the resin composition (preferably room temperature).
(7) releasing the green body from the molding cavity and removing it, and (8) heating the green body to a temperature equal to or higher than the thermosetting temperature. Provided is a method comprising curing a resin composition.

【0013】この方法により、薄肉であっても高密度で
高寸法精度を有する環状Fe−B−R系樹脂磁石を工業
的規模で大量かつ効率的に製造できる。本発明におい
て、「環状」なる用語は、中空の円柱形状(即ち、円筒
形状)でその高さが比較的低いものを意味し、従って、
「環状」なる用語は、高さが非常に小さい円筒であるリ
ング形態をも含むものとして使用している。本発明の方
法において、工程(5)においては、熱は、環状キャビ
ティの半径外向きに熱が移動し、逆に工程(6)におい
ては、熱は環状キャビティの半径内向きに熱が移動す
る。上記工程(1)〜(3)は、別に予め実施すること
ができ、所定範囲の寸法を有し、樹脂組成物と複合化さ
れた磁石粉体複合体を得て、更に、滑剤と混合された、
Fe−B−R系磁石を製造するための成形用原料混合物
を調製することができる。
According to this method, it is possible to produce a large number of annular Fe-BR-based resin magnets having a high density and a high dimensional accuracy even on a thin wall on an industrial scale. In the context of the present invention, the term "annular" means a hollow cylindrical shape (i.e. a cylindrical shape) having a relatively low height,
The term "annular" is used to include ring forms that are very small cylinders in height. In the method of the present invention, in the step (5), heat is transferred outward in the radius of the annular cavity, and conversely, in step (6), the heat is transferred inward in the radius of the annular cavity. . The above steps (1) to (3) can be separately performed in advance, have a predetermined range of dimensions, obtain a magnet powder composite composited with a resin composition, and further mix with a lubricant. Was
A molding raw material mixture for producing an Fe-BR based magnet can be prepared.

【0014】従って、本発明は、所定範囲の寸法を有
し、室温で固体の熱硬化性樹脂組成物と複合化された磁
石粉体と滑剤との成形用原料混合物を成形することによ
り環状Fe−B−R系樹脂磁石を製造する方法であっ
て、(a)成形用原料混合物の粉末流動によって、成形
用原料混合物を成形用環状キャビティに充填する工程、
(b)環状キャビティの内周面を加熱し、その面を介し
て充填された成形用原料混合物に熱を伝えて樹脂組成物
の熱軟化温度以上の温度であって熱硬化温度より低い温
度まで加熱しながら、または加熱した後、充填した成形
用原料混合物を圧縮する工程、(c)環状キャビティの
内周面を冷却し、その面を介して加熱・圧縮された成形
用原料混合物から熱を奪って樹脂組成物の熱軟化温度よ
り低い温度に冷却して環状のグリーン体を得る工程、
(d)グリーン体を成形用キャビティから離型して取り
出す工程、ならびに(e)グリーン体を熱硬化温度以上
の温度まで加熱して樹脂組成物を硬化する工程を含んで
成る方法を提供する。
Accordingly, the present invention provides a method for forming a cyclic Fe by molding a molding raw material mixture of a magnet powder and a lubricant which has a predetermined range of dimensions and is solid at room temperature and which is composited with a thermosetting resin composition. A method for producing a BR resin magnet, comprising: (a) filling a molding material mixture into a molding annular cavity by powder flow of the molding material mixture;
(B) Heating the inner peripheral surface of the annular cavity, transferring heat to the filled raw material mixture through the surface to a temperature higher than the thermal softening temperature of the resin composition and lower than the thermal curing temperature. (C) cooling the inner peripheral surface of the annular cavity while heating or after heating, and cooling the inner peripheral surface of the annular cavity, and removing heat from the heated and compressed raw material mixture through the surface. Depriving and cooling to a temperature lower than the thermal softening temperature of the resin composition to obtain an annular green body,
And (e) heating the green body to a temperature equal to or higher than the thermosetting temperature to cure the resin composition.

【0015】更に、本発明は、上述の方法により製造さ
れる、高密度(例えば磁石粉体の真密度の80%以上の
密度)で十分な機械的強度(例えば少なくとも4kgf
/mm2の圧環強度)を有する環状樹脂磁石を提供す
る。
Further, the present invention relates to a method for producing a high-density (for example, at least 80% of the true density of a magnet powder) and sufficient mechanical strength (for example, at least 4 kgf) produced by the above method.
/ Mm 2 ).

【0016】[0016]

【発明の実施の形態】本発明の方法において使用する磁
石粉体は、微小な磁石であり、その形態は、粒状形態で
あっても、薄片形態であってもよく、あるいはいずれの
他の小片の形態であってもよく、これらの微小形態を総
称して便宜的に粒子と呼ぶ。特に好ましい磁石は、Fe
−B−R(但し、RはNdおよび/またはPr)系磁石
であり、Feは、Coを含んでいてもよい(即ち、Fe
(Co)であってよい)。本発明の方法において使用で
きる磁石は、例えばNd(および/またはPr)、Fe
(Co)およびBを含むものであってよい。特に好まし
い磁石は、Nd(および/またはPr):Fe(C
o):Bを約2:14:1の割合で含むものである。そ
のような磁石は、Nd(および/またはPr):Fe
(Co):Bを約2:14:1に近い割合で含む溶湯合
金を急冷して得ることができ、これは通常薄片(または
フレーク)形態の粉体である。
DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The magnet powder used in the method of the present invention is a fine magnet, which may be in the form of particles, in the form of flakes, or any other small piece. These microscopic forms may be collectively referred to as particles for convenience. Particularly preferred magnets are Fe
-BR (where R is Nd and / or Pr), and Fe may include Co (i.e., Fe
(Co). Magnets that can be used in the method of the invention include, for example, Nd (and / or Pr), Fe
(Co) and B may be included. Particularly preferred magnets are Nd (and / or Pr): Fe (C
o): Contains B at a ratio of about 2: 14: 1. Such a magnet is composed of Nd (and / or Pr): Fe
Molten alloys containing (Co): B in a ratio close to about 2: 14: 1 can be obtained by quenching, which is usually a powder in the form of flakes (or flakes).

【0017】本発明の方法において使用する磁石粉体
は、例えば20−300nmのNd2Fe(Co)14
磁石相を有する磁気的に等方性の薄片(例えば厚さ20
−30μm)から構成されていてよく、あるいはこの薄
片は、α−Feまたは/およびFeB磁石相を更に含ん
でよく、この場合は、複数の磁性相を有する薄片とな
る。更に、磁石粉体は、Nd2Fe(Co)14B磁石相
を有する磁気的に等方性の粉体から構成されていてよ
い。また、磁石粉体は、Nd2Fe(Co)14Bを磁性
相とする磁気的に異方性の粉体などから構成されていて
よい。これらの磁石粉体は、単独で使用しても、あるい
は任意の割合で混合して使用することもできる。
The magnetic powder used in the method of the present invention is, for example, 20-300 nm of Nd 2 Fe (Co) 14 B.
Magnetically isotropic flakes having a magnet phase (e.g.
-30 μm), or the flakes may further comprise an α-Fe and / or FeB magnet phase, in this case a flake having a plurality of magnetic phases. Further, the magnet powder may be composed of a magnetically isotropic powder having a Nd 2 Fe (Co) 14 B magnet phase. The magnet powder may be composed of a magnetically anisotropic powder having Nd 2 Fe (Co) 14 B as a magnetic phase. These magnet powders can be used alone or in a mixture at an arbitrary ratio.

【0018】本発明の方法において使用する樹脂組成物
は、室温(例えば10〜30℃)で固体であり(従っ
て、組成物を構成する各成分は固体であり)、磁石粉体
表面に皮膜を形成することができ(好ましくは磁石粉体
を構成する個々の粒子が皮膜により被覆され)、最終的
に磁石粉体を結合して環状樹脂磁石を形成できる皮膜形
成機能を有する樹脂を含んで成る。
The resin composition used in the method of the present invention is solid at room temperature (for example, 10 to 30 ° C.) (the components constituting the composition are solid), and a film is formed on the surface of the magnet powder. Comprising a resin having a film-forming function that can be formed (preferably, the individual particles constituting the magnet powder are coated with a film), and finally the magnet powder can be combined to form an annular resin magnet. .

【0019】そのような樹脂としては、例えばエポキシ
樹脂を使用するのが好ましい。このエポキシ樹脂は、樹
脂磁石を製造するために一般的に使用されているエポキ
シ樹脂であってよい。このエポキシ樹脂は、例えば次の
一般式:化(1)で示されるような、1分子中に2個以
上のオキシラン環を有するものであってよい:
As such a resin, for example, an epoxy resin is preferably used. This epoxy resin may be an epoxy resin generally used for manufacturing a resin magnet. The epoxy resin may have two or more oxirane rings in one molecule, for example, represented by the following general formula:

【0020】[0020]

【化1】 Embedded image

【0021】但し、(化1)中、Yは、エポキシ樹脂分
子の両末端のエポキシ基を除く部分であり、アルコール
性水酸基を有する基である。この基は、例えばエピクロ
ルヒドリンと多価フェノールの反応生成物残基である。
有用な多価フェノールは、レゾルシノールおよびビスフ
ェノール類であり、ビスフェノール類は、フェノールと
アルデヒドまたはケトンとの縮合によって得られるもの
である。
In the formula (1), Y is a portion excluding the epoxy groups at both ends of the epoxy resin molecule, and is a group having an alcoholic hydroxyl group. This group is, for example, a residue of a reaction product of epichlorohydrin and a polyhydric phenol.
Useful polyhydric phenols are resorcinol and bisphenols, which are obtained by condensation of phenol with aldehydes or ketones.

【0022】ビスフェノール類の代表的なものとして
は、2,2’−ビス(p−ヒドロキシルフェニル)プロ
パンであるビスフェノールA、4,4’−ジヒドロキシ
ビフェニル、4,4’−ジヒドロキシジフェニルメタ
ン、2,2’−ジヒドロキシジフェニルオキサイドなど
がある。特に、エピクロルヒドリンとビスフェノールA
との縮合物のように、分子鎖内に少なくとも1つのアル
コール性水酸基を有し、室温で固体であり、また、磁石
粉体表面に対する皮膜形成能をもつ化合物が、本発明に
おいて使用できるエポキシ樹脂の代表として例示でき
る。
Representative examples of bisphenols include 2,2'-bis (p-hydroxylphenyl) propane, bisphenol A, 4,4'-dihydroxybiphenyl, 4,4'-dihydroxydiphenylmethane, 2,2 '-Dihydroxydiphenyl oxide. In particular, epichlorohydrin and bisphenol A
Compounds which have at least one alcoholic hydroxyl group in the molecular chain, are solid at room temperature, and have the ability to form a film on the surface of the magnet powder, such as condensates with epoxy resins, can be used in the present invention. Can be exemplified.

