JPH11195422A - Manufacture of separator for fuel cell and the separator for the fuel sell - Google Patents

Manufacture of separator for fuel cell and the separator for the fuel sell

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JPH11195422A
JPH11195422A JP9368990A JP36899097A JPH11195422A JP H11195422 A JPH11195422 A JP H11195422A JP 9368990 A JP9368990 A JP 9368990A JP 36899097 A JP36899097 A JP 36899097A JP H11195422 A JPH11195422 A JP H11195422A
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fuel cell
carbon
powder
metal
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To manufacture a separator having a sufficient conductivity and a gas impermeability according to an easy manufacturing method. SOLUTION: Material powder composed of carbon powder and binder is prepared, first of all, in order to manufacture a separator (step S100). A quantity of the binder used in this step is less than a theoretical quantity of the binder required theoretically to close a cavity formed inside of a carbon member obtained by press molding on the assumption that only the carbon powder is press molded in the conditions of heat press molding carried out later. A separator member is obtained by heat press molding the prepared material powder in a die. The separator member is impregnated with a prescribed impregnant (step S130), then the separator is finished by heat curing the impregnant after cleaning its surface.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用セパレ
ータの製造方法並びに燃料電池用セパレータに関し、詳
しくは、単セルを複数積層して構成する燃料電池におい
て、隣接する単セル間に設けられ、電極との間で燃料ガ
ス流路および酸化ガス流路を形成すると共に、燃料ガス
と酸化ガスとを隔てる燃料電池用セパレータ、並びにそ
の製造方法に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a method for manufacturing a fuel cell separator and a fuel cell separator, and more particularly, to a fuel cell comprising a plurality of single cells stacked, provided between adjacent single cells. The present invention relates to a fuel cell separator that forms a fuel gas flow path and an oxidizing gas flow path between electrodes and separates a fuel gas and an oxidizing gas, and a method of manufacturing the same.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来、この種の燃料電池用セパレータと
しては、カーボン粉末を原材料とし、これに所定のバイ
ンダを加えたものを成形した後に焼成し、炭化および黒
鉛化するものが知られている(例えば、特開平8−22
2241号公報等)。このようにカーボン材料を成形し
たものを焼成して炭化および黒鉛化する場合には、カー
ボン材料にバインダとして加えるフェノール樹脂など
が、焼成の工程で水を発生するため、発生した水がセパ
レータ内に気泡を生じさせ、焼成されたセパレータのガ
ス不透過性が損なわれてしまうおそれがある。したがっ
て、通常は、セパレータのガス不透過性を確保するため
に、焼成したセパレータにさらにフェノール樹脂などの
熱硬化性樹脂を含浸させて、生じた気泡を塞ぐ処理を行
なっている。
2. Description of the Related Art Heretofore, as a fuel cell separator of this type, there has been known a separator obtained by molding a material obtained by adding a predetermined binder to carbon powder as a raw material, followed by firing, carbonization and graphitization. (See, for example, JP-A-8-22
No. 2241). When carbonized and graphitized by firing the molded carbon material in this way, phenol resin and the like added as a binder to the carbon material generates water in the firing process, and the generated water enters the separator. Bubbles may be generated, and the gas impermeability of the fired separator may be impaired. Therefore, usually, in order to ensure gas impermeability of the separator, a process of impregnating the calcined separator with a thermosetting resin such as a phenol resin to block generated bubbles is performed.

【0003】あるいは、セパレータを製造する他の方法
として、黒鉛材料に対して所定量のフェノール樹脂をバ
インダとして混合したものを、樹脂が黒鉛化しない温度
で加熱プレス成形する方法が提案されている(例えば、
特開平60−246568号公報等)。このような構成
とすれば、炭化や黒鉛化の工程が不要となるため製造工
程を簡素化することができ、充分な導電性とガス不透過
性を実現するセパレータを、容易に製造することができ
る。
Alternatively, as another method of manufacturing a separator, there has been proposed a method in which a mixture of a graphite material and a predetermined amount of a phenol resin as a binder is heated and press-molded at a temperature at which the resin does not become graphitic ( For example,
JP-A-60-246568 and the like). With such a configuration, the steps of carbonization and graphitization are not required, so that the manufacturing process can be simplified, and a separator that achieves sufficient conductivity and gas impermeability can be easily manufactured. it can.

【0004】[0004]

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記し
た2つの方法のうち、成形したカーボンを焼成して炭化
および黒鉛化することによって燃料電池用セパレータを
製造する場合には、この焼成の工程によって、カーボン
部材全体に縮みが生じてしまう。従って通常は、原材料
にバインダを加えたものをブロック状に成形してから焼
成し、この焼成したブロック状のカーボン材から切り出
しを行なって板状部材を得て、この板状部材に所定の機
械加工を施して所望のセパレータ形状にしていた。この
所望の形状に機械加工を施した部材に対して、上記した
樹脂含浸の操作を行なうと、セパレータが完成する。こ
のように、焼成の工程を含む製造方法を用いると、機械
加工の工程を要するなど製造工程全体が複雑化するとい
う不都合が生じ、これによって製造コストの上昇が引き
起こされる。
However, of the two methods described above, when a fuel cell separator is manufactured by firing formed carbon to carbonize and graphitize, the firing step involves the following steps. The entire carbon member shrinks. Therefore, usually, a material obtained by adding a binder to a raw material is formed into a block shape, fired, and cut out from the fired block-shaped carbon material to obtain a plate-like member. Processing was performed to obtain a desired separator shape. When the above-described operation of resin impregnation is performed on the member that has been machined into the desired shape, the separator is completed. As described above, when the manufacturing method including the firing step is used, there is an inconvenience that the entire manufacturing process is complicated, such as a need for a mechanical processing step, thereby increasing the manufacturing cost.

【0005】一方、黒鉛材料に熱硬化性樹脂から成るバ
インダを加え、樹脂が黒鉛化しない温度で加熱プレス成
形することによって燃料電池用セパレータを製造する場
合には、加熱プレス成形であるため所望の形状のセパレ
ータを容易に製造することができるが、黒鉛材料にバイ
ンダを加えるため、そのバインダの影響で、セパレータ
の導電性が損なわれて抵抗が増大してしまうおそれがあ
る。すなわち、導電性を有しないバインダの量が増える
に従って、セパレータ全体の導電性も低下してしまう。
また、加熱プレス成形の際に、バインダがセパレータ表
面に析出することがあり、このようなセパレータを用い
て燃料電池を組み立てると、セパレータと電極との間の
接触抵抗が大きくなってしまう。このような不都合を防
止するために、加熱プレス成形後にセパレータ表面を削
る処理を行ない、表面に析出したバインダを取り除く構
成も考えられるが、このような構成にすると、各セパレ
ータ毎に表面を削るための機械加工を要して製造工程が
煩雑となり、簡便な加熱プレス成形の利点が損なわれて
しまう。
On the other hand, when a fuel cell separator is manufactured by adding a binder made of a thermosetting resin to a graphite material and performing hot press molding at a temperature at which the resin does not become graphitic, a hot press molding is required. Although a separator having a shape can be easily manufactured, since a binder is added to the graphite material, the conductivity of the separator may be impaired due to the effect of the binder, and the resistance may increase. That is, as the amount of the binder having no conductivity increases, the conductivity of the entire separator also decreases.
In addition, during hot press molding, a binder may be deposited on the surface of the separator, and when a fuel cell is assembled using such a separator, the contact resistance between the separator and the electrode increases. In order to prevent such inconveniences, a configuration may be considered in which the separator surface is removed after hot press molding to remove the binder deposited on the surface.However, with such a configuration, the surface is removed for each separator. Therefore, the manufacturing process is complicated, and the advantage of simple hot press molding is lost.

【0006】本発明は、こうした問題を解決し、簡便な
製造方法によって、充分な導電性とガス不透過性とを備
えるセパレータを製造することを目的としてなされ、そ
のため、本発明の燃料電池用セパレータの製造方法およ
び燃料電池用セパレータは次の構成を採った。
An object of the present invention is to solve such a problem and to produce a separator having sufficient conductivity and gas impermeability by a simple production method. The following configuration was adopted for the manufacturing method and the fuel cell separator.

【0007】[0007]

【課題を解決するための手段およびその作用・効果】本
発明の燃料電池用セパレータの製造方法は、(a)導電
性物質を少なくとも含む粉末からなる原材料を、所定の
型内で加圧成形し、所定の形状を有するセパレータ部材
を形成する工程と、(b)前記工程(a)で形成した前
記セパレータ部材に対して、所定の含浸剤を含浸させ、
前記セパレータ部材において前記原材料を構成する前記
粉末間に形成された空隙を、前記含浸剤で塞ぐ工程とを
備えることを特徴とし、前記セパレータ部材から燃料電
池用セパレータを得ることを要旨とする。
The method of manufacturing a fuel cell separator according to the present invention comprises the steps of: (a) pressing a raw material composed of a powder containing at least a conductive substance in a predetermined mold; Forming a separator member having a predetermined shape, and (b) impregnating the separator member formed in the step (a) with a predetermined impregnating agent;
Closing a gap formed between the powders constituting the raw material in the separator member with the impregnating agent, wherein a fuel cell separator is obtained from the separator member.

【0008】以上のように構成された本発明の燃料電池
用セパレータの製造方法によれば、加圧成形によってセ
パレータ部材を形成し、このセパレータ部材からセパレ
ータを得るため、機械加工によってブロックからセパレ
ータの形状を切り出す製造方法に比べて、製造工程を簡
素化することができる。また、セパレータ部材に含浸剤
を含浸させて、セパレータ部材中に形成された空隙を塞
ぐため、充分なガス不透過性を備えるセパレータを製造
することができる。
According to the method of manufacturing a fuel cell separator of the present invention having the above-described structure, a separator member is formed by pressure molding, and a separator is obtained from the separator member. The manufacturing process can be simplified as compared with a manufacturing method of cutting out a shape. Further, since the separator member is impregnated with the impregnating agent to close the gap formed in the separator member, a separator having sufficient gas impermeability can be manufactured.

【0009】ここで、セパレータ部材に含浸させる含浸
剤としては、例えば、燃料電池の運転温度で充分な耐熱
性を有する熱硬化性樹脂などを用いることができる。熱
硬化性樹脂を用いる場合には、これを所定の溶媒中に分
散させて、この液体中にセパレータ部材を浸漬してセパ
レータ部材中の空隙に含浸剤をしみ込ませ、このセパレ
ータ部材を加熱して樹脂を熱硬化させればよい。また、
熱可塑性樹脂であっても、燃料電池の運転温度範囲で融
解しないものであれば、熱硬化性樹脂に代えて用いるこ
とが可能である。
Here, as the impregnating agent for impregnating the separator member, for example, a thermosetting resin having sufficient heat resistance at the operating temperature of the fuel cell can be used. When using a thermosetting resin, this is dispersed in a predetermined solvent, the separator member is immersed in the liquid, the impregnating agent is impregnated into the gap in the separator member, and the separator member is heated. What is necessary is just to heat-harden a resin. Also,
As long as the thermoplastic resin does not melt within the operating temperature range of the fuel cell, it can be used in place of the thermosetting resin.

【0010】本発明の燃料電池用セパレータの製造方法
において、前記導電性物質はカーボンであり、前記加圧
成形に供する前記粉末は、前記加圧成形時の圧力のもと
でカーボンからなる粉末を加圧成形してカーボン部材を
得たと仮定した場合に、該カーボン部材において前記カ
ーボン粉末間に形成される空隙を塞ぐのに必要とする理
論量よりも少ない量のバインダを、前記カーボン粉末に
さらに加えた粉末であることとしてもよい。
In the method for producing a fuel cell separator according to the present invention, the conductive substance is carbon, and the powder to be subjected to the pressure molding is a powder made of carbon under the pressure at the time of the pressure molding. Assuming that the carbon member was obtained by pressure molding, a binder having a smaller amount than the theoretical amount required to close the gap formed between the carbon powders in the carbon member is further added to the carbon powder. The powder may be added.

【0011】このような構成とすれば、加圧成形という
簡便な方法によってカーボンセパレータを製造すること
ができ、機械加工や焼成といった煩雑な工程を行なう必
要がない。また、上記した理論量よりも少ない量のバイ
ンダを用いるため、理論量以上のバインダを用いる場合
のように、加圧成形の際に、加圧成形で形成されるセパ
レータ部材の表面にバインダがにじみ出して層を形成し
てしまうおそれがない。セパレータ部材の表面にこのよ
うなバインダの層が形成されると、セパレータ部材から
得られるセパレータの導電性が低下し、このセパレータ
を燃料電池に用いると、燃料電池内の接触抵抗が増大し
てしまう。また、加圧成形の際にバインダがにじみ出し
て層を形成すると、加圧成形後にセパレータ部材の離型
性が悪くなる。さらに、にじみ出したバインダによって
「バリ」が形成され、これを取り除くために製造工程が
煩雑になる場合がある。
With this configuration, the carbon separator can be manufactured by a simple method of pressure molding, and there is no need to perform complicated steps such as machining and firing. In addition, since the amount of the binder is smaller than the theoretical amount described above, the binder oozes out on the surface of the separator member formed by the pressure molding during the pressure molding as in the case of using the binder having the theoretical amount or more. There is no risk of forming a layer. When such a binder layer is formed on the surface of the separator member, the conductivity of the separator obtained from the separator member decreases, and when this separator is used in a fuel cell, the contact resistance in the fuel cell increases. . Further, if the binder oozes out during the pressure molding to form a layer, the releasability of the separator member after the pressure molding is deteriorated. Furthermore, the bleeding-out binder forms "burrs", and removing the burrs may complicate the manufacturing process.

