JPH11322473A

JPH11322473A - 放熱材及びその製造方法

Info

Publication number: JPH11322473A
Application number: JP11042099A
Authority: JP
Inventors: Shigeru Hanzawa; 茂半澤; Tsuneo Komiyama; 常夫古宮山; Takao Nakagawa; 隆夫中川; Mihoko Yamashita; 美穂子山下
Original assignee: ACROSS KK; NGK Insulators Ltd; Across Co Ltd
Current assignee: ACROSS KK; NGK Insulators Ltd; Across Co Ltd
Priority date: 1998-03-05
Filing date: 1999-02-19
Publication date: 1999-11-24
Anticipated expiration: 2019-02-19
Also published as: JP3574583B2

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】低熱膨張で、相手材との剥離が少なく、強腐
食環境での耐食性、耐クリープ性、耐スポーリング性に
すぐれた放熱材とその製造方法を提供する。【解決手段】炭素繊維の束３と炭素繊維以外の炭素成
分とを含むヤーン２Ａ，２Ｂが三次元的に組み合わさ
れ、一体化されているヤーン集合体６と、ヤーン集合体
６中で隣り合うヤーン２Ａ，２Ｂの間に充填されている
Ｓｉ−ＳｉＣ系材料４Ａ，４Ｂ，５Ａ，５Ｂからなるマ
トリックスとを備えた繊維複合材料７を用いた放熱材で
ある。炭素繊維の束３に、最終的にマトリックスとなる
粉末状の炭素成分を包含させることにより炭素繊維束３
を作製した後、炭素繊維束３の周囲にプラスチック製被
膜を形成して中間材料とし、ヤーン状にして所定量を積
層した後成形焼結して焼結体を得た後、不活性ガス雰囲
気下で１１００〜１４００℃の温度に保持し、次いで１
４５０〜２５００℃の温度に昇温しＳｉ−ＳｉＣ系材料
を含浸させる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、サイリスタ、半
導体、トランジスタ、電気自動車、航空機部品等に用い
られるヒートシンク用の放熱材とその製造方法に関す
る。

【０００２】

【従来の技術】ヒートシンク用の放熱材は、半導体、
ラジエター、電気自動車、航空機部品等の構成部材とし
て、半導体、窯業、電子部品、車輌製造等のさまざまな
分野において広範に使用されている。特に、今日におい
ては、技術革新が急速に進む中で、宇宙往還機やスペー
スプレーン等の宇宙開発分野、核エネルギー、太陽エネ
ルギーさらには水素エネルギー等のエネルギー分野で
は、ヒートシンクとして用いられる放熱材には、常温か
ら中高温（２００−２０００℃）における高強度と材料
としての高い信頼性（靭性、耐衝撃性）、耐環境性（耐
食性、耐酸化性、耐放射線性）が要求されることは言う
までもない。又、最近の省エネルギーの要請により、放
熱材には、小さな熱容量で、かつ軽量なものであること
も要求される。

【０００３】このような状況下、従来においては、放
熱材として、熱伝導性に優れたＡｌやＣｕなどの金属、
あるいはＣｕとＷからなる合金等が用いられてきたが、
比重が３．０〜７．０ｇ／ｃｍ³と大きく、かつ熱膨張
係数が大きく、相手材と剥離を生じやすいことから、必
ずしも放熱材として最適とは言えず、又、密度も大きい
ことから、システムとして構築した場合の総重量増につ
ながり、移動・搬送に大きなエネルギーを消費するとい
う欠点があった。さらに、固有の性質として変形し易い
という欠点を有しており、小さな応力に対しても塑性変
形し易く、熱応力的、機械的応力や衝撃に対しても十分
な寸法安定性を有していなかった。

【０００４】この金属系の放熱材の欠点を克服する手
段として、セラミックスと金属を複合化させたセラミッ
クス基複合材料（ＭＭＣ:Metal Matrix Composites）が
開発され、放熱材として用いられ始めている。この材料
は高温でも高強度高靱性で、優れた耐衝撃性、耐環境性
を有しているため、放熱材の主流として欧米を中心に研
究開発が盛んに行われている。

【０００５】例えば、直径が１０μｍ前後のＳｉＣセ
ラミックス粉とＡｌ金属を混合して溶解、鋳込みし、こ
れを適宜加工して放熱材としたり、また上記ＳｉＣを予
備焼結し、続いて溶解したＡｌと接触させつつ圧力鋳造
することにより、所定形状の成形体を形成し、この成形
体を適宜加工して放熱材としているセラミックス基金属
複合材料（ＭＭＣ）が開発されている。

【０００６】ＭＭＣの具体例としては、ＡｌＮ（平均
粒径１６μｍ）とアルミニウム合金を非加圧金属浸透法
にて複合させた複合体が知られている。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、ＭＭ
Ｃは、耐衝撃性に優れ、かつ軽量、高硬度であるが、材
料がＳｉＣとＡｌ、あるいはＡｌＮとＡｌから構成され
ているため、熱伝導率を上げようとＡｌの含有量を大き
くすると、変形し易い、熱膨張が大きくなる等、使用に
は制限があった。又、成形後の加工性が悪く、例えば、
フィンを作製するには多くの加工費と時間を要するとい
う欠点があった。

【０００８】本発明は上記した従来の課題に鑑みてな
されたものであり、その目的とするところは、熱伝導率
が大きく、高い熱放散性を有するとともに、軽量であ
り、さらに、低熱膨張であり、相手材との剥離が少なく
なるとともに、強腐食環境での耐食性、耐クリープ性、
耐スポーリング性をも併せ持ち、かつ、高精度な放熱材
とその製造方法を提供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】すなわち、本発明によ
れば、少なくとも炭素繊維の束と炭素繊維以外の炭素成
分とを含有するヤーンが三次元的に組み合わされ、互い
に分離しないように一体化されているヤーン集合体と、
このヤーン集合体中で隣り合う前記ヤーンの間に充填さ
れているＳｉ−ＳｉＣ系材料からなるマトリックスとを
備えた繊維複合材料を用いたことを特徴とする放熱材が
提供される。

【００１０】本発明においては、マトリックスが、ヤ
ーンの表面に沿って生成している炭化珪素相を有してい
ることが好ましく、また、マトリックスが珪素からなる
珪素相を有しており、この珪素相とヤーンとの間に炭化
珪素相が生成していることがさらに好ましい。また、マ
トリックスが、ヤーンの表面から離れるに従って珪素の
含有比率が大きくなる傾斜組成を有していてもよい。さ
らに、ヤーン集合体が複数のヤーン配列体を備えてお
り、各ヤーン配列体がそれぞれ複数のヤーンを略平行に
二次元的に配列することによって形成されており、各ヤ
ーン配列体が積層されることによってヤーン集合体が構
成されていることが好ましい。この場合、隣接する前記
ヤーン配列体における各ヤーンの長手方向が互いに交差
していることが好ましい。

