JPH11147708A - 有機溶媒抽出方法による使用された添着活性炭の湿式再活用方法 - Google Patents

有機溶媒抽出方法による使用された添着活性炭の湿式再活用方法

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JPH11147708A JP10016100A JP1610098A JPH11147708A JP H11147708 A JPH11147708 A JP H11147708A JP 10016100 A JP10016100 A JP 10016100A JP 1610098 A JP1610098 A JP 1610098A JP H11147708 A JPH11147708 A JP H11147708A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 放射性固体廃棄物の発生量を減少させると共
に資源を再活用できるようにした有機溶剤抽出による添
着活性炭の湿式再活用方法を提供する。 【解決手段】 原子力施設で放射性有機ヨードを除去す
るため、使用された添着活性炭から添着された物質と放
射性有機ヨードとを抽出して、活性炭は再添着して再活
用し、抽出溶液は蒸溜してアセトニトリル溶液と添着物
質と放射性物質とに分離して、原子力施設の廃棄系統で
使用された添着活性炭にアセトニトリル抽出溶液を添加
して一定時間沈積攪拌して抽出工程を実行することによ
り添着活性炭から添着剤と放射性有機ヨードを抽出す
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は原子力施設において
放射性有機ヨードを吸着除去するため使用されたＴＥＤ
Ａ（トリエチレンジアミン）とＫＩ（ヨウ化カリウム）
添着活性炭を放射性体廃棄物で分類して処分することの
代わりに有機溶剤を使用して、使用された添着活性炭か
ら添着物質と吸着された放射性有機ヨードとを抽出して
除去した後一般の活性炭のように再生して、前記再生さ
れた活性炭にＴＥＤＡまたはＫＩを再添着して添着活性
炭に製造して、放射性有機ヨードを吸着する排気体処理
工程で再使用可能にすることにより、放射性固体廃棄物
の発生量を減少させると共に資源を再活用できるように
した有機溶剤抽出による添着活性炭の湿式再活用方法に
関するものである。
【０００２】
【従来の技術】吸着剤の一種である活性炭の中で添着活
性炭は、一般の活性炭で特定の有害物質の吸着効率を向
上させるかまたは吸着塔の使用期間を延長させるため、
一般の活性炭に特殊化学薬品を添加して細孔壁面に吸着
させて化学的な活性を高めた活性炭である。
【０００３】前記添着活性炭は、一般の活性炭による物
理的吸着に比して有機ヨードに対しては吸着容量が大き
いが、高湿度雰囲気または高温では脱着しやすいので、
このような問題点を克服するため原子力施設の排気体処
理系統ではＴＥＤＡまたはＫＩ添着活性炭が利用され
る。また、添着活性炭は、空気か気体中に露出されない
場合にもヨードの率は時間が経過することにより減少さ
れ、このような現象を老化(Static ageing) という。前
記老化現象は酸化と硫黄の移動により発生して活性の程
度を減少させる。
【０００４】また、正常運転時に使用される添着活性炭
の場合、酸素、湿気、各種有及び無機汚染物質を含有し
ている外部空気に露出されて活性炭の効率が漸次的に低
下されて、このような現象を風化(Weathering)という。
したがって、添着活性炭は使用期間によってその性能が
低下されるので、一定時間が経過すると性能検査を実施
してその性能が低下されたと判断されると新しい添着活
性炭に交換する。
【０００５】添着活性炭は、ＡＮＳＩ Ｎ５０９規定に
よる活性炭の物理的性能検査方法及び放射性有機ヨード
透過効率検査であるＡＳＴＭ試験方法を通して品質保障
を確認して、現在韓国原子力研究所では、そのような物
理的性能検査及び放射性有機ヨード透過効率検査装置と
性能検査技術を保持している。また、本件出願人である
韓国原子力研究所は、添着活性炭製造及び性能検査と関
連して、放射性有機ヨードを除去するためのＴＥＤＡ／
ＫＩ添着活性炭の製造方法に関する特許権（大韓民国特
許第０７２８１９号、登録日１９９４．４．１３）を保