【0012】また、理論量よりも少ない量のバインダを
用いるため、加圧成形で形成されるセパレータ部材にお
いて、カーボン粉末同士が充分に密着することができ
る。したがって、カーボン粉末間にバインダの層が形成
されてセパレータの導電性が低下してしまうことがな
い。さらに、バインダとして熱硬化性樹脂を用いる場合
には、バインダ量が少ないことによって、熱硬化性樹脂
を硬化させるのに要する時間がより短くなり、製造に要
する時間が短くて済む。
[0012] Further, since the binder is used in an amount smaller than the theoretical amount, the carbon powder can be sufficiently adhered to each other in the separator member formed by pressure molding. Therefore, the binder layer is not formed between the carbon powders and the conductivity of the separator is not reduced. Further, when a thermosetting resin is used as the binder, the time required for curing the thermosetting resin is shorter due to the smaller amount of the binder, and the time required for manufacturing is shorter.

【0013】ここで、カーボン粉末に加えるバインダ量
は、加圧成形によって得られる部材が、含浸の工程に耐
えるだけの強度を有するようになる最小量以上であっ
て、加圧成形時に、セパレータ部材の表面に非所望量の
バインダがにじみ出てこない量として、適宜決定すれば
よい。このようなバインダ量の理論値は、カーボン粉末
だけを加圧成形してカーボン部材を得たと仮定した場合
に求められる量とするほかに、カーボン粉末に、さらに
他の物質を加えた粉末を成形してカーボン部材を形成し
たと仮定した場合に求められる量としてもよい。すなわ
ち、前記原材料として、カーボン粉末に対して、親水性
物質など他の物質をさらに加えた粉末を用いるならば、
この他の物質も加えた粉末を加圧成形してカーボン部材
を得たと仮定した場合に、理論的に必要とするバインダ
量に比べて少ない量として、実際に用いるバインダ量を
設定すればよい。もとより、カーボン粉末に他の物質を
さらに加える場合にも、他の物質の量が微量で影響が少
ない場合には、カーボン粉末だけを用いた場合に求めら
れる理論量を基にしても構わない。
Here, the amount of the binder added to the carbon powder is not less than the minimum amount at which the member obtained by pressure molding has strength enough to withstand the impregnation step. The amount may be determined as appropriate so that the undesired amount of the binder does not ooze out on the surface. The theoretical value of such a binder amount is the amount obtained when assuming that a carbon member is obtained by pressing and molding only carbon powder, and in addition to the powder obtained by adding another substance to carbon powder. Alternatively, the amount may be obtained when it is assumed that the carbon member is formed. That is, if a powder obtained by further adding another substance such as a hydrophilic substance to carbon powder is used as the raw material,
When it is assumed that the carbon member is obtained by pressure-molding the powder to which the other substances are added, the amount of the binder actually used may be set as a smaller amount than the theoretically required amount of the binder. Of course, when another substance is further added to the carbon powder, if the amount of the other substance is small and has little influence, the theoretical amount obtained when only the carbon powder is used may be used.

【0014】また、本実施例の燃料電池用セパレータの
製造方法において、前記導電性物質を少なくとも含む粉
末は金属粉末であることとしてもよい。
In the method of manufacturing a fuel cell separator according to this embodiment, the powder containing at least the conductive substance may be a metal powder.

【0015】このような構成とすれば、加圧成形という
簡便な方法によって金属セパレータを製造することがで
き、機械加工などの煩雑な工程が不要となる。また、金
属ブロックから所望の形状を切り出して製造するセパレ
ータに比べて、軽いセパレータを得ることができる。セ
パレータが軽くなれば、これを用いる燃料電池全体も軽
くなり、この燃料電池を移動用電源として用いる場合に
は特に有利となる。
With such a structure, the metal separator can be manufactured by a simple method of pressure molding, and complicated steps such as machining are not required. Further, a lighter separator can be obtained as compared with a separator manufactured by cutting out a desired shape from a metal block. If the separator becomes lighter, the whole fuel cell using the same becomes lighter, which is particularly advantageous when this fuel cell is used as a power source for transportation.

【0016】ここで、原材料は、上記した金属粉末に加
えて、さらに他の物質からなる粉末を混合していてもよ
い。例えば、親水性物質をさらに加えることによって、
セパレータに所定の親水性を付与することとしてもよ
い。
Here, the raw material may be mixed with a powder of another substance in addition to the above-mentioned metal powder. For example, by further adding a hydrophilic substance,
The separator may be given predetermined hydrophilicity.

【0017】このような燃料電池用セパレータの製造方
法において、(c)前記(a)工程で形成した前記セパ
レータ部材を焼結する工程をさらに備え、前記(b)工
程は、前記(c)工程で焼結した前記セパレータ部材に
対して、前記含浸剤を含浸させる工程であることとして
もよい。
The method for manufacturing a fuel cell separator further comprises (c) sintering the separator member formed in the step (a), and the step (b) includes the step (c). It may be a step of impregnating the impregnating agent into the separator member sintered in the above.

【0018】このようにセパレータ部材を焼結すること
によって、このセパレータ部材から得られるセパレータ
の導電性および強度を向上させることができる。もとよ
り、工程(a)で形成するセパレータ部材が、充分な導
電性および強度を備えている場合には、この焼結の工程
は行なわなくてもよい。
By sintering the separator member in this manner, the conductivity and strength of the separator obtained from this separator member can be improved. Of course, if the separator member formed in the step (a) has sufficient conductivity and strength, the sintering step may not be performed.

【0019】また、このような燃料電池用セパレータの
製造方法において、前記金属粉末は、製造した前記セパ
レータを燃料電池に使用した際に、その使用環境におい
て導電性を維持しうる物質によって、表面を被覆された
粉末である構成も好適である。
In the method of manufacturing a fuel cell separator, the surface of the metal powder is formed of a substance which can maintain conductivity in an environment in which the manufactured separator is used when used in a fuel cell. Configurations that are coated powders are also suitable.

【0020】このような構成とすれば、燃料電池の使用
中にセパレータが劣化して、燃料電池の性能が低下して
しまうことがない。燃料電池の使用中に金属製セパレー
タが劣化して、燃料電池の性能が低下してしまう主な原
因としては、セパレータを構成する金属が酸化されてし
まい、導電性の劣る酸化金属からなる層が、セパレータ
表面に形成されることが挙げられる。したがって、セパ
レータを燃料電池に使用したときに導電性を維持するた
めには、燃料電池の使用環境で酸化されにくい、あるい
は酸化されても導電性を維持する金属によって、上記金
属粉末を被覆することが望ましい。もとより、燃料電池
での使用環境において安定で、高い導電性を維持するこ
とができるならば、金属以外の物質によって上記金属粉
末を被覆することとしてもよい。
With this configuration, the separator does not deteriorate during use of the fuel cell, and the performance of the fuel cell does not deteriorate. The main cause of the deterioration of the metal separator during use of the fuel cell and the deterioration of the performance of the fuel cell is that the metal constituting the separator is oxidized and a layer made of an oxide metal having poor conductivity is used. Formed on the separator surface. Therefore, in order to maintain conductivity when the separator is used in a fuel cell, it is necessary to coat the metal powder with a metal which is hardly oxidized in a use environment of the fuel cell or which maintains conductivity even if oxidized. Is desirable. Of course, the metal powder may be coated with a substance other than a metal as long as it is stable and can maintain high conductivity in a use environment of the fuel cell.

【0021】また、セパレータを構成する金属粉末のそ
れぞれを、上記した物質によって被覆しているため、表
面だけを上記した物質で被覆した金属製セパレータに比
べて、はるかに劣化しにくいセパレータを得ることがで
きる。すなわち、経時的な劣化や燃料電池の使用中に加
わる外力によって、セパレータ表面の被覆層が脱落して
も、セパレータを構成する個々の金属粉末が被覆されて
いるため、被覆による効果が失われてしまうことがな
い。これに対して、表面だけが上記物質で被覆されてい
る場合には、この被覆層の一部が脱落すると、被覆によ
る効果は失われてしまう。
Further, since each of the metal powders constituting the separator is coated with the above-mentioned substance, it is possible to obtain a separator which is much less likely to deteriorate as compared with a metal separator whose surface is coated only with the above-mentioned substance. Can be. In other words, even if the coating layer on the separator surface falls off due to deterioration over time or an external force applied during use of the fuel cell, since the individual metal powder constituting the separator is coated, the effect of the coating is lost. There is no end. On the other hand, when only the surface is coated with the above-mentioned substance, the effect of the coating is lost if a part of the coating layer falls off.

【0022】ここで、前記金属粉末を被覆する前記物質
は、チタン(Ti),ニッケル(Ni),窒化チタン
(TiN),窒化クロム(CrN),金(Au),炭素
(C)から選択される金属であることとすることができ
る。これらの金属は、イオン化傾向が小さく酸化されに
くい金属、あるいは、酸化されても充分な導電性を保持
する金属であり、上記した効果を実現することができ
る。
Here, the substance covering the metal powder is selected from titanium (Ti), nickel (Ni), titanium nitride (TiN), chromium nitride (CrN), gold (Au), and carbon (C). Metal. These metals have a low ionization tendency and are not easily oxidized, or have sufficient conductivity even if oxidized, and can achieve the above-described effects.

【0023】また、本発明の燃料電池用セパレータの製
造方法は、(d)前記工程(b)で所定の含浸剤を含浸
させた前記セパレータ部材を洗浄し、前記セパレータ部
材表面に付着する前記含浸剤を洗い流す工程をさらに備
えることとしてもよい。
The method of manufacturing a fuel cell separator according to the present invention further comprises the steps of: (d) cleaning the separator member impregnated with the predetermined impregnating agent in the step (b), and then impregnating the separator member surface with the impregnation. A step of washing away the agent may be further provided.

【0024】このような燃料電池用セパレータの製造方
法によれば、含浸剤を含浸させる工程でセパレータ部材
表面に形成された含浸剤の層を、洗浄という簡便な方法
によって取り除くため、導電性を悪化させる含浸剤の層
を取り除くために製造工程が煩雑化することがない。こ
こで、洗浄の操作は、含浸剤が水溶性であれば、水また
は温水を用いて行なえばよく、水溶性でない含浸剤を用
いる場合には、適宜、この含浸剤を溶解できる溶媒を選
択して洗浄を行なえばよい。
According to such a method for manufacturing a fuel cell separator, the impregnating agent layer formed on the separator member surface in the step of impregnating the impregnating agent is removed by a simple method of washing, so that the conductivity deteriorates. The production process does not become complicated because the layer of the impregnating agent to be removed is removed. Here, the washing operation may be performed using water or warm water if the impregnating agent is water-soluble, and if a non-water-soluble impregnating agent is used, a solvent capable of dissolving the impregnating agent is appropriately selected. Cleaning may be performed.

【0025】このような燃料電池用セパレータの製造方
法において、前記含浸剤は、アクリル樹脂を主成分と
し、さらにエポキシ樹脂とエステルとを共重合させた水
溶性の熱硬化性樹脂であることとしてもよい。このよう
な樹脂は水溶性であるため、セパレータ部材に含浸させ
る操作によってセパレータ部材の表面に形成された含浸
剤の層を、温水洗浄によって容易に洗い流すことができ
る。
In the method for producing a fuel cell separator, the impregnating agent may be a water-soluble thermosetting resin containing an acrylic resin as a main component and further copolymerizing an epoxy resin and an ester. Good. Since such a resin is water-soluble, the layer of the impregnating agent formed on the surface of the separator member by the operation of impregnating the separator member can be easily washed away by washing with warm water.

【0026】また、本発明の燃料電池用セパレータにお
いて、前記工程(a)において用いる所定の含浸剤は、
親水性物質を含有することとしてもよい。
In the fuel cell separator of the present invention, the predetermined impregnating agent used in the step (a) is:
It may contain a hydrophilic substance.

【0027】このように親水性物質を含有する含浸剤を
含浸させることによって、セパレータに所定の親水性を
付与することができる。セパレータが親水性を付与され
ると、このセパレータを使用する燃料電池の内部におい
て、セパレータ表面に設けられた凹凸構造によって形成
されるガス流路内で、排水性が向上するという効果が得
られる。すなわち、燃料電池では電気化学反応の進行に
伴って生成水が生じ、この生成水がガス流路内に滞留し
て流路を塞ぐと不都合を生じるが、セパレータに親水性
を付与することによってガス流路からの排水性が向上
し、このような不都合を防止することができる。なお、
上記含浸剤が備える親水性は、この含浸剤をセパレータ
部材に含浸させることによって、セパレータ部材から得
られるセパレータの接触角が40度以下となるような親
水性を、セパレータ部材に対して付与できる程度である
ことが望ましい。
By impregnating the impregnating agent containing a hydrophilic substance in this way, a predetermined hydrophilicity can be imparted to the separator. When the separator is imparted with hydrophilicity, the effect of improving drainage in the gas flow path formed by the concavo-convex structure provided on the separator surface inside the fuel cell using the separator is obtained. In other words, in a fuel cell, generated water is generated as the electrochemical reaction progresses, and this generated water stays in the gas flow path to block the flow path, which causes inconvenience. The drainage from the flow path is improved, and such inconvenience can be prevented. In addition,
The hydrophilicity of the impregnating agent is such that by impregnating the impregnating agent with the separator member, hydrophilicity can be imparted to the separator member such that the contact angle of the separator obtained from the separator member is 40 degrees or less. It is desirable that

【0028】本発明の燃料電池用セパレータは、金属部
材からなる燃料電池用セパレータであって、前記金属部
材は、内部に微小な空隙が散在し、前記空隙の少なくと
も一部は、炭化および黒鉛化されていない樹脂が充填さ
れていることを要旨とする。
The fuel cell separator of the present invention is a fuel cell separator comprising a metal member, wherein the metal member has minute voids scattered therein, and at least a part of the void is carbonized and graphitized. The gist is that a resin not filled is filled.

【0029】このような燃料電池用セパレータは、金属
部材であるため燃料電池用セパレータとして充分な導電
性を有すると共に、炭化および黒鉛化されていない樹脂
が、セパレータ内部に散在する微小な空間に充填される
ことによって、燃料電池用セパレータとして充分なガス
不透過性を実現することができる。
Since such a fuel cell separator is a metal member, it has sufficient conductivity as a fuel cell separator, and a resin that is not carbonized and graphitized fills minute spaces scattered inside the separator. As a result, sufficient gas impermeability as a fuel cell separator can be realized.