【0023】本発明の樹脂組成物は、上述のような樹脂
に加えて、その樹脂を硬化(または重合)させる硬化剤
を含んで成るのが好ましい。硬化剤は、室温にて固体で
ある。エポキシ樹脂の硬化剤としては、イソシアナート
再生体を使用することが望ましい。ここでイソシアナー
ト再生体(blocked isocyanate)とは、例えば芳香族
または脂肪族ジイソシアナートの活性水素化合物との付
加体(adduct)であり、高温条件下で解離してイソシア
ナートを発生する化学種である。
The resin composition of the present invention preferably comprises a curing agent for curing (or polymerizing) the resin in addition to the above-mentioned resin. The curing agent is solid at room temperature. As a curing agent for the epoxy resin, it is desirable to use a regenerated isocyanate. Here, the regenerated isocyanate (blocked isocyanate) is, for example, an adduct of an aromatic or aliphatic diisocyanate with an active hydrogen compound, and a chemical species that dissociates under high-temperature conditions to generate isocyanate. It is.

【0024】ジイソシアナートとしては、ヘキサメチレ
ンジイソシアナート、p−フェニレンジイソシアナー
ト、m−フェニレンジイソシアナート、p−p’−ジフ
ェニルメタンジイソシアナート、p−p’−ジフェニル
エーテルジイソシアナート、p−p’−ジフェニルスル
ホンジイソシアナートなどを例示できる。このようなジ
イソシアナートの付加体を形成する活性水素化合物とし
ては、アミン、酸性亜硫酸塩、3級アルコール、ε−カ
プロラクタム、メルカプタン、エノール、オキシムなど
がある。イソシアナート再生体は、特に活性水素化合物
の種類によって、その熱解離温度が異なるが、熱解離温
度以下であれば、エポキシ樹脂の硬化(重合)を極めて
起こしにくく、他方、熱解離温度以上に加熱すると、エ
ポキシ樹脂を迅速に硬化するという特徴を有する。
Examples of the diisocyanate include hexamethylene diisocyanate, p-phenylene diisocyanate, m-phenylene diisocyanate, pp'-diphenylmethane diisocyanate, pp'-diphenyl ether diisocyanate, and p-diphenyl ether diisocyanate. -P'-diphenylsulfone diisocyanate and the like. Examples of the active hydrogen compound forming such an adduct of diisocyanate include amines, acidic sulfites, tertiary alcohols, ε-caprolactam, mercaptans, enols, and oximes. The isocyanate regenerated product has a different thermal dissociation temperature, particularly depending on the type of active hydrogen compound. However, if the temperature is lower than the thermal dissociation temperature, curing (polymerization) of the epoxy resin is extremely unlikely to occur. Then, there is a feature that the epoxy resin is quickly cured.

【0025】上述のようなエポキシ樹脂およびその硬化
剤を含む樹脂組成物を、適当な有機溶剤、例えばアセト
ンのようなケトン類の溶剤に溶解して樹脂組成物溶液を
得る。この溶液と磁石粉末を例えば室温で混合(湿式混
合)する。必要に応じて樹脂組成物が硬化する温度未満
の温度に加熱してもよい。この混合はニーダなどの常套
の混練手段を用いて実施する。
The resin composition containing the epoxy resin and its curing agent as described above is dissolved in a suitable organic solvent, for example, a ketone solvent such as acetone to obtain a resin composition solution. This solution and the magnet powder are mixed (wet mixing) at room temperature, for example. If necessary, the resin composition may be heated to a temperature lower than the curing temperature. This mixing is carried out using a conventional kneading means such as a kneader.

【0026】次に、樹脂組成物が硬化しない温度条件下
にて、必要に応じて加熱して、アセトンなどの有機溶媒
を蒸発させて除去して樹脂組成物により緩く凝集したF
e−B−R系磁石粉体と樹脂組成物とのブロックが得ら
れる。この場合、加熱した時には、冷却した後に、その
ようなブロックが得られる。次に、例えばカッターミル
などの粗粉砕機を用いて、このブロックを解砕した後、
分級(例えば篩い分け)して、所定範囲の寸法(即ち、
所定の粒度)を有する磁石粉体複合体を得る。この時点
で、磁石粉体の粒子は、樹脂組成物の皮膜形成機能によ
り樹脂組成物によって被覆されている。この複合体は、
自体実質的に易流動性(またはさらさらしたfree-flowin
g)のものである。尚、有機溶媒を除去する過程におい
て、磁石粉体の凝集を防止するような機能(例えば攪拌
機能)を有する装置を用いる場合には、解砕を省略する
ことできる場合がある。
Next, under a temperature condition at which the resin composition does not cure, heating is performed as necessary to evaporate and remove an organic solvent such as acetone, and F
A block of the eBR-based magnet powder and the resin composition is obtained. In this case, when heated, such blocks are obtained after cooling. Next, for example, using a coarse crusher such as a cutter mill, after crushing this block,
Classify (e.g., sieved) to a predetermined range of dimensions (ie,
A magnet powder composite having a (predetermined particle size) is obtained. At this point, the particles of the magnet powder are covered with the resin composition by the film forming function of the resin composition. This complex is
Itself substantially free-flowing (or free-flowing free-flowin
g). In the process of removing the organic solvent, in the case where an apparatus having a function (for example, a stirring function) for preventing agglomeration of the magnet powder is used, the crushing may be omitted in some cases.

【0027】樹脂組成物は、室温で固体の少なくとも1
種のビスフェノール型エポキシ樹脂および少なくとも1
種のイソシアネート再生体を含むのが好ましく、その量
は、目的とする樹脂磁石の密度および性能、ならびに強
度などを考慮して選択できる。一般的には、磁石粉体複
合体は、その重量の1.0−3.0重量%、好ましくは
例えば2.5重量%の量の樹脂組成物(エポキシ樹脂+
イソシアナート再生体)を含む。樹脂組成物の量が、1
重量%未満では樹脂磁石の機械的強度の低下が著しい場
合が多く、3重量%以上では磁石粉体の高密度充填(即
ち、密度の高い樹脂磁石を得ること)が困難になる場合
がある。
The resin composition has at least one solid at room temperature.
At least one bisphenol type epoxy resin and at least one
It is preferable to include a kind of regenerated isocyanate, and the amount thereof can be selected in consideration of the density and performance of the target resin magnet, the strength, and the like. Generally, the magnet powder composite is present in an amount of 1.0-3.0% by weight, preferably, for example, 2.5% by weight of the resin composition (epoxy resin +
Regenerated isocyanate). When the amount of the resin composition is 1
If the amount is less than 3% by weight, the mechanical strength of the resin magnet is often significantly reduced.

【0028】本発明の特に好ましい態様では、磁石粉体
複合体は所定範囲の粒子寸法(篩の目開きによる寸法)
を有する。例えば、肉厚1mm以下の環状樹脂磁石を製
造する場合、複合体の95重量%以上が53−250μ
mの粒子寸法(粒状の場合は直径)を有するのが好まし
い。また、肉厚0.5mm以下の環状樹脂磁石を製造す
る場合、複合体の95重量%以上が53−150μmの
粒子寸法であるのが好ましい。この分級は、一般的な方
法、例えば篩分により実施できる。
In a particularly preferred embodiment of the present invention, the magnet powder composite has a particle size within a predetermined range (dimensions due to mesh openings).
Having. For example, when manufacturing a ring-shaped resin magnet having a thickness of 1 mm or less, 95% by weight or more of the composite is 53-250 μm.
Preferably, it has a particle size of m (diameter if granular). When producing a ring-shaped resin magnet having a thickness of 0.5 mm or less, it is preferable that 95% by weight or more of the composite has a particle size of 53 to 150 μm. This classification can be performed by a general method, for example, sieving.

【0029】このような特定の粒子寸法範囲は、磁石粉
体複合体(即ち、樹脂組成物と複合化された磁石粉体)
に関するものである。また、95重量%としているの
は、特定した粒子寸法範囲を外れるものが、最大5重量
%程度あっても、粉体の成形性および最終的に得られる
環状樹脂磁石の性能に重大な影響が実質的に生じること
がなく、また、工業的規模の生産では、それ以上の厳密
な仕様は、事実上不可避だからである。
[0029] Such a specific particle size range is determined by the magnetic powder composite (ie, the magnetic powder composited with the resin composition).
It is about. Further, 95% by weight means that even if the particle size is out of the specified particle size range, at most about 5% by weight, there is a significant effect on the powder moldability and the performance of the finally obtained annular resin magnet. It is practically non-existent, and in industrial-scale production, more exacting specifications are virtually unavoidable.

【0030】本発明の方法では、環状磁石を成形操作を
開始する前に、磁石粉体複合体は、滑剤と一緒に混合し
て用いるのが好ましく、それによって、複合体の流動性
が更に向上して、成形用のキャビティ内への複合体の均
一な充填を促進する。従って、成形前に、このような複
合体と滑剤の混合物を形成する。
In the method of the present invention, the magnet powder composite is preferably used by mixing it with a lubricant before starting the molding operation of the annular magnet, thereby further improving the flowability of the composite. This promotes uniform filling of the composite into the molding cavity. Thus, before molding, a mixture of such a composite and a lubricant is formed.