持しており、添着工程と乾燥工程が容易な添着活性炭製
造用流動層乾燥装置とその運転方法（特許願第２３９７
１号、出願日：１９９４．９．２３），添着活性炭の性
能検査方法と装置及びそれに使用される気密性が優秀な
ガニスター(Ganister)の構造（特許願第２３９７２号，
出願日：１９９４．９．２３），添着活性炭の性能検査
用放射性メチルヨードガスの製造方法とその装置（特許
願第２３９７３号，出願日：１９９４．９．２３），使
用された添着活性炭からＴＥＤＡ／ＫＩを抽出する方法
とその装置（特許願第１４６４０号、出願日：１９９
５．６．２），流動層を利用して使用されたＴＥＤＡ添
着活性炭からＴＥＤＡ及びメチルヨードを脱着する方法
とその装置（特許願第１４６４１号、出願日：１９９
５．６．２，日本特許願第３２７６０８号、出願日：１
９９５．１２．１５，アメリカ特許願第０８／５７２，
７１０号、出願日：１９９５．１２．１４），加熱空気
でＴＥＤＡ蒸気を発生させて流動層の吸着塔でＴＥＤＡ
添着活性炭を製造する方法とその装置（特許願第１４６
４２号、出願日：１９９５．６．２，日本特許願第３２
７６０９号、出願日：１９９５．１２．１５，アメリカ
特許願第０８／５７２，７００号、出願日：１９９５．
１２．１４）等に関する特許を出願中である。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかし、ＴＥＤＡ添着
活性炭が原子力及び一般の産業用として品質が満足かを
判断するためには、アメリカ標準検査方法（ＡＳＴＭ：
American Standard TestMethod) を基準に物理的特性検
査と放射性有機ヨード同位元素を利用して吸着性能検査
をしなければならない。
【０００７】また、原子力発電所の気体廃棄物処理系統
で放射性有機ヨードを除去するため使用された添着活性
炭は、性能検査結果の吸着性能が低下された場合には新
しい添着活性炭に交換する必要があり、このように使用
されたＴＥＤＡ／ＫＩ添着活性炭は放射性有機ヨードを
吸着しているので放射性固体廃棄物に分類されて発電所
内の臨時廃棄物貯蔵所に貯蔵しており、原子力発電所の
運転時間が増加することにより使用した添着活性炭の量
は漸次増加する問題点があった。
【０００８】したがって、本発明はこのような問題点に
着眼して案出されたもので、その目的は、原子力施設で
使用された添着活性炭を放射性固体廃棄物に分類して処
分せず再活用する方法に関するもので、使用された添着
活性炭を直接処分する場合に比して固体廃棄物の体積が
画期的に減少でき、焼却技術に比して資源の再活用側面
で経済的な有機溶媒抽出方法による使用された添着活性
炭の湿式再活用工程の添着活性炭を湿式で再活用する方
法を提供することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】前記の目的を達成するた
めの本発明の特徴によると、原子力施設で放射性有機ヨ
ードを除去するため使用された添着活性炭から添着され
た物質と放射性有機ヨードとを抽出して、活性炭は再添
着して再活用して抽出溶液は蒸溜してアセトニトリル溶
液と添着物質と放射性物質とに分離して容積を画期的に
減少させることにより、発生する固体廃棄物の量を減少
させて資源を再活用するための再活用方法において、原
子力施設の排気系統で使用された添着活性炭にアセトニ
トリル抽出溶液を添加して一定時間沈積攪拌して抽出工
程を実行することにより、添着活性炭から添着剤と放射
性有機ヨードとに抽出される。この時、抽出液と活性炭
は濾過分離して乾燥した後に活性炭を再生する。
【００１０】再生活性炭は本願発明者が既に発明した方
法によりＴＥＤＡ／ＫＩ添着活性炭を製造し再生して濾
過分離された抽出溶液は蒸溜器に入れて加熱すると、沸
点が低いアセトニトリル溶液がまず蒸溜されるので冷却
器を経て溶液に回収して純水アセトニトリル溶液を抽出
液で再使用し、添着物質と放射性有機ヨードは濃縮析出
されて少量だけが固体形態で蒸溜して固体廃棄物の量が
最小化できる有機溶媒抽出方法による使用された添着活
性炭の湿式再活用方法が開示される。
【００１１】
【発明の実施の形態】本発明の説明の前に、本願発明者
により発明されて既に出願中である使用された添着活性
炭からＴＥＤＡ／ＫＩを抽出する方法とその装置（特許