【0030】本発明の燃料電池用セパレータにおいて、
前記金属部材は、前記セパレータを燃料電池に使用した
際に、その使用環境において導電性を維持し得る金属に
よって表面を被覆した金属粉末の集合体であることとし
てもよい。
In the fuel cell separator of the present invention,
When the separator is used in a fuel cell, the metal member may be an aggregate of metal powders whose surfaces are coated with a metal capable of maintaining conductivity in an environment in which the separator is used.

【0031】このような燃料電池用セパレータは、セパ
レータを構成する個々の金属粉末が、燃料電池の使用環
境において導電性を維持しうる金属によって被覆されて
いるため、これを燃料電池に使用した場合に、その表層
部分が劣化した場合にも導電性が損なわれてしまうこと
がない。
In such a fuel cell separator, since the individual metal powders constituting the separator are coated with a metal that can maintain conductivity in a fuel cell operating environment, when the metal powder is used in a fuel cell, In addition, even when the surface layer is deteriorated, the conductivity is not impaired.

【0032】また、本発明の燃料電池用セパレータにお
いて、前記金属部材は、焼結を行なった金属部材である
こととしてもよい。焼結を行なうことによって、金属部
材からなる燃料電池用セパレータの導電性および強度が
より向上する。
In the fuel cell separator of the present invention, the metal member may be a sintered metal member. By performing sintering, the conductivity and strength of the fuel cell separator formed of a metal member are further improved.

【0033】このような本発明の燃料電池用セパレータ
において、前記金属粉末を被覆する金属は、チタン(T
i),ニッケル(Ni),窒化チタン(TiN),窒化
クロム(CrN),金(Au),炭素(C)から選択さ
れる金属であることとしてもよい。これらの金属は、イ
オン化傾向が小さく酸化されにくい、あるいは、酸化さ
れても充分な導電性を維持する性質があるため、これら
の金属で表面を被覆した金属粉末の集合体であるセパレ
ータを燃料電池に使用することによって、燃料電池の使
用中にセパレータの導電性を充分に確保することができ
る。
In such a fuel cell separator of the present invention, the metal coating the metal powder is titanium (T
i), a metal selected from nickel (Ni), titanium nitride (TiN), chromium nitride (CrN), gold (Au), and carbon (C). Since these metals have a low ionization tendency and are hardly oxidized, or have a property of maintaining sufficient conductivity even when oxidized, a separator, which is an aggregate of metal powder coated on the surface with these metals, is used as a fuel cell. By using this, the conductivity of the separator can be sufficiently ensured during use of the fuel cell.

【0034】[0034]

【発明の実施の形態】以上説明した本発明の構成・作用
を一層明らかにするために、以下本発明の実施の形態を
実施例に基づき説明する。まず最初に、説明の便宜上、
図3から図5を基にして、本発明の第1実施例であるセ
パレータの製造方法に基づいて製造したセパレータを備
える燃料電池の構成および動作について説明し、続いて
本発明の第1実施例であるセパレータの製造方法につい
て説明することとする。
DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS In order to further clarify the structure and operation of the present invention described above, embodiments of the present invention will be described below based on examples. First, for convenience of explanation,
The configuration and operation of a fuel cell including a separator manufactured according to the method for manufacturing a separator according to the first embodiment of the present invention will be described with reference to FIGS. 3 to 5, and subsequently, the first embodiment of the present invention will be described. Will be described.

【0035】本発明の第1実施例であるセパレータの製
造方法に基づいて製造したセパレータを備える燃料電池
は、構成単位である単セルを複数積層したスタック構造
を有している。図3は、燃料電池の構成単位である単セ
ル28の構成を例示する断面模式図、図4は、単セル2
8の構成を表わす分解斜視図、図5は、単セル28を積
層したスタック構造14の外観を表わす斜視図である。
A fuel cell provided with a separator manufactured according to the method of manufacturing a separator according to the first embodiment of the present invention has a stack structure in which a plurality of unit cells as constituent units are stacked. FIG. 3 is a schematic cross-sectional view illustrating the configuration of a single cell 28 which is a structural unit of a fuel cell, and FIG.
8 is an exploded perspective view showing the configuration of FIG. 8, and FIG. 5 is a perspective view showing the appearance of the stack structure 14 in which the single cells 28 are stacked.

【0036】本実施例の燃料電池は、固体高分子型燃料
電池である。固体高分子型燃料電池は、湿潤状態で良好
な導電性を示す固体高分子からなる膜を電解質層として
備えている。このような燃料電池は、陰極側に水素を含
有する燃料ガスの供給を受け、陽極側に酸素を含有する
酸化ガスの供給を受けて、以下に示す電気化学反応を進
行する。
The fuel cell of this embodiment is a polymer electrolyte fuel cell. The polymer electrolyte fuel cell includes a membrane made of a polymer having good conductivity in a wet state as an electrolyte layer. In such a fuel cell, a fuel gas containing hydrogen is supplied to the cathode side, and an oxidizing gas containing oxygen is supplied to the anode side, and the following electrochemical reaction proceeds.

【0037】 H2 → 2H++2e- …(1) (1/2)O2+2H++2e- → H2O …(2) H2+(1/2)O2 → H2O …(3)H 2 → 2H + + 2e (1) (1/2) O 2 + 2H + + 2e → H 2 O (2) H 2 + (1/2) O 2 → H 2 O (3) )

【0038】(1)式は陽極における反応、(2)式は
陰極における反応を表わし、燃料電池全体では(3)式
に示す反応が進行する。このように、燃料電池は、燃料
電池に供給される燃料が有する化学エネルギを直接電気
エネルギに変換するものであり、エネルギ効率が非常に
高い装置として知られている。燃料電池の構成単位であ
る単セル28は、図3に示すように、電解質膜21と、
アノード22およびカソード23と、セパレータ30
a,30bとから構成されている。
Equation (1) represents the reaction at the anode, and equation (2) represents the reaction at the cathode. In the entire fuel cell, the reaction shown in equation (3) proceeds. As described above, the fuel cell directly converts chemical energy of the fuel supplied to the fuel cell into electric energy, and is known as a device having extremely high energy efficiency. As shown in FIG. 3, a single cell 28, which is a structural unit of the fuel cell, includes an electrolyte membrane 21 and
Anode 22 and cathode 23, separator 30
a and 30b.

【0039】アノード22およびカソード23は、電解
質膜21を両側から挟んでサンドイッチ構造を成すガス
拡散電極である。セパレータ30a,30bは、このサ
ンドイッチ構造をさらに両側から挟みつつ、アノード2
2およびカソード23との間に、燃料ガスおよび酸化ガ
スの流路を形成する。アノード22とセパレータ30a
との間には燃料ガス流路24Pが形成されており、カソ
ード23とセパレータ30bとの間には酸化ガス流路2
5Pが形成されている。実際に燃料電池を組み立てると
きには、上記単セル28を所定の枚数積層してスタック
構造14を形成する。
The anode 22 and the cathode 23 are gas diffusion electrodes having a sandwich structure with the electrolyte membrane 21 interposed therebetween. The separators 30a and 30b sandwich the anode 2 while sandwiching the sandwich structure from both sides.
A flow path for the fuel gas and the oxidizing gas is formed between the fuel cell 2 and the cathode 23. Anode 22 and separator 30a
Is formed between the cathode 23 and the separator 30b.
5P is formed. When actually assembling the fuel cell, a predetermined number of the single cells 28 are stacked to form the stack structure 14.

【0040】図3では、各セパレータ30a,30bの
片面においてだけガス流路を成すリブが形成されている
ように表わされているが、実際の燃料電池では、図4に
示すように、各セパレータ30a,30bは、その両方
の面にそれぞれリブ54およびリブ55を形成してい
る。セパレータ30a,30bのそれぞれの片面に形成
されたリブ54は隣接するアノード22との間で燃料ガ
ス流路24Pを形成し、セパレータ30の他面に形成さ
れたリブ55は隣接する単セルが備えるカソード23と
の間で酸化ガス流路25Pを形成する。したがって、セ
パレータ30a,30bは、ガス拡散電極との間でガス
の流路を形成すると共に、隣接する単セル間で燃料ガス
と酸化ガスとの流れを分離する役割を果たしている。こ
のように、セパレータ30a,30bは、実際に組み立
てられる燃料電池では、形態上、あるいは働きの上で区
別はなく、以後、セパレータ30と総称する。
FIG. 3 shows that ribs forming a gas flow path are formed only on one side of each of the separators 30a and 30b. However, in an actual fuel cell, as shown in FIG. The ribs 54 and 55 are formed on both surfaces of the separators 30a and 30b, respectively. The ribs 54 formed on one surface of each of the separators 30a and 30b form a fuel gas flow path 24P with the adjacent anode 22, and the ribs 55 formed on the other surface of the separator 30 are provided in adjacent single cells. An oxidizing gas flow path 25 </ b> P is formed with the cathode 23. Therefore, the separators 30a and 30b form a gas flow path between the gas diffusion electrodes and separate the flow of the fuel gas and the oxidizing gas between the adjacent single cells. As described above, the separators 30a and 30b are not distinguished in terms of form or function in a fuel cell actually assembled, and are hereinafter generally referred to as separators 30.

【0041】なお、各セパレータの表面に形成されたリ
ブ54,55の形状は、ガス流路を形成してガス拡散電
極に対して燃料ガスまたは酸化ガスを供給可能であれば
良い。本実施例では、各セパレータの表面に形成された
リブ54,55は平行に形成された複数の溝状の構造と
した。図3では、単セル28の構成を模式的に表わすた
めに、燃料ガス流路24Pと酸化ガス流路25Pとを平
行に表わしたが、燃料電池を組み立てる際に実際に用い
るセパレータ30では、各セパレータ30の両面で、リ
ブ54とリブ55とがそれぞれ直交する方向となるよう
に、リブ54,55を形成した。
The shape of the ribs 54 and 55 formed on the surface of each separator may be any shape as long as a gas flow path is formed and a fuel gas or an oxidizing gas can be supplied to the gas diffusion electrode. In this embodiment, the ribs 54 and 55 formed on the surface of each separator have a plurality of groove-like structures formed in parallel. In FIG. 3, the fuel gas flow path 24P and the oxidizing gas flow path 25P are shown in parallel to schematically represent the configuration of the single cell 28. However, in the separator 30 actually used when assembling the fuel cell, The ribs 54 and 55 are formed on both surfaces of the separator 30 so that the ribs 54 and the ribs 55 are in directions orthogonal to each other.

【0042】ここで、電解質膜21は、固体高分子材
料、例えばフッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導
性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性
を示す。本実施例では、ナフィオン膜(デュポン社製)
を使用した。電解質膜21の表面には、触媒としての白
金または白金と他の金属からなる合金が塗布されてい
る。触媒を塗布する方法としては、白金または白金と他
の金属からなる合金を担持したカーボン粉を作製し、こ
の触媒を担持したカーボン粉を適当な有機溶剤に分散さ
せ、電解質溶液(例えば、Aldrich Chemi
cal社、Nafion Solution)を適量添
加してペースト化し、電解質膜21上にスクリーン印刷
するという方法をとった。あるいは、上記触媒を担持し
たカーボン粉を含有するペーストを膜成形してシートを
作製し、このシートを電解質膜21上にプレスする構成
も好適である。
Here, the electrolyte membrane 21 is a proton-conductive ion exchange membrane formed of a solid polymer material, for example, a fluorine-based resin, and has good electric conductivity in a wet state. In this embodiment, a Nafion membrane (manufactured by DuPont) is used.
It was used. The surface of the electrolyte membrane 21 is coated with platinum as a catalyst or an alloy of platinum and another metal. As a method of applying the catalyst, a carbon powder supporting platinum or an alloy composed of platinum and another metal is prepared, and the carbon powder supporting the catalyst is dispersed in an appropriate organic solvent, and an electrolytic solution (eg, Aldrich Chemi) is used.
Cal Co., Nafion Solution) was added in an appropriate amount to form a paste, and screen printing was performed on the electrolyte membrane 21. Alternatively, a configuration in which a paste containing the carbon powder supporting the catalyst is formed into a film to form a sheet, and the sheet is pressed on the electrolyte membrane 21 is also suitable.

【0043】アノード22およびカソード23は、共に
炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロスにより形
成されている。なお、本実施例では、アノード22およ
びカソード23をカーボンクロスにより形成したが、炭
素繊維からなるカーボンペーパまたはカーボンフエルト
により形成する構成も好適である。
The anode 22 and the cathode 23 are both formed of carbon cloth woven with carbon fiber yarns. In the present embodiment, the anode 22 and the cathode 23 are formed of carbon cloth, but a configuration formed of carbon paper or carbon felt made of carbon fiber is also suitable.

【0044】セパレータ30は、カーボン材料を圧縮し
た成形カーボンにより形成されている。このセパレータ
30の周辺部には、4つの穴構造が設けられている。燃
料ガス流路34Pを形成するリブ54を連絡する燃料ガ
ス孔50,51と、酸化ガス流路35Pを形成するリブ
55連絡する酸化ガス孔52,53である。燃料電池を
組み立てたときには、各セパレータ30が備える燃料ガ
ス孔50,51は、燃料電池内部をその積層方向に貫通
する燃料ガス供給マニホールド56および燃料ガス排出
マニホールド57を形成する。また、各セパレータ30
が備える酸化ガス孔52,53は、同じく燃料電池内部
をその積層方向に貫通する酸化ガス供給マニホールド5
8および酸化ガス排出マニホールド59を形成する。
The separator 30 is made of molded carbon obtained by compressing a carbon material. Around the separator 30, four hole structures are provided. The fuel gas holes 50 and 51 communicate with the ribs 54 forming the fuel gas flow path 34P, and the oxidizing gas holes 52 and 53 communicate with the ribs 55 forming the oxidizing gas flow path 35P. When the fuel cell is assembled, the fuel gas holes 50 and 51 provided in each separator 30 form a fuel gas supply manifold 56 and a fuel gas discharge manifold 57 that penetrate inside the fuel cell in the stacking direction. In addition, each separator 30
The oxidizing gas holes 52 and 53 provided in the oxidizing gas supply manifold 5 penetrate the fuel cell similarly in the stacking direction.
8 and the oxidizing gas discharge manifold 59 are formed.

