JPH0977555A - 誘電体磁器組成物 - Google Patents
誘電体磁器組成物Info
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- JPH0977555A JPH0977555A JP7234277A JP23427795A JPH0977555A JP H0977555 A JPH0977555 A JP H0977555A JP 7234277 A JP7234277 A JP 7234277A JP 23427795 A JP23427795 A JP 23427795A JP H0977555 A JPH0977555 A JP H0977555A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高周波用の誘電体磁器の一つにランタノイド
系の希土類元素（Ｌｎ）を含有するＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ−
Ｏ系組成物があり、この組成物は比誘電率が大きく、誘
電損失は小さいが、原料となるＢａ化合物が劇物で取り
扱いが難しいため、設備が大型化し、その結果得られる
誘電体磁器組成物が高価になる。 【解決手段】 誘電体磁器組成物を（Ｃａ1-x,Ｒx ）
4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6 （式中、ＲはＬａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓ
ｍ、Ｅｕ、及びＧｄからなる群から選ばれた少なくとも
１種の元素を表し、ｘは０．３＜ｘ≦０．８５を満たす
値を表す）で示される組成とする。
系の希土類元素（Ｌｎ）を含有するＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ−
Ｏ系組成物があり、この組成物は比誘電率が大きく、誘
電損失は小さいが、原料となるＢａ化合物が劇物で取り
扱いが難しいため、設備が大型化し、その結果得られる
誘電体磁器組成物が高価になる。 【解決手段】 誘電体磁器組成物を（Ｃａ1-x,Ｒx ）
4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6 （式中、ＲはＬａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓ
ｍ、Ｅｕ、及びＧｄからなる群から選ばれた少なくとも
１種の元素を表し、ｘは０．３＜ｘ≦０．８５を満たす
値を表す）で示される組成とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は誘電体磁器組成物に
関し、より詳細には主としていわゆるマイクロ波帯域に
おいて使用される共振器、フィルタ、コンデンサ、又は
回路基板等を構成する高周波用誘電体磁器組成物に関す
る。
関し、より詳細には主としていわゆるマイクロ波帯域に
おいて使用される共振器、フィルタ、コンデンサ、又は
回路基板等を構成する高周波用誘電体磁器組成物に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】近年、高周波用誘電体磁器は、自動車電
話、携帯電話、コードレス電話等の無線通信機器のフィ
ルタ、空中線共用器（デュプレクサ）、電圧制御発振器
（ＶＣＯ）等に使用される共振器、あるいは各種高周波
回路で使用されるコンデンサ等として広く用いられてい
る。これらの用途のなかで、共振器としては、高誘電率
の誘電体磁器組成物を使用することにより高周波の波長
を真空中のεr -1/2（εr ：比誘電率）の長さに短縮
し、かかる周波数における１波長、１／２波長、あるい
は１／４波長のマイクロ波を高周波誘電体磁器の中に閉
じこめ、所定の作用効果が得られるように小形に構成さ
れたものが一般的に知られている。
話、携帯電話、コードレス電話等の無線通信機器のフィ
ルタ、空中線共用器（デュプレクサ）、電圧制御発振器
（ＶＣＯ）等に使用される共振器、あるいは各種高周波
回路で使用されるコンデンサ等として広く用いられてい
る。これらの用途のなかで、共振器としては、高誘電率
の誘電体磁器組成物を使用することにより高周波の波長
を真空中のεr -1/2（εr ：比誘電率）の長さに短縮
し、かかる周波数における１波長、１／２波長、あるい
は１／４波長のマイクロ波を高周波誘電体磁器の中に閉
じこめ、所定の作用効果が得られるように小形に構成さ
れたものが一般的に知られている。
【０００３】前記高周波用誘電体磁器に要求される特性
としては、（１）誘電体中では電磁波の波長がεr -1/2
に短縮され、同じ共振周波数ならば比誘電率（εr ）が
大きいほど小形化できるため、可能な限り比誘電率（ε
r ）が大きいこと、（２）高周波帯域での誘電損失が小
さいこと、すなわちＱ値が大きいこと、の２つの特性が
主に挙げられる。
としては、（１）誘電体中では電磁波の波長がεr -1/2
に短縮され、同じ共振周波数ならば比誘電率（εr ）が
大きいほど小形化できるため、可能な限り比誘電率（ε
r ）が大きいこと、（２）高周波帯域での誘電損失が小
さいこと、すなわちＱ値が大きいこと、の２つの特性が
主に挙げられる。
【０００４】またその他、比誘電率（εr ）の温度依存
性が小さく、かつ安定していることも要求される特性の
一つである。
性が小さく、かつ安定していることも要求される特性の
一つである。
【０００５】高周波用の誘電体磁器組成物としては種々
の磁器組成物があるが、その一つとしてランタノイド系
の希土類元素（以下、Ｌｎとも記す）を含有するＢａ−
Ｌｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成物（Ｌｎ＝Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅ
ｕ）が知られている。このＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成
