JPH11117164A - Biodegradable laminated sheet - Google Patents

Biodegradable laminated sheet

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JPH11117164A
JPH11117164A JP9277347A JP27734797A JPH11117164A JP H11117164 A JPH11117164 A JP H11117164A JP 9277347 A JP9277347 A JP 9277347A JP 27734797 A JP27734797 A JP 27734797A JP H11117164 A JPH11117164 A JP H11117164A
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JP
Japan
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nonwoven fabric
melt
spunbonded nonwoven
spunbonded
range
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JP9277347A
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Japanese (ja)
Inventor
Akitaka Kawano
晃敬 川野
Kasumi Kin
霞 金
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New Oji Paper Co Ltd
Original Assignee
Oji Paper Co Ltd
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Publication date
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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To obtain a biodegradable laminated sheet capable of being readily degraded by microorganisms, having an arbitrary controllable degrading rate thereof, and excellent in texture, strength and flexibility. SOLUTION: This biodegradable laminated sheet consists of a meltblown nonwoven fabric and spunbonded nonwoven fabrics, and has a three layer structure having the spunbonded nonwoven fabrics laminated on both sides of the meltblown nonwoven fabric and thermally fused to adhere to each other. The meltblown nonwoven fabric is composed of an aliphatic polyester resin having biodegradability, and has a fiber diameter within the range of 0.5-2.0 μm. The proportion of the weight of the meltblown nonwoven fabric based on the laminated sheet is within the range of 10-30 wt.%, and the spunbonded nonwoven fabric consists of continuous filaments composed of a polybutylene succinate synthesized from 1,4-buthane diol and succinic acid, and formed into the high molecular one by an urethane bond. The density of the spunbonded nonwoven fabric measured based on JIS L 1906 (calculated from the thickness under 2 kPa load) is within the range of 0.15-0.25 g/cc.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、生分解性を有し、
且つ、その生分解速度を任意にコントロール可能で、強
度や柔軟性及び地合に優れた積層体シートに関するもの
であり、医療・衛生資材、一般工業資材などの広い分野
で使用可能である。
The present invention relates to a biodegradable composition,
In addition, the present invention relates to a laminate sheet whose biodegradation rate can be arbitrarily controlled and is excellent in strength, flexibility and formation, and can be used in a wide range of fields such as medical and sanitary materials and general industrial materials.

【0002】[0002]

【従来の技術】近年、長繊維を構成繊維とするスパンボ
ンド不織布は、短繊維を構成繊維とする短繊維不織布と
比較し、高強度で比較的安価であるため、種々の用途に
使用されている。特に、使い捨て用途では、使用におけ
る手間の少なさと衛生面からその需要が急増しており、
安価に製造できるスパンボンド不織布が使い捨て用途に
使用されるケースが増加すると共にその需要も急増して
いる。
2. Description of the Related Art In recent years, spunbonded nonwoven fabrics using long fibers as constituent fibers have been used for various purposes because they are higher in strength and relatively inexpensive than short fiber nonwoven fabrics containing short fibers as constituent fibers. I have. In particular, in disposable applications, the demand for use is rapidly increasing due to the low labor and hygiene of use,
Spread-bonded nonwoven fabrics that can be manufactured at low cost are increasingly used in disposable applications, and the demand for them is also increasing rapidly.

【0003】スパンボンド不織布を構成する繊維素材と
しては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステ
ル、ポリアミドなどの重合体が一般的である。しかしな
がら、これらの素材からなるスパンボンド不織布は、自
己分解性が無く、普通の自然環境下では化学的に非常に
安定である。従って、使い捨て用途に使用されるスパン
ボンド不織布は、使用後、焼却或いは埋め立てといった
方法で処理されているのが現状である。焼却処理の場合
は、焼却のために多大の費用が必要とされるだけでな
く、例えばポリアミドであるナイロン系の不織布の場合
には、シアンガスのような有毒ガスが発生する恐れもあ
るので、廃棄プラスチックによる公害も問題化しつつあ
り、この廃棄プラスチックの処理の問題をどのように解
決するかが、自然環境保護や生活環境保護の点で大きな
社会問題となっている。
As a fiber material constituting the spunbonded nonwoven fabric, polymers such as polyethylene, polypropylene, polyester, and polyamide are generally used. However, spunbonded nonwoven fabrics made of these materials have no self-decomposability and are chemically very stable under ordinary natural environments. Therefore, spunbonded nonwoven fabrics used for disposable purposes are currently treated by incineration or landfill after use. In the case of incineration, not only is a large cost required for incineration, but in the case of nylon-based non-woven fabrics made of polyamide, for example, toxic gas such as cyan gas may be generated. Pollution caused by plastic is also becoming a problem, and how to solve this problem of disposal of waste plastic is a major social problem in terms of protection of the natural environment and living environment.

【0004】一方、埋め立てに関しては、素材が化学的
に安定であるため、土中で長期間にわたり元の状態のま
ま残るという問題がある。このような問題を解決する方
法として、自然分解性を有する素材を用いることで、短
期間のうちに分解される新しい不織布が要望されてい
る。生分解性を有する重合体として、キチンのような多
糖類、カット・グット(腸線)や再生コラーゲンなどの
蛋白質やポリペプチド(ポリアミノ酸)、微生物が自然
界で作るポリ−3−ヒドロキシブチレート、ポリ−3−
ヒドロキシバリレート、ポリラクチドなどの合成脂肪族
ポリエステルなどが知られている。
On the other hand, landfills have a problem that they remain in their original state for a long time in soil because the materials are chemically stable. As a method for solving such a problem, a new nonwoven fabric that can be decomposed in a short period of time by using a material having natural degradability has been demanded. Examples of biodegradable polymers include polysaccharides such as chitin, proteins and polypeptides (polyamino acids) such as cut gut (intestinal tract) and regenerated collagen, and poly-3-hydroxybutyrate and polysaccharides produced by microorganisms in nature. -3-
Synthetic aliphatic polyesters such as hydroxyvalerate and polylactide are known.

【0005】しかしながら、これらの重合体から繊維を
製造する場合、特にスパンボンド不織布を製造する場合
には、溶融紡糸性が極めて乏しく、一般に使用されてい
るスパンボンド不織布製造装置では加工できないという
問題がある。また、素材のコストが極めて高いため、使
い捨ておむつ、生理用品のカバーストックなどの衛生材
料、拭取布、包装材料などの一般的な使い捨て生活資材
には不適である。
However, when producing fibers from these polymers, especially when producing spunbonded nonwoven fabrics, there is a problem that the melt spinnability is extremely poor and processing cannot be carried out using a commonly used apparatus for producing spunbonded nonwoven fabrics. is there. In addition, since the cost of the material is extremely high, it is not suitable for general disposable living materials such as disposable diapers, sanitary materials such as cover stock for sanitary products, wipes, and packaging materials.

【0006】上記の問題点を解決するために、特開平4
−57953号公報には生分解性重合物のポリカプロラ
クトンを3〜30重量%含むポリエチレンからなるスパ
ンボンド不織布が開示されている。しかしながら、この
場合はポリエチレンは半永久的に分解することがないの
で、本来の意味での生分解性不織布とは言えない。
In order to solve the above problems, Japanese Patent Laid-Open No.
Japanese Patent No. 57953 discloses a spunbonded nonwoven fabric made of polyethylene containing 3 to 30% by weight of polycaprolactone as a biodegradable polymer. However, in this case, since polyethylene does not decompose semipermanently, it cannot be said that polyethylene is a biodegradable nonwoven fabric in its original meaning.

【0007】また、特開平5−214648号公報には
ポリ−ε−カプロラクトン及び/又はポリ−β−プロピ
オラクトンからなるスパンボンド不織布が開示されてい
る。この場合、素材に生分解性を完全に持たせることが
できているが、ポリ−ε−カプロラクトンの融点が60
℃前後で、ポリ−β−プロピオラクトンの融点が100
℃前後であり、熱安定性が不良であるため、実用材料に
は向かないという問題点がある。
[0007] Japanese Patent Application Laid-Open No. Hei 5-214648 discloses a spunbond nonwoven fabric comprising poly-ε-caprolactone and / or poly-β-propiolactone. In this case, the material can be completely biodegradable, but the melting point of poly-ε-caprolactone is 60%.
℃, the melting point of poly-β-propiolactone is 100
° C and poor thermal stability, which is not suitable for practical materials.