【0031】滑剤の量は、目的とする樹脂磁石の密度お
よび性能、ならびに強度などを考慮して選択できる。一
般的には、磁石粉体複合体は、複合体の重量の0.2−
0.6重量%の量(従って、複合体100重量部に対し
て0.2−0.6重量部)で滑剤を含むのが好ましい。
滑剤としては、一般的に使用されているもの、例えば高
級脂肪酸またはその金属石鹸を使用できるが、ステアリ
ン酸カルシウム粉末またはステアリン酸マグネシウムを
使用するのが特に好ましい。尚、滑剤は粉末形態であ
り、その粒子寸法は、非常に小さい(通常サブミクロン
のオーダー(例えば1μm未満)である)。使用する滑
剤の量が、0.2重量%未満では粉末流動性が不安定に
なり易く、その結果、得られるグリーン体の寸法精度が
低下する場合がある。逆に、0.6重量%を越えても粉
末成形性の改善効果が少なく、また、グリーン体の機械
的強度低下によるハンドリング性の低下が増加する場合
がある。
The amount of the lubricant can be selected in consideration of the desired density and performance of the resin magnet, strength, and the like. Generally, the magnet powder composite has a weight of 0.2-
It is preferred to include the lubricant in an amount of 0.6% by weight (thus 0.2-0.6 parts by weight per 100 parts by weight of the composite).
As the lubricant, generally used lubricants such as higher fatty acids or metal soaps thereof can be used, and it is particularly preferable to use calcium stearate powder or magnesium stearate. It should be noted that the lubricant is in powder form and its particle size is very small (usually on the order of submicron (eg less than 1 μm)). If the amount of the lubricant used is less than 0.2% by weight, the powder fluidity tends to be unstable, and as a result, the dimensional accuracy of the obtained green body may be reduced. Conversely, if the content exceeds 0.6% by weight, the effect of improving the powder moldability is small, and the decrease in the handling properties due to the decrease in the mechanical strength of the green body may increase.

【0032】上述のような粉体磁石複合体と滑剤との混
合物を環状に成形する。成形機の圧力は、いずれの方式
で加えてもよく、例えば、メカニカルまたは油圧方式の
環状樹脂成形機を使用できる。成形機では、磁石粉体複
合体および滑剤から構成される成形用原料混合物を成形
キャビティに充填する工程、それを圧縮する工程、この
圧縮時に、成形キャビティ内に充填された混合物の内周
面を樹脂組成物の熱軟化温度以上の温度に加熱する工
程、加熱圧縮終了後に、混合物の内周面を樹脂組成物の
熱軟化温度より低い温度に冷却してグリーン体を得る工
程を実施する。場合により、加熱しながら圧縮する工程
において、成形キャビティにおいて半径方向に磁場を形
成する操作を実施してもよい。
The mixture of the powder magnet composite and the lubricant as described above is formed into a ring. The pressure of the molding machine may be applied by any method. For example, a mechanical or hydraulic ring resin molding machine can be used. In the molding machine, a step of filling a molding material mixture composed of a magnet powder composite and a lubricant into a molding cavity, a step of compressing the same, and during this compression, an inner peripheral surface of the mixture filled in the molding cavity is removed. A step of heating to a temperature equal to or higher than the thermal softening temperature of the resin composition, and a step of cooling the inner peripheral surface of the mixture to a temperature lower than the thermal softening temperature of the resin composition after completion of the heat compression to obtain a green body. Optionally, in the step of compressing while heating, an operation of forming a magnetic field in the molding cavity in a radial direction may be performed.

【0033】その後、成形機からグリーン体を取り出
し、樹脂組成物の硬化温度以上に加熱して樹脂組成物を
硬化させて環状樹脂磁石を得る。本明細書において、樹
脂組成物の軟化温度とは、組成物を構成する成分のそれ
ぞれの軟化温度の最も低い温度を意味するものとして使
用する。従って、そのような熱軟化温度以上の温度に加
熱することによって、樹脂組成物を構成する少なくとも
1つの成分が熱軟化して塑性流動を開始する。好ましく
は、実質的に樹脂組成物全体が熱軟化する温度に加熱す
る(この場合、少なくとも一部分の樹脂組成物は溶融状
態であってもよい。
Thereafter, the green body is taken out of the molding machine and heated to a temperature higher than the curing temperature of the resin composition to cure the resin composition to obtain an annular resin magnet. In this specification, the softening temperature of the resin composition is used to mean the lowest softening temperature of each component constituting the composition. Therefore, by heating to a temperature above such thermal softening temperature, at least constituting the resin composition
One component thermally softens and begins plastic flow. Preferably, heating is performed to a temperature at which substantially the entire resin composition thermally softens (in this case, at least a part of the resin composition may be in a molten state.

【0034】以下、本発明の方法に係る成形操作を図1
を参照して説明する。図1には、本発明の方法を実施す
る場合に用いる環状樹脂成形機の要部を立断面図にて模
式的に示している。尚、図1では、特に成形操作の各工
程における成形機の要素の位置関係を明確にすることを
意図している。
Hereinafter, the molding operation according to the method of the present invention will be described with reference to FIG.
This will be described with reference to FIG. FIG. 1 schematically shows, in an elevational sectional view, main parts of an annular resin molding machine used when carrying out the method of the present invention. FIG. 1 is intended to clarify the positional relationship of the components of the molding machine in each step of the molding operation.

【0035】図示した成形機100は、円形断面を有す
る貫通孔を有する成形ダイ10、その貫通孔の側面と摺
動可能に挿入できる円筒状アッパーパンチ(upper pun
ch)12および円筒状ロアーパンチ(lower punch)1
4を有して成る。このアッパーパンチ12およびロアー
パンチ14は、実質的に同じ断面形状を有し、パンチ1
2の下部端面13およびパンチ14の上部端面15は、
これらのパンチを貫通構内に挿入すると、孔内で相互に
重なって当接できるように構成されている。当接時に
は、これらのパンチは、内部に一体となって円筒状空間
を規定し、その空間内では、加熱可能なアッパーコア
(upper core)16および冷却可能な円筒状ロアーコ
ア(lower core)18が双方のパンチの内側表面に対
して摺動できるようになっている。
The illustrated forming machine 100 includes a forming die 10 having a through hole having a circular cross section, and a cylindrical upper punch which can be slidably inserted into a side surface of the through hole.
ch) 12 and cylindrical lower punch 1
4. The upper punch 12 and the lower punch 14 have substantially the same cross-sectional shape.
2 and the upper end face 15 of the punch 14
When these punches are inserted into the through-hole, they are configured to be able to abut on each other in the hole. At the time of abutment, these punches integrally define a cylindrical space therein, in which a heatable upper core 16 and a coolable cylindrical lower core 18 are provided. It is slidable against the inner surfaces of both punches.

【0036】これらのコアについても、上述のパンチと
同様に、実質的に同じ断面形状を有し、コア16の下部
の円形端面17とコア18の上部の円形端面19とは、
円筒状空間内で相互に重なって当接できるように構成さ
れている。尚、環状樹脂磁石を形成するためのキャビテ
ィ20は、ダイ10とコア16および/または18との
間で規定される環状空間である。キャビティ20の下方
端部は端面15により規定され、キャビティ20の上方
端部は端面13により規定される(図1(c)参照)。
尚、成形機100の種々の要素、即ち、パンチ(12お
よび14)ならびにコア(16および18)は、ダイ1
0の貫通孔と実質的に同心状態で貫通孔の軸方向に沿っ
て上下に移動することができる。
These cores also have substantially the same cross-sectional shape as the above-described punch, and the lower circular end face 17 of the core 16 and the upper circular end face 19 of the core 18
It is configured to be able to abut on each other in the cylindrical space. The cavity 20 for forming the annular resin magnet is an annular space defined between the die 10 and the core 16 and / or 18. The lower end of the cavity 20 is defined by the end face 15, and the upper end of the cavity 20 is defined by the end face 13 (see FIG. 1C).
The various elements of the molding machine 100, namely, the punches (12 and 14) and the cores (16 and 18) are
It can move up and down along the axial direction of the through hole substantially concentrically with the through hole.

【0037】アッパーコア16は、所定の温度に、特に
その外側表面を加熱することができるようになってい
る。加熱方法は特に限定されるものではなく、例えば、
コア16内に熱媒(例えば加熱油等)を循環させること
により、あるいはコア16内部に電気ヒーターを埋設す
ることによりコア16を加熱できる。成形時に、コア1
6を、従って、その外側表面を加熱して、その熱を、コ
ア16の外側表面から成形用原料混合物に伝達して樹脂
組成物の熱軟化点以上の温度に加熱する。
The upper core 16 can be heated to a predetermined temperature, in particular, its outer surface. The heating method is not particularly limited, for example,
The core 16 can be heated by circulating a heat medium (for example, heating oil or the like) in the core 16 or by burying an electric heater inside the core 16. When molding, core 1
6 and, therefore, the outer surface thereof is heated, and the heat is transferred from the outer surface of the core 16 to the raw material mixture for molding to be heated to a temperature equal to or higher than the thermal softening point of the resin composition.

【0038】また、ロアーコア18は、所定の温度に、
特にその外側表面を冷却することができるようになって
いる。冷却方法は特に限定されるものではなく、例え
ば、コア18内に冷媒を循環させることによりコア18
を冷却できる。圧縮成形後に、アッパーコア16をロア
ーコア18に置換し、コア18を、従って、その外側表
面を冷却して、圧縮成形された原料からコア18の外側
表面を介して熱を奪い、樹脂組成物の熱軟化温度より低
い温度に下げてグリーン体を得る。
The lower core 18 is heated to a predetermined temperature.
In particular, the outer surface can be cooled. The cooling method is not particularly limited. For example, by circulating a coolant through the core 18,
Can be cooled. After compression molding, the upper core 16 is replaced with a lower core 18, which cools the core 18, and thus the outer surface thereof, to remove heat from the compression molded raw material through the outer surface of the core 18 to reduce the resin composition. A green body is obtained by lowering the temperature below the heat softening temperature.

【0039】[成形用原料混合物の充填工程]先ず、磁石
粉体複合体および滑剤から構成される成形用原料混合物
24を、その粉末流動性によって成形用環状キャビティ
20に充填する工程について説明する。
[Filling Step of Molding Material Mixture] First, a step of filling the molding material mixture 24 composed of the magnet powder composite and the lubricant into the molding annular cavity 20 by the powder fluidity will be described.

【0040】図1(a)に示すように、成形機100の
各要素を配置する。即ち、アッパーパンチ12およびア
ッパーコア16をダイ10から離してその貫通孔の上方
に配置する;ロアーパンチ12を貫通孔内に配置し、そ
の上方端面15を貫通孔の上部端面(即ち、ダイ10の
上側表面21)より下方の所定の位置に配置する;ロア
ーコア18をロアーパンチ14の内部に挿入した状態
で、ロアーパンチ18の上部端面19が貫通孔の上部端
面(即ち、ダイ10の上側表面21)と同一の平面内に
位置するように(即ち、面一となるように)配置する;
このようにして、冷却可能なロアーコア18、ダイ10
およびロアーパンチ14により環状キャビティ20を形
成する。
As shown in FIG. 1A, the components of the molding machine 100 are arranged. That is, the upper punch 12 and the upper core 16 are arranged apart from the die 10 and above the through-hole; the lower punch 12 is arranged in the through-hole, and the upper end face 15 thereof is connected to the upper end face of the through-hole (that is, the die 10). It is arranged at a predetermined position below the upper surface 21). With the lower core 18 inserted into the lower punch 14, the upper end surface 19 of the lower punch 18 is in contact with the upper end surface of the through hole (that is, the upper surface 21 of the die 10). Placed so that they lie in the same plane (ie, flush);
Thus, the lower core 18 and the die 10 that can be cooled are cooled.
And the lower punch 14 forms the annular cavity 20.