物には、Ｂａ、Ｌｎ、Ｔｉの比の異なるものとして、Ｂ
ａＬｎ2 Ｔｉ4 Ｏ12（εr ：７０〜１００、Ｑ値：２３
００以下（３．６ＧＨｚ））、ＢａＬｎ2 Ｔｉ5 Ｏ
14（εr ：７０〜１００、Ｑ値：６００以下（３．８Ｇ
Ｈｚ））、Ｂａ6-3xＮｄ8+2xＴｉ18Ｏ54（εr ：７０〜
１００、Ｑ値：３０００以下（３．５ＧＨｚ））で表さ
れる組成式及び特性を有する誘電体磁器組成物が存在す
ることが知られている（H.Ohsato,et.al; J.J.A.P.,31
(1992)、pp3136-3138）。また、これらＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ
−Ｏ系組成物における比誘電率（εr）は前記化合物に
含まれるランタノイド系元素の種類によって異なり、Ｌ
ａ＞Ｎｄ＞Ｓｍ＞Ｅｕの順で小さくなることも知られて
いる。
の磁器組成物があるが、その一つとしてランタノイド系
の希土類元素（以下、Ｌｎとも記す）を含有するＢａ−
Ｌｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成物（Ｌｎ＝Ｌａ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅ
ｕ）が知られている。このＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成
物には、Ｂａ、Ｌｎ、Ｔｉの比の異なるものとして、Ｂ
ａＬｎ2 Ｔｉ4 Ｏ12（εr ：７０〜１００、Ｑ値：２３
００以下（３．６ＧＨｚ））、ＢａＬｎ2 Ｔｉ5 Ｏ
14（εr ：７０〜１００、Ｑ値：６００以下（３．８Ｇ
Ｈｚ））、Ｂａ6-3xＮｄ8+2xＴｉ18Ｏ54（εr ：７０〜
１００、Ｑ値：３０００以下（３．５ＧＨｚ））で表さ
れる組成式及び特性を有する誘電体磁器組成物が存在す
ることが知られている（H.Ohsato,et.al; J.J.A.P.,31
(1992)、pp3136-3138）。また、これらＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ
−Ｏ系組成物における比誘電率（εr）は前記化合物に
含まれるランタノイド系元素の種類によって異なり、Ｌ
ａ＞Ｎｄ＞Ｓｍ＞Ｅｕの順で小さくなることも知られて
いる。
【０００６】さらにＣａを含む高周波用誘電体磁器とし
て、ＣａＴｉＯ3 を始めとするＣａＯ−ＴｉＯ2 系化合
物がよく知られている。
て、ＣａＴｉＯ3 を始めとするＣａＯ−ＴｉＯ2 系化合
物がよく知られている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】前述したように高周波
用の共振器やフィルタは誘電体磁器組成物の誘電率が大
きいほど小型化できるため、誘電率は可能な限り大きい
ことが望ましいが、実用のためには誘電率の大きさだけ
でなくＱ値が大きいことも要求される。
用の共振器やフィルタは誘電体磁器組成物の誘電率が大
きいほど小型化できるため、誘電率は可能な限り大きい
ことが望ましいが、実用のためには誘電率の大きさだけ
でなくＱ値が大きいことも要求される。
【０００８】ＣａＯ−ＴｉＯ2 系化合物は比誘電率（ε
r ）が１７０程度と大きいもののＱ値が１８００程度と
小さいため実用には適さなかった。
r ）が１７０程度と大きいもののＱ値が１８００程度と
小さいため実用には適さなかった。
【０００９】一方、前述したようにＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ−
Ｏ系組成物はＱ値が大きく、比誘電率（εr ）も十分大
きいため、実用化されている。しかしながら、Ｂａ−Ｌ
ｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成物の合成には劇物であるＢａ化合物
（例えば、ＢａＯ、ＢａＣＯ3 、Ｂａ（ＮＯ3)2 等）を
用いなければならず、製造過程での取り扱いには十分な
対策を講じなければならない。従って、製造設備が大型
化し、製造コストが高くなるという課題があった。
Ｏ系組成物はＱ値が大きく、比誘電率（εr ）も十分大
きいため、実用化されている。しかしながら、Ｂａ−Ｌ
ｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成物の合成には劇物であるＢａ化合物
（例えば、ＢａＯ、ＢａＣＯ3 、Ｂａ（ＮＯ3)2 等）を
用いなければならず、製造過程での取り扱いには十分な
対策を講じなければならない。従って、製造設備が大型
化し、製造コストが高くなるという課題があった。
【００１０】
【課題を解決するための手段及びその効果】本発明者ら
はこのような課題に鑑み、比誘電率（εr ）及びＱ値が
大きく、しかも原料等の取扱いも容易な誘電体磁器組成
物を提供することを目的として検討を行ったところ、Ｃ
ａＴｉＯ3 にランタノイド系の希土類元素酸化物やＹ2
Ｏ3（イットリア）を添加した場合にも、誘電率が十分
に大きく、かつＱ値も大きい誘電体磁器組成物が得られ
ることを見い出し本発明を完成するに至った。
はこのような課題に鑑み、比誘電率（εr ）及びＱ値が
大きく、しかも原料等の取扱いも容易な誘電体磁器組成
物を提供することを目的として検討を行ったところ、Ｃ
ａＴｉＯ3 にランタノイド系の希土類元素酸化物やＹ2
Ｏ3（イットリア）を添加した場合にも、誘電率が十分
に大きく、かつＱ値も大きい誘電体磁器組成物が得られ
ることを見い出し本発明を完成するに至った。
【００１１】すなわち本発明に係る誘電体磁器組成物
（１）は、（Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2)Ｔｉ2 Ｏ6 （式
中、ＲはＬａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、及びＧｄから
なる群から選ばれた少なくとも１種の元素を表し、ｘは
０．３＜ｘ≦０．８５を満たす値を表す）で示される組