【００１１】本発明においては、マトリックスは、繊
維複合材料の中で互いに連続することで三次元網目構造
を形成している。より具体的にいえば、マトリックスが
各ヤーン配列体において略平行に二次元的に配列されて
おり、隣り合う各ヤーン配列体中に生成しているマトリ
ックスが互いに連続しており、これによってマトリック
スが三次元格子を形成していることが好ましい。また、
放熱材は、その熱伝導率が１９０〜６００Ｗ／ｍ・Ｋで
あることが好ましく、熱膨張率は１×１０^-6〜８×１０
^-6であることが好ましい。

【００１２】また、本発明によれば、炭素繊維の束
に、最終的にマトリックスとなる粉末状の炭素成分を包
含させることにより炭素繊維束を作製した後、前記炭素
繊維束の周囲にプラスチック製被膜を形成して中間材料
とし、次いでこの中間材料をヤーン状にして所定量を積
層した後成形して成形体を得るか、あるいはこの成形体
を焼結して焼結体を得た後、この成形体又は焼結体とＳ
ｉを、不活性ガス雰囲気下にて１１００〜１４００℃の
温度に保持し、次いで、前記成形体又は焼結体とＳｉ
を、１４５０〜２５００℃の温度に昇温することによ
り、前記成形体又は焼結体の開気孔内部へＳｉ−ＳｉＣ
系材料を含浸させることを特徴とする繊維複合材料から
なる放熱材の製造方法が提供される。

【００１３】上記の製造方法において、成形体又は焼
結体とＳｉを、１１００〜１４００℃の温度、０．１〜
１０ｈＰａの圧力に１時間以上保持し、かつその際、前
記成形体又は焼結体とＳｉの合計重量１ｋｇ当たり不活
性ガスを０．１ノルマルリットル（ＮＬ）以上流すよう
に制御することが好ましく、また、成形体又は焼結体と
Ｓｉを、０．１〜１０ｈＰａの圧力下、１４５０〜２５
００℃の温度に昇温することが好ましい。

【００１４】

【発明の実施の形態】本発明の放熱材は、少なくとも
炭素繊維の束と炭素繊維以外の炭素成分とを含有するヤ
ーンが三次元的に組み合わされ、互いに分離しないよう
に一体化されているヤーン集合体と、このヤーン集合体
中で隣り合う前記ヤーンの間に充填されているＳｉ−Ｓ
ｉＣ系材料からなるマトリックスとを備えた繊維複合材
料を用いたものである。本発明の放熱材は、熱伝導率が
１９０〜６００Ｗ／ｍ・Ｋと大きく、又、耐酸化性、耐
クリープ性、耐スポーリング性を有するＳｉ−ＳｉＣ材
料から成る層を表面に配しているため、Ｃ／Ｃコンポジ
ットの有する低耐酸化性を克服することができ、即ち、
一定の高温下での使用が可能であり、また、Ｃ／Ｃコン
ポジット特有の熱膨張の異方性を緩和することができ、
各種設備に取り付ける場合においてその設計が容易にな
るという利点を有する。

【００１５】又、Ｃ／Ｃコンポジットを母材としてい
ることから、軽量であり、比熱、ポアソン比が小さいこ
ととも相まって、エネルギーの損失が少なく、省エネル
ギーの要請にも沿う。さらに、母材がＣ／Ｃコンポジッ
トであるため、靱性に富み、優れた耐衝撃性、高硬度性
を有する。従って、ＡｌやＣｕ、あるいはＡｌ−Ｓｉ
Ｃ、ＡｌＮ−Ａｌ複合体の有する低耐衝撃性という欠点
を克服することができ、複雑な形状や薄肉部分を有する
放熱材にも用いることができる。又、Ｃ／Ｃコンポジッ
ト内に連続した開気孔を有するようにＣ／Ｃコンポジッ
トを作製しているため、この気孔に対して含浸形成され
るＳｉ−ＳｉＣは、連続構造をとり三次元網目構造をと
る。従って、どの部分を切り出しても、母材となったＣ
／Ｃコンポジットに比して熱膨張の均質性が発現し、か
つ本来Ｃ／Ｃコンポジットが持っていた放熱性も維持さ
れる。

【００１６】尚、Ｃ／Ｃコンポジットとは、前述の如
く、二次元または三次元方向に配列した炭素繊維の間隔
に炭素から成るマトリックスを形成して成る素材である
が、炭素繊維を１０〜７０％含有し、かつ繊維の５０〜
１００％が一方向に配向していれば、例えば窒化ホウ
素、ホウ素、銅、ビスマス、チタン、クロム、タングス
テン、モリブデン等の炭素以外の他の元素を含んでいて
もよい。

【００１７】尚、本発明の放熱材において、含浸材に
Ａｌ材料ではなくＳｉ材料を用いたのは、Ｃ／Ｃコンポ
ジット中のＣ（炭素）と反応して出来上がるＳｉ−Ｓｉ
Ｃ材料は、耐酸化性、耐スポーリング性の点でＡｌやＣ
ｕ材料より優れるからであり、又、ＡｌやＣｕ材料で
は、高温酸化条件下において表面に欠陥が生じＣ／Ｃコ
ンポジットが露出した場合に、ＡｌやＣｕによるセルフ
グレージング機能はなく、母材であるＣ／Ｃコンポジッ
トが極めて短時間で酸化されるからである。一方、Ｓｉ
−ＳｉＣ材料を用いた場合には、Ｓｉ−ＳｉＣ材料が溶
融してガラスとなり母材を酸素から保護する速度の方
が、酸素の母材内部への拡散よりも大きいため、このよ
うな事態を回避でき、母材を酸化から保護することがで
きる。即ち、本発明の放熱材は自己修復性を有する。こ
の効果は、Ｓｉが前述の窒化ホウ素、銅、ビスマス等の
第三成分を含有しても有効である。

【００１８】さらに、ＡｌやＣｕなどの材料は熱膨張
係数がＣ／Ｃコンポジットより大きいため、高温下での
使用においてＳｉＣ材料から成る層が剥離するおそれが
あるのに対し、Ｓｉ−ＳｉＣ材料の熱膨張係数はＣ／Ｃ
コンポジットと同程度であるため、熱膨張係数の差に起
因する繊維の長さ方向での剥離や繊維の破断を防ぐこと
ができる。また、Ｃ／Ｃコンポジットの層を結合するＣ
（炭素）は、熱膨張が大きいため、Ｃ／Ｃコンポジット
の繊維の積層方向に対して垂直な方向のＣ／Ｃコンポジ
ットの熱膨張係数（Ｃ．Ｔ．Ｅ．）が大きくなってしま
うが、これがＳｉＣ化することで、Ｃ．Ｔ．Ｅ．の異方
性が緩和される。

【００１９】以下、本発明の放熱材を構成する基本材
料である繊維複合材料について説明する。これは、いわ
ゆるＣ／Ｃコンポジットを基本とし、その基本的な構成
に改善を加えた新しい概念の材料である。

【００２０】直径が１０μｍ前後の炭素繊維を、通
常、数百本〜数万本束ねて繊維束（ヤーン）を形成し、
この繊維束を二次元方向に配列して一方向シート（ＵＤ
シート）や各種クロスとしたり、また上記シートやクロ
スを三次元方向に積層したりすることにより、所定形状
の予備成形体（繊維プリフォーム）を形成し、この予備
成形体の内部に、ＣＶＩ法（Chemical Vapor Infiltrat
ion ：化学的気相含浸法）や無機ポリマー含浸焼結法等
により、炭素から成るマトリックスを形成して成るＣ／
Ｃコンポジットが知られている。