【0041】次に、フィーダーカップ22を環状キャビ
ティ20の上に移動させ、成形用原料である磁石粉体複
合体および滑剤の混合物24をその粉末流動および重力
によってキャビティ20内に均質に充填する。図1
(a)は、充填後の状態を模式的に示す。
Next, the feeder cup 22 is moved above the annular cavity 20, and the mixture 24 of the magnet powder composite and the lubricant, which are the raw materials for molding, is uniformly filled into the cavity 20 by the powder flow and gravity. FIG.
(A) schematically shows the state after filling.

【0042】[圧縮工程]次に、環状キャビティ20の内
周面からの熱伝導で成形用原料混合物24の樹脂組成物
の熱軟化温度以上(かつ樹脂組成物の硬化温度以下)に
加熱しながら圧縮する工程を説明する。
[Compression Step] Next, while being heated by heat conduction from the inner peripheral surface of the annular cavity 20 to a temperature higher than the thermal softening temperature of the resin composition of the raw material mixture 24 for molding (and lower than the curing temperature of the resin composition). The step of compressing will be described.

【0043】図1(a)の状態から、フィーダーカップ
22を環状キャビティ20の上から後退させる。その
後、アッパーコア16を下降させ、その下方端面17を
ロアーコア18の上方端面19に当接させる。当接後、
アッパーコア16を更に下降させ、それに応じて、当接
状態を維持したままでロアーコア18を下げる。これら
のコアの移動は、例えば、ロアーコア18をバネにより
上向きに付勢した状態で支持して、アッパーコアの下降
によりそのバネを圧縮することにより実施することがで
きる。
The feeder cup 22 is retracted from above the annular cavity 20 from the state shown in FIG. Thereafter, the upper core 16 is lowered, and the lower end face 17 is brought into contact with the upper end face 19 of the lower core 18. After contact
The upper core 16 is further lowered, and accordingly, the lower core 18 is lowered while maintaining the contact state. The movement of these cores can be performed, for example, by supporting the lower core 18 in a state of being urged upward by a spring, and compressing the spring by lowering the upper core.

【0044】アッパーコア16の下方端面17が環状キ
ャビティ20の下方端部(従って、ロアーパンチ14の
上方端部15)より下方に位置すると、アッパーコア1
6の下降を停止する。この時点で、ロアーコア18はア
ッパーコア16により置換されたことになる。次に、ア
ッパーコア16を加熱し、それによって、アッパーコア
16の外側面からキャビティ20内の原料混合物24に
(従って、キャビティ20の内周面を介して)熱が伝わ
るようにする。この状態を図1(b)に示している。
尚、図1(b)において、アッパーコア16内の矢印に
て熱媒の流れを示している。
When the lower end face 17 of the upper core 16 is located below the lower end of the annular cavity 20 (therefore, the upper end 15 of the lower punch 14), the upper core 1
Stop descent of 6. At this point, the lower core 18 has been replaced by the upper core 16. Next, the upper core 16 is heated so that heat is transferred from the outer surface of the upper core 16 to the raw material mixture 24 in the cavity 20 (and thus via the inner peripheral surface of the cavity 20). This state is shown in FIG.
Note that, in FIG. 1B, the flow of the heat medium is indicated by arrows in the upper core 16.

【0045】次に、アッパーパンチ12を下降させ、キ
ャビティ20内の原料混合物を所定の圧力(例えば8−
10t/cm2)で圧縮しながら、アッパーコア16に
よる加熱を継続して、原料混合物24の温度を樹脂組成
物の熱軟化温度以上に昇温する。この状態を図1(c)
に示している。尚、図1(c)において、アッパーコア
16内の矢印にて熱媒の流れを示している。
Next, the upper punch 12 is lowered, and the raw material mixture in the cavity 20 is pressed at a predetermined pressure (for example, 8-
While compressing at 10 t / cm 2 ), heating by the upper core 16 is continued to raise the temperature of the raw material mixture 24 to a temperature equal to or higher than the thermal softening temperature of the resin composition. This state is shown in FIG.
Is shown in In FIG. 1C, the flow of the heat medium is indicated by an arrow in the upper core 16.

【0046】圧縮の初期段階では、原料混合物の見掛け
密度は小さい(例えば2−3g/cm3程度)ので、ア
ッパーコア16からの環状キャビティ内周面を介する熱
伝導は必ずしも十分ではなく、そのため、原料混合物の
昇温は少ない。しかしながら、圧縮圧力の上昇によっ
て、原料混合物の密度が高まると共に熱伝導が促進さ
れ、最終的に、樹脂組成物の熱軟化温度以上に加熱され
る。製造すべき磁石が薄いので原料混合物の加熱に要す
る時間は、短時間ですみ、従って、圧縮圧力の保持時間
も短時間で十分である。加熱しながら圧縮する時間は、
通常1秒以下、好ましくは0.5秒以下、例えば0.2
秒であってよい。
In the initial stage of compression, the apparent density of the raw material mixture is small (for example, about 2-3 g / cm 3 ), so that heat conduction from the upper core 16 through the inner peripheral surface of the annular cavity is not always sufficient, and The temperature rise of the raw material mixture is small. However, the increase in the compression pressure increases the density of the raw material mixture, promotes heat conduction, and finally heats the resin composition to a temperature higher than the thermal softening temperature. Since the magnet to be manufactured is thin, the time required for heating the raw material mixture is short, and therefore the holding time of the compression pressure is short enough. Time to compress while heating,
Usually 1 second or less, preferably 0.5 second or less, for example 0.2
Can be seconds.

【0047】圧縮時、磁石粉体は硬くて脆い材質である
から圧力により破壊されつつ緻密化する。この緻密化の
際に、熱軟化した樹脂は圧縮圧力で塑性流動を起こし、 1)キャビティの壁面と磁石粉体との間の摩擦を減ら
す; 2)緻密化を阻害する磁石粉体間の摩擦を減少させる;
また、 3)緻密化の破壊で生じた磁石粉体の破断面を濡らす などの効果により磁石粉体の充填密度を高める。
At the time of compression, the magnet powder is a hard and brittle material, so that it is densified while being broken by pressure. During this densification, the thermally softened resin undergoes plastic flow due to the compression pressure, and 1) reduces the friction between the wall surface of the cavity and the magnet powder; 2) friction between the magnet powder that inhibits the densification Reduce;
Also, 3) the packing density of the magnet powder is increased by the effect of wetting the fracture surface of the magnet powder generated by the destruction of the densification.

【0048】尚、樹脂組成物の含有量が2−3重量%で
あり、また、圧縮圧力を8−10t/cm2とする場
合、磁石粉体の真密度の80%以上のグリーン体を容易
に得ることができる。先に説明したように、本発明にお
いて、樹脂組成物の軟化温度とは、樹脂組成物を構成す
る成分の最も低い軟化温度を意味する。
When the content of the resin composition is 2-3% by weight and the compression pressure is 8-10 t / cm 2 , a green body having a true density of 80% or more of the magnet powder can be easily obtained. Can be obtained. As described above, in the present invention, the softening temperature of the resin composition means the lowest softening temperature of the components constituting the resin composition.

【0049】[冷却・離型工程]次に、圧縮された原料
混合物26からの環状キャビティ20の内周面を介する
ロアーコア18への熱放散によって、圧縮された原料混
合物26の温度を樹脂組成物の軟化温度以下に冷却して
グリーン体26を得、その後、キャビティ20から離型
してグリーン体を取り出す工程について説明する。
[Cooling / Release Step] Next, the temperature of the compressed raw material mixture 26 is reduced by dissipating heat from the compressed raw material mixture 26 to the lower core 18 through the inner peripheral surface of the annular cavity 20. The process of cooling to below the softening temperature to obtain the green body 26, and then releasing the green body 26 from the cavity 20 to take out the green body will be described.

【0050】図1(d)に示すように、双方のパンチを
図1(c)に示す状態に保持したままで、アッパーコア
16およびロアーコア18をダイ10に対して相対的に
上方向に移動させ、環状キャビティ20内の圧縮された
原料混合物26をロアーコア18の周囲に位置させる。
この時点で、コア16はコア18により置換されてい
る。これは、先に説明したロアーコア18がバネにより
支持されている場合には、アッパーコア16を引き上げ
ると、自動的にロアーコア18が上昇することにより実
施できる。この時、ロアーコアの上部端面19はダイ1
0の上方表面21と同一平面内にあるのが好ましい。
As shown in FIG. 1D, the upper core 16 and the lower core 18 are moved upward relative to the die 10 while holding both punches in the state shown in FIG. 1C. Then, the compressed raw material mixture 26 in the annular cavity 20 is positioned around the lower core 18.
At this point, the core 16 has been replaced by the core 18. This can be implemented by automatically lifting the upper core 16 when the lower core 18 described above is supported by a spring when the upper core 16 is pulled up. At this time, the upper end face 19 of the lower core is
Preferably, it is flush with the upper surface 21 of the zero.

【0051】その後、コアーコア18による原料混合物
26の冷却を開始し(図1(d)において、アッパーコ
ア16内の矢印にて冷媒の流れを示している)、圧縮さ
れた原料混合物26の温度を軟化温度以下に下げてグリ
ーン体26を得る。即ち、環状キャビティ20の内周面
を介して熱を奪い、圧縮された原料混合物の温度を樹脂
組成物の軟化点以下の温度に下げて、機械的な強度が高
められた、高い寸法精度の環状グリーン体26を得るこ
とができる。
Thereafter, the cooling of the raw material mixture 26 by the core 18 is started (in FIG. 1D, the flow of the refrigerant is indicated by an arrow in the upper core 16), and the temperature of the compressed raw material mixture 26 is reduced. The green body 26 is obtained at a temperature lower than the softening temperature. That is, heat is removed through the inner peripheral surface of the annular cavity 20, the temperature of the compressed raw material mixture is reduced to a temperature equal to or lower than the softening point of the resin composition, and the mechanical strength is increased, and high dimensional accuracy is achieved. An annular green body 26 can be obtained.