成を有することを特徴としている。
（１）は、（Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2)Ｔｉ2 Ｏ6 （式
中、ＲはＬａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、及びＧｄから
なる群から選ばれた少なくとも１種の元素を表し、ｘは
０．３＜ｘ≦０．８５を満たす値を表す）で示される組
成を有することを特徴としている。
【００１２】上記誘電体磁器組成物（１）においては、
比誘電率（εr ）が１００以上と大きく、かつ３．５Ｇ
ＨｚにおけるＱ値も３０００以上と大きく、実用化され
ているＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成物よりも優れてい
る。また、前記誘電体磁器組成物の原料は、安全で取り
扱いが容易であるので、容易かつ安価に前記誘電体磁器
を製造し得る。
比誘電率（εr ）が１００以上と大きく、かつ３．５Ｇ
ＨｚにおけるＱ値も３０００以上と大きく、実用化され
ているＢａ−Ｌｎ−Ｔｉ−Ｏ系組成物よりも優れてい
る。また、前記誘電体磁器組成物の原料は、安全で取り
扱いが容易であるので、容易かつ安価に前記誘電体磁器
を製造し得る。
【００１３】また、本発明に係る誘電体磁器組成物
（２）は、（Ｃａ1-y,Ｙy ）4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 （式
中、ｙは０．３＜ｙ≦０．７５を満たす値を表す）で示
される組成を有することを特徴としている。
（２）は、（Ｃａ1-y,Ｙy ）4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 （式
中、ｙは０．３＜ｙ≦０．７５を満たす値を表す）で示
される組成を有することを特徴としている。
【００１４】上記誘電体磁器組成物（２）においても、
比誘電率（εr ）が１００以上と大きく、かつ３．５Ｇ
ＨｚにおけるＱ値も３０００以上と大きい。また、誘電
体磁器組成物（１）の場合と同様、容易かつ安価に前記
誘電体磁器を製造し得る。
比誘電率（εr ）が１００以上と大きく、かつ３．５Ｇ
ＨｚにおけるＱ値も３０００以上と大きい。また、誘電
体磁器組成物（１）の場合と同様、容易かつ安価に前記
誘電体磁器を製造し得る。
【００１５】また、本発明に係る誘電体磁器組成物
（３）は、上記誘電体磁器組成物（１）又は（２）であ
って、イオン半径の大きいカチオンのサイトが空孔によ
り置換されたＣａＴｉＯ3 型構造を有し、前記空孔がラ
ンダムに分布することを特徴としている。
（３）は、上記誘電体磁器組成物（１）又は（２）であ
って、イオン半径の大きいカチオンのサイトが空孔によ
り置換されたＣａＴｉＯ3 型構造を有し、前記空孔がラ
ンダムに分布することを特徴としている。
【００１６】上記誘電体磁器組成物（３）によれば、大
きな有効電荷を有するＴｉ酸化物を基本骨格とするため
比誘電率（εr ）が大きくなる。また、上記のような結
晶構造では、イオン半径の大きいカチオンのサイトに空
孔があるため、Ｔｉ−Ｏ間の結合が強固になって共振モ
ードから他の共振モードへのヘネルギーの散逸が抑制さ
れると同時に、磁性イオン間の相関が弱くなって磁気緩
和の寄与も減少するため、大きなＱ値をとると考えられ
る。
きな有効電荷を有するＴｉ酸化物を基本骨格とするため
比誘電率（εr ）が大きくなる。また、上記のような結
晶構造では、イオン半径の大きいカチオンのサイトに空
孔があるため、Ｔｉ−Ｏ間の結合が強固になって共振モ
ードから他の共振モードへのヘネルギーの散逸が抑制さ
れると同時に、磁性イオン間の相関が弱くなって磁気緩
和の寄与も減少するため、大きなＱ値をとると考えられ
る。
【００１７】また、本発明に係る誘電体磁器組成物
（４）は、上記誘電体磁器組成物（１）又は（２）であ
って、イオン半径の小さいカチオンのサイトを体心位置
近傍に有するペロブスカイト型格子を２つ重ねた構造を
有し、２つの格子が重なる面のカチオンのサイトに空孔
が規則的に分布することを特徴としている。
（４）は、上記誘電体磁器組成物（１）又は（２）であ
って、イオン半径の小さいカチオンのサイトを体心位置
近傍に有するペロブスカイト型格子を２つ重ねた構造を
有し、２つの格子が重なる面のカチオンのサイトに空孔
が規則的に分布することを特徴としている。
【００１８】上記誘電体磁器組成物（４）についても、
上記誘電体磁器組成物（３）の場合と同様の理由から比
誘電率（εr ）が大きくかつＱ値も大きいと考えられ
る。
上記誘電体磁器組成物（３）の場合と同様の理由から比
誘電率（εr ）が大きくかつＱ値も大きいと考えられ
る。
【００１９】
【発明の実施の形態】本発明に係る誘電体磁器組成物
は、（Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6 又は（Ｃａ
1-y,Ｙy ）4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表わされる。
は、（Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6 又は（Ｃａ
1-y,Ｙy ）4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表わされる。
【００２０】このようなＣａＴｉＯ3 系化合物の結晶で
は、イオン半径の大きいＣａ2+等のカチオンが入るＡサ
イトと、イオン半径の小さいＴｉ4+等のカチオンが入る
Ｂサイトがあるが、上記組成式中のＲ元素又はＹは、イ
オン半径が近いＡサイトのＣａ2+と置換される。ちなみ
に、Ｃａ2+のイオン半径は約０．０９９ｎｍであり、一
方Ｙ3+のイオン半径は約０．０９２ｎｍ、Ｒ元素のカチ
オンのイオン半径はそれぞれＰｍ3+が約０．１０６ｎ
ｍ、Ｎｄ3+が約０．１０４ｎｍ、Ｓｍ3+が約０．１００
ｎｍ、Ｇｄ3+が約０．０９７ｎｍ、Ｅｕ3+が約０．０９