【００２１】この繊維複合材料は、母材としてＣ／Ｃ
コンポジットを用いており、下記するような特定の製造
方法により製造しているため、その炭素繊維の構造が、
破壊されることなく保持されているという大きな特徴を
有している。英国特許第１４５７７５７号明細書に記載
されるように、Ｃ／Ｃコンポジットにシリコンを含浸し
た繊維複合材料は知られているが、この材料では炭素繊
維の構造が破壊されているので、Ｃ／Ｃコンポジットの
耐衝撃性、強度、高潤滑性、耐磨耗性が失われていた。

【００２２】これに対し、本発明における繊維複合材
料においては、少なくとも炭素繊維束の周囲に、熱可塑
性樹脂等のプラスチックから成る柔軟な被膜を形成し、
柔軟性中間材料を得、これをヤーン状にして、その後、
場合によってはシート状にして積層し、加熱成形すると
いう特定の処理を施しているため、高温度の溶融Ｓｉと
炭素繊維以外の炭素粒子や、有機バインダー、プラスチ
ック被膜が熱分解して生成される活性度が高い炭素がま
ず接触反応し、炭素繊維束には直接に接触しないと推定
され、炭素繊維の構造が破壊されない。しかも、本発明
の繊維複合材料は、ヤーン集合体中で隣り合うヤーンの
間に、Ｓｉ−ＳｉＣ系材料からなるマトリックスを充填
した微構造を有している。

【００２３】本発明において、Ｓｉ−ＳｉＣ系材料と
は、主成分としてシリコンと炭化珪素とを含有する材料
の総称である。本発明では、Ｃ／Ｃコンポジットまたは
その成形体に対して、シリコンを含浸させるが、この際
シリコンはコンポジット内の主に炭素繊維以外の炭素成
分ないし残炭分と反応し、一部炭化されるために、ヤー
ン集合体の間には、一部炭化されたシリコンが生成す
る。このマトリックスにおいては、ほぼ純粋に珪素が残
留している珪素相から、ほぼ純粋な炭化珪素相に至るま
で、いくつかの中間相を含み得る。つまり、このマトリ
ックスは、典型的には珪素相と炭化珪素相とからなる
が、珪素相と炭化珪素相との間に、珪素をベースとして
炭素の含有量が傾斜的に変化しているＳｉ−ＳｉＣ共存
相を含み得る。Ｓｉ−ＳｉＣ系材料とは、このようなＳ
ｉ−ＳｉＣ系列において、炭素の濃度が０ｍｏｌ％から
５０ｍｏｌ％まで変化している材料の総称である。

【００２４】この繊維複合材料は、好ましくは、マト
リックスが、ヤーンの表面に沿って生成している炭化珪
素相を備えている。この場合には、各ヤーンそれ自体の
強度がより一層向上し、破壊しにくくなる。

【００２５】また、この繊維複合材料は、好ましく
は、マトリックスが珪素からなる珪素相を備えており、
この珪素相とヤーンとの間に炭化珪素相が生成してい
る。この場合には、ヤーンの表面が炭化珪素相によって
強化されると共に、マトリックスの中央部分が比較的に
硬度の低い珪素相からなることから、微視的な応力分散
が一層促進される。

【００２６】また、この繊維複合材料は、好ましく
は、マトリックスが、ヤーンの表面から離れるのに従っ
て珪素の含有比率が上昇する傾斜組成を有している。ま
た、この繊維複合材料は、好ましくは、ヤーン集合体が
複数のヤーン配列体を備えており、各ヤーン配列体がそ
れぞれ複数のヤーンを略平行に二次元的に配列すること
によって形成されており、各ヤーン配列体が積層される
ことによってヤーン集合体が構成されている。これによ
って、繊維複合材料が、複数層のヤーン配列体を一方向
へと向かって積層した積層構造を有することになる。

【００２７】この場合において特に好ましくは、隣接
するヤーン配列体における各ヤーンの長手方向が互いに
交差していることである。これによって、一層応力の分
散が促進される。隣り合うヤーン配列体におけるヤーン
の長手方向は、特に好ましくは、直交している。

【００２８】また、好ましくは、マトリックスが、繊
維複合材料の中で互いに連続することで三次元網目構造
を形成している。この場合において特に好ましくは、マ
トリックスが各ヤーン配列体において略平行に二次元的
に配列されており、隣り合う各ヤーン配列体中に生成し
ているマトリックスが互いに連続しており、これによっ
てマトリックスが三次元格子を形成している。

【００２９】また、隣り合うヤーンの間隙には、１０
０％マトリックスが充填されていても良いが、ヤーンの
間隙のうち一部をマトリックスが充填している場合も含
む。

【００３０】ヤーン中の炭素繊維以外の炭素成分は、
好ましくは炭素粉末であり、特に好ましくは黒鉛化した
炭素粉末である。

【００３１】図１は、ヤーン集合体の概念を説明する
ための概略斜視図であり、図２（ａ）は図１のIIａ−II
ａ線断面図であり、図２（ｂ）は図１のIIｂ−IIｂ線断
面図である。図３は、図２（ａ）の一部拡大図である。

【００３２】繊維複合材料７の骨格は、ヤーン集合体
６によって構成されている。ヤーン集合体６は、ヤーン
配列体１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ、１Ｅ、１Ｆを上下方向
に積層してなる。各ヤーン配列体においては、各ヤーン
３が二次元的に配列されており、各ヤーンの長手方向が
略平行である。上下方向に隣り合う各ヤーン配列体にお
ける各ヤーンの長手方向は、直交している。即ち、各ヤ
ーン配列体１Ａ、１Ｃ、１Ｅの各ヤーン２Ａの長手方向
は、互いに平行であり、かつ各ヤーン配列体１Ｂ、１
Ｄ、１Ｆの各ヤーン２Ｂの長手方向に対して直交してい
る。

【００３３】各ヤーンは、炭素繊維と、炭素繊維以外
の炭素成分とからなる繊維束３からなる。ヤーン配列体
が積層されることによって、三次元格子形状のヤーン集
合体６が構成される。各ヤーンは、後述するような加圧
成形工程の間に押しつぶされ、略楕円形になっている。

【００３４】各ヤーン配列体１Ａ、１Ｃ、１Ｅにおい
ては、隣り合う各ヤーンの間隙には、マトリックス８Ａ
が充填されており、各マトリックス８Ａはヤーン２Ａの
表面に沿ってそれと平行に延びている。各ヤーン配列体
１Ｂ、１Ｄ、１Ｆにおいては、隣り合う各ヤーンの間隙
には、マトリックス８Ｂが充填されており、各マトリッ
クス８Ｂは、ヤーン２Ｂの表面に沿ってそれと平行に延
びている。