願第１４６４０号、出願日：１９９５．６．２）につい
て説明する。まず、使用された添着活性炭をアセトニト
リル（ＣＨ3 ＣＮ）溶液を添加した抽出容器に沈積して
一定期間抽出工程を経て添着物と吸着された物質とで抽
出除去して一般の活性炭のように再生した後、抽出され
た抽出液を蒸溜してアセトニトリル抽出溶液と添着物質
と放射性有機ヨードとに分離する。
【００１２】蒸溜は、溶液の沸点差を利用して分離する
技術として、有機ヨードは沸点が42.4℃でアセトニトリ
ルの沸点である81.6℃より低いが、添着活性炭に添着さ
れたＴＥＤＡと有機ヨードは次の（化学式１）のような
化学反応式により化合物形態で存在するので、実際には
ＴＥＤＡの沸点と同一であるかそれより高いと推定でき
る。したがって、加熱するとまずアセトニトリル溶液が
蒸発されて冷却器を通して回収できる。
【００１３】
【化１】
【００１４】また、ＫＩ添着活性炭の場合は、ＫＩの沸
点が１３３０℃で非常に高く、放射性有機ヨードは添着
活性炭から次の（化学式２）のようなイオン交換反応に
よりＫＩ形態で残留するので、安定したヨード元素が有
機ヨード形態で添着活性炭から排出される。 （化学式２） Ｋ127 Ｉ（活性炭上で）＋Ｒ13Ｉ（気相中で）→Ｋ131
Ｉ（活性炭上で）＋Ｒ127 Ｉ（気相中で） したがって、ＫＩ添着活性炭の抽出溶液の場合、アセト
ニトリル溶液を蒸溜させると蒸溜装置底面に白色の結晶
であるＫＩが析出されて少量の固体廃棄物が発生する。
【００１５】即ち、放射性固体廃棄物である使用された
添着活性炭が極微量の固体廃棄物になることにより廃棄
物の量が画期的に減少される。また、回収されたアセト
ニトリル溶液は使用された添着活性炭の抽出溶液で再使
用して、抽出液を濾過分離すると最終的に添着物質と放
射性有機ヨードだけが濃縮析出されて、これを固化処理
して処分することにより廃棄物の容積減量が非常に減少
する。
【００１６】再生された活性炭は、既に開発された放射
性有機ヨードを除去するためのＴＥＤＡ／ＫＩ添着活性
炭の製造方法（特許第０７２８１９号、登録日：１９９
４．４．１３），添着工程と乾燥工程が容易な添着活性
炭製造用流動層の乾燥装置とその運転方法（特許願第２
３９７１号、出願日：１９９４．９．２３），加熱空気
でＴＥＤＡ蒸気を発生させて流動層吸着塔でＴＥＤＡ添
着活性炭を製造する方法とその装置（特許願第１４６４
２号、登録日：１９９５．６．２，日本特許願第３２７
６０９号、出願日：１９９５．１２．１５，アメリカ特
許願第０８／５７２，７００号、出願日：１９９５．１
２．１４）等の技術を利用して再添着して添着活性炭を
製作して放射性有機ヨードを除去する工程で使用できる
使用された添着活性炭を再活用する。
【００１７】以下、添付図面によって、本発明の好まし
い実施例について吸着性能検査と共に説明する。図１は
本発明による有機溶媒抽出方法に使用された添着活性炭
の湿式再活用工程図である。
【００１８】
【実施例】図１の工程図に示されるように、大韓民国の
古里原子力発電所の排気体処理系統で使用されたＴＥＤ
Ａ添着活性炭試料３０ｇをアセトニトリル溶液１００ml
が入る抽出容器に入れて常温で３時間ほど攪拌しながら
抽出工程を実行する。抽出過程を経て放射性有機ヨード
とＴＥＤＡが除去された再生活性炭とアセトニトリル抽
出溶液は、濾過分離装置により再生活性炭とアセトニト
リル溶液とに抽出分離する。このように抽出して分離さ
れた再生活性炭には１ｇ当たり0.7mlのアセトニトリル
溶液が含有されている。
【００１９】また、大韓民国蔚珍原子力発電所の排気処
理系統で、使用されたＫＩ添着活性炭試料１００ｇをア
セトニトリル溶液２００mlに入れて抽出した結果、分離
された再生活性炭には１ｇ当たり0.61mlのアセトニトリ
ル溶液が含有されている。このように、アセトニトリル
溶液を含有している再生活性炭からアセトニトリル溶液
を回収して乾燥するため乾燥装置に再生活性炭を入れて
加熱する。再生活性炭を乾燥する過程でアセトニトリル
溶液が蒸気状で排出されるので、アセトニトリル蒸気を
冷却してアセトニトリル溶液を回収する。
【００２０】乾燥された再生活性炭は、乾燥装置から取
り出して発明者により既に発明された方法によってＴＥ
ＤＡを添着してＴＥＤＡ添着活性炭を製造する。このよ