８ｎｍであり、Ｙ3+及びＲ元素のカチオンのイオン半径
はＣａ2+のイオン半径と近似している。結晶格子中にこ
のようなカチオンの置換が生じると、Ｒ元素又はＹのカ
チオン（イオン価数３＋）とＣａカチオン（イオン価数
２＋）のイオン価数の違いから結晶内部を中性に保つた
めにＡサイトに空孔が生じる。つまり、Ａサイトの価数
を考えると、Ｃａイオン１つに対しＲ元素イオンは２／
３で等価となり、Ｒ元素が少なくてもよい分だけＡサイ
トに空孔が生じる。従って、Ａサイトの空孔の量は置換
するＲ元素の割合ｘに比例し、ｘが大きい程空孔の量も
多くなる。
は、イオン半径の大きいＣａ2+等のカチオンが入るＡサ
イトと、イオン半径の小さいＴｉ4+等のカチオンが入る
Ｂサイトがあるが、上記組成式中のＲ元素又はＹは、イ
オン半径が近いＡサイトのＣａ2+と置換される。ちなみ
に、Ｃａ2+のイオン半径は約０．０９９ｎｍであり、一
方Ｙ3+のイオン半径は約０．０９２ｎｍ、Ｒ元素のカチ
オンのイオン半径はそれぞれＰｍ3+が約０．１０６ｎ
ｍ、Ｎｄ3+が約０．１０４ｎｍ、Ｓｍ3+が約０．１００
ｎｍ、Ｇｄ3+が約０．０９７ｎｍ、Ｅｕ3+が約０．０９
８ｎｍであり、Ｙ3+及びＲ元素のカチオンのイオン半径
はＣａ2+のイオン半径と近似している。結晶格子中にこ
のようなカチオンの置換が生じると、Ｒ元素又はＹのカ
チオン（イオン価数３＋）とＣａカチオン（イオン価数
２＋）のイオン価数の違いから結晶内部を中性に保つた
めにＡサイトに空孔が生じる。つまり、Ａサイトの価数
を考えると、Ｃａイオン１つに対しＲ元素イオンは２／
３で等価となり、Ｒ元素が少なくてもよい分だけＡサイ
トに空孔が生じる。従って、Ａサイトの空孔の量は置換
するＲ元素の割合ｘに比例し、ｘが大きい程空孔の量も
多くなる。
【００２１】本発明に係る誘電体磁器組成物の結晶構造
の特徴は、Ａサイトの空孔の割合によって結晶構造が変
わることにある。空孔の割合が少ない場合、前記誘電体
磁器組成物の結晶構造はイオン半径の大きいカチオンの
サイトが空孔により置換されたＣａＴｉＯ3 型構造を有
し、前記空孔がランダムに分布する。
の特徴は、Ａサイトの空孔の割合によって結晶構造が変
わることにある。空孔の割合が少ない場合、前記誘電体
磁器組成物の結晶構造はイオン半径の大きいカチオンの
サイトが空孔により置換されたＣａＴｉＯ3 型構造を有
し、前記空孔がランダムに分布する。
【００２２】図１はこの誘電体磁器組成物の結晶構造を
模式的に示した概念図であり、Ｂサイトのカチオンであ
るＴｉ4+を結んだ６面体構造のほぼ中心にＡサイトのカ
チオンであるＣａ2+、Ｒ3+、又はＹ3+が位置している。
また、Ｏ2-のアニオンはＢサイトのカチオン（Ｔｉ4+）
を中心とした８面体構造の各頂点に位置している。
模式的に示した概念図であり、Ｂサイトのカチオンであ
るＴｉ4+を結んだ６面体構造のほぼ中心にＡサイトのカ
チオンであるＣａ2+、Ｒ3+、又はＹ3+が位置している。
また、Ｏ2-のアニオンはＢサイトのカチオン（Ｔｉ4+）
を中心とした８面体構造の各頂点に位置している。
【００２３】（Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組
成式で表される前記誘電体磁器組成物において、ｘの値
が約０．５より小さい場合には、図１に示した格子中の
Ａサイトの位置がｘの割合いでＲ3+に置換され、Ａサイ
トの全ての位置に対して｛２−４／（ｘ＋２）｝／２＝
ｘ／（ｘ＋２）の割合でランダムに空孔が形成される。
（Ｃａ1-y,Ｙy ）4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表され
る前記誘電体磁器組成物においても、ｙの値が約０．５
よりも小さい場合には、全く同様になる。
成式で表される前記誘電体磁器組成物において、ｘの値
が約０．５より小さい場合には、図１に示した格子中の
Ａサイトの位置がｘの割合いでＲ3+に置換され、Ａサイ
トの全ての位置に対して｛２−４／（ｘ＋２）｝／２＝
ｘ／（ｘ＋２）の割合でランダムに空孔が形成される。
（Ｃａ1-y,Ｙy ）4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表され
る前記誘電体磁器組成物においても、ｙの値が約０．５
よりも小さい場合には、全く同様になる。
【００２４】一方、（Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ
6 の組成式で表される前記誘電体磁器組成物において、
ｘの値が約０．５か、それよりも大きい場合には、空孔
が規則的に分布するようになる。図２はこの場合の格子
中の原子の配置を模式的に示した概念図であり、Ａサイ
トのカチオンを結んだ６面体を２つ積み重ねた結晶構造
が示されている。図中、Ａサイトの原子を含む水平方向
の平面層を想定してその積層状態に注目すると、第１層
には空孔が全く存在しないのに対し、第２層には空孔が
存在し、また第３層は空孔が存在しないというように、
空孔を有しない層と空孔を有する層とが交互に重なった
結晶構造を有する。
6 の組成式で表される前記誘電体磁器組成物において、
ｘの値が約０．５か、それよりも大きい場合には、空孔
が規則的に分布するようになる。図２はこの場合の格子
中の原子の配置を模式的に示した概念図であり、Ａサイ
トのカチオンを結んだ６面体を２つ積み重ねた結晶構造
が示されている。図中、Ａサイトの原子を含む水平方向
の平面層を想定してその積層状態に注目すると、第１層
には空孔が全く存在しないのに対し、第２層には空孔が
存在し、また第３層は空孔が存在しないというように、
空孔を有しない層と空孔を有する層とが交互に重なった
結晶構造を有する。
【００２５】つまり、前記結晶はイオン半径の小さいカ
チオンのサイトを体心位置近傍に有するペロブスカイト
型格子を２つ重ねた構造を有し、２つの格子が重なる面
のカチオンのサイトに空孔が規則的に分布する構造とな
る。この結晶構造は今まで報告のされていない全く新し
い結晶構造であり、ここではこの新しい構造をＮｄ1. 33