【００３５】本例では、マトリックス８Ａ、８Ｂは、
それぞれ、各ヤーンの表面を被覆する炭化珪素相４Ａ、
４Ｂと、炭化珪素相４Ａ、４Ｂよりも炭素の含有割合が
少ないＳｉ−ＳｉＣ系材料相５Ａ、５Ｂからなってい
る。炭化珪素相中にも珪素を一部含有していてよい。ま
た、本例では、上下方向に隣接するヤーン２Ａと２Ｂと
の間にも、炭化珪素相４Ａ、４Ｂが生成している。

【００３６】各マトリックス８Ａと８Ｂとは、それぞ
れヤーンの表面に沿って細長く、好ましくは直線状に延
びており、各マトリックス８Ａと８Ｂとは互いに直交し
ている。そして、ヤーン配列体１Ａ、１Ｃ、１Ｅにおけ
るマトリックス８Ａと、これに直交するヤーン配列体１
Ｂ、１Ｄ、１Ｆにおけるマトリックス８Ｂとは、それぞ
れヤーン２Ａと２Ｂとの間隙部分で連続している。この
結果、マトリックス８Ａ、８Ｂは、全体として、三次元
格子を形成している。

【００３７】図４は、他の実施形態に係る繊維複合材
料の要部を概略的に示す部分断面斜視図である。本例で
は、上下方向に隣り合う各ヤーン２Ａと２Ｂとの間には
炭化珪素相が実質的に存在していない。各ヤーン配列体
において、隣り合うヤーン２Ａと２Ａとの間、あるいは
ヤーン２Ｂと２Ｂとの間には、それぞれマトリックス８
Ａ、８Ｂが形成されている。マトリックス８Ａ、８Ｂの
形態は、上下方向に隣り合うヤーン間に炭化珪素相がな
いことを除けば、図１−図３の例と同様である。各マト
リックス８Ａ、８Ｂは、それぞれ、ヤーン２Ａ、２Ｂの
表面に接して生成している炭化珪素相５Ｃと、その内側
にヤーンとは離れて生成しているＳｉ−ＳｉＣ系材料相
４Ｃとを備えている。

【００３８】Ｓｉ−ＳｉＣ系材料相においては、それ
ぞれ、ヤーンの表面から離れるほど、炭素濃度が少なく
なる傾斜組成を有していることが好ましく、あるいは、
珪素相からなっていることが好ましい。

【００３９】図５（ａ）に示すように、本発明の繊維
複合材料１１は、Ｃ／Ｃコンポジット１５と、Ｃ／Ｃコ
ンポジット１５の表面にシリコンが含浸されることによ
って生成する繊維複合材料層１３とを備えていることが
好ましく、繊維複合材料層１３上に珪素層１４が生成し
ていてよい。なお、１２は、珪素を含浸させる前のＣ／
Ｃコンポジット本体の範囲を示す。また、図５（ｂ）に
示すように、部材１６の全体を、本発明の繊維複合材料
で形成することも好ましい。

【００４０】繊維複合材料層１３を設ける場合には、
その厚さは、０．０１〜１ｍｍであることが好ましい。
さらに、繊維複合材料層におけるＳｉ濃度が、炭素繊維
表面から外部に向かって大きく成ることが好ましい。

【００４１】本発明の繊維複合材料は、炭素繊維を１
０〜７０重量％含有していれば、例えば窒化ホウ素、ホ
ウ素、銅、ビスマス、チタン、クロム、タングステン、
モリブデン等の炭素以外の他の元素を含んでいてもよ
い。

【００４２】ここで、Ｓｉ−ＳｉＣ系材料を母材に含
浸させて成る繊維複合材料の層１３の厚さについて更に
詳述する。層１３は、図２（ａ）では、例えば、炭素繊
維束３と炭化珪素相４Ｂと珪素相５Ｂとの関係で言え
ば、Ｃ／Ｃコンポジット１５が炭素繊維束３に、層１３
が炭化珪素相４Ｂに、珪素層１４が珪素相５Ｂに相当す
る。ここで、層１３は、厚さが０．０１ｍｍ以上である
ことが好ましく、０．０５ｍｍ以上であることがより好
ましい。また、その最大厚さは１ｍｍ程度である。この
時の層１３におけるＳｉ濃度は、炭素繊維束３の部分か
ら炭化珪素相４Ｂを通り、珪素相５Ｂの部分にかけて０
／１００〜９０／１００の範囲で傾斜するように形成す
ることが好ましい。また、例えば、２００ｍｍ厚さのブ
ロックを想定した場合の巨視的な見方をしたＳｉ濃度の
傾斜を詳述する。本発明は、炭素繊維束の積層体にＳｉ
を含浸させて構成するため、Ｓｉが２００ｍｍ厚さのブ
ロックの中心は低濃度となり、表層側は高濃度の形態を
取り得る。このために最も好ましい形態は、Ｃ／Ｃコン
ポジット成形体あるいは焼結体の開気孔率を表面から内
部に向かって小さくなるように、バインダーピッチの異
なるプリフォームドヤーンから成る複数のプリフォーム
ドシートを内側から表層側に向かってバインダーピッチ
が大きくなるように配置し成形することで実現する。こ
うすることによって、図２（ａ）の場合で考えれば、ヤ
ーン配列体１Ａ層の炭化珪素相４Ａ＞ヤーン配列体１Ｂ
層の炭化珪素相４Ａ＞ヤーン配列体１Ｃ層の炭化珪素相
４Ａ＞ヤーン配列体１Ｄ層の炭化珪素相４Ａ、という具
合にＳｉＣの濃度（＝Ｓｉの濃度）が低下し、Ｓｉ濃度
が傾斜していく。故に、巨視的に材料を見れば、最大１
００ｍｍ程度の厚さの中でＳｉ濃度が傾斜していく。そ
のＳｉ濃度は表面から内部にかけて９０／１００〜０／
１００の範囲で傾斜するように形成することが好まし
い。

【００４３】又、本発明の繊維複合材料は、上記のよ
うに、窒化ホウ素、ホウ素、銅、ビスマス、チタン、ク
ロム、タングステン及びモリブデンから成る群より選択
した１又は２以上の物質を含有してもよい。

【００４４】これらの物質は潤滑性を有するため、Ｃ
／Ｃコンポジットから成る母材に含有させることによ
り、Ｓｉ−ＳｉＣ系材料が含浸した母材の部分において
も、繊維の潤滑性を維持することができ、物性の低下を
防ぐことができる。

【００４５】尚、例えば、窒化ホウ素の含有量は、Ｃ
／Ｃコンポジットから成る母材１００重量％に対し、
０．１〜４０重量％であることが好ましい。０．１重量
％未満では窒化ホウ素による潤滑性付与の効果が十分に
得られず、４０重量％を超える場合は窒化ホウ素の脆さ
が複合材料に現れてくるからである。

【００４６】本発明に係る放熱材は、好ましくは以下
の方法によって製造できる。即ち、炭素繊維の束に対し
て、最終的にマトリックスとなる粉末状のバインダーピ
ッチ、コークス類を包含させ、更に必要に応じてフェノ
ール樹脂粉末等を含有させることによって、炭素繊維束
を作製する。炭素繊維束の周囲に、熱可塑性樹脂等のプ
ラスチックから成る柔軟な被膜を形成し、柔軟性中間材
料を得る。この柔軟性中間材料を、ヤーン状にし（特願
昭６３−２３１７９１号明細書）、必要量を積層した
後、ホットプレスで３００〜２０００℃、常庄〜５００
ｋｇ／ｃｍ²の条件下で成形することによって、成形体
を得る。または、この成形体を、必要に応じて７００〜
１２００℃で炭化させ、１５００〜３０００℃で黒鉛化
して、焼結体を得る。