【0008】更に、特開平7−34369号公報、特開
平7−48768号公報及び特開平8−60513号公
報には、グリコールと脂肪族ジカルボン酸又はその誘導
体成分を構成単位として含むことを特徴とする脂肪族ポ
リエステル樹脂によるスパンボンド不織布が開示されて
いる。この不織布は、前記問題をほぼ解決しているもの
の、紡糸性と生分解性を共に満足する実用的なものでは
ないのが現状である。即ち、溶融紡糸に適し、安価に製
造できるスパンボンド不織布に使用できる上記脂肪族ポ
リエステル樹脂としては、1,4−ブタンジオールとコ
ハク酸から合成されるポリブチレンサクシネート重合体
をウレタン結合により高分子量化したものがあり、この
場合は溶融紡糸性が良好で、強度と風合いの優れる生分
解性を有したスパンボンド不織布を製造することが可能
であるが、生分解性が遅いという問題がある。
Further, JP-A-7-34369, JP-A-7-48768 and JP-A-8-60513 are characterized in that glycols and aliphatic dicarboxylic acids or derivatives thereof are contained as constituent units. A spunbonded nonwoven fabric made of an aliphatic polyester resin is disclosed. Although this nonwoven fabric substantially solves the above-mentioned problems, it is at present the case that it is not a practical material satisfying both spinnability and biodegradability. That is, as the aliphatic polyester resin which is suitable for melt spinning and can be used for a spunbond nonwoven fabric which can be produced at a low cost, a polybutylene succinate polymer synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid has a high molecular weight by a urethane bond. In this case, it is possible to produce a spunbonded nonwoven fabric having good melt spinnability and excellent strength and texture and having biodegradability, but there is a problem that biodegradability is slow.

【0009】また、1,4−ブタンジオールとコハク酸
及びアジピン酸から合成される脂肪族ポリエステルであ
るポリブチレンサクシネート・アジペート共重合体は、
逆に生分解速度は早いが、結晶化速度が遅く溶融紡糸線
上でのフィラメントの固化が遅いため、紡糸長(口金の
出口からエジェクター入り口までの距離)を極端に長く
しない限り通常のスパンボンド不織布製造装置では、糸
条間の融着が発生しやすく、得られるスパンボンド不織
布の風合いが劣り、柔軟性が低下するため、スパンボン
ド不織布に使用する樹脂としては不適である。
A polybutylene succinate-adipate copolymer, which is an aliphatic polyester synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid and adipic acid,
On the other hand, the biodegradation rate is fast, but the crystallization rate is slow and the solidification of the filament on the melt spinning line is slow. Therefore, unless the spinning length (the distance from the exit of the die to the entrance of the ejector) is extremely long, ordinary spunbond nonwoven fabric In a manufacturing apparatus, fusion between yarns is liable to occur, and the texture of the resulting spunbonded nonwoven fabric is inferior, and the flexibility is reduced. Therefore, it is not suitable as a resin used for the spunbonded nonwoven fabric.

【0010】一方、メルトブロー不織布の製造工程は、
熱可塑性樹脂を溶融し、ノズルから押し出すと同時に、
ノズル近傍で高温高速の空気で得られた溶融樹脂を細化
し、極細繊維を形成する紡糸工程であるため、スパンボ
ンド不織布に必要なほどの溶融紡糸性は必要なく、不織
布を製造することが可能である。
On the other hand, the manufacturing process of the melt blown nonwoven fabric is as follows.
At the same time as melting the thermoplastic resin and extruding it from the nozzle,
Since this is a spinning process in which the molten resin obtained by high-temperature, high-speed air in the vicinity of the nozzle is thinned to form ultra-fine fibers, spunbonded nonwoven fabrics do not require the necessary melt-spinning properties, making it possible to produce nonwoven fabrics It is.

【0011】更に、メルトブロー不織布を構成する繊維
は極細繊維であるため、得られる不織布の繊維表面積は
スパンボンド不織布と比較して大きくなるので、結果と
して微生物との接触面積が大きくなる。そのためメルト
ブロー不織布とスパンボンド不織布を同じ樹脂で構成す
ると、生分解速度はメルトブロー不織布の方が早くなる
のである。
Further, since the fibers constituting the melt-blown nonwoven fabric are ultrafine fibers, the fiber surface area of the obtained nonwoven fabric is larger than that of the spunbonded nonwoven fabric. As a result, the contact area with microorganisms is increased. Therefore, if the melt-blown nonwoven fabric and the spun-bonded nonwoven fabric are made of the same resin, the biodegradation rate of the melt-blown nonwoven fabric is higher.

【0012】しかしながら、メルトブロー不織布を構成
する繊維は極細繊維であり、しかもその短繊維は延伸さ
れておらず高分子鎖が配向していないため、不織布の強
度は弱く、且つその生産性の低さからスパンボンド不織
布と比較して高価である。更に、生分解速度を用途に合
わせてコントロールする必要がある場合では、現状の生
分解性スパンボンド不織布及びメルトブロー不織布では
まだ満足できる水準ではないのが実状である。
However, the fibers constituting the melt-blown non-woven fabric are ultrafine fibers, and the short fibers are not drawn and the polymer chains are not oriented, so that the strength of the non-woven fabric is low and the productivity is low. Is expensive compared to spunbonded nonwoven fabrics. Furthermore, when it is necessary to control the biodegradation rate according to the application, the current situation is that the current biodegradable spunbonded nonwoven fabric and meltblown nonwoven fabric are still not at a satisfactory level.

【0013】[0013]

【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は、微生物によって容易に分解され、更にその分解速度
が任意にコントロールでき、しかも地合、強度及び柔軟
性に優れる生分解性積層体シートを提供することにあ
る。
SUMMARY OF THE INVENTION Accordingly, an object of the present invention is to provide a biodegradable laminate sheet which can be easily decomposed by microorganisms, its decomposition rate can be arbitrarily controlled, and it is excellent in formation, strength and flexibility. Is to provide.

【0014】[0014]

【課題を解決するための手段】そこで本発明者らは、か
かる現状に鑑み、鋭意研究した結果、メルトブロー不織
布の優れた生分解性とポリブチレンサクシネート重合体
の有する優れた溶融紡糸性とスパンボンド不織布に加工
した際の強度に着眼し、生分解性を有する脂肪族ポリエ
ステル樹脂からなるメルトブロー不織布の両面にポリブ
チレンサクシネート重合体をウレタン結合により高分子
量化したものからなるスパンボンド不織布を積層するこ
とにより、比較的安価に製造でき、且つ生分解速度を任
意にコントロールでき、しかも柔軟性、地合、強度が優
れる生分解性積層体シートが得られることを見出し、本
発明を完成させるに至った。
In view of the above situation, the present inventors have conducted intensive studies and have found that the excellent biodegradability of the melt-blown nonwoven fabric and the excellent melt spinnability and span properties of the polybutylene succinate polymer. Focusing on the strength when processed into a bonded nonwoven fabric, a spunbonded nonwoven fabric made of a polybutylene succinate polymer with a high molecular weight by urethane bonding is laminated on both sides of a melt blown nonwoven fabric made of aliphatic polyester resin having biodegradability By doing so, it has been found that a biodegradable laminate sheet that can be produced relatively inexpensively, can control the biodegradation rate arbitrarily, and is excellent in flexibility, formation, and strength can be obtained. Reached.