Ｔｉ2 Ｏ6 型構造と命名する。（Ｃａ1-y,Ｙy ）
4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表される前記誘電体磁器
組成物においても、ｙの値が０．５か、それよりも大き
い場合には、全く同様の結晶構造となる。
チオンのサイトを体心位置近傍に有するペロブスカイト
型格子を２つ重ねた構造を有し、２つの格子が重なる面
のカチオンのサイトに空孔が規則的に分布する構造とな
る。この結晶構造は今まで報告のされていない全く新し
い結晶構造であり、ここではこの新しい構造をＮｄ1. 33
Ｔｉ2 Ｏ6 型構造と命名する。（Ｃａ1-y,Ｙy ）
4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表される前記誘電体磁器
組成物においても、ｙの値が０．５か、それよりも大き
い場合には、全く同様の結晶構造となる。
【００２６】上記した結晶構造を有する誘電体磁器組成
物では、主として結晶を構成するＢサイトのカチオンの
振動に起因して大きな誘電率が生じるが、ＡサイトのＣ
ａカチオンを希土類ランタノイド系のカチオンで置換す
ることにより誘電率は大きい値を維持し、誘電損失は極
めて小さくなる。その理由について考えると、まず、比
誘電率については、前記誘電体磁器組成物は大きな有効
電荷を有するＴｉ酸化物を基本骨格とするため、大きな
比誘電率（εr ）を維持できると考えられる。また、誘
電損失に関しては、Ａサイトに空孔があるため、Ｔｉ−
Ｏ間の結合が強固になって共振モードから他の共振モー
ドへのヘネルギーの散逸が抑制されると同時に、磁性イ
オン間の相関が弱くなって磁気緩和の寄与も減少するた
め、誘電損失が小さくなり、大きなＱ値をとると考えら
れる。
物では、主として結晶を構成するＢサイトのカチオンの
振動に起因して大きな誘電率が生じるが、ＡサイトのＣ
ａカチオンを希土類ランタノイド系のカチオンで置換す
ることにより誘電率は大きい値を維持し、誘電損失は極
めて小さくなる。その理由について考えると、まず、比
誘電率については、前記誘電体磁器組成物は大きな有効
電荷を有するＴｉ酸化物を基本骨格とするため、大きな
比誘電率（εr ）を維持できると考えられる。また、誘
電損失に関しては、Ａサイトに空孔があるため、Ｔｉ−
Ｏ間の結合が強固になって共振モードから他の共振モー
ドへのヘネルギーの散逸が抑制されると同時に、磁性イ
オン間の相関が弱くなって磁気緩和の寄与も減少するた
め、誘電損失が小さくなり、大きなＱ値をとると考えら
れる。
【００２７】本発明に係る（Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2) Ｔ
ｉ2 Ｏ6 の組成式で表される誘電体磁器組成物（１）に
おいて、ｘの値が０．３以下であると、比誘電率は１０
０を超え十分に大きい値を有するが、Ｑ値は３０００未
満と小さくなり、他方ｘの値が０．８５を超えると、前
記したＣａＴｉＯ3 型構造以外の結晶構造を有する組成
物が生成し、ＣａＴｉＯ3 型構造を有する単相のものが
得られなくなるため、比誘電率は１００未満と小さくな
り、Ｑ値も３０００未満と小さくなる。
ｉ2 Ｏ6 の組成式で表される誘電体磁器組成物（１）に
おいて、ｘの値が０．３以下であると、比誘電率は１０
０を超え十分に大きい値を有するが、Ｑ値は３０００未
満と小さくなり、他方ｘの値が０．８５を超えると、前
記したＣａＴｉＯ3 型構造以外の結晶構造を有する組成
物が生成し、ＣａＴｉＯ3 型構造を有する単相のものが
得られなくなるため、比誘電率は１００未満と小さくな
り、Ｑ値も３０００未満と小さくなる。
【００２８】また本発明に係る（Ｃａ1-y,Ｙy ）
4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表される誘電体磁器組成
物（２）においても、ｙの値が０．３以下であると、比
誘電率は１００を超えており十分に大きいが、Ｑ値は３
０００未満と小さくなり、他方ｙの値が０．８５を超え
ると、前記したＣａＴｉＯ3 型構造以外の結晶構造を有
する組成物が生成し、ＣａＴｉＯ3 型構造を有する単相
のものが得られなくなるため、比誘電率は１００未満と
小さくなり、Ｑ値も３０００未満と小さくなる。
4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6 の組成式で表される誘電体磁器組成
物（２）においても、ｙの値が０．３以下であると、比
誘電率は１００を超えており十分に大きいが、Ｑ値は３
０００未満と小さくなり、他方ｙの値が０．８５を超え
ると、前記したＣａＴｉＯ3 型構造以外の結晶構造を有
する組成物が生成し、ＣａＴｉＯ3 型構造を有する単相
のものが得られなくなるため、比誘電率は１００未満と
小さくなり、Ｑ値も３０００未満と小さくなる。
【００２９】このような組成物の製造を行う場合には、
以下の方法をとる。
以下の方法をとる。
【００３０】まず、平均粒径が数μｍのＣａＣＯ3 、Ｔ
ｉＯ2 及びＲ2 Ｏ3 （Ｒ＝Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅ
ｕ、Ｇｄ）又はＹ2 Ｏ3 から選ばれる粉末を（Ｃａ1-x,
Ｒx）4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6 又は（Ｃａ1-y,Ｙy ）4/(y+2)
Ｔｉ2 Ｏ6 の組成になるように調合を行う。原料は酸
化物に限られず、炭酸塩、シュウ酸塩、硝酸塩等、焼成
後に目的の酸化物が得られるものならばどのようなもの
でも良い。
ｉＯ2 及びＲ2 Ｏ3 （Ｒ＝Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅ
ｕ、Ｇｄ）又はＹ2 Ｏ3 から選ばれる粉末を（Ｃａ1-x,
Ｒx）4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6 又は（Ｃａ1-y,Ｙy ）4/(y+2)