【0045】以上説明した各部材を備える燃料電池を組
み立てるときには、セパレータ30、アノード22、電
解質膜21、カソード23、セパレータ30の順序で順
次重ね合わせ、その両端にさらに集電板36,37、絶
縁板38,39、エンドプレート40,41を配置し
て、図5に示すスタック構造14を完成する。集電板3
6,37にはそれぞれ出力端子36A,37Aが設けら
れており、燃料電池で生じた起電力を出力可能となって
いる。
When assembling the fuel cell including the above-described members, the separator 30, the anode 22, the electrolyte membrane 21, the cathode 23, and the separator 30 are sequentially stacked in this order. The plates 38 and 39 and the end plates 40 and 41 are arranged to complete the stack structure 14 shown in FIG. Current collector 3
The output terminals 36A and 37A are provided in the reference numerals 6 and 37, respectively, so that the electromotive force generated in the fuel cell can be output.

【0046】スタック構造14を構成するときの各部材
の積層順序は上述した通りであるが、電解質膜21の周
辺部には、セパレータ30と接する領域において所定の
シール部材が設けられる。このシール部材は、各単セル
内部から燃料ガスおよび酸化ガスが漏れ出すのを防ぐと
共に、スタック構造14内において燃料ガスと酸化ガス
とが混合してしまうのを防止する役割を果たす。
The order of lamination of the members when forming the stack structure 14 is as described above, but a predetermined sealing member is provided around the electrolyte membrane 21 in a region in contact with the separator 30. The sealing member serves to prevent the fuel gas and the oxidizing gas from leaking from the inside of each unit cell and to prevent the fuel gas and the oxidizing gas from being mixed in the stack structure 14.

【0047】エンドプレート40は、図5に示すように
2つの穴構造を備えている。一つは燃料ガス孔42、も
う一つは酸化ガス孔44である。エンドプレート40と
隣接する絶縁板38および集電板36は、エンドプレー
ト40が備える2つの穴構造と対応する位置に同様の2
つの穴構造を形成している。この燃料ガス孔42は、セ
パレータ30の備える燃料ガス孔50の中央部に開口し
ている。なお、燃料電池を動作させるときには、燃料ガ
ス孔42と図示しない燃料供給装置とが接続され、水素
リッチな燃料ガスが燃料電池内部に供給される。同様
に、酸化ガス孔44は前記セパレータ30の備える酸化
ガス孔52の中央部に対応する位置に形成されている。
燃料電池を動作させるときには、この酸化ガス孔44と
図示しない酸化ガス供給装置とが接続され、酸素を含有
する酸化ガスが燃料電池内部に供給される。ここで、燃
料ガス供給装置と酸化ガス供給装置は、それぞれのガス
に対して所定量の加湿および加圧を行なって燃料電池に
供給する装置である。
The end plate 40 has two hole structures as shown in FIG. One is a fuel gas hole 42 and the other is an oxidizing gas hole 44. The insulating plate 38 and the current collecting plate 36 adjacent to the end plate 40 are similar to each other at positions corresponding to the two hole structures of the end plate 40.
Form a two-hole structure. The fuel gas hole 42 opens at the center of the fuel gas hole 50 provided in the separator 30. When the fuel cell is operated, the fuel gas hole 42 is connected to a fuel supply device (not shown), and a hydrogen-rich fuel gas is supplied into the fuel cell. Similarly, the oxidizing gas hole 44 is formed at a position corresponding to the center of the oxidizing gas hole 52 provided in the separator 30.
When operating the fuel cell, the oxidizing gas hole 44 is connected to an oxidizing gas supply device (not shown), and an oxidizing gas containing oxygen is supplied into the fuel cell. Here, the fuel gas supply device and the oxidizing gas supply device are devices that humidify and pressurize a predetermined amount of each gas and supply the gas to the fuel cell.

【0048】また、エンドプレート41は、エンドプレ
ート40とは異なる位置に2つの穴構造を備えている。
絶縁板39、集電板37もまたエンドプレート41と同
様の位置に、それぞれ2つの穴構造を形成している。エ
ンドプレート41が備える穴構造の一つ燃料ガス孔43
はセパレータ30の備える燃料ガス孔51の中央部に対
応する位置に開口している。もう一つの穴構造である酸
化ガス孔45はセパレータ30の備える酸化ガス孔53
の中央部に対応する位置に開口している。燃料電池を動
作させるときには、燃料ガス孔43には図示しない燃料
ガス排出装置が接続され、酸化ガス孔45には図示しな
い酸化ガス排出装置が接続される。
The end plate 41 has two hole structures at different positions from the end plate 40.
The insulating plate 39 and the current collecting plate 37 also have two hole structures at the same positions as the end plate 41. One of the hole gas structures 43 provided in the end plate 41
Is opened at a position corresponding to the center of the fuel gas hole 51 provided in the separator 30. The oxidizing gas hole 45 which is another hole structure is an oxidizing gas hole 53 provided in the separator 30.
Is opened at a position corresponding to the central part of. When operating the fuel cell, a fuel gas exhaust device (not shown) is connected to the fuel gas hole 43, and an oxidizing gas exhaust device (not shown) is connected to the oxidizing gas hole 45.

【0049】以上説明した各部材からなるスタック構造
14は、その積層方向に所定の押圧力がかかった状態で
保持され、燃料電池が完成する。スタック構造14を押
圧する構成については、本発明の要部に直接対応するも
のではないため図示は省略した。スタック構造14を押
圧しながら保持するには、スタック構造14をボルトと
ナットを用いて締め付ける構成としても良いし、あるい
は所定の形状のスタック収納部材を用意して、このスタ
ック収納部材の内部にスタック構造14を収納した上で
スタック収納部材の両端部を折り曲げて、スタック構造
14に押圧力を作用させる構成としても良い。
The stack structure 14 composed of the members described above is held in a state where a predetermined pressing force is applied in the stacking direction, and the fuel cell is completed. The configuration for pressing the stack structure 14 is not shown because it does not directly correspond to the main part of the present invention. In order to hold the stack structure 14 while pressing it, the stack structure 14 may be tightened using bolts and nuts, or a stack storage member having a predetermined shape may be prepared, and the stack storage member may be stacked inside the stack storage member. After the structure 14 is housed, both ends of the stack housing member may be bent to apply a pressing force to the stack structure 14.

【0050】次に、以上のような構成を備えた燃料電池
における燃料ガスおよび酸化ガスの流れについて説明す
る。燃料ガスは、上記した所定の燃料ガス供給装置か
ら、エンドプレート40に形成された燃料ガス孔42を
経て燃料電池内部に導入される。燃料電池内部で燃料ガ
スは、燃料ガス供給マニホールド56を介して各単セル
28が備える燃料ガス流路24Pに供給され、各単セル
28の陰極側で進行する電気化学反応に供される。燃料
ガス流路24Pから排出された燃料ガスは、燃料ガス排
出マニホールド57に集合してエンドプレート41の燃
料ガス孔43に達し、この燃料ガス孔43から燃料電池
の外部へ排出されて、所定の燃料ガス排出装置に導かれ
る。
Next, the flow of the fuel gas and the oxidizing gas in the fuel cell having the above configuration will be described. The fuel gas is introduced into the fuel cell from the above-described predetermined fuel gas supply device through a fuel gas hole 42 formed in the end plate 40. Inside the fuel cell, the fuel gas is supplied via a fuel gas supply manifold 56 to the fuel gas flow path 24P provided in each unit cell 28, and is subjected to an electrochemical reaction that proceeds on the cathode side of each unit cell 28. The fuel gas discharged from the fuel gas flow path 24P gathers in the fuel gas discharge manifold 57, reaches the fuel gas holes 43 of the end plate 41, is discharged from the fuel gas holes 43 to the outside of the fuel cell, and has a predetermined shape. It is led to a fuel gas discharge device.

【0051】同様に酸化ガスは、上記した所定の酸化ガ
ス供給装置から、エンドプレート40に形成された酸化
ガス孔44を経て燃料電池内部に導入される。燃料電池
内部で酸化ガスは、酸化ガス供給マニホールド58を介
して各単セル28が備える酸化ガス流路25Pに供給さ
れ、各単セル28の陽極側で進行する電気化学反応に供
される。酸化ガス流路25Pから排出された酸化ガス
は、酸化ガス排出マニホールド59に集合してエンドプ
レート41の酸化ガス孔45に達し、この酸化ガス孔4
5から上記所定の酸化ガス排出装置に排出される。
Similarly, the oxidizing gas is introduced into the fuel cell from the above-mentioned predetermined oxidizing gas supply device through the oxidizing gas holes 44 formed in the end plate 40. In the fuel cell, the oxidizing gas is supplied to the oxidizing gas flow path 25P of each unit cell 28 via the oxidizing gas supply manifold 58, and is subjected to an electrochemical reaction that proceeds on the anode side of each unit cell 28. The oxidizing gas discharged from the oxidizing gas passage 25P gathers in the oxidizing gas discharge manifold 59 and reaches the oxidizing gas holes 45 of the end plate 41.
5 to the predetermined oxidizing gas discharging device.

【0052】次に、本発明の要部に対応するセパレータ
30の製造方法について説明する。図1は本実施例のセ
パレータ30の製造工程を表わす説明図、図2は、図1
に表わす工程のなかのプレス成形の様子を表わす説明図
である。図1に示したセパレータ30の製造工程は、カ
ーボン粉末にバインダを加えた原材料粉末を用いて、加
熱プレスによって成形するというものであるが、原材料
粉末に加えるバインダ量が少ないことと、加熱プレスの
工程の後に、さらに、このプレス成形した部材に対して
含浸剤を含浸させる工程を備えることを特徴としてい
る。
Next, a method of manufacturing the separator 30 corresponding to the main part of the present invention will be described. FIG. 1 is an explanatory view showing a manufacturing process of the separator 30 of the present embodiment, and FIG.
FIG. 4 is an explanatory diagram showing a state of press forming in a process shown in FIG. The manufacturing process of the separator 30 shown in FIG. 1 is a process in which the raw material powder obtained by adding a binder to carbon powder is molded by a hot press. However, the amount of the binder to be added to the raw material powder is small, After the step, a step of impregnating the press-formed member with an impregnating agent is further provided.

【0053】まず、セパレータ30の製造方法を説明す
るのに先だって、原燃料粉末に加えるバインダ量の基準
となる必要理論バインダ量について説明する。図6は、
成形圧力と圧粉体嵩密度との関係を表わす説明図であ
る。図6において、横軸は、成形のためにプレスする際
に原材料粉末に加える圧力を表わす。縦軸は、圧粉体嵩
密度を表わすが、これは、バインダを加えずにカーボン
粉末のみを横軸に示す圧力でプレス成形し、それによっ
てできあがった部材の理論密度を、カーボン結晶の密度
を100として、相対的に表わした値である。このよう
な理論密度の値は、上記粉体のみをプレス成形してでき
た部材の、体積および重さから求められる密度と、カー
ボン結晶の密度とを比較することで求めることができ
る。図6のグラフは、プレス成形時の圧力について、異
なる5点において圧粉体嵩密度を測定して作成した。
First, prior to describing the method of manufacturing the separator 30, a necessary theoretical binder amount as a reference for the amount of binder added to the raw fuel powder will be described. FIG.
It is explanatory drawing showing the relationship between molding pressure and green compact bulk density. In FIG. 6, the horizontal axis represents the pressure applied to the raw material powder when pressing for molding. The vertical axis represents the bulk density of the green compact, which is obtained by press-molding only the carbon powder without adding a binder at the pressure shown on the horizontal axis, and calculating the theoretical density of the completed member by the density of the carbon crystal. It is a value relatively expressed as 100. Such a value of the theoretical density can be obtained by comparing the density obtained from the volume and the weight of the member obtained by press-molding only the powder with the density of the carbon crystal. The graph of FIG. 6 was created by measuring the bulk density of the green compact at five different points for the pressure during press molding.

【0054】このようにカーボン粉末をプレス成形する
と、カーボン粉末中の各カーボン粒子同士が圧着される
が、これによって、プレス成形で得られる部材では、プ
レス時の圧力に応じた大きさの空隙が各カーボン粒子間
に形成される。この空隙の大きさは、プレス時の圧力が
高くなるほど小さくなる。したがって、プレス時の圧力
が高くなるほど、プレス成形で得られる部材の密度は高
くなり、この部材の気密性(ガス不透過性)が向上す
る。
When the carbon powder is press-molded as described above, the carbon particles in the carbon powder are pressed together. As a result, in the member obtained by the press molding, a gap having a size corresponding to the pressure at the time of pressing is formed. It is formed between each carbon particle. The size of this gap becomes smaller as the pressure during pressing increases. Therefore, as the pressure at the time of pressing increases, the density of the member obtained by press molding increases, and the airtightness (gas impermeability) of the member improves.

【0055】図6において測定を行なった5点には、か
っこ内に理論必要バインダ量を付した。この理論必要バ
インダ量とは、上記のようにして求めた理論密度から、
カーボン粉末のみをプレス成形してできた各部材におけ
る空隙量(加圧成形で得られた部在中で、カーボン粉末
の各粒子間に形成された空隙の総量)を計算し、後述す
るバインダを用いてこの空隙を埋めるのに必要なバイン
ダの重量を、カーボン粉末の重量に対する割合で表わし
たものである。カーボン粉末にバインダを加えて加熱プ
レス成形によって成形カーボン部材を製造する場合に
は、理想的には、この理論必要バインダ量に相当するバ
インダを加えれば、全く空隙の無い成形カーボン部材が
製造可能ということになる。従来は、実際に加熱プレス
成形を行なう際には、プレス成形に用いる金型の形状な
どによって、プレス面内で圧力にむらが生じたりするた
め、充分に空隙が塞がれた成形カーボンを得るために、
上記理論必要バインダ量を超える量のバインダを、カー
ボン粉末に加えてプレス成形を行なっていた。
In FIG. 6, the theoretically required binder amounts are given in parentheses at the five points measured. The theoretical required binder amount is calculated from the theoretical density obtained as described above.
The amount of voids (the total amount of voids formed between the particles of carbon powder in the part obtained by pressure molding) in each member obtained by press-molding only the carbon powder is calculated, and a binder described later is used. The weight of the binder used to fill the voids is expressed as a percentage of the weight of the carbon powder. When a molded carbon member is manufactured by hot press molding by adding a binder to carbon powder, ideally, a molded carbon member having no voids can be manufactured by adding a binder corresponding to this theoretically required binder amount. Will be. Conventionally, when actually performing hot press forming, due to unevenness of pressure in the press surface due to the shape of the mold used for press forming, etc., it is possible to obtain molded carbon with sufficiently closed pores for,
Press molding was performed by adding a binder in an amount exceeding the theoretically necessary binder amount to the carbon powder.