【0052】次に、図1(e)に示すように、ダイ10
に対してロアーパンチ14を上方に動かし、得られたグ
リーン体26をダイ10の上方表面上まで押し上げてグ
リーン体26を取り出す。その後、ロアーパンチ14を
下げて、図1(a)の状態に戻し、上述の成形操作を繰
り返すことができる。
Next, as shown in FIG.
Then, the lower punch 14 is moved upward, and the obtained green body 26 is pushed up to the upper surface of the die 10 to take out the green body 26. Thereafter, the lower punch 14 is lowered to return to the state of FIG. 1A, and the above-described molding operation can be repeated.

【0053】尚、必要に応じて、加熱アッパーコア以外
の部分を冷却することもできる。更に、磁石粉体が磁気
的に異方性である場合は、励磁コイルで発生させた磁束
を双方のコアに収束させて相互に反発させ、その結果、
環状キャビティの半径方向に磁束を向けた状態で加熱し
ながら緻密化することによって、磁石粉体を配向させる
ことができる。この場合、緻密化した後に最終的に脱磁
することによって、異方性磁石粉体がラジアル方向に配
向した環状Fe−B−R系グリーン体を製造することが
できる。
Incidentally, if necessary, portions other than the heated upper core can be cooled. Further, when the magnet powder is magnetically anisotropic, the magnetic flux generated by the exciting coil is converged on both cores to repel each other, and as a result,
The magnet powder can be oriented by densification while heating with the magnetic flux directed in the radial direction of the annular cavity. In this case, by finally demagnetizing after densification, it is possible to produce a cyclic Fe-BR-based green body in which the anisotropic magnet powder is oriented in the radial direction.

【0054】[硬化工程]上述のようにして得られたグ
リーン体26を、樹脂組成物の硬化温度以上の温度に加
熱して硬化させる。例えば、グリーン体をイソシアネー
ト再生体の熱解離温度以上に加熱することにより、イソ
シアネートが遊離し、それがエポキシ樹脂のエポキシ基
またはアルコール性水酸基と反応して、エポキシ樹脂を
架橋して硬化させて最終的な環状Fe−B−R系樹脂磁
石が得られる。尚、樹脂組成物の皮膜形成機能により、
磁石粉体が樹脂組成物により結合されて一体化されてい
る。
[Curing Step] The green body 26 obtained as described above is cured by heating to a temperature higher than the curing temperature of the resin composition. For example, by heating the green body to a temperature equal to or higher than the thermal dissociation temperature of the isocyanate regenerated product, the isocyanate is liberated, which reacts with the epoxy group or alcoholic hydroxyl group of the epoxy resin, crosslinks and cures the epoxy resin, and finally cures. A typical cyclic Fe-BR based resin magnet is obtained. In addition, by the film forming function of the resin composition,
The magnet powder is combined and integrated by the resin composition.

【0055】従って、特に好ましい態様では、本発明
は、皮膜形成能を有する室温で固体のビスフェノール型
エポキシ樹脂とイソシアネート再生体を1−3重量%、
滑剤としてステアリン酸カルシウムまたは/およびステ
アリン酸マグネシウムを0.2−0.6重量%使用し、
製造すべき環状磁石の肉厚に応じて、Fe−B−R系磁
石粉体および樹脂組成物から構成される磁石粉体複合体
の粒度が、95重量%以上の粒子が53−150μmま
たは53−250μmの粒度範囲に含まれるように調製
し、そのような複合体を滑剤と共に成形用原料混合物と
して粉末流動によって環状キャビティに充填する工程、
環状キャビティの内周面からの熱伝導によって、原料混
合物を樹脂組成物の熱軟化温度以上に昇温しながら圧縮
する工程(この時、必要に応じて磁場配向させてよ
い)、圧縮された原料混合物から環状キャビティの内周
面を介する熱放散によって、混合物を冷却してグリーン
体を得、これを離型してグリーン体を得る工程、ならび
にこのグリーン体を再加熱して樹脂組成物を重合硬化す
る工程を含んで成る環状樹脂磁石、特にFe−B−R系
樹脂磁石の製造方法を提供する。
Therefore, in a particularly preferred embodiment, the present invention provides a bisphenol-type epoxy resin and a regenerated isocyanate which are solid at room temperature and have a film-forming ability in an amount of 1-3% by weight.
Using calcium stearate or / and magnesium stearate 0.2-0.6% by weight as a lubricant,
Depending on the thickness of the ring magnet to be manufactured, the particle size of the magnet powder composite composed of the Fe-BR-based magnet powder and the resin composition is more than 95% by weight of 53-150 μm or 53-150 μm. -Filling to an annular cavity by powder flow as a raw material mixture for molding together with a lubricant, prepared to be included in a particle size range of -250 μm;
A step of compressing the raw material mixture while raising the temperature to a temperature equal to or higher than the thermal softening temperature of the resin composition by heat conduction from the inner peripheral surface of the annular cavity (at this time, magnetic field orientation may be performed if necessary); A step of cooling the mixture to obtain a green body by releasing heat from the mixture through the inner peripheral surface of the annular cavity, releasing the green body, and reheating the green body to polymerize the resin composition A method for producing a ring-shaped resin magnet, particularly an Fe-BR-based resin magnet, comprising a step of curing.

【0056】このような本発明の方法では、例えば1m
m以下の薄肉であっても高密度で高寸法精度の環状Fe
−B−R系樹脂磁石を合理的に製造することができる;
また、磁石粉体真密度(7.55g/cm3)の80%
の薄肉環状Fe−B−R系樹脂磁石で最大エネルギー積
10MGOe以上を確保することができる;更に、Fe
−B−R(但し、RはNdまたは/およびPr)系磁石
粉体として、Nd2Fe(Co)14B磁石相を有する等
方性の粉体もしくは薄片、α―Feまたは/およびFe
3BとNd2Fe(Co)14Bなど複数の磁性相を有する
磁気的に等方性の薄片もしくは粉体、あるいはNd2
e(Co)14Bを磁性相とする磁気的に異方性の粉体
等、磁石特性の異なる素材を必要に応じて適宜選択する
ことができる。従って、本発明の方法により製造される
樹脂磁石は、小型高出力化や低消費電力化が求められる
多様な小型モータなどの環状樹脂磁石に有用である。
In the method of the present invention, for example, 1 m
m with a high density and high dimensional accuracy
-BR-based resin magnets can be rationally manufactured;
80% of the true density of the magnet powder (7.55 g / cm 3 )
And a maximum energy product of 10 MGOe or more can be ensured by the thin-walled ring-shaped Fe-BR-based resin magnet;
-BR (where R is Nd and / or Pr) -based magnetic powder, isotropic powder or flake having Nd 2 Fe (Co) 14 B magnet phase, α-Fe or / and Fe
3 B and Nd 2 Fe (Co) 14 magnetically isotropic flakes or powder having a plurality of magnetic phases such as B or Nd 2 F,
Materials having different magnet properties, such as magnetically anisotropic powder having e (Co) 14 B as a magnetic phase, can be appropriately selected as needed. Therefore, the resin magnet manufactured by the method of the present invention is useful as a ring-shaped resin magnet for various small motors and the like, which are required to have a small size, high output, and low power consumption.

【0057】[0057]

【実施例】以下、本発明を実施例により更に詳しく説明
する。但し、本発明は以下に示す実施例に限定されるも
のではない。
The present invention will be described below in more detail with reference to examples. However, the present invention is not limited to the embodiments described below.

【0058】(実施例1)[Fe−B−R系の磁石粉体
複合体の製造] 合金組成Nd12.3Pr0.2Co5.55.7Febal(原子%
で表示、balは残り(バランス量)意味)の溶湯合金を
急冷し、20−50nmのNd2Fe(Co)14B磁石
相を有する厚さ20−30μmの磁気的に等方性の薄片
を得て、これを粗粉砕してその97重量%以上の粒子の
寸法が53−150μmの範囲内に含まれるようにした
Fe−B−R系磁石粉体を得た。
(Example 1) [Production of Fe- BR based magnetic powder composite] Alloy composition Nd 12.3 Pr 0.2 Co 5.5 B 5.7 Fe bal (atomic%)
The bal is quenched to form a 20-30 μm thick magnetically isotropic flake having a Nd 2 Fe (Co) 14 B magnetic phase of 20-50 nm. This was coarsely pulverized to obtain a Fe-BR-based magnet powder in which the size of 97% by weight or more of the particles was within the range of 53 to 150 µm.

【0059】エピクロルヒドリンとビスフェノールAの
縮合物であるビスフェノール型エポキシ樹脂(平均分子
量1060、軟化温度75−85℃)、およびイソシア
ナート再生体(p−p’−ジフェニルメタンジイソシア
ナートにε-カプロラクタムを付加したもの)から構成
される樹脂組成物の50重量%アセトン溶液を調製し
た。
Addition of ε-caprolactam to a bisphenol-type epoxy resin (average molecular weight 1060, softening temperature 75-85 ° C.), which is a condensate of epichlorohydrin and bisphenol A, and a regenerated isocyanate (pp'-diphenylmethane diisocyanate) A 50% by weight acetone solution of a resin composition composed of

【0060】上述の磁石粉体とアセトン溶液を混合し、
60−80℃にてアセトンを蒸発除去した後に冷却し、
凝集した磁石粉体を得、これを解砕して、磁石粉体複合
物を得た。この磁石粉体複合体を再度分級して、97重
量%以上が53−150μmの範囲内に含まれる磁石複
合体を得た。この複合体を先に説明したように成形機の
環状キャビティに充填して室温にて圧縮して(即ち、ア
ッパーコアによる加熱を実施しない、圧縮圧力8−10
t/cm2)グリーン体を得、これを加熱して硬化させ
て環状樹脂磁石を得た。
The above-mentioned magnet powder and acetone solution are mixed,
After evaporating off the acetone at 60-80 ° C, the mixture was cooled,
An agglomerated magnet powder was obtained and crushed to obtain a magnet powder composite. The magnet powder composite was classified again to obtain a magnet composite containing 97% by weight or more in the range of 53 to 150 μm. The composite is filled into an annular cavity of a molding machine and compressed at room temperature as described above (i.e., without heating by the upper core, at a compression pressure of 8-10).
t / cm 2 ) A green body was obtained, which was heated and cured to obtain a ring-shaped resin magnet.