【００４７】炭素繊維は、石油ピッチ若しくはコール
タールピッチを原料とし、紡糸用ピッチの調整、溶融紡
糸、不融化及び炭素化して得られるピッチ系炭素繊維並
びにアクリロニトリル（共）重合体繊維を耐炎化及び炭
素化して得られるＰＡＮ系炭素繊維のいずれのものでも
よい。

【００４８】マトリックスの形成に必要な有機バイン
ダーとしては、フェノール樹脂やエポキシ樹脂等の熱硬
化性樹脂及びタール、ピッチ等が用いられるが、これら
はコークス類、金属、金属化合物、無機及び有機化合物
等を含んでいてもよい。有機バインダーの一部が炭素源
となる場合もある。

【００４９】次いで、上記のように作製された成形体
又は焼結体とＳｉとを、１１００〜１４００℃の温度
域、炉内圧０．１〜１０ｈＰａで１時間以上保持する。
好ましくは、この際、成形体又は焼結体とSiの合計重量
１ｋｇ当たり０．１ＮＬ（ノルマルリットル：１２００
℃、圧力０．１ｈＰａの場合、５０６５リットルに相
当）以上の不活性ガスを流しつつ、成形体又は焼結体表
面にＳｉ−ＳｉＣ層を形成する．次いで、温度１４５０
〜２５００℃、好ましくは１７００〜１８００℃に昇温
して前記成形体又は焼結体の開気孔内部へＳｉ−ＳｉＣ
系材料を溶融、含浸成形させる。又、この過程におい
て、成形体を用いた場合は、前記成形体の焼成も行わ
れ、繊維複合材料が生成する。

【００５０】成形体又は焼結体とＳｉを、１１００〜
１４００℃の温度、０．１〜１０ｈＰａの圧力に１時間
以上保持し、かつその際、成形体又は焼結体とＳｉの合
計重量１ｋｇ当たり不活性ガスを０．１ＮＬ以上、好ま
しくは１ＮＬ以上、さらに好ましくは１０ＮＬ以上流す
ように制御することが望ましい。

【００５１】このように、焼成時（即ち、Ｓｉの溶
融、含浸前の段階）不活性ガス雰囲気にすることによ
り、無機ポリマーないし無機物のセラミックス化への変
化に伴うＣＯ等の発生ガスを焼成雰囲気より除去し、ま
た大気中のＯ₂等による外部からの焼成雰囲気の汚染を
防止することにより、その後にＳｉを溶融、含浸して得
られる繊維複合材料の気孔率を低く維持することができ
る。

【００５２】また、成形体又は焼結体へＳｉを溶触、
含浸する際には、雰囲気温度を１４５０〜２５００℃、
好ましくは１７００〜１８００℃に昇温する。この場
合、焼成炉内圧は０．１〜１０ｈＰａの範囲が好まし
い。更に、炉内雰囲気は不活性ガスまたはＡｒガスであ
ることが好ましい。

【００５３】上記のように、柔軟性中間材料を使用
し、珪素の含浸、溶融と組み合わせると、成形体または
焼結体において、ヤーンの間隙には細長い開気孔が残
り、この細長い開気孔に沿って珪素が焼結体または成形
体の奥まで浸透する。この浸透の過程で、珪素がヤーン
の炭素と反応してヤーン表面側から徐々に炭化し、本発
明における繊維複合材料からなる放熱材を生成する。

【００５４】繊維複合材料全体における、Ｓｉ−Ｓｉ
Ｃ系材質の濃度傾斜の調節は、成形体又は焼結体の開気
孔率及びその細孔径により行う。例えば、繊維複合材料
の表層から０．０１〜１０ｍｍで、Ｓｉ−ＳｉＣ系材質
の濃度を他所よりも高める場合には、成形体又は焼結体
の当該所望高濃度部分における開気孔率を５〜５０％、
平均細孔径を１μｍ以上とし、当該所望高濃度以外の部
分の開気孔率、平均細孔径を該高濃度部分以下とする。
また、好ましくは、成形体又は焼結体の当該所望高濃度
部分における開気孔率は１０〜５０％、平均細孔径は１
０μｍ以上とし、当該所望高濃度以外の部分の開気孔
率、平均細孔径を該高濃度部分以下とする。開気孔率を
５％未満とすると、成形体又は焼結体中のバインダーが
除去し難く、５０％より大きくすると、所望部位以外へ
のＳｉ−ＳｉＣ系材質の浸透が、Ｓｉの量や、接触時間
等の他の製造方法パラメータの制御範囲を超えて進行し
てしまうからである。

【００５５】また、繊維複合材料層をＣ／Ｃコンポジ
ットの表面に形成するには、少なくとも表面近傍の開気
孔率が焼結中に０．１〜３０％になるように調整した成
形体を用いることが好ましい。

【００５６】成形体又は焼結体の開気孔率を、表面か
ら内部に向かって小さくなるようにするには、バインダ
ーピッチの異なるブリフォームドヤーンから成る複数の
ブリフォームドシートを、内側から表層側に向かってバ
インダーピッチが大きくなるように配置して成形するこ
とにより行う。

【００５７】又、繊維複合材料層における珪素濃度に
傾斜を設ける場合には、表面近傍の開気孔率が表面から
内部に向かって小さくなるように調整した焼結体、又は
少なくとも表面近傍の開気孔率が焼結中に表面から内部
に向かって小さくなるように調整した成形体を用いて、
繊維複合材料の製造を行う。そして、本発明の放熱材
は、上記のように製造した繊維複合材料を平面研削盤等
により適宜な寸法に切断加工し、平面研削仕上げするこ
とにより製造される。

【００５８】本発明の放熱材は、Ｃ／Ｃコンポジット
の高熱伝導性、及び軽量性と、Ｓｉ−ＳｉＣ材料の低熱
膨張係数、耐酸化性、耐スポーリング性、自己潤滑性、
耐磨耗性等を併せ持ち、さらに、自己修復性をも有する
ため、高温酸化条件下での使用に長期間耐えることがで
き、具体的には、半導体、自動車、航空機、宇宙、海洋
等の分野において、放熱材、ＩＣのヒートシンク、サイ
リスタ−ヒートシンク、電気自動車放熱材等の構成部材
として、好適に用いることができる。

【００５９】

【実施例】次に、本発明を実施例を用いてさらに詳し
く説明するが、本発明はこれらの実施例に限られるもの
ではない。尚、各例によって得られた放熱材は、以下に
示す方法よりその特性を評価した。