【0056】次に、図1に基づいて、セパレータ30の
製造方法を説明する。セパレータ30を製造するには、
まず原材料粉末の調製を行なう(ステップS100)。
この原材料粉末の調製は、カーボン粉末である鱗片状天
然黒鉛粉末と、有機溶媒であるメチルエチルケトン(M
EK)で希釈したバインダとを均一に混合してスラリ化
し、これを乾燥した後に粉砕して行なった。ここで、バ
インダとしては熱硬化性樹脂および硬化促進剤を用い、
加えるバインダ量は、後述する加熱プレス成形の工程で
選択する成形圧力において、図6に基づいてこの成形圧
力に対応して求められる理論バインダ量よりも、少ない
量とした。
Next, a method for manufacturing the separator 30 will be described with reference to FIG. To manufacture the separator 30,
First, a raw material powder is prepared (step S100).
This raw material powder was prepared by mixing flaky natural graphite powder as a carbon powder and methyl ethyl ketone (M
The mixture was uniformly mixed with a binder diluted with EK) to form a slurry, which was dried and then pulverized. Here, using a thermosetting resin and a curing accelerator as a binder,
The amount of the binder to be added was smaller than the theoretical amount of binder determined corresponding to the molding pressure based on FIG. 6 at the molding pressure selected in the heat press molding step described later.

【0057】ステップS100の原材料粉末の調製時に
カーボン粉末に加えるバインダ量は、上記したように理
論バインダ量よりも少ない量であって、プレス成形と共
に行なう加熱によってバインダを構成する熱硬化性樹脂
が一旦軟化する際に、バインダがカーボン粉末間に充分
に広がって、プレス成形によって得られる部材の強度が
最低限確保される量として定める。プレス成形によって
得られる部材の強度は、その後の工程(含浸剤を含浸さ
せる処理)に充分に耐えられることが必要である。
The amount of the binder to be added to the carbon powder at the time of preparing the raw material powder in step S100 is smaller than the theoretical amount of binder as described above, and the thermosetting resin constituting the binder is once heated by press molding. At the time of softening, the amount is set such that the binder spreads sufficiently between the carbon powders and the strength of the member obtained by press molding is kept to a minimum. It is necessary that the strength of the member obtained by press molding be sufficiently resistant to the subsequent steps (treatment of impregnating with an impregnating agent).

【0058】さらに、このようなカーボン粉末に加える
バインダ量は、加熱プレス成形の際に熱硬化性樹脂を熱
硬化させるのに要する時間にも影響する。カーボン粉末
に加えるバインダ量が多くなるほど、バインダを構成す
る熱硬化性樹脂を熱硬化させるのに要する時間が長くな
るため、加熱プレス成形に要する時間が長くなり、それ
によって、セパレータの製造工程全体が要する時間も長
くなってしまう。また、カーボン粉末に加えるバインダ
量が多くなると、加熱プレス成形の際に、加熱によって
軟化したバインダが、プレス成形によって形成される部
材の表面にしみ出し、その結果製造されるセパレータ表
面に部分的にバインダの層が形成されてしまう。さら
に、カーボン粉末に加えるバインダ量が多い場合には、
加熱プレス成形の工程で、プレス成形を行なう金型にお
いて、この金型を構成する部材間に軟化したバインダが
入り込み、プレス成形された部材に「バリ」が形成され
る。このような「バリ」が生じた場合には、プレス成形
後にさらにこの「バリ」を取り除く工程を要することに
なる。また、バインダは所定の接着性を有しているた
め、バインダ量が多く、プレス成形によって形成される
部材の表面にバインダがしみ出す場合には、この部材を
プレス成形の金型から取り出すときの離型性が悪化して
しまう。
Further, the amount of the binder added to the carbon powder also affects the time required for thermosetting the thermosetting resin during hot press molding. As the amount of the binder added to the carbon powder increases, the time required for thermosetting the thermosetting resin constituting the binder increases, so that the time required for hot press molding increases, thereby increasing the entire manufacturing process of the separator. The time required will be longer. Also, when the amount of the binder added to the carbon powder increases, the binder softened by heating exudes to the surface of the member formed by the press molding during the heat press molding, and partially adheres to the surface of the resulting separator. A binder layer is formed. Furthermore, if the amount of binder added to the carbon powder is large,
In the step of hot press molding, in a mold for press molding, a softened binder enters between members constituting the mold, and "burrs" are formed in the press-molded member. When such "burrs" occur, a step of removing the "burrs" is required after press molding. In addition, since the binder has a predetermined adhesiveness, the amount of the binder is large, and when the binder exudes to the surface of the member formed by press molding, when the member is removed from the press molding die. The releasability deteriorates.

【0059】バインダ量を増やしたときに生じうる上記
した不都合を考慮すると、カーボン粉末に加えるバイン
ダ量は、図6から求められる理論バインダ量の50〜8
0%とすることが好ましい。本実施例では、上記バイン
ダ量は、成形時の面圧が0.5ton/cm2 であると
きに必要なバインダ量(カーボン粉末の10%)の60
%(カーボン粉末の6%)とした。
In consideration of the above-mentioned inconvenience that may occur when the amount of binder is increased, the amount of binder to be added to the carbon powder is 50 to 8 times the theoretical amount of binder obtained from FIG.
It is preferably set to 0%. In this embodiment, the amount of the binder is 60 times the amount of the binder (10% of the carbon powder) required when the surface pressure during molding is 0.5 ton / cm 2.
% (6% of carbon powder).

【0060】また、熱硬化性樹脂は、所定の温度に加熱
することによって熱硬化反応を起こす樹脂であり、カー
ボン粉末を主要な材料とするセパレータ30に対して所
定の硬度を与えると共に、カーボン粉末を互いに結着さ
せる役割を果たす。バインダとして用いることができる
熱硬化性樹脂としては、加熱時に熱硬化反応を起こし、
燃料電池の運転温度および燃料電池に供給するガスの各
成分に対して安定であれば良い。たとえば、フェノール
樹脂やエポキシ樹脂、尿素樹脂、メラミン樹脂、不飽和
ポリエステル樹脂、アルキド樹脂等を用いることができ
る。セパレータ30において充分な結着性および強度を
実現するために、上記熱硬化性樹脂から複数のものを選
択して組み合わせて用いることとしても良い。本実施例
では、熱硬化性樹脂として、エポキシ当量が214グラ
ム当量であるクレゾールノボラック型エポキシ樹脂と、
OH当量が103グラム当量であるノボラック型エポキ
シ樹脂とを用い、さらに、エポキシ樹脂の硬化促進剤と
して、イミダゾール化合物をエポキシ樹脂に対して0.
5%の割合で加えた。このような構成のバインダを、有
機溶媒(MEK)で希釈し、カーボン粉末に対して上記
した割合で加えた。
The thermosetting resin is a resin that causes a thermosetting reaction when heated to a predetermined temperature, and gives a predetermined hardness to the separator 30 mainly composed of carbon powder, Play a role in binding together. As a thermosetting resin that can be used as a binder, a thermosetting reaction occurs when heated,
It suffices if the operating temperature of the fuel cell and each component of the gas supplied to the fuel cell are stable. For example, phenol resins, epoxy resins, urea resins, melamine resins, unsaturated polyester resins, alkyd resins, and the like can be used. In order to realize sufficient binding properties and strength in the separator 30, a plurality of thermosetting resins may be selected and used in combination. In this example, as the thermosetting resin, an epoxy equivalent is a cresol novolac type epoxy resin having an equivalent of 214 grams,
A novolak type epoxy resin having an OH equivalent of 103 gram equivalent is used, and an imidazole compound is added to the epoxy resin as a curing accelerator for the epoxy resin.
It was added at a rate of 5%. The binder having such a configuration was diluted with an organic solvent (MEK) and added at the above ratio to the carbon powder.

【0061】上記ステップS100では、カーボン粉末
とバインダとを混合して作製したスラリを、乾燥させた
後に粉砕して原材料粉末を調製したが、スプレードライ
ヤ装置などを用いて、乾燥と造粒を同時に行なってもよ
い。また、原材料粉末を均一に混合可能であれば、上記
した湿式混練に代えて、樹脂が硬化しない程度の温度
(室温から100℃程度)において、溶媒を用いること
なく原材料粉末を混合する乾式混練を行なってもよい。
In step S100, the slurry prepared by mixing the carbon powder and the binder was dried and pulverized to prepare the raw material powder. However, drying and granulation were simultaneously performed using a spray dryer or the like. You may do it. If the raw material powder can be uniformly mixed, dry kneading, in which the raw material powder is mixed without using a solvent, at a temperature at which the resin does not cure (from room temperature to about 100 ° C.), instead of the wet kneading described above, may be used. You may do it.

【0062】ここで、上記した原材料の調整時には各材
料は粉末のものを用いたが、これらの各材料は、既述し
た湿式混練や乾式混練によって、許容できる程度に均一
に混合可能な形状であればよい。充分な均一さに混合す
るためには、上記原材料は、1〜300μm程度の粒子
からなることが好ましい。
Here, at the time of adjusting the above-mentioned raw materials, powder materials were used. However, each of these materials was formed into a shape that can be mixed to an acceptable degree by wet kneading or dry kneading as described above. I just need. In order to mix the materials sufficiently, it is preferable that the raw material is composed of particles of about 1 to 300 μm.

【0063】このようにして調製した原材料粉末を、所
定形状の金型に投入する(ステップS110)。原燃料
粉末を金型60内に投入した様子を、図2(A)に模式
的に示す。この金型60は、これを用いて原燃料粉末を
プレス成形することによって、図4に示した形状のセパ
レータ30を形成可能となる凹凸形状を内面に有するも
のである。ここで、面圧0.5ton/cm2 、180
℃にてプレスすることで、図4に示したセパレータ30
と同様の形状を有するセパレータ部材が得られる(ステ
ップS120)。なお、プレス時の面圧は、製造される
セパレータ30が充分な強度を有するならば、異なる値
としてもよく、選択した面圧に応じて、既述したバイン
ダ量を適宜調節すればよい。ステップS120で得たセ
パレータ部材が有するバインダの量は、既述したよう
に、理論的に必要とされるバインダ量よりも少ないため
(本実施例ではカーボン粉末の6%)、このセパレータ
部材の理論密度は92%程度であり、ガス不透過性が不
十分な状態となっている。
The raw material powder thus prepared is put into a mold having a predetermined shape (step S110). A state in which the raw fuel powder is charged into the mold 60 is schematically shown in FIG. This mold 60 has an uneven surface on its inner surface by which the raw fuel powder is press-molded using the mold 60 so that the separator 30 having the shape shown in FIG. 4 can be formed. Here, the surface pressure is 0.5 ton / cm 2 , 180
By pressing at 30 ° C., the separator 30 shown in FIG.
A separator member having the same shape as that described above is obtained (Step S120). The surface pressure at the time of pressing may be different as long as the separator 30 to be manufactured has sufficient strength, and the above-mentioned binder amount may be appropriately adjusted according to the selected surface pressure. As described above, the amount of the binder included in the separator member obtained in step S120 is smaller than the theoretically required amount of binder (6% of the carbon powder in the present embodiment). The density is about 92%, and the gas impermeability is insufficient.

【0064】上記ステップS120のプレス成形時に、
金型を180℃で加熱することによって、バインダを構
成する熱硬化性樹脂が溶解すると共に熱硬化反応が起こ
り、プレス成形と同時に、セパレータ部材に所定の強度
を与えることができる。ここで、プレス成形時の加熱温
度は、上記した樹脂の溶解および熱硬化反応がおこる条
件であればよく、例えば、140〜220℃の温度範囲
で1〜30分間という範囲の中で適宜決定することがで
きる。あるいは、熱硬化性樹脂が溶解するものの熱硬化
反応は起こさない温度範囲(80〜100℃)でプレス
成形を行なった後に、成形されたセパレータ部材を所定
の加熱炉内で140〜220℃で30〜600分間加熱
することによって熱硬化性樹脂の熱硬化を行なうことと
しても良い。この場合には、プレス成形時に熱硬化性樹
脂を溶解させることによって、カーボン粉末間に熱硬化
性樹脂を行き渡らせて充分な結着性を得ることができ
る。また、プレス時には熱硬化反応を完了させる必要が
ないためプレス工程の時間を短縮することができ、ま
た、熱硬化反応は後でまとめて行なうことができるた
め、多量のセパレータを製造する場合に有利となる。こ
の熱硬化反応のために行なう加熱は、選択した熱硬化性
樹脂が熱硬化可能であって、熱硬化性樹脂等の構成材料
が劣化しない温度範囲および加熱時間であれば良い。
At the time of press forming in step S120,
By heating the mold at 180 ° C., the thermosetting resin constituting the binder dissolves and a thermosetting reaction occurs, and a predetermined strength can be given to the separator member simultaneously with press molding. Here, the heating temperature at the time of press molding may be a condition under which the above-described resin dissolution and thermosetting reaction occurs, and is appropriately determined, for example, within a temperature range of 140 to 220 ° C. for 1 to 30 minutes. be able to. Alternatively, after press-molding in a temperature range (80 to 100 ° C.) in which the thermosetting resin dissolves but does not cause a thermosetting reaction, the formed separator member is placed in a predetermined heating furnace at 140 to 220 ° C. for 30 minutes. The thermosetting resin may be thermoset by heating for up to 600 minutes. In this case, by dissolving the thermosetting resin at the time of press molding, the thermosetting resin can be spread between the carbon powders and sufficient binding properties can be obtained. In addition, since it is not necessary to complete the thermosetting reaction at the time of pressing, the time of the pressing step can be reduced, and the thermosetting reaction can be performed collectively later, which is advantageous when a large number of separators are manufactured. Becomes The heating performed for the thermosetting reaction may be performed within a temperature range and a heating time in which the selected thermosetting resin can be thermoset and the constituent materials such as the thermosetting resin do not deteriorate.