【0015】本発明は、生分解性を有するメルトブロー
不織布とスパンボンド不織布からなり、前記メルトブロ
ー不織布の両面にスパンボンド不織布が積層され、熱融
着された三層構造の積層体シートにおいて、前記生分解
性を有する脂肪族ポリエステル樹脂からなるメルトブロ
ー不織布を構成する短繊維の繊維径が0.5〜2.0μ
mの範囲で、且つ積層体シートに対するメルトブロー不
織布の占める目付の割合が10〜30重量%の範囲であ
って、さらに前記スパンボンド不織布が、1,4−ブタ
ンジオールとコハク酸から合成されるポリブチレンサク
シネート重合体をウレタン結合により高分子量化したも
のの連続長繊維からなり、且つ前記スパンボンド不織布
のJIS L 1906(荷重2kPaの厚さから算
出)での密度が0.15〜0.25g/ccの範囲であ
ることを特徴とする生分解性積層体シートである。
The present invention provides a laminated sheet having a three-layer structure comprising a biodegradable melt-blown nonwoven fabric and a spunbonded nonwoven fabric, wherein a spunbonded nonwoven fabric is laminated on both sides of the meltblown nonwoven fabric and heat-sealed. The fiber diameter of the short fibers constituting the melt-blown nonwoven fabric made of an aliphatic polyester resin having degradability is 0.5 to 2.0 μm
m, and the ratio of the basis weight of the melt blown nonwoven fabric to the laminate sheet is in the range of 10 to 30% by weight, and the spunbonded nonwoven fabric is made of poly synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid. The butylene succinate polymer obtained by increasing the molecular weight by urethane bonds is composed of continuous long fibers, and the spunbond nonwoven fabric has a density of 0.15 to 0.25 g / JIS L 1906 (calculated from a thickness of 2 kPa under load). It is a biodegradable laminated sheet characterized by being in the range of cc.

【0016】[0016]

【発明の実施の形態】メルトブロー不織布とスパンボン
ド不織布からなる三層構造の積層体シートの製造方法と
しては、熱可塑性と生分解性を有した脂肪族ポリエステ
ル樹脂を用いたメルトブロー不織布、1,4−ブタンジ
オールとコハク酸から合成されるポリブチレンサクシネ
ート重合体をウレタン結合により高分子量化したものを
用いたスパンボンド不織布の各々を前もって準備した
後、積層して貼り合わせても良いし、1,4−ブタンジ
オールとコハク酸から合成されるポリブチレンサクシネ
ート重合体をウレタン結合により高分子量化したものか
らなるスパンボンド不織布上にメルトブロー法により熱
可塑性と生分解性を有した脂肪族ポリエステル樹脂を公
知の溶融押出し紡糸機より溶融紡糸し、捕集・堆積して
ウェブを形成させ、その後、更に別の1,4−ブタンジ
オールとコハク酸から合成されるポリブチレンサクシネ
ート重合体をウレタン結合により高分子量化したものか
らなるスパンボンド不織布を積層する方法のいずれを採
用しても良い。
DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS As a method for producing a laminated sheet having a three-layer structure comprising a melt-blown non-woven fabric and a spun-bonded non-woven fabric, a melt-blown non-woven fabric using an aliphatic polyester resin having thermoplasticity and biodegradability, -Each of spunbonded nonwoven fabrics using a polybutylene succinate polymer synthesized from butanediol and succinic acid and having a high molecular weight by urethane bond is prepared in advance, and may be laminated and bonded. Polyester resin having thermoplasticity and biodegradability by melt blow method on a spunbonded nonwoven fabric made of polybutylene succinate polymer synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid and having a high molecular weight by urethane bond Is melt-spun from a known melt extrusion spinning machine, collected and deposited to form a web, Thereafter, any method of laminating a spunbonded nonwoven fabric made of a polybutylene succinate polymer synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid and having a high molecular weight by urethane bond is adopted. good.

【0017】本発明では、スパンボンド不織布上に直接
公知のメルトブロー法による不織布を紡糸して形成させ
る方法について説明する。本発明のスパンボンド不織布
に使用される脂肪族ポリエステル樹脂としては、1,4
−ブタンジオールとコハク酸から合成されるポリブチレ
ンサクシネート重合体を、更にイソシアネートを添加
し、ポリブチレンサクシネート重合体の間をウレタン重
合させたもので、数平均分子量が10,000以上で、
融点が110〜120℃の範囲にあり、且つJIS K
7210に記載された方法で測定した、温度190
℃、荷重2.16kgの条件でのメルトフローレートが
15〜70g/10分の範囲にあり、商品名をビオノー
レ(昭和高分子社製)として市販されているものが用い
られる。
In the present invention, a method of directly forming a nonwoven fabric on a spunbonded nonwoven fabric by a known melt blowing method will be described. Examples of the aliphatic polyester resin used in the spunbonded nonwoven fabric of the present invention include 1,4
-A polybutylene succinate polymer synthesized from butanediol and succinic acid, isocyanate is further added, and a urethane polymerization is performed between the polybutylene succinate polymers, and the number average molecular weight is 10,000 or more,
The melting point is in the range of 110 to 120 ° C and JIS K
Temperature 190 as measured by the method described in 7210.
The melt flow rate under the conditions of a temperature of 2.degree. C. and a load of 2.16 kg is in a range of 15 to 70 g / 10 minutes, and a product commercially available under the trade name of Bionole (manufactured by Showa Kogaku KK) is used.

【0018】メルトフローレートが15g/10分未満
では溶融粘度が高過ぎ、得られる不織布の風合いが硬い
ものとなるので適さない。逆に、メルトフローレートが
70g/10分を超えると、紡糸工程において糸切れが
発生し易くなり、得られる長繊維不織布の風合いが低下
するばかりでなく、強度も低くなるので適さない。
If the melt flow rate is less than 15 g / 10 minutes, the melt viscosity is too high and the texture of the resulting nonwoven fabric becomes hard, which is not suitable. Conversely, if the melt flow rate exceeds 70 g / 10 minutes, thread breakage is likely to occur in the spinning step, and not only the texture of the obtained long-fiber nonwoven fabric will decrease, but also the strength will decrease, which is not suitable.

【0019】スパンボンド不織布を製造する際に押し出
し紡糸機において前記脂肪族ポリエステル樹脂を加熱溶
融し、紡糸する場合の溶融温度は、樹脂の融点より50
〜135℃だけ高くする。溶融温度が重合体の融点より
50℃未満だけ高い場合、溶融した樹脂の粘度が高く、
紡糸に適さない。逆に、溶融温度が樹脂の融点より13
5℃を超えて高くなると、樹脂の融点からの温度の隔た
りが大きすぎるため、押出し紡糸機の多数の口金から樹
脂を紡糸する場合に冷却が難しくなり、繊維同士の融着
や糸切れを生じ易くなるばかりでなく、樹脂の安定性が
低下し、分解が発生する恐れがある。更に、脂肪族ポリ
エステル樹脂は、親水性であり、樹脂中には水分を含有
しているが、水分を含有した状態で紡糸を行うと樹脂の
分解を生じるので、紡糸に先立って乾燥処理を行う必要
がある。樹脂の水分含有量としては0.2重量%以下、
好ましくは0.05重量%以下である。
When the spunbonded nonwoven fabric is manufactured, the aliphatic polyester resin is heated and melted in an extrusion spinning machine, and the melting temperature when spinning is 50 degrees below the melting point of the resin.
Increase by ~ 135 ° C. When the melting temperature is higher than the melting point of the polymer by less than 50 ° C., the viscosity of the molten resin is high,
Not suitable for spinning. Conversely, the melting temperature is 13
If the temperature is higher than 5 ° C., the temperature difference from the melting point of the resin is too large, so that it is difficult to cool the resin when spinning the resin from a large number of spinnerets of an extrusion spinning machine, and the fusion of the fibers and the breakage of the yarn may occur. Not only is it easier, but also the stability of the resin is reduced, and decomposition may occur. Furthermore, the aliphatic polyester resin is hydrophilic, and contains water in the resin. However, if spinning is performed in a state containing water, the resin is decomposed, so that a drying treatment is performed prior to spinning. There is a need. The water content of the resin is 0.2% by weight or less,
Preferably it is 0.05% by weight or less.

【0020】押出機の紡糸用口金から押し出され、エジ
ェクターからの高圧エアーにて延伸された多数の長繊維
フィラメント群は、衝突板に当てて摩擦帯電させ、電荷
による反発力で各々の長繊維を開繊させる。この場合、
帯電方法としては、長繊維にコロナ放電処理を行い、電
荷を帯電させても良い。均一に開繊された多数の長繊維
は、移動する金網製ベルトのような支持体上に捕集・堆
積させ、ウェブを形成させる。この長繊維の繊度は1〜
10デニールの範囲である。長繊維の繊度が1デニール
未満では、長繊維を安定して紡糸することが難しくな
り、逆に、長繊維の繊度が10デニールを超えると、繊
維径が太くなり過ぎ、スパンボンド不織布の風合いが低
下するので適さない。
A large number of long fiber filaments extruded from a spinneret of an extruder and drawn by high-pressure air from an ejector are triboelectrically charged by hitting a collision plate, and each of the long fibers is repelled by an electric charge. Let open. in this case,
As a charging method, a corona discharge treatment may be performed on the long fibers to charge the long fibers. A large number of uniformly opened filaments are collected and deposited on a support such as a moving wire mesh belt to form a web. The fineness of this long fiber is 1 to
It is in the range of 10 denier. If the fineness of the long fiber is less than 1 denier, it is difficult to spin the long fiber stably. Conversely, if the fineness of the long fiber exceeds 10 denier, the fiber diameter becomes too large and the texture of the spunbonded nonwoven fabric becomes poor. Not suitable as it will decrease.