【００６０】（熱伝導率の評価方法）テストピース
（Ｔ．Ｐ）として、１０ｍｍφ×５ｍｍｔのサンプルを
用い、５０〜１００％の繊維が一列に並ぶ方向の常温で
の熱伝導率をレーザフラッシュ法により測定した。尚、
上記の測定は、繊維の長手方向の値を計測しており、且
つ繊維が一定方向に並ぶ率の高い面を上下面にしたテス
トピースで上下方向の熱伝導率を測定した。

【００６１】（熱膨張率の評価方法）繊維が一定方向に
並ぶ量の最も大きな方向をＸ方向、Ｘ方向と同一成形面
で、且つ垂直方向をＹ方向、Ｘ−Ｙ方向の面に垂直な方
向をＺ方向とし、それぞれ３ｍｍ×３ｍｍ×２０ｍｍｔ
のテストピースを切り出し、ＴＭＡ−８１４０（株式会
社理学製：熱膨張測定器）を用いて測定した。尚、Ｃ．
Ｔ．Ｅ（熱膨張係数）は、２００℃での値を取った。

【００６２】（開気孔率の測定方法）開気孔率（％）＝［（Ｗ3−Ｗ1）／（Ｗ3−Ｗ2）］×
１００（アルキメデス法による。）乾燥重量（Ｗ1）：１００℃のオーブンで１Ｈｒ乾燥さ
せ、その後秤量水中重量（Ｗ2）：試料を煮沸し、開気孔中に完全に水
を侵入させて水中にて秤量飲水重量（Ｗ3）：開気孔中に完全に水を侵入させた試
料を大気中にて秤量

【００６３】（耐酸化性の評価方法）テストピースを１
１５０℃の炉内（１％Ｏ₂、９９％Ｎ₂）へ放置し、２０
０時間後の重量の減少率を測定することにより、耐酸化
性を評価した。

【００６４】（圧縮強さの評価方法）テストピースに圧
縮荷重を加え、下記の式により算出した。圧縮強さ＝Ｐ／Ａ（式中、Ｐは最大荷重時の荷重、Ａはテストピースの最
小断面積を表す。）

【００６５】（層間セン断強さの評価方法）テストピー
スの厚さｈの４倍の距離を支点間距離として３点曲げを
行い、下式により算出した。層間セン断強さ＝３Ｐ／４ｂＨ（式中、Ｐは破壊時の最大曲げ荷重、ｂはテストピース
の幅を表す。）

【００６６】（曲げ弾性率の評価方法）テストピースの
厚さｈの４０倍の距離を支点間距離Ｌとして３点曲げを
行い、荷重−たわみ曲線の直線部の初期の勾配Ｐ／σを
用いて、下式により算出した。曲げ弾性率＝１／４・Ｌ³／ｂｈ³・Ｐ／σ （式中、ｂはテストピースの幅を表す。）

【００６７】（実施例１）２０ｍｍの厚さを有するＣ
／Ｃコンポジット母材に、Ｓｉ−ＳｉＣ材料から成る層
を配した繊維複合材料を製造した。

【００６８】Ｃ／Ｃコンポジットは以下の方法にて製
造した。炭素繊維を一方向に引き揃えたものにフェノー
ル樹脂を含浸させることで、直径１０μｍの炭素長繊維
を約１万本束ね、繊維束（ヤーン）を得、このヤーンを
図１のように配列し、プリプレグシートを得た。次い
で、このプリプレグシートを５０段積層し、ホットプレ
スで１８０℃、１０ｋｇ／ｃｍ²で処理し、フェノール
樹脂を硬化させた。次いで、窒素中２０００℃で焼成
し、Ｃ／Ｃコンポジットを得た。得られたＣ／Ｃコンポ
ジットの密度は１．０ｇ／ｃｍ³、開気孔率は５０％で
あった。

【００６９】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットを、
純度９９．８％で平均粒径１ｍｍのＳｉ粉末で充填され
たカーボンるつぼ内に立設した。次いで、焼成炉内にカ
ーボンるつぼを移動した。焼成炉内の温度を１３００
℃、不活性ガスとしてアルゴンガス流量を２０ＮＬ／
分、焼成炉内圧を１ｈＰａその保持時間を４時間として
処理した後、焼成炉内の圧力をそのまま保持しつつ、炉
内温度を１６００℃に昇温することにより、Ｃ／Ｃコン
ポジットにＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造した。
得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、層間セ
ン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を表１及
び表２に示す。

【００７０】（実施例２）Ｃ／Ｃコンポジットから成
る母材に、Ｓｉ−ＳｉＣ材料から成る層を含浸形成させ
た繊維複合材料（厚さ：５０ｍｍ）を製造した。

【００７１】実施例１と同様にして製造したＣ／Ｃコ
ンポジットに、フェノール樹脂を含浸し、オーブン内で
１８０℃、常圧で樹脂を硬化させた後、窒素雰囲気下、
２０００℃で焼成した。この工程を更に５回繰り返して
Ｃ／Ｃコンポジットを得た。得られたＣ／Ｃコンポジッ
トの密度は１．４ｇ／ｃｍ²、開気孔率は３０％であっ
た。

【００７２】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸形成させて繊維複合材料を
製造した。得られた繊維複合材料の密度、開気孔率、層
間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を表
１及び表２に示す。

【００７３】（実施例３）Ｃ／Ｃコンポジットから成
る母材に、Ｓｉ−ＳｉＣ材料から成る層を含浸形成させ
た繊維複合材料（厚さ：３０ｍｍ）を製造した。

【００７４】Ｃ／Ｃコンポジットは以下の方法にて製
造した。プリフォームドヤーン法によりプリフォームド
ヤーンを製造し、これを用いて一方向プリフォームドヤ
ーンシートを製造した。これを炭素繊維が互いに直交す
るように積層し、ホットプレスで８００℃、１００ｋｇ
／ｃｍ²で成形した。次いで、窒素雰囲気下、２０００
℃で焼成し、Ｃ／Ｃコンポジットを得た。得られたＣ／
Ｃコンポジットの密度は１．８ｇ／ｃｍ³、開気孔率は
１０％であった。

【００７５】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造
した。得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、
層間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を
表１及び表２に示す。

【００７６】（実施例４）実施例３と同様に成形した
Ｃ／Ｃコンポジット前駆体を、窒素雰囲気下、２５００
℃で焼成することにより、Ｃ／Ｃコンポジットを得た。
得られたＣ／Ｃコンポジットの密度は１．９ｇ／ｃ
ｍ³、開気孔率は１０％であった。

【００７７】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造
した。得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、
層間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を
表１及び表２に示す。

【００７８】（実施例５）実施例３と同様に成形した
Ｃ／Ｃコンポジット前駆体を、窒素雰囲気下、２８００
℃で焼成することにより、Ｃ／Ｃコンポジットを得た。
得られたＣ／Ｃコンポジットの密度は１．９ｇ／ｃ
ｍ³、開気孔率は１０％であった。

【００７９】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造
した。得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、
層間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を
表１及び表２に示す。