【0065】上記したプレス成形を行なうときに、上記
金型内の空気が原材料粉末中に取り込まれてプレスが行
なわれると、成形されたセパレータ部材内に空気が残留
してセパレータ部材内に気泡が形成されることがある。
セパレータ部材は、後述する含浸剤の含浸の工程によっ
て充分なガス不透過性が付与されるが、局所的に非所望
の気泡が形成されてしまうのを防ぐために、プレス成形
時には上記金型内を10torr以下に排気しておき、
セパレータ部材内に空気が残留するのを防ぐ構成として
もよい。
When the above-described press molding is performed, if the air in the mold is taken into the raw material powder and the press is performed, air remains in the molded separator member and bubbles are generated in the separator member. May be formed.
The separator member is provided with sufficient gas impermeability by a step of impregnation with an impregnating agent described later, but in order to prevent undesired bubbles from being formed locally, the inside of the mold is pressed during press molding. Exhaust to 10 torr or less,
It is good also as composition which prevents that air remains in a separator member.

【0066】ステップS130の加熱プレス成形の工程
で得たセパレータ部材は、既述したようにガス不透過性
が不十分であるため、次に、このセパレータ部材を含浸
剤に含浸させて、セパレータ部材を構成するカーボン粉
末間の空隙をこの含浸剤で塞ぎ、セパレータ部材に充分
なガス不透過性を付与する(ステップS130)。この
ステップS130では、含浸剤として、後述する洗浄の
工程でセパレータ部材の表面から容易に洗い流すことが
できると共に、後述する乾燥の工程で熱硬化させること
ができ、セパレータに所定の親水性を付与することがで
きる(含浸剤を含浸させたセパレータは、接触角が40
℃以下となる親水性を示すようになる)熱硬化性樹脂を
用いる。例えば、アクリル樹脂を主成分として、さらに
エポキシ樹脂とエステル樹脂とを共重合させた有機系の
樹脂や、珪酸塩系複合無機ポリマー(珪素樹脂)などを
用いることができる。これらの含浸剤で満たされた含浸
タンクに、上記セパレータ部材を真空下(20torr
以下の減圧下)で浸漬し、引き続き加圧含浸(圧力5a
tm以上)を行う。
Since the separator member obtained in the step of hot press molding in step S130 has insufficient gas impermeability as described above, the separator member is then impregnated with an impregnating agent, Are filled with the impregnating agent to impart sufficient gas impermeability to the separator member (step S130). In this step S130, as the impregnating agent, it can be easily washed off from the surface of the separator member in a washing step described later, and can be thermally cured in a drying step described later to impart a predetermined hydrophilicity to the separator. (The separator impregnated with the impregnating agent has a contact angle of 40
Thermosetting resin). For example, an organic resin obtained by copolymerizing an epoxy resin and an ester resin with an acrylic resin as a main component, a silicate composite inorganic polymer (silicon resin), or the like can be used. The separator member is placed under vacuum (20 torr) in an impregnation tank filled with these impregnating agents.
Immersion under the following reduced pressure), followed by pressure impregnation (pressure 5a).
tm or more).

【0067】次に、このように含浸剤を含浸させたセパ
レータ部材を温水洗浄して、セパレータ部材の表面に付
着する含浸剤を洗い流す(ステップS140)。さら
に、この表面を洗浄したセパレータ部材を、100〜1
50℃で乾燥させ、含浸剤である熱硬化性樹脂を熱硬化
させて(ステップS150)、充分なガス不透過性を有
するセパレータ30を完成させる。
Next, the separator member impregnated with the impregnating agent is washed with warm water to wash away the impregnating agent adhering to the surface of the separator member (step S140). Further, the separator member whose surface has been cleaned is
It is dried at 50 ° C., and the thermosetting resin as the impregnating agent is thermoset (step S150) to complete the separator 30 having sufficient gas impermeability.

【0068】以上説明したように製造したセパレータ3
0を用いて燃料電池を組み立て、その電流−電圧特性を
調べた結果を図7に示す。図7では、比較例として、従
来知られる技術に従って作製した黒鉛化カーボンと、従
来知られる技術に従って作製した成形カーボンからなる
セパレータをそれぞれ用いた燃料電池における電流−電
圧特性も合わせて示した。ここで、従来知られる技術に
従って作製した黒鉛化カーボンからなるセパレータと
は、カーボン粉末とフェノール樹脂とを混練して成形し
たものを焼成して黒鉛化し、機械加工を施して所定の形
状とした後に、樹脂を含浸させてガス不透過性を確保し
たものである。また、従来知られる技術に従って作製し
た成形カーボンからなるセパレータとは、カーボン粉末
に、熱硬化性樹脂からなる充分量のバインダを加えて混
練した後に、加熱プレス成形を行なって製造したもので
ある。すなわち、上記実施例と同様の条件で加熱プレス
成形を行なう際に、成形カーボンの空隙を埋めるのに必
要な理論バインダ量(カーボン粉末量の10%)を超え
る量(具体的にはカーボン粉末量の14%)のバインダ
を用いて製造したセパレータである。
The separator 3 manufactured as described above
FIG. 7 shows a result of assembling a fuel cell using the sample No. 0 and examining the current-voltage characteristics. FIG. 7 also shows, as a comparative example, current-voltage characteristics in a fuel cell using a graphitized carbon produced according to a conventionally known technique and a separator made of molded carbon produced according to a conventionally known technique. Here, a separator made of graphitized carbon manufactured according to a conventionally known technique is obtained by kneading a carbon powder and a phenol resin, molding the mixture, firing and graphitizing the resultant, and then performing machining to form a predetermined shape. In addition, gas impermeability is ensured by impregnation with a resin. The separator made of molded carbon manufactured according to a conventionally known technique is manufactured by adding a sufficient amount of a binder made of a thermosetting resin to carbon powder, kneading the mixture, and then performing hot press molding. That is, when hot press molding is performed under the same conditions as in the above embodiment, the amount (specifically, the amount of carbon powder) exceeds the theoretical binder amount (10% of the amount of carbon powder) necessary to fill the voids in the molded carbon. 14%) of the separator.

【0069】図7に示すように、本実施例のセパレータ
30を用いて組み立てた燃料電池は、従来知られる黒鉛
化カーボンからなるセパレータを用いて組み立てた燃料
電池と、ほぼ同等の電流−電圧特性を示すと共に、従来
知られる成形カーボンからなるセパレータを用いて組み
立てた燃料電池に比べて優れた電池特性を示した。すな
わち、出力電流値が大きくなっても、充分に高い出力電
圧を維持することができた。ここで、従来知られる成形
カーボンからなるセパレータを用いて組み立てた燃料電
池の電池特性が劣っているのは、加熱プレスによって成
形する際に、成形されたセパレータの表面に加熱によっ
て溶解したバインダがしみ出し、セパレータ表面にバイ
ンダの層が形成されてしまうことによる。熱硬化性樹脂
からなるバインダは導電性を有しないため、このような
セパレータを用いて燃料電池を組み立てると、燃料電池
の内部抵抗が増大し、出力電流値が大きいときの出力電
圧を充分に確保することが困難となる。
As shown in FIG. 7, the fuel cell assembled using the separator 30 of the present embodiment has almost the same current-voltage characteristics as the fuel cell assembled using the conventionally known separator made of graphitized carbon. And excellent cell characteristics compared to a fuel cell assembled using a conventionally known separator made of molded carbon. That is, a sufficiently high output voltage could be maintained even when the output current value became large. Here, the inferior cell characteristics of a fuel cell assembled using a conventionally known separator made of molded carbon is that the binder dissolved by heating on the surface of the molded separator stains when molded by a hot press. And a binder layer is formed on the separator surface. Since the binder made of thermosetting resin does not have conductivity, when a fuel cell is assembled using such a separator, the internal resistance of the fuel cell increases and the output voltage when the output current value is large is sufficiently secured. It will be difficult to do.

【0070】以上説明した本実施例のセパレータの製造
方法によれば、焼成の工程を行なうことなく、加熱プレ
ス成形によってセパレータ部材を作製しているため、焼
成体から所定の形状を切り出すための機械加工の工程が
不要となって、製造工程を簡素化することができると共
に製造コストを抑えることができる。また、加熱プレス
成形の工程の後に、セパレータ部材に含浸剤を含浸させ
る処理を行なうため、充分にガス不透過性が確保され
て、強度も充分であるセパレータを製造することができ
る。
According to the separator manufacturing method of the present embodiment described above, since the separator member is manufactured by hot press molding without performing the firing step, a machine for cutting out a predetermined shape from the fired body. Since a processing step is not required, the manufacturing process can be simplified and the manufacturing cost can be reduced. In addition, since the separator member is impregnated with the impregnating agent after the heat press molding step, a separator having sufficient gas impermeability and sufficient strength can be manufactured.

【0071】また、本実施例のセパレータの製造方法で
は、加熱プレス成形に供する原材料中に加えるバインダ
量は、プレス成形によってカーボン粒子間に形成される
空隙を、完全に塞ぐために理論的に必要とされるバイン
ダ量よりも少ないため、以下に示す効果を奏する。第1
に、バインダを構成する熱硬化性樹脂を熱硬化させるの
に要する時間がより短くて済み、加熱プレス成形を行な
う時間を短くすることができる。第2に、セパレータを
構成するカーボン粉末間に過剰のバインダが介在しない
ため、セパレータの導電性を充分に確保することができ
る。既述した理論バインダ量を超える量のバインダをカ
ーボン粉末に加えて加熱プレス成形を行なうと、過剰量
のバインダがカーボン粉末間でバインダの層を形成して
しまい、カーボン粉末同士が接触せず導電性が損なわれ
る場合がある。上記したようにバインダ量が少ない場合
には、カーボン粉末同士が充分に接触した状態でプレス
成形されるため、良好な導電性を確保することができ
る。
Further, in the separator manufacturing method of the present embodiment, the amount of the binder added to the raw material to be subjected to the hot press molding is theoretically necessary to completely close the voids formed between the carbon particles by the press molding. Since the binder amount is smaller than the required binder amount, the following effects can be obtained. First
In addition, the time required for thermosetting the thermosetting resin constituting the binder is shorter, and the time for performing the hot press molding can be shortened. Secondly, since no excessive binder is interposed between the carbon powders constituting the separator, the conductivity of the separator can be sufficiently ensured. When the hot press molding is performed by adding an amount of the binder exceeding the theoretical binder amount described above to the carbon powder, an excessive amount of the binder forms a binder layer between the carbon powders, and the carbon powder does not contact with each other, so that the carbon powder does not contact. May be impaired. When the amount of the binder is small as described above, since the carbon powder is press-formed in a state where the carbon powders are sufficiently in contact with each other, good conductivity can be secured.

【0072】第3に、加熱プレス成形の際に、セパレー
タ部材の表面に過剰のバインダがしみ出すことがないた
め、このようなセパレータを用いて燃料電池を組み立て
た場合に、燃料電池の内部抵抗が上昇してしまうことが
なく、充分な電流−電圧特性を示す燃料電池を得ること
ができる。従来のように、理論バインダ量を超える量の
バインダを混合したカーボン粉末を加熱プレス成形する
場合には、セパレータ表面にバインダの層が形成される
おそれがあり、このようなセパレータを組み込んだ燃料
電池では、燃料電池の内部抵抗が上昇して電池性能が低
下してしまう。このような事態を避けるためには、セパ
レータの製造工程で、セパレータの表面にしみ出したバ
インダの層を削り取る工程をさらに加える必要があっ
た。
Third, since excessive binder does not exude on the surface of the separator member during hot press molding, when a fuel cell is assembled using such a separator, the internal resistance of the fuel cell is reduced. Fuel cell showing sufficient current-voltage characteristics without increasing the fuel cell voltage. As in the past, when carbon powder mixed with an amount of binder exceeding the theoretical binder amount is hot-press-molded, a binder layer may be formed on the separator surface, and a fuel cell incorporating such a separator may be used. In such a case, the internal resistance of the fuel cell increases and the cell performance decreases. In order to avoid such a situation, it was necessary to further add a step of shaving off the binder layer that had exuded onto the surface of the separator in the manufacturing process of the separator.

【0073】さらに、本実施例のセパレータの製造方法
では、加熱プレス成形によって製造したセパレータ部材
に含浸させる含浸剤として、温水洗浄で容易に洗い流す
ことができる樹脂を用いているため、温水洗浄という簡
便な操作によって、セパレータを積層したときに生じる
接触抵抗が増大してしまうのを容易に抑えることができ
る。セパレータ表面に形成された含浸剤の層を、温水洗
浄によって容易に洗い流すことができるため、セパレー
タの表面を削り取るといった、煩雑な機械的な処理を施
す必要がない。
Further, in the separator manufacturing method of the present embodiment, since the resin which can be easily washed away by hot water washing is used as the impregnating agent for impregnating the separator member manufactured by the hot press molding, it is easy to carry out hot water washing. By such an operation, it is possible to easily suppress an increase in contact resistance generated when the separators are stacked. Since the layer of the impregnating agent formed on the surface of the separator can be easily washed away by hot water washing, it is not necessary to perform a complicated mechanical treatment such as scraping off the surface of the separator.