【0021】本発明においては、ウェブにシート状の形
態保持と強度を付与する目的で、規則的な間隔で繊維同
士の自己融着区域を設ける。この自己融着区域は、ウェ
ブを加熱した凸凹ロールと平滑ロールの間に導入し、加
熱と加圧処理を施すことにより、凸凹ロールの凸部に対
応した部分が融着することによって形成される。この場
合、ロールの温度は使用する長繊維を構成する樹脂の融
点より5〜50℃低い温度である。ロール温度と樹脂の
融点の差が5℃未満では、ロールによる熱圧着処理時に
繊維がロールに付着し、製造トラブルの原因となる。逆
に、ロール温度と樹脂の融点の差が50℃を超えて大き
くなると、自己融着部分の形成が不十分となり、スパン
ボンド不織布の強度が著しく低下するので適さない。
In the present invention, self-fused areas of fibers are provided at regular intervals for the purpose of imparting sheet-like shape retention and strength to the web. The self-fusing area is formed by introducing the web between the heated uneven roll and the smooth roll, applying heat and pressure treatment, and fusing the portion corresponding to the convex portion of the uneven roll. . In this case, the temperature of the roll is a temperature lower by 5 to 50 ° C. than the melting point of the resin constituting the long fiber used. If the difference between the roll temperature and the melting point of the resin is less than 5 ° C., the fibers will adhere to the roll during thermocompression treatment by the roll, causing a manufacturing trouble. Conversely, if the difference between the roll temperature and the melting point of the resin exceeds 50 ° C., the formation of the self-fused portion becomes insufficient, and the strength of the spunbonded nonwoven fabric is remarkably reduced.

【0022】凸凹ロールと平滑ロールで熱圧着処理を施
す場合の線圧は、10〜80kg/cmである。線圧が
10kg/cm未満では、熱圧着処理による自己融着区
域も形成が不十分となり、80kg/cmを超えて大き
くなると、熱圧着処理時に凸凹ロールの凸部による長繊
維の切断が生じてしまい、いずれもスパンボンド不織布
の強度が低下するので適さない。
The linear pressure when the thermocompression bonding is performed with the uneven roll and the smooth roll is 10 to 80 kg / cm. If the linear pressure is less than 10 kg / cm, the self-bonding area by the thermocompression bonding process is insufficiently formed, and if it exceeds 80 kg / cm, the long fiber is cut by the convex portion of the uneven roll during the thermocompression bonding process. In any case, the strength of the spunbonded nonwoven fabric is reduced, so that it is not suitable.

【0023】得られたスパンボンド不織布の、JIS
L 1906の荷重2kPaで測定した厚さから算出し
た密度は、0.15〜0.25g/ccの範囲である。
スパンボンド不織布の密度が0.15g/cc未満であ
ると、スパンボンド不織布を構成する長繊維間間隙が粗
になりすぎて、スパンボンド不織布の地合が低下し、結
果としてスパンボンド不織布の強度が低下するため適さ
ない。逆に、スパンボンド不織布の密度が0.25g/
ccを超えて大きくなると、スパンボンド不織布を構成
する長繊維間間隙が密になりすぎて、スパンボンド不織
布を構成する長繊維の表面積が小さくなりすぎて分解速
度が遅くなり、結果として生分解速度をコントロールす
ることが困難となるため適さない。
JIS of the obtained spun bond nonwoven fabric
The density calculated from the thickness of L 1906 measured under a load of 2 kPa is in the range of 0.15 to 0.25 g / cc.
When the density of the spunbonded nonwoven fabric is less than 0.15 g / cc, the gap between long fibers constituting the spunbonded nonwoven fabric becomes too coarse, and the formation of the spunbonded nonwoven fabric is reduced. Is not suitable because it decreases. Conversely, the density of the spunbond nonwoven fabric is 0.25 g /
If it exceeds cc, the interstices between the long fibers constituting the spunbonded nonwoven fabric become too dense, and the surface area of the long fibers constituting the spunbonded nonwoven fabric becomes too small, so that the decomposition rate becomes slow, and as a result, the biodegradation rate It is not suitable because it becomes difficult to control

【0024】次いで、製造されたスパンボンド不織布の
表面にメルトブロー不織布を以下のようにして紡糸して
形成する。メルトブロー不織布に使用される樹脂として
は、熱可塑性と生分解性を有する脂肪族ポリエステル樹
脂であれば特に問題はないが、例えば1,4−ブタンジ
オールとコハク酸及びアジピン酸から合成されるポリブ
チレンサクシネート・アジペート共重合体(商品名:ビ
オノーレ3000、昭和高分子社製)もしくは、1,4
−ブタンジオールとコハク酸から合成されるポリブチレ
ンサクシネート重合体をウレタン結合により高分子量化
したもの(商品名:ビオノーレ1000、昭和高分子社
製)などがある。
Next, a melt blown nonwoven fabric is spun on the surface of the produced spunbonded nonwoven fabric as follows. The resin used for the melt blown nonwoven fabric is not particularly limited as long as it is an aliphatic polyester resin having thermoplasticity and biodegradability. For example, polybutylene synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid and adipic acid Succinate adipate copolymer (trade name: Bionole 3000, manufactured by Showa Polymer Co., Ltd.) or 1,4
-A polybutylene succinate polymer synthesized from butanediol and succinic acid, which has a high molecular weight by urethane bond (trade name: Bionole 1000, manufactured by Showa Polymer Co., Ltd.);

【0025】該脂肪族ポリエステル樹脂は、スパンボン
ド不織布においても述べたように、重合体自身が親水性
であるため重合体中に水分を含有しており、水分を含有
した状態で紡糸を行うと分解が生じるので、紡糸に先立
って乾燥処理を行う必要がある。水分含有量としては
0.2重量%以下、好ましくは0.05重量%以下であ
る。
As described above for the spunbonded nonwoven fabric, the aliphatic polyester resin contains water in the polymer because the polymer itself is hydrophilic. Since decomposition occurs, it is necessary to perform a drying treatment prior to spinning. The water content is 0.2% by weight or less, preferably 0.05% by weight or less.

【0026】メルトブロー紡糸時の樹脂の溶融温度は、
使用する樹脂の融点、メルトフローレートなどを考慮し
て、樹脂の融点以上の温度であればよい。押出機におい
て溶融させた樹脂をノズルから押し出すと同時に、ノズ
ル近傍で高温高速エアー流によって牽引することによっ
て繊維径が0.5〜2.0μmの範囲に細化した極細繊
維を形成し、空気流によって搬送されている多数の極細
繊維を移動する、金網ベルトからなる支持体上に設置し
たスパンボンド不織布状に捕集・堆積させウェブを形成
させる。この極細繊維の繊維径が0.5μm未満では、
製造条件が厳しくなって極細繊維を安定して製造するこ
とが困難になり、逆に、極細繊維の繊維径が2.0μm
を超えて大きくなると、繊維表面積が小さくなり生分解
速度を早くすることができなくなるばかりでなく、メル
トブロー不織布が硬くなり、結果的に、スパンボンド不
織布との積層体シートも風合いも悪いものとなるので適
さない。高温高速エアー流の条件によっても極細繊維の
繊維径も影響される。
The melting temperature of the resin during melt blow spinning is as follows:
Considering the melting point, melt flow rate and the like of the resin to be used, the temperature may be at least the melting point of the resin. The resin melted in the extruder is extruded from the nozzle, and at the same time, is drawn by a high-temperature high-speed air flow near the nozzle to form ultrafine fibers having a fiber diameter of 0.5 to 2.0 μm. The web is formed by collecting and accumulating a large number of ultrafine fibers transported by the above method into a spunbonded nonwoven fabric placed on a support made of a wire mesh belt. If the fiber diameter of this ultrafine fiber is less than 0.5 μm,
The production conditions became severe, and it became difficult to produce ultrafine fibers stably. On the contrary, the fiber diameter of the ultrafine fibers was 2.0 μm.
When it exceeds, not only the fiber surface area becomes small and the biodegradation rate cannot be increased, but also the melt-blown nonwoven fabric becomes hard, and as a result, the laminate sheet with the spunbonded nonwoven fabric also has a poor texture. Not suitable. The fiber diameter of the ultrafine fibers is also affected by the conditions of the high-temperature high-speed air flow.