【0061】以下の(表1)および(表2)は磁石粉体
に対する樹脂量(重量%)およびイソシアナート再生体と
ビスフェノール型エポキシ樹脂との割合(―N=C=O
基と−OH基の数の比(NCO/OH)で表す)を変化
させた時の環状樹脂磁石(外径43mm、内径41m
m、高さ10mm)の密度(g/cm3)および圧環強
度への影響を示す。ただし、表1中( )内の数値は、
磁石粉体の真密度(7.55g/cm3)に対する相対
密度(%)である。
The following (Table 1) and (Table 2) show the resin amount (% by weight) based on the magnet powder and the ratio of the regenerated isocyanate to the bisphenol type epoxy resin (-N = C = O
Resin magnet (outer diameter 43 mm, inner diameter 41 m) when the ratio of the number of groups and -OH groups (expressed as NCO / OH) is changed
m, a height of 10 mm) on the density (g / cm 3 ) and the radial crushing strength. However, the values in parentheses in Table 1 are
The relative density (%) with respect to the true density (7.55 g / cm 3 ) of the magnet powder.

【0062】[0062]

【表1】 樹脂量 磁石密度、g/cm 3 (相対密度、%) (重量%) NCO/OH=0.6 NCO/OH=0.8 NCO/OH=1.0 NCO/OH=1.2 1.0 6.06(80.2%) 6.03(79.8%) 6.03(79.8%) 6.09(80.6%) 1.5 6.02(79.7%) 6.00(79.4%) 6.00(79.4%) 6.07(80.3%) 2.0 5.95(78.8%) 5.92(78.4%) 5.91(78.2%) 5.98(79.2%) 3.0 5.83(77.2%) 5.77(76.4%) 5.79(76.6%) 5.80(76.8
%)
[Table 1] Resin amount Magnet density, g / cm 3 (relative density,%) (% by weight) NCO / OH = 0.6 NCO / OH = 0.8 NCO / OH = 1.0 NCO / OH = 1.2 1.0 6.06 (80.2%) 6.03 (79.8%) 6.03 (79.8%) 6.09 (80.6%) 1.5 6.02 (79.7%) 6.00 (79.4%) 6.00 (79.4%) 6.07 (80.3%) 2.0 5.95 (78.8%) 5.92 (78.4%) 5.91 (78.2% ) 5.98 (79.2%) 3.0 5.83 (77.2%) 5.77 (76.4%) 5.79 (76.6%) 5.80 (76.8)
%)

【0063】[0063]

【表2】樹脂量(重量%) NCO/OH=0.6 NCO/OH=0.8 NCO/OH=1.0 NCO/OH=1.2 1.0 2.42 3.01 3.01 3.11 1.5 4.73 4.57 4.55 4.46 2.0 6.10 5.40 5.65 5.30 3.0 6.36 6.31 6.28 5.43 (圧環強度:kgf/mm2[Table 2] Resin amount (% by weight) NCO / OH = 0.6 NCO / OH = 0.8 NCO / OH = 1.0 NCO / OH = 1.2 1.0 2.42 3.01 3.01 3.11 1.5 4.73 4.57 4.55 4.46 2.0 6.10 5.40 5.65 5.30 3.0 6.36 6.31 6.28 5.43 (Ring ring strength: kgf / mm 2 )

【0064】(表1)から、樹脂組成物の量は、樹脂磁
石の密度に大きく影響することが判る。一方、同じ樹脂
量では、機械的に脆いイソシアネ−ト再生体の割合を増
やすと密度がやや高まる傾向が認められる。磁石粉体の
真密度の80%以上の高密度化するためには、樹脂組成
物の量を2重量%以下とする必要がある。しかしなが
ら、樹脂組成物の量が1重量%では、機械的強度の低下
が大きくなり、特に、1重量%未満では1mm以下の薄
肉環状形状のグリーン体のハンドリングが困難になる。
From Table 1, it can be seen that the amount of the resin composition greatly affects the density of the resin magnet. On the other hand, when the amount of the resin is the same, the density tends to be slightly increased when the proportion of the mechanically brittle isocyanate regenerated body is increased. In order to increase the density to 80% or more of the true density of the magnet powder, the amount of the resin composition needs to be 2% by weight or less. However, when the amount of the resin composition is 1% by weight, the mechanical strength is greatly reduced. In particular, when the amount is less than 1% by weight, it is difficult to handle a thin annular green body having a thickness of 1 mm or less.

【0065】(実施例2)[磁石粉体複合体および滑剤
により構成される成形用原料混合物] 実施例1と同様にして、60−80℃でアセトンを蒸発
除去させた後、自然冷却して得られた磁石粉体と樹脂組
成物の凝集体をカッターミルで粉砕して、篩い分けし
て、95重量%以上が53−150μm、53−250
μm、53−350μm、53−500μmの粒子寸法
を有する磁石粉体複合体を得た。
(Example 2) [Molding raw material mixture composed of magnet powder composite and lubricant] In the same manner as in Example 1, acetone was evaporated and removed at 60-80 ° C, followed by natural cooling. The obtained aggregate of the magnet powder and the resin composition is pulverized by a cutter mill and sieved, and 95% by weight or more is 53 to 150 μm, 53 to 250 μm.
A magnet powder composite having particle sizes of μm, 53-350 μm, and 53-500 μm was obtained.

【0066】上述のようにして得られた磁石粉体複合体
について、種々の滑剤を0.2−0.6重量%添加して
成形用原料混合物を得た。この原料混合物の流動性(流
動度として)を測定した。更に、実施例1と同様に、原
料混合物を室温にて圧縮成形してグリーン体を得、それ
を加熱して硬化させて(160℃、20分)圧環強度を
測定した。流動度は、50gの複合体が所定の開口部を
通過するのに必要な時間(秒)として測定した。
To the magnetic powder composite obtained as described above, various lubricants were added in an amount of 0.2 to 0.6% by weight to obtain a raw material mixture for molding. The fluidity (as fluidity) of this raw material mixture was measured. Further, similarly to Example 1, the raw material mixture was compression-molded at room temperature to obtain a green body, which was cured by heating (160 ° C., 20 minutes), and the radial crushing strength was measured. The flow rate was measured as the time (seconds) required for 50 g of the composite to pass through a given opening.

【0067】図2および図3に、上述のようにして測定
した結果を示すが、これらは、それぞれ流動性および機
械的強度に与える滑剤の種類およびその添加量の影響を
示す。
FIGS. 2 and 3 show the results of the measurements as described above, which show the effect of the type of the lubricant and the amount of the lubricant added on the fluidity and the mechanical strength, respectively.

【0068】これらの図から、種々の滑剤の中でステア
リン酸カルシウム粉末およびステアリン酸マグネシウム
粉末が、他の滑剤に比べて好ましい流動性を有し、ま
た、これらは使用量を変えても、環状Fe−B−R系樹
脂磁石の機械的強度に与える影響が小さいことが判る。
従って、滑剤としては、ステアリン酸カルシウム粉末お
よび/またはステアリン酸マグネシウム粉末を使用する
のが好ましい。
From these figures, it can be seen that, among various lubricants, calcium stearate powder and magnesium stearate powder have preferable fluidity as compared with other lubricants. It can be seen that the effect on the mechanical strength of the -BR resin magnet is small.
Therefore, it is preferable to use calcium stearate powder and / or magnesium stearate powder as the lubricant.

【0069】尚、添加量が0.2重量%未満の場合のよ
うに、流動性が不十分である場合、均一な充填が達成で
きず、その結果、グリーン体の寸法精度が低下する場合
がある。逆に、0.6重量%を越えても粉末流動性やグ
リーン体の寸法精度は格別には向上せず、逆に、機械的
強度低下によるグリーン体のハンドリング性が低下す
る。
When the fluidity is insufficient, such as when the addition amount is less than 0.2% by weight, uniform filling cannot be achieved, and as a result, the dimensional accuracy of the green body may decrease. is there. Conversely, if it exceeds 0.6% by weight, the powder fluidity and the dimensional accuracy of the green body are not particularly improved, and conversely, the handleability of the green body is reduced due to a decrease in mechanical strength.

【0070】更に、上述の4種類の粒度分布を有する磁
石粉体複合体を用いて圧縮成形により環状樹脂磁石(高
さ2mm)を製造した。尚、磁石の外形は43mmであ
り、滑剤としてステアリン酸カルシウムを0.4重量%
の量で使用した。得られた磁石の平行度に与える粒度の
影響を(表3)に示す。
Further, an annular resin magnet (height: 2 mm) was produced by compression molding using the magnet powder composites having the above four types of particle size distribution. The magnet has an outer diameter of 43 mm and contains 0.4% by weight of calcium stearate as a lubricant.
Used in the amount of The effect of the particle size on the parallelism of the obtained magnet is shown in (Table 3).

【0071】[0071]

【表3】 平行度 肉 厚 150-53μm 250-53μm 350-53μm 500-53μm 1.6 0.010 0.012 0.011 0.035 1.0 0.012 0.012 0.068 0.112 0.5 0.009 0.011 0.105 − (単位:mm)[Table 3] Parallelism thickness 150-53μm 250-53μm 350-53μm 500-53μm 1.6 0.010 0.012 0.011 0.035 1.0 0.012 0.012 0.068 0.112 0.5 0.009 0.011 0.105 − (Unit: mm)

【0072】(表3)から環状キャビティへの均質充填
と寸法精度の向上のためには、環状キャビティの肉厚が
概ね1mm以下では磁石粉体複合体の95重量%以上が
粒子径53−250μmとし、環状キャビティの肉厚が
0.5mm以下では磁石粉体複合体の95重量%以上が粒
子径53−150μmとし、何れの場合もステアリン酸
カルシウムを0.2重量%以上とすることが好ましい。
From Table 3, it can be seen that, for uniform filling of the annular cavity and improvement in dimensional accuracy, 95% by weight or more of the magnet powder composite has a particle diameter of 53-250 μm when the thickness of the annular cavity is approximately 1 mm or less. When the thickness of the annular cavity is 0.5 mm or less, 95% by weight or more of the magnet powder composite has a particle diameter of 53 to 150 μm, and in any case, it is preferable that calcium stearate be 0.2% by weight or more.