Ｔｉ2 Ｏ6 の組成になるように調合を行う。原料は酸
化物に限られず、炭酸塩、シュウ酸塩、硝酸塩等、焼成
後に目的の酸化物が得られるものならばどのようなもの
でも良い。
【００３１】すなわち、各原料粉末を前記した組成にな
るように正確に秤量し、適量の玉石、公知の分散剤、純
水とともにポットミル内で２４時間程度湿式混合を行う
ことにより、スラリー状の原料粉末混合物を得る。この
スラリー状の原料粉末混合物を脱水乾燥させた後、解砕
する。次に、解砕された粉末を、例えばジルコニア製の
焼成ルツボ内に移し、１１００〜１３００℃で２〜８時
間仮焼合成を行う。次に、仮焼合成粉を解砕し、１．０
μｍ前後の均一粉に整粒し、整粒工程が終了した後、こ
の粉末に有機バインダーなどを添加して成形を行い、所
定形状の成形体を作製する。
るように正確に秤量し、適量の玉石、公知の分散剤、純
水とともにポットミル内で２４時間程度湿式混合を行う
ことにより、スラリー状の原料粉末混合物を得る。この
スラリー状の原料粉末混合物を脱水乾燥させた後、解砕
する。次に、解砕された粉末を、例えばジルコニア製の
焼成ルツボ内に移し、１１００〜１３００℃で２〜８時
間仮焼合成を行う。次に、仮焼合成粉を解砕し、１．０
μｍ前後の均一粉に整粒し、整粒工程が終了した後、こ
の粉末に有機バインダーなどを添加して成形を行い、所
定形状の成形体を作製する。
【００３２】次に、得られた成形体を６００℃程度の温
度で脱脂した後、脱脂後の成形体を、ＭｇＯ製の焼成板
に載置して、大気中あるいは酸素雰囲気中、１２００〜
１６００℃で２〜８時間焼成を行うことにより前記誘電
体磁器組成物を得ることができる。
度で脱脂した後、脱脂後の成形体を、ＭｇＯ製の焼成板
に載置して、大気中あるいは酸素雰囲気中、１２００〜
１６００℃で２〜８時間焼成を行うことにより前記誘電
体磁器組成物を得ることができる。
【００３３】焼成温度が１２００℃未満では、目的外の
磁器組成物が生成し、目的の組成を有する誘電体磁器組
成物を製造できず、他方焼成温度が１６００℃を超える
と、成形体中の仮焼粉末が一部溶融し、やはり目的の組
成を有する誘電体磁器組成物を製造することができな
い。
磁器組成物が生成し、目的の組成を有する誘電体磁器組
成物を製造できず、他方焼成温度が１６００℃を超える
と、成形体中の仮焼粉末が一部溶融し、やはり目的の組
成を有する誘電体磁器組成物を製造することができな
い。
【００３４】
【実施例及び比較例】まず、「実施の形態」の項で説明
した方法と同様の方法により、誘電体磁器組成物を製造
した。
した方法と同様の方法により、誘電体磁器組成物を製造
した。
【００３５】原料粉末としては、ＣａＣＯ3 、ＴｉＯ2
及びＲ2 Ｏ3 （Ｒ＝Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇ
ｄ）又はＹ2 Ｏ3 を用いた。仮焼条件は１２００℃、２
時間とし、成形体は直径が１５ｍｍ、厚みが８ｍｍの円
板状とし、焼成条件は１３７５℃、４時間とした。
及びＲ2 Ｏ3 （Ｒ＝Ｌａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇ
ｄ）又はＹ2 Ｏ3 を用いた。仮焼条件は１２００℃、２
時間とし、成形体は直径が１５ｍｍ、厚みが８ｍｍの円
板状とし、焼成条件は１３７５℃、４時間とした。
【００３６】前記条件で製造された焼結体を有機溶剤及
び熱水中で十分洗浄した後、円板状のセラミックス焼結
体の両主面が平行になるように、また共振周波数が３．
５ＧＨｚになるような形状に研磨することにより、物性
測定用のサンプルとした。
び熱水中で十分洗浄した後、円板状のセラミックス焼結
体の両主面が平行になるように、また共振周波数が３．
５ＧＨｚになるような形状に研磨することにより、物性
測定用のサンプルとした。
【００３７】製造された誘電体磁器組成物の組成につい
ては、同じ焼成条件で製造することにより得られた別の
サンプルを酸に溶解させた後、ＩＣＰ発光分光分析を行
うことにより調合した原料粉末の組成と変わらないこと
を確認した。さらに焼結体の構造を観察するために、焼
結体を破断した後にエッチング処理を行い、走査型電子
顕微鏡（ＳＥＭ）でその表面を観察したところ、実施例
に係る誘電体磁器組成物はほぼ均一粒径の粒子により形
成された緻密な構造を有することがわかった。また、誘
電体磁器組成物の結晶構造の評価を粉末Ｘ線回折法によ
り行った。
ては、同じ焼成条件で製造することにより得られた別の
サンプルを酸に溶解させた後、ＩＣＰ発光分光分析を行
うことにより調合した原料粉末の組成と変わらないこと
を確認した。さらに焼結体の構造を観察するために、焼
結体を破断した後にエッチング処理を行い、走査型電子
顕微鏡（ＳＥＭ）でその表面を観察したところ、実施例
に係る誘電体磁器組成物はほぼ均一粒径の粒子により形
成された緻密な構造を有することがわかった。また、誘
電体磁器組成物の結晶構造の評価を粉末Ｘ線回折法によ
り行った。
【００３８】次に、実施例に係る誘電体磁器組成物の電
気的特性の測定方法を説明する。
気的特性の測定方法を説明する。
【００３９】電気的特性については、共振周波数、比誘
電率（εr ）、及びＱ値をHakki −Coleman により提唱
されたThe Post Resonance Techniqueを利用することに
より測定した。
電率（εr ）、及びＱ値をHakki −Coleman により提唱
されたThe Post Resonance Techniqueを利用することに
より測定した。
【００４０】図３（ａ）は、前記電気特性の測定に用い
た装置を模式的に示した平面図であり、（ｂ）は前記装
置の正面図である。
た装置を模式的に示した平面図であり、（ｂ）は前記装
置の正面図である。
【００４１】測定の対象である試料（誘電体磁器組成
物）１１は２枚の平行な金属板１２に挟まれた状態で固
定されている。１３は金属板を試料の上に乗せた状態で
安定させるための支柱である。
物）１１は２枚の平行な金属板１２に挟まれた状態で固
定されている。１３は金属板を試料の上に乗せた状態で