【0027】更に、ノズルから支持体までの距離(以
下、捕集距離という)も適宜選択できるが、捕集距離が
小さい場合は、得られるメルトブロー不織布が緻密で高
い密度のものとなり、強度は大きくなるが硬いものとな
り、逆に、捕集距離が大きい場合は、嵩高で低い密度の
ものとなり、強度は小さいが柔軟なシートになる。続い
て、以上のようにして製造したスパンボンド不織布とメ
ルトブロー不織布の積層体のメルトブロー不織布面上
に、あらかじめ製造しておいた別のスパンボンド不織布
を配置した三層構造の積層体シートの構造にする。
Furthermore, the distance from the nozzle to the support (hereinafter referred to as the collecting distance) can be selected as appropriate. However, when the collecting distance is small, the obtained melt-blown nonwoven fabric is dense and has high density, and the strength is large. On the other hand, when the collecting distance is long, the sheet becomes bulky and low in density, and the sheet becomes small in strength but flexible. Subsequently, on the melt-blown non-woven fabric surface of the laminate of the spun-bonded non-woven fabric and the melt-blown non-woven fabric manufactured as described above, the laminated sheet having a three-layer structure in which another spun-bonded non-woven fabric prepared in advance is arranged. I do.

【0028】この積層体をシートとして形態保持と強度
を付与する目的で、スパンボンド不織布の場合と同様に
して規則的な間隔で自己融着区域を設け、スパンボンド
不織布とメルトブロー不織布間において各繊維間同士の
融着した部分を生じさせる。この融着区域は、スパンボ
ンド不織布、メルトブロー不織布及びスパンボンド不織
布からなる三層構造の積層体を、加熱した凸凹ロールと
平滑ロールの間に導入し、加熱と加圧処理を施すことに
より、凸凹ロールの凸部に対応したシートの部分の各繊
維同士が融着することによって形成される。
For the purpose of imparting shape retention and strength to the laminate as a sheet, self-bonding areas are provided at regular intervals in the same manner as in the case of the spunbonded nonwoven fabric, and each fiber is interposed between the spunbonded nonwoven fabric and the meltblown nonwoven fabric. This causes a fused portion between the portions. The fused area is formed by introducing a three-layered laminate composed of a spunbonded nonwoven fabric, a meltblown nonwoven fabric, and a spunbonded nonwoven fabric between a heated uneven roll and a smooth roll, and applying heat and pressure to the uneven surface. The fibers are formed by fusing each fiber of the sheet portion corresponding to the convex portion of the roll.

【0029】この場合、ロールの温度はスパンボンド不
織布の長繊維を構成する樹脂の融点より5〜50℃低い
温度である。ロール温度と重合体の融点の差が5℃未満
では、ロールによる熱圧着処理時に繊維がロールに付着
し、製造トラブルの原因となる。逆に、ロール温度と重
合体の融点の差が50℃を超えて大きくなると、融着部
分の形成が不十分となり、積層体シートの強度が著しく
低下するので適さない。凸凹ロールと平滑ロールで熱圧
着処理を施す場合の線圧力は10〜80kg/cmであ
る。線圧力が10kg/cm未満では、熱圧着処理によ
る融着区域の形成が不十分となり、80kg/cmを超
えて大きくなると、熱圧着処理時に凸凹ロールの凸部に
よる長繊維の切断が生じてしまい、いずれも積層体シー
トの強度が低下するので適さない。
In this case, the temperature of the roll is a temperature lower by 5 to 50 ° C. than the melting point of the resin constituting the long fiber of the spunbonded nonwoven fabric. If the difference between the roll temperature and the melting point of the polymer is less than 5 ° C., the fibers will adhere to the roll during thermocompression treatment with the roll, causing a production trouble. Conversely, if the difference between the roll temperature and the melting point of the polymer exceeds 50 ° C., the formation of the fused portion becomes insufficient and the strength of the laminate sheet is significantly reduced, which is not suitable. The linear pressure when the thermocompression treatment is performed with the uneven roll and the smooth roll is 10 to 80 kg / cm. If the linear pressure is less than 10 kg / cm, the formation of the fused area by the thermocompression bonding process becomes insufficient, and if it exceeds 80 kg / cm, the long fiber is cut by the projections of the uneven roll during the thermocompression bonding process. However, these are not suitable because the strength of the laminate sheet is reduced.

【0030】得られた三層構造の積層体シートの目付は
10〜150g/m2の範囲である。目付が10g/m2
未満では、積層体シートにおけるメルトブロー不織布の
占める割合が小さすぎ、生分解速度を早めることが困難
となるばかりでなく、良好な地合及び風合いを積層体シ
ートに付与することができない。逆に、目付が150g
/m2を超えて大きくなると、積層体シートが硬くなり
風合いが低下するため適さない。
The basis weight of the obtained laminate sheet having a three-layer structure is in the range of 10 to 150 g / m 2 . The basis weight is 10 g / m 2
If it is less than 1, the proportion of the melt-blown nonwoven fabric in the laminate sheet is too small, and it is not only difficult to increase the biodegradation rate, but also it is not possible to impart good texture and texture to the laminate sheet. Conversely, the basis weight is 150 g
If it exceeds / m 2 , the laminate sheet will be hard and the texture will be reduced, which is not suitable.

【0031】積層体シートにおけるメルトブロー不織布
の占める割合は10〜30重量%の範囲である。メルト
ブロー不織布の占める割合が10重量%未満では、メル
トブロー不織布が少なすぎるため、生分解性を早めるこ
とが困難となるばかりでなく、メルトブロー不織布の目
付が小さすぎて極細繊維が不均一となり得られる積層体
シートの地合、風合い及び柔軟性が低下するため適さな
い。逆に、メルトブロー不織布の占める割合が30重量
%を超えて大きくなると、メルトブロー不織布の積層体
シートにおける生分解促進剤としての効果が頭打ちにな
り積層体シートのコストがアップするため適さない。
The proportion of the melt blown nonwoven fabric in the laminate sheet is in the range of 10 to 30% by weight. If the proportion of the melt-blown non-woven fabric is less than 10% by weight, the melt-blown non-woven fabric is too small, so that not only is it difficult to accelerate the biodegradability, but also the melt-blown non-woven fabric has a too small basis weight and the ultrafine fibers become non-uniform, resulting in a laminate. It is not suitable because the texture, texture and flexibility of the body sheet decrease. Conversely, if the proportion of the meltblown nonwoven fabric exceeds 30% by weight, the effect of the meltblown nonwoven fabric as a biodegradation promoter in the laminate sheet will level off and the cost of the laminate sheet will increase, which is not suitable.

【0032】以上説明したように、生分解性を有する脂
肪族ポリエステル樹脂からなるメルトブロー不織布の両
面に、1,4−ブタンジオールとコハク酸から合成され
るポリブチレンサクシネート重合体をウレタン結合によ
り高分子量化したものからなるスパンボンド不織布が配
置され、メルトブロー不織布を構成する短繊維の繊維径
が0.5〜2.0μmの範囲であり、且つ積層体シート
に対するメルトブロー不織布の占める目付の割合が10
〜30重量%の範囲であり、前記スパンボンド不織布の
JIS L 1906(荷重2kPaの厚さから算出)
での密度が0.15〜0.25g/ccの範囲である三
層構造の積層体シートは、生分解性を有し且つその速度
をコントロール可能であり、強度や柔軟性及び地合に優
れた積層体シートに関するものであり、医療・衛生資
材、一般工業資材などの広い分野で使用することができ
る。
As described above, a polybutylene succinate polymer synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid is bonded to both sides of a melt-blown nonwoven fabric made of an aliphatic polyester resin having biodegradability by urethane bonding. A spunbonded nonwoven fabric having a molecular weight is arranged, the fiber diameter of the short fibers constituting the meltblown nonwoven fabric is in the range of 0.5 to 2.0 μm, and the weight ratio of the meltblown nonwoven fabric to the laminate sheet is 10%.
JIS L 1906 of the spunbonded nonwoven fabric (calculated from the thickness under a load of 2 kPa).
The laminate sheet having a three-layer structure having a density of 0.15 to 0.25 g / cc in the range has biodegradability and can control the speed, and is excellent in strength, flexibility and formation. It can be used in a wide range of fields such as medical and sanitary materials and general industrial materials.