【００８０】（実施例６）２０ｍｍの厚さを有するＣ
／Ｃコンポジット母材にＳｉ−ＳｉＣ材料から成る層を
配した繊維複合材料を製造した。

【００８１】Ｃ／Ｃコンポジットは以下の方法にて製
造した。炭素繊維を一方向に引き揃えたものにフェノー
ル樹脂を含浸させることで、直径１０μｍの炭素長繊維
を約１万本束ね、繊維束（ヤーン）としているプリプレ
グシートを製造した。これを２層をＡ層、１層をＢ層と
し、炭素繊維が互いに直交するように、Ａ層及びＢ層を
交互に積層し、ホットプレスで１８０℃、１０ｋｇ／ｃ
ｍ²で樹脂を硬化させた。故に６６％の繊維が一方向に
並ぶ構成体となる。次いで、窒素雰囲気下、２０００℃
で焼成し、Ｃ／Ｃコンポジットを得た。得られたＣ／Ｃ
コンポジットの密度は１．０ｇ／ｃｍ³、開気孔率は５
０％であった。

【００８２】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットを、
純度９９．８％で平均粒径１ｍｍのＳｉ粉末で充填され
たカーボンるつぼ内に立設した。次いで、焼成炉内にカ
ーボンるつぼを移動した。焼成炉内の温度を１３００
℃、不活性ガスとしてアルゴンガス流量を２０ＮＬ／
分、焼成炉内圧を１ｈＰａ、その保持時間を４時間とし
て処理した後、焼成炉内の圧力をそのまま保持しつつ、
炉内温度を１６００℃に昇温することにより、Ｃ／Ｃコ
ンポジットにＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造し
た。得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、層
間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を表
１及び表２に示す。

【００８３】（実施例７）Ｃ／Ｃコンポジットから成
る母材に、Ｓｉ−ＳｉＣ材料から成る層を含浸形成させ
た繊維複合材料（厚さ：５０ｍｍ）を製造した。

【００８４】実施例６と同様にして製造したＣ／Ｃコ
ンポジットに、フェノール樹脂を含浸し、オーブン内で
１８０℃、常圧で樹脂を硬化させた後、窒素雰囲気下、
２０００℃で焼成した。この工程を更に５回繰り返して
Ｃ／Ｃコンポジットを得た。得られたＣ／Ｃコンポジッ
トの密度は１．４ｇ／ｃｍ²、開気孔率は３０％であっ
た。

【００８５】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造
した。得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、
層間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を
表１及び表２に示す。

【００８６】（実施例８）Ｃ／Ｃコンポジットから成
る母材に、Ｓｉ−ＳｉＣ材料から成る層の一部を含浸形
成させた繊維複合材料（厚さ：３０ｍｍ）を製造した。

【００８７】Ｃ／Ｃコンポジットは以下の方法にて製
造した。プリフォームドヤーン法によりプリフォームド
ヤーンを製造し、これを用いて一方向プリフォームドヤ
ーンシートを製造した。これを３層をＣ層、１層をＢ層
とし、炭素繊維が互いに直交するようにＣ層及びＢ層を
交互に積層し、ホットプレスで８００℃、１００ｋｇ／
ｃｍ²で成形した。故に７５％の繊維が一方向に並ぶ構
成体となる。次いで、窒素雰囲気下、２０００℃で焼成
し、Ｃ／Ｃコンポジットを得た。得られたＣ／Ｃコンポ
ジットの密度は１．８ｇ／ｃｍ³、開気孔率は１０％で
あった。

【００８８】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造
した。得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、
層間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を
表１及び表２に示す。

【００８９】（実施例９）実施例８と同様に成形した
Ｃ／Ｃコンポジット前駆体を、窒素雰囲気下、２５００
℃で焼成することにより、Ｃ／Ｃコンポジットを得た。
得られたＣ／Ｃコンポジットの密度は１．９ｇ／ｃ
ｍ³、開気孔率は１０％であった。

【００９０】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造
した。得られた繊維複合材料の厚さ、密度、開気孔率、
層間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を
表１及び表２に示す。

【００９１】（実施例１０）実施例３と同様に成形し
たＣ／Ｃコンポジット前駆体を、窒素雰囲気下、２８０
０℃で焼成することにより、Ｃ／Ｃコンポジットを得
た。ここで、実施例１０は、炭素（繊維）が全ての方向
（Ｘ，Ｙ，Ｚ方向）になるように積層されている点で、
実施例３と異なる。得られたＣ／Ｃコンポジットの密度
は１．９ｇ／ｃｍ³、開気孔率は１０％であった。

【００９２】次に、得られたＣ／Ｃコンポジットに、
実施例１と同様にＳｉを含浸させて繊維複合材料を製造
した。得られた繊維複合材料の密度、開気孔率、層間セ
ン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を表１及
び表２に示す。

【００９３】（比較例１）実施例３と同様にＣ／Ｃコ
ンポジットを製造した。得られたＣ／Ｃコンポジットの
密度、開気孔率、層間セン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性
率等の測定結果を表１及び表２に示す。

【００９４】（比較例２）Ｓｉ−ＳｉＣ繊維強化Ｓｉ
−ＳｉＣ複合材料を製造した。平均粒径１００μｍのＳ
ｉＣ粗粒を６０重量％、平均粒径５μｍのＳｉＣ微粒を
３０重量％、平均粒径２μｍのＣ粉末を１０重量％の割
合で混合した。この混合物１００重量％に対して有機バ
インダ５重量％を配合し、適度の水に分散させたスラリ
ー状混合物をスプレードライヤーを用いて平均粒径１２
０μｍの造粒粒子を作製した。

【００９５】次に、前記の工程で作製された造粒粒子
を１００×１００ｍｍ寸法の金型に充填し、その上から
ＳｉＣ繊維クロスを敷き、更に造粒粒子でＳｉＣ繊維ク
ロスを挟み込むように敷き詰めた後、５００ｋｇｆ／ｃ
ｍ²でプレス成形し、１８３×１８３×１０ｍｍの成形
体を作製した。尚、ここでＳｉＣ繊維クロスは、ニカロ
ン（日本カーボン製）を用いた。ここで、ニカロンと
は、β−ＳｉＣ構造を持つＳｉ−Ｃ−Ｏ系炭化ケイ素繊
維であり、有機ケイ酸ポリマー（ポリカルボシラン）で
これを溶融紡糸して連続繊維にし、この繊維を空気中で
加熱すると、Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉの橋かけが行われ不融化
し、不活性ガス雰囲気下、１２００〜１５００℃で焼成
したものである。

【００９６】得られた成形体に実施例１と同様の条件
にてＳｉを溶融、含浸させてＳｉ−ＳｉＣ繊維強化Ｓｉ
−ＳｉＣ複合材料を製造した。得られたＳｉ−ＳｉＣ繊
維強化Ｓｉ−ＳｉＣ複合材料の密度、開気孔率、層間セ
ン断強さ、圧縮強さ、曲げ弾性率等の測定結果を表１及
び表２に示す。

【００９７】

【表１】

【００９８】

【表２】

【００９９】（考察：実施例１〜１０、比較例１〜２）
表１より、Ｓｉ−ＳｉＣ材料から成る層の一部をＣ／Ｃ
コンポジットから成る母材に含浸させた繊維複合材料を
放熱材（実施例１〜１０）として用いた場合、窒化珪
素、炭化珪素、Ｓｉ−ＳｉＣ等の他のセラミックから成
る放熱材よりも熱伝導率が大きく、Ｃ／Ｃコンポジット
（比較例１）と同程度の熱伝導率を有することがわか
る。