【0073】(実施例3)[環状Fe−B−R系樹脂磁
石の成形] 実施例1と同様にして、95重量%以上が粒子寸法53
−250μmで、ステアリン酸カルシウムを0.4重量
%含む磁石粉体複合体と滑剤から成る成形用混合物を
得、これをフィーダーカップに入れ、図1を参照して説
明したようにして、グリーン体を成形した。尚、冷媒お
よび熱媒を用いて、ロアーコアを15℃に冷却し、アッ
パーコアは、90℃に加熱した。圧縮圧力は、8−10
t/cm2であった。
(Example 3) [Molding of cyclic Fe-BR-based resin magnet] In the same manner as in Example 1, 95% by weight or more had a particle size of 53.
A molding mixture of -250 μm, consisting of a magnet powder composite containing 0.4% by weight of calcium stearate and a lubricant, was placed in a feeder cup, and the green body was removed as described with reference to FIG. Molded. The lower core was cooled to 15 ° C. using a refrigerant and a heat medium, and the upper core was heated to 90 ° C. The compression pressure is 8-10
t / cm 2 .

【0074】得られたグリーン体を、イソシアネート再
生体の熱解離温度(140℃)以上に加熱して、再生体
から遊離したイソシアネート基がエポキシ基やエポキシ
樹脂中のアルコール性水酸基と架橋した環状Fe−B−
R系樹脂磁石(外径43mm、内径41mm、高さ10
mm)を得た。
The obtained green body is heated to a temperature equal to or higher than the thermal dissociation temperature (140 ° C.) of the regenerated isocyanate, and the cyclic Fe in which isocyanate groups released from the regenerated body are crosslinked with epoxy groups or alcoholic hydroxyl groups in the epoxy resin. -B-
R-based resin magnet (outer diameter 43 mm, inner diameter 41 mm, height 10
mm).

【0075】実施例1と同様に、樹脂組成物の量および
ビスフェノール型エポキシ樹脂とイソシアナート再生体
との割合が得られる環状樹脂磁石(外径43mm、内径
41mm、高さ10mm)に与える影響を調べた。(表
4)および(表5)は、磁石粉体に対する樹脂量組成物
の量(重量%)およびビスフェノール型エポキシ樹脂と
イソシアナート再生体との割合が磁石密度および機械的
強度に与える影響をそれぞれ示す。但し、表4中( )
内の数値は磁石粉体の真密度(7.55g/cm3)に
対する相対密度(%)である。
In the same manner as in Example 1, the effect of the amount of the resin composition and the ratio of the bisphenol-type epoxy resin to the regenerated isocyanate on the obtained cyclic resin magnet (outer diameter 43 mm, inner diameter 41 mm, height 10 mm). Examined. Tables 4 and 5 show the effects of the amount (% by weight) of the resin composition on the magnet powder and the ratio of the bisphenol-type epoxy resin and the regenerated isocyanate on the magnet density and mechanical strength, respectively. Show. However, in Table 4 ()
The numerical values in the above are relative densities (%) with respect to the true density (7.55 g / cm 3 ) of the magnet powder.

【0076】[0076]

【表4】 樹脂量 磁石密度、g/cm 3 (相対密度、%) (重量%) NCO/OH=0.6 NCO/OH=0.8 NCO/OH=:1.0 NCO/OH=:1.2 1.0 6.32(83.7%) 6.28(83.1%) 6.23(83.7%) 6.34(83.9%) 1.5 6.27(83.0%) 6.26(82.9%) 6.30(83.4%) 6.32(83.7%) 2.0 6.22(82.3%) 6.23(82.5%) 6.19(81.9%) 6.25(82.7%) 3.0 6.08(80.5%) 6.05(80.1%) 6.04(80.0%) 6.05(80.1%)[Table 4] Resin amount Magnet density, g / cm 3 (relative density,%) (% by weight) NCO / OH = 0.6 NCO / OH = 0.8 NCO / OH =: 1.0 NCO / OH =: 1.2 1.0 6.32 (83.7% ) 6.28 (83.1%) 6.23 (83.7%) 6.34 (83.9%) 1.5 6.27 (83.0%) 6.26 (82.9%) 6.30 (83.4%) 6.32 (83.7%) 2.0 6.22 (82.3%) 6.23 (82.5%) 6.19 ( 81.9%) 6.25 (82.7%) 3.0 6.08 (80.5%) 6.05 (80.1%) 6.04 (80.0%) 6.05 (80.1%)

【0077】[0077]

【表5】樹脂量(重量%) NCO/OH=0.6 NCO/OH=0.8 NCO/OH=1.0 NCO/OH=1.2 1.0 3.89 4.54 4.24 4.01 1.5 6.13 5.97 5.91 5.79 2.0 6.75 6.40 6.65 6.30 3.0 6.67 6.63 6.58 6.43 (圧環強度:kgf/mm2[Table 5] Resin amount (% by weight) NCO / OH = 0.6 NCO / OH = 0.8 NCO / OH = 1.0 NCO / OH = 1.2 1.0 3.89 4.54 4.24 4.01 1.5 6.13 5.97 5.91 5.79 2.0 6.75 6.40 6.65 6.30 3.0 6.67 6.63 6.58 6.43 (Ring ring strength: kgf / mm 2 )

【0078】(表4)から、本発明の方法では、磁石粉
体の真密度の80%以上の密度を有する環状Fe−B−
R系樹脂磁石を容易に得ることができることが判る。ま
た、(表5)から判るように、本発明の方法では、加熱
しながら圧縮する(即ち、温間圧縮する工程)を採用す
ることによって、機械的強度が改善される。これは、そ
のような温間圧縮において、樹脂組成物が軟化、溶融し
て塑性流動状態となり、その結果、磁石粉体破断面が濡
れるなどの効果に起因すると考えられ、(表2)の結果
と比べて、環状Fe−B−R系樹脂磁石の機械的強度が
5−40%程度改善される。
As shown in Table 4, in the method of the present invention, the cyclic Fe-B- having a density of 80% or more of the true density of the magnet powder was used.
It can be seen that an R-based resin magnet can be easily obtained. Further, as can be seen from Table 5, in the method of the present invention, the mechanical strength is improved by employing the compression while heating (that is, the step of warm compression). This is considered to be due to the effect that the resin composition softens and melts into a plastic flow state in such a warm compression, and as a result, the magnet powder fracture surface is wetted. The mechanical strength of the annular Fe-BR-based resin magnet is improved by about 5 to 40% as compared with that of the comparative example.

【0079】実施例3において得られた環状Fe−B−
R系樹脂磁石の真円度は0.013−0.022mm、
同心度は0.08−0.022mmであり、室温で圧縮
した環状Fe−B−R系樹脂磁石との有意差はなかった
(尚、真円度、同心度および上述の平行度は、幾何公差
の測定法(JIS−B−0621およびJIS−B−0
022)に基づいて測定した)。このように、本発明の
方法では、熱軟化温度より低い温度に冷却されたキャビ
ティに粉末流動性に優れた磁石粉体複合体を均質に充填
し、温間圧縮して緻密化したグリーン体を、アッパーコ
アから冷却したロアーコアに置換して例えば15℃まで
冷却して成形型から離型するので高い寸法精度を確保す
ることができる。
The cyclic Fe-B- obtained in Example 3
The roundness of the R-based resin magnet is 0.013-0.022 mm,
The concentricity was 0.08 to 0.022 mm, and there was no significant difference from the cyclic Fe-BR-based resin magnet compressed at room temperature (circularity, concentricity, and the above-described parallelism were geometrical. Measurement method of tolerance (JIS-B-0621 and JIS-B-0)
022)). Thus, in the method of the present invention, the cavity cooled to a temperature lower than the thermal softening temperature is uniformly filled with the magnet powder composite having excellent powder fluidity, and the green body that has been warm-pressed and densified is filled. Since the lower core is replaced with a lower core cooled from the upper core and cooled to, for example, 15 ° C. and released from the mold, high dimensional accuracy can be secured.

【0080】尚、必要に応じて、アッパーコア以外の部
分も冷却してもよい。更に、磁石粉体が磁気的に異方性
である場合は、励磁コイルで発生させた磁束を上下のコ
アに収束させて反発させながら緻密化(即ち、温間圧
縮)してもよく、その後、脱磁してよく、それによっ
て、異方性磁石粉体をラジアル方向へ配向した環状Fe
−B−R系グリーン体を製造するとより高い配向度の樹
脂磁石とすることができる。
Incidentally, if necessary, portions other than the upper core may be cooled. Further, when the magnetic powder is magnetically anisotropic, the magnetic flux generated by the exciting coil may be converged on the upper and lower cores and repelled and densified (that is, warm-compressed). The anisotropic magnet powder may be demagnetized, thereby causing the anisotropic magnet powder to
When a -BR green body is manufactured, a resin magnet having a higher degree of orientation can be obtained.

【0081】図4は、Fe−B−R系樹脂磁石の密度と
最大エネルギー積[BH]max、固有保磁力Hciおよ
び残留磁束密度Brとの関係を示す。これは、外径5m
m、高さ5mmの円柱で高さ方向に50kOeパルス着
磁した磁石についてVSM(振動試料磁力計、vibrating
sample magnetometer)で測定したものである。図示
するように、最大エネルギー積[BH]max、固有保磁
力Hciおよび残留磁束密度Brは、磁石の密度と相関
を有する。
FIG. 4 shows the relationship among the density of the Fe—BR based resin magnet, the maximum energy product [BH] max, the intrinsic coercive force Hci, and the residual magnetic flux density Br. This is 5m outside diameter
VSM (vibrating sample magnetometer, vibrating)
It is measured by sample magnetometer). As shown, the maximum energy product [BH] max, the intrinsic coercive force Hci, and the residual magnetic flux density Br have a correlation with the density of the magnet.

【0082】本発明の方法では、磁石粉体の真密度80
%以上の密度を有するFe−B−R系樹脂磁石を得るこ
とができる。この磁石は、6.04g/cm3以上の密度を
有するので、図4から磁石の最大エネルギー積は10M
GOe以上であると推定される。
In the method of the present invention, the true density
% Or more can be obtained. Since this magnet has a density of 6.04 g / cm 3 or more, the maximum energy product of the magnet is 10 M from FIG.
It is estimated that it is GOe or more.