【0033】[0033]

【実施例】以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に
説明するが、本発明はもちろんこれらに限定されるもの
ではない。尚、実施例及び比較例において、%は特に断
りのない限り重量%である。
EXAMPLES The present invention will be described in more detail with reference to the following Examples, but it should be understood that the present invention is by no means restricted thereto. In Examples and Comparative Examples,% is% by weight unless otherwise specified.

【0034】実施例1 脂肪族ポリエステル樹脂としてメルトフローレートが3
2g/10分の1,4−ブタンジオールとコハク酸から
合成されるポリブチレンサクシネート重合体に更にイソ
シアネートを添加し、ポリブチレンサクシネート重合体
の間をウレタン結合させたもの(商品名:ビオノーレ1
030、昭和高分子社製、融点115℃)を押出し溶融
紡糸機において温度190℃で加熱溶融し、紡糸用口金
の微細孔から押出し紡糸し、紡出された連続長繊維フィ
ラメント群をエジェクターの高速高圧エアーにて延伸し
ながら引き取り、開繊した後、走行しているステンレス
金網からなる支持体上に捕集・堆積して目付25g/m
2のウェブを形成した。この長繊維の繊度は2.1デニ
ールであり、スパンボンド不織布の密度は0.17g/
ccであった。
Example 1 The aliphatic polyester resin has a melt flow rate of 3
Polybutylene succinate polymer synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid at 2 g / 10 min and further added with isocyanate to form a urethane bond between the polybutylene succinate polymers (trade name: Bionole) 1
030, manufactured by Showa Polymer Co., Ltd., melting point 115 ° C.), heated and melted at 190 ° C. in a melt spinning machine, extruded and spun through fine holes of a spinneret, and spun continuous filament filaments at high speed by an ejector. After drawing and drawing while stretching with high-pressure air, the fiber is collected and deposited on a running support made of stainless steel mesh, and has a basis weight of 25 g / m2.
Two webs were formed. The fineness of this long fiber is 2.1 denier, and the density of the spunbonded nonwoven fabric is 0.17 g /
cc.

【0035】次に、得られたウェブを温度105℃に加
熱した凸凹ロールと平滑ロールの間に導入し、凸凹ロー
ルの凸部に対応する部分を融着することによりスパンボ
ンド不織布を作製した後、ロール状に巻き取った。
Next, the obtained web is introduced between the uneven roll and the smooth roll heated to a temperature of 105 ° C., and a portion corresponding to the convex portion of the uneven roll is fused to form a spunbond nonwoven fabric. And wound up in a roll.

【0036】次いで、メルトフローレートが310g/
10分の1,4−ブタンジオールとコハク酸から合成さ
れるポリブチレンサクシネート重合体に更にイソシアネ
ートを添加し、ポリブチレンサクシネート重合体の間を
ウレタン結合させたものにアジピン酸を20モル%含有
させたポリブチレンサクシネート・アジペート共重合体
(商品名:ビオノーレ3300、昭和高分子社製、融点
96℃)を用い、公知のメルトブローノズルを使用して
この樹脂を温度190℃に加熱溶融して、移動する金網
製の支持体上に載置されている前記スパンボンド不織布
の上にメルトブロー不織布を作製した。
Next, the melt flow rate was 310 g /
Isocyanate is further added to the polybutylene succinate polymer synthesized from 1 / 10th of 1,4-butanediol and succinic acid, and 20 mol% of adipic acid is added to the urethane-bonded polybutylene succinate polymer. Using a polybutylene succinate-adipate copolymer (trade name: Bionole 3300, manufactured by Showa Polymer Co., Ltd., melting point: 96 ° C.), the resin was heated and melted at 190 ° C. using a known melt blow nozzle. Then, a melt-blown nonwoven fabric was produced on the spunbonded nonwoven fabric placed on a moving wire mesh support.

【0037】この時使用したメルトブローノズルは、直
径0.4mmの微細孔が幅方向に1mm間隔で配置され
ているもので、溶融樹脂の吐出量は、ノズル孔1ホール
当たり1.0g/分で、加熱加圧エアーを噴射して細化
されたメルトブロー繊維をスパンボンド不織布を支持体
上に乗せ、移動させながら、このスパンボンド不織布の
表面に捕集・堆積させて目付20g/m2のウェブを形
成させた。捕集距離は、350mmで、メルトブロー繊
維の繊維径は1.8μmであった。
The melt blow nozzle used at this time has fine holes having a diameter of 0.4 mm arranged at intervals of 1 mm in the width direction. The discharge amount of the molten resin is 1.0 g / min per nozzle hole. The spun-bonded nonwoven fabric is placed on a support, and the melt-blown fibers reduced by spraying heated and pressurized air are collected and deposited on the surface of the spun-bonded nonwoven fabric while moving, and the web having a basis weight of 20 g / m 2 is obtained. Was formed. The collection distance was 350 mm, and the fiber diameter of the melt blown fibers was 1.8 μm.

【0038】このようにしてスパンボンド不織布とメル
トブロー不織布を積層して得られた積層体のメルトブロ
ー不織布の上に、前記のようにしてあらかじめ作製し、
巻き取っておいた同じスパンボンド不織布を積層し、こ
のようにしてメルトブロー不織布の両面にスパンボンド
不織布が配置された三層構造の積層体シートにした。
[0038] On the melt-blown non-woven fabric of the laminate obtained by laminating the spun-bonded non-woven fabric and the melt-blown non-woven fabric as described above, it is prepared in advance as described above,
The same spunbonded nonwoven fabric that had been wound was laminated, and thus a three-layer laminated sheet having the spunbonded nonwoven fabric disposed on both sides of the meltblown nonwoven fabric was obtained.

【0039】更に、この積層体シートに形態安定性を付
与するために、温度105℃に加熱した凸凹ロールと平
滑ロールに積層体シートを導入し、凸凹ロールの凸部に
対応する部分を融着させた積層体シートを得た。得られ
た積層体シートの目付は、70g/m2であった。
Further, in order to impart morphological stability to the laminated sheet, the laminated sheet is introduced into an uneven roll and a smooth roll heated to a temperature of 105 ° C., and a portion corresponding to the convex portion of the irregular roll is fused. The laminated sheet thus obtained was obtained. The weight of the obtained laminate sheet was 70 g / m 2 .

【0040】得られた三層構造の積層体シートを下記の
試験法により試験し、その品質を評価した。 試験方法 (1)積層体シートの引張強度 JIS L 1906に準じて測定し、積層体シートの
幅50mmで縦方向について行った。
The obtained laminate sheet having a three-layer structure was tested by the following test method, and its quality was evaluated. Test method (1) Tensile strength of laminated sheet Measured according to JIS L 1906, and performed in the longitudinal direction at a width of 50 mm of the laminated sheet.

【0041】(2)積層体シートの柔軟性 モニター20人による官能評価により評価した。モニタ
ーは、不織布を手で揉み、その柔軟性を1〜5点で示
し、その合計点数(100点満点)を柔軟性として表
し、90点以上を合格とした。 5点:極めて柔軟である。 4点:柔軟である。 3点:柔軟性は普通である。 2点:柔軟性に少し劣っていた。 1点:柔軟性に劣っていた。
(2) Flexibility of Laminated Sheet The evaluation was performed by sensory evaluation by 20 monitors. The monitor rubbed the non-woven fabric by hand, showed the flexibility by 1 to 5 points, represented the total score (out of 100 points) as flexibility, and scored 90 points or more as acceptable. 5 points: extremely flexible. 4 points: Flexible. 3 points: flexibility is normal. 2 points: Slightly inferior in flexibility. 1 point: Poor flexibility.