【０１００】又、実施例１〜１０の繊維複合材料を放
熱材として用いた場合、Ｃ／Ｃコンポジットから成る比
較例１に比べ、圧縮強さ、層間セン断強さ及び曲げ弾性
率において、Ｃ／Ｃコンポジットと同程度の値を示し
た。一方、Ｓｉ−ＳｉＣ繊維強化Ｓｉ−ＳｉＣ複合材料
（比較例２）に比べ、曲げ弾性率において優れた値を示
し、耐酸化性においてＳｉ−ＳｉＣ繊維強化Ｓｉ−Ｓｉ
Ｃ複合材料と同程度の値を示した。これは、Ｓｉ−Ｓｉ
Ｃ材料を含浸させることにより、Ｃ／Ｃコンポジットに
比べ、圧縮強さが大きくなるのは、炭素繊維の間にＳｉ
Ｃ材料が入り込むことによるものと考えられる。

【０１０１】

【発明の効果】以上説明したように、本発明の放熱材
は、Ｃ／Ｃコンポジットの高熱伝導性及び軽量性と、Ｓ
ｉ−ＳｉＣ材料の低熱膨張係数、耐酸化性、耐スポーリ
ング性、自己潤滑性、耐磨耗性等を併せ持ち、さらに、
自己修復性をも有するため、相手材との剥離が少なくな
るとともに、高温酸化条件下での使用に長期間耐えるこ
とができる。

【０１０２】又、Ｃ／Ｃコンポジットを母材としてい
ることから、軽量であり、動摩擦係数が小さいこととも
相まって、エネルギーの損失が少なく、省エネルギーの
要請にも沿う。

【０１０３】さらに、母材がＣ／Ｃコンポジットであ
るため、靱性に富み、優れた耐衝撃性、高硬度性を有す
る。従って、ＳｉＣ繊維強化Ｓｉ−ＳｉＣ複合体の有す
る低耐衝撃性という欠点を克服することができ、複雑な
形状や薄肉部分を有する放熱材にも用いることができ
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明における繊維複合材料のヤーン集合体
の形態を模式的に示す斜視図である。

【図２】本発明における繊維複合材料の要部の微構造
を模式的に示す断面図で、（ａ）は図１のIIａ−IIａ線
断面図、（ｂ）は図１のIIｂ−IIｂ断面図である。

【図３】図２（ａ）の一部拡大図である。

【図４】他の実施形態に係る繊維複合材料の微構造を
模式的に示す部分断面斜視図である。

【図５】（ａ）は繊維複合材料１１を示す断面図で、
（ｂ）は繊維複合材料１６を示す断面図である。

【符号の説明】

１Ａ，１Ｂ，１Ｃ，１Ｄ，１Ｅ，１Ｆ…ヤーン配列体、
２Ａ，２Ｂ…ヤーン、３…炭素繊維束、４Ａ，４Ｂ…炭
化珪素相、５Ａ，５Ｂ…珪素相、６…ヤーン集合体、７
…繊維複合材料、１１，１６…繊維複合材料、１３…繊
維複合材料層、１５…Ｃ／Ｃコンポジット。

フロントページの続き (72)発明者中川隆夫埼玉県蕨市錦町２丁目16番27号株式会社アクロス内 (72)発明者山下美穂子埼玉県蕨市錦町２丁目16番27号株式会社アクロス内

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】少なくとも炭素繊維の束と炭素繊維以外
の炭素成分とを含有するヤーンが三次元的に組み合わさ
れ、互いに分離しないように一体化されているヤーン集
合体と、このヤーン集合体中で隣り合う前記ヤーンの間
に充填されているＳｉ−ＳｉＣ系材料からなるマトリッ
クスとを備えた繊維複合材料を用いたことを特徴とする
放熱材。
【請求項２】前記マトリックスが、前記ヤーンの表面
に沿って生成している炭化珪素相を有している請求項１
記載の放熱材。
【請求項３】前記マトリックスが珪素からなる珪素相
を有しており、この珪素相と前記ヤーンとの間に前記炭
化珪素相が生成している請求項２記載の放熱材。
【請求項４】前記マトリックスが、前記ヤーンの表面
から離れるに従って珪素の含有比率が大きくなる傾斜組
成を有している請求項１〜３のいずれか１項に記載の放
熱材。
【請求項５】前記ヤーン集合体が複数のヤーン配列体
を備えており、各ヤーン配列体がそれぞれ複数の前記ヤ
ーンを略平行に二次元的に配列することによって形成さ
れており、前記各ヤーン配列体が積層されることによっ
て前記ヤーン集合体が構成されている請求項１〜４のい
ずれか１項に記載の放熱材。
【請求項６】隣接する前記ヤーン配列体における各ヤ
ーンの長手方向が互いに交差している請求項５記載の放
熱材。
【請求項７】前記マトリックスが、前記繊維複合材料
の中で互いに連続することで三次元網目構造を形成して
いる請求項１〜６のいずれか１項に記載の放熱材。
【請求項８】前記マトリックスが前記各ヤーン配列体
において略平行に二次元的に配列されており、隣り合う
前記各ヤーン配列体中に生成している前記マトリックス
が互いに連続しており、これによって前記マトリックス
が三次元格子を形成している請求項７記載の放熱材。
【請求項９】熱伝導率が１９０〜６００Ｗ／ｍ・Ｋで
ある請求項１〜８のいずれか１項に記載の放熱材。
【請求項１０】熱膨張率が１×１０^-6〜８×１０^-6で
ある請求項１〜９のいずれか１項に記載の放熱材。
【請求項１１】炭素繊維の束に、最終的にマトリック
スとなる粉末状の炭素成分を包含させることにより炭素
繊維束を作製した後、前記炭素繊維束の周囲にプラスチ
ック製被膜を形成して中間材料とし、次いでこの中間材
料をヤーン状にして所定量を積層した後成形して成形体
を得るか、あるいはこの成形体を焼結して焼結体を得た
後、この成形体又は焼結体とＳｉを、不活性ガス雰囲気
下にて１１００〜１４００℃の温度に保持し、次いで、
前記成形体又は焼結体とＳｉを、１４５０〜２５００℃
の温度に昇温することにより、前記成形体又は焼結体の
開気孔内部へＳｉ−ＳｉＣ系材料を含浸させることを特
徴とする繊維複合材料からなる放熱材の製造方法。
【請求項１２】前記成形体又は焼結体とＳｉを、１１
００〜１４００℃の温度、０．１〜１０ｈＰａの圧力に
１時間以上保持し、かつその際、前記成形体又は焼結体
とＳｉの合計重量１ｋｇ当たり不活性ガスを０．１ノル
マルリットル（ＮＬ）以上流すように制御する請求項１
１記載の放熱材の製造方法。
【請求項１３】前記成形体又は焼結体とＳｉを、０．
１〜１０ｈＰａの圧力下、１４５０〜２５００℃の温度
に昇温する請求項１１又は１２記載の放熱材の製造方
法。