【0074】また、本実施例のセパレータの製造方法で
は、加熱プレス成形によって製造したセパレータ部材に
含浸させる含浸剤として、親水性の樹脂を用いたため、
製造したセパレータに所定の親水性を付与することがで
きる。このようなセパレータを用いて燃料電池を組み立
てると、燃料電池内のガス流路における排水性を向上さ
せることができ、燃料電池内のガス流路が、電池反応で
生じる生成水などによって塞がれてしまうという不都合
が起こるのを防止することができる。燃料電池では、既
述した(1)式ないし(3)式に示した電気化学反応が
進行するが、このとき、(2)式に示したように、陽極
側には生成水が生じる。ガス流路を形成する凹凸を表面
に形成するセパレータが親水性を有する場合には、生じ
た生成水は、この親水性を有するガス流路壁面に導かれ
て排出されるため、生成水が水滴となってガス流路内に
留まり、ガス流路を塞いでしまうのを防ぐことができ
る。
In the method of manufacturing a separator according to this embodiment, a hydrophilic resin is used as an impregnating agent for impregnating the separator member manufactured by hot press molding.
Predetermined hydrophilicity can be imparted to the manufactured separator. By assembling a fuel cell using such a separator, it is possible to improve drainage in a gas flow path in the fuel cell, and the gas flow path in the fuel cell is blocked by water generated by a cell reaction or the like. It is possible to prevent the inconvenience of being caused. In the fuel cell, the electrochemical reaction shown in the above-described equations (1) to (3) proceeds, but at this time, as shown in the equation (2), generated water is generated on the anode side. In the case where the separator that forms the unevenness forming the gas flow path on the surface has hydrophilicity, the generated water is guided to the gas flow path wall surface having the hydrophilic property and is discharged. As a result, it is possible to prevent the gas flow path from remaining in the gas flow path and blocking the gas flow path.

【0075】なお、上記第1実施例では、セパレータ3
0の原材料として用いるカーボン粉末は鱗片状天然黒鉛
粉末を用いたが、他種のカーボン粉末を用いることとし
てもよい。鱗片状天然黒鉛粉末の他に、例えば、カーボ
ンブラックや熱膨張黒鉛などを用いることができ、コス
トなどの条件を考慮して適宜選択すればよい。
In the first embodiment, the separator 3
Although the flaky natural graphite powder was used as the carbon powder used as the raw material of No. 0, other types of carbon powders may be used. In addition to the flaky natural graphite powder, for example, carbon black, thermally expanded graphite, or the like can be used, and may be appropriately selected in consideration of conditions such as cost.

【0076】上記第1実施例では、セパレータの原材料
としてカーボン粉末を用い、このカーボン粉末にバイン
ダを加えて加熱プレス成形して得たセパレータ部材に、
含浸剤を含浸させてセパレータを製造したが、セパレー
タの原材料として金属材料を用いる場合にも、同様の製
造方法を適用することができる。通常は、金属材料によ
ってセパレータを製造する場合には、金属ブロックから
所定の形状の部材を切り出すなどの方法を用いるが、金
属粉末を原材料として、この金属粉末をプレス成形して
第1実施例と同様にセパレータ部材を作製し、セパレー
タ部材にさらに含浸剤を含浸させてセパレータを製造す
ることができる。このような方法を第2実施例として以
下に示す。
In the first embodiment, carbon powder was used as a raw material of the separator, and a binder was added to the carbon powder, and the separator member obtained by hot press molding was used.
Although the separator was manufactured by impregnation with an impregnating agent, the same manufacturing method can be applied to a case where a metal material is used as a raw material of the separator. Normally, when a separator is manufactured from a metal material, a method of cutting out a member having a predetermined shape from a metal block is used, but the metal powder is used as a raw material, and the metal powder is press-molded to obtain the first embodiment. Similarly, a separator member can be manufactured, and the separator member can be further impregnated with an impregnating agent to manufacture a separator. Such a method will be described below as a second embodiment.

【0077】図8は、第2実施例のセパレータ130の
製造工程を表わす説明図である。セパレータ130は、
第1実施例のセパレータ30と同様の形状を有し、既述
した燃料電池に組み込まれて用いられるが、金属粉末を
原材料としていることを特徴とする。セパレータ130
を製造するには、まず原材料粉末の調製を行なう(ステ
ップS200)。第2実施例では、原材料粉末として、
チタン粉末の各チタン粒子をスズめっきして得られる金
属粉末を調製した。なお、原材料粉末として用いる金属
粉末において、その粉末基材としては、燃料電池の動作
条件(供給されるガスや温度)で安定な金属であればよ
く、例えば、チタン,ニッケル,クロム,ステンレス等
を選択することができる。セパレータをカーボンではな
く金属で製造する場合には、一般的には、セパレータに
充分な耐腐食性を付与する目的で、金属の表面を、特に
安定性の高い金属でさらにコートする。本実施例では、
原材料粉末として用いる金属粉末の各粒子に対してめっ
きを施した。めっきに用いる金属としては、例えば、チ
タン,ニッケル,窒化チタン,窒化クロム,金,炭素,
スズなどを用いることができ、燃料電池に要求される耐
久性やコスト等を考慮して適宜選択すればよい。なお、
このステップS200で調製した金属粉末の粒径は、数
十μmとした。
FIG. 8 is an explanatory view showing a manufacturing process of the separator 130 of the second embodiment. The separator 130 is
It has the same shape as the separator 30 of the first embodiment, and is used by being incorporated in the fuel cell described above, but is characterized by using metal powder as a raw material. Separator 130
First, raw material powder is prepared (step S200). In the second embodiment, as the raw material powder,
A metal powder obtained by tin plating each titanium particle of the titanium powder was prepared. In the metal powder used as the raw material powder, the powder base material may be any metal that is stable under the operating conditions (supplied gas and temperature) of the fuel cell, for example, titanium, nickel, chromium, stainless steel, etc. You can choose. When the separator is made of metal instead of carbon, the surface of the metal is generally further coated with a particularly stable metal for the purpose of imparting sufficient corrosion resistance to the separator. In this embodiment,
Each particle of the metal powder used as the raw material powder was plated. Examples of metals used for plating include titanium, nickel, titanium nitride, chromium nitride, gold, carbon,
Tin or the like can be used, and may be appropriately selected in consideration of durability, cost, and the like required for the fuel cell. In addition,
The particle size of the metal powder prepared in step S200 was several tens of μm.

【0078】このようにして調製した原材料粉末を、所
定形状の金型に投入する(ステップS210)。この原
材料粉末を金型に投入する工程は、第1実施例において
図1に示したステップS210と同様の工程であり、用
いた金型は、図2(A)に示した金型60と同様の金型
である。所定形状の金型内に原燃料粉末を投入した後、
所定の面圧でプレスを行なうと、図4に示したセパレー
タ30と同様の形状を有する金属製のセパレータ部材が
得られる(ステップS220)。なお、プレス時の面圧
は、プレス成形で得られるセパレータ部材から最終的に
製造されるセパレータ130が、充分な強度を有するよ
うになる圧力として設定する。また、プレス成形時の温
度は、室温としても差し支えないが、100℃程度にま
で加熱して、原材料粉末の流動性を高めることとしても
よい。本実施例では、0.5ton/cm2 、80℃の
条件でプレス成形を行なった。
The raw material powder thus prepared is put into a mold having a predetermined shape (step S210). The step of introducing the raw material powder into the mold is the same as the step S210 shown in FIG. 1 in the first embodiment, and the used mold is the same as the mold 60 shown in FIG. Mold. After putting the raw fuel powder into the mold of the predetermined shape,
When pressing is performed at a predetermined surface pressure, a metal separator member having the same shape as the separator 30 shown in FIG. 4 is obtained (Step S220). The surface pressure at the time of pressing is set as a pressure at which the separator 130 finally manufactured from the separator member obtained by press molding has sufficient strength. The temperature at the time of press molding may be room temperature, but it may be heated to about 100 ° C. to increase the fluidity of the raw material powder. In the present embodiment, press molding was performed under the conditions of 0.5 ton / cm 2 and 80 ° C.

【0079】次に、ステップS220のプレス成形で得
たセパレータ部材を焼結する(ステップS225)。こ
の焼結の処理を行なうことによって、セパレータ部材の
導電性と強度とが向上する。なお、焼結の処理を行なわ
ないセパレータ部材の導電性および強度が、燃料電池に
組み込むセパレータとして充分であるならば、このステ
ップS225の工程は行なわないこととしてもよい。ス
テップS225で焼結を行なったセパレータ部材は、空
隙率(内部に形成された空隙総量の、セパレータ部材体
積に対する割合)が20%程度となっており、セパレー
タとしてはガス不透過性が不十分な状態となっている。
Next, the separator member obtained by the press forming in step S220 is sintered (step S225). By performing this sintering process, the conductivity and strength of the separator member are improved. Note that if the conductivity and strength of the separator member that is not subjected to the sintering process is sufficient for a separator to be incorporated in a fuel cell, the step S225 may not be performed. The separator member sintered in step S225 has a porosity (a ratio of the total amount of voids formed therein to the volume of the separator member) of about 20%, and the gas impermeability of the separator is insufficient. It is in a state.

【0080】ステップS225のプレス成形の工程で得
たセパレータ部材は、既述したようにガス不透過性が不
十分であるため、次に、第1実施例と同様に、このセパ
レータ部材を含浸剤に含浸させて、セパレータ部材を構
成するカーボン粉末間の空隙をこの含浸剤で塞ぎ、セパ
レータ部材に充分なガス不透過性を付与する。セパレー
タ部材に含浸剤を含浸させ、セパレータ表面を洗浄し、
含浸剤を乾燥・硬化させるステップS230からステッ
プS250までの工程は、図1をもとに第1実施例で説
明したステップS130から図ステップS150までと
同様の工程であるため、詳しい説明は省略する。ステッ
プS130からステップS150までと同様の工程を行
なって、セパレータ部材内の空隙を含浸剤で塞いで、充
分なガス不透過性を有するセパレータ130を完成させ
る。
As described above, the separator member obtained in the press molding step of step S225 has insufficient gas impermeability. Therefore, as in the first embodiment, the separator member is impregnated with an impregnating agent. To impregnate the gaps between the carbon powders constituting the separator member with the impregnating agent, thereby imparting sufficient gas impermeability to the separator member. Impregnating the separator member with an impregnating agent, cleaning the separator surface,
Steps S230 to S250 for drying and curing the impregnating agent are the same as steps S130 to S150 described in the first embodiment based on FIG. 1, and therefore detailed description is omitted. . By performing the same processes as in steps S130 to S150, the gaps in the separator member are closed with the impregnating agent to complete the separator 130 having sufficient gas impermeability.

【0081】以上説明したように製造した第2実施例の
セパレータ130を用いて燃料電池を組み立て、その電
流−電圧特性を調べた結果を、第1実施例の結果と併せ
て図7に示す。図7に示すように、第2実施例のセパレ
ータ130を用いて組み立てた燃料電池は、従来知られ
る成形カーボンからなるセパレータを用いて組み立てた
燃料電池よりも優れた、充分な電池特性を示した。すな
わち、出力電流値が大きくなっても、充分に高い出力電
圧を維持することができた。
A result of assembling a fuel cell using the separator 130 of the second embodiment manufactured as described above and examining the current-voltage characteristics thereof is shown in FIG. 7 together with the result of the first embodiment. As shown in FIG. 7, the fuel cell assembled using the separator 130 of the second embodiment exhibited sufficient cell characteristics superior to the fuel cell assembled using the conventionally known separator made of molded carbon. . That is, a sufficiently high output voltage could be maintained even when the output current value became large.

【0082】以上説明した第2実施例のセパレータの製
造方法によれば、第1実施例のセパレータの製造方法と
同様に、以下のような効果を得ることができる。すなわ
ち、プレス成形によってセパレータ部材を作製している
ため、所定の形状を切り出すための機械加工の工程が不
要となって、製造工程を簡素化することができると共に
製造コストを抑えることができる。また、プレス成形の
工程の後に、セパレータ部材に含浸剤を含浸させる処理
を行なうため、充分なガス不透過性を備えるセパレータ
を製造することができる。さらに、セパレータ部材に含
浸させる含浸剤として、温水洗浄で容易に洗い流すこと
ができる樹脂を用いているため、温水洗浄という簡便な
操作によって、セパレータを積層したときに生じる接触
抵抗が増大してしまうのを容易に抑えることができる。
セパレータ表面に形成された含浸剤の層を、温水洗浄に
よって容易に洗い流すことができるため、セパレータの
表面を削り取るといった、煩雑な機械的な処理を施す必
要がない。また、セパレータ部材に含浸させる含浸剤が
親水性を有する樹脂であるため、製造されるセパレータ
に所定の親水性を付与することができる。したがって、
このようなセパレータを用いて燃料電池を組み立てる
と、燃料電池内のガス流路における排水性を向上させる
ことができ、燃料電池内のガス流路が、電池反応で生じ
る生成水などによって塞がれてしまうという不都合が起
こるのを防止することができる。
According to the method of manufacturing the separator of the second embodiment described above, the following effects can be obtained as in the method of manufacturing the separator of the first embodiment. That is, since the separator member is manufactured by press molding, a machining process for cutting out a predetermined shape is not required, so that the manufacturing process can be simplified and the manufacturing cost can be reduced. In addition, since the separator member is impregnated with the impregnating agent after the press molding step, a separator having sufficient gas impermeability can be manufactured. Furthermore, since a resin that can be easily washed away by hot water washing is used as an impregnating agent to be impregnated into the separator member, the simple operation of hot water washing increases contact resistance generated when the separators are stacked. Can be easily suppressed.
Since the layer of the impregnating agent formed on the surface of the separator can be easily washed away by hot water washing, it is not necessary to perform a complicated mechanical treatment such as scraping off the surface of the separator. Further, since the impregnating agent to be impregnated into the separator member is a resin having hydrophilicity, predetermined hydrophilicity can be imparted to the manufactured separator. Therefore,
By assembling a fuel cell using such a separator, it is possible to improve drainage in a gas flow path in the fuel cell, and the gas flow path in the fuel cell is blocked by water generated by a cell reaction or the like. It is possible to prevent the inconvenience of being caused.