【0042】(3)生分解速度 大きさ10cm×25cmのあらかじめ重量を測定した
積層体シートを、5枚ずつ東京都江東区東雲1丁目10
番6号、王子製紙株式会社、東雲研究センター内の野外
の土中深さ25cmに埋設し、6ヶ月後に掘り出して重
量を測定し、その重量減少率の平均値を算出し、以下の
3段階で評価した。 ○:重量減少率が50%以上である △:重量減少率が30%以上50%未満である ×:重量減少率が30%未満である
(3) Biodegradation rate Five laminated sheets each having a size of 10 cm × 25 cm and whose weight was measured in advance, 5 sheets each, 1-10 Shinonome, Shinonome, Koto-ku, Tokyo.
No. 6, Oji Paper Co., Ltd., buried at 25cm depth in the ground in Shinonome Research Center, excavated after 6 months, measured the weight, calculated the average value of the weight reduction rate, the following three steps Was evaluated. :: Weight loss rate is 50% or more Δ: Weight loss rate is 30% or more and less than 50% X: Weight loss rate is less than 30%

【0043】実施例2 目付が10g/m2のスパンボンド不織布を作製したこ
と以外は、実施例1で用いたものと同一の脂肪族ポリエ
ステル樹脂を用い、同一の条件にて溶融紡糸を行いスパ
ンボンド不織布を作製した。この長繊維の繊度は2.2
デニールであり、スパンボンド不織布の密度は0.23
g/ccであった。次に、実施例1と同様にして目付3
g/m2のメルトブロー不織布を形成させ、積層体を作
製した。このメルトブロー不織布の繊維径は0.7μm
であった。更に、このスパンボンド不織布とメルトブロ
ー不織布の積層体側の上にあらかじめ作製しておいた目
付10g/m2のスパンボンド不織布を積層し、実施例
1と同一の操作を繰り返し、三層構造の積層体シートを
得た。得られた積層体シートの目付は、23g/m2
あった。得られた積層体シートを前記の試験方法で試験
し、その品質を評価した。
Example 2 The same aliphatic polyester resin as used in Example 1 was melt-spun under the same conditions except that a spunbond nonwoven fabric having a basis weight of 10 g / m 2 was prepared. A bonded nonwoven fabric was produced. The fineness of this long fiber is 2.2
Denier, density of spunbond nonwoven fabric is 0.23
g / cc. Next, the same as in Example 1, the basis weight 3
A melt-blown nonwoven fabric of g / m 2 was formed to produce a laminate. The fiber diameter of this melt blown nonwoven fabric is 0.7 μm
Met. Further, a previously prepared spunbonded nonwoven fabric having a basis weight of 10 g / m 2 was laminated on the laminate side of the spunbonded nonwoven fabric and the meltblown nonwoven fabric, and the same operation as in Example 1 was repeated to obtain a laminate having a three-layer structure. I got a sheet. The basis weight of the obtained laminate sheet was 23 g / m 2 . The obtained laminate sheet was tested by the test method described above, and its quality was evaluated.

【0044】実施例3 目付が55g/m2のスパンボンド不織布を作製したこ
と以外は、実施例1で用いたものと同一の脂肪族ポリエ
ステル樹脂を用い、同一の条件にて溶融紡糸を行いスパ
ンボンド不織布を作製した。この長繊維の繊度は2.1
デニールであり、スパンボンド不織布の密度は0.20
g/ccであった。次に、実施例1と同様にして目付3
3g/m2のメルトブロー不織布を形成させ、積層体を
作製した。このメルトブロー不織布の繊維径は1.1μ
mであった。更に、このスパンボンド不織布とメルトブ
ロー不織布の積層体側の上にあらかじめ作製しておいた
目付55g/m2のスパンボンド不織布を積層し、実施
例1と同一の操作を繰り返し、三層構造の積層体シート
を得た。得られた積層体シートの目付は、143g/m
2であった。得られた積層体シートを前記の試験方法で
試験し、その品質を評価した。
Example 3 The same aliphatic polyester resin as used in Example 1 was melt-spun under the same conditions, except that a spunbond nonwoven fabric having a basis weight of 55 g / m 2 was prepared. A bonded nonwoven fabric was produced. The fineness of this long fiber is 2.1
Denier, density of spunbond nonwoven fabric is 0.20
g / cc. Next, the same as in Example 1, the basis weight 3
A melt-blown nonwoven fabric of 3 g / m 2 was formed to produce a laminate. The fiber diameter of this melt blown nonwoven fabric is 1.1 μm.
m. Further, a previously prepared spunbonded nonwoven fabric having a basis weight of 55 g / m 2 was laminated on the laminate side of the spunbonded nonwoven fabric and the meltblown nonwoven fabric, and the same operation as in Example 1 was repeated to obtain a laminate having a three-layer structure. I got a sheet. The weight of the obtained laminate sheet is 143 g / m.
Was 2 . The obtained laminate sheet was tested by the test method described above, and its quality was evaluated.

【0045】比較例1 目付が25g/m2のスパンボンド不織布を作製したこ
と以外は、実施例1で用いたものと同一の脂肪族ポリエ
ステル樹脂を用い、同一の条件にて溶融紡糸を行いスパ
ンボンド不織布を作製した。この長繊維の繊度は2.0
デニールであり、スパンボンド不織布の密度は0.23
g/ccであった。次に、実施例1と同様にして目付4
g/m2のメルトブロー不織布を形成させ、積層体を作
製した。このメルトブロー不織布の繊維径は1.8μm
であった。更に、このスパンボンド不織布とメルトブロ
ー不織布の積層体側の上にあらかじめ作製しておいた目
付25g/m2のスパンボンド不織布を積層し、実施例
1と同一の操作を繰り返し、三層構造の積層体シートを
得た。得られた積層体シートの目付は、54g/m2
あった。得られた積層体シートを前記の試験方法で試験
し、その品質を評価した。
Comparative Example 1 The same aliphatic polyester resin as used in Example 1 was melt-spun under the same conditions, except that a spunbond nonwoven fabric having a basis weight of 25 g / m 2 was prepared. A bonded nonwoven fabric was produced. The fineness of this long fiber is 2.0
Denier, density of spunbond nonwoven fabric is 0.23
g / cc. Next, in the same manner as in Example 1, the basis weight 4
A melt-blown nonwoven fabric of g / m 2 was formed to produce a laminate. The fiber diameter of this melt blown nonwoven fabric is 1.8 μm
Met. Furthermore, a spunbonded nonwoven fabric having a basis weight of 25 g / m 2 was laminated on the laminate side of the spunbonded nonwoven fabric and the melt-blown nonwoven fabric, and the same operation as in Example 1 was repeated to obtain a laminate having a three-layer structure. I got a sheet. The weight of the obtained laminate sheet was 54 g / m 2 . The obtained laminate sheet was tested by the test method described above, and its quality was evaluated.

【0046】比較例2 目付が25g/m2のスパンボンド不織布を作製したこ
と以外は、実施例1で用いたものと同一の脂肪族ポリエ
ステル樹脂を用い、同一の条件にて溶融紡糸を行いスパ
ンボンド不織布を作製した。この長繊維の繊度は2.2
デニールであり、スパンボンド不織布の密度は0.20
g/ccであった。次に、実施例1と同様にして目付2
0g/m2のメルトブロー不織布を形成させ、積層体を
作製した。このメルトブロー不織布の繊維径は2.2μ
mであった。更に、このスパンボンド不織布とメルトブ
ロー不織布の積層体側の上にあらかじめ作製しておいた
目付25g/m2のスパンボンド不織布を積層し、実施
例1と同一の操作を繰り返し、三層構造の積層体シート
を得た。得られた積層体シートの目付は、70g/m2
であった。得られた積層体シートを前記の試験方法で試
験し、その品質を評価した。
Comparative Example 2 The same aliphatic polyester resin as used in Example 1 was melt-spun under the same conditions, except that a spunbond nonwoven fabric having a basis weight of 25 g / m 2 was prepared. A bonded nonwoven fabric was produced. The fineness of this long fiber is 2.2
Denier, density of spunbond nonwoven fabric is 0.20
g / cc. Next, in the same manner as in Example 1, the basis weight 2
A melt-blown nonwoven fabric of 0 g / m 2 was formed to produce a laminate. The fiber diameter of this melt blown nonwoven fabric is 2.2μ.
m. Furthermore, a spunbonded nonwoven fabric having a basis weight of 25 g / m 2 was laminated on the laminate side of the spunbonded nonwoven fabric and the melt-blown nonwoven fabric, and the same operation as in Example 1 was repeated to obtain a laminate having a three-layer structure. I got a sheet. The weight of the obtained laminate sheet is 70 g / m 2.
Met. The obtained laminate sheet was tested by the test method described above, and its quality was evaluated.