安定させるための支柱である。
【００４２】比誘電率測定の際には、ネットワークアナ
ライザーの一方のプローブ１４より高周波を発振して周
波数特性を測定し、得られたＴＥ０１δモードの共振周
波数ピークと試料１１の寸法より比誘電率（εr ）を求
めた。また標準試料を用いて金属板１２の表面比抵抗を
求め、この値から金属板１２の誘電損失分を求め、全体
の誘電損失値から金属板１２の誘電損失分を除き、試料
１１のＱ値を求めた。
ライザーの一方のプローブ１４より高周波を発振して周
波数特性を測定し、得られたＴＥ０１δモードの共振周
波数ピークと試料１１の寸法より比誘電率（εr ）を求
めた。また標準試料を用いて金属板１２の表面比抵抗を
求め、この値から金属板１２の誘電損失分を求め、全体
の誘電損失値から金属板１２の誘電損失分を除き、試料
１１のＱ値を求めた。
【００４３】測定のための試料は各実施例（組成）ごと
に５０個製造し、それらの試料１１について電気的特性
をそれぞれ測定し、平均値を算出した。誘電体磁器組成
物の組成、焼成条件及び電気的特性の測定結果を表１及
び表２に示す。表中に記載した元素名は前記表の注の項
に記載した組成式中のＲ又はＹに対応し、ｘ、ｙの値は
前記組成式中のｘ、ｙの値に対応する。
に５０個製造し、それらの試料１１について電気的特性
をそれぞれ測定し、平均値を算出した。誘電体磁器組成
物の組成、焼成条件及び電気的特性の測定結果を表１及
び表２に示す。表中に記載した元素名は前記表の注の項
に記載した組成式中のＲ又はＹに対応し、ｘ、ｙの値は
前記組成式中のｘ、ｙの値に対応する。
【００４４】なお比較例として、本発明の組成範囲外の
組成を有する誘電体磁器組成物を上記実施例と同様の条
件で製造した。その結果も併せて表１及び表２に示す。
組成を有する誘電体磁器組成物を上記実施例と同様の条
件で製造した。その結果も併せて表１及び表２に示す。
【００４５】
【表１】
【００４６】
【表２】
【００４７】表１及び表２の結果より明らかなように、
実施例に係る誘電体磁器組成物では比誘電率（εr ）が
１０８〜１４３と大きく、Ｑ値が測定周波数３．５ＧＨ
ｚで３１５０〜５８３０と大きいために誘電損失が小さ
い。
実施例に係る誘電体磁器組成物では比誘電率（εr ）が
１０８〜１４３と大きく、Ｑ値が測定周波数３．５ＧＨ
ｚで３１５０〜５８３０と大きいために誘電損失が小さ
い。
【００４８】一方比較例に係る誘電体磁器組成物で、ｘ
の値が０．３以下又は０．８５を超えたもの、ｙの値が
０．３以下又は０．７５を超えたものにおいては、Ｑ値
が３００未満であるか、比誘電率（εr ）が１００未満
であるため、共振器等として使用するのが必ずしも有利
でないものであることがわかった。
の値が０．３以下又は０．８５を超えたもの、ｙの値が
０．３以下又は０．７５を超えたものにおいては、Ｑ値
が３００未満であるか、比誘電率（εr ）が１００未満
であるため、共振器等として使用するのが必ずしも有利
でないものであることがわかった。
【００４９】図４及び図５は、実施例に係る誘電体磁器
組成物の粉末Ｘ線回折パターンを示すチャートであり、
それぞれ図３は（Ｃａ0.6 、Ｎｄ0.4)1.66Ｔｉ2 Ｏ6
（ＣａＴｉＯ3 型構造）の回折パターンを、図４は（Ｃ
ａ0.3 、Ｎｄ0.7)1.48Ｔｉ2 Ｏ6 （Ｎｄ1.33Ｔｉ2 Ｏ6
型構造）の回折パターンを示している。
組成物の粉末Ｘ線回折パターンを示すチャートであり、
それぞれ図３は（Ｃａ0.6 、Ｎｄ0.4)1.66Ｔｉ2 Ｏ6
（ＣａＴｉＯ3 型構造）の回折パターンを、図４は（Ｃ
ａ0.3 、Ｎｄ0.7)1.48Ｔｉ2 Ｏ6 （Ｎｄ1.33Ｔｉ2 Ｏ6
型構造）の回折パターンを示している。
【００５０】前記Ｘ線回折パターンより、面間隔（ｄ）
が約０．７７ｎｍの結晶面からの回折線のピーク（図４
及び図５に示した回折パターンにおける１１°付近のピ
ーク）の強度がＲ元素（Ｎｄ）の増加に伴って強くなっ
ていることがわかる。この回折線の挙動から、結晶面
（００２）面に空孔が存在し、その空孔の割合がＲ元素
（Ｎｄ）の増加に伴い、増加する結晶の構造を特定する
ことができる。
が約０．７７ｎｍの結晶面からの回折線のピーク（図４
及び図５に示した回折パターンにおける１１°付近のピ
ーク）の強度がＲ元素（Ｎｄ）の増加に伴って強くなっ
ていることがわかる。この回折線の挙動から、結晶面
（００２）面に空孔が存在し、その空孔の割合がＲ元素
（Ｎｄ）の増加に伴い、増加する結晶の構造を特定する
ことができる。
【００５１】次に、磁器組成物が（Ｃａ0.6 、Ｎｄ0.4)
1.66Ｔｉ2 Ｏ6 の組成となるように各原料粉末を混合
し、仮焼温度を変化させた他は、上記した実施例と同様
に誘電体磁器組成物を製造し、比誘電率（εr ）を測定
した。この場合の、仮焼温度と得られた誘電体磁器組成
物の比誘電率（εr ）との関係を図６に示している。な
お、焼成温度は１３７５℃、４時間である。
1.66Ｔｉ2 Ｏ6 の組成となるように各原料粉末を混合
し、仮焼温度を変化させた他は、上記した実施例と同様
に誘電体磁器組成物を製造し、比誘電率（εr ）を測定
した。この場合の、仮焼温度と得られた誘電体磁器組成
物の比誘電率（εr ）との関係を図６に示している。な
お、焼成温度は１３７５℃、４時間である。
【００５２】図６に示した結果より明らかなように、仮
焼温度が１１００〜１３００℃の範囲であれば、製造さ
れる誘電体磁器組成物の比誘電率（εr ）は、１００以
上となる。
焼温度が１１００〜１３００℃の範囲であれば、製造さ
れる誘電体磁器組成物の比誘電率（εr ）は、１００以
上となる。
【００５３】次に、磁器組成物が（Ｃａ0.6 、Ｎｄ0.4)
1.66Ｔｉ2 Ｏ6 の組成となるように各原料粉末を混合
し、焼成温度を変化させた他は、上記した実施例と同様
に誘電体磁器組成物を製造した。この場合の、焼成温度
と得られた誘電体磁器組成物の比誘電率（εr ）との関
係を図７に示している。
1.66Ｔｉ2 Ｏ6 の組成となるように各原料粉末を混合