【0083】(実施例4)圧縮成形時のアッパーコアに
よる加熱温度を種々変えて、得られる樹脂磁石の密度を
測定した。その結果を図5に示す(図中、○印は密度
を、□印は標準偏差を示す)。図5から明らかなよう
に、圧縮成形の時にアッパーコアを40℃以上、好まし
くは50℃以上に加熱することを併用することによっ
て、大きい密度を有する樹脂磁石を得ることができる。
(Example 4) The density of the obtained resin magnet was measured by variously changing the heating temperature of the upper core during compression molding. The results are shown in FIG. 5 (in the figure, the mark 密度 indicates the density, and the mark □ indicates the standard deviation). As is clear from FIG. 5, a resin magnet having a large density can be obtained by simultaneously using the heating of the upper core at 40 ° C. or higher, preferably at 50 ° C. or higher during compression molding.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】 本発明の成形シーケンスを示す成形機の要部
断面図。
FIG. 1 is a sectional view of a main part of a molding machine showing a molding sequence of the present invention.

【図2】 滑剤添加量と流動性の関係を示すグラフ。FIG. 2 is a graph showing the relationship between the amount of lubricant added and fluidity.

【図3】 滑剤添加量と樹脂磁石の機械的強度の関係を
示す。
FIG. 3 shows the relationship between the amount of lubricant added and the mechanical strength of the resin magnet.

【図4】 樹脂磁石の密度と最大エネルギー積、固有保
磁力、残留磁束密度との関係を示すグラフ。
FIG. 4 is a graph showing the relationship between the density of a resin magnet and a maximum energy product, a specific coercive force, and a residual magnetic flux density.

【図5】 成形時の加熱温度と得られる樹脂磁石の密度
との関係を示すグラフ。
FIG. 5 is a graph showing the relationship between the heating temperature during molding and the density of the obtained resin magnet.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

10…ダイ、12…アッパーパンチ、14…ロアーパン
チ、16…アッパーコア、18…ロアーコア、20…環
状キャビティ、22…フィーダーカップ、24…成形用
原料混合物、26…グリーン体、100…成形機。
Reference Signs List 10 die, 12 upper punch, 14 lower punch, 16 upper core, 18 lower core, 20 annular cavity, 22 feeder cup, 24 raw material mixture for molding, 26 green body, 100 molding machine.

Claims (16)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 所定範囲の粒子寸法を有し、室温で固体
の熱硬化性樹脂組成物と複合化された磁石粉体(即ち、
磁石粉体複合体)と滑剤との成形用原料混合物を成形す
ることにより環状樹脂磁石を製造する方法であって、 (a)成形用原料混合物の粉末流動によって、成形用原
料混合物を成形用環状キャビティに充填する工程、 (b)環状キャビティの内周面を加熱し、その面を介し
て充填された成形用原料混合物に熱を伝えて樹脂組成物
の熱軟化温度以上の温度であって熱硬化温度より低い温
度まで加熱しながら、または加熱した後、充填した成形
用原料混合物を圧縮する工程、 (c)環状キャビティの内周面を冷却し、その面を介し
て加熱・圧縮された成形用原料混合物から熱を奪って樹
脂組成物の熱軟化温度より低い温度に冷却して環状のグ
リーン体を得る工程、 (d)グリーン体を成形用キャビティから離型して取り
出す工程、ならびに (e)グリーン体を熱硬化温度以上の温度まで加熱して
樹脂組成物を硬化する工程を含んで成る方法。
A magnet powder having a particle size in a predetermined range and composited with a thermosetting resin composition which is solid at room temperature (ie,
A method for producing a ring-shaped resin magnet by molding a raw material mixture for molding of a magnet powder composite) and a lubricant, comprising: (a) forming a raw material mixture for molding into a circular ring for molding by powder flow of the raw material mixture for molding; (B) heating the inner peripheral surface of the annular cavity and transmitting heat to the filled molding material mixture through the surface to generate heat at a temperature equal to or higher than the thermal softening temperature of the resin composition; A step of compressing the filled molding material mixture while or after heating to a temperature lower than the curing temperature, (c) cooling the inner peripheral surface of the annular cavity, and molding heated and compressed through the surface. (C) removing heat from the raw material mixture to cool the resin composition to a temperature lower than the thermal softening temperature of the resin composition to obtain an annular green body; (d) releasing the green body from the molding cavity; ) Method comprising a green body comprising the step of curing is heated to a temperature above the thermosetting temperature resin composition.
【請求項2】 成形用原料混合物は、 (1)磁石粉体を、少なくとも1種の熱硬化性樹脂組成
物の有機溶媒溶液と混合して混合物を得る工程、 (2)工程(1)で得られた混合物から有機溶媒を除去
して、樹脂組成物と複合化した磁石粉末を得、その後、
分級して、所定の範囲の寸法を有する、磁石粉体および
樹脂組成物から構成される磁石粉体複合体を得る工程、
ならびに (3)磁石粉体複合体を少なくとも1種の滑剤と混合し
て、磁石粉体複合体と滑剤から構成される成形用原料混
合物を得る工程により調製される請求項1記載の方法。
2. The raw material mixture for molding comprises: (1) a step of mixing a magnet powder with an organic solvent solution of at least one thermosetting resin composition to obtain a mixture; and (2) the step (1). The organic solvent was removed from the obtained mixture to obtain a magnet powder composited with the resin composition.
Classifying, having a dimension in a predetermined range, a step of obtaining a magnet powder composite composed of a magnet powder and a resin composition;
And (3) The method according to claim 1, which is prepared by a step of mixing the magnet powder composite with at least one lubricant to obtain a raw material mixture for molding composed of the magnet powder composite and the lubricant.
【請求項3】 磁石粉体は、Fe−B−R (但し、Rは
Ndまたは/およびPr)系磁石粉体である請求項1ま
たは2記載の方法。
3. The method according to claim 1, wherein the magnet powder is an Fe—BR (where R is Nd and / or Pr) magnet powder.
【請求項4】 Fe−B−R系粉体は、Nd、Fe(C
o)およびBから成る合金の溶融物(溶湯合金)を急冷
して得られる薄片(急冷薄片)から構成される、Nd2
Fe(Co)14Bの磁性相を有する磁気的に等方性の粉
体である請求項3の方法。
4. The Fe-BR-based powder includes Nd, Fe (C
Nd 2 composed of flakes (quenched flakes) obtained by quenching a melt (molten alloy) of an alloy consisting of o) and B
4. The method of claim 3 wherein the powder is a magnetically isotropic powder having a magnetic phase of Fe (Co) 14B .
【請求項5】 Fe−B−R系粉体は、Nd、Fe(C
o)およびBから成る合金の溶融物(溶湯合金)を急冷
して得られる薄片(急冷薄片)から構成される、少なく
ともα−Feおよび/またはFe3Bの磁性相とNd2
e(Co)14Bの磁性相とを有する磁気的に等方性の粉
体である請求項3記載の方法。
5. An Fe—BR powder based on Nd, Fe (C
o) and at least a magnetic phase of α-Fe and / or Fe 3 B and Nd 2 F, which are composed of flakes (quenched flakes) obtained by quenching a molten alloy (melt alloy) comprising B and B
The method according to claim 3, which is a magnetically isotropic powder having a magnetic phase of e (Co) 14B .
【請求項6】 Fe−B−R系粉体は、Nd2Fe(C
o)14Bの磁性相を有する磁気的に異方性の粉体である
請求項3記載の方法。
6. The Fe—BR based powder is Nd 2 Fe (C
4. The method of claim 3 wherein o) is a magnetically anisotropic powder having a 14B magnetic phase.
【請求項7】 樹脂組成物は、磁石粉体複合体の重量基
準で1.0−3.0重量%の量で磁石粉体と複合化され
る請求項1〜6のいずれかに記載の方法。
7. The resin composition according to claim 1, wherein the resin composition is compounded with the magnet powder in an amount of 1.0 to 3.0% by weight based on the weight of the magnet powder composite. Method.
【請求項8】 樹脂組成物は、室温で固体のビスフェノ
ール型エポキシ樹脂とイソシアネート再生体である請求
項1〜7のいずれかに記載の方法。
8. The method according to claim 1, wherein the resin composition is a bisphenol-type epoxy resin solid at room temperature and a regenerated isocyanate.
【請求項9】 磁石粉体複合体の重量の0.2−0.6
重量%の量の滑剤を磁石粉体複合体と混合して成形用原
料混合物が調製されている請求項1〜8のいずれかに記
載の方法。
9. 0.2-0.6 of the weight of the magnet powder composite
The method according to any of the preceding claims, wherein a raw material mixture for molding is prepared by mixing an amount by weight of the lubricant with the magnet powder composite.
【請求項10】 滑剤は、ステアリン酸カルシウム粉末
または/およびステアリン酸マグネシウムである請求項
1〜9のいずれかに記載の方法。
10. The method according to claim 1, wherein the lubricant is calcium stearate powder and / or magnesium stearate.
【請求項11】 環状磁石の肉厚は1mm以下であり、
磁石粉体複合体の95重量%以上が、53−250μm
の寸法を有する請求項1〜10のいずれかに記載の方
法。
11. The thickness of the annular magnet is 1 mm or less,
More than 95% by weight of the magnet powder composite is 53-250 μm
The method according to any of the preceding claims, having the following dimensions:
【請求項12】 環状磁石の肉厚は0.5mm以下であ
り、磁石粉体複合体の95重量%以上が、53−150
μmの寸法を有する請求項1〜11のいずれかに記載の
方法。
12. The thickness of the annular magnet is 0.5 mm or less, and 95% by weight or more of the magnet powder composite is 53-150.
The method according to any of the preceding claims, having a size of μm.
【請求項13】 工程(b)において、環状キャビティ
の内周面を規定する加熱可能アッパーコアを有して成る
粉末用成形機を用いる請求項1〜12のいずれかに記載
の方法。
13. The method according to claim 1, wherein in step (b), a powder molding machine having a heatable upper core defining an inner peripheral surface of the annular cavity is used.
【請求項14】 成形機は、工程(b)の直前またはそ
の間、環状キャビティの半径方向の磁場を形成できる機
能を有する請求項13記載の方法。
14. The method according to claim 13, wherein the molding machine has the function of generating a radial magnetic field in the annular cavity immediately before or during step (b).
【請求項15】 工程(c)において、環状キャビティ
の内周面を規定する冷却可能ロアーコアを有して成る粉
末用成形機を用いる請求項13または14のいずれかに
記載の方法。
15. The method according to claim 13, wherein in step (c), a powder molding machine having a coolable lower core defining an inner peripheral surface of the annular cavity is used.
【請求項16】 請求項1〜15のいずれかに記載の方
法により製造される、磁石粉体の真密度の80%以上の
密度を有する環状樹脂磁石。
16. An annular resin magnet produced by the method according to claim 1 having a density of 80% or more of the true density of the magnet powder.
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