【0047】比較例3 目付が23g/m2のスパンボンド不織布を作製したこ
と以外は、実施例1で用いたものと同一の脂肪族ポリエ
ステル樹脂を用い、同一の条件にて溶融紡糸を行いスパ
ンボンド不織布を作製した。この長繊維の繊度は1.8
デニールであり、スパンボンド不織布の密度は0.27
g/ccであった。次に、実施例1と同様にして目付1
5g/m2のメルトブロー不織布を形成させ、積層体を
作製した。このメルトブロー不織布の繊維径は1.9μ
mであった。更に、このスパンボンド不織布とメルトブ
ロー不織布の積層体側の上にあらかじめ作製しておいた
目付23g/m2のスパンボンド不織布を積層し、実施
例1と同一の操作を繰り返し、三層構造の積層体シート
を得た。得られた積層体シートの目付は、61g/m2
であった。得られた積層体シートを前記の試験方法で試
験し、その品質を評価した。
Comparative Example 3 The same aliphatic polyester resin as that used in Example 1 was melt-spun under the same conditions except that a spunbond nonwoven fabric having a basis weight of 23 g / m 2 was prepared. A bonded nonwoven fabric was produced. The fineness of this long fiber is 1.8
Denier, density of spunbond nonwoven fabric is 0.27
g / cc. Next, in the same manner as in Example 1,
A melt-blown nonwoven fabric of 5 g / m 2 was formed to produce a laminate. The fiber diameter of this melt blown nonwoven fabric is 1.9μ.
m. Further, a previously prepared spunbonded nonwoven fabric having a basis weight of 23 g / m 2 was laminated on the laminate side of the spunbonded nonwoven fabric and the melt-blown nonwoven fabric, and the same operation as in Example 1 was repeated. I got a sheet. The weight of the obtained laminate sheet is 61 g / m 2.
Met. The obtained laminate sheet was tested by the test method described above, and its quality was evaluated.

【0048】比較例4 目付が20g/m2のスパンボンド不織布を作製したこ
と以外は、実施例1で用いたものと同一の脂肪族ポリエ
ステル樹脂を用い、同一の条件にて溶融紡糸を行いスパ
ンボンド不織布を作製した。この長繊維の繊度は2.7
デニールであり、スパンボンド不織布の密度は0.13
g/ccであった。次に、実施例1と同様にして目付1
0g/m2のメルトブロー不織布を形成させ、積層体を
作製した。このメルトブロー不織布の繊維径は1.6μ
mであった。更に、このスパンボンド不織布とメルトブ
ロー不織布の積層体側の上にあらかじめ作製しておいた
目付20g/m2のスパンボンド不織布を積層し、実施
例1と同一の操作を繰り返し、三層構造の積層体シート
を得た。得られた積層体シートの目付は、50g/m2
であった。得られた積層体シートを前記の試験方法で試
験し、その品質を評価した。実施例及び比較例で得られ
た結果を表1に示した。
Comparative Example 4 The same aliphatic polyester resin as used in Example 1 was melt-spun under the same conditions, except that a spunbond nonwoven fabric having a basis weight of 20 g / m 2 was prepared. A bonded nonwoven fabric was produced. The fineness of this long fiber is 2.7
Denier, density of spunbond nonwoven fabric is 0.13
g / cc. Next, in the same manner as in Example 1,
A melt-blown nonwoven fabric of 0 g / m 2 was formed to produce a laminate. The fiber diameter of this melt blown nonwoven fabric is 1.6μ.
m. Further, a previously prepared spunbonded nonwoven fabric having a basis weight of 20 g / m 2 was laminated on the laminate side of the spunbonded nonwoven fabric and the meltblown nonwoven fabric, and the same operation as in Example 1 was repeated to obtain a laminate having a three-layer structure. I got a sheet. The basis weight of the obtained laminate sheet is 50 g / m 2.
Met. The obtained laminate sheet was tested by the test method described above, and its quality was evaluated. Table 1 shows the results obtained in the examples and comparative examples.

【0049】[0049]

【表1】 [Table 1]

【0050】表1から明らかなように、本発明により得
られる三層構造の積層体シートは柔軟性に優れ、高い強
度、早い生分解性を有している(実施例1〜3)。これ
に対して、積層体シートのメルトブロー不織布の占める
割合を規定の範囲より小さくした場合、生分解速度を早
める効果が十分ではないばかりでなく、良好な風合いや
柔軟性を付与することができない(比較例1)。また、
メルトブロー不織布を構成する極細繊維の繊維径が規定
した範囲を超えて大きい場合やスパンボンド不織布の密
度が規定した範囲を超えて大きい場合、生分解速度を早
める効果が十分ではない(比較例2、3)。そして、ス
パンボンド不織布の密度が規定した範囲より小さい場
合、得られる積層体シートの地合、柔軟性が悪化する
(比較例4)。
As is clear from Table 1, the laminate sheet having a three-layer structure obtained according to the present invention has excellent flexibility, high strength and quick biodegradability (Examples 1 to 3). In contrast, when the proportion of the melt-blown nonwoven fabric in the laminate sheet is smaller than the specified range, the effect of increasing the biodegradation rate is not sufficient, and good texture and flexibility cannot be provided ( Comparative example 1). Also,
When the fiber diameter of the ultrafine fibers constituting the meltblown nonwoven fabric is larger than the specified range or when the density of the spunbonded nonwoven fabric is larger than the specified range, the effect of increasing the biodegradation rate is not sufficient (Comparative Example 2, 3). When the density of the spunbonded nonwoven fabric is smaller than the specified range, the formation and flexibility of the obtained laminate sheet deteriorate (Comparative Example 4).

【0051】[0051]

【発明の効果】本発明は、生分解性を有し、且つ、その
生分解速度を任意にコントロールすることが可能で、強
度や地合及び柔軟性に優れ、医療・衛生資材、一般工業
資材などの広い分野に好適な生分解性積層体シートを提
供できるという効果を奏する。
Industrial Applicability The present invention has biodegradability, is capable of arbitrarily controlling the biodegradation rate, is excellent in strength, formation and flexibility, is a medical / sanitary material, general industrial material. This provides an effect of providing a biodegradable laminate sheet suitable for a wide range of fields such as.

Claims (1)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 メルトブロー不織布とスパンボンド不織
布からなり、前記メルトブロー不織布の両面にスパンボ
ンド不織布が積層され、熱融着された三層構造の積層体
シートにおいて、前記メルトブロー不織布が生分解性を
有する脂肪族ポリエステル樹脂を用いて構成され、その
短繊維の繊維径が0.5〜2.0μmの範囲であり、且
つ積層体シートに対するメルトブロー不織布の占める目
付の割合が10〜30重量%の範囲であって、さらに前
記スパンボンド不織布が1,4−ブタンジオールとコハ
ク酸から合成されるポリブチレンサクシネート重合体を
ウレタン結合により高分子量化したものの連続長繊維か
らなり、且つ前記スパンボンド不織布のJIS L 1
906(荷重2kPaの厚さから算出)での密度が0.
15〜0.25g/ccの範囲であることを特徴とする
生分解性積層体シート。
1. A laminated sheet having a three-layer structure comprising a melt-blown nonwoven fabric and a spunbonded nonwoven fabric, wherein a spunbonded nonwoven fabric is laminated on both sides of the meltblown nonwoven fabric, and wherein the meltblown nonwoven fabric has biodegradability. When the fiber diameter of the short fibers is in the range of 0.5 to 2.0 μm, and the weight ratio of the melt-blown nonwoven fabric to the laminate sheet is in the range of 10 to 30% by weight. Furthermore, the spunbonded nonwoven fabric is made of continuous long fibers obtained by increasing the molecular weight of a polybutylene succinate polymer synthesized from 1,4-butanediol and succinic acid by urethane bonds, and the JIS of the spunbonded nonwoven fabric L 1
906 (calculated from the thickness of the load of 2 kPa) is 0.
A biodegradable laminate sheet having a mass in the range of 15 to 0.25 g / cc.
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