【0083】さらに、第2実施例のセパレータの製造方
法によれば、金属粉末からなる原材料をプレス加工して
成形しているため、金属ブロックから所定の形状の部材
を切り出す場合に比べて、金属製セパレータを製造する
際の形状の自由度が高くなるという利点を有する。した
がって、機械加工によって切り出しを行なう場合に比べ
て、製造工程が簡素化できることに加え、燃料電池にお
けるガス流路を形成するためにセパレータ表面に設ける
凹凸形状などを、さらに自由な形状に設計することが可
能となる。また、金属粉末をプレス成形することによっ
て、セパレータ中で、金属粉末間に空隙が生じるため、
金属ブロックから所定の形状を切り出して製造した金属
セパレータに比べて、セパレータの重量が軽くなる。し
たがって、セパレータを用いて組み立てた燃料電池全体
の重さも軽くすることができ、特に、移動用電源として
用いる燃料電池を製造する際には有利となる。
Further, according to the method of manufacturing the separator of the second embodiment, since the raw material made of metal powder is pressed and formed, the metal material is cut into a predetermined shape from the metal block as compared with the case where the member is cut out from the metal block. There is an advantage that the degree of freedom of the shape at the time of manufacturing the separator made is increased. Therefore, as compared with the case of cutting out by machining, the manufacturing process can be simplified, and the irregularities and the like provided on the separator surface to form the gas flow path in the fuel cell can be designed to be more free. Becomes possible. In addition, by pressing the metal powder, in the separator, since voids are generated between the metal powder,
The weight of the separator is reduced as compared with a metal separator manufactured by cutting a predetermined shape from a metal block. Therefore, the weight of the entire fuel cell assembled using the separator can be reduced, which is particularly advantageous when manufacturing a fuel cell used as a power supply for transportation.

【0084】また、セパレータ130の原材料は、個々
の金属粉末がめっきされているため、セパレータ全体の
耐腐食性を向上させることができるという効果を奏す
る。すなわち、経時的な劣化や、燃料電池の動作中にセ
パレータに加わる外力によって、セパレータの表層の一
部が損なわれることがあっても、セパレータを構成する
金属粉末中の個々の粒子がめっきされているため、耐腐
食性が低下してしまうことがない。これに対し、金属ブ
ロックから所定の形状の部材を切り出して製造したセパ
レータでは、通常はその表面にめっきを施して耐腐食性
を向上させるが、このような場合には、セパレータの表
面のみにめっき層が形成されているため、充分な耐腐食
性を実現することが難しい。すなわち、上記した劣化や
外力によって、この表層のめっき層の一部が損なわれる
と、セパレータ内部を保護する効果が失われ、セパレー
タの耐腐食性が低下してしまう。
Further, since the raw material of the separator 130 is plated with individual metal powder, there is an effect that the corrosion resistance of the entire separator can be improved. That is, even if a part of the surface layer of the separator is damaged due to deterioration over time or external force applied to the separator during operation of the fuel cell, individual particles in the metal powder constituting the separator are plated. Therefore, the corrosion resistance does not decrease. On the other hand, a separator manufactured by cutting a member of a predetermined shape from a metal block is usually plated on the surface to improve corrosion resistance, but in such a case, plating is performed only on the surface of the separator. Since the layer is formed, it is difficult to realize sufficient corrosion resistance. That is, if a part of the surface plating layer is damaged by the above-mentioned deterioration or external force, the effect of protecting the inside of the separator is lost, and the corrosion resistance of the separator is reduced.

【0085】なお、既述した実施例では、セパレータ3
0およびセパレータ130を備える燃料電池は固体高分
子型燃料電池としたが、製造されたセパレータが燃料電
池の使用環境に耐えるならば、本発明に基づくセパレー
タを他種の燃料電池に適用しても構わない。
In the embodiment described above, the separator 3
Although the fuel cell including the fuel cell and the separator 130 is a polymer electrolyte fuel cell, the separator according to the present invention can be applied to other types of fuel cells if the manufactured separator can withstand the usage environment of the fuel cell. I do not care.

【0086】以上本発明の実施例について説明したが、
本発明はこうした実施例に何等限定されるものではな
く、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々なる
様態で実施し得ることは勿論である。
The embodiments of the present invention have been described above.
The present invention is not limited to such embodiments at all, and it goes without saying that the present invention can be implemented in various modes without departing from the gist of the present invention.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】第1実施例のセパレータ30の製造工程を表わ
す説明図である。
FIG. 1 is an explanatory diagram illustrating a manufacturing process of a separator 30 according to a first embodiment.

【図2】加圧成形によってセパレータ30を製造する様
子を表わす説明図である。
FIG. 2 is an explanatory diagram illustrating a state in which a separator 30 is manufactured by pressure molding.

【図3】単セル28の構成を表わす断面模式図である。FIG. 3 is a schematic cross-sectional view illustrating a configuration of a single cell 28.

【図4】燃料電池の構成を表わす分解斜視図である。FIG. 4 is an exploded perspective view illustrating a configuration of a fuel cell.

【図5】単セル28を積層したスタック構造14の外観
を表わす斜視図である。
FIG. 5 is a perspective view illustrating an appearance of a stack structure 14 in which unit cells 28 are stacked.

【図6】成形圧力と圧粉体嵩密度との関係を表わす説明
図である。
FIG. 6 is an explanatory diagram illustrating a relationship between a molding pressure and a bulk density of a green compact.

【図7】セパレータ30を用いて組み立てた燃料電池の
電流−電圧特性を表わす説明図である。
FIG. 7 is an explanatory diagram showing current-voltage characteristics of a fuel cell assembled using the separator 30.

【図8】第2実施例のセパレータ130の製造工程を表
わす説明図である。
FIG. 8 is an explanatory diagram illustrating a manufacturing process of the separator 130 according to the second embodiment.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

14…スタック構造 21…電解質膜 22…アノード 23…カソード 30a,30b…セパレータ 24P…燃料ガス流路 25P…酸化ガス流路 28…単セル 30…セパレータ 34P…燃料ガス流路 35P…酸化ガス流路 36,37…集電板 36A,37A…出力端子 38,39…絶縁板 40,41…エンドプレート 42…燃料ガス孔 43…燃料ガス孔 44…酸化ガス孔 45…酸化ガス孔 50,51…燃料ガス孔 52,53…酸化ガス孔 54,55…リブ 56…燃料ガス供給マニホールド 57…燃料ガス排出マニホールド 58…酸化ガス供給マニホールド 59…酸化ガス排出マニホールド 60…金型 130…セパレータ DESCRIPTION OF SYMBOLS 14 ... Stack structure 21 ... Electrolyte membrane 22 ... Anode 23 ... Cathode 30a, 30b ... Separator 24P ... Fuel gas flow path 25P ... Oxidation gas flow path 28 ... Single cell 30 ... Separator 34P ... Fuel gas flow path 35P ... Oxidation gas flow path 36, 37 ... current collecting plate 36A, 37A ... output terminal 38, 39 ... insulating plate 40, 41 ... end plate 42 ... fuel gas hole 43 ... fuel gas hole 44 ... oxidizing gas hole 45 ... oxidizing gas hole 50, 51 ... fuel Gas holes 52, 53 ... Oxidizing gas holes 54, 55 ... Ribs 56 ... Fuel gas supply manifold 57 ... Fuel gas discharge manifold 58 ... Oxidizing gas supply manifold 59 ... Oxidizing gas discharge manifold 60 ... Mold 130 ... Separator

Claims (13)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 燃料電池用セパレータの製造方法であっ
て、 (a)導電性物質を少なくとも含む粉末からなる原材料
を、所定の型内で加圧成形し、所定の形状を有するセパ
レータ部材を形成する工程と、 (b)前記工程(a)で形成した前記セパレータ部材に
対して、所定の含浸剤を含浸させ、前記セパレータ部材
において前記原材料を構成する前記粉末間に形成された
空隙を、前記含浸剤で塞ぐ工程とを備えることを特徴と
し、前記セパレータ部材から燃料電池用セパレータを得
るセパレータの製造方法。
1. A method of manufacturing a fuel cell separator, comprising: (a) press-forming a raw material comprising a powder containing at least a conductive substance in a predetermined mold to form a separator member having a predetermined shape. (B) impregnating the separator member formed in the step (a) with a predetermined impregnating agent to form a gap formed between the powders constituting the raw material in the separator member, A method of obtaining a fuel cell separator from the separator member.
【請求項2】 請求項1記載の燃料電池用セパレータの
製造方法であって、前記導電性物質はカーボンであり、 前記加圧成形に供する前記粉末は、前記加圧成形時の圧
力のもとでカーボンからなる粉末を加圧成形してカーボ
ン部材を得たと仮定した場合に、該カーボン部材におい
て前記カーボン粉末間に形成される空隙を塞ぐのに必要
とする理論量よりも少ない量のバインダを、前記カーボ
ン粉末にさらに加えた粉末である燃料電池用セパレータ
の製造方法。
2. The method for manufacturing a fuel cell separator according to claim 1, wherein the conductive substance is carbon, and the powder to be subjected to the pressure molding is formed under a pressure at the time of the pressure molding. Assuming that a carbon member was obtained by press-molding a powder made of carbon in the above, a binder having an amount smaller than the theoretical amount required to close the voids formed between the carbon powders in the carbon member. A method for producing a fuel cell separator, which is a powder further added to the carbon powder.
【請求項3】 前記導電性物質を少なくとも含む粉末は
金属粉末である請求項1記載の燃料電池用セパレータの
製造方法。
3. The method according to claim 1, wherein the powder containing at least the conductive substance is a metal powder.
【請求項4】 請求項3記載の燃料電池用セパレータの
製造方法であって、 (c)前記(a)工程で形成した前記セパレータ部材を
焼結する工程をさらに備え、 前記(b)工程は、前記(c)工程で焼結した前記セパ
レータ部材に対して、前記含浸剤を含浸させる工程であ
る燃料電池用セパレータの製造方法。
4. The method for manufacturing a fuel cell separator according to claim 3, further comprising: (c) sintering the separator member formed in the step (a), wherein the step (b) is performed. And (c) impregnating the separator member sintered in the step (c) with the impregnating agent.
【請求項5】 前記金属粉末は、製造した前記セパレー
タを燃料電池に使用した際に、その使用環境において導
電性を維持しうる物質によって、表面を被覆された粉末
である請求項3または4記載の燃料電池用セパレータの
製造方法。
5. The metal powder whose surface is coated with a substance capable of maintaining conductivity in a use environment when the manufactured separator is used for a fuel cell. Of producing a fuel cell separator.
【請求項6】 前記金属粉末を被覆する前記物質は、チ
タン(Ti),ニッケル(Ni),窒化チタン(Ti
N),窒化クロム(CrN),金(Au),炭素(C)
から選択される金属である請求項5記載の燃料電池用セ
パレータの製造方法。
6. The material for coating the metal powder is titanium (Ti), nickel (Ni), titanium nitride (Ti).
N), chromium nitride (CrN), gold (Au), carbon (C)
The method for producing a fuel cell separator according to claim 5, wherein the metal is a metal selected from the group consisting of:
【請求項7】 請求項1ないし6いずれか記載の燃料電
池用セパレータの製造方法であって、 (d)前記工程(b)で所定の含浸剤を含浸させた前記
セパレータ部材を洗浄し、前記セパレータ部材表面に付
着する前記含浸剤を洗い流す工程をさらに備える燃料電
池用セパレータの製造方法。
7. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein (d) washing the separator member impregnated with a predetermined impregnating agent in the step (b), A method for manufacturing a fuel cell separator, further comprising a step of washing out the impregnating agent attached to the surface of the separator member.
【請求項8】 前記含浸剤は、アクリル樹脂を主成分と
し、さらにエポキシ樹脂とエステルとを共重合させた水
溶性の熱硬化性樹脂である請求項7記載の燃料電池用セ
パレータの製造方法。
8. The method for producing a fuel cell separator according to claim 7, wherein the impregnating agent is a water-soluble thermosetting resin containing an acrylic resin as a main component and further copolymerizing an epoxy resin and an ester.
【請求項9】 請求項1ないし8いずれか記載の燃料電
池用セパレータの製造方法であって、 前記工程(a)において用いる所定の含浸剤は、親水性
物質を含有する燃料電池用セパレータの製造方法。
9. The method for producing a fuel cell separator according to claim 1, wherein the predetermined impregnating agent used in the step (a) contains a hydrophilic substance. Method.
【請求項10】 金属部材からなる燃料電池用セパレー
タであって、 前記金属部材は、内部に微小な空隙が散在し、前記空隙
の少なくとも一部は、炭化および黒鉛化されていない樹
脂が充填されている燃料電池用セパレータ。
10. A fuel cell separator comprising a metal member, wherein the metal member has minute voids scattered therein, and at least a part of the void is filled with a resin that has not been carbonized and graphitized. Fuel cell separator.
【請求項11】 前記金属部材は、前記セパレータを燃
料電池に使用した際に、その使用環境において導電性を
維持し得る金属によって表面を被覆した金属粉末の集合
体である請求項10記載の燃料電池用セパレータ。
11. The fuel according to claim 10, wherein the metal member is an aggregate of metal powders whose surfaces are coated with a metal capable of maintaining conductivity in an environment where the separator is used in a fuel cell. Battery separator.
【請求項12】 前記金属部材は、焼結を行なった金属
部材である請求項10または11記載の燃料電池用セパ
レータ。
12. The fuel cell separator according to claim 10, wherein the metal member is a sintered metal member.
【請求項13】 前記金属粉末を被覆する金属は、チタ
ン(Ti),ニッケル(Ni),窒化チタン(Ti
N),窒化クロム(CrN),金(Au),炭素(C)
から選択される金属である請求項11または12記載の
燃料電池用セパレータ。
13. The metal coating the metal powder is titanium (Ti), nickel (Ni), titanium nitride (Ti).
N), chromium nitride (CrN), gold (Au), carbon (C)
13. The fuel cell separator according to claim 11, which is a metal selected from the group consisting of:
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