し、焼成温度を変化させた他は、上記した実施例と同様
に誘電体磁器組成物を製造した。この場合の、焼成温度
と得られた誘電体磁器組成物の比誘電率（εr ）との関
係を図７に示している。
【００５４】図７に示した結果より明らかなように、焼
成温度が１２００〜１６００℃の範囲であれば、製造さ
れる誘電体磁器組成物の比誘電率（εr ）は、１００以
上となる。
成温度が１２００〜１６００℃の範囲であれば、製造さ
れる誘電体磁器組成物の比誘電率（εr ）は、１００以
上となる。
【図１】ＣａＴｉＯ3 型の結晶構造を模式的に示した概
念図である。
念図である。
【図２】Ｎｄ1.33Ｔｉ2 Ｏ6 型の結晶構造を模式的に示
した概念図である。
した概念図である。
【図３】（ａ）は実施例に係る誘電体磁器組成物の電気
的特性の測定に用いた装置を模式的に示した平面図であ
り、（ｂ）は前記装置の正面図である。
的特性の測定に用いた装置を模式的に示した平面図であ
り、（ｂ）は前記装置の正面図である。
【図４】実施例に係る誘電体磁器組成物（（Ｃａ0.6 、
Ｎｄ0.4)1.66Ｔｉ2 Ｏ6 ）について粉末Ｘ線回折パター
ンを示すチャートである。
Ｎｄ0.4)1.66Ｔｉ2 Ｏ6 ）について粉末Ｘ線回折パター
ンを示すチャートである。
【図５】実施例に係る誘電体磁器組成物（（Ｃａ0.3 、
Ｎｄ0.7)1.48Ｔｉ2 Ｏ6 ）の粉末Ｘ線回折パターンを示
すチャートである。
Ｎｄ0.7)1.48Ｔｉ2 Ｏ6 ）の粉末Ｘ線回折パターンを示
すチャートである。
【図６】焼成温度を一定とし、仮焼温度を変化された場
合の仮焼温度と得られた誘電体磁器組成物の比誘電率
（εr ）との関係を示したグラフである。
合の仮焼温度と得られた誘電体磁器組成物の比誘電率
（εr ）との関係を示したグラフである。
【図７】仮焼温度を一定とし、焼成温度を変化された場
合の焼成温度と得られた誘電体磁器組成物の比誘電率
（εr ）との関係を示したグラフである。
合の焼成温度と得られた誘電体磁器組成物の比誘電率
（εr ）との関係を示したグラフである。
１１ 誘電体磁器組成物
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０４Ｂ 35/46 Ｃ
Claims (4)
- 【請求項１】 （Ｃａ1-x,Ｒx ）4/(x+2) Ｔｉ2 Ｏ6
（式中、ＲはＬａ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、及びＧｄ
からなる群から選ばれた少なくとも１種の元素を表し、
ｘは０．３＜ｘ≦０．８５を満たす値を表す）で示され
る組成を有することを特徴とする誘電体磁器組成物。 - 【請求項２】 （Ｃａ1-y,Ｙy ）4/(y+2) Ｔｉ2 Ｏ6
（式中、ｙは０．３＜ｙ≦０．７５を満たす値を表す）
で示される組成を有することを特徴とする誘電体磁器組
成物。 - 【請求項３】 イオン半径の大きいカチオンのサイトが
空孔により置換されたＣａＴｉＯ3 型構造を有し、前記
空孔がランダムに分布することを特徴とする請求項１又
は請求項２記載の誘電体磁器組成物。 - 【請求項４】 イオン半径の小さいカチオンのサイトを
体心位置近傍に有するペロブスカイト型格子を２つ重ね
た構造を有し、２つの格子が重なる面のカチオンのサイ
トに空孔が規則的に分布することを特徴とする請求項１
又は請求項２記載の誘電体磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7234277A JPH0977555A (ja) | 1995-09-12 | 1995-09-12 | 誘電体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7234277A JPH0977555A (ja) | 1995-09-12 | 1995-09-12 | 誘電体磁器組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0977555A true JPH0977555A (ja) | 1997-03-25 |
Family
ID=16968458
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7234277A Pending JPH0977555A (ja) | 1995-09-12 | 1995-09-12 | 誘電体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0977555A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6645895B2 (en) | 2000-03-30 | 2003-11-11 | Tdk Corporation | Method of producing ceramic composition and method of producing electronic device |
| JP2017005020A (ja) * | 2015-06-05 | 2017-01-05 | 株式会社村田製作所 | 積層セラミックコンデンサの製造方法 |
-
1995
- 1995-09-12 JP JP7234277A patent/JPH0977555A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6645895B2 (en) | 2000-03-30 | 2003-11-11 | Tdk Corporation | Method of producing ceramic composition and method of producing electronic device |
| JP2017005020A (ja) * | 2015-06-05 | 2017-01-05 | 株式会社村田製作所 | 積層セラミックコンデンサの製造方法 |
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