うに、再生されたＴＥＤＡ添着活性炭についてＡＳＴＭ
Ｄ３８０３−８９方法により放射性有機ヨード吸着実
験を実施した結果、基準値である97.6％の吸着効率を示
して吸着性能が優れていた。
【００２１】また、ＡＳＴＭ Ｄ３８０２方法により添
着活性炭の硬度を測定した結果も、98.7％で基準値であ
る９５％を超過して物理的特性を満足した。このような
結果から、使用された添着活性炭の再活用過程を経たＴ
ＥＤＡ添着活性炭は基準値に合格し、原子力施設の排気
体処理系統で再活用することが可能である。
【００２２】また、抽出された溶液で使用されたＴＥＤ
Ａ添着活性炭から抽出されるＴＥＤＡの量を比色分析法
で分析した結果９５％以上が使用されたＴＥＤＡ添着活
性炭から脱着されて、ＫＩの抽出量も９５％以上であっ
た。抽出工程に使用されたアセトニトリル溶液を再使用
するため８０℃温度で蒸溜して冷却器を経て純水アセト
ニトリル溶液を回収する。このように使用された抽出液
から純水アセトニトリル溶液を蒸溜して回収すると全体
使用されたアセトニトリル溶液の７０％が回収できる。
【００２３】
【発明の効果】以上のように、本発明によると、放射性
有機ヨードを除去して、使用された添着活性炭を再使用
するためアセトニトリル溶液で抽出する湿式再活用方法
により活性炭を再生して、さらに再添着活性炭を除去し
てこれを原子力施設排気体処理系統で再使用することに
より、使用された添着活性炭を焼却処理または固化処理
する問題が解決されて、再生して再使用する場合使用さ
れた添着活性炭の廃棄物の量が減少することにより廃棄
物処理費用が大幅減少して、廃棄物処理場の余裕度を増
加させる。
【００２４】また、原材料である活性炭を再使用するこ
とにより、添着活性炭を一回使用して処分する方法に比
して資源の再活用側面で経済性を大きく向上させること
ができる。このような技術は現在原子力発展国家で処分
場確保の問題を解決するための放射性廃棄物の容積低減
化に寄与できる。また、一般の産業施設で有害ガスを除
去するため使用される添着活性炭再活用技術を適用する
ことにより、有害ガスの捕集効率向上によって環境を保
護して、有害ガス中有効成分を分離回収して添着活性炭
の原資材求入によって原価を節減することにより関連産
業の発展に寄与できる。
【００２５】また、使用された抽出液であるアセトニト
リル溶液とヨード及びＴＥＤＡを分別蒸溜して、アセト
ニトリル溶液は回収して抽出液で再使用が可能である抽
出された溶液の廃棄物の量を減少させることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明による有機溶媒抽出方法に使用された添
着活性炭の湿式再活用工程図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 朴 賢 洙 大韓民国大田市儒城區都龍洞 ヒュンダイ アパート103−1002

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 アセトニトリルのような有機溶剤を利用
    して使用された添着活性炭から添着物質と吸着された放
    射性有機ヨードとを抽出分離して活性炭を再生すると共
    に、使用された添着活性炭の固体廃棄物の量を画期的に
    減少させることを特徴とする有機溶媒抽出方法による使
    用された添着活性炭の湿式再活用方法。
  2. 【請求項２】 添着物質と放射性有機ヨードとが抽出さ
    れて除去された再生活性炭を乾燥した後、ＴＥＤＡ／Ｋ
    Ｉ添着物質で再添着してＴＥＤＡ／ＫＩ添着活性炭を製
    造することを特徴とする請求項１記載の添着活性炭の湿
    式再活用方法。
  3. 【請求項３】 使用された抽出溶液を再使用するため、
    蒸溜を通して純水アセトニトリル溶液を回収して再使用
    することを特徴とする請求項１記載の使用された添着活
    性炭の湿式再活用方法。
  4. 【請求項４】 使用された抽出溶液を蒸溜して、残余添
    着物質と放射性有機ヨードを濃縮析出して抽出液の量を
    減少させることを特徴とする請求項１記載の使用された
    添着活性炭の湿式再活用